JPH0917672A

JPH0917672A - 希土類系焼結磁石の製造方法

Info

Publication number: JPH0917672A
Application number: JP7183441A
Authority: JP
Inventors: Yoshihisa Kishimoto; 芳久岸本; Yoshiyuki Hashimasa; 好行橋正; Masakazu Okita; 雅一大北; Osamu Yamashita; 治山下
Original assignee: Sumitomo Metal Industries Ltd; Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Nippon Steel Corp; Proterial Ltd
Priority date: 1995-06-26
Filing date: 1995-06-26
Publication date: 1997-01-17

Abstract

(57)【要約】【目的】希土類含有合金粉末とバインダーとの反応を
抑制し、焼結後の焼結体の残留酸素量、残留炭素量を低
減させるとともに、成形時の粉体の流動性、潤滑性を向
上させて、成形体の寸法精度の向上及び生産性の向上を
図り、薄肉形状や小型形状でかつ優れた磁気特性を有す
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系やＲ−Ｃｏ系などの希土類系焼結永久
磁石の製造方法の提供。【構成】希土類含有合金粉末にポリマーと水からなる
バインダー、あるいは有機溶剤と少なくとも１種以上の
ポリマーからなるバインダーを添加してスラリー状に撹
拌した後、スプレードライヤー装置のチャンバー内で噴
霧して液滴を作り、そのまま瞬時に乾燥固化させて造粒
粉となすことにより、圧縮成形時の粉体の流動性、潤滑
性を向上させ、更に成形前に金型内で超音波振動を加え
た後に成形することにより、磁場配向性が向上し、磁気
特性の優れた薄肉形状や複雑形状の焼結永久磁石を得
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、流動性の高い球形状
の造粒粉でかつ磁気特性の優れた粉末を得て、該造粒粉
を用いて成形することによりＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金やＲ−
Ｃｏ系合金などの希土類（Ｒ）系永久磁石を製造する方
法に係り、該希土類含有合金粉末にポリマーと水からな
るバインダー、あるいは有機溶剤と少なくとも１種以上
のポリマーからなるバインダーを添加してスラリー状に
撹拌した後、スプレードライヤー装置のチャンバー内で
噴霧して液滴を作り、そのまま瞬時に乾燥固化させて造
粒粉となすことにより、圧縮成形時の粉体の流動性、潤
滑性を向上させ、更に成形前に金型内で超音波振動を加
えた後に成形することにより、磁場配向性が向上し、磁
気特性の優れた薄肉形状や複雑形状の焼結永久磁石を提
供することができる希土類系焼結磁石の製造方法に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】今日、家電製品を初めコンピュータの周
辺機器や自動車等の用途に用いられる小型モーターやア
クチュエータ等には、小型化、軽量化とともに高性能化
が求められており、その磁石材料も小型化、軽量化、薄
肉化からさらに磁石材料表面の所定位置に凹凸を設けた
り、貫通孔を設ける等、複雑な形状製品が要求されてい
る。現在の代表的な焼結永久磁石材料としては、フェラ
イト磁石、Ｒ−Ｃｏ系磁石、そして、出願人が先に提案
したＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（特公昭６１−３４２４２号
等）が挙げられる。上記の中でも、特に、Ｒ−Ｃｏ系磁
石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石などの希土類系磁石は、他の磁
石材料に比べて磁気特性が格段にすぐれるために、各種
用途に多用されている。

【０００３】上記の希土類系磁石、例えばＲ−Ｆｅ−Ｂ
系焼結永久磁石は、最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａ
ｘ）が４０ＭＧＯｅを超え、最大では５０ＭＧＯｅを超
える極めて優れた磁気特性を有するが、それを発現させ
るためには、所要組成からなる合金を１〜１０μｍ程度
の平均粒度に粉砕することが必要となる。しかし、合金
粉末の粒度を小さくすると、成形時の粉末の流動性が悪
くなり、成形体密度のバラツキや成形機の寿命を低下さ
せるとともに、焼結後の寸法精度にもバラツキを生じる
こととなり、特に薄肉形状や小型形状の製品を得るのが
困難であった。

【０００４】また、希土類系磁石は、大気中で酸化し易
い希土類元素や鉄を主成分として含有するため、合金粉
末の粒度を小さくすると、酸化により磁気特性が劣化す
る問題があり、特にＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石は、従
来から知られる希土類コバルト磁石等に比べ極めて優れ
た磁気特性を発現するという特徴を有するが、その磁気
特性の発源となる希土類やＢとの新たな組織の特定の化
合物や化合物相が活性なため、合金粉末の粒度を小さく
すると、酸化により磁気特性が劣化する問題もあった。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】そのため、特に成形性
を改良するために、成形前の合金粉末に、ポリオキシエ
チレンアルキルエーテル等を添加したもの（特公平４−
８０９６１号）、それらにさらにパラフィンやステアリ
ン酸塩を添加したもの（特公平４−８０９６２号、特公
平５−５３８４２号）、またオレイン酸を添加したもの
（特公昭６２−３６３６５号）等が提案された。しか
し、ある程度の成形性は向上できるものの、その改善効
果にも限界があり、近年要求される薄肉形状や小型形状
の成形は依然困難であった。

【０００６】また、上記のバインダーや潤滑剤の添加と
ともに、さらに成形性を改良し、薄肉形状品や小型形状
品を製造する方法として、成形前の合金粉末に飽和脂肪
族カルボン酸や不飽和脂肪族カルボン酸にミリスチン酸
エチルやオレイン酸からなる滑剤を添加して混練した
後、造粒を行なって成形する方法（特開昭６２−２４５
６０４号）、あるいはパラフィン混合物に飽和脂肪族カ
ルボン酸や不飽和脂肪族カルボン酸等添加、混練後、造
粒した後成形する方法（特開昭６３−２３７４０２号）
も提案されている。

【０００７】しかし、上記の方法では、粉末粒子の結合
力が十分でなく、造粒粉が壊れやすいために、十分な粉
末の流動性を実現することが困難であった。成形性を向
上させたり、粉末粒子の結合力を高めるためには、種々
バインダーや潤滑剤の添加量を増やすことが考えられる
が、多量に添加すると、希土類合金粉末中のＲ成分とバ
インダーとの反応により、焼結後の焼結体の残留酸素
量、残留炭素量が増加し、磁気特性の劣化を招くことに
なるので、添加量にも制限があった。

【０００８】また、希土類含有の磁性合金粉末を対象と
するものではないが、Ｃｏ系スーパーアロイ粉末を対象
とした圧縮成形用のバインダーとして、対象合金粉末に
対して、１．５〜３．５ｗｔ％のメチルセルロースとさ
らに所定量の添加物であるグリセリンとほう酸を混合し
た組成が提案（ＵＳＰ４，１１８，４８０）され、ま
た、工具用合金粉末の射出成形用のバインダーとして、
特殊組成からなり、対象合金粉末に対して０．５〜２．
５ｗｔ％のメチルセルロースに水、グリセリン等の可塑
剤、ワックスエマルジョン等の滑剤、離型剤を添加した
組成が提案（特開昭６２−３７３０２号）されている。
しかし、それらはいずれも所定の流動性と成形体強度を
確保するため、いずれも対象合金粉末に対して、上記の
ように例えば０．５ｗｔ％以上もの比較的多量のバイン
ダーを使用するもので、しかも種々のバインダー添加剤
の添加、例えばグリセリン等の可塑剤をメチルセルロー
スと同量程度添加することが不可欠であるため、射出成
形や圧縮成形後、脱脂した後、焼結後でもかなりの炭素
と酸素が残留し、特に希土類系磁石の場合、磁気の劣化
を招くので、容易には適用できない。

【０００９】また、フェライトなどの酸化物粉末を対象
として、平均粒度１μｍ以下の粉末に、バインダーとし
て０．６〜１．０ｗｔ％のポリビニルアルコールを添加
したのち、スプレードライヤー装置により造粒粉を製造
し、該造粒粉を成形、焼結する方法が知られている。し
かし、それらはいずれも酸化物粉末に対して０．６ｗｔ
％以上もの多量のバインダーを使用するもので、脱脂処
理を施したのちの焼結体にもかなりの炭素及び酸素が残
留するため、非常に酸化及び炭化しやすい性質を有し、
少しの酸化あるいは炭化によっても極端に磁気特性が劣
化するこの発明の対象とする希土類含有合金粉末に、上
記のような酸化物を対象とした方法をそのまま適用する
ことはできない。

【００１０】特に、酸化物の場合は比較的多量のバイン
ダーを用いても大気中で脱脂、焼結できるため、脱脂、
焼結時にバインダーが燃焼してある程度の残留炭素の抑
制を図ることができるが、この発明の対象とする希土類
含有合金粉末の場合は、酸化により磁気特性が劣化する
ため大気中で脱脂、焼結することができないので、多量
のバインダー添加は得られる焼結磁石の磁気特性に致命
的な悪影響を及ぼすこととなる。このように、成形前の
合金粉末に、種々のバインダーや潤滑剤を添加したり、
さらに造粒を行なって、成形性を改良する試みが種々提
案されてはいるが、いずれの方法によっても、近年要求
されるような、薄肉形状や小型形状でかつ優れた磁気特
性を有する希土類系磁石を製造するのは困難であった。

