JPH0873556A - 高吸油性ウレタンフオ−ムと該ウレタンフオ−ムを使用する流出油の回収方法 - Google Patents
高吸油性ウレタンフオ−ムと該ウレタンフオ−ムを使用する流出油の回収方法Info
- Publication number
- JPH0873556A JPH0873556A JP3352337A JP35233791A JPH0873556A JP H0873556 A JPH0873556 A JP H0873556A JP 3352337 A JP3352337 A JP 3352337A JP 35233791 A JP35233791 A JP 35233791A JP H0873556 A JPH0873556 A JP H0873556A
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- urethane foam
- polyol
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- Polyurethanes Or Polyureas (AREA)
- Removal Of Floating Material (AREA)
- Water Treatment By Sorption (AREA)
- Manufacture Of Porous Articles, And Recovery And Treatment Of Waste Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】 (修正有)
【目的】ウレタンフオ−ムに対する添加剤の作用によつ
てウレタンフオ−ム内部へ油の吸着を促進し吸着量を大
ならしめ、更に流出油現場で現場発泡させて流出油の回
収する方法を提供する。 【構成】イソシアネ−ト、ポリオ−ル、添加剤の3種の
成分からなり、添加剤の作用によつて初期吸油量が5g/
g 以上で、飽和吸油時の密度が50Kg/m3 以下である高吸
油性ウレタンフオ−ムと、上記3種の成分より流出油の
現場で発泡せしめ、フエンス及び/又はブロツク状にし
てウレタンフオ−ムによる流出油の回収方法。 【効果】従来のポリプロピレンの3〜4倍の吸油率があ
る。更に本発明のウレタンフオ−ムを現場発泡によつて
製造して、省力化、低コストで海上の流出油を著しく高
い回収率で回収が可能である。
てウレタンフオ−ム内部へ油の吸着を促進し吸着量を大
ならしめ、更に流出油現場で現場発泡させて流出油の回
収する方法を提供する。 【構成】イソシアネ−ト、ポリオ−ル、添加剤の3種の
成分からなり、添加剤の作用によつて初期吸油量が5g/
g 以上で、飽和吸油時の密度が50Kg/m3 以下である高吸
油性ウレタンフオ−ムと、上記3種の成分より流出油の
現場で発泡せしめ、フエンス及び/又はブロツク状にし
てウレタンフオ−ムによる流出油の回収方法。 【効果】従来のポリプロピレンの3〜4倍の吸油率があ
る。更に本発明のウレタンフオ−ムを現場発泡によつて
製造して、省力化、低コストで海上の流出油を著しく高
い回収率で回収が可能である。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はイソシアネ−ト、ポリオ
−ル、発泡剤、添加剤によつて製造された高吸油性ウレ
タンフオ−ムに関し、かつ該ウレタンフオ−ムが流出油
の現場において、その場発泡によつて製造され、フエン
ス形状又はブロツク形状又はその両者の形状のウレタン
フオ−ムとして油吸着性が大で回収効率が高く原料の運
搬が容易であり、小規模で大量の流出油を回収する方法
に関するものである。
−ル、発泡剤、添加剤によつて製造された高吸油性ウレ
タンフオ−ムに関し、かつ該ウレタンフオ−ムが流出油
の現場において、その場発泡によつて製造され、フエン
ス形状又はブロツク形状又はその両者の形状のウレタン
フオ−ムとして油吸着性が大で回収効率が高く原料の運
搬が容易であり、小規模で大量の流出油を回収する方法
