JPH0889758A - アンモニア分解方法 - Google Patents
アンモニア分解方法Info
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Classifications
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
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- Treating Waste Gases (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 各種排ガスに含まれるアンモニアを無害な窒
素に分解する方法に関する。 【構成】 アンモニアを含有するガスをアンモニア分解
触媒と接触させてアンモニアを分解除去する方法におい
て、アンモニア分解触媒として、脱水された状態で、
（１±０．８）Ｒ2 Ｏ・〔ａＭ2 Ｏ3 ・ｂＡｌ2 Ｏ3 〕
・ｃＭｅＯ・ｙＳｉＯ2 （式中、Ｒはアルカリ金属イオ
ン及び／又は水素イオン、ＭはVIII族元素、希土類元
素、チタン、バナジウム、クロム、ニオブ、アンチモ
ン、ガリウムからなる群から選ばれた１種以上の元素、
Ｍｅはアルカリ土類元素、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ａ
＋ｂ＝１、ｙ／ｃ＞１２、ｙ＞１２）の化学組成を有
し、かつ特定のＸ線回折パターンを有する結晶性シリケ
ートよりなる担体または特定の単独酸化物、複合酸化
物、固体超強酸、各種ゼオライトよりなる担体に活性金
属として白金を担持した触媒を使用するアンモニア分解
方法。
素に分解する方法に関する。 【構成】 アンモニアを含有するガスをアンモニア分解
触媒と接触させてアンモニアを分解除去する方法におい
て、アンモニア分解触媒として、脱水された状態で、
（１±０．８）Ｒ2 Ｏ・〔ａＭ2 Ｏ3 ・ｂＡｌ2 Ｏ3 〕
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素、チタン、バナジウム、クロム、ニオブ、アンチモ
ン、ガリウムからなる群から選ばれた１種以上の元素、
Ｍｅはアルカリ土類元素、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ａ
＋ｂ＝１、ｙ／ｃ＞１２、ｙ＞１２）の化学組成を有
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ートよりなる担体または特定の単独酸化物、複合酸化
物、固体超強酸、各種ゼオライトよりなる担体に活性金
属として白金を担持した触媒を使用するアンモニア分解
方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は各種排ガス等に含まれる
アンモニアを無害な窒素に分解する方法に関する。
アンモニアを無害な窒素に分解する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】アンモニアは肥料や硝酸の製造原料、冷
媒、排ガス中の窒素酸化物除去用還元剤等幅広い分野で
使用されている。したがって、各種化学品製造工場、冷
凍機等の廃棄物処理工場あるいは燃焼排ガス処理施設等
からは多量のアンモニアが排出される。アンモニアは特
異な刺激臭を有する気体であり大気中への放出は極力抑
える必要がある。しかし、生物の腐敗によるアンモニア
の生成や廃棄物中の冷媒からのアンモニアの放散、さら
に煙道排ガス中の窒素酸化物の還元に用いられるアンモ
ニアが未反応のまま大気放出される等、多くの場所でア
ンモニアが大気放出されているのが現状である。
媒、排ガス中の窒素酸化物除去用還元剤等幅広い分野で
使用されている。したがって、各種化学品製造工場、冷
