JPH0929717A

JPH0929717A - セラミックスの成形法

Info

Publication number: JPH0929717A
Application number: JP18403095A
Authority: JP
Inventors: Tomoyuki Awazu; 知之粟津; Yasushi Chikugi; 保志筑木; Akira Yamakawa; 晃山川
Original assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Priority date: 1995-07-20
Filing date: 1995-07-20
Publication date: 1997-02-04
Anticipated expiration: 2015-07-20
Also published as: JP3158974B2

Abstract

(57)【要約】【課題】従来より、密度が高く、表面が平滑な成形体
を比較的短時間に製造できる加圧鋳込み成形法を提供す
ること。【解決手段】セラミックスのスラリーの湿式プレス成
形法において、型内のすべてのスラリーから余分の溶媒
が排出されて成形体となった時点からそれまでの加圧時
間の５０％の時間、又は型内のすべてのスラリーから余
分の溶媒が排出されて成形体となった位置からのパンチ
移動量が成形長の１７％以内であるうちに、スラリーへ
の加圧を終了することを特徴とする湿式プレス成形法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、各種セラミックス
製品の成形法、特にセラミックススラリーの加圧鋳込み
成形法に関する。

【０００２】

【従来の技術】加圧鋳込み成形法では、粉末と液体の混
合物（以下、スラリーと称す）中の液体を排除するため
に加圧する。この圧力は大きいほど粉末は密に充填さ
れ、保形性の高い成形体となると同時にスラリー中の液
体の排除を短時間に行なうことができる。しかしなが
ら、従来の加圧鋳込み成形では液体を排除するための多
孔質体として石膏もしくは樹脂を用いている（例えば、
特公平２−４２３２１号公報、特開昭６０−７０１０１
号公報、特開昭６３−３９０６号、特開昭６１−２９７
１０３）。これらの材料は多孔質体としての強度が弱
く、成形圧力は石膏型の場合、１０ｋｇｆ／ｃｍ²ま
で、樹脂を用いた場合でも約５０ｋｇｆ／ｃｍ²までし
か、増加させることができず、この限界値を超えると、
多孔質体の破損を引き起こす。これによりセラミックス
の成形体の密度の向上の限界値は小さく、かつ、成形時
間においても、形状や大きさによっては短時間の成形が
不可能となる。フェライト等の湿式による成形では図３
に示すように脱水のために内径１〜３ｍｍの孔を有する
金属性の型３の前面に布製のフィルター９および紙製の
フィルター１０を設置し、フィルターを通してスラリー
中の液体（水）のみを金型の孔に送り出し成形する方法
がある。この図３に示した方法では、液体の排除部は、
布製フィルター９、紙製フィルター１０および脱水孔４
を有する金型３からなるため高い成形圧力を付加するこ
とが可能である。しかし、この場合圧力を付加した時
に、スラリー中の粉末が紙および布製のフィルター越し
に、脱水用の孔に入りこむため、成形体の表面に孔の位
置に対応して図４に示すように突起１１を生成すること
になる。そのため、後工程で除去する必要となり、コス
ト上昇の原因となっている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の方法
より加圧力を大きくし、短時間にしかも密度ばらつきの
小さく、かつ表面が平滑な成形体を提供できるセラミッ
クスの成形法を提供しようとするものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意検討し
た結果、セラミックスのスラリーを加圧鋳込み成形する
に当り、強度の大きいセラミックスもしくは金属製の多
孔質体からなる成形型を用いて大きな加圧力を用いるこ
とを可能にし、さらにその加圧力の付加パターン（時
間、成形速度）を制御することで上記課題が解決される
ことを見出し本発明に至った。即ち、本発明は以下の
（１）〜（１５）である。

【０００５】（１）セラミックススラリーをウスに入
れ、パンチで一軸に加圧し、パンチに対向する部分から
余分の溶媒を除去して成形する湿式プレス成形法におい
て、型内のすべてのスラリーから余剰の溶媒が排出され
て成形体となった時点からそれまでの加圧時間の５０％
以内の時間のうちに、スラリーへの加圧を終了すること
を特徴とする湿式プレス成形法。（２）セラミックススラリーをウスに入れ、パンチで一
軸に加圧し、パンチに対向する部分から余分の溶媒を除
去して成形する湿式プレス成形法において、型内のすべ
てのスラリーから余剰の溶媒が排出されて成形体となっ
た位置からのパンチの移動量が成形長の１７％以内であ
るうちに、スラリーへの加圧を終了することを特徴とす
る湿式プレス成形法。

【０００６】（３）セラミックススラリーをウスに入
れ、パンチで一軸に加圧し、パンチに対向する部分から
余分の溶媒を除去して成形する湿式プレス成形法におい
て、製品のアスペクト比（成形長／断面内の最大寸法）
が１以上で、型内のすべてのスラリーから余剰の溶媒が
排出されて成形体となった時点からそれまでの加圧時間
の１２％以内の時間のうちに、スラリーへの加圧を終了
することを特徴とする湿式プレス成形法。（４）セラミックススラリーをウスに入れ、パンチで一
軸に加圧し、パンチに対向する部分から余分の溶媒を除
去して成形する湿式プレス成形法において、製品のアス
ペクト比（成形長／断面内の最大寸法）が１以上で、型
内のすべてのスラリーから余剰の溶媒が排出されて成形
体となった位置からのパンチの移動量が成形長の４％以
内であるうちに、スラリーへの加圧を終了することを特
徴とする湿式プレス成形法。