に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来ウレタンフオ−ムは例えば海水に大
量に流出した重油の回収に適しているとされているが、
通常のウレタンフオ−ムは親油性に劣り、吸油に時間が
掛かりすぎるため、ウレタンフオ−ムをジメチルポリシ
ロキサンで後加工を施して親油性を向上せしめて、油、
水混合液中で選択的に吸油性能を向上せしめる方法があ
る(特公昭52−11339 号)。その他ポリプロピレン製マ
ツトを使用してオイルフエンスを形成せしめて海水中の
廃油を回収する方法がある。しかしながらこの場合は図
7に示すように通常のポリウレタンフオ−ムの場合より
も時間的な油吸収率が低くオイルフエンスによつて回収
されるポリプロピレンの体積当りの油回収量は少ない。
量に流出した重油の回収に適しているとされているが、
通常のウレタンフオ−ムは親油性に劣り、吸油に時間が
掛かりすぎるため、ウレタンフオ−ムをジメチルポリシ
ロキサンで後加工を施して親油性を向上せしめて、油、
水混合液中で選択的に吸油性能を向上せしめる方法があ
る(特公昭52−11339 号)。その他ポリプロピレン製マ
ツトを使用してオイルフエンスを形成せしめて海水中の
廃油を回収する方法がある。しかしながらこの場合は図
7に示すように通常のポリウレタンフオ−ムの場合より
も時間的な油吸収率が低くオイルフエンスによつて回収
されるポリプロピレンの体積当りの油回収量は少ない。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】前記特公昭52−11339
号記載の親油性ウレタンフオ−ムはウレタンフオ−ム製
造後、更に後加工の操作が必要である。またかかるウレ
タンフオ−ム又はオイルフエンス用ポリプロピレンは何
れも最終加工された嵩高いウレタンフオ−ム又はポリプ
ロピレン成形品、編織物又は不織布の形で例えば流出油
現場まで運搬せねばならず、現場発泡して直ちに使用に
供することができない。そのため海上流出油の場合は大
型の船舶を必要とする。更に前記特公昭52−11339 号記
載のウレタンフオ−ムオイルフエンス又はポリプロピレ
ン製オイルフエンスは流出油の吸収能力が低いなどの問
題点がある。
号記載の親油性ウレタンフオ−ムはウレタンフオ−ム製
造後、更に後加工の操作が必要である。またかかるウレ
タンフオ−ム又はオイルフエンス用ポリプロピレンは何
れも最終加工された嵩高いウレタンフオ−ム又はポリプ
ロピレン成形品、編織物又は不織布の形で例えば流出油
現場まで運搬せねばならず、現場発泡して直ちに使用に
供することができない。そのため海上流出油の場合は大
型の船舶を必要とする。更に前記特公昭52−11339 号記
載のウレタンフオ−ムオイルフエンス又はポリプロピレ
ン製オイルフエンスは流出油の吸収能力が低いなどの問
題点がある。
【0004】本発明のウレタンフオ−ムはイソシアネ−
ト、ポリオ−ル、発泡剤並びに添加剤からなり、添加剤
の作用によつてウレタンフオ−ムの内部へ油の吸収と独
立又は連続気泡の間隙を拡大せしめて油の吸着を促進す
ることが可能である。更に本発明は流出油を回収するた
め高吸油性ウレタンフオ−ムを水又は海水を使用して現
場発泡せしめて油の回収に供する方法を提供するもので
ある。
ト、ポリオ−ル、発泡剤並びに添加剤からなり、添加剤
の作用によつてウレタンフオ−ムの内部へ油の吸収と独
立又は連続気泡の間隙を拡大せしめて油の吸着を促進す
ることが可能である。更に本発明は流出油を回収するた
め高吸油性ウレタンフオ−ムを水又は海水を使用して現
場発泡せしめて油の回収に供する方法を提供するもので
ある。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明はイソシアネ−
ト、ポリオ−ル、発泡剤及び添加剤からなり初期吸油量
が5g/g 以上で、かつ飽和吸油時における密度が50Kg/m
3 以下であることを特徴とする高吸油性ウレタンフオ−
ムに関するものであり、添加剤としてはポリオ−ルの10