凍機等の廃棄物処理工場あるいは燃焼排ガス処理施設等
からは多量のアンモニアが排出される。アンモニアは特
異な刺激臭を有する気体であり大気中への放出は極力抑
える必要がある。しかし、生物の腐敗によるアンモニア
の生成や廃棄物中の冷媒からのアンモニアの放散、さら
に煙道排ガス中の窒素酸化物の還元に用いられるアンモ
ニアが未反応のまま大気放出される等、多くの場所でア
ンモニアが大気放出されているのが現状である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】アンモニアの大気放出
を防ぐ方法の一つとしてアルミナやシリカ−アルミナ系
担体に酸化鉄や酸化ニッケルを担持させた触媒を利用し
て次の反応式によりアンモニアを無害な窒素に分解する
方法が知られている。
を防ぐ方法の一つとしてアルミナやシリカ−アルミナ系
担体に酸化鉄や酸化ニッケルを担持させた触媒を利用し
て次の反応式によりアンモニアを無害な窒素に分解する
方法が知られている。
【化１】 ２ＮＨ3 ＋ 3/2Ｏ2 → Ｎ2 ＋ ３Ｈ2 Ｏ ところが、従来の触媒では前記反応以外に次のような副
反応によりＮＯ，ＮＯ 2 ，Ｎ2 Ｏ等の生成が認められ、
新たに大気汚染を生じる恐れがあった。
反応によりＮＯ，ＮＯ 2 ，Ｎ2 Ｏ等の生成が認められ、
新たに大気汚染を生じる恐れがあった。
【化２】 ２ＮＨ3 ＋ 5/2Ｏ2 → ２ＮＯ ＋ ３Ｈ2 Ｏ ２ＮＨ3 ＋ 7/2Ｏ2 → ２ＮＯ2 ＋ ３Ｈ2 Ｏ ２ＮＨ3 ＋ ２Ｏ2 → Ｎ2 Ｏ ＋ ３Ｈ2 Ｏ
【０００４】本発明の目的は前記従来技術の問題点を解
決し、大気汚染のもととなる窒素酸化物を副生する恐れ
がなく、高い収率でアンモニアを分解除去することので
きるアンモニア分解方法を提供することにある。
決し、大気汚染のもととなる窒素酸化物を副生する恐れ
がなく、高い収率でアンモニアを分解除去することので
きるアンモニア分解方法を提供することにある。
【０００５】
（１）本発明はアンモニアを含有するガスをアンモニア
分解触媒と接触させてアンモニアを分解除去する方法に
おいて、アンモニア分解触媒として、脱水された状態
で、（１±０．８）Ｒ2 Ｏ・〔ａＭ2 Ｏ3 ・ｂＡｌ2 Ｏ
3 〕・ｃＭｅＯ・ｙＳｉＯ2 （式中、Ｒはアルカリ金属
イオン及び／又は水素イオン、ＭはVIII族元素、希土類
元素、チタン、バナジウム、クロム、ニオブ、アンチモ
ン、ガリウムからなる群から選ばれた１種以上の元素、
Ｍｅはアルカリ土類元素、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ａ
＋ｂ＝１、ｙ／ｃ＞１２、ｙ＞１２）の化学組成を有
し、かつ下記表Ａで示されるＸ線回折パターンを有する
結晶性シリケートよりなる担体に活性金属として白金を
担持した触媒を使用することを特徴とするアンモニア分
解方法（第１発明）。
分解触媒と接触させてアンモニアを分解除去する方法に
おいて、アンモニア分解触媒として、脱水された状態
で、（１±０．８）Ｒ2 Ｏ・〔ａＭ2 Ｏ3 ・ｂＡｌ2 Ｏ
3 〕・ｃＭｅＯ・ｙＳｉＯ2 （式中、Ｒはアルカリ金属
イオン及び／又は水素イオン、ＭはVIII族元素、希土類
元素、チタン、バナジウム、クロム、ニオブ、アンチモ
ン、ガリウムからなる群から選ばれた１種以上の元素、
Ｍｅはアルカリ土類元素、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ａ
＋ｂ＝１、ｙ／ｃ＞１２、ｙ＞１２）の化学組成を有
し、かつ下記表Ａで示されるＸ線回折パターンを有する
結晶性シリケートよりなる担体に活性金属として白金を
担持した触媒を使用することを特徴とするアンモニア分
解方法（第１発明）。
【０００６】（２）前記白金触媒の担体がγ−Ａｌ2 Ｏ
