JPH0877828A - 誘電体磁器組成物及びその製造方法 - Google Patents
誘電体磁器組成物及びその製造方法Info
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- JPH0877828A JPH0877828A JP6213871A JP21387194A JPH0877828A JP H0877828 A JPH0877828 A JP H0877828A JP 6213871 A JP6213871 A JP 6213871A JP 21387194 A JP21387194 A JP 21387194A JP H0877828 A JPH0877828 A JP H0877828A
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- dielectric
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・
ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）
（式中、ｘ、ｙ、ｚはそれぞれ０．００＜ｘ≦０．５
０、０．００≦ｙ≦０．０５、０．２０≦ｚ≦０．８０
の範囲の値を示す。ｙは主成分Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）
1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １
モルに対するＭｎＯおよび／またはＺｎＯのモル数を示
す。）で表わされる組成であることを特徴とする誘電体
磁器組成物。 【効果】 比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値
が測定周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために
誘電損失が小さく、かつ組成などを変化させることによ
り共振周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０
ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制御することが可能な
誘電体磁器組成物を提供することができる。また、上記
特性を利用することにより小形化された高周波用共振
器、フィルタなどを提供することができる。
ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）
（式中、ｘ、ｙ、ｚはそれぞれ０．００＜ｘ≦０．５
０、０．００≦ｙ≦０．０５、０．２０≦ｚ≦０．８０
の範囲の値を示す。ｙは主成分Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）
1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １
モルに対するＭｎＯおよび／またはＺｎＯのモル数を示
す。）で表わされる組成であることを特徴とする誘電体
磁器組成物。 【効果】 比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値
が測定周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために
誘電損失が小さく、かつ組成などを変化させることによ
り共振周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０
ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制御することが可能な
誘電体磁器組成物を提供することができる。また、上記
特性を利用することにより小形化された高周波用共振
器、フィルタなどを提供することができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は誘電体磁器組成物に関
し、より詳細には、主としてマイクロ波帯域において使
用されるレゾネータ、フィルタ、コンデンサ、回路基板
などを構成する誘電体磁器組成物及びその製造方法に関
する。
し、より詳細には、主としてマイクロ波帯域において使
用されるレゾネータ、フィルタ、コンデンサ、回路基板
などを構成する誘電体磁器組成物及びその製造方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】近年、高周波用誘電体磁器は、自動車電
話、携帯電話、コードレス電話などの無線通信機器の空
中線共用器（デュプレクサ）や電圧制御発振器（ＶＣ
Ｏ）などに使用される共振器、あるいはＣＡＴＶ用チュ
ーナに使用されるフィルタなどに多く用いられている。
このような共振器などにおいては、高誘電率を有する材
料を使用することにより高周波の波長を真空中のεr
-1/2（εr :比誘電率）の長さに短縮し、かかる周波数
における１波長、１／２波長、あるいは１／４波長のマ
イクロ波を高周波用誘電体磁器部品の中に閉じこめ、所
定の作用効果が得られるように小形に構成されたものが
一般的に知られている。
話、携帯電話、コードレス電話などの無線通信機器の空
中線共用器（デュプレクサ）や電圧制御発振器（ＶＣ
Ｏ）などに使用される共振器、あるいはＣＡＴＶ用チュ
ーナに使用されるフィルタなどに多く用いられている。
このような共振器などにおいては、高誘電率を有する材
料を使用することにより高周波の波長を真空中のεr
-1/2（εr :比誘電率）の長さに短縮し、かかる周波数
における１波長、１／２波長、あるいは１／４波長のマ
イクロ波を高周波用誘電体磁器部品の中に閉じこめ、所
定の作用効果が得られるように小形に構成されたものが
一般的に知られている。
【０００３】前記高周波用誘電体磁器に要求される特性
としては、（１）誘電体中では電磁波の波長がεr -1/2
に短縮され、同じ共振周波数ならば比誘電率が大きいほ
ど小形化できるため、可能な限り比誘電率が大であるこ
と、（２）高周波帯域での誘電損失が小さいこと、すな