【００１１】発明者ら先には、成形性の良好な造粒粉を
容易に製造できる製造方法について種々検討した結果、
回転ディスク型スプレードライヤー装置に着目し、磁性
粉末と所要のバインダーとを添加、混練してスラリー状
となして、該スラリーを噴霧、乾燥させることにより、
該スラリーを所要の平均粒径の造粒粉となすことがで
き、その後、該造粒粉を用いて成形すると、造粒粉自体
が十分な結合力を有するため、粉体の流動性が格段に向
上し、成形体密度のバラツキや成形機の寿命を低下させ
ることもなく、焼結後の寸法精度にもすぐれ、薄肉形状
や複雑形状でかつすぐれた磁気特性を有する希土類系焼
結永久磁石が効率よく得られることを知見した。

【００１２】しかしながら、これらの発明者らの知見に
おいては、造粒化を容易にするために高い粒子間結合力
を有するポリマーを用いるため、保形性は優れているも
のの、従来の圧縮成形時において一定加圧化でも、その
保形性を保持するために、圧粉体密度が下がったり、時
には磁場中成形時において印加磁場に対して、その優れ
た粒子間結合力のため、完全に配向せず、その結果、得
られる焼結体の残留磁束密度が低下し、磁気特性が劣化
するという問題があった。

【００１３】この発明は、優れた磁気特性を有する希土
類系磁石を製造するのに必要な造粒粉を容易に製造で
き、希土類含有合金粉末とバインダーとの反応を抑制
し、焼結後の焼結体の残留酸素量、残留炭素量を低減さ
せるとともに、成形時の粉体の流動性、潤滑性を向上さ
せて、成形体の寸法精度の向上及び生産性の向上を図
り、さらには、磁場中成形時の配向性を向上させ、得ら
れる焼結体の残留磁束密度を向上させることにより優れ
た磁気特性を付与することを目的とし、薄肉形状や複雑
形状でかつ優れた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系やＲ
−Ｃｏ系などの希土類系焼結永久磁石を安定的に量産で
きる製造方法の提供を目的とする。

【課題を解決するための手段】

【００１４】発明者らは、上記の製造方法において、特
に希土類含有合金粉末との反応を抑制でき、焼結体の残
留酸素量、残留炭素量を低減させるバインダーについて
種々検討した結果、少なくとも１種以上のポリマーと水
からなるバインダー、あるいは少なくとも１種以上の溶
剤系ポリマーと有機溶剤からなるバインダーを用いるこ
とにより、焼結前の工程における希土類系合金粉末とバ
インダーとの反応を抑制することができ、次いで通常の
粉末冶金方法を適用することにより、焼結後の焼結体の
残留酸素量、残留炭素量を大幅に低減できることを見い
出した。

【００１５】また、発明者らは、希土類系合金粉末との
反応を抑制でき、焼結体の残留炭素量、残留酸素量を低
減させる上記のバインダーを用い、スプレードライヤー
装置にて造粒した所要の平均粒径の造粒粉は粉体の流動
性が格段に向上して、焼結後の寸法精度にもすぐれ、薄
肉形状や複雑形状の焼結磁石が得られるが、さらに、優
れた磁気特性を有する焼結磁石を得る方法を種々検討し
た結果、該造粒粉を圧縮成形時において圧縮成形用金型
に充填した後、超音波振動を該造粒粉に印加し、次いで
通常の粉末冶金方法を適用することにより、上記のバイ
ンダーが軟化し、成形体中の一次粒子の磁化容易方向が
印加磁場に対して揃い易くなり、磁場配向性が向上する
結果、焼結後の焼結体の残留酸素量、残留炭素量が少な
くかつ寸法精度にも優れる薄肉形状や複雑形状でかつ優
れた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石が効率よ
く得られることを知見し、この発明を完成した。

【００１６】すなわち、この発明は、希土類系合金粉末
に、バインダーを添加、混練してスラリー状となし、該
スラリーをスプレードライヤー装置により造粒粉とな
し、該造粒粉をパンチで加圧するプレス成形用金型に充
填した後、周波数１０〜４０ｋＨｚ_、振幅１００μｍ以
下の超音波振動を金型および／またはパンチに付与しな
がら、１００ｋｇ／ｃｍ²以下の加圧力で０．５秒以上
加圧し、次いで超音波振動を停止して１００ｋｇ／ｃｍ
²以上の加圧力で成形することを特徴とする希土類系焼
結磁石の製造方法である。

【００１７】また、この発明は、上記の希土類系焼結磁
石の製造方法において、少なくとも１種以上のポリマー
と水からなるバインダー、あるいは有機溶剤と少なくと
も１種以上のポリマーからなるバインダーを用いる希土
類系焼結磁石の製造方法を併せて提案する。

【００１８】希土類含有合金粉末この発明において、対象とする希土類含有合金粉末は、
希土類元素Ｒを含有するいずれの組成のものも適用可能
であるが、中でもＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末や、Ｒ−Ｃｏ
系合金粉末あるいはそれらの合金粉末中の希土類元素以
外の元素を別の元素で置換したもの、例えば、Ｒ−Ｆｅ
−Ｂ系のＦｅをＣｏ等の遷移金属で、ＢをＣやＳｉ等の
半金属で置換したものなどが最も適している。特に、希
土類含有合金粉末としては、所要組成からなる単一の合
金を粉砕した粉末や、異なる組成の合金を粉砕した後、
混合して所要組成に調整した粉末、保磁力の向上や製造
性を改善するため添加元素を加えたものなど、公知のＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末、Ｒ−Ｃｏ系合金粉末を用いるこ
とができる。

【００１９】また、その製造方法も、溶解・粉化法、超
急冷法、直接還元拡散法、水素含有崩壊法、アトマイズ
法等の公知の方法を適宜選定することができ、その粒度
も特に限定しないが、合金粉末の平均粒度が１μｍ未満
では大気中の酸素あるいはバインダー及び溶媒と反応し
て酸化しやすくなり、焼結後の磁気特性を低下させる恐
れがあるため好ましくなく、また、１０μｍを超える平
均粒径では粒径が大きすぎて焼結密度が９５％程度で飽
和し、該密度の向上が望めないため好ましくない。よっ
て１〜１０μｍの平均粒度が好ましい範囲である。特に
好ましくは１〜６μｍの範囲である。

【００２０】この発明において、合金粉末をスラリー状
にするために添加するバインダーのひとつはポリマーと
水からなるもので、水に溶解するポリマー成分には、ポ
リビニルアルコール、ポリアクリルアミド、水溶性セル
ロースエーテル、ポリエチレンオキサイド、水溶性ポリ
ビニルアセタール、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸誘
導体から選ばれた少なくとも１種が選定される。

【００２１】上記ポリビニルアルコール、ポリアクリル
アミド、水溶性セルロースエーテル、ポリエチレンオキ
サイド、水溶性ポリビニルアセタール、ポリアクリル
酸、ポリアクリル酸誘導体から選ばれたポリマーは、そ
の添加量を合金粉末１００重量部に対して０．５重量部
以下としても、成形時に金型へ粉末を供給するためのフ
ィーダー内における振動にも充分耐えられる程度の一次
粒子の粒子間結合力と、充分な流動性および成形体強度
を得ることができる。また、少量の添加で均一なスラリ
ーとなし、しかも該スラリー粘度をスプレー造粒を行う
ために好適な粘度に調整することが容易であるととも
に、乾燥後においても高い結合力を保持することがで
き、また添加量が少量でよいため、粉末中の残留酸素
量、残留炭素量を低減することができる。

【００２２】この発明で用いるポリマーにおいて、ポリ
ビニルアルコールは水に容易に溶解し、かつ強力な接着
力を有し、化学的安定性、熱分解性にも優れ、圧縮成形
時の潤滑性にも優れ、工業的に安価に入手できることか
ら、この発明に用いるポリマーとして好適である。これ
らの特性を充分に活かすためには、重合度の目安とし
て、２０℃、４％水溶液濃度が３〜７０ｃｐｓのポリマ
ーを用いるのが好ましい。３ｃｐｓ未満の重合度ではポ
リマー自体の破断強度が低くなり、得られる造粒粉の粒
子間結合力が低下し、完全に造粒化せず、一次粒子の微
粉のまま残存することになる。また、７０ｃｐｓを越え
る重合度においてはスラリー粘度が著しく上昇し、スプ
レードライヤーへの定常的な供給が困難となり生産性が
著しく低下する。また、用いるポリマーの鹸化度は７０
〜９９モル％が好適である。７０モル％未満の鹸化度で
は、残存するアセチル基が多いためポリビニルアルコー
ルが本来有する特性が充分得られず、逆に９９モル％を
越える鹸化度を有するポリマーを工業的に入手すること
は困難である。

【００２３】この発明で用いるポリマーにおいて、ポリ
アクリルアミドは水に容易に溶解し、かつ強力な接着力
を有し、高い破断強度を有し、化学的安定性にも優れ、
熱分解性にも優れ、圧縮成形時の潤滑性にも優れ、工業
的に安価に入手できることから、本発明に用いるポリマ
ーとして好適である。これらの特性を充分に活すために
は、平均分子量数千〜百万程度のポリマーが好ましい。
数千程度以下の重合度では、ポリマー自体の破断強度が
低くなり、得られる造粒粉の粒子間結合力が低下し、完
全に造粒化せず、一次粒子の微粉のまま残存することに
なる。また、百万程度以上の重合度においてはスラリー
粘度が著しく上昇し、スプレードライヤーへの定常的な
供給が困難となり生産性が著しく低下する。

