JPH09115522A - 電池用正極合剤 - Google Patents
電池用正極合剤Info
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- JPH09115522A JPH09115522A JP7270909A JP27090995A JPH09115522A JP H09115522 A JPH09115522 A JP H09115522A JP 7270909 A JP7270909 A JP 7270909A JP 27090995 A JP27090995 A JP 27090995A JP H09115522 A JPH09115522 A JP H09115522A
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- JP
- Japan
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- manganese dioxide
- graphite
- positive electrode
- electrode mixture
- electrolytic manganese
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】本発明の目的は、この様な従来の方法よりも理
論容量、実効容量が共に大きい電池用正極合剤及びその
製造方法を提供することにある。 【解決手段】電解二酸化マンガンとグラファイトの混合
質量比が１５：１〜３０：１であり、かつ、これに使用
する電解二酸化マンガンの粒径が２００μｍ以下、グラ
ファイトの粒径が２０μｍ以下であることを特徴とする
電池用正極合剤及び電解二酸化マンガンとグラファイト
との混合が、先ず乾式で混合し、次に混合物に液体を少
量づつ加えながら混練し、一旦乾燥させて、最後に所定
の電解液を調合する、４工程からなることを特徴とする
製造方法。
論容量、実効容量が共に大きい電池用正極合剤及びその
製造方法を提供することにある。 【解決手段】電解二酸化マンガンとグラファイトの混合
質量比が１５：１〜３０：１であり、かつ、これに使用
する電解二酸化マンガンの粒径が２００μｍ以下、グラ
ファイトの粒径が２０μｍ以下であることを特徴とする
電池用正極合剤及び電解二酸化マンガンとグラファイト
との混合が、先ず乾式で混合し、次に混合物に液体を少
量づつ加えながら混練し、一旦乾燥させて、最後に所定
の電解液を調合する、４工程からなることを特徴とする
製造方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、正極合剤の改良した二
酸化マンガン系電池に関するものである。
酸化マンガン系電池に関するものである。
【０００２】尚、上記の二酸化マンガン系電池は、通常
のマンガン電池、アルカリマンガン電池の他に、最近開
発されつつあるリチウム−マンガン複合酸化物を正極と
して使用するリチウム二次電池をも意味する。
のマンガン電池、アルカリマンガン電池の他に、最近開
発されつつあるリチウム−マンガン複合酸化物を正極と
して使用するリチウム二次電池をも意味する。
【０００３】
【従来の技術】従来の二酸化マンガン系電池、例えば、
アルカリマンガン電池は、その正極に活物質である電解
二酸化マンガンとグラファイト等の導電材との混合物を
使用してきた。導電材を混合する理由は、電解二酸化マ
ンガンの比導電率が低いため、単独では実用に耐えうる
電流を取り出すことができないためである。
アルカリマンガン電池は、その正極に活物質である電解
二酸化マンガンとグラファイト等の導電材との混合物を
使用してきた。導電材を混合する理由は、電解二酸化マ
ンガンの比導電率が低いため、単独では実用に耐えうる
電流を取り出すことができないためである。
【０００４】この様な理由により、電池の出力電流を大
きくするために導電材を配合せざるを得ないが、導電材
の配合を多くすればその分だけ活物質の充填量が少なく
なり理論電池容量が低下し、逆に理論電池容量を大きく
するために導電材の配合を少なくすると出力電流が小さ
くなるため、結果的に実効電池容量が小さくなるという
問題があった。
きくするために導電材を配合せざるを得ないが、導電材
の配合を多くすればその分だけ活物質の充填量が少なく
なり理論電池容量が低下し、逆に理論電池容量を大きく
するために導電材の配合を少なくすると出力電流が小さ
くなるため、結果的に実効電池容量が小さくなるという
問題があった。
【０００５】そのため、従来から電池性能を向上させる
ために、正極合剤の充填性や利用率（実効電池容量と理
論電池容量との比率）等の改善を目的として正極合剤に
関する多くの改良法が提案されてきた。例えば、電解二
酸化マンガンとグラファイトの混合比を規定したもの
や、電解二酸化マンガンの粒径、或いは、グラファイト
の粒径を規定したもの、更にその混合方法を規定したも
などが特許出願されている。
ために、正極合剤の充填性や利用率（実効電池容量と理
