JPH09304590A - 除染廃液の処理方法 - Google Patents
除染廃液の処理方法Info
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- JPH09304590A JPH09304590A JP12293296A JP12293296A JPH09304590A JP H09304590 A JPH09304590 A JP H09304590A JP 12293296 A JP12293296 A JP 12293296A JP 12293296 A JP12293296 A JP 12293296A JP H09304590 A JPH09304590 A JP H09304590A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 触媒を使用せずに、反応速度が速く、簡単な
処理工程で除染廃液を処理することができる。 【解決手段】 放射性の不燃廃棄物から放射性元素及び
放射性元素化合物を除染した後の有機物が溶存した除染
廃液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上
の圧力下で処理することにより有機物を炭酸ガスと水と
に分解し、かつ溶存元素を酸化物として除染廃液より分
離する。除染廃液に溶存する有機物は有機酸、有機酸化
合物、酸化還元機能を有する有機化合物、キレート剤、
又は界面活性剤を含む。
処理工程で除染廃液を処理することができる。 【解決手段】 放射性の不燃廃棄物から放射性元素及び
放射性元素化合物を除染した後の有機物が溶存した除染
廃液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上
の圧力下で処理することにより有機物を炭酸ガスと水と
に分解し、かつ溶存元素を酸化物として除染廃液より分
離する。除染廃液に溶存する有機物は有機酸、有機酸化
合物、酸化還元機能を有する有機化合物、キレート剤、
又は界面活性剤を含む。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は放射性の不燃廃棄物
から放射性元素及び放射性元素化合物を除染した後の有
機物が溶存した除染廃液の処理方法に関するものであ
る。
から放射性元素及び放射性元素化合物を除染した後の有
機物が溶存した除染廃液の処理方法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、このような有機物を含有した除染
廃液の処理方法として、有機物含有除染廃液に酸化剤
（酸化能力の高い銀イオン等）を加えてヒドロキシラジ
カルを発生させて、有機物を分解する方法、有機物含
有除染廃液にオゾン雰囲気下において紫外線等を照射す
る光酸化法、及び有機物含有除染廃液に硫酸等の酸触
媒を加えて大気圧下、２００℃程度まで加熱し有機物を
分解する方法が知られている。
廃液の処理方法として、有機物含有除染廃液に酸化剤
（酸化能力の高い銀イオン等）を加えてヒドロキシラジ
カルを発生させて、有機物を分解する方法、有機物含
有除染廃液にオゾン雰囲気下において紫外線等を照射す
る光酸化法、及び有機物含有除染廃液に硫酸等の酸触
媒を加えて大気圧下、２００℃程度まで加熱し有機物を
分解する方法が知られている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記〜の
方法はいずれも反応速度が遅く、大型の反応器を要す
る。また触媒を使用するため、その再生のための処理が
必要で二次廃棄物が発生する欠点がある。また除染され
た放射性元素を除去するために更に沈殿や電着処理など
を要し、工程が複雑化する不具合がある。本発明の目的
は、触媒を使用せずに、反応速度が速く、処理工程が簡
単な除染廃液の処理方法を提供することにある。
方法はいずれも反応速度が遅く、大型の反応器を要す
る。また触媒を使用するため、その再生のための処理が
必要で二次廃棄物が発生する欠点がある。また除染され
た放射性元素を除去するために更に沈殿や電着処理など
を要し、工程が複雑化する不具合がある。本発明の目的
は、触媒を使用せずに、反応速度が速く、処理工程が簡
単な除染廃液の処理方法を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、放射性の
不燃廃棄物から放射性元素及び放射性元素化合物を除染
した後の有機物が溶存した除染廃液を亜臨界状態又は超
臨界状態で処理すると有機物が高速で分解することに着
目して本発明に到達した。請求項１に係る発明は、放射
性の不燃廃棄物から放射性元素及び放射性元素化合物を
除染した後の有機物が溶存した除染廃液を２００℃以上
の温度下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上の圧力下で処理する
ことにより有機物を炭酸ガスと水とに分解し、かつ溶存
元素を酸化物として除染廃液より分離する除染廃液の処
理方法である。除染廃液を２００℃以上の温度下、１６
０ｋｇ／ｃｍ2以上の圧力下で処理すると、除染廃液は
亜臨界状態又は超臨界状態となり、有機物の加水分解反