【００２４】この発明で用いるセルロースエーテル誘導
体は、セルース骨格中、１グルコースユニットあたり有
する３個の−ＯＨ基をエーテル化剤により一部エーテル
化した水溶性ポリマーである。用いるエーテル化剤によ
り種々のセルロースエーテルが得られるが、例えば、メ
チルセルロース、エチルセルロース、ベンジルセルロー
ス、シアンエチルセルロース、トリチルセルロース、カ
ルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロ
ース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース等が挙げら
れる。これらのセルロースエーテルは、水溶性に優れ、
増粘性を備え、界面活性を有し、化学的安定性に優れる
ことから好適である。用いるポリマーの重合度は、エー
テル化の種類、置換度によって異なるが、目安として２
０℃、２％水溶液粘度が、１０〜３００００ｃｐｓ程度
が好ましい。１０ｃｐｓ未満の重合度ではポリマー自体
の破断強度が低くなり、得られる造粒粉の粒子間結合力
が低下し、完全に造粒化せず、一次粒子の微紛のまま残
存することになる。また、３００００ｃｐｓを越える重
合度においてはスラリー粘度が著しく上昇し、スプレー
ドライヤーへの定常的な供給が困難となり生産性が著し
く低下する。

【００２５】この発明で用いるポリマーにおいて、ポリ
エチレンオキサイドは、水に容易に溶解し、加温しても
ぜゲル化せず、熱分解性も良好であり、スラリー作製時
の粉末の分散性にも優れ、プレス成形時の潤滑性にも優
れていることから、この発明に用いるポリマーとして好
適である。これらの特性を充分に活すためには、その平
均分子量が２万〜数百万のものが好ましい。分子量が２
万以下であると、ポリマー自体がロウ状固体から液体と
なり、ポリマー自体の強度が充分でなく、その結果、造
粒工程において乾燥後の合金粒子に対する結合力が不足
し、完全に造粒せず、微粉のまま残存することがある。
また、その分子量が数百万を超えると、結合力は向上す
るが、水溶液粘度が著しく上昇し、スラリー作製時に少
量の添加でもスラリー粘度が高くなるため、回転ディス
クへの供給安定性が悪くなり、得られる造粒粉の粒度分
布が乱れることがある。またこれ以上の分子量のもの
は、工業的に汎用的には製造されておらず、経済的にも
不利である。

【００２６】この発明で用いるポリマーにおいて、水溶
性ポリビニルアセタールはポリビニルアルコールとアル
デヒドの縮合反応で得られるポリマーであり、この反応
で得られるポリマーの特性は、出発原料のポリビニルア
ルコールの分子量、鹸化度、およびアセタール化度等に
より大きく異なる。この発明においては、目的とする結
合力を有するとともに適当なスラリー粘度とスラリー分
散性を得ることができれば、これらの値に制限されるも
のではないが、一般的には鹸化度７０〜９９モル％、重
合度数百から数千程度のポリビニルアルコールを用い、
数モル％から数十モル％程度をアセタール化したポリマ
ーが好適である。

【００２７】この発明で用いるポリマーにおいて、ポリ
アクリル酸、およびポリアクリル酸誘導体は、水溶性の
ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、およびこれらの金
属塩、アンモニウム塩等である。ポリアクリル酸、ポリ
メタクリル酸は無定形であり、非常に硬いポリマーであ
ることから、合金粒子に対して充分な結合力を与え、そ
の結果、少量の添加で造粒性を付与することが可能であ
る。また、それらの塩は、強度的には上記の２種のポリ
マーに比べて劣るものの、解膠作用を有することから、
スラリーの作製工程においてスラリーの均一性を向上さ
せるのに好適である。

【００２８】この発明においては、合金粉末に上記ポリ
マーおよび溶媒である水を添加し、攪拌、混練すること
によりスラリーを作製するが、スラリー濃度はスラリー
粘度、合金粉末の分散性、スプレー造粒工程における処
理量等の観点から適宜選択することができるが、一般的
にはスラリー中の合金粉末濃度を４０〜８０重量％とす
ることが望ましい。４０重量％未満では、攪拌混練工程
において固液分離が生じ、スラリーの分散性が低下し、
不均一なスラリーとなるのみならず、攪拌混練槽からス
プレードライヤー装置への供給中に供給パイプ内で沈降
が起こり、得られる造粒粉に造粒化されていない微紛が
混入したり、球状でない造粒になったりする。また、逆
に８０重量％を超えるとスラリー粘度が著しく上昇し、
均一な攪拌混練ができないのみならず、攪拌混練槽から
スプレードライヤー装置まで該スラリーを供給できな
い。

【００２９】この発明において、スプレードライヤーに
供給するスラリーは、少なくとも合金粉末、上記ポリマ
ーを含むポリマー類、溶媒である水からなるが、この時
添加するポリマー類の添加量は、該合金粉末１００重量
部に対して、０．０５重量部〜０．７重量部好ましくは
０．０５〜０．５重量部である。添加量が０．０５重量
部未満では造粒粉内の粒子間の結合力が弱く、粉末中に
未造粒の微紛が混入したり、成形前の給紛時に造粒粉が
壊れるとともに紛体の流動性が著しく低下する。また、
０．７重量部を超えると、焼結体における残留酸素量と
残留炭素量が増加して保磁力が低下し磁気特性が劣化す
るためである。

【００３０】この発明で用いる溶媒である水は、Ｒ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金粉末のＲ成分との反応を極力抑制するため
に、脱溶存酸素処理した純水、あるいは窒素等の不活性
ガスでバブリング置換した水を用いることが望ましい。

【００３１】この発明において、合金粉末へのバインダ
ーの添加、該スラリーの攪拌は、０℃〜３０℃の温度範
囲で行うことが好ましく、合金粉末と水との酸化反応を
より抑制することができる。逆に３０℃を超える温度範
囲の攪拌は、合金粉末と水との酸化反応を促進させ、そ
の結果得られる焼結体中の残存酸素量が増加し、磁気特
性が劣ることになる。従って、撹拌は０℃〜３０℃の温
度範囲に保持する必要があり、そのためには予め該温度
に冷却した水を用いたり、攪拌槽を冷却水で保冷するな
どの手段などを採用することができる。

【００３２】また、上記スラリーに可塑剤を添加するこ
とが好ましい。可塑剤は、造粒化した粉末を用いてプレ
ス成形する際に、少しの力で粉末の形態を永久変形する
ために添加するものである。この発明におけるポリマー
類は、造粒化を容易にするために高い粒子間結合力を有
するため、保形性は優れているものの、プレス成形時に
おいて一定加圧下でも、その保形性を保持するため、圧
粉体密度が下がったり、時には磁場中成形時において印
加磁場に対して、その優れた粒子間結合力のため完全に
配向せず、その結果得られる焼結体の残留磁束密度が低
下し、磁気特性が劣化する原因となる。

【００３３】そこで、ポリマー鎖の分子間相互作用を低
下させ、ガラス転移温度を低くするために可塑剤を添加
する。用いる可塑剤は、その可塑効果、ポリマーとの相
溶性、化学的安定性、物理特性（沸点，蒸気圧等）、合
金粉末との反応性などを考慮して、一般の公知の可塑剤
を用いることができ、この発明の如く水溶性ポリマーを
用いた水系スラリーの場合には、エチレングリコール、
トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、
ペンタメチレングリコール、ヘキサメチレングリコー
ル、プロピレングリコール、グリセリン、ブタンジオー
ル、ジエチレングリコール、トリエチレングリコールな
どを用いることができる。

【００３４】水溶性スラリーへの可塑剤の添加量は、可
塑剤の上記特性により適宜選択できるが、通常スラリー
に添加するポリマー１００重量部に対して、２〜１００
重量部、好ましくは５〜７０重量部である。添加量が２
重量部未満では、可塑効果が充分でなく、磁場中での配
向性が向上せず得られる焼結体の磁気特性（残留磁束密
度）が低下する。一方、１００重量部を越える添加で
は、粒子間結合力が低下し、造粒性が低下し流動性が低
下するのみならず、これら水溶性可塑剤は一般的に吸湿
性が高いため、造粒工程での乾燥性が低下し粉末中の残
留水分が増加し酸化の原因になったり、粉末の保管中に
吸湿するといった問題を生じる。さらに必要に応じて、
解膠剤（分散剤）、滑剤、消泡剤、表面処理剤などの添
加剤を、焼結体の残留炭素濃度が大きく増加しない範囲
で添加することが可能である。

【００３５】この発明において、合金粉末をスラリー状
にするために添加する有機溶媒系バインダー成分は、１
種以上の有機溶剤と該有機溶剤に可溶な１種以上のポリ
マーおよび必要に応じ１種以上の可塑剤からなるものを
用いる。この発明のバインダーにおいて用いるポリマー
は、その化学構造、分子量等は特に限定されるものでは
ないが、次のような特性が必要となる。

【００３６】１）化学的安定性用いる合金粉末に対して化学的に安定であり、スラリー
混練時および造粒粉末の状態で合金粉末と容易に反応し
ないのみならず、用いる有機溶剤や、可塑剤等の添加剤
に対して、酸化、分解、架橋等の化学反応を起こし物理
的、化学的物性に変化をきたさないことが必要である。

【００３７】２）有機溶剤可溶性有機溶剤に対して容易に溶解し、しかも造粒工程におい
てスラリーをスプレードライヤーに供給する過程におい
て、安定に供給するために必要な粘度範囲であることが
必要である。例えば、２０℃、１重量％濃度において、
その溶液の粘度が１００ｃｐｓ以下程度が好適である。
この粘度を越えるポリマーを用いた場合、スラリーの供
給が不安定となり、安定に供給するためにはスラリー濃
度を著しく低減する必要が生じて非効率的である。

【００３８】３）高い粒子間結合力合金粉末の造粒化を容易に行うためには、ポリマー自身
が合金粉末に対して高い粒子間結合力を有することが必
要である。すなわち、ポリマー自体が強靭な機械的性質
を有すると同時に、合金粉末に対して高い密着性を有す
ることが必要である。この粒子間結合力を直接定量的に
測定することは困難であるが、その目安として、ポリマ
ー単体を熱プレス、溶媒キャスト等の方法でフィルム化
し、そのポリマー単体フィルムの破断強度を測定するこ
とによりある程度把握することが可能である。このよう
にして測定される破断強度としては、２０℃において、
０．５ｋｇｆ／ｍｍ²以上であることが好まく、かかる
強度未満では、造粒性が不十分で未造粒の原料微粉が混
入したり、造粒性を向上させるためにはポリマー添加量
を増大させる必要があり、その結果得られる焼結体に大
量の炭素が残存し、磁気特性の低下を招く。

【００３９】４）軟化温度上述の粒子間結合力とも関連するが、得られる造粒粉末
は、通常室温で保管し、さらに室温においてプレス成形
するため、室温において必要とする粒子間結合力を保持
するには、その軟化温度が室温以上であることが必要で
ある。実際には、後述のごとく磁場配合性を向上させる
ために、可塑剤を添加する場合には、その添加効果によ
り、若干軟化温度が低下することを考慮に入れると、フ
ィルム単体の軟化温度は３０℃以上、さらに好ましくは
５０℃以上である。軟化温度の上限は特にないが、プレ
ス成形工程において、超音波を印加して成形する場合、
超音波印加により造粒粉末を熱的エネルギーにより軟化
させて、磁場配合性を向上させる観点から、２００℃以
下であることが好ましい。

【００４０】この発明において用いるポリマーは、上述
の必要特性を満たしていれば、その化学構造、分子量等
は特に制限されるものではないが、上述の観点から具体
的に好適なポリマーを例示すると、ポリメタクリル酸メ
チル、ポリメタクリル酸ブチル、アクリル酸シクロヘキ
シル等のアクリル系樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリ酢酸
ビニル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリビニルブ
チラール樹脂、メチルセルロース、ヒドロキシプロピル
セルロース等のセルロースエーテル類、ポリカーボネー
ト樹脂、ポリアリレート樹脂等のホモポリマーの他、エ
チレン酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリレート共
重合体、スチレン−メチルタクリレート共重合体等のコ
ポリマーを挙げることができる。

【００４１】この発明において用いる有機溶剤は、上述
から選択された１種以上のポリマーに対して、適宜選択
することができる。すなわち、用いるポリマーに対して
充分な溶解性を有し、かつポリマーおよび合金粉末に対
して化学的に安定であれば、特に制限されるものではな
い。しかしながら、工業的に安定に造粒粉を製造するた
めには、常圧での沸点が３０℃〜１５０℃程度の有機溶
剤を選択することが好ましい。すなわち、沸点が３０℃
未満では、スラリーの混練中における有機溶剤の揮発が
著しく、スラリー濃度を一定に保つのが困難であるのみ
ならず、不均一なスラリーとなりやすい。また、逆に１
５０℃を越える沸点を有する有機溶剤を用いた場合、ス
プレードライ工程において、造粒粉末を乾燥するために
は非常に高温の雰囲気に保持する必要があり、また乾燥
に長時間要するため、造粒の処理能力が著しく低下する
ことになる。

【００４２】この発明において、上記バインダーに可塑
剤を添加することが好ましい。可塑剤は、造粒化した粉
末を用いてプレス成形する際に、少しの力で粉末の形態
を永久変形するために添加するものである。この発明に
おけるポリマー類は、造粒化を容易にするために高い粒
子間結合力を有するため、保形性は優れているものの、
プレス成形時において一定加圧下でも、その保形性を保
持するため、圧粉体密度が下がったり、時には磁場中成
形時において印加磁場に対して、その優れた粒子間結合
力のため完全に配向せず、その結果得られる焼結体の残
留磁束密度が低下し、磁気特性が劣化する原因となる。
そこで、ポリマー鎖の分子間相互作用を低下させ、ガラ
ス転移温度を低くするために可塑剤を添加する。

【００４３】用いる可塑剤は、ポリマーに対する可塑効
果、ポリマーとの相溶性、化学的安定性、物理特性（沸
点、蒸気圧等）、合金粉末との反応性等を考慮して、一
般に公知の可塑剤を用いることができ、本発明のごとく
有機溶剤系スラリーの場合には、ジブチルフタレート、
ジオクチルフタレート、ジデシルフタレート、ブチルベ
ンジルフタレート等のフタル酸エステル系可塑剤、トリ
クレジルホスフェート、トリオクチルホスフェート、ト
リフェニルホスフェート、オクチルジジフェニルホスフ
ェート、クレジルジフェニルホスフェート等のリン酸エ
ステル系可塑剤、ジオクチルアジペート、ジイソデシル
アジペート等のアジピン酸エステル系可塑剤、ジブチル
セバケート、ジオクチルセバケート等のセバチン酸エス
テル系可塑剤、ジオクチルアゼレート、ジヘキシルアゼ
レート等のアゼライン酸エステル系可塑剤、クエン酸ト
リエチル、アセチルクエン酸トリエチル、クエン酸トリ
ブチル等のクエン酸エステル系可塑剤、メチルフタリル
エチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレー
ト、ブチルフタリルブチルグリコレート等のグリコール
酸エステル系可塑剤、トリブチルトリメリテート、トリ
オクチルトリメリテート等のトリメリット酸エステル系
可塑剤等を採用することができる。

【００４４】これら可塑剤の添加量は、可塑剤の上記特
性により適宜選択できるが、通常スラリーに添加するポ
リマー１００重量部に対して、２〜１００重量部、好ま
しくは５〜７０重量部である。添加量が２重量部未満で
は可塑効果が充分でなく、磁場を印加中成形における粉
末の配合性が充分に向上せず、得られる焼結体の磁気特
性（残留磁束密度）が低下する。一方、１００重量部を
越える添加では、得られる造粒粉末の粒子間結合力が低
下し、造粒性が低下するため良好な流動性が得られな
い。

【００４５】この発明は、合金粉末に上記ポリマーおよ
び有機溶剤、必要に応じて可塑剤からなるバインダーを
添加し、撹拌、混練することによりスラリーを作製する
が、この際、スラリー濃度はスラリー粘度、合金粉末の
分散性、スプレー造粒工程における処理量等の観点から
適宜選択することができる。スラリー中の合金粉末濃度
を４０〜８０重量％とすることが望ましく、４０重量％
未満では、撹拌混練工程において固液分離が生じ、スラ
リーの分散性が低下し、不均一なスラリーとなるのみな
らず、撹拌混練槽からスプレードライヤー装置への供給
中に供給パイプ内で沈降が起こり、得られる造粒粉に造
粒化されていない微粉が混入したり、球状でない造粒に
なり、また、８０重量％を越えるとスラリー粘度が著し
く上昇し、均一な撹拌混練ができないのみならず、撹拌
混練槽からスプレードライヤー装置まで該スラリーを供
給できない。

【００４６】この発明において、スプレードライヤーに
供給するスラリーは、少なくとも合金粉末、上記ポリマ
ー類、有機溶剤、および必要に応じて添加する可塑剤か
らなるが、添加するポリマー類の添加量は、該合金粉末
１００重量部に対して、０．０５重量部〜０．７重量
部、好ましくは０．０５〜０．５重量部である。添加量
が０．０５重量部未満では得られる造粒粉中の合金粉末
の粒子間の結合力が弱く、得られる造粒粉末中に未造粒
の原料微粉が混入したり、成形前の給粉時に造粒粉が壊
れるとともに粉体の流動性が著しく低下する。また、
０．７重量部を越えると、得られる焼結体中の残留酸素
量と残留炭素量が増加して保磁力が低下し磁気特性が劣
化する。さらに必要に応じて、解膠剤（分散剤）、滑
剤、消泡剤、表面処理剤等の添加剤を、焼結体の残留炭
素濃度が大きく増加しない範囲で添加することが可能で
ある。

【００４７】スプレードライヤー装置この発明において、合金粉末に前述したバインダーを添
加、混練したスラリーは、スプレードライヤー装置によ
って造粒粉にする。まず、スプレードライヤー装置を用
いた造粒粉の製造方法を説明すると、スラリー撹拌機か
らスラリーをスプレードライヤー装置に供給する、例え
ば、回転ディスクの遠心力で噴霧したり、加圧ノズル先
端部で霧状に噴霧され、噴霧された液滴は、加熱された
不活性ガスの熱風によって瞬時に乾燥されて造粒粉とな
り、回収部内の下部に自然落下する。

【００４８】この発明において、スプレードライヤー装
置として回転ディスク型には、ベーン型、ケスナー型、
ピン型等種々のタイプがあるが、原理的にはどのタイプ
でも、上下２枚のディスクから構成され、そのディスク
が回転する構造となっている。スプレードライヤー装置
全体の構成としては、公知の開放型スプレードライヤー
装置を用いてもよいが、有機溶剤系スラリーの場合は環
境に悪影響を及ぼすのみならず、造粒する磁性粉末が希
土類含有合金粉末は非常に酸化し易いために、装置のス
ラリー収納部内あるいは造粒粉の回収部内を不活性ガス
などで置換でき、かつその酸素濃度を常時３％以下に保
持できる密閉構造であることが好ましい。

【００４９】また、スプレードライヤー装置の回収部内
の構成としては、上述した回転ディスクにより噴霧され
た液滴を瞬時に乾燥させるために、回転ディスクの上方
に加熱された不活性ガスを噴射する噴射口を配置し、ま
た回収部内の下部に、噴射されたガスを回収部外へ排出
する排出口を設けるが、その際、予め装置外部あるいは
装置に付属された加熱器で所要温度に加熱された不活性
ガスの温度を低下させないように、上記噴射口を不活性
ガスの温度に応じた温度、例えば６０〜１５０℃に保持
することが好ましい。

【００５０】すなわち、不活性ガスの温度が低下する
と、噴霧された液滴を短時間で十分乾燥することができ
なくなるため、スラリーの供給量を減少させなければな
らず能率が低下してしまう。また、比較的大きな粒径の
造粒粉を作る場合は、回転ディスクの回転数を低下させ
るが、その際に不活性ガスの温度が低下していると、噴
霧された液滴を十分乾燥することができないので、結果
としてスラリーの供給量を減少させることにより、大き
な粒径の造粒粉を得る場合には極端に能率が低下するこ
とになる。従って、予め加熱された不活性ガスの温度を
そのまま維持しながら回収部内へ送り込むには、噴射口
の温度を６０〜１５０℃に保持することが好ましく、特
に１００℃前後に保持することが最も好ましい。

【００５１】また、不活性ガスの噴射口と排出口の温度
差が小さい場合も処理能率が低下する傾向があるので、
排出口の温度は５０℃以下、好ましくは４０℃以下、特
に好ましくは常温に設定することが望ましい。不活性ガ
スとしては、窒素ガスやアルゴンガスが好ましく、加熱
温度は６０〜１５０℃が好ましい。

【００５２】得られる造粒粉の粒度は、スプレードライ
ヤー装置へ供給するスラリーの濃度やその供給量、ある
いは回転ディスクの回転数によって制御することができ
るが、例えば、希土類含有合金造粒粉の平均粒径が１０
μｍ未満では、造粒粉の流動性がほとんど向上せず、ま
た、平均粒径が４００μｍを超えると、粒径が大きすぎ
て成形時の金型内への充填密度が低下するとともに成形
体密度も低下し、ひいては、焼結後の焼結体密度の低下
を来たすこととなるため好ましくなく、よって、造粒粉
の平均粒径は１０〜４００μｍが好ましい。さらに好ま
しくは４０〜２００μｍである。また、得られる造粒粉
にふるいによりアンダーカット、オーバーカットを行う
ことにより、さらに極めて流動性に富んだ造粒粉を得る
ことができる。さらに、造粒粉にステアリン酸亜鉛、ス
テアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ス
テアリン酸アルミニウム、ほう酸エステル類等の潤滑剤
を少量添加することにより、さらに流動性を高めること
も可能である。

【００５３】この発明の特徴は、上述の工程により得ら
れた造粒粉末を、目的とする形状のプレス成形用金型に
充填した後、パンチにより加圧してプレス成形を行う前
に、金型および／またはパンチに超音波振動を付与し
て、造粒粉末を振動させることにある。その結果、粉末
間の摩擦および／または造粒粉末を構成するバインダー
樹脂の内部摩擦によって、金型を加熱することなく、造
粒粉末のみを実質的に加熱することができ、この加熱に
より、バインダーが軟化し、潤滑性が向上し、磁場配向
性向上の効果が得られるとともに、成形体密度を向上さ
せることが可能となる。金型は、造粒粉末からの伝熱に
よる多少の表面温度の上昇は起こるものの、バインダー
樹脂の溶融を生ずるほどには昇温しないので、次回の成
形までに冷却を行う必要はなく、ロータリープレスの使
用も必要ないので、異方性磁石を得るための磁場中成形
に容易に適用できる。

【００５４】超音波としては、周波数１０〜４０ｋＨ
ｚ、振幅１〜１００μｍのものが適用できる。周波数が
１０ｋＨｚ未満、４０ｋＨｚを超える超音波を使用した
場合、あるいは振幅が１μｍ未満の超音波を使用した場
合では、超音波振動による造粒粉末の加熱に時間を要し
すぎ、振幅が１００μｍを超える超音波では、超音波振
動により誘発される粉末の昇温が著しく、得られる成形
体の磁気特性がその熱により劣化することがある。好ま
しくは、周波数が１５〜３５ｋＨｚ、振幅が５〜５０μ
ｍの超音波を適宜選定する。

【００５５】超音波振動の付与は、上パンチ、下パン
チ、金型の少なくとも１つに超音波ホーンを取付け、そ
れを超音波振動させることにより行うことができる。ま
た、リング形状の成形体を得る場合、リング状磁石の成
形時に、その内径部に相当する位置に配置した円柱状の
部材で、リング状の下パンチの中央にあるコアを超音波
振動させてもよい。

【００５６】超音波振動の付与中は、金型内に充填され
た造粒粉末に負荷する加圧力を１００ｋｇ／ｃｍ²以下
とする。この時の加圧力が１００ｋｇ／ｃｍ²を超える
と、振動が制限されるため造粒粉末の加熱に要する時間
が長くなる。超音波振動付与中の加圧力の下限は特に制
限されないが、超音波振動エネルギーの伝播を達成する
ためには、通常１ｋｇ／ｃｍ²以上の加圧力が必要であ
る。超音波印加中の好ましい加圧力は、５〜５０ｋｇ／
ｃｍ²、より好ましくは１０〜３０ｋｇ／ｃｍ²の範囲で
ある。なお、超音波振動の付与前に、造粒粉末を上記の
加圧力で予備加圧しても差し支えない。

【００５７】超音波振動の付与時間は０．５秒以上とす
る。０．５秒未満では、所定の発振条件への立ち上がり
が急激となり、超音波発振の制御が困難で、実際的では
ない。この付与時間は、造粒粉末を構成するバインダー
中のポリマーが軟化するのに必要な時間とすることが好
ましい。このための超音波振動付与時間は、周波数、振
幅、造粒粉末中に含まれるバインダーの種類、組成等の
条件に応じて変動するが、通常は０．５秒〜１０秒、好
ましくは０．５〜５秒の範囲内である。

【００５８】超音波振動を付与して１００ｋｇ／ｃｍ²
以下で短時間の加圧を行った後、超音波振動を停止し金
型内の造粒合金粉末をさらに加圧して、圧縮成形による
賦形を行う。この圧縮成形圧力は、次の脱炭・焼結工程
までのハンドリングに必要な強度を持った圧粉体が得ら
れるように選択すればよく、特に制限されないが、一般
に１００ｋｇ／ｃｍ²以上である。この発明によれば、
超音波振動の付与によって、造粒粉末が振動して粉末の
充填度が増大し、またバインダー樹脂が軟化しているた
め、従来のプレス成形より低い圧力で賦形することがで
きる。具体的には、１００ｋｇ／ｃｍ²〜３ｔｏｎ／ｃ
ｍ²の範囲内、好ましくは、２００ｋｇ／ｃｍ²〜２ｔｏ
ｎ／ｃｍ²の範囲内の加圧力でプレス成形を行うことに
より、充分な強度の圧粉体を得ることができる。

【００５９】磁気異方性を有する焼結磁石を得る場合、
従来と同様に、磁場コイル等を付設した金型を用いて、
プレス成形中に金型内の造粒粉末に所定の横磁場または
縦磁場を印加して、磁性粉末の磁化容易方向が揃うよう
に合金粉末を回転させる。この場合の磁場強度としては
１０〜２０ｋＯｅが好ましい範囲である。この磁場の印
加は、超音波振動の付与中にも行うことが好ましい。超
音波振動の付与中に磁場を造粒粉末に印加することで、
磁性粉末を磁化容易方向に揃え易くなり、さらに配向度
が向上し、従って磁気特性が向上する。

【００６０】焼結永久磁石の製造方法この発明による造粒粉を用いて焼結永久磁石を製造する
工程、すなわち、成形、焼結、熱処理など条件、方法は
公知のいずれの粉末冶金的手段を採用することができ
る。以下に好ましい条件の一例を示す。成形は、公知の
いずれの成形方法も採用できるが、圧縮成形で行なうこ
とが最も好ましく、その圧力は、０．１〜２．０ｔｏｎ
／ｃｍ²が好ましい。また、磁場を印加して成形する場
合の磁場強度としては１０〜２０ｋＯｅが好ましい範囲
である。焼結前には、真空中で加熱する一般的な方法
や、水素流気中で１００〜２００℃／時間で昇温し、３
００〜６００℃で１〜２時間程度保持する方法などによ
り脱バインダー処理を行なうことが好ましい。脱バイン
ダー処理を施すことにより、バインダー中のほぼ全炭素
が脱炭され、磁気特性の向上に繋がる。

【００６１】なお、Ｒ元素を含む合金粉末は、水素を吸
蔵しやすいために、水素流気中での脱バインダー処理後
には脱水素処理工程を行なうことが好ましい。脱水素処
理は、真空中で昇温速度は、５０〜２００℃／時間で昇
温し、５００〜８００℃で１〜２時間程度保持すること
により、吸蔵されていた水素はほぼ完全に除去される。
また、脱水素処理後は、引き続いて昇温加熱して焼結を
行うことが好ましく、５００℃を超えてからの昇温速度
は任意に選定すればよく、例えば１００〜３００℃／時
間など、焼結に際して取られる公知の昇温方法を採用で
きる。