論電池容量との比率）等の改善を目的として正極合剤に
関する多くの改良法が提案されてきた。例えば、電解二
酸化マンガンとグラファイトの混合比を規定したもの
や、電解二酸化マンガンの粒径、或いは、グラファイト
の粒径を規定したもの、更にその混合方法を規定したも
などが特許出願されている。
【０００６】しかしながら、これらの要素の全てを網羅
して規定しているものは見当たらず、また、混合方法に
関しては、例えばその方法が蒸着法であったり、特殊な
混合装置を用いるものであるため、生産性等の面からは
工業化が困難なものであった。
して規定しているものは見当たらず、また、混合方法に
関しては、例えばその方法が蒸着法であったり、特殊な
混合装置を用いるものであるため、生産性等の面からは
工業化が困難なものであった。
【０００７】そのため、実用に供されている市販電池の
正極合剤の組成は、概ね、電解二酸化マンガンとグラフ
ァイトの混合比が８：１〜１０：１，電解二酸化マンガ
ンの平均粒径が４０μｍ程度、グラファイトの平均粒径
が１０μｍ程度の範囲のものであった。
正極合剤の組成は、概ね、電解二酸化マンガンとグラフ
ァイトの混合比が８：１〜１０：１，電解二酸化マンガ
ンの平均粒径が４０μｍ程度、グラファイトの平均粒径
が１０μｍ程度の範囲のものであった。
【０００８】
【本発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、こ
の様な従来の方法よりも理論容量、実効容量が共に大き
く、かつ、簡便な正極合剤の製造方法を提出し、その正
極合剤を用いた二酸化マンガン系電池を提出することに
ある。
の様な従来の方法よりも理論容量、実効容量が共に大き
く、かつ、簡便な正極合剤の製造方法を提出し、その正
極合剤を用いた二酸化マンガン系電池を提出することに
ある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明の要旨は、粒径が
２００μｍ以下の電解二酸化マンガンと粒径が２０μｍ
以下のグラファイトを混合質量比１５：１〜３０：１の
範囲で混合したアルカリマンガン電池の正極合剤におい
て、その混合方法が、先ず乾式で混合し、次に混合物に
液体を少量づつ加えながら混練し、一旦乾燥させて、最
後に所定の電解液を調合する、４工程からなる混合方法
にあり、以下その詳細について説明する。
２００μｍ以下の電解二酸化マンガンと粒径が２０μｍ
以下のグラファイトを混合質量比１５：１〜３０：１の
範囲で混合したアルカリマンガン電池の正極合剤におい
て、その混合方法が、先ず乾式で混合し、次に混合物に
液体を少量づつ加えながら混練し、一旦乾燥させて、最
後に所定の電解液を調合する、４工程からなる混合方法
にあり、以下その詳細について説明する。
【００１０】近年の携帯電子機器の発展に伴い、二酸化
マンガン系電池にも高容量化が求められており、電池容
量を大きくするために電極活物質をより多く充填するこ
とが求められている。しかし、アルカリマンガン電池の
正極活物質である電解二酸化マンガンはその比導電率が
低くいため、実用レベルの電流を取り出すためにはグラ
ファイト等の導電材と混合して用いる必要があり、その
配合比、並びに、混合方法による問題の解決が必要とさ
れていた。
マンガン系電池にも高容量化が求められており、電池容
量を大きくするために電極活物質をより多く充填するこ
とが求められている。しかし、アルカリマンガン電池の
正極活物質である電解二酸化マンガンはその比導電率が
低くいため、実用レベルの電流を取り出すためにはグラ
ファイト等の導電材と混合して用いる必要があり、その
配合比、並びに、混合方法による問題の解決が必要とさ
れていた。
【００１１】電解二酸化マンガンとグラファイトの配合
比（混合質量比）を５０：１以上にするとグラファイト
粒子間の接触確率が非常に低いために、その混合効果は
ほとんどなく、一方、配合比（混合質量比）を１０：１
以下にすると、グラファイトの密度が電解二酸化マンガ
ンの密度より小さいためにグラファイトが正極合剤に占
める体積の割合が大きく、電極活物質である電解二酸化
マンガンの充填量が低下してしまう。
比（混合質量比）を５０：１以上にするとグラファイト
粒子間の接触確率が非常に低いために、その混合効果は
ほとんどなく、一方、配合比（混合質量比）を１０：１
以下にすると、グラファイトの密度が電解二酸化マンガ
ンの密度より小さいためにグラファイトが正極合剤に占
める体積の割合が大きく、電極活物質である電解二酸化
マンガンの充填量が低下してしまう。
【００１２】そのため、電解二酸化マンガンとグラファ
イトの配合比（混合質量比）は１５：１以上３０：１以
下の範囲であることが望ましく、より望ましい範囲は１
８：１以上２２：１以下である。
イトの配合比（混合質量比）は１５：１以上３０：１以
下の範囲であることが望ましく、より望ましい範囲は１
８：１以上２２：１以下である。
【００１３】この様な配合比で用いられる電解二酸化マ
ンガンの粒径は、あまり大きいと電解二酸化マンガン自
身の比導電率が原因で利用効率が低下するため、２００
μｍ以下であることが望ましく、また、グラファイトの
粒径は、あまり大きいと電解二酸化マンガンとの接触性
が悪くなるため２０μｍ以下が望ましく、その混合効果
が十分に発揮されるためには１０μｍ以下がより望まし
い。また、グラファイトの粒径を小さくするに従って、
電解二酸化マンガンとの接触性、及び、グラファイト自
身の接触性が大幅に向上するため、更に望ましいグラフ
ァイト粒径の範囲は５μｍ以下である。
ンガンの粒径は、あまり大きいと電解二酸化マンガン自
身の比導電率が原因で利用効率が低下するため、２００
μｍ以下であることが望ましく、また、グラファイトの
粒径は、あまり大きいと電解二酸化マンガンとの接触性
が悪くなるため２０μｍ以下が望ましく、その混合効果
が十分に発揮されるためには１０μｍ以下がより望まし
い。また、グラファイトの粒径を小さくするに従って、
電解二酸化マンガンとの接触性、及び、グラファイト自
身の接触性が大幅に向上するため、更に望ましいグラフ
ァイト粒径の範囲は５μｍ以下である。
【００１４】二酸化マンガン系電池の電池容量を大きく
するために必要とされる以上の正極合剤の構成要件では
あるが、粉体には一般的性質として、その粒径が小さく
なるに従って比表面積が増大し、その表面張力によって
粒径が小さいもの同志が凝集し合って大きな二次粒子を
形成するという性質があるため、該正極合剤の構成にお
いてはこれらの構成部材を単に混合しただけでは、粒径
の小さいグラファイト同志が凝集してしまい、それが本
来有する能力を十分に発揮できない、或いは、混合体内
部でバラツキを生じる等の問題を内在していた。
するために必要とされる以上の正極合剤の構成要件では
あるが、粉体には一般的性質として、その粒径が小さく
なるに従って比表面積が増大し、その表面張力によって
粒径が小さいもの同志が凝集し合って大きな二次粒子を
形成するという性質があるため、該正極合剤の構成にお
いてはこれらの構成部材を単に混合しただけでは、粒径
の小さいグラファイト同志が凝集してしまい、それが本
来有する能力を十分に発揮できない、或いは、混合体内
部でバラツキを生じる等の問題を内在していた。
【００１５】これらの正極合剤の構成部材に内在する問
題点について、更に鋭意検討を重ねた結果、以下に示す
混合方法により問題を解決し、本発明の完成に至った。
題点について、更に鋭意検討を重ねた結果、以下に示す
混合方法により問題を解決し、本発明の完成に至った。
【００１６】すなわち、その混合方法とは、先ず上記の
正極合剤の構成部材を乾式で混合し、次に混合物に液体
を少量づつ加えながら混練し、一旦乾燥させて、最後に
所定の電解液を調合する、４工程からなる混合方法であ
る。
正極合剤の構成部材を乾式で混合し、次に混合物に液体
を少量づつ加えながら混練し、一旦乾燥させて、最後に
所定の電解液を調合する、４工程からなる混合方法であ
る。
【００１７】先ず第１工程で、正極合剤の構成部材を乾
式で混合することにより大まかに電解二酸化マンガン粒
子の周囲にグラファイト粒子を配置させる。次に第２工
程で、その混合物に液体を少量づつ加えながら混練する
ことにより、グラファイト粒子間、及び、グラファイト
粒子と電解二酸化マンガン粒子との間で凝集・剪断が繰
り返され、最終的に電解二酸化マンガン粒子表面にグラ
ファイト粒子が分散して固定される。この工程で、液体
を一度に多く入れてスラリー化するとグラファイト粒子
間での凝集のみが起こり、グラファイト粒子が電解二酸
化マンガン粒子表面に分散固定されないため液体は少量
づつ加えなくてはならない。液体の投入方法は少量づつ
であれば問題なく、例えばその方法として滴下法やスプ
レー法が挙げられる。また、添加する液体は構成部材と
化学反応を起こさないものであれば特に指定はないが、
安全性、作業性、コストなど面から蒸留水であることが
望ましい。また、ここまでの工程で、第１工程を省略す
ることも不可能ではないが、その場合にはグラファイト
粒子間での凝集が強く起き、均一性が損なわれたり、作
業性が低下するため、省略しないのが望ましい。
式で混合することにより大まかに電解二酸化マンガン粒
子の周囲にグラファイト粒子を配置させる。次に第２工
程で、その混合物に液体を少量づつ加えながら混練する
ことにより、グラファイト粒子間、及び、グラファイト
粒子と電解二酸化マンガン粒子との間で凝集・剪断が繰
り返され、最終的に電解二酸化マンガン粒子表面にグラ
ファイト粒子が分散して固定される。この工程で、液体
を一度に多く入れてスラリー化するとグラファイト粒子
間での凝集のみが起こり、グラファイト粒子が電解二酸
化マンガン粒子表面に分散固定されないため液体は少量
づつ加えなくてはならない。液体の投入方法は少量づつ
であれば問題なく、例えばその方法として滴下法やスプ
レー法が挙げられる。また、添加する液体は構成部材と
化学反応を起こさないものであれば特に指定はないが、
安全性、作業性、コストなど面から蒸留水であることが