応が促進され、放射性元素の酸化物が生成する。生成し
た放射性元素の酸化物は除染廃液から分離回収される。
不燃廃棄物から放射性元素及び放射性元素化合物を除染
した後の有機物が溶存した除染廃液を亜臨界状態又は超
臨界状態で処理すると有機物が高速で分解することに着
目して本発明に到達した。請求項１に係る発明は、放射
性の不燃廃棄物から放射性元素及び放射性元素化合物を
除染した後の有機物が溶存した除染廃液を２００℃以上
の温度下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上の圧力下で処理する
ことにより有機物を炭酸ガスと水とに分解し、かつ溶存
元素を酸化物として除染廃液より分離する除染廃液の処
理方法である。除染廃液を２００℃以上の温度下、１６
０ｋｇ／ｃｍ2以上の圧力下で処理すると、除染廃液は
亜臨界状態又は超臨界状態となり、有機物の加水分解反
応が促進され、放射性元素の酸化物が生成する。生成し
た放射性元素の酸化物は除染廃液から分離回収される。
【０００５】請求項２に係る発明は、請求項１に係る発
明であって、除染廃液に溶存する有機物が有機酸、有機
酸化合物、酸化還元機能を有する有機化合物、キレート
剤、又は界面活性剤である方法である。
明であって、除染廃液に溶存する有機物が有機酸、有機
酸化合物、酸化還元機能を有する有機化合物、キレート
剤、又は界面活性剤である方法である。
【０００６】請求項３に係る発明は、請求項１又は２に
係る発明であって、除染廃液に一酸化炭素ガス、水素ガ
ス等の還元性ガス又は酸素、空気等の酸化性ガスを導入
して処理する方法である。この方法によれば有機物の加
水分解反応が更に促進される。
係る発明であって、除染廃液に一酸化炭素ガス、水素ガ
ス等の還元性ガス又は酸素、空気等の酸化性ガスを導入
して処理する方法である。この方法によれば有機物の加
水分解反応が更に促進される。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明において、除染廃液中に溶
解される有機酸、有機酸化合物、酸化還元機能を有する
有機化合物、キレート剤、又は界面活性剤等の有機物の
濃度は特に限定されるものではないが、数百ｐｐｍ〜約
１００ｇ／ｌ程度の範囲が好ましい。有機酸、有機酸化
合物、酸化還元機能を有する有機化合物の具体例として
はシュウ酸；シュウ酸アンモニウム、シュウ酸ナトリウ
ム等のシュウ酸化合物；酢酸；グルコン酸；グルコン酸
アンモニウム、グルコン酸ナトリウム等のグルコン酸化
合物；クエン酸；クエン酸アンモニウム、クエン酸ナト
リウム等のクエン酸化合物；ギ酸；ピコリン酸；アスコ
ルビン酸；酒石酸；ホルムアルデヒド等が挙げられる。
キレート剤の具体例としてはオキシン（別名：８−キリ
ノール）、フェニルチオ尿素、ジエチルチオ尿素、アセ
トニトリド、ヘキサメチレンテトラミン、エチレンジア
ミン５酢酸（ＥＤＴＡ）、ジエチレントリアミン５酢酸
（ＤＴＰＡ）等が挙げられる。界面活性剤の具体例とし
てはアルキル硫酸塩、アルキルホスホン酸塩、高級アミ
ンハロゲン酸塩、第４アンモニウム塩、ポリエチレング
リコールアルキルエーテル、ポリエチレングリコール脂
肪酸エステル等が挙げられる。
解される有機酸、有機酸化合物、酸化還元機能を有する
有機化合物、キレート剤、又は界面活性剤等の有機物の
濃度は特に限定されるものではないが、数百ｐｐｍ〜約
１００ｇ／ｌ程度の範囲が好ましい。有機酸、有機酸化
合物、酸化還元機能を有する有機化合物の具体例として
はシュウ酸；シュウ酸アンモニウム、シュウ酸ナトリウ
ム等のシュウ酸化合物；酢酸；グルコン酸；グルコン酸
アンモニウム、グルコン酸ナトリウム等のグルコン酸化
合物；クエン酸；クエン酸アンモニウム、クエン酸ナト
リウム等のクエン酸化合物；ギ酸；ピコリン酸；アスコ
ルビン酸；酒石酸；ホルムアルデヒド等が挙げられる。
キレート剤の具体例としてはオキシン（別名：８−キリ
ノール）、フェニルチオ尿素、ジエチルチオ尿素、アセ
トニトリド、ヘキサメチレンテトラミン、エチレンジア
ミン５酢酸（ＥＤＴＡ）、ジエチレントリアミン５酢酸
（ＤＴＰＡ）等が挙げられる。界面活性剤の具体例とし
てはアルキル硫酸塩、アルキルホスホン酸塩、高級アミ
ンハロゲン酸塩、第４アンモニウム塩、ポリエチレング
リコールアルキルエーテル、ポリエチレングリコール脂
肪酸エステル等が挙げられる。
【０００８】除染廃液の処理は亜臨界状態又は超臨界状
態で行われる。亜臨界状態における温度及び圧力はそれ
ぞれ２００〜３７４℃及び１６０〜２１５ｋｇ／ｃｍ2
である。また超臨界状態における温度及び圧力はそれぞ
れ３７４〜６００℃及び２１５〜３００ｋｇ／ｃｍ2で
ある。本発明の方法には、ステンレススチール製のパイ
プの両端を封じた反応管を使用する回分式や、除染廃液
を高圧ポンプを使用して耐熱耐圧製の反応容器内に導入
する連続法がある。
態で行われる。亜臨界状態における温度及び圧力はそれ
ぞれ２００〜３７４℃及び１６０〜２１５ｋｇ／ｃｍ2
である。また超臨界状態における温度及び圧力はそれぞ
れ３７４〜６００℃及び２１５〜３００ｋｇ／ｃｍ2で
ある。本発明の方法には、ステンレススチール製のパイ