3 、θ−Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2 、ＴｉＯ2 ・
ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 ・Ａｌ2 Ｏ3 、Ａｌ2 Ｏ3 ・ＴｉＯ
2 、ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 、ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 ・ＴｉＯ2 、
Ｙ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、Ａ型ゼオライト、モ
ルデナイト及びシリカライトよりなる群から選ばれた少
なくとも１種以上の多孔質物質であることを特徴とする
上記（１）記載のアンモニア分解方法（第２発明）。
3 、θ−Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2 、ＴｉＯ2 ・
ＺｒＯ2 、ＳｉＯ2 ・Ａｌ2 Ｏ3 、Ａｌ2 Ｏ3 ・ＴｉＯ
2 、ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 、ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 ・ＴｉＯ2 、
Ｙ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、Ａ型ゼオライト、モ
ルデナイト及びシリカライトよりなる群から選ばれた少
なくとも１種以上の多孔質物質であることを特徴とする
上記（１）記載のアンモニア分解方法（第２発明）。
【０００７】本発明の方法で使用する触媒は、本質的に
は本発明者らが前に窒素酸化物（ＮＯｘ）、一酸化炭素
（ＣＯ）、炭化水素（ＨＣ）等を含有する内燃機関の排
ガスを浄化する触媒として開発したものと同一である
（特願平６−７６６７、特願平５−２２８３８２）。前
記第１発明触媒を構成する結晶性シリケートは表Ａに示
すようなＸ線回折パターンを示す結晶構造を有するのが
特徴である。
は本発明者らが前に窒素酸化物（ＮＯｘ）、一酸化炭素
（ＣＯ）、炭化水素（ＨＣ）等を含有する内燃機関の排
ガスを浄化する触媒として開発したものと同一である
（特願平６−７６６７、特願平５−２２８３８２）。前
記第１発明触媒を構成する結晶性シリケートは表Ａに示
すようなＸ線回折パターンを示す結晶構造を有するのが
特徴である。
【０００８】
【表１】 ＶＳ：非常に強い Ｍ：中級 Ｓ：強い Ｗ：弱い （Ｘ線源 ＣｕＫα）
【０００９】
【作用】本発明において使用される触媒は必要によりア
ルミナゾル、シリカゾルなどのバインダ成分やコージェ
ライト等の基材を使用し、ウォッシュコート法又はソリ
ッド法によりハニカム化して使用するのが好ましい。ア
ンモニアを含有するガスを、１００〜６００℃の温度で
前記触媒に接触させることにより、ガス中のアンモニア
は窒素に分解される。この分解反応は選択的に進行し、
ＮＯ、ＮＯ2 、Ｎ2 Ｏ等の有害ガスが副生することはな
い。さらに、本発明で使用される触媒はＳＯ2 が共存す
る排ガスにおいても、アンモニア分解活性が低下するこ
となく安定なアンモニア分解性能を保つ。また、ＳＯ2
をＳＯ3 へ酸化させる能力は低いため酸性硫酸アンモニ
ウム生成の不具合点も見られない。
ルミナゾル、シリカゾルなどのバインダ成分やコージェ
ライト等の基材を使用し、ウォッシュコート法又はソリ
ッド法によりハニカム化して使用するのが好ましい。ア
ンモニアを含有するガスを、１００〜６００℃の温度で
前記触媒に接触させることにより、ガス中のアンモニア
は窒素に分解される。この分解反応は選択的に進行し、
ＮＯ、ＮＯ2 、Ｎ2 Ｏ等の有害ガスが副生することはな
い。さらに、本発明で使用される触媒はＳＯ2 が共存す