【０００７】（５）溶媒を除去する部分にセラミックス
もしくは金属製の多孔質体を用いることを特徴とする上
記（１），（２），（３）もしくは（４）記載のセラミ
ックスの成形法。（６）スラリーと接触するセラミックスもしくは金属製
の多孔質体の平均孔径が０．１μｍ以上でスラリー内に
存在する粉末の二次粒子の平均粒径の２０倍以下である
ことを特徴とする上記（５）記載のセラミックスの成形
法。（７）セラミックスもしくは金属製の多孔質体において
スラリーと接触する表面の面粗度が０．４Ｒｚ以下であ
ることを特徴とする上記（５）記載のセラミックスの成
形法。

【０００８】（８）溶媒を除去する部分に濾紙および／
または濾布を前面に設けたセラミックスもしくは金属製
の多孔質体を用いることを特徴とする上記（１），
（２），（３）もしくは（４）記載のセラミックスの成
形法。（９）溶媒を除去する部分に濾紙および／または濾布を
前面に設けた直径０．８ｍｍ以下の貫通孔を有する金属
板を用いることを特徴とする上記（１），（２），
（３）もしくは（４）記載のセラミックスの成形法。（１０）平均孔径が０．１μｍ以上でスラリー内に存在
する粉末の二次粒子の平均粒径の２０倍以下である濾紙
および／または濾布を設けることを特徴とする上記
（８）もしくは（９）記載のセラミックスの成形法。（１１）貫通孔のピッチを１０ｍｍ以下で設けたことを
特徴とする上記（９）記載のセラミックスの成形法。

【０００９】（１２）ウスとパンチの摺動部分にシール
材を備えることを特徴とする上記（１），（２），
（３）もしくは（４）記載のセラミックスの成形法。（１３）ウス、パンチに超硬合金、ハイス鋼等の耐磨耗
性金属材料を用いることを特徴とする上記（１），
（２），（３）もしくは（４）記載のセラミックスの成
形法。（１４）粘性度５０００ｃｐｓ以下のスラリーを用いる
ことを特徴とする上記（１），（２），（３）もしくは
（４）記載のセラミックスの成形法。（１５）スラリー中の粉末固形物の濃度が体積分率で６
０％以下であることを特徴とする上記（１），（２），
（３）もしくは（４）記載のセラミックスの成形法。

【００１０】本願の方式の加圧成形では図１に示される
ように、スラリーに圧力を加え、パンチを移動させ、機
械的に圧縮しながら溶媒を排出する。溶媒除去部に着肉
が進み、成形体が作製される。スラリー中の溶媒は着肉
した成形体内を通過して系外へ排出される。成形時の加
圧が不充分であるとパンチ近傍のスラリーの溶媒除去が
不完全となり未固化の部分が残る。一方、過剰に加圧を
行った場合、パンチは不必要に押し進み、成形体への機
械的な圧縮が進むため、成形体内の局部的な粉末の充填
密度の上昇が（パンチ近傍で）起こる。その結果、製品
の焼結体の寸法精度不良、変形が起る。成形体内での密
度バラツキが大きいものは成形体の亀裂、破損を引き起
こす。このことから加圧終了のタイミングは型内のスラ
リー中の所定量の溶媒が除去され、すべてのスラリーが
成形体となった時点からある範囲に入らなければならな
い。その最適な加圧終了のタイミングは時間の制御もし
くはパンチの移動量の制御で行うことができる。時間の
制御は型内のスラリーのすべてが脱水され、成形体とな
った時点からそれまでの加圧時間の５０％以内に加圧を
終了することで行うことができる。加圧終了のタイミン
グが５０％を越えると密度バラツキが生じ、焼結体寸法
精度が低下し、極度に起こった場合には亀裂の発生を引
き起こす。また、密度バラツキを原因とする亀裂が発生
しなかったとしても、型内の成形体が異常に圧縮される
ため、パンチ、溶媒除去部に密着し、離型性が低下し、
亀裂剥離を引き起こす。また、型内から成形体を抜き出
すときに成形体が膨張しようとする（スプリングバッ
ク）ために、型と成形体との間で強い摩擦が働き、成形
体の表面が型で傷つけられたり、亀裂を発生させる。

【００１１】このような成形体への影響は焼結体の特性
に顕著に現われ、焼結体の寸法精度を低下させる。さら
に焼結体の３点曲げ強度等の機械的特性を著しく低下さ
せる。これらの加圧終了のタイミングは成形体の形状と
関係がある。すなわち、パンチに押される部分の形状の
大きさとパンチが押し進む方向の寸法の比率によって条
件が変わる。この比率（成形長／断面内の最大寸法）を
アスペクト比と呼ぶ。アスペクト比の大きい成形体の場
合、成形体と型の側面との摩擦が大きく、成形体全体に
均一な圧力がかかりにくい。そのような状態の物に過剰
な圧力が加わると長さ方向に圧力の不均一が顕著に発生
し、少量の過剰圧力付加で密度バラツキや成形体の破損
を引き起こす。そのために加圧終了のタイミングも厳密
に制御する必要がある。全加圧時間は成形物のアスペク
ト比が１以下の時はＴの１．５０倍まで即ちＴ〜１．５
Ｔまで、１を越す時はＴの１．１２倍まで即ちＴ〜１．
１２Ｔとする。