プの両端を封じた反応管を使用する回分式や、除染廃液
を高圧ポンプを使用して耐熱耐圧製の反応容器内に導入
する連続法がある。
【０００９】
【実施例】次に本発明の具体的態様を示すために、本発
明の実施例を比較例とともに説明する。 ＜実施例１＞有機物が溶存した模擬除染廃液としてシュ
ウ酸を２０ｇ／ｌ及び過酸化水素を５ｇ／ｌ含む水溶液
を６個用意した。内容積が９．２ｍｌであるＳＵＳ３１
６製のパイプの両端を封じた回分式反応管を６個用意
し、これらを反応容器とした。これらの反応管に前記水
溶液をそれぞれ封入した。
明の実施例を比較例とともに説明する。 ＜実施例１＞有機物が溶存した模擬除染廃液としてシュ
ウ酸を２０ｇ／ｌ及び過酸化水素を５ｇ／ｌ含む水溶液
を６個用意した。内容積が９．２ｍｌであるＳＵＳ３１
６製のパイプの両端を封じた回分式反応管を６個用意
し、これらを反応容器とした。これらの反応管に前記水
溶液をそれぞれ封入した。
【００１０】前記水溶液を封入した６個の反応管をそれ
ぞれ３個からなる２つのグループに分け、一つのグルー
プの１個目の反応管を室温から２００℃に加熱し２分間
反応させ、２個目の反応管を室温から３００℃に加熱し
２分間反応させ、３個目の反応管を室温から４００℃に
加熱し２分間反応させた。また他方のグループの１個目
の反応管を室温から２００℃に加熱し３０分間反応さ
せ、２個目の反応管を室温から３００℃に加熱し３０分
間反応させ、３個目の反応管を室温から４００℃に加熱
し３０分間反応させた。これらの設定温度に加熱した時
点での反応管の圧力は全て３００ｋｇ／ｃｍ2になるよ
うにした。
ぞれ３個からなる２つのグループに分け、一つのグルー
プの１個目の反応管を室温から２００℃に加熱し２分間
反応させ、２個目の反応管を室温から３００℃に加熱し
２分間反応させ、３個目の反応管を室温から４００℃に
加熱し２分間反応させた。また他方のグループの１個目
の反応管を室温から２００℃に加熱し３０分間反応さ
せ、２個目の反応管を室温から３００℃に加熱し３０分
間反応させ、３個目の反応管を室温から４００℃に加熱
し３０分間反応させた。これらの設定温度に加熱した時
点での反応管の圧力は全て３００ｋｇ／ｃｍ2になるよ
うにした。
【００１１】具体的には模擬廃液を封入した反応管を予
めそれぞれの設定温度に加熱した溶融塩中に浸漬するこ
とにより加熱した。ここで模擬廃液の仕込量は２００〜
４００℃の各温度において３００ｋｇ／ｃｍ2の圧力と
なるように決めた。昇温後、それぞれ２分間及び３０分
間保持した後、反応管を溶融塩中から取り出し、水浴で
急冷した。反応管から内容物を取り出し、そのシュウ酸
濃度をＩＰＣ（誘導プラズマ発光分光分析装置）で測定
した。その結果を表１に示す。表１において、「室温
（原料）」は模擬除染廃液を反応管に封入する前の反応
温度を意味する（以下、表２において同じ）。
めそれぞれの設定温度に加熱した溶融塩中に浸漬するこ
とにより加熱した。ここで模擬廃液の仕込量は２００〜
４００℃の各温度において３００ｋｇ／ｃｍ2の圧力と
なるように決めた。昇温後、それぞれ２分間及び３０分
間保持した後、反応管を溶融塩中から取り出し、水浴で
急冷した。反応管から内容物を取り出し、そのシュウ酸
濃度をＩＰＣ（誘導プラズマ発光分光分析装置）で測定
した。その結果を表１に示す。表１において、「室温
（原料）」は模擬除染廃液を反応管に封入する前の反応
温度を意味する（以下、表２において同じ）。
【００１２】
【表１】
【００１３】表１から明らかなように、シュウ酸が２分
という短時間でほぼ１００％分解されることが確認され
た。
という短時間でほぼ１００％分解されることが確認され
た。
【００１４】＜実施例２＞有機物が溶存した模擬除染廃
液としてエチレンジアミン５酢酸ナトリウム（ＥＤＴ
Ａ）を５ｇ／ｌ含む水溶液を６個用意し、これらを実施
例１と同じ６個の反応管にそれぞれ封入した以外は実施
例１と実質的に同じ方法を繰り返した。その結果を表２
に示す。
液としてエチレンジアミン５酢酸ナトリウム（ＥＤＴ
Ａ）を５ｇ／ｌ含む水溶液を６個用意し、これらを実施
例１と同じ６個の反応管にそれぞれ封入した以外は実施
例１と実質的に同じ方法を繰り返した。その結果を表２
に示す。
【００１５】
【表２】
【００１６】表２から明らかなように、ＥＤＴＡが２分
という短時間でほぼ１００％分解されることが確認され
た。
という短時間でほぼ１００％分解されることが確認され
た。
【００１７】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、放
射性の不燃廃棄物から放射性元素及び放射性元素化合物
を除染した後の有機物が溶存した除染廃液を２００℃以
上の温度下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上の圧力下で処理す
ることにより前記有機物を炭酸ガスと水とに分解し、か
つ溶存元素を酸化物として前記廃液より分離するように
したので、触媒を使用せずに、反応速度が速く、簡単な
処理工程で除染廃液を処理することができる。
射性の不燃廃棄物から放射性元素及び放射性元素化合物
を除染した後の有機物が溶存した除染廃液を２００℃以