0 重量%に対して親油性ポリオ−ルを5重量%以上含有
する。親油性ポリオ−ルとしてはイソプレン系及び/又
は重油又は炭化水素系溶剤が使用される。更に発泡剤と
しては水が使用され水とイソシアネ−トとの反応によつ
て本発明のウレタンフオ−ムが製造される。また上記の
ウレタンフオ−ム製造用溶液をそれぞれ別々にして油流
出現場へ運搬し、流出油現場で本発明の高吸油性ウレタ
ンフオ−ムをフエンス形状又はブロツク形状に製造する
か又はフエンス形状及びブロツク形状とを供用して流出
油を回収する方法に関するものである。
ト、ポリオ−ル、発泡剤及び添加剤からなり初期吸油量
が5g/g 以上で、かつ飽和吸油時における密度が50Kg/m
3 以下であることを特徴とする高吸油性ウレタンフオ−
ムに関するものであり、添加剤としてはポリオ−ルの10
0 重量%に対して親油性ポリオ−ルを5重量%以上含有
する。親油性ポリオ−ルとしてはイソプレン系及び/又
は重油又は炭化水素系溶剤が使用される。更に発泡剤と
しては水が使用され水とイソシアネ−トとの反応によつ
て本発明のウレタンフオ−ムが製造される。また上記の
ウレタンフオ−ム製造用溶液をそれぞれ別々にして油流
出現場へ運搬し、流出油現場で本発明の高吸油性ウレタ
ンフオ−ムをフエンス形状又はブロツク形状に製造する
か又はフエンス形状及びブロツク形状とを供用して流出
油を回収する方法に関するものである。
【0006】本発明に使用される親油性ポリオ−ルとし
てはイソプレン系、ブタジエン系、ブチレン系又はそれ
らの混合系又は共重合系ポリオ−ルが使用可能である
が、特にイソプレン系ポリオ−ルが好適である。その使
用量はイソシアネ−トと反応する全ポリオ−ルの5重量
%以上である。5重量%未満では通常のポリオ−ル例え
ばグリコ−ルを使用するウレタンフオ−ムと吸油性能が
変わらず、吸油性能を向上せしめる効果を奏しない。ま
たポリオ−ルに混合する親油性ポリオ−ルの粘度は20mp
as未満であることがウレタンフオ−ムの製造操作上から
望ましい。
てはイソプレン系、ブタジエン系、ブチレン系又はそれ
らの混合系又は共重合系ポリオ−ルが使用可能である
が、特にイソプレン系ポリオ−ルが好適である。その使
用量はイソシアネ−トと反応する全ポリオ−ルの5重量
%以上である。5重量%未満では通常のポリオ−ル例え
ばグリコ−ルを使用するウレタンフオ−ムと吸油性能が
変わらず、吸油性能を向上せしめる効果を奏しない。ま
たポリオ−ルに混合する親油性ポリオ−ルの粘度は20mp
as未満であることがウレタンフオ−ムの製造操作上から
望ましい。
【0007】使用されるイソシアネ−トとしてはTDI
(トリレンジイソシアネ−ト)、MDI(ジフエニルメ
タンジイソシアネ−ト)、NDI(ナフタレンジイソシ
アネ−ト)、HMDI(ヘキサメチレンジイソシアネ−
ト)があるが、TDIが好適で特にTDI80(2,4
−トリレンジイソシアネ−ト:2,6−トリレンジイソ
シアネ−ト=80:20)が最適である。また添加剤に
使用される重油としてはA重油、B重油など、また炭化
水素系溶剤としてはトルエン、キトレン等である。
(トリレンジイソシアネ−ト)、MDI(ジフエニルメ
タンジイソシアネ−ト)、NDI(ナフタレンジイソシ
アネ−ト)、HMDI(ヘキサメチレンジイソシアネ−
ト)があるが、TDIが好適で特にTDI80(2,4
−トリレンジイソシアネ−ト:2,6−トリレンジイソ
シアネ−ト=80:20)が最適である。また添加剤に
使用される重油としてはA重油、B重油など、また炭化
水素系溶剤としてはトルエン、キトレン等である。
【0008】本発明のウレタンフオ−ムに親油性添加剤
としてイソプレン系ポリオ−ルを使用した場合の添加剤
の配合量(%)と吸油率(g/g)との関係を図1に示し
た。本発明は吸油開始より1分後(初期吸油量という)
の親油性添加剤の吸油率が5g/g 以上を必要とする。5
g/g 未満では吸油性ウレタンフオ−ムとして本発明に有
効に使用することができない。図1から明らかなように
初期吸油量の上限はイソプレン系ポリオ−ルを使用し、
添加剤を100 重量%配合した場合40g/g である。その他
の添加剤例えば重油や炭化水素系溶剤としてトルエン、
キシレンを使用した場合も添加剤の配合量と吸油率との
関係は図1の場合とほぼ同様の傾向を示し、かかる添加
剤の場合も初期吸油量は5g/g 以上必要である。
としてイソプレン系ポリオ−ルを使用した場合の添加剤
の配合量(%)と吸油率(g/g)との関係を図1に示し
た。本発明は吸油開始より1分後(初期吸油量という)
の親油性添加剤の吸油率が5g/g 以上を必要とする。5
g/g 未満では吸油性ウレタンフオ−ムとして本発明に有
効に使用することができない。図1から明らかなように
初期吸油量の上限はイソプレン系ポリオ−ルを使用し、
添加剤を100 重量%配合した場合40g/g である。その他
の添加剤例えば重油や炭化水素系溶剤としてトルエン、
キシレンを使用した場合も添加剤の配合量と吸油率との
関係は図1の場合とほぼ同様の傾向を示し、かかる添加
剤の場合も初期吸油量は5g/g 以上必要である。
【0009】本発明に使用される親油性ポリウレタンの
飽和吸油時の密度と吸油率との関係を図2に示した。図
2から明らかなように飽和吸油時の密度が50Kg/m3 以下
であることが必要で、50Kg/m3 を超過すると吸油率が低
く、本発明の高吸油性ウレタンフオ−ムとしては使用す
ることができない。親油性を持つたウレタンフオ−ムは
油をその空隙の中に取り込み易く、またウレタンフオ−
ムが流出油を吸収することによつて膨潤してフオ−ムの
空隙が拡大しウレタンフオ−ムの吸油率が更に増大す
る。この吸油率を増大せしめる効果は本発明者の研究結
果によるとイソプレン系ポリオ−ルが最大である。重
油、炭化水素系溶剤はフオ−ムの間隙を湿潤せしめるた
めに同様な効果を奏すると考えられる。
飽和吸油時の密度と吸油率との関係を図2に示した。図
2から明らかなように飽和吸油時の密度が50Kg/m3 以下
であることが必要で、50Kg/m3 を超過すると吸油率が低
く、本発明の高吸油性ウレタンフオ−ムとしては使用す
ることができない。親油性を持つたウレタンフオ−ムは
油をその空隙の中に取り込み易く、またウレタンフオ−
ムが流出油を吸収することによつて膨潤してフオ−ムの
空隙が拡大しウレタンフオ−ムの吸油率が更に増大す
る。この吸油率を増大せしめる効果は本発明者の研究結
果によるとイソプレン系ポリオ−ルが最大である。重
油、炭化水素系溶剤はフオ−ムの間隙を湿潤せしめるた
めに同様な効果を奏すると考えられる。
【0010】
【実施例】次に実施例によつて本発明を説明する。
【0011】
【実施例1〜4、比較例1】下記成分を混合、撹拌して
ウレタンフオ−ムを製造した。比較例として添加剤を使
用することなくエ−テルポリオ−ルのみでその他の条件
を全く同様にしてウレタンフオ−ムを製造した。
ウレタンフオ−ムを製造した。比較例として添加剤を使
用することなくエ−テルポリオ−ルのみでその他の条件
を全く同様にしてウレタンフオ−ムを製造した。
【0012】
【表1】
【0013】次に実施例1〜4と比較例の時間と吸油率
との関係を表2に示した。
との関係を表2に示した。
【表2】 実施例1〜4及び比較例の時間と吸油率との関係を図3
に示した。図3の結果より親油性ポリオ−ル100 %のみ
(実施例1)、親油性ポリオ−ル5重量%添加(実施例
2)及び親油性ポリオ−ルに重油1重量%添加(実施例
3)及び親油性ポリオ−ル100 %に重油添加した(実施
例4)の場合は従来のポリウレタンのみの場合よりも吸
油率が最初から増加していることがわかる。
に示した。図3の結果より親油性ポリオ−ル100 %のみ
(実施例1)、親油性ポリオ−ル5重量%添加(実施例
2)及び親油性ポリオ−ルに重油1重量%添加(実施例
3)及び親油性ポリオ−ル100 %に重油添加した(実施
例4)の場合は従来のポリウレタンのみの場合よりも吸
油率が最初から増加していることがわかる。
【0014】
【実施例5】 図4に示したように船でタンク(1) にイ
ソシアネ−トを、別のタンク(2) にポリオ−ル、触媒、