【００１２】成形体の離型性の低下や型との摩擦からの
成形体損傷もこの範囲であれば先に述べた理由から抑え
ることができる。同じく焼結体の寸法精度向上、強度ア
ップも可能となる。本発明では加圧力の付加パターンの
他の調節法として、加圧条件をパンチの移動量で行うこ
とも可能である。すなわち、型内のスラリーのすべてで
余分な溶媒が除去され、成形体となった位置からパンチ
が成形長の１７％の距離を移動するうちに加圧を終了す
る。成形長の１７％を越えてパンチが移動加圧すると成
形体の密度バラツキが生じ、極端な場合、亀裂が発生す
る。加えて離型性の低下、型との摩擦による成形体の損
傷が起こる場合もある。焼結体においても寸法精度、機
械的特性に著しく影響し、１７％を越えると寸法精度不
良、３点曲げ強度等の機械的特性の劣化を引き起こす。
また、加圧条件をパンチの移動量においてもアスペクト
比の範囲によって制御の許容範囲は変わる。すなわち成
形体のアスペクト比が１以上の場合、型内のスラリーの
すべてで余分な溶媒が除去され、成形体となった位置か
らパンチが成形長の４％の距離を移動するうちに加圧を
終了する。成形長の４％を越えてパンチが移動加圧する
と成形体の密度バラツキが生じ、極端な場合、亀裂発生
を引き起こす。

【００１３】先と同じ理由で離型性の低下や型との摩擦
による成形体の損傷そしてさらには焼結体の寸法精度不
良、機械的特性の劣化も発生する場合がある。本願の方
式の加圧成形法によれば粉末プレス成形と同等の加圧機
構が利用できるため、極めて高い圧力で機械的な圧縮を
伴う成形が可能である。それに応じて溶媒の除去部にも
同じく高い機械的な圧縮が働くため、成形型としてはこ
れに充分耐えうる高強度の材質構造のものとするのが望
ましい。例えば材質としては高強度・高ヤング率のセラ
ミックス製もしくは金属製の多孔質体が望ましい。例え
ばステンレスのようなＦｅを主成分とした材料やＡｌ₂
Ｏ₃のような高い硬度の材料では負荷しうる圧力として
１００ｋｇｆ／ｃｍ²以上、型の設計条件によっては１
０００ｋｇｆ／ｃｍ²までの加圧が可能である。金属材
料としてはＦｅ系以外にＣｕ系、Ａｌ系等、セラミック
ス材料としてはＡｌ₂Ｏ₃系以外にＳｉ₃Ｎ₄系、ＢＮ系等
上記の加圧力に耐えうるものであれば特に限定されな
い。

【００１４】図７及び８は本発明の加圧工程を説明した
図である。図７は加圧時間とパンチの移動量の関係を模
式的に示すものであり、図８は加圧時間の各段階でのス
ラリーの成形状態を模式的に示すものである。図８でス
ラリー中のセラミック粒子の充填密度が加圧方向で均等
になる地点言い換えればスラリー中のセラミック粒子の
加圧方向での濃度勾配がなくなる地点を本発明では型内
に充填された全てのスラリーが固化した状態と定義す
る。そしてこの固化までに要する加圧時間をＴと定義す
る。図８で左から３番目の未固化の段階と４番目の固化
の段階でのスラリー部分の状態を比べれば以上の内容は
理解される。本発明によればこの段階からさらに一定の
時間引き続き加圧を進め、加圧を止めて成形物を型から
取り外す。この固化からの一定時間の加圧を行うことに
よって成形物の損傷とその寸法精度の低下が防止され
る。また、セラミックス製や金属製の多孔質体であれ
ば、加工研磨することにより、表面の面粗度を小さく
し、場合によっては鏡面にすることも可能である。この
ように面粗度を小さくした面を型のスラリーとの接触面
に利用すれば、成形体を型からとりはずすときの離型性
に優れ、成形体の破損を防ぐことができる。また成形体
の表面状態も優れたものとなる。

【００１５】一方、多孔質体の孔径は大きければ大きい
ほどスラリー中の液体の除去は容易になるが、大きすぎ
るとスラリー中のセラミックス粉末の流出が発生する。
そのため孔径の大きさはスラリー中のセラミックス粉末
の粒径により上限が決定される。スラリーと接触する多
孔質体型の孔径は離型性および溶媒除去の時間から０．
１μｍ以上でスラリー内に存在する粉末の二次粒子の平
均粒径の２０倍以下であることが必要である。前記載の
スラリーから液体を除去する成形法で、工業的に実用的
な時間で脱液・成形するためには、型の全体もしくは一
部を構成する多孔質体の孔径は０．１μｍ以上であるこ
とが必要である。０．１μｍより小さいと、一般にスラ
リーの液体として用いられる水の場合、表面張力が高く
なり、多孔質体の孔に液体（水）が流入しようとするの
を妨げるため多孔質体の孔を通してスラリー中の液体を
除去するのが困難となる。また孔径の上限はスラリー中
のセラミックス粉末の二次粒子の平均粒径の２０倍まで
であれば粉末の流出を防ぐことができる。

【００１６】すなわち、多孔質体表面の孔より圧力によ
り、スラリー中の液体を除去する時に、スラリー中の粉
末が、多孔質体の孔の中に入りこむと、アンカー効果に
より、成形体と多孔質体の密着性が高まり、成形体の離
型を行ないにくくなり、成形体の破損、カケを起すこと
になる。しかしながら、多孔質体表面の孔径がスラリー
内に存在する粉末の二次粒子の平均粒子径の２０倍まで
であれば、孔の入口で粉末がブリッジングを起こし、孔
の内部に粉末が入りこまないため、短時間成形および良
好な離型性を得ることができる。また、スラリーと接触
する多孔質体の表面の面粗度は成形体の離型性から０．
４Ｒｚ以下（すなわちＪＩＳによる１０点平均粗さの最
大値が０．４μｍ以下）であることが必要である。スラ
リーと接触する表面の孔のない部分の面粗度が０．４Ｒ
ｚを超えると、アンカー効果により成形体と密着を起こ
す。特に高い圧力をかけた場合、その部分で成形体から
の圧力を受けるため、強固な密着を起こす。その結果、
成形体の離型が困難となる。０．４Ｒｚ以下であるとそ
の部分での密着強度が低下しスムーズに成形体の離型を
行なうことができる。