る排ガスにおいても、アンモニア分解活性が低下するこ
となく安定なアンモニア分解性能を保つ。また、ＳＯ2
をＳＯ3 へ酸化させる能力は低いため酸性硫酸アンモニ
ウム生成の不具合点も見られない。
【００１０】前記結晶性シリケート（第１発明）及び各
種担体（第２発明）に担持する白金の金属はイオン交換
法に白金イオンを含有させるか、または白金の塩化物等
の塩水溶液を含浸させる含浸法により含有させることが
できる。担持する白金は０．０００５ｗｔ％以上で十分
に活性が発現し、好ましくは０．００１ｗｔ％以上で高
い活性を有する。
種担体（第２発明）に担持する白金の金属はイオン交換
法に白金イオンを含有させるか、または白金の塩化物等
の塩水溶液を含浸させる含浸法により含有させることが
できる。担持する白金は０．０００５ｗｔ％以上で十分
に活性が発現し、好ましくは０．００１ｗｔ％以上で高
い活性を有する。
【００１１】
【実施例】以下、本発明において使用される触媒の調製
を具体的に説明し、それら触媒を使用した実施例を示
す。
を具体的に説明し、それら触媒を使用した実施例を示
す。
【００１２】（触媒の調製１）水ガラス１号（Ｓｉ
Ｏ2 ：３０％）：５６１６ｇを水：５４２９ｇに溶解
し、この溶液を溶液Ａとした。一方、水：４１７５ｇに
硫酸アルミニウム：７１８．９ｇ、塩化第二鉄：１１０
ｇ、酢酸カルシウム：４７．２ｇ、塩化ナトリウム：２
６２ｇ及び濃塩酸：２０２０ｇを混合して溶解し、この
溶液を溶液Ｂとした。溶液Ａと溶液Ｂを一定割合で供給
し、沈殿を生成させ、十分攪拌してｐＨ＝８．０のスラ
リを得た。このスラリを２０リットルのオートクレーブ
に仕込み、さらにテトラプロピルアンモニウムブロマイ
ドを５００ｇ添加し、１６０℃にて７２時間水熱合成を
行い、合成後水洗して乾燥させ、さらに５００℃、３時
間焼成させ結晶性シリケート１を得た。この結晶性シリ
ケート１は酸化物のモル比で（結晶水を省く）下記の組
成式で表され、結晶構造はＸ線回折で前記表Ａにて表示
されるものであった。
Ｏ2 ：３０％）：５６１６ｇを水：５４２９ｇに溶解
し、この溶液を溶液Ａとした。一方、水：４１７５ｇに
硫酸アルミニウム：７１８．９ｇ、塩化第二鉄：１１０
ｇ、酢酸カルシウム：４７．２ｇ、塩化ナトリウム：２
６２ｇ及び濃塩酸：２０２０ｇを混合して溶解し、この
溶液を溶液Ｂとした。溶液Ａと溶液Ｂを一定割合で供給
し、沈殿を生成させ、十分攪拌してｐＨ＝８．０のスラ
リを得た。このスラリを２０リットルのオートクレーブ
に仕込み、さらにテトラプロピルアンモニウムブロマイ
ドを５００ｇ添加し、１６０℃にて７２時間水熱合成を
行い、合成後水洗して乾燥させ、さらに５００℃、３時
間焼成させ結晶性シリケート１を得た。この結晶性シリ
ケート１は酸化物のモル比で（結晶水を省く）下記の組
成式で表され、結晶構造はＸ線回折で前記表Ａにて表示
されるものであった。
【化３】０．５Ｎａ2 Ｏ・０．５Ｈ2 Ｏ・〔０．８Ａｌ
2 Ｏ3 ・０．２Ｆｅ2 Ｏ3 ・０．２５ＣａＯ〕・２５Ｓ
ｉＯ2
2 Ｏ3 ・０．２Ｆｅ2 Ｏ3 ・０．２５ＣａＯ〕・２５Ｓ
ｉＯ2
【００１３】上記結晶性シリケート１を４ＮのＮＨ4 Ｃ
ｌ水溶液４０℃に３時間攪拌してＮＨ4 イオン交換を実
施した。イオン交換後洗浄して１００℃、２４時間乾燥
させた後、４００℃、３時間焼成してＨ型の結晶性シリ
ケート１を得た。
ｌ水溶液４０℃に３時間攪拌してＮＨ4 イオン交換を実
施した。イオン交換後洗浄して１００℃、２４時間乾燥
させた後、４００℃、３時間焼成してＨ型の結晶性シリ
ケート１を得た。
【００１４】〇 触媒化 次に、上記のＨ型の結晶性シリケート：２００ｇに対し
て、塩化白金酸Ｈ2 〔ＰｔＣｌ6 〕・６Ｈ2 Ｏ：０．１
１ｇの割合で含浸法により担持、焼成し粉末触媒を得
た。粉末触媒１００部に対して、バインダとしてアルミ