【００６２】脱バインダー処理後の成形品の焼結並びに
焼結後の熱処理条件は、選定した合金粉末組成に応じて
適宜選定されるが、例えばＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の場合で
あれば、焼結並びに焼結後の熱処理条件としては、１０
００〜１２００℃、１〜６時間保持する焼結工程、４５
０〜８００℃、１〜８時間保持する時効処理工程などが
好ましい。

【００６３】さらに、希土類含有合金粉末がＲ−Ｆｅ−
Ｂ系合金粉末の場合、該粉末中のＲ成分とバインダー及
び有機溶媒との反応を抑制するために、従来の粉末冶金
法で一般的に使用されている所要の単一組成のＲ−Ｆｅ
−Ｂ系合金原料粉末の代わりに、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主相
とする平均粒径１〜１０μｍの主相系合金粉末と、Ｒ₃
Ｃｏ相を含むＣｏまたはＦｅとＲとの金属間化合物相に
一部Ｒ₂（ＦｅＣｏ）₁₄Ｂ相等を含みかつ希土類含有量
が多く、極力有機バインダーとの反応を抑えるように主
相系合金より平均粒径の大きい平均粒径８〜４０μｍの
液相系化合物粉末の２種類の原料粉末を用いることによ
り、焼結後の残留酸素量を低減できる。

【００６４】

【作用】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末やＲ−Ｃ
ｏ系合金粉末等の希土類系合金粉末に、少なくとも１種
以上のポリマーと水からなる水溶性バインダー、あるい
は有機溶剤とその溶剤に対して可溶なポリマー、さらに
必要に応じて添加する可塑剤とからなる溶媒系バインダ
ーを添加、混練してスラリー状となし、該スラリーをス
プレードライヤー装置により平均粒度１０μｍ〜４００
μｍの流動性の高い球状の造粒粉となすことにより、バ
インダー自体のすぐれた流動性とも相まって、粉体の流
動性が格段に向上し、成形サイクルが向上するととも
に、成形体密度のバラツキや成形機の寿命を低下させる
こともなく、焼結後の寸法精度にもすぐれる、小型形状
や薄肉形状の希土類系焼結磁石が得られる効果を有す
る。

【００６５】さらに、この発明は該造粒粉を用いて、圧
縮成形時において圧縮成形用金型に充填した後、超音波
振動を該造粒粉に印加し、次いで超音波振動を停止した
後、所要加圧力で成形することにより、上述した造粒粉
のバインダー自体の優れた流動性とも相まって、粉体の
流動性が格段に向上し、成形サイクルが向上するととも
に、成形体の密度のばらつきや成形機の寿命を低下させ
ることもなく、さらに超音波振動の付与効果により、バ
インダーが軟化し、成形体中の一次粒子の磁化容易方向
が印加磁場に対して揃い易くなり、磁場配向性が向上す
る結果、焼結後の焼結体の残留酸素量、残留炭素量が少
なくかつ寸法精度にも優れる小型形状や薄肉形状でかつ
優れた磁気特性を有する希土類系焼結磁石が効率よく得
られる。

【００６６】なお、この発明における造粒粉は、それ自
体は等方性であるので、磁場を印加せずに成形した場合
は当然のことながら等方性の焼結体になるが、磁場を印
加しながら成形すると、圧縮応力と超音波印加および磁
場の作用によって、造粒粉が壊れて元の一次粒子とな
り、該一次粒子が磁場によって配向し、異方性の成形体
が得られるので、用途に応じて等方性磁石と異方性磁石
の両方を製造することができるという利点も有する。

【００６７】

【実施例】

実施例１Ｎｄ：１３．３原子％、Ｐｒ：０．３１原子％、Ｄｙ：
０．２８原子％、Ｃｏ：３．４原子％、Ｂ：６．５原子
％、残部：Ｆｅおよび不可避的不純物からなる原料を、
Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解して、ボタン状溶製合金
を得た。次に、該合金を粗粉砕した後、ジョークラッシ
ャーなどにより平均粒度１５μｍに粉砕し、さらにジェ
ットミルにより平均粒度３μｍの粉末を得た。得られた
粉末に、ポリマーとして、ポリエチレンオキサイド（平
均分子量：５０万）を用い、合金粉末１００重量部に対
して、水、可塑剤を表１に示す組成で配合し、温室で攪
拌混練を行うことによりスラリーを作製し、該スラリー
をディスク回転型スプレードライヤー装置により、不活
性ガスとして窒素を用い、熱風入口温度を１００℃、出
口温度を４０℃に設定して造粒を行った。得られた造粒
粉を、＃４４０のふるいにより微粒子をアンダーカット
し、また、＃７０のふるいにより粗粒子をオーバーカッ
トした。該造粒粉の平均粒度および＃４４０から＃７０
の歩留りを表１に示す。

【００６８】圧縮成形は、図１に示す磁場中プレス成形
機を用いて、１０ｍｍ×１５ｍｍ×厚み１０ｍｍの形状
を得るように行った。このプレス成形機では、図１に示
すように、超音波振動子２からブースター３、ホーン４
を介して上パンチ５に超音波振動を付与でき、また金型
９内の原料造粒粉末６に対しては、磁化コイル７から圧
下方向に垂直な横磁場を印加できる。まず、上記原料造
粒粉末を金型９内に投入した後、表２に示した周波数、
発振時間、振幅の超音波を上パンチ５に付与しながら、
この上パンチ５を下降させ、表２に示した加圧力などの
条件で磁場強度１５ｋＯｅの横磁場中で圧下した。その
後、超音波振動を停止し、横磁場を保持しながら、直ち
に表３に示す加圧力でプレス成形を行った（圧力保持時
間３秒）。

【００６９】このようにして得られた成形体を、水素雰
囲気中で１００℃／時間の昇温速度で、温室から３００
℃まで加熱して脱バインダー処理を行った。引き続いて
真空中で１１００℃まで昇温し１時間保持する焼結を行
い、さらに焼結完了後、Ａｒガスを導入して７℃／分の
速度で８００℃まで冷却し、その後１００℃／時間の速
度で冷却して５５０℃で２時間保持することにより時効
処理を施し、異方性の焼結体を得た。成形時の造粒粉の
流動性、成形体の寸法、成形体密度、および得られた焼
結磁石の残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を表１〜３
に示す。なお、流動性は、内径５ｍｍのロートの管を５
０ｇの粉末が自然落下し通過するまでに要した時間で測
定した。また、得られた焼結体には、割れ、ヒビ、変形
などは全く見られなかった。

【００７０】実施例２実施例１で用いたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、バインダ
ー中のポリマー成分として、水溶性ポリビニルアセター
ル（平均分子量：３万、アセタール基：１０ｍｏｌ％、
アセチル基：５ｍｏｌ％、水酸基：８５ｍｏｌ％）を用
い、表１に示す組成で配合しスラリーを作製し、造粒粉
末を得た後、表１に示す条件で成形し、実施例１と同様
に脱バインダー処理、焼結し、時効処理を行った。成形
時の造粒粉の流動性、成形体の寸法、成形体密度、およ
び得られた焼結磁石の残留酸素量、残留炭素量、磁気特
性を表１〜３に示す。

【００７１】実施例３実施例１で用いたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、バインダ
ー中のポリマー成分として、ポリアクリル酸（平均分子
量：１万）を用い、表１に示す組成で配合しスラリーを
作製し、造粒粉末を得た後、表１に示す条件で成形し、
実施例１と同様に脱バインダー処理、焼結し、時効処理
を行った。成形時の造粒粉の流動性、成形体の寸法、成
形体密度、および得られた焼結磁石の残留酸素量、残留
炭素量、磁気特性を表１〜３に示す。

【００７２】実施例４実施例１で用いたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、バインダ
ー中のポリマー成分として、ポリアクリル酸アンモニウ
ム（平均分子量：２万）を用い、表１に示す組成で配合
しスラリーを作製し、造粒粉末を得た後、表１に示す条
件で成形し、実施例１と同様に脱バインダー処理、焼結
し、時効処理を行った。成形時の造粒粉の流動性、成形
体の寸法、成形体密度、および得られた焼結磁石の残留
酸素量、残留炭素量、磁気特性を表１〜３に示す。

【００７３】実施例５実施例１で用いたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、バインダ
ー中のポリマー成分として、カルボキシメチルセルロー
スアンモニウム塩を用い、表１に示す組成で配合しスラ
リーを作製し、造粒粉末を得た後、表１に示す条件で成
形し、実施例１と同様に脱バインダー処理、焼結し、時
効処理を行った。成形時の造粒粉の流動性、成形体の寸
法、成形体密度、および得られた焼結磁石の残留酸素
量、残留炭素量、磁気特性を表１〜３に示す。

【００７４】実施例６実施例１で用いたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、バインダ
ー中のポリマー成分として、ポリビニルアルコール（２
０℃、４％水溶液粘度：３０ｃｐｓ、鹸化度９０モル
％）を用い、表１に示す組成で配合しスラリーを作製
し、造粒粉末を得た後、表１に示す条件で成形し、実施
例１と同様に脱バインダー処理、焼結し、時効処理を行
った。成形時の造粒粉の流動性、成形体の寸法、成形体
密度、および得られた焼結磁石の残留酸素量、残留炭素
量、磁気特性を表１〜３に示す。