上の温度下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上の圧力下で処理す
ることにより前記有機物を炭酸ガスと水とに分解し、か
つ溶存元素を酸化物として前記廃液より分離するように
したので、触媒を使用せずに、反応速度が速く、簡単な
処理工程で除染廃液を処理することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岡本 幸志 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭1002 番地の14 三菱マテリアル株式会社那珂エ ネルギー研究所内 (72)発明者 木村 憲二 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭1002 番地の14 三菱マテリアル株式会社那珂エ ネルギー研究所内
Claims (3)
- 【請求項１】 放射性の不燃廃棄物から放射性元素及び
放射性元素化合物を除染した後の有機物が溶存した除染
廃液を２００℃以上の温度下、１６０ｋｇ／ｃｍ2以上
の圧力下で処理することにより前記有機物を炭酸ガスと
水とに分解し、かつ溶存元素を酸化物として前記廃液よ
り分離する除染廃液の処理方法。 - 【請求項２】 除染廃液に溶存する有機物が有機酸、有
機酸化合物、酸化還元機能を有する有機化合物、キレー
ト剤、又は界面活性剤である請求項１記載の処理方法。 - 【請求項３】 除染廃液に還元性ガス又は酸化性ガスを
導入して処理する請求項１又は２記載の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08122932A JP3143861B2 (ja) | 1996-05-17 | 1996-05-17 | 除染廃液の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08122932A JP3143861B2 (ja) | 1996-05-17 | 1996-05-17 | 除染廃液の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09304590A true JPH09304590A (ja) | 1997-11-28 |
| JP3143861B2 JP3143861B2 (ja) | 2001-03-07 |
Family
ID=14848186
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP08122932A Expired - Fee Related JP3143861B2 (ja) | 1996-05-17 | 1996-05-17 | 除染廃液の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3143861B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2014048231A (ja) * | 2012-09-03 | 2014-03-17 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 除染廃液処理方法 |
| JP2014048230A (ja) * | 2012-09-03 | 2014-03-17 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 化学除染方法 |
| KR20230089370A (ko) * | 2021-12-13 | 2023-06-20 | 한국원자력연구원 | 사산화이질소를 이용한 제염 폐액의 처리 방법 |
-
1996
- 1996-05-17 JP JP08122932A patent/JP3143861B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2014048231A (ja) * | 2012-09-03 | 2014-03-17 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 除染廃液処理方法 |
| JP2014048230A (ja) * | 2012-09-03 | 2014-03-17 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 化学除染方法 |
| KR20230089370A (ko) * | 2021-12-13 | 2023-06-20 | 한국원자력연구원 | 사산화이질소를 이용한 제염 폐액의 처리 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3143861B2 (ja) | 2001-03-07 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20001122 |
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