ナゾル３部、シリカゾル５５部（ＳｉＯ2 ：２０％）及
び水２００部を加え、充分攪拌を行いウォッシュコート
用スラリとした。次にコージェライト用モノリス基材
（３０セル／ｉｎｃｈ 2 、格子間隔４．６ｍｍ、壁厚
０．６ｍｍ）を上記スラリに浸漬し、取り出した後、余
分なスラリを吹きはらい２００℃で乾燥させた。コート
量は基材１リットルあたり１５０ｇとし、このコート物
を触媒１とした。
て、塩化白金酸Ｈ2 〔ＰｔＣｌ6 〕・６Ｈ2 Ｏ：０．１
１ｇの割合で含浸法により担持、焼成し粉末触媒を得
た。粉末触媒１００部に対して、バインダとしてアルミ
ナゾル３部、シリカゾル５５部（ＳｉＯ2 ：２０％）及
び水２００部を加え、充分攪拌を行いウォッシュコート
用スラリとした。次にコージェライト用モノリス基材
（３０セル／ｉｎｃｈ 2 、格子間隔４．６ｍｍ、壁厚
０．６ｍｍ）を上記スラリに浸漬し、取り出した後、余
分なスラリを吹きはらい２００℃で乾燥させた。コート
量は基材１リットルあたり１５０ｇとし、このコート物
を触媒１とした。
【００１５】（触媒２〜５の調製）次に、上記Ｈ型の結
晶性シリケート：２００ｇに対して、塩化白金酸Ｈ
2 〔ＰｔＣｌ6 〕・６Ｈ2 Ｏ：０．００６ｇ、０．０２
８ｇ、０．５５ｇ、２．７５ｇ（上記結晶性シリケート
単位量当り、Ｐｔとして０．００１ｗｔ％、０．００５
ｗｔ％、０．１ｗｔ％、０．５ｗｔ％に相当）の割合で
含浸法により担持し、以下触媒１と同様の操作を行いコ
ート触媒２〜５を得た。
晶性シリケート：２００ｇに対して、塩化白金酸Ｈ
2 〔ＰｔＣｌ6 〕・６Ｈ2 Ｏ：０．００６ｇ、０．０２
８ｇ、０．５５ｇ、２．７５ｇ（上記結晶性シリケート
単位量当り、Ｐｔとして０．００１ｗｔ％、０．００５
ｗｔ％、０．１ｗｔ％、０．５ｗｔ％に相当）の割合で
含浸法により担持し、以下触媒１と同様の操作を行いコ
ート触媒２〜５を得た。
【００１６】上記ハニカム触媒１の調製での結晶性シリ
ケート１の合成法において、塩化第二鉄の代わりに塩化
コバルト、塩化ルテニウム、塩化ロジウム、塩化ランタ
ン、塩化セリウム、塩化チタン、塩化バナジウム、塩化
クロム、塩化アンチモン、塩化ガリウム及び塩化ニオブ
を各々酸化物換算でＦｅ2 Ｏ3 と同じモル数だけ添加し
た以外は結晶性シリケート１と同様の操作を繰り返して
結晶性シリケート２〜１２を調製した。これらの結晶性
シリケートの結晶構造はＸ線回折で前記表Ａに表示され
るものであり、その組成は酸化物のモル比（脱水された
形態）で表わして０．５Ｎａ2 Ｏ・０．５Ｈ2 Ｏ・
（０．２Ｍ2 Ｏ3 ・０．８Ａｌ2 Ｏ3 ・０．２５Ｃａ
Ｏ）・２５ＳｉＯ2 である。ここでＭはＣｏ，Ｒｕ，Ｒ
ｈ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｓｂ，Ｇａ，Ｎｂで
ある。
ケート１の合成法において、塩化第二鉄の代わりに塩化
コバルト、塩化ルテニウム、塩化ロジウム、塩化ランタ
ン、塩化セリウム、塩化チタン、塩化バナジウム、塩化
クロム、塩化アンチモン、塩化ガリウム及び塩化ニオブ
を各々酸化物換算でＦｅ2 Ｏ3 と同じモル数だけ添加し
た以外は結晶性シリケート１と同様の操作を繰り返して
結晶性シリケート２〜１２を調製した。これらの結晶性
シリケートの結晶構造はＸ線回折で前記表Ａに表示され
るものであり、その組成は酸化物のモル比（脱水された
形態）で表わして０．５Ｎａ2 Ｏ・０．５Ｈ2 Ｏ・
（０．２Ｍ2 Ｏ3 ・０．８Ａｌ2 Ｏ3 ・０．２５Ｃａ
Ｏ）・２５ＳｉＯ2 である。ここでＭはＣｏ，Ｒｕ，Ｒ
ｈ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｓｂ，Ｇａ，Ｎｂで
ある。
【００１７】さらに、結晶性シリケート１の合成法にお
いて、酢酸カルシウムの代わりに酢酸マグネシウム、酢
酸ストロンチウム、酢酸バリウムを各々酸化物換算でＣ
ａＯと同じモル数だけ添加した以外は結晶性シリケート
１と同様の操作を繰り返して結晶性シリケート１３〜１
５を調製した。これらの結晶性シリケートの結晶構造は
Ｘ線回折で前記表Ａに表示されるものであり、その組成
は酸化物のモル比（脱水された形態）で表わして０．５
Ｎａ2 Ｏ・０．５Ｈ2 Ｏ・（０．２Ｆｅ2 Ｏ3・０．８
Ａｌ2 Ｏ3 ・０．２５ＭｅＯ）・２５ＳｉＯ2 である。
ここでＭｅはＭｇ，Ｓｒ，Ｂａである。
いて、酢酸カルシウムの代わりに酢酸マグネシウム、酢
酸ストロンチウム、酢酸バリウムを各々酸化物換算でＣ
ａＯと同じモル数だけ添加した以外は結晶性シリケート
１と同様の操作を繰り返して結晶性シリケート１３〜１
５を調製した。これらの結晶性シリケートの結晶構造は
Ｘ線回折で前記表Ａに表示されるものであり、その組成
は酸化物のモル比（脱水された形態）で表わして０．５
Ｎａ2 Ｏ・０．５Ｈ2 Ｏ・（０．２Ｆｅ2 Ｏ3・０．８
Ａｌ2 Ｏ3 ・０．２５ＭｅＯ）・２５ＳｉＯ2 である。
ここでＭｅはＭｇ，Ｓｒ，Ｂａである。
【００１８】（触媒６〜１９の調製）上記結晶性シリケ
ート２〜１５を用いてハニカム触媒１と同様の方法でＨ
型の結晶性シリケート２〜１５を得、このシリケートに
触媒１と同様の割合で白金を担持した。さらに触媒１と
同様の方法でハニカム基材にコートし触媒６〜１９を得
た。触媒１〜１９をまとめて表Ｂに示す。
ート２〜１５を用いてハニカム触媒１と同様の方法でＨ
型の結晶性シリケート２〜１５を得、このシリケートに
触媒１と同様の割合で白金を担持した。さらに触媒１と
同様の方法でハニカム基材にコートし触媒６〜１９を得
た。触媒１〜１９をまとめて表Ｂに示す。
【００１９】
【表２】
【００２０】（触媒２０〜３３の調製）また、前記ハニ
カム触媒１の結晶性シリケートの代わりに、単独酸化物
であるγ−Ａｌ2 Ｏ3 、θ−Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、Ｔ
ｉＯ2 、及び複合酸化物であるＴｉＯ2 ・ＺｒＯ2 、Ｓ
ｉＯ2 ・Ａｌ2 Ｏ3 、Ａｌ2 Ｏ3 ・ＴｉＯ2 、及び固体
超強酸であるＳＯ4 ／ＺｒＯ2 、ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 ・Ｔ
ｉＯ2 （これらの固体超強酸はＺｒ（ＯＨ）4 、Ｚｒ
（ＯＨ）4 ・Ｔｉ（ＯＨ）4 を１ＮのＨ2 ＳＯ4 に約１
時間室温で浸漬し、ろ過、乾燥、焼成することによて得
られる）及びＹ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、Ａ型ゼ
オライト、モルデナイト、シリカライト（ペンタシル型
構造を有したゼオライトの１種で、Ｓｉ、Ｏのみで構成
されているもの）を用いて触媒１と同様の方法にてＰｔ
を担持して、ハニカム触媒２０〜３３を得た。ハニカム
触媒２０〜３３をまとめて表Ｃに示す。
カム触媒１の結晶性シリケートの代わりに、単独酸化物
であるγ−Ａｌ2 Ｏ3 、θ−Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、Ｔ
ｉＯ2 、及び複合酸化物であるＴｉＯ2 ・ＺｒＯ2 、Ｓ
ｉＯ2 ・Ａｌ2 Ｏ3 、Ａｌ2 Ｏ3 ・ＴｉＯ2 、及び固体
超強酸であるＳＯ4 ／ＺｒＯ2 、ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 ・Ｔ
ｉＯ2 （これらの固体超強酸はＺｒ（ＯＨ）4 、Ｚｒ
（ＯＨ）4 ・Ｔｉ（ＯＨ）4 を１ＮのＨ2 ＳＯ4 に約１
時間室温で浸漬し、ろ過、乾燥、焼成することによて得
られる）及びＹ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、Ａ型ゼ