【００７５】実施例７実施例１で用いたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、バインダ
ー中のポリマー成分として、ポリアクリルアミド（平均
分子量：１万）を用い、表１に示す組成で配合しスラリ
ーを作製し、造粒粉末を得た後、表１に示す条件で成形
し、実施例１と同様に脱バインダー処理、焼結し、時効
処理を行った。その結果を、成形時の造粒粉の流動性、
成形体の寸法、成形体密度、および得られた焼結磁石の
残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を表１〜３に示す。

【００７６】実施例８、実施例９実施例１で用いたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、バインダ
ー中のポリマー成分として、ポリエチレンオキサイド
（平均分子量：５０万）を用い、表１に示す組成で配合
しスラリーを作製し、造粒粉末を得た後、表１に示す条
件で成形し、実施例１と同様に脱バインダー処理、焼結
し、時効処理を行った。成形時の造粒粉の流動性、成形
体の寸法、成形体密度、および得られた焼結磁石の残留
酸素量、残留炭素量、磁気特性を表１〜３に示す。な
お、これら実施例２〜９において得られた焼結体には、
割れ、ヒビ、変形などは全く見られなかった。

【００７７】比較例１〜３実施例１で製造した造粒粉末を用いて、表１に示す種々
の条件で成形し、実施例１と同様に脱バインダー処理、
焼結し、時効処理を行った。成形時の造粒粉の流動性、
成形体の寸法、成形体密度、および得られた焼結磁石の
残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を表１〜３に示す。

【００７８】比較例４実施例１で製造した造粒粉末を用いて、超音波振動を付
与せず、表１に示す条件で成形し、実施例１と同様に脱
バインダー処理、焼結し、時効処理を行った。成形時の
造粒粉の流動性、成形体の寸法、成形体密度、および得
られた焼結磁石の残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を
表１〜３に示す。

【００７９】

【表１】

【００８０】

【表２】

【００８１】

【表３】

【００８２】実施例１０Ｎｄ：１３．３原子％、Ｐｒ：０．３１原子％、Ｄｙ：
０．２８原子％、Ｃｏ：３．４原子％、Ｂ：６．５原子
％、残部：Ｆｅおよび不可避的不純物、からなる原料を
Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解して、ボタン状溶製合金
を得た。次に、該合金を粗粉砕した後、ジョークラッシ
ャーなどにより平均粒度１５μｍに粉砕し、さらにジェ
ットミルにより平均粒度３μｍの粉末を得た。得られた
粉末に、ポリマーとして、ポリメチルメタクリレート
（破断強度：０．６５ｋｇｆ／ｍｍ²）を用い、有機溶
剤としてジオキサンを用い、合金粉末１００重量部に対
して表４に示す組成で配合し、室温で撹拌混練を行うこ
とによりスラリー濃度６０％のスラリーを作製し、該ス
ラリーをディスク回転型スプレードライヤー装置によ
り、不活性ガスとして窒素を用い、熱風入口温度を１０
０℃、出口温度を４０℃に設定して造粒を行った。得ら
れた造粒粉の流動性を表４に示す。なお、流動性は、内
径５ｍｍのロートの管を５０ｇの粉末が自然落下し通過
するまでに要した時間で測定した。

【００８３】上記造粒粉を実施例１と同様の圧縮磁場成
形機を用いて、表５に示す種々の超音波発振条件で、磁
場強度１５ｋＯｅ、圧力１ｔｏｎ／ｃｍ²で１０ｍｍ×
１５ｍｍ×１０ｍｍの形状に成形した後、水素雰囲気中
で１００℃／時間の昇温速度で、室温から３００℃まで
加熱し脱バインダー処理を行った。引き続いて真空中で
１１００℃まで昇温し１時間保持する焼結を行い、さら
に焼結完了後、Ａｒガスを導入して７℃／分の速度で８
００℃まで冷却し、その後１００℃／時間の速度で冷却
して５５０℃で２時間保持することにより時効処理を施
し、異方性の焼結体を得た。得られた焼結磁石の残留酸
素量、残留炭素量、磁気特性を表５に示す。

【００８４】実施例１１ポリマーとしてポリメチルメタクリレートにかえて、ポ
リビニルアセタール（破断強度：１．０ｋｇｆ／ｍ
ｍ²）を用い、また有機溶剤としてトルエンにかえてジ
オキサンを用いた点を除いて実施例１０と同様に造粒粉
を作製し、この造粒粉を用いて焼結体を得た。実施例１
０と同様の試験結果を表４，５に示す。

【００８５】実施例１２ポリマーとしてエチレン−メチルメタクリレート共重合
体（破断強度：０．５５ｋｇｆ／ｍｍ²）を用い、有機
溶剤としてジクロロエタンとキシレンの混合溶剤（１／
１：重量比）を用い、合金粉末１００重量部に対して表
４に示す組成で配合した以外は実施例１０と同様に造粒
粉を作製し、この造粒粉を用いて焼結体を得た。実施例
１と同様の試験結果を表４，５に示す。

【００８６】実施例１３ポリマーとしてポリカーボネート（破断強度：３．５ｋ
ｇｆ／ｍｍ²）、有機溶剤としてジクロロエタンを用
い、また、可塑剤としてジブチルフタレートを用い、合
金粉末１００重量部に対して表４に示す組成で配合した
以外は実施例１０と同様に造粒粉を作製し、この造粒粉
を用いて焼結体を得た。実施例１０と同様の試験結果を
表４，５に示す。

【００８７】実施例１４ポリマーとしてポリビニルブチラール（破断強度：４．
０ｋｇｆ／ｍｍ²）、有機溶剤としてジオキサンを用
い、また、可塑剤としてジオクチルアジペートを用い、
合金粉末１００重量部に対して表４に示す組成で配合し
た以外は実施例１０と同様に造粒粉を作製し、この造粒
粉を用いて焼結体を得た。実施例１０と同様の試験結果
を表４，５に示す。

【００８８】実施例１５ポリマーとしてポリアリレート（破断強度：４．５ｋｇ
ｆ／ｍｍ²）、有機溶剤としてベンゼンを用い、また、
可塑剤としてブチルフタリルブチルグリコールを用い、
合金粉末１００重量部に対して表４に示す組成で配合し
た以外は実施例１０と同様に造粒粉を作製し、この造粒
粉を用いて焼結体を得た。実施例１０と同様の試験結果
を表４，５に示す。

【００８９】実施例１６実施例１７実施例１４で得られた造粒粉を用い、表５に示す種々の
超音波発振条件で実施例１０と同様に成形、脱バインダ
ー処理、焼結、時効処理を行い焼結体を得た。得られた
焼結体の残留炭素量、残留酸素量、磁気特性を表５に示
す。

【００９０】比較例５〜９実施例１４で製造した造粒粉末を用いて、表５に示す条
件で成形し、脱バインダー処理、焼結し、時効処理を行
った。試験結果を表５に示す。

【００９１】

【表４】

【００９２】

【表５】

【００９３】実施例１８〜実施例２０Ｓｍ１１．９ａｔ％、Ｃｕ８．８ａｔ％、Ｆｅ１２．６
ａｔ％、Ｚｒ１．２ａｔ％、残部Ｃｏ及び不可避的不純
物からなる原料を、Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解し
て、ボタン状溶製合金を得た。次に、該合金を粗粉砕し
た後、ジョークラッシャーなどにより平均粒度約１５μ
ｍに粉砕し、さらにジェットミルにより平均粒度３μｍ
の粉末を得た。得られた粉末に表６に示す添加量のポリ
マー、水、有機溶媒、可塑剤を添加して室温で混練、撹
拌してスラリー状となし、該スラリーをディスク回転型
スプレードライヤー装置により、不活性ガスに窒素を用
い、熱風入口温度を１００℃、出口温度を４０℃に設定
して造粒を行なった。

【００９４】上記造粒粉を実施例１と同様の圧縮磁場プ
レス機を用いて、表７に示す種々の超音波発振条件で、
磁場強度１５ｋＯｅ、圧力１ｔｏｎ／ｃｍ²で１０ｍｍ
×１５ｍｍ×厚み１０ｍｍの形状に成形した後、水素雰
囲気中で室温から３００℃までを昇温速度１００℃／時
で加熱する脱バインダー処理を行ない、引き続いて真空
中で１２００℃まで昇温し１時間保持する焼結を行な
い、さらに焼結完了後、１１６０℃にて溶体化処理を施
し、Ａｒガスを導入して８００℃から４００℃まで多段
時効処理を施して焼結磁石を得た。成形時の造粒粉の流
動性を表６に、また得られた焼結磁石の残留酸素量、残
留炭素量、磁気特性を表７に示す。なお、流動性は、内
径５ｍｍのロートの管を５０ｇの原料粉が自然落下し通
過するまでに要した時間で測定した。また、得られた焼
結体には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られなかっ
た。

【００９５】比較例１０実施例１８で得られた造粒粉を用い、超音波発振を付与
しなかった以外は実施例１１と同様に成形、脱バインダ
ー処理、焼結し、時効処理を行い焼結磁石を得た。成形
時の造粒粉の流動性を表６に、また得られた焼結磁石の
残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を表７に示す。な
お、流動性は実施例１８と同一方法で測定した。