添加剤を収容して流出油回収の現場に運びタンク(1) と
タンク(2) とからポンプによつて原料を撹拌機(3) に送
り2液を混合してウレタンフオ−ムを合成し、恒温槽
(5) によつて発泡を完結せしめ、U字状に張設された離
型紙(7) 上よりウレタンフオ−ムを海上に投入してオイ
ルフエンス(8) を形成させる(図5参照)。或は製造さ
れたウレタンフオ−ムを裁断機(6) でブロツク状に切断
して同時に又は別々に海上に投入する。何れの方法でも
よいが、上記2種の形態の本発明のウレタンフオ−ムを
併用すると更に好適である。(図6参照)
ソシアネ−トを、別のタンク(2) にポリオ−ル、触媒、
添加剤を収容して流出油回収の現場に運びタンク(1) と
タンク(2) とからポンプによつて原料を撹拌機(3) に送
り2液を混合してウレタンフオ−ムを合成し、恒温槽
(5) によつて発泡を完結せしめ、U字状に張設された離
型紙(7) 上よりウレタンフオ−ムを海上に投入してオイ
ルフエンス(8) を形成させる(図5参照)。或は製造さ
れたウレタンフオ−ムを裁断機(6) でブロツク状に切断
して同時に又は別々に海上に投入する。何れの方法でも
よいが、上記2種の形態の本発明のウレタンフオ−ムを
併用すると更に好適である。(図6参照)
【0015】
【発明の効果】次に本発明の効果を纏めると下記の通り
である。本発明のウレタンフオ−ムを使用することによ
つて飽和吸油時の密度が50Kg/m3以下で吸油率が従来の
ポリプロピレン編織物に比較して3〜4倍で、著しく大
である。従つて少量の製造原液で多量の流出油が吸収可
能である。また親油性を持つたウレタンフオ−ムは油を
その空隙の中に取り込み易く、空隙の多いウレタンフオ
−ムは油を多量に保持するため油の回収量が著しく大で
ある。更に油を吸収することによつて親油性のウレタン
フオ−ムが膨潤して空隙率が拡大し、吸油率が著しく増
大する。また省力化、低コストで有効に廃油の回収が可
能である。更に本発明の親油性ウレタンフオ−ムを現場
発泡することによつて、嵩高の製品を嵩の小さい原料の
ままで運搬でき、現場発泡可能のため海上への流出油の
回収率は著しく高い。
である。本発明のウレタンフオ−ムを使用することによ
つて飽和吸油時の密度が50Kg/m3以下で吸油率が従来の
ポリプロピレン編織物に比較して3〜4倍で、著しく大
である。従つて少量の製造原液で多量の流出油が吸収可
能である。また親油性を持つたウレタンフオ−ムは油を
その空隙の中に取り込み易く、空隙の多いウレタンフオ
−ムは油を多量に保持するため油の回収量が著しく大で
ある。更に油を吸収することによつて親油性のウレタン
フオ−ムが膨潤して空隙率が拡大し、吸油率が著しく増
大する。また省力化、低コストで有効に廃油の回収が可
能である。更に本発明の親油性ウレタンフオ−ムを現場
発泡することによつて、嵩高の製品を嵩の小さい原料の
ままで運搬でき、現場発泡可能のため海上への流出油の
回収率は著しく高い。
【図1】吸油開始より1分後の親油性添加剤配合量と吸
油率との関係を示す図。
油率との関係を示す図。
【図2】親油性ポリオ−ルとしてイソプレン系ポリオ−
ル100 重量%使用の場合のウレタンフオ−ムの密度と吸
油率を示す図。
ル100 重量%使用の場合のウレタンフオ−ムの密度と吸
油率を示す図。
【図3】本発明の実施例(1〜4)と比較例の時間と吸
油率との関係を示す図。
油率との関係を示す図。
【図4】廃油現場へ船で素材のイソシアネ−トとポリオ
−ル類とを別々に運搬して現場で発泡せしめてウレタン
フオ−ムのオイルフエンスか又は裁断されたウレタンフ
オ−ムブロツクを製造する装置の一実施例。
−ル類とを別々に運搬して現場で発泡せしめてウレタン
フオ−ムのオイルフエンスか又は裁断されたウレタンフ
オ−ムブロツクを製造する装置の一実施例。
【図5】船より廃油の廻りにウレタンフオ−ムのオイル
フエンスを張りめぐらした一実施例。
フエンスを張りめぐらした一実施例。
【図6】更にウレタンフオ−ムのブロツクをオイルフエ
ンスの中に投入した一実施例。