オライト、モルデナイト、シリカライト（ペンタシル型
構造を有したゼオライトの１種で、Ｓｉ、Ｏのみで構成
されているもの）を用いて触媒１と同様の方法にてＰｔ
を担持して、ハニカム触媒２０〜３３を得た。ハニカム
触媒２０〜３３をまとめて表Ｃに示す。
【００２１】
【表３】
【００２２】（実施例１）ハニカム触媒１〜３３を用い
てアンモニア分解試験を実施した。反応管にハニカム触
媒１〜３３を入れ、下記表Ｄの組成のアンモニア含有ガ
スをＳＶ＝１６３００ｈ-1、流量５．５４Ｎｍ3 ／ｍ2
・ｈの条件で流し、反応温度３００℃及び４００℃でア
ンモニア分解性能を調べた。
てアンモニア分解試験を実施した。反応管にハニカム触
媒１〜３３を入れ、下記表Ｄの組成のアンモニア含有ガ
スをＳＶ＝１６３００ｈ-1、流量５．５４Ｎｍ3 ／ｍ2
・ｈの条件で流し、反応温度３００℃及び４００℃でア
ンモニア分解性能を調べた。
【００２３】
【表４】
【００２４】性能評価は反応初期状態におけるアンモニ
ア分解率及びＮＯｘ（ＮＯ、ＮＯ2、Ｎ2 Ｏ）生成率及
びＳＯ2 酸化率を測定することによって行なった。な
お、アンモニア分解率及びＮＯｘ生成率は次の式により
求めた。
ア分解率及びＮＯｘ（ＮＯ、ＮＯ2、Ｎ2 Ｏ）生成率及
びＳＯ2 酸化率を測定することによって行なった。な
お、アンモニア分解率及びＮＯｘ生成率は次の式により
求めた。
【００２５】〇 アンモニア分解率（％）＝〔（入口Ｎ
Ｈ3 −出口ＮＨ3 ）／入口ＮＨ3 〕×１００
Ｈ3 −出口ＮＨ3 ）／入口ＮＨ3 〕×１００
【００２６】〇 ＮＯｘ生成率（％）＝〔（出口（Ｎ2
Ｏ×２＋ＮＯ＋ＮＯ2 ））／入口ＮＨ3 〕×１００
Ｏ×２＋ＮＯ＋ＮＯ2 ））／入口ＮＨ3 〕×１００
【００２７】〇 ＳＯ2 酸化率（％）＝〔出口ＳＯ3 ／
入口ＳＯ2 〕×１００ これらの測定結果を表Ｅにまとめて示す。
入口ＳＯ2 〕×１００ これらの測定結果を表Ｅにまとめて示す。
【００２８】
【表５】
【００２９】（実験例２）ハニカム触媒１〜３３を使用
し、実施例１と同一組成のアンモニア含有ガスをＳＶ＝
１６３００ｈ-1、流量５．５４Ｎｍ3 ／ｍ2 ・ｈの条件
で流し、４００℃にて１０００時間処理した後、反応温
度３００℃及び４００℃でアンモニア分解性能を調べ
た。これらの測定結果を表Ｆにまとめて示す。
し、実施例１と同一組成のアンモニア含有ガスをＳＶ＝
１６３００ｈ-1、流量５．５４Ｎｍ3 ／ｍ2 ・ｈの条件
で流し、４００℃にて１０００時間処理した後、反応温
度３００℃及び４００℃でアンモニア分解性能を調べ
た。これらの測定結果を表Ｆにまとめて示す。
【００３０】
【表６】
【００３１】この結果では、表Ｅと同様のアンモニア分
解率、ＮＯｘ生成率及びＳＯ2 酸化率を維持しており、
触媒１〜３３は耐久性に優れた触媒であることが確認さ
れた。
解率、ＮＯｘ生成率及びＳＯ2 酸化率を維持しており、
触媒１〜３３は耐久性に優れた触媒であることが確認さ
れた。
【００３２】
【発明の効果】本発明のアンモニア分解方法によれば、
ＳＯ2 の酸化やＮＯｘ等の副生成物を生ずることなく、
アンモニアを無害な窒素に分解することができる。この
ような分解処理方法は従来なかったものであり、その産
業上の利用価値は極めて大きいものがある。
ＳＯ2 の酸化やＮＯｘ等の副生成物を生ずることなく、
アンモニアを無害な窒素に分解することができる。この
ような分解処理方法は従来なかったものであり、その産
業上の利用価値は極めて大きいものがある。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 29/87 ＺＡＢ Ａ 29/88 ＺＡＢ Ａ 29/89 ＺＡＢ Ａ
Claims (2)
- 【請求項１】 アンモニアを含有するガスをアンモニア
分解触媒と接触させてアンモニアを分解除去する方法に