わちＱ値が大きいこと、（３）温度変化による共振周波
数の変化率が小さいこと、すなわち比誘電率εrの温度
依存性が小さく、かつ安定していること、の３つの特性
が挙げられる。
としては、（１）誘電体中では電磁波の波長がεr -1/2
に短縮され、同じ共振周波数ならば比誘電率が大きいほ
ど小形化できるため、可能な限り比誘電率が大であるこ
と、（２）高周波帯域での誘電損失が小さいこと、すな
わちＱ値が大きいこと、（３）温度変化による共振周波
数の変化率が小さいこと、すなわち比誘電率εrの温度
依存性が小さく、かつ安定していること、の３つの特性
が挙げられる。
【０００４】また、現在主として用いられているマイク
ロ波帯域は、民生用機器では１ＧＨｚ前後であるが、情
報量の増大、機器動作の高速化により、より高い周波数
帯域（１〜数ＧＨｚ）でも利用することができるマイク
ロ波用電子部品が必要となってきている。従って、該マ
イクロ波用電子部品を構成する誘電体磁器組成物として
は、マイクロ波の損失をできる限り少なくするためにＱ
値の大きい材料が求められ、さらに電子部品の大きさを
できる限り小さくするために、比誘電率の大きい材料が
求められている。
ロ波帯域は、民生用機器では１ＧＨｚ前後であるが、情
報量の増大、機器動作の高速化により、より高い周波数
帯域（１〜数ＧＨｚ）でも利用することができるマイク
ロ波用電子部品が必要となってきている。従って、該マ
イクロ波用電子部品を構成する誘電体磁器組成物として
は、マイクロ波の損失をできる限り少なくするためにＱ
値の大きい材料が求められ、さらに電子部品の大きさを
できる限り小さくするために、比誘電率の大きい材料が
求められている。
【０００５】従来、前記特性を有する誘電体磁器組成物
として、ＢａＯ−ＴｉＯ2 系、ＺｒＴｉＯ4 系など多く
のものが知られており、Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3
系、Ｂａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 系などもその一つと
して知られている。
として、ＢａＯ−ＴｉＯ2 系、ＺｒＴｉＯ4 系など多く
のものが知られており、Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3
系、Ｂａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 系などもその一つと
して知られている。
【０００６】これらの誘電体磁器組成物に要求される特
性としては、前述したように比誘電率（εr ）やＱ値が
大きいこと、共振周波数の温度係数（τf ）が０に近い
ことの他に、例えば原料純度、原料ロットによる温度係
数（τf ）のばらつきをある程度コントロールできるこ
とが挙げられる。
性としては、前述したように比誘電率（εr ）やＱ値が
大きいこと、共振周波数の温度係数（τf ）が０に近い
ことの他に、例えば原料純度、原料ロットによる温度係
数（τf ）のばらつきをある程度コントロールできるこ
とが挙げられる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 系あるいはＢａ（Ｚｎ
1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 系の材料では、Ｑ値は大きいものの
比誘電率（εr ）が２８以下と小さいために素子を小型
化しにくく、焼結性を得るために非常に制御された焼成
条件下で試料を作製する必要があった。さらにこれらの
材料は、そのままでは共振周波数の温度係数（τf ）を
制御することができないため、希土類元素など種々の添
加物を加えることによりこの共振周波数の温度係数（τ
f ）を変化させる必要があったが、その際の特性が系統
的に検討されておらず、容易に種々の要求特性に合致し
た誘電体磁器組成物を供給することができないという課
題があった。
Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 系あるいはＢａ（Ｚｎ
1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 系の材料では、Ｑ値は大きいものの
比誘電率（εr ）が２８以下と小さいために素子を小型
化しにくく、焼結性を得るために非常に制御された焼成
条件下で試料を作製する必要があった。さらにこれらの
材料は、そのままでは共振周波数の温度係数（τf ）を
制御することができないため、希土類元素など種々の添
加物を加えることによりこの共振周波数の温度係数（τ
f ）を変化させる必要があったが、その際の特性が系統
的に検討されておらず、容易に種々の要求特性に合致し
た誘電体磁器組成物を供給することができないという課
題があった。
【０００８】本発明は上記した課題に鑑み発明されたも
のであって、高いＱ値及び比誘電率（εr ）を有し、共
振周波数の温度係数（τf ）が＋１５０〜−１５０ｐｐ
ｍ／℃の範囲内で任意の値に制御することができる誘電
体磁器組成物を提供することを目的としている。
のであって、高いＱ値及び比誘電率（εr ）を有し、共
振周波数の温度係数（τf ）が＋１５０〜−１５０ｐｐ
ｍ／℃の範囲内で任意の値に制御することができる誘電
体磁器組成物を提供することを目的としている。
【０００９】また、１３００〜１６５０°Ｃという従来
より低い焼成温度であっても安定した誘電特性が得ら
れ、高周波用通信装置等において要求される特性を満足
し得る誘電体磁器組成物の製造方法を提供することを目
的としている。
より低い焼成温度であっても安定した誘電特性が得ら
れ、高周波用通信装置等において要求される特性を満足
し得る誘電体磁器組成物の製造方法を提供することを目
的としている。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に本発明に係る誘電体磁器組成物は、Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚ
ｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ
3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）（式中、ｘ、ｙ、ｚはそれぞ
れ０．００＜ｘ≦０．５０、０．００≦ｙ≦０．０５、
０．２０≦ｚ≦０．８０の範囲の値を示す。ｙは主成分
Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓ
ｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １モルに対するＭｎＯおよび／また
はＺｎＯのモル数を示す。）で表わされる組成であるこ
とを特徴としている。（１） また、本発明に係る誘電体磁器組成物の製造方法は、上
記（１）記載の誘電体磁器組成物の製造方法であって、
Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 あるいはＢａ（Ｚｎ1/3
Ｔａ2/3 ）Ｏ3 の仮焼粉１００モルに対し、５０モル以
下の割合でＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 （ただし０．２
０≦ｚ≦０．８０）の仮焼粉を混合し、さらに前記仮焼
粉の混合物１００モルに対し、ＺｎＯあるいはＭｎＣＯ
3 を５モル以下の割合で添加し、その後大気中あるいは
酸素雰囲気中で、１３００〜１６５０°Ｃで焼成するこ
とを特徴としている。（２） 上記誘電体磁器組成物の製造方法において用いる原料粉
末は、Ｂａ、Ｍｇ、Ｔａ、Ｚｎを含有する化合物から選
ばれる粉末、また、Ｚｎ及び／またはＭｎを含有する化
合物から選ばれる粉末であり、前記原料粉末は前記金属
の酸化物に限られず、例えば炭酸塩、シュウ酸塩、硝酸
塩、アルコキシドなどの粉末で、焼成後に目的の酸化物
が得られるものならばどのようなものでも良い。前記金
属の酸化物又は炭酸塩を原料粉末として使用する場合の
好ましい平均粒径は数μｍ程度であり、これらの原料粉
末を通常行われる方法により湿式混合し、さらに乾燥、
仮焼、解砕、造粒、成形などを行って所定の形状を有す
る成形体を作製した後に焼成する。前記酸化物又は炭酸
塩を仮焼合成する際の温度は１０００〜１２００℃程度
が好ましい。仮焼温度が１０００℃未満では原料組成物
が多く残り、均一な焼成を妨げることになり、他方１２
００℃を超えると焼結が始まり、微粉砕するのが困難に
なり、Ｑ値に悪影響を及ぼす。前記方法により製造され
た誘電体磁器組成物の組織は、ほぼ均一な粒径を有す
る。
に本発明に係る誘電体磁器組成物は、Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚ
ｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ
3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）（式中、ｘ、ｙ、ｚはそれぞ
れ０．００＜ｘ≦０．５０、０．００≦ｙ≦０．０５、
０．２０≦ｚ≦０．８０の範囲の値を示す。ｙは主成分
Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓ
ｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １モルに対するＭｎＯおよび／また
はＺｎＯのモル数を示す。）で表わされる組成であるこ
とを特徴としている。（１） また、本発明に係る誘電体磁器組成物の製造方法は、上
記（１）記載の誘電体磁器組成物の製造方法であって、
Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 あるいはＢａ（Ｚｎ1/3
Ｔａ2/3 ）Ｏ3 の仮焼粉１００モルに対し、５０モル以
下の割合でＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 （ただし０．２
０≦ｚ≦０．８０）の仮焼粉を混合し、さらに前記仮焼
粉の混合物１００モルに対し、ＺｎＯあるいはＭｎＣＯ
3 を５モル以下の割合で添加し、その後大気中あるいは
酸素雰囲気中で、１３００〜１６５０°Ｃで焼成するこ
とを特徴としている。（２） 上記誘電体磁器組成物の製造方法において用いる原料粉
末は、Ｂａ、Ｍｇ、Ｔａ、Ｚｎを含有する化合物から選
ばれる粉末、また、Ｚｎ及び／またはＭｎを含有する化
合物から選ばれる粉末であり、前記原料粉末は前記金属
の酸化物に限られず、例えば炭酸塩、シュウ酸塩、硝酸
塩、アルコキシドなどの粉末で、焼成後に目的の酸化物
が得られるものならばどのようなものでも良い。前記金
属の酸化物又は炭酸塩を原料粉末として使用する場合の
好ましい平均粒径は数μｍ程度であり、これらの原料粉
末を通常行われる方法により湿式混合し、さらに乾燥、
仮焼、解砕、造粒、成形などを行って所定の形状を有す
る成形体を作製した後に焼成する。前記酸化物又は炭酸
塩を仮焼合成する際の温度は１０００〜１２００℃程度
が好ましい。仮焼温度が１０００℃未満では原料組成物
が多く残り、均一な焼成を妨げることになり、他方１２
００℃を超えると焼結が始まり、微粉砕するのが困難に
なり、Ｑ値に悪影響を及ぼす。前記方法により製造され
た誘電体磁器組成物の組織は、ほぼ均一な粒径を有す
る。
【００１１】
【作用】上記構成の誘電体磁器組成物によれば、Ｂａ
（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz
Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）（式中、ｘ、
ｙ、ｚはそれぞれ０．００＜ｘ≦０．５０、０．００≦
ｙ≦０．０５、０．２０≦ｚ≦０．８０の範囲の値を示
す。ｙは主成分Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ
3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １モルに対するＭｎ
Ｏおよび／またはＺｎＯのモル数を示す。）で表わされ