望ましい。また、ここまでの工程で、第１工程を省略す
ることも不可能ではないが、その場合にはグラファイト
粒子間での凝集が強く起き、均一性が損なわれたり、作
業性が低下するため、省略しないのが望ましい。
【００１８】次に第３工程では、グラファイト粒子を電
解二酸化マンガン粒子表面により強固に固定するため、
及び、電解液の調合で狂いを生じさせないために乾燥を
行う。乾燥温度は、電解二酸化マンガンの活性度を低下
させないために９５℃以下であることが望ましく、より
望ましくは５０℃以上７０℃以下の範囲である。最後に
第４工程で、所定の電解液を調合する。
解二酸化マンガン粒子表面により強固に固定するため、
及び、電解液の調合で狂いを生じさせないために乾燥を
行う。乾燥温度は、電解二酸化マンガンの活性度を低下
させないために９５℃以下であることが望ましく、より
望ましくは５０℃以上７０℃以下の範囲である。最後に
第４工程で、所定の電解液を調合する。
【００１９】尚、該混合方法は４工程からなるが、それ
はバッチ式であっても、連続式であってもかまわないこ
とは言うまでもない。
はバッチ式であっても、連続式であってもかまわないこ
とは言うまでもない。
【００２０】以下の実施例により本発明を具体的に説明
するが、本発明はこの実施例により何等限定されるもの
ではない。
するが、本発明はこの実施例により何等限定されるもの
ではない。
【００２１】
実施例１ 電解二酸化マンガンとグラファイトとの配合比（混合質
量比）が１９：１となるように、粒径が６０〜２００μ
ｍの電解二酸化マンガンを９５重量部と平均粒径が２．
５μｍのグラファイト５重量部を秤量し、乾式で２分間
撹拌混合した。次に、少量の蒸留水を滴下して一旦この
混合物を部分的に凝集させながら、サラサラの状態にな
るまで撹拌混練し、この操作を繰り返しながら都合３０
分行った。次に、この半ば湿潤状態の混合体を６０℃で
乾燥した。乾燥後の混合粉を電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観
察し、グラファイト粒子が電解二酸化マンガン粒子の表
面に万遍なく付着固定されていることを確認した。
量比）が１９：１となるように、粒径が６０〜２００μ
ｍの電解二酸化マンガンを９５重量部と平均粒径が２．
５μｍのグラファイト５重量部を秤量し、乾式で２分間
撹拌混合した。次に、少量の蒸留水を滴下して一旦この
混合物を部分的に凝集させながら、サラサラの状態にな
るまで撹拌混練し、この操作を繰り返しながら都合３０
分行った。次に、この半ば湿潤状態の混合体を６０℃で
乾燥した。乾燥後の混合粉を電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観
察し、グラファイト粒子が電解二酸化マンガン粒子の表
面に万遍なく付着固定されていることを確認した。
【００２２】最後に、この電解二酸化マンガン−グラフ
ァイト混合体に、電解液として所定量の４０ｗｔ％のＫ
ＯＨ水溶液を加えて２分間撹拌し、正極合剤とした。
ァイト混合体に、電解液として所定量の４０ｗｔ％のＫ
ＯＨ水溶液を加えて２分間撹拌し、正極合剤とした。
【００２３】この様にして調製した正極合剤を筒形に成
型し、負極としてアマルガム化した粒状亜鉛、セパレー
タとして筒状に成型した不織布を用いて、単３サイズの
アルカリマンガン電池を試作した。
型し、負極としてアマルガム化した粒状亜鉛、セパレー
タとして筒状に成型した不織布を用いて、単３サイズの
アルカリマンガン電池を試作した。
【００２４】この試作電池を２Ω連続放電させたとこ
ろ、その放電時間は電池電圧が０．９Ｖに達するまでに
１４７分であった。
ろ、その放電時間は電池電圧が０．９Ｖに達するまでに
１４７分であった。
【００２５】比較例１ 従来の処方として、平均粒径が４０μｍの電解二酸化マ
ンガンを９０重量部と平均粒径が１０μｍのグラファイ
ト１０重量部を秤量し、乾式で２分間撹拌混合した。こ
の混合体に、電解液として所定量の４０ｗｔ％のＫＯＨ
水溶液を加えて２分間撹拌し、正極合剤とした。それ以
外は、実施例１に記載と同様の方法で単３サイズのアル
カリマンガン電池を試作した。
ンガンを９０重量部と平均粒径が１０μｍのグラファイ
ト１０重量部を秤量し、乾式で２分間撹拌混合した。こ
の混合体に、電解液として所定量の４０ｗｔ％のＫＯＨ
水溶液を加えて２分間撹拌し、正極合剤とした。それ以
外は、実施例１に記載と同様の方法で単３サイズのアル
カリマンガン電池を試作した。
【００２６】この試作電池を２Ω連続放電させたとこ
ろ、その放電時間は電池電圧が０．９Ｖに達するまでに
１３７分であった。
ろ、その放電時間は電池電圧が０．９Ｖに達するまでに
１３７分であった。
【００２７】
【発明の効果】本発明による部材構成、及び、混合方法
による正極合剤を用いることにより、以下の実施例に示
す通り、放電性能が改善された二酸化マンガン系電池を
うることができる。
による正極合剤を用いることにより、以下の実施例に示