【００１７】また、金属製やセラミックス製多孔質体の
前面に紙製フィルターおよび／又は布製のフィルターま
たはこの両者を併せて設置することも可能である。フィ
ルターを設置することによりセラミックス製多孔質体の
表面部に存在する孔径が大きくスラリー中の粉末が入り
こむ大きさのものであっても、この粉末の流入は防止さ
れ離型性は改善される。また面粗度の粗い表面の多孔質
性セラミックスであってもフィルターの存在により、セ
ラミックス製多孔質体へのアンカー効果も発生せず、ス
ムーズな離型が可能である。フィルターと成形体の離型
性についてはフィルターは紙もしくは布またはこの両者
を併せて構成され、可撓性に富むため、離型は少しづつ
行なうことが可能となり成形体に欠陥等を起こすことな
く離型できる。また図３に示す従来の方法では成形体の
表面に発生する突起物も、セラミックス製の多孔質体で
あればフィルター越しに入りこむこともなく表面状態の
良好な成形体となる。また、この方法に用いる紙もしく
は布製またはその両者を併用したフィルターの平均細孔
径はスラリー中の粉末がフィルターを通り抜けることを
防ぎ、かつ適度な液体の除去の速度を得るために０．１
μｍ以上でスラリー内に存在する粉末の二次粒子の平均
粒径の２０倍以下であることが望ましい。工業的に必要
な速度で液体を除去するには平均細孔径０．１μｍ以上
が必要である。また平均粒径がスラリー中粉末の二次粒
子の平均粒径の２０倍を超えると前述と同じ理由で粉末
の流出すなわちスラリーのフィルター透過が起こること
となる。フィルターの種類として一般に濾紙に使用され
る材質、また布についてはポリエステル、ナイロン、ア
クリル等の合成繊維や綿等の天然素材など織物になるも
のであれば材質は問わない。

【００１８】本願の方式では溶媒除去部に機械的圧縮が
付加されるが、この圧縮が繰り返しかつ高圧（２００ｋ
ｇｆ／ｃｍ²〜）で行われた場合、セラミックス製もし
くは金属製多孔質体を用いても疲労を引き起こし、表面
部の破壊や変形を引き起こすことがある。そのため、前
面に紙製フィルターおよび／または布製フィルターを設
置する場合、多孔質体のかわりに直径０．８ｍｍ以下の
孔を設けた金属板を用いることも可能である。このよう
な金属板では機械的な耐久性に富むため疲労を起こさな
い。金属板の孔の大きさは０．８ｍｍを越えると、成形
時の圧力で粉末がフィルターを押して孔内に入り込み、
孔の形に対応した突起物となって成形体の表面に残る。
これは成形体の表面状態に悪影響を与える。孔の大きさ
が０．８ｍｍ以下であれば顕著な突起は発生しない。こ
の方法の場合工業的に必要な成形時間すなわち溶媒除去
時間を得るためには単位面積当たり一定の金属板の貫通
孔の数が必要である。そのためには金属板に１０ｍｍ以
下のピッチで貫通孔を設けることが必要である。貫通孔
のピッチが１０ｍｍを越えるとスラリー中の溶媒除去が
長時間となり、工業的に好ましくない。

【００１９】一方、本願の方式ではウスの中をパンチが
移動してウス内壁とパンチが摺動しながらスラリーを機
械的に圧縮する。スラリーを圧縮する場合、摺動部のク
リアランスからスラリーの流出が起こり、スラリーが不
足し固化が完全に終了しない。従来の粉末だけをプレス
成形する場合はこのようなもれは起こらない。クリアラ
ンスからのスラリーのもれを防ぐには摺動部にシール材
を設ける。シール材にはＯリング等のゴム製、樹脂製、
金属製など材質は問わない。さらに本願の方式では上述
のようにウスとパンチは摺動しながら成形が進む。その
ためウスおよびパンチは繰り返しの摺動に疲労しない耐
摩耗性に富んだ材質であることが必要である。すなわ
ち、本願の成形方式では高い圧力に耐える高強度に加
え、耐摩耗性に優れたウスおよびパンチを用いなければ
ならない。材質としては超硬、ハイス鋼等の金属材料が
望ましい。

【００２０】本願の方式でスラリー状態を限定すれば従
来ウスとパンチを用いた一軸加圧では成形できないアス
ペクト比３以上の形状や複雑な形状の成形体を作製する
ことができる。また、断面積が変化する、例えばラッパ
状の形状、円筒中空の形状の成形が可能となる。これら
の形状の成形体を作製するにはスラリーが型内に均一に
流入する必要があるため、スラリーの粘度を５０００ｃ
ｐｓ以下とすることが望ましい。また、スラリーの粘度
を５０００ｃｐｓ以下とするには原料粉末と溶媒の種
類、状態によって異なるが、一般的には粉末が体積分率
で６０ｖｏｌ％以下であることが必要である。この場
合、粉末の種類、粒径、粒度分布、溶媒の種類は特に問
わない。

【００２１】

【発明の実施の形態】以下、実施例によって、本発明を
具体的に説明する。実施例１平均粒径０．８μｍのＳｉ₃Ｎ₄粉末に、助剤としてＹ₂
Ｏ₃、Ａｌ₂Ｏ₃を添加し、エチルアルコールで混合し、
乾燥させ混合粉を作製した。この混合粉にイオン交換水
およびバインダーを添加し、ナイロン製ボールミルを用
いて混合しスラリーとした。スラリーの粉末含有率は４
０ｖｏｌ％とした。このスラリーを用いて直径１０ｍ
ｍ、高さ２５ｍｍの円柱を成形した。成形の手法は図１
に示す。多孔質体７をとりつけた水除去のための孔５を
有する金型３に金型２をセットし、その中にスラリーを
注入する。先端に多孔質体のパンチ６をとりつけた金属
製のキネ１でそのスラリー８を加圧する。加圧によりス
ラリー８内の水は多孔質体６，７を通して排除される。
その結果、成形体となってとり出される。この成形法に
おいて多孔質体の材質および成形圧力を変えて成形体を
作製した。そのときの成形体の密度および成形時間を表
１に示した。

【００２２】

【表１】

【００２３】実施例２原料粉末として主成分Ｓｉ₃Ｎ₄（９０〜９５ｗｔ％）
（平均一次粒子径０．２μｍ、平均二次粒子径０．５μ
ｍ）、添加物Ｙ₂Ｏ₃（平均一次粒子径０．５μｍ）、Ａ
ｌ₂Ｏ₃（平均一次粒子径０．３μｍ）を使用する。原料
粉末をボールミルで蒸留水と混合し、バインダーを加え
て粉末の体積濃度４２ｖｏｌ％のスラリーを作製した
（実施例１と同一のスラリー）。スラリーの平均二次粒
子径は０．５３μｍとなった（主成分０．５μｍに添加
物の効果で０．５３μｍとなる）。このスラリーを用い
て直径５０ｍｍ、厚さ約６ｍｍの円板を成形した。この
場合、アスペクト比＝０．１２となる。成形は実施例１
と同じ図２の方法で実施した。脱水部には貫通孔を有し
たＳＵＳ製の板およびその前面に濾紙および濾布を設置
したものを用いた。本実施例ではパンチとウスの材質は
超硬、型の部分はハイス鋼で作製し、３００ｋｇｆ／ｃ
ｍ²の高圧で行った。

【００２４】成形時の加圧条件としては成形時間もしく
はパンチの移動量で制御を行った（アスペクト比１以
下）。成形厚み６ｍｍとなるスラリー量を成形に用い
て、加圧の最適な終了タイミングの設定を時間での制御
（型内のスラリーのすべてが脱水され成形体となった時
点からそれまでの加圧時間の５０％以内）およびパンチ
の移動量の制御（型内のスラリーのすべてが脱水され成
形体となった位置から成形長の１７％以内）で行った。
また、他の成形の条件も種々に変化させた。種々の条件
と成形の状況および離型性の関係は表２のようになっ
た。また、作製した成形体を断面内で５等分して成形体
密度を測定し、最大値と最小値から成形体内の密度バラ
ツキを算出した。即ち、５等分サンプルでの（最大密度
−最小密度）／平均密度×１００（％）である。さらに
この成形体を用いて焼結体を作製し、曲げ試験用テスト
ピース（３×４×３５ｍｍ）に切り出し３点曲げ強度
（ｎ＝３０）を測定した。なお、「パンチ位置」はパン
チ面とフィルター面との距離（５０になった時、すべて
のスラリーが固まる点）であり、×印は本発明外である
ことを示す。これらについては、以下の表においても同
じである。

【００２５】

【表２】

【００２６】

【表３】

【００２７】実施例３原料粉末として主成分Ａｌ₂Ｏ₃（平均一次粒子径０．２
μｍ、平均二次粒子径０．４μｍ）を使用する。原料粉
末をボールミルで蒸留水と混合し、バインダーを加えて
粉末の体積濃度５０ｖｏｌ％のスラリーを作製した。こ
のスラリーを用いて図２に示した実施例１，２と同一の
成形法により直径１５ｍｍ、長さ約６０ｍｍの円柱を成
形した。この場合、アスペクト比＝４となる。脱水部に
は貫通孔を有したＳＵＳ製の板およびその前面に濾紙お
よび／または濾布を設置したものを用いた。本実施例に
おいてもパンチとウスの材質は超硬、型の部分はハイス
鋼で作製し、５００ｋｇｆ／ｃｍ²の高圧で行った。成
形時の加圧条件としては成形時間もしくはパンチの移動
量で制御を行った（アスペクト比１以上）。成形長６０
ｍｍとなるスラリー量を成形に用いて、加圧の最適な終
了タイミングを時間での制御（型内のスラリーのすべて
が脱水され成形体となった時点からそれまでの加圧時間
の１２％以内）およびパンチの移動量の制御（型内のス
ラリーのすべてが脱水され成形体となった位置から成形
長の４％以内）した。

【００２８】この設定法での範囲をもとに種々の成形時
間、パンチ移動量で成形を行った。他の成形の条件とし
てフィルター孔径等の条件を種々に変化させた。種々の
条件と成形の状況および離型性の関係は表３のようにな
った。また、実施例２と同様に作製した成形体を長さ方
向に５等分して成形体密度を測定し、最大値と最小値か
ら成形体内の密度バラツキ等を算出した。

【００２９】

【表４】

【００３０】

【表５】

【００３１】実施例４平均粒径１μｍのＡｌ₂Ｏ₃粉末をＡｌ₂Ｏ₃製ボールミル
を用いて、蒸留水と混合し、バインダーを添加し成形用
のスラリーとした。スラリー中の粉末含有率は５３ｖｏ
ｌ％とした。このスラリーを用いて図１に示す成形法に
よって直径１０ｍｍ、高さ２０ｍｍの円柱状成形体を作
製した。多孔質体には種々の表面部の孔径および表面粗
度のＡｌ₂Ｏ₃製の物を用いた。このＡｌ₂Ｏ₃の気孔率は
３８ｖｏｌ％、成形圧力は２００および８００ｋｇｆ／
ｃｍ²とした。尚、表面部の孔径は顕微鏡（ＳＥＭおよ
び光学顕微鏡）による観察により、測定し、平均値によ
り決定した。各条件による成形体密度、成形時間および
多孔質体部との離型性は表４に示す結果となった。

【００３２】

【表６】

【００３３】実施例５平均粒径０．５μｍのＳｉ₃Ｎ₄粉末に助剤としてＹ
₂Ｏ₃、Ａｌ₂Ｏ₃を添加し、ボールミルを用い蒸留水中で
混合した。この混合物にバインダーを加え、さらに混合
し、スラリーを作製した。スラリーの粉末含有率は４２
ｖｏｌ％とした。粒度分布測定によると平均粒径は０．
５３μｍであった。このスラリーを用いて図２に示す成
形法によって直径４０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円板状の成形
体を作製した。多孔質体の材質はＡｌ₂Ｏ₃とし、その多
孔質体の粒径、表面粗度、またフィルターの孔径等の条
件は種々に変化させた。また比較のため、フィルターを
除いての成形および図３の方式での成形も行なった。
尚、成形圧力は３５０ｋｇｆ／ｃｍ²で行なった。種々
の条件と成形体および離型性の状況の関係は表５および
表６のようになった。これから本発明により、良好な成
形体が得られることが明らかとなった。

【００３４】

【表７】

【００３５】

【表８】

【００３６】実施例６平均粒径０．７μｍのＳｉ₃Ｎ₄粉末に、助剤としてＹ₂
Ｏ₃、Ａｌ₂Ｏ₃を添加し、エチルアルコールで混合し完
粉を作製した。この完粉に水およびバインダーを添加
し、ナイロン製ボールミルを用いて混合しスラリーとし
た。スラリーの粉末含有率は４０ｖｏｌ％とした。この
スラリーを用いて直径２０ｍｍ、高さ２０ｍｍの円柱を
成形した。成形の手法は図１に示す。この成形法におい
て多孔質体の材質および成形圧力を変えて成形体を作製
した。そのときの成形体の密度および成形時間を表７に
示した。

【００３７】

【表９】

【００３８】実施例７平均粒径１μｍのＡｌ₂Ｏ₃粉末をボールミルを用いて、
蒸留水と混合し、バインダーを添加しスラリーとした。
スラリー中の粉末含有率は５３ｖｏｌ％とした。このス
ラリーを用いて図１に示す成形法によって直径２０ｍ
ｍ、高さ２０ｍｍの成形体を作製した。多孔質体には種
々の表面部の孔径および表面粒度のＡｌ₂Ｏ₃製の物を用
い、成形圧力は２００および８００ｋｇｆ／ｃｍ²とし
た。尚、表面部の孔径は顕微鏡による観察により、測定
し、平均値により決定した。各条件による成形体密度、
成形時間および多孔質体部との離型性は表８に示す結果
となった。

【００３９】

【表１０】

【００４０】実施例８原料粉末として主成分Ｓｉ₃Ｎ₄（９０〜９５ｗｔ％）
（平均一次粒子径０．５μｍ、平均二次粒子径１．０μ
ｍ）、添加物Ｙ₂Ｏ₃（平均一次粒子径０．５μｍ）、Ａ
ｌ₂Ｏ₃（平均一次粒子径０．３μｍ）を使用する。原料
粉末をボールミルで蒸留水と混合し、バインダーを加え
て粉末の体積濃度４２，５２，６２ｖｏｌ％のスラリー
を作製した。スラリーの平均二次粒子径はそれぞれ１．
３、１．８、２．４μｍとなった。これらのスラリーを
用いて図５及び６に示すように長さ１００ｍｍ、断面形
状がそれぞれ両側で２０ｍｍφおよび１０ｍｍφの円状
のラッパ状の成形体を作製した。３種のスラリーに対し
て成形長１００ｍｍとなるスラリー量を用いて加圧の最
適な終了タイミングを制御した。具体的には型内のスラ
リーがすべて脱水され成形体のなった位置から成形長
（１００ｍｍ）の４％以内とした。種々の条件と成形体
の状況は表９のようになった。なお、成形体密度は１０
ｍｍφの円柱部のみを切り出して測定した。

【００４１】

【表１１】

【００４２】実施例９平均粒径０．５μｍのＳｉ₃Ｎ₄粉末に助剤としてＹ
₂Ｏ₃、Ａｌ₂Ｏ₃を添加し、ボールミルを用い蒸留水中で
混合した。この混合物にバインダーを加え、さらに混合
し、スラリーを作製した。スラリーの粉末含有率は４２
ｖｏｌ％とした。粒度分布測定によると平均粒径は０．
５３μｍであった。このスラリーを用いて図２に示す成
形法によって直径４０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円板状の成形
体を作製した。成形の方法としては図２に示した方法で
行いステンレス製多孔質体の孔径、表面粗度、またフィ
ルター孔径等の条件は種々に変化させた。また比較のた
め、フィルターを除いての成形および図３の方式での成
形も行なった。尚、成形圧力は３００ｋｇｆ／ｃｍ²で
行なった。種々の条件と成形体および離型性状況の関係
は表１０および表１１のようになった。これから本発明
により、良好な成形体が得られることが明らかとなっ
た。

【００４３】

【表１２】

【００４４】

【表１３】

【００４５】実施例１０実施例９と同一のスラリーを用いて、図２の方式による
成形を行なった。成形体の目標形状は１０ｍｍφ、長さ
５０ｍｍの円柱とした。セラミックス多孔質体は材質：
Ａｌ₂Ｏ₃、表面部の平均粒径：２４．４μｍ、面粗度：
１．０ｚのものを用いた。フィルターには平均粒径１．
０μｍの濾紙を用いた。また上金型（２）の脱水孔には
補水トラップを介して真空ポンプ（ロータリー）を接続
し、強制的に吸引を行なった。成形圧力は５００ｋｇｆ
／ｃｍ²とし、加圧開始と同時に吸引を作用させた。そ
のときの時間と成形状況は表１２のようになった。

【００４６】

【表１４】

【００４７】本発明の方法の利点を更に説明するため
に、フィルターと型の種々の組み合わせによって比較を
行った。結果を表１３に示す。この比較においては、以
下の方法が用いられた。原料粉末として主成分Ｓｉ₃Ｎ₄
（９０〜９５ｗｔ％）（平均一次粒子径０．２μｍ、平
均二次粒子径０．５μｍ）、添加物Ｙ₂Ｏ₃（平均一次粒
子径０．５μｍ）、Ａｌ₂Ｏ₃（平均一次粒子径０．３μ
ｍ）を使用する。原料粉末をボールミルで蒸留水と混合
し、バインダーを加えて粉末の体積濃度４２ｖｏｌ％の
スラリーを作製した。スラリーの平均二次粒子径は０．
５３μｍとなった（主成分０．５μｍに添加物の効果で
０．５３μｍとなる）。このスラリーを用いて直径１０
ｍｍ、長さ約５０ｍｍの円柱を成形した。成形法の考え
方を図２に示した。すなわち、成形設備の基本的構造は
パンチ１、ウス２、型３、脱水部で構成されており、成
形はプレス成形と同じくウス内のスラリーにパンチで加
圧する。スラリー内の水分が脱水部から系外に押し出さ
れ、脱水されたスラリーは固化し成形体となる。このと
きの加圧は一軸に製品の断面形状と同じ大きさのパンチ
で均一に行う。パンチとウスのクリアランスにはスラリ
ーが入り込むため、Ｏリングのようなシール材を備えて
いる。

【００４８】脱水部には後述の三種の方法で行った。方
法１はＳＵＳ製の多孔質体、方法２はＳＵＳ製の多孔質
体およびその前面に濾紙もしくは濾布等のフィルターを
設置したもの、方法３は貫通孔を有したＳＵＳ製の板お
よびその前面に濾紙もしくは濾布等のフィルターを設置
したものを用いた。方法２および方法３ではフィルター
の設置によりスラリーと多孔質体が直接に接触しないよ
うになっている。パンチ、ウス、型の部分は一般のプレ
ス成形と同じく金属製（超硬等）とすることができるた
め、従来の場合（すべての箇所を多孔質体）よりも成形
圧力を高くすることが可能である。本実施例において
も、パンチとウスの材質は超硬、型の部分はハイス鋼で
作製し、３００ｋｇｆ／ｍｍ²の高圧で行った。方法３
でパンチとウスのクリアランスにシール材を用いない場
合（方法３−１）、および従来の鋳込み成形型に用いる
樹脂でウスを作製した場合（方法３−２）での成形も比
較のため行った。

【００４９】成形時の加圧条件としては成形時間もしく
はパンチの移動量で制御を行った。成形条件（一定圧力
での）は後述のように決定する。すなわち、加圧が不十
分であると、パンチ近傍のスラリーの脱水が不完全とな
り未固化の部分が残る。一方、過剰に加圧を行った場
合、パンチは押し進み、成形体への機械的な圧縮が進む
ため、成形体内の局部的な粉末充填密度の上昇（パンチ
近傍で）が起こる。その結果、製品の焼結後の寸法精度
不良、変形が起こる。成形体内での密度バラツキが大き
いものは成形体の亀裂、破損を引き起こす。このことか
ら加圧の終了のタイミングは型内のスラリー中の所定量
の水分が脱水され、すべてのスラリーが成形体となった
時点からある範囲に入らなければならない。成形長５０
ｍｍとなるスラリー量を成形に用いて、加圧の最適な終
了タイミングの設定は以下の２種のいずれかの方法で設
定した。

【００５０】１．時間での制御型内のスラリーのすべてが脱水され成形体となった時点
からそれまでの加圧時間の１２％以内２．パンチの移動量の制御型内のスラリーのすべてが脱水され成形体となった位置
から成形長の４％以内この設定法での範囲をもとに種々
の成形時間、パンチ移動量で成形を行った。他の成形の
条件として多孔質体の孔径、表面粗度、フィルター孔径
等の条件を種々に変化させた。種々の条件と成形の状況
及び離型性の関係は表１３のようになった。また、作製
した成形体を長さ方向に５等分して成形体密度を測定
し、最大値と最小値から成形体内の密度バラツキを算出
した。

【００５１】

【表１５】

【００５２】

【表１６】

【００５３】

【表１７】

【００５４】

【表１８】

【００５５】

【表１９】

【００５６】

【表２０】

【００５７】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
比較的短時間で、密度が高く、表面が平滑な成形体を確
実に製造することができる。本発明の方法で採用する加
圧プログラムの要件を満たす条件と、本願発明に取り込
まれている形態の型と加圧圧力を選び、それらを併用す
ることによって成形体の密度のバラツキがより一層小さ
くなる。その結果、成形密度のみならず、焼結体の寸法
の繰り返しのバラツキが小さくなるとともに、表面の凹
凸現象、亀裂、表層等の欠陥現象の発生がなくなる。更
に成形物として高さＬと外付Ｄの比Ｌ／Ｄが比較的小さ
いもの（例えばＬ／Ｄ≒１を境界として）については、
本願発明中の型を利用するだけの場合に比べて、かなり
広いスラリー条件（二次粒子径分布と濃度）範囲のもの
が利用できる。加えて、二次粒子径分布と濃度を限定す
ることによって、更にＬ／Ｄの大きいものがより高速、
より高品質に得られる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の成形法を用いる成形例の断面の説明
図、

【図２】本発明の成形法の具体例の説明図、

【図３】従来の成形法を用いる具体例の説明図、

【図４】従来の成形法によって成形した成形物の断面の
説明図、

【図５】本発明で成形できるラッパ状の成形体の斜視
図、

【図６】図５の成形体の成形型、

【図７】加圧時間とパンチ位置の関係を示す図、

【図８】図７の加圧時間と成形の進行状況を示す図。

【符号の説明】

１金属製きね２金型３金型４脱水孔５脱水孔６多孔質パンチ７多孔質体８スラリー９布製フィルター１０紙製フィルター１１脱水孔の位置に生じた凸起

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】セラミックススラリーをウスに入れ、パ
ンチで一軸に加圧し、パンチに対向する部分から余分の
溶媒を除去して成形する湿式プレス成形法において、型
内のすべてのスラリーから余剰の溶媒が排出されて成形
体となった時点からそれまでの加圧時間の５０％以内の
時間のうちに、スラリーへの加圧を終了することを特徴
とする湿式プレス成形法。
【請求項２】セラミックススラリーをウスに入れ、パ
ンチで一軸に加圧し、パンチに対向する部分から余分の
溶媒を除去して成形する湿式プレス成形法において、型
内のすべてのスラリーから余剰の溶媒が排出されて成形
体となった位置からのパンチの移動量が成形長の１７％
以内であるうちに、スラリーへの加圧を終了することを
特徴とする湿式プレス成形法。
【請求項３】セラミックススラリーをウスに入れ、パ
ンチで一軸に加圧し、パンチに対向する部分から余分の
溶媒を除去して成形する湿式プレス成形法において、製
品のアスペクト比（成形長／断面内の最大寸法）が１以
上で、型内のすべてのスラリーから余剰の溶媒が排出さ
れて成形体となった時点からそれまでの加圧時間の１２
％以内の時間のうちに、スラリーへの加圧を終了するこ
とを特徴とする湿式プレス成形法。
【請求項４】セラミックススラリーをウスに入れ、パ
ンチで一軸に加圧し、パンチに対向する部分から余分の
溶媒を除去して成形する湿式プレス成形法において、製
品のアスペクト比（成形長／断面内の最大寸法）が１以
上で、型内のすべてのスラリーから余剰の溶媒が排出さ
れて成形体となった位置からのパンチの移動量が成形長
の４％以内であるうちに、スラリーへの加圧を終了する
ことを特徴とする湿式プレス成形法。
【請求項５】溶媒を除去する部分にセラミックスもし
くは金属製の多孔質体を用いることを特徴とする請求項
１，２，３もしくは４記載のセラミックスの成形法。
【請求項６】スラリーと接触するセラミックスもしく
は金属製の多孔質体の平均孔径が０．１μｍ以上でスラ
リー内に存在する粉末の二次粒子の平均粒径の２０倍以
下であることを特徴とする請求項５記載のセラミックス
の成形法。
【請求項７】セラミックスもしくは金属製の多孔質体
においてスラリーと接触する表面の面粗度が０．４Ｒｚ
以下であることを特徴とする請求項５記載のセラミック
スの成形法。
【請求項８】溶媒を除去する部分に濾紙および／また
は濾布を前面に設けたセラミックスもしくは金属製の多
孔質体を用いることを特徴とする請求項１，２，３もし
くは４記載のセラミックスの成形法。
【請求項９】溶媒を除去する部分に濾紙および／また
は濾布を前面に設けた直径０．８ｍｍ以下の貫通孔を有
する金属板を用いることを特徴とする請求項１，２，３
もしくは４記載のセラミックスの成形法。
【請求項１０】平均孔径が０．１μｍ以上でスラリー
内に存在する粉末の二次粒子の平均粒径の２０倍以下で
ある濾紙および／または濾布を設けることを特徴とする
請求項８もしくは請求項９記載のセラミックスの成形
法。
【請求項１１】貫通孔のピッチを１０ｍｍ以下で設け
たことを特徴とする請求項９記載のセラミックスの成形
法。
【請求項１２】ウスとパンチの摺動部分にシール材を
備えることを特徴とする請求項１，２，３もしくは４記
載のセラミックスの成形法。
【請求項１３】ウス、パンチに超硬合金、ハイス鋼等
の耐磨耗性金属材料を用いることを特徴とする請求項
１，２，３もしくは４記載のセラミックスの成形法。
【請求項１４】粘性度５０００ｃｐｓ以下のスラリー
を用いることを特徴とする請求項１，２，３もしくは４
記載のセラミックスの成形法。
【請求項１５】スラリー中の粉末固形物の濃度が体積
分率で６０％以下であることを特徴とする請求項１，
２，３もしくは４記載のセラミックスの成形法。