る組成であることにより、比誘電率（εr ）が２５〜３
８と高く、Ｑ値が測定周波数３ＧＨｚで１００００以上
と大きいために誘電損失が小さく、かつ組成などを変化
させることにより共振周波数の温度係数（τf ）を＋１
５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制御す
ることが可能となる。
（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz
Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）（式中、ｘ、
ｙ、ｚはそれぞれ０．００＜ｘ≦０．５０、０．００≦
ｙ≦０．０５、０．２０≦ｚ≦０．８０の範囲の値を示
す。ｙは主成分Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ
3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １モルに対するＭｎ
Ｏおよび／またはＺｎＯのモル数を示す。）で表わされ
る組成であることにより、比誘電率（εr ）が２５〜３
８と高く、Ｑ値が測定周波数３ＧＨｚで１００００以上
と大きいために誘電損失が小さく、かつ組成などを変化
させることにより共振周波数の温度係数（τf ）を＋１
５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制御す
ることが可能となる。
【００１２】前記誘電体磁器組成物において、ｘの値は
Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3）Ｏ3 １００モルに
対するＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 のモル比を示してい
るが、このｘの値が０．００であると焼成温度が高くな
り、比誘電率（εr ）が２５以下と小さくなるため、Ｑ
値等の誘電特性が安定しなくなる。他方ｘの値が０．５
０以上であると、Ｑ値が１００００以下（３ＧＨｚ）と
小さくなり共振器などとしての使用が難しくなる。
Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3）Ｏ3 １００モルに
対するＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 のモル比を示してい
るが、このｘの値が０．００であると焼成温度が高くな
り、比誘電率（εr ）が２５以下と小さくなるため、Ｑ
値等の誘電特性が安定しなくなる。他方ｘの値が０．５
０以上であると、Ｑ値が１００００以下（３ＧＨｚ）と
小さくなり共振器などとしての使用が難しくなる。
【００１３】ｙの値は、Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ
2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １００モル
に対するＭｎＯおよび／またはＺｎＯのモル比を示して
いるが、このｙの値が０．０５を超えるとＱ値が１００
００以下（３ＧＨｚ）と小さくなり、温度係数（τf ）
を＋１５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に
制御することができなくなる。
2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 １００モル
に対するＭｎＯおよび／またはＺｎＯのモル比を示して
いるが、このｙの値が０．０５を超えるとＱ値が１００
００以下（３ＧＨｚ）と小さくなり、温度係数（τf ）
を＋１５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に
制御することができなくなる。
【００１４】ｚの値は、Ｔｉに対するＳｎのモル比を示
しているが、このｚの値が０．２０未満であるとＱ値が
１００００以下（３ＧＨｚ）と小さくなり、他方ｚの値
が０．８０を超えると共振周波数の温度係数（τf ）を
＋１５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制
御することができなくなる。
しているが、このｚの値が０．２０未満であるとＱ値が
１００００以下（３ＧＨｚ）と小さくなり、他方ｚの値
が０．８０を超えると共振周波数の温度係数（τf ）を
＋１５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制
御することができなくなる。
【００１５】上記（２）記載の誘電体磁器組成物の製造
方法によれば、Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 あるいは
Ｂａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 の仮焼粉１００モルに対
し、５０モル以下の割合でＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3
（ただし０．２０≦ｚ≦０．８０）の仮焼粉を混合し、
さらに前記仮焼粉の混合物１００モルに対し、ＺｎＯあ
るいはＭｎＣＯ3 を５モル以下の割合で添加し、その後
大気中あるいは酸素雰囲気中で、１３００〜１６５０°
Ｃで焼成するので、焼結体の平均結晶粒径が均一に制御
され、比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値が測
定周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために誘電
損失が小さく、かつ組成などを変化させることにより共
振周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０ｐｐ
ｍ／℃の範囲内で特定の値に制御された誘電体磁器組成
物が製造される。
方法によれば、Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 あるいは
Ｂａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 の仮焼粉１００モルに対
し、５０モル以下の割合でＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3
（ただし０．２０≦ｚ≦０．８０）の仮焼粉を混合し、
さらに前記仮焼粉の混合物１００モルに対し、ＺｎＯあ
るいはＭｎＣＯ3 を５モル以下の割合で添加し、その後
大気中あるいは酸素雰囲気中で、１３００〜１６５０°
Ｃで焼成するので、焼結体の平均結晶粒径が均一に制御
され、比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値が測
定周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために誘電
損失が小さく、かつ組成などを変化させることにより共
振周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０ｐｐ
ｍ／℃の範囲内で特定の値に制御された誘電体磁器組成
物が製造される。
【００１６】前記誘電体磁器組成物の製造方法におい
て、焼成温度が１３００℃未満であると緻密化が十分に
進行せず、Ｑ値が１００００以下（３ＧＨｚ）と小さく
なり、比誘電率（εr ）も十分高くならず、他方焼成温
度が１６５０℃を超えると、誘電体磁器組成物自体が軟
化して焼成前の成形体の形を保持することができなくな
る。
て、焼成温度が１３００℃未満であると緻密化が十分に
進行せず、Ｑ値が１００００以下（３ＧＨｚ）と小さく
なり、比誘電率（εr ）も十分高くならず、他方焼成温
度が１６５０℃を超えると、誘電体磁器組成物自体が軟
化して焼成前の成形体の形を保持することができなくな
る。
【００１７】
【実施例及び比較例】以下、本発明に係る誘電体磁器組
成物及びその製造方法の実施例及び比較例を説明する。
まず、実施例に係る誘電体磁器組成物の製造方法につい
て説明する。
成物及びその製造方法の実施例及び比較例を説明する。
まず、実施例に係る誘電体磁器組成物の製造方法につい
て説明する。
【００１８】平均粒径が数μｍのＢａＣＯ3 、ＭｇＯあ
るいはＺｎＯ、Ｔａ2 Ｏ5 、ＳｎＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｍｎ
ＣＯ3 から選ばれる粉末を表１ー１〜表１ー３に示した
割合で調合を行う。ここで表１ー１〜表１ー３に示した
ｘ、ｙ、ｚは、原料粉末の組成をＢａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）
1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3＋
ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）で表示した場合のｘ、ｙ、ｚに対
応する。
るいはＺｎＯ、Ｔａ2 Ｏ5 、ＳｎＯ2 、ＴｉＯ2 、Ｍｎ
ＣＯ3 から選ばれる粉末を表１ー１〜表１ー３に示した
割合で調合を行う。ここで表１ー１〜表１ー３に示した
ｘ、ｙ、ｚは、原料粉末の組成をＢａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）
1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3＋
ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）で表示した場合のｘ、ｙ、ｚに対
応する。
【００１９】最初に各原料粉末を表１及び表２に示した
割合になるように正確に秤量し、適量の玉石、公知の分
散剤、純水とともにポットミル内で２４時間湿式混合を
行うことにより、スラリー状の原料粉末混合物を得る。
この際に、焼結助剤としてＺｎＯ及び／あるいはＭｎＣ
Ｏ3 を主成分１００モルに対して０．００〜５．００モ
ルの範囲において加えても良い。
割合になるように正確に秤量し、適量の玉石、公知の分
散剤、純水とともにポットミル内で２４時間湿式混合を
行うことにより、スラリー状の原料粉末混合物を得る。
この際に、焼結助剤としてＺｎＯ及び／あるいはＭｎＣ
Ｏ3 を主成分１００モルに対して０．００〜５．００モ
ルの範囲において加えても良い。
【００２０】次に、このスラリー状の原料粉末混合物を
脱水乾燥させた後、解砕する。
脱水乾燥させた後、解砕する。
【００２１】次に、解砕された粉末を、例えばジルコニ
ア製の焼成ルツボ内に移し、１０００℃で仮焼合成を行
う。そして、所定の固溶体が合成されていることをｘ線
解析やＩＣＰ発光分光分析などの組成分析手段で確認す
る。
ア製の焼成ルツボ内に移し、１０００℃で仮焼合成を行
う。そして、所定の固溶体が合成されていることをｘ線
解析やＩＣＰ発光分光分析などの組成分析手段で確認す
る。
【００２２】次に、仮焼合成粉を解砕し、１．０μｍ前
後の均一粉に整粒する。整粒が終了した後、この粉末に
有機バインダーなどを添加して成形を行い、直径が１５
ｍｍ、厚みが８ｍｍの円板形状の成形体を作製する。
後の均一粉に整粒する。整粒が終了した後、この粉末に
有機バインダーなどを添加して成形を行い、直径が１５
ｍｍ、厚みが８ｍｍの円板形状の成形体を作製する。
【００２３】次に、得られた成形体を６００℃で脱脂し
た後、脱脂後の成形体を、例えばマグネシア製の焼成板
上に載置して、大気中あるいは酸素雰囲気中で焼成を行
う。焼成条件は、焼成温度が１３００〜１６５０℃、焼
成時間が２．０〜８．０時間である。
た後、脱脂後の成形体を、例えばマグネシア製の焼成板
上に載置して、大気中あるいは酸素雰囲気中で焼成を行
う。焼成条件は、焼成温度が１３００〜１６５０℃、焼
成時間が２．０〜８．０時間である。
【００２４】次に、前記焼成により得られた焼結体を純
水中で十分洗浄した後、セラミックスの表面が平行にな
るように、また共振周波数が３ＧＨｚになるような形状
に研磨し、電気的特性を測定する。
水中で十分洗浄した後、セラミックスの表面が平行にな