おいて、アンモニア分解触媒として、脱水された状態
で、（１±０．８）Ｒ2 Ｏ・〔ａＭ2 Ｏ3 ・ｂＡｌ2 Ｏ
3 〕・ｃＭｅＯ・ｙＳｉＯ2 （式中、Ｒはアルカリ金属
イオン及び／又は水素イオン、ＭはVIII族元素、希土類
元素、チタン、バナジウム、クロム、ニオブ、アンチモ
ン、ガリウムからなる群から選ばれた１種以上の元素、
Ｍｅはアルカリ土類元素、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ａ
＋ｂ＝１、ｙ／ｃ＞１２、ｙ＞１２）の化学組成を有
し、かつ発明の詳細な説明の項に記載の表Ａで示される
Ｘ線回折パターンを有する結晶性シリケートよりなる担
体に活性金属として白金を担持した触媒を使用すること
を特徴とするアンモニア分解方法。 - 【請求項２】 前記白金触媒の担体がγ−Ａｌ2 Ｏ3 、
θ−Ａｌ2 Ｏ3 、ＺｒＯ2 、ＴｉＯ2 、ＴｉＯ2 ・Ｚｒ
Ｏ2 、ＳｉＯ2 ・Ａｌ2 Ｏ3 、Ａｌ2 Ｏ3 ・ＴｉＯ2 、
ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 、ＳＯ4 ／ＺｒＯ2 ・ＴｉＯ2 、Ｙ型
ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、Ａ型ゼオライト、モルデ
ナイト及びシリカライトよりなる群から選ばれた少なく
とも１種以上の多孔質物質であることを特徴とする請求
項１記載のアンモニア分解方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22921994A JP3229136B2 (ja) | 1994-09-26 | 1994-09-26 | アンモニア分解方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22921994A JP3229136B2 (ja) | 1994-09-26 | 1994-09-26 | アンモニア分解方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0889758A true JPH0889758A (ja) | 1996-04-09 |
| JP3229136B2 JP3229136B2 (ja) | 2001-11-12 |
Family
ID=16888699
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22921994A Expired - Lifetime JP3229136B2 (ja) | 1994-09-26 | 1994-09-26 | アンモニア分解方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3229136B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006289211A (ja) * | 2005-04-07 | 2006-10-26 | Ne Chemcat Corp | アンモニア酸化触媒 |
| JP2010269239A (ja) * | 2009-05-21 | 2010-12-02 | Hitachi Zosen Corp | アンモニア酸化・分解触媒 |
| JP2010284640A (ja) * | 2009-05-12 | 2010-12-24 | Central Res Inst Of Electric Power Ind | アンモニア分解触媒 |
| WO2012029122A1 (ja) * | 2010-08-31 | 2012-03-08 | 日立造船株式会社 | アンモニア酸化・分解触媒 |
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