【００９６】実施例２１〜実施例２４Ｓｍ１１．９ａｔ％、Ｃｕ８．８ａｔ％、Ｆｅ１２．６
ａｔ％、Ｚｒ１．２ａｔ％、残部Ｃｏ及び不可避的不純
物からなる原料を、Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解し
て、ボタン状溶製合金を得た。次に、該合金を粗粉砕し
た後、ジョークラッシャーなどにより平均粒度約１５μ
ｍに粉砕し、さらにジェットミルにより平均粒度３μｍ
の粉末を得た。得られた粉末に表８に示す添加量のポリ
マー、水、有機溶媒、可塑剤を添加して室温で混練、撹
拌してスラリー状となし、該スラリーをディスク回転型
スプレードライヤー装置により、不活性ガスに窒素を用
い、熱風入口温度を１００℃、出口温度を４０℃に設定
して造粒を行なった。さらに、得られた造粒粉を＃４４
０のふるいにより微粒子をアンダーカットし、また＃７
０のふるいにより粗粒子をオバーカットした。該造粒粉
の平均粒度および＃４４０から＃７０の歩留りを表９に
示す。

【００９７】上記造粒粉を実施例１と同様の圧縮磁場プ
レス機を用いて、表９に示す種々の超音波発振条件で、
磁場強度１５ｋＯｅ、圧力１ｔｏｎ／ｃｍ²で１０ｍｍ
×１５ｍｍ×厚み１０ｍｍの形状に成形した後、水素雰
囲気中で室温から３００℃までを昇温速度１００℃／時
で加熱する脱バインダー処理を行ない、引き続いて真空
中で１２００℃まで昇温し１時間保持する焼結を行な
い、さらに焼結完了後、１１６０℃にて溶体化処理を施
し、Ａｒガスを導入して８００℃から４００℃まで多段
時効処理を施して焼結磁石を得た。成形時の造粒粉の流
動性を表９に、また得られた焼結磁石の残留酸素量、残
留炭素量、磁気特性を表１０に示す。なお、流動性は、
内径５ｍｍのロートの管を５０ｇの原料粉が自然落下し
通過するまでに要した時間で測定した。また、得られた
焼結体には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られなかっ
た。

【００９８】比較例１１比較例１２実施例２１と同じ３μｍの粉末を用いて、表８に示す添
加量のポリマー、可塑剤と水を添加して室温で撹拌して
スラリー状となし、該スラリーをディスク回転型スプレ
ードライヤー装置により実施例２１と同一条件にて造粒
を行った。得られた造粒粉を＃４４０のふるいにより微
粒子をアンダーカットし、また＃７０のふるいにより粗
粒子をオバーカットした。該造粒粉の平均粒度および＃
４４０から＃７０の歩留りを表９に示す。上記造粒粉を
実施例１と同様の圧縮磁場プレス機を用いて、表９に示
す種々の超音波発振条件で、磁場強度１５ｋＯｅ、圧力
１ｔｏｎ／ｃｍ²で１０ｍｍ×１５ｍｍ×厚み１０ｍｍ
の形状に成形した後、実施例２２と同様に脱バインダー
処理、焼結、溶体化処理、時効処理を施して焼結磁石を
得た。成形時の造粒粉の流動性を表９に、また得られた
焼結磁石の残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を表１０
に示す。なお、流動性は実施例２１と同一方法で測定し
た。

【００９９】

【表６】

【０１００】

【表７】

【０１０１】

【表８】

【０１０２】

【表９】

【０１０３】

【表１０】

【０１０４】表１〜１０から明らかなように、この発明
によれば、スプレー造粒により流動性に優れた造粒粉末
を用いて、プレス成形前にパンチに超音波振動を付与す
ることで、金型をさほど昇温させずに、原料の造粒粉末
を選択的に加熱することができる。その結果、超音波振
動付与時の加圧力、周波数、振幅を本発明の範囲に制限
した場合には、３秒以下という極短時間の超音波振動の
付与によってバインダー樹脂を軟化することができるこ
とから、優れた流動性により連続プレス成形性に優れる
とともに、寸法精度が向上し、焼結後の磁気特性にも優
れた焼結磁石を得ることができる。

【０１０５】また、表１〜１０に示す比較例から明らか
なように、超音波振動を付与しない場合、および超音波
発振時の加圧力、周波数が本発明の範囲外である場合に
は、超音波振動の付与効果が充分でなく、その結果得ら
れる焼結体の残留磁束密度が、本発明の実施例に比べ
て、劣っていることがわかる。また、超音波発振時の振
幅を、本発明の範囲を超えて付与した場合、造粒粉末が
著しく加熱されるため大気中の圧縮成形においては、活
性な希土類合金が大気中の酸素と酸化反応を起こすため
焼結体の残留酸素濃度が上昇するとともに、得られる焼
結体の磁気特性が劣っている。

【０１０６】

【発明の効果】この発明による希土類系焼結永久磁石の
製造方法は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末またはＲ−Ｃｏ系
合金粉末などの希土類含有合金粉末に、少なくとも１種
以上のポリマーと水からなるバインダー、あるいは有機
溶剤と、該有機溶剤に可溶なポリマー、および必要に応
じて可塑剤からなるバインダーを添加、混練してスラリ
ー状となし、該スラリーをスプレードライヤー装置によ
り流動性の高い球状の造粒粉となし、該造粒粉を用い
て、圧縮成形時において圧縮成形用金属型に充填した
後、超音波振動を該造粒粉に印加し、次いで超音波振動
を停止し成形し、さらに焼結、熱処理するため、造粒粉
のバインダー自体の優れた流動性とも相まって、粉体の
流動性が格段に向上し、成形サイクルが向上するととも
に、成形体の密度のばらつきや成形機の寿命を低下させ
ることもなく、さらに超音波振動の付与効果により、バ
インダーが軟化し、成形体中の一次粒子の磁化容易方向
が印加磁場に対して揃い易くなり、磁場配向性が向上す
る結果、焼結後の焼結体の残留酸素量、残留炭素量が少
なくかつ寸法精度にも優れる複雑形状や薄肉形状でかつ
優れた磁気特性を有する希土類系焼結磁石が効率よく得
られる。

【図面の簡単な説明】

【図１】この発明に用いた磁場中プレス成形機の略式断
面図である。

【符号の説明】

１プレス用ラム２振動子３ブースター４ホーン５上パンチ６原料造粒粉末（金型ホール）７磁化コイル８下パンチ９金型

【手続補正書】

【提出日】平成７年８月１７日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００８２

【補正方法】変更

【補正内容】

【００８２】実施例１０Ｎｄ：１３．３原子％、Ｐｒ：０．３１原子％、Ｄｙ：
０．２８原子％、Ｃｏ：３．４原子％、Ｂ：６．５原子
％、残部：Ｆｅおよび不可避的不純物、からなる原料を
Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解して、ボタン状溶製合金
を得た。次に、該合金を粗粉砕した後、ジョークラッシ
ャーなどにより平均粒度１５μｍに粉砕し、さらにジェ
ットミルにより平均粒度３μｍの粉末を得た。得られた
粉末に、ポリマーとして、ポリメチルメタクリレート
（破断強度：０．６５ｋｇｆ／ｍｍ²）を用い、有機溶
剤としてトルエンを用い、合金粉末１００重量部に対し
て表４に示す組成で配合し、室温で撹拌混練を行うこと
によりスラリー濃度６０％のスラリーを作製し、該スラ
リーをディスク回転型スプレードライヤー装置により、
不活性ガスとして窒素を用い、熱風入口温度を１００
℃、出口温度を４０℃に設定して造粒を行った。得られ
た造粒粉の流動性を表４に示す。なお、流動性は、内径
５ｍｍのロートの管を５０ｇの粉末が自然落下し通過す
るまでに要した時間で測定した。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００８５

【補正方法】変更

【補正内容】

【００８５】実施例１２ポリマーとしてエチレン−メチルメタクリレート共重合
体（破断強度：０．５５ｋｇｆ／ｍｍ²）を用い、有機
溶剤としてジクロロエタンとキシレンの混合溶剤（１／
１：重量比）を用い、合金粉末１００重量部に対して表
４に示す組成で配合した以外は実施例１０と同様に造粒
粉を作製し、この造粒粉を用いて焼結体を得た。実施例
１０と同様の試験結果を表４，５に示す。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００９２

【補正方法】変更

【補正内容】

【００９２】

【表５】

【手続補正４】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】０１００

【補正方法】変更

【補正内容】

【０１００】

【表７】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者大北雅一大阪府大阪市中央区北浜４丁目５番33号住友金属工業株式会社内 (72)発明者山下治大阪府三島郡島本町本町江川２丁目15番17 号住友特殊金属株式会社山崎製作所内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】希土類系合金粉末に、バインダーを添
加、混練してスラリー状となし、該スラリーをスプレー
ドライヤー装置により造粒粉となし、該造粒粉をパンチ
で加圧するプレス成形用金型に充填した後、周波数１０
〜４０ｋＨｚ_、振幅１００μｍ以下の超音波振動を金型
および／またはパンチに付与しながら、１００ｋｇ／ｃ
ｍ²以下の加圧力で０．５秒以上加圧し、次いで超音波
振動を停止して１００ｋｇ／ｃｍ²以上の加圧力で成形
することを特徴とする希土類系焼結磁石の製造方法。
【請求項２】請求項１において、バインダーが少なく
とも１種以上のポリマーと水からなることを特徴とする
希土類系焼結磁石の製造方法。
【請求項３】請求項１において、バインダーが有機溶
剤と少なくとも１種以上のポリマーからなることを特徴
とする希土類系焼結磁石の製造方法。