るように、また共振周波数が３ＧＨｚになるような形状
に研磨し、電気的特性を測定する。
【００２５】なお、本実施例では原料として酸化物を使
用しているが、原料は酸化物に限られず、炭酸塩、シュ
ウ酸塩、硝酸塩などで焼成後に目的の酸化物が得られる
ものならばどのようなものでも良い。また、製造された
誘電体磁器組成物の組成については、焼成により得られ
た誘電体磁器組成物を酸に溶解させた後、ＩＣＰ発光分
光分析を行うことにより焼結体の組成を確認した。さら
に焼結体の構造を観察するために、焼結体を破断した後
にエッチング処理を行い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）
でその表面を観察したところ、実施例に係る誘電体磁器
組成物はほぼ均一粒径の粒子により形成された緻密な構
造を有することがわかった。
用しているが、原料は酸化物に限られず、炭酸塩、シュ
ウ酸塩、硝酸塩などで焼成後に目的の酸化物が得られる
ものならばどのようなものでも良い。また、製造された
誘電体磁器組成物の組成については、焼成により得られ
た誘電体磁器組成物を酸に溶解させた後、ＩＣＰ発光分
光分析を行うことにより焼結体の組成を確認した。さら
に焼結体の構造を観察するために、焼結体を破断した後
にエッチング処理を行い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）
でその表面を観察したところ、実施例に係る誘電体磁器
組成物はほぼ均一粒径の粒子により形成された緻密な構
造を有することがわかった。
【００２６】次に、実施例に係る誘電体磁器組成物の電
気的特性の測定方法を説明する。
気的特性の測定方法を説明する。
【００２７】電気特性については、共振周波数、比誘電
率（εr ）、及びＱ値をHakki −Coleman により提唱さ
れたThe Post Resonance Techniqueを利用することによ
り測定した。
率（εr ）、及びＱ値をHakki −Coleman により提唱さ
れたThe Post Resonance Techniqueを利用することによ
り測定した。
【００２８】図１（ａ）は、前記電気特性の測定に用い
られた装置を模式的に示した平面図であり、（ｂ）は前
記装置の正面図である。
られた装置を模式的に示した平面図であり、（ｂ）は前
記装置の正面図である。
【００２９】測定の対象である試料（誘電体磁器組成
物）１１は２枚の平行な金属板１２で挟まれた状態で固
定されている。１３は金属板を試料の上に乗せた状態で
安定させるための支柱である。
物）１１は２枚の平行な金属板１２で挟まれた状態で固
定されている。１３は金属板を試料の上に乗せた状態で
安定させるための支柱である。
【００３０】比誘電率測定の際には、ネットワークアナ
ライザーの一方のプローブ１４より高周波を発振して周
波数特性を測定し、得られたＴＥ０１δモードの共振周
波数ピークと試料１１の寸法より比誘電率（εr ）を求
めた。また標準試料を用いて金属板１２の表面比抵抗を
求め、この値から金属板１２の誘電損失分を求め、全体
の誘電損失値から金属板１２の誘電損失分を除き、試料
１１のＱ値を求めた。さらに、共振周波数の温度係数
（τf ）については、前記共振周波数の測定雰囲気の温
度を−３０〜＋８５℃に変化させて測定することにより
行った。
ライザーの一方のプローブ１４より高周波を発振して周
波数特性を測定し、得られたＴＥ０１δモードの共振周
波数ピークと試料１１の寸法より比誘電率（εr ）を求
めた。また標準試料を用いて金属板１２の表面比抵抗を
求め、この値から金属板１２の誘電損失分を求め、全体
の誘電損失値から金属板１２の誘電損失分を除き、試料
１１のＱ値を求めた。さらに、共振周波数の温度係数
（τf ）については、前記共振周波数の測定雰囲気の温
度を−３０〜＋８５℃に変化させて測定することにより
行った。
【００３１】測定のための試料は各実施例（組成）ごと
に５０個製造し、それらの試料１１について電気的特性
をそれぞれ測定し、平均値を算出した。その結果を表１
ー１〜表１ー３に示す。
に５０個製造し、それらの試料１１について電気的特性
をそれぞれ測定し、平均値を算出した。その結果を表１
ー１〜表１ー３に示す。
【００３２】なお比較例として、本発明の組成範囲外の
組成を有する誘電体磁器組成物を上記実施例と同様の条
件で製造し、また組成は本発明の範囲内であって１３０
０℃より低い温度や１６５０℃より高い温度に焼成温度
を設定して製造した誘電体磁器組成物についても、その
電気的特性を測定した。その結果も併せて表１ー１〜表
１ー３に示し、比較例には＊印を付すものとする。なお
表中はＢａ（Ｍｇ1/ 3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎ
z Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）の組成を有す
る誘電体磁器組成物を、はＢａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）
Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋Ｚ
ｎＯ）の組成を有する誘電体磁器組成物をそれぞれ示し
ている。
組成を有する誘電体磁器組成物を上記実施例と同様の条
件で製造し、また組成は本発明の範囲内であって１３０
０℃より低い温度や１６５０℃より高い温度に焼成温度
を設定して製造した誘電体磁器組成物についても、その
電気的特性を測定した。その結果も併せて表１ー１〜表
１ー３に示し、比較例には＊印を付すものとする。なお
表中はＢａ（Ｍｇ1/ 3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎ
z Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋ＺｎＯ）の組成を有す
る誘電体磁器組成物を、はＢａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）
Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋Ｚ
ｎＯ）の組成を有する誘電体磁器組成物をそれぞれ示し
ている。
【００３３】
【表１ー１】
【００３４】
【表１ー２】
【００３５】
【表１ー３】
【００３６】表１ー１〜表１ー３の結果より明らかなよ
うに、実施例に係る誘電体磁器組成物では比誘電率（ε
r ）が２５〜３８と高く、Ｑ値が測定周波数３ＧＨｚで
１００００以上と大きいために誘電損失が小さく、かつ
組成などを変化させることにより共振周波数の温度係数
（τf ）を＋１５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特
定の値に制御することができる。
うに、実施例に係る誘電体磁器組成物では比誘電率（ε
r ）が２５〜３８と高く、Ｑ値が測定周波数３ＧＨｚで
１００００以上と大きいために誘電損失が小さく、かつ
組成などを変化させることにより共振周波数の温度係数
（τf ）を＋１５０〜−１５０ｐｐｍ／℃の範囲内で特
定の値に制御することができる。
【００３７】また焼成温度を１３００℃〜１６５０℃に
設定することにより上記の優れた電気的特性を有する誘
電体磁器組成物を製造することができる。
設定することにより上記の優れた電気的特性を有する誘
電体磁器組成物を製造することができる。
【００３８】一方比較例に係る誘電体磁器組成物で、ｘ
の値が０．００であったり０．５０を超えたもの、ｙの
値が０．０５を超えたもの、ｚの値が０．２０未満であ
ったり０．８０を超えたものにおいては、Ｑ値、比誘電
率（εr ）、及び共振周波数の温度係数（τf ）の少な
くとも一つの電気的特性が上記した範囲を満足せず、共
振器などとして使用するのが難しいものであることがわ
かった。
の値が０．００であったり０．５０を超えたもの、ｙの
値が０．０５を超えたもの、ｚの値が０．２０未満であ
ったり０．８０を超えたものにおいては、Ｑ値、比誘電
率（εr ）、及び共振周波数の温度係数（τf ）の少な
くとも一つの電気的特性が上記した範囲を満足せず、共
振器などとして使用するのが難しいものであることがわ
かった。
【００３９】また、焼成温度が１３００未満や１６５０
を超えたものについても、得られた誘電体磁器組成物の
電気的特性が同様に満足できるものではなかった。
を超えたものについても、得られた誘電体磁器組成物の
電気的特性が同様に満足できるものではなかった。
【００４０】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明に係る誘電
体磁器組成物にあっては、Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔ
ａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（Ｍ
ｎＯ＋ＺｎＯ）（式中、ｘ、ｙ、ｚはそれぞれ０．００
＜ｘ≦０．５０、０．００≦ｙ≦０．０５、０．２０≦
ｚ≦０．８０の範囲の値を示す。ｙは主成分Ｂａ（（Ｍ
ｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ
1-z ）Ｏ3 １モルに対するＭｎＯおよび／またはＺｎＯ
のモル数を示す。）で表わされる組成であることによ
り、比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値が測定
周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために誘電損
失が小さく、かつ組成などを変化させることにより共振
周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０ｐｐｍ
／℃の範囲内で特定の値に制御することが可能な誘電体
磁器組成物を提供することができる。
体磁器組成物にあっては、Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔ
ａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（Ｍ
ｎＯ＋ＺｎＯ）（式中、ｘ、ｙ、ｚはそれぞれ０．００
＜ｘ≦０．５０、０．００≦ｙ≦０．０５、０．２０≦
ｚ≦０．８０の範囲の値を示す。ｙは主成分Ｂａ（（Ｍ
ｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（Ｓｎz Ｔｉ
1-z ）Ｏ3 １モルに対するＭｎＯおよび／またはＺｎＯ
のモル数を示す。）で表わされる組成であることによ
り、比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値が測定
周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために誘電損
失が小さく、かつ組成などを変化させることにより共振
周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０ｐｐｍ
／℃の範囲内で特定の値に制御することが可能な誘電体
磁器組成物を提供することができる。
【００４１】また、このよう前記誘電体磁器組成物の特
性を利用することにより高周波用共振器、フィルタなど
を大幅に小形化することが可能となる。
性を利用することにより高周波用共振器、フィルタなど
を大幅に小形化することが可能となる。
【００４２】また、本発明に係る誘電体磁器組成物の製
造方法にあっては、Ｂａ（Ｍｇ1/3Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ある
いはＢａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 の仮焼粉１００モル
に対し、５０モル以下の割合でＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）
Ｏ3 （ただし０．２０≦ｚ≦０．８０）の仮焼粉を混合
し、さらに前記仮焼粉の混合物１００モルに対し、Ｚｎ
ＯあるいはＭｎＣＯ3 を５モル以下の割合で添加し、そ