ンスの中に投入した一実施例。
【図7】本発明のウレタンフオ−ムと従来のポリプロピ
レンマツトの油吸収率を比較した一実施例。
レンマツトの油吸収率を比較した一実施例。
1.イソシアネ−トを収容したタンク 2.ポリオ−ル、触媒、整泡剤を収容したタンク 3.撹拌機 4.コンベヤ 5.反応を完結させる恒温槽 6.ウレタンフオ−ム裁断機 7.ウレタンフオ−ム離型紙 8.オイルを囲んだウレタンフオ−ムフエンス 9.ウレタンフオ−ムのブロツク 10.廃油の塊
【手続補正書】
【提出日】平成6年1月21日
【手続補正2】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正内容】
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 C09K 3/32 S Z //(C08G 18/69 101:00) C08L 75:04 (72)発明者 大野 芳裕 大阪府茨木市西中条町5番7号 東洋ゴム 工業株式会社技術開発研究所内 (72)発明者 五百蔵 吉幸 大阪府茨木市西中条町5番7号 東洋ゴム 工業株式会社技術開発研究所内
Claims (5)
- 【請求項1】 イソシアネ−ト、ポリオ−ル、発泡剤及
び添加剤からなり、初期吸油量が5g/g 以上で、かつ飽
和吸油時における密度が50Kg/m3 以下であることを特徴
とする高吸油性ウレタンフオ−ム。 - 【請求項2】 添加剤としてポリオ−ルの100 重量%に
対して親油性ポリオ−ルを5重量%以上含有する請求項
1記載の高吸油性ウレタンフオ−ム。 - 【請求項3】 添加剤として親油性ポリオ−ルがイソプ
レン系ポリオ−ル及び/又は重油又は炭化水素系溶剤で
ある請求項1記載の高吸油性ウレタンフオ−ム。 - 【請求項4】 発泡剤として水を使用し、発泡が水とイ
ソシアネ−トとの反応によつて生起する請求項1記載の
高吸油性ウレタンフオ−ム。 - 【請求項5】 請求項1記載のウレタンフオ−ム製造用
溶液をそれぞれ別々にして油流出現場へ運搬し、流出油
現場で高吸油性ウレタンフオ−ムを、フエンス形状又は
ブロツク形状に製造して油吸着用に供するか又は該製造
されたフエンス形状とブロツク形状とのウレタンフオ−
ムを供用して流出油の回収に供することを特徴とする高
吸油性ウレタンフオ−ムを使用した流出油の回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3352337A JPH0873556A (ja) | 1991-12-12 | 1991-12-12 | 高吸油性ウレタンフオ−ムと該ウレタンフオ−ムを使用する流出油の回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3352337A JPH0873556A (ja) | 1991-12-12 | 1991-12-12 | 高吸油性ウレタンフオ−ムと該ウレタンフオ−ムを使用する流出油の回収方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0873556A true JPH0873556A (ja) | 1996-03-19 |
Family
ID=18423369
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3352337A Pending JPH0873556A (ja) | 1991-12-12 | 1991-12-12 | 高吸油性ウレタンフオ−ムと該ウレタンフオ−ムを使用する流出油の回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0873556A (ja) |
-
1991
- 1991-12-12 JP JP3352337A patent/JPH0873556A/ja active Pending
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20020514 |