す通り、放電性能が改善された二酸化マンガン系電池を
うることができる。
【図１】実施例１及び比較例１の電池の放電曲線を示す
図である。
図である。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成８年１１月２６日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、二酸化マンガン系
電池に使用される電池用正極合剤及びその製造方法に関
するものである。
電池に使用される電池用正極合剤及びその製造方法に関
するものである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００８】
【本発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、こ
の様な従来の方法よりも理論容量、実効容量が共に大き
い電池用正極合剤及びその製造方法を提供することにあ
る。
の様な従来の方法よりも理論容量、実効容量が共に大き
い電池用正極合剤及びその製造方法を提供することにあ
る。
Claims (3)
- 【請求項１】電解二酸化マンガンとグラファイトの混合
質量比が１５：１〜３０：１であり、かつ、これに使用
する電解二酸化マンガンの粒径が２００μｍ以下、グラ
ファイトの粒径が２０μｍ以下であることを特徴とする
電池用正極合剤。 - 【請求項２】請求項１に記載の電解二酸化マンガンとグ
ラファイトとの混合が、先ず乾式で混合し、次に混合物
に液体を少量づつ加えながら混練し、一旦乾燥させて、
最後に所定の電解液を調合する、４工程からなることを
特徴とする請求項１に記載の電池用正極合剤を製造する
方法。 - 【請求項３】請求項１に記載の正極合剤を使用すること
を特徴とする二酸化マンガン系電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7270909A JPH09115522A (ja) | 1995-10-19 | 1995-10-19 | 電池用正極合剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7270909A JPH09115522A (ja) | 1995-10-19 | 1995-10-19 | 電池用正極合剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09115522A true JPH09115522A (ja) | 1997-05-02 |
Family
ID=17492682
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7270909A Pending JPH09115522A (ja) | 1995-10-19 | 1995-10-19 | 電池用正極合剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09115522A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001167756A (ja) * | 1999-12-07 | 2001-06-22 | Sanyo Electronic Components Co Ltd | 非水電解液二次電池の製造方法 |
| JP2002110145A (ja) * | 2000-10-04 | 2002-04-12 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水系二次電池 |
| US7232628B2 (en) * | 2001-06-08 | 2007-06-19 | Eveready Battery Company, Inc. | Optimised alkaline electrochemical cells |
-
1995
- 1995-10-19 JP JP7270909A patent/JPH09115522A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001167756A (ja) * | 1999-12-07 | 2001-06-22 | Sanyo Electronic Components Co Ltd | 非水電解液二次電池の製造方法 |
| JP2002110145A (ja) * | 2000-10-04 | 2002-04-12 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非水系二次電池 |
| US7232628B2 (en) * | 2001-06-08 | 2007-06-19 | Eveready Battery Company, Inc. | Optimised alkaline electrochemical cells |
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