の後大気中あるいは酸素雰囲気中で、１３００〜１６５
０°Ｃで焼成するので、焼結体の平均結晶粒径が均一に
制御され、比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値
が測定周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために
誘電損失が小さく、かつ組成などを変化させることによ
り共振周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０
ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制御された誘電体磁器
組成物を容易に製造することができる。
造方法にあっては、Ｂａ（Ｍｇ1/3Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ある
いはＢａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 の仮焼粉１００モル
に対し、５０モル以下の割合でＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）
Ｏ3 （ただし０．２０≦ｚ≦０．８０）の仮焼粉を混合
し、さらに前記仮焼粉の混合物１００モルに対し、Ｚｎ
ＯあるいはＭｎＣＯ3 を５モル以下の割合で添加し、そ
の後大気中あるいは酸素雰囲気中で、１３００〜１６５
０°Ｃで焼成するので、焼結体の平均結晶粒径が均一に
制御され、比誘電率（εr ）が２５〜３８と高く、Ｑ値
が測定周波数３ＧＨｚで１００００以上と大きいために
誘電損失が小さく、かつ組成などを変化させることによ
り共振周波数の温度係数（τf ）を＋１５０〜−１５０
ｐｐｍ／℃の範囲内で特定の値に制御された誘電体磁器
組成物を容易に製造することができる。
【図１】（ａ）は、実施例に係る誘電体磁器組成物の電
気特性の測定に用いられた装置を模式的に示した平面図
であり、（ｂ）は前記装置の正面図である。
気特性の測定に用いられた装置を模式的に示した平面図
であり、（ｂ）は前記装置の正面図である。
１１ 誘電体磁器組成物
Claims (2)
- 【請求項１】 Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ
3 ・ｘＢａ（ＳｎzＴｉ1-z ）Ｏ3 ＋ｙ（ＭｎＯ＋Ｚｎ
Ｏ）（式中、ｘ、ｙ、ｚはそれぞれ０．００＜ｘ≦０．
５０、０．００≦ｙ≦０．０５、０．２０≦ｚ≦０．８
０の範囲の値を示す。ｙは主成分Ｂａ（（Ｍｇ／Ｚｎ）
1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 ・ｘＢａ（ＳｎzＴｉ1-z ）Ｏ3 １
モルに対するＭｎＯおよび／またはＺｎＯのモル数を示
す。）で表わされる組成であることを特徴とする誘電体
磁器組成物。 - 【請求項２】 Ｂａ（Ｍｇ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 あるいは
Ｂａ（Ｚｎ1/3 Ｔａ2/3 ）Ｏ3 の仮焼粉１００モルに対
し、５０モル以下の割合でＢａ（Ｓｎz Ｔｉ1-z ）Ｏ3
（ただし０．２０≦ｚ≦０．８０）の仮焼粉を混合し、
さらに前記仮焼粉の混合物１００モルに対し、ＺｎＯあ
るいはＭｎＣＯ3 を５モル以下の割合で添加し、その後
大気中あるいは酸素雰囲気中で、１３００〜１６５０°
Ｃで焼成することを特徴とする請求項１記載の誘電体磁
器組成物の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6213871A JPH0877828A (ja) | 1994-09-07 | 1994-09-07 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6213871A JPH0877828A (ja) | 1994-09-07 | 1994-09-07 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0877828A true JPH0877828A (ja) | 1996-03-22 |
Family
ID=16646403
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6213871A Pending JPH0877828A (ja) | 1994-09-07 | 1994-09-07 | 誘電体磁器組成物及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0877828A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005097707A1 (ja) * | 2004-03-31 | 2005-10-20 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | 透光性セラミックおよびその製造方法、ならびに光学部品および光学装置 |
| CN1301230C (zh) * | 2005-08-26 | 2007-02-21 | 天津大学 | 一种毫米波介质陶瓷及其制备方法 |
-
1994
- 1994-09-07 JP JP6213871A patent/JPH0877828A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005097707A1 (ja) * | 2004-03-31 | 2005-10-20 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | 透光性セラミックおよびその製造方法、ならびに光学部品および光学装置 |
| CN1301230C (zh) * | 2005-08-26 | 2007-02-21 | 天津大学 | 一种毫米波介质陶瓷及其制备方法 |
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