JPS62132200A - 放射性沈着物で汚染された金属表面の汚染物除去方法 - Google Patents
放射性沈着物で汚染された金属表面の汚染物除去方法Info
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- JPS62132200A JPS62132200A JP61282220A JP28222086A JPS62132200A JP S62132200 A JPS62132200 A JP S62132200A JP 61282220 A JP61282220 A JP 61282220A JP 28222086 A JP28222086 A JP 28222086A JP S62132200 A JPS62132200 A JP S62132200A
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
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- Physics & Mathematics (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Treatment Of Water By Ion Exchange (AREA)
- Detergent Compositions (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
■ の Ｉ 艮
原子炉を運転する場合に、金属表面は次第に侵食され且
つ高放射性沈着物で被覆されてくる。原子炉を適切に運
転し且つ原子炉の保守を行なうために、上述の放射性沈
着物を除去することが必要である。これは通常ｆヒ学的
汚染物除去操１トを使用することにより行なわれている
。これらの操作においては、キレート化剤及び有（ｌ［
を３有する水溶液を金属表面上に通して沈着物を形成す
る化合物を溶解且つ除去する。これらの操作は金属表面
の汚染物除去に有効であるが、操作に使用するキレート
化剤は放射性操作廃棄物の１部分となり、放射性廃棄物
として処分しなければならない、不幸にも、放射性廃棄
物用のほとんどの埋蔵場所が廃棄物中で許容できる最大
レベルのキレート化剤及び有ｖ１ｉｌｉ１２を含有して
いる。結果として、廃棄物にコストを上昇する特別な処
理を施さねばならないか、または放射性廃棄物が埋蔵場
所に送られる前に、キレート化剤及び有機酸を除去しな
ければならない。
つ高放射性沈着物で被覆されてくる。原子炉を適切に運
転し且つ原子炉の保守を行なうために、上述の放射性沈
着物を除去することが必要である。これは通常ｆヒ学的
汚染物除去操１トを使用することにより行なわれている
。これらの操作においては、キレート化剤及び有（ｌ［
を３有する水溶液を金属表面上に通して沈着物を形成す
る化合物を溶解且つ除去する。これらの操作は金属表面
の汚染物除去に有効であるが、操作に使用するキレート
化剤は放射性操作廃棄物の１部分となり、放射性廃棄物
として処分しなければならない、不幸にも、放射性廃棄
物用のほとんどの埋蔵場所が廃棄物中で許容できる最大
レベルのキレート化剤及び有ｖ１ｉｌｉ１２を含有して
いる。結果として、廃棄物にコストを上昇する特別な処
理を施さねばならないか、または放射性廃棄物が埋蔵場
所に送られる前に、キレート化剤及び有機酸を除去しな
ければならない。
■ の １
我々はヒドラジンまたはその誘導体とポリカルボン酸の
縮合反応生成物が金属イオン用のキレート化剤と”して
作用し、金属表面上の放射性沈着物を有効に汚染物除去
することができることを見出した。この縮合反応生成物
の水溶液は金属表面の沈着物とキレート化した金属イオ
ンが沈着する陽イオン交換樹脂の間を循環する。陽イオ
ン交換樹脂に縮合反応生成物のヒドラジン区分を予め装
荷して陽イオン樹脂塔に金属イオンより先にヒドラジン
区分が沈着するのを防止することができる。
縮合反応生成物が金属イオン用のキレート化剤と”して
作用し、金属表面上の放射性沈着物を有効に汚染物除去
することができることを見出した。この縮合反応生成物
の水溶液は金属表面の沈着物とキレート化した金属イオ
ンが沈着する陽イオン交換樹脂の間を循環する。陽イオ
ン交換樹脂に縮合反応生成物のヒドラジン区分を予め装
荷して陽イオン樹脂塔に金属イオンより先にヒドラジン
区分が沈着するのを防止することができる。
我々は本発明の汚染物除去溶液が枯渇した場合には、該
溶液を酸化すれば窒素、二酸化炭素及び水を形成するこ
とができ、それによって、得られた廃棄物はキレート化
剤、または有機酸を含有せず、放射性廃棄物埋蔵場所に
堆積させることができることを見出した。
溶液を酸化すれば窒素、二酸化炭素及び水を形成するこ
とができ、それによって、得られた廃棄物はキレート化
剤、または有機酸を含有せず、放射性廃棄物埋蔵場所に
堆積させることができることを見出した。
日 の ＝ 日
本発明方法の目的は表面上に放射性沈着物をもつ金属表
面の放射能を低減することにある。これは水溶性脂肪族
ポリカルボン酸を、一般式（式中、Ｒ基はそれぞれ水素
及びｃ４までのアルキル基から自由に選択される） をもつヒドラジン化合物と反応させた場合に形成される
水溶性縮合反応生成物を含有する水溶液を前記表面上に
通すことにより達成することができる。Ｒ基は水素が好
適である。この理由はＲ基がアルキル基である場合には
、付加的処理の問題を生ずるアルコールが水の代わりに
発生し、また、Ｒ基が水素であると、水素化合物すなわ
ちヒドラジンがより有効であるためである。
面の放射能を低減することにある。これは水溶性脂肪族
ポリカルボン酸を、一般式（式中、Ｒ基はそれぞれ水素
及びｃ４までのアルキル基から自由に選択される） をもつヒドラジン化合物と反応させた場合に形成される
水溶性縮合反応生成物を含有する水溶液を前記表面上に
通すことにより達成することができる。Ｒ基は水素が好
適である。この理由はＲ基がアルキル基である場合には
、付加的処理の問題を生ずるアルコールが水の代わりに
発生し、また、Ｒ基が水素であると、水素化合物すなわ
ちヒドラジンがより有効であるためである。
水溶性脂肪族ポリカルボン酸はヒドラジン化合物と反応
して縮合反応生成物を形成することができる２ｆｌｌｉ
ｌまたは３１１！！以上のカルボン酸基を含有する任意
の脂肪族有機酸であることができる。好適には、ポリカ
ルボン酸は、ポリカルボン酸がより可溶性であり且つよ
り容易に酸化する傾向にあり、且つヒドラジン化合物と
より反応性であるような２個のカルボン酸基を含有する
。好適なポリカルボン酸はシュウ酸であるが、酒石酸、
クエン酸、二ｌ・す四三酢酸、エチレンジアミン四酢酸
、コハク酸及び他のポリカルボン酸類もまた使用するこ
とができる。
して縮合反応生成物を形成することができる２ｆｌｌｉ
ｌまたは３１１！！以上のカルボン酸基を含有する任意
の脂肪族有機酸であることができる。好適には、ポリカ
ルボン酸は、ポリカルボン酸がより可溶性であり且つよ
り容易に酸化する傾向にあり、且つヒドラジン化合物と
より反応性であるような２個のカルボン酸基を含有する
。好適なポリカルボン酸はシュウ酸であるが、酒石酸、
クエン酸、二ｌ・す四三酢酸、エチレンジアミン四酢酸
、コハク酸及び他のポリカルボン酸類もまた使用するこ
とができる。
＃？ｉ！自反応主反応生成物ラジン化合物を脂肪族ポリ
カルボン酸と化学Ｉ論的く士約１０モル％）に反応させ
ることにより形成することができる。ポリカルボン酸の
当量毎に１モルのヒドラジン「ヒ合物を反応させること
が好適であり、それによって、脂肪族ポリカルボン酸の
カルボン酸基はそれぞれしドラジン化音物１分子と反応
する。しがし、ポリカルボン酸の当量毎に１モル以下の
ヒドラジン化合物を反応させることにより縮合反応生成
物上に若干の遊離カルボン酸基を残存させることも可能
である。１／１の当量比が強力なキレート化剤を製造す
ると思料されるために好適である。シュウ酸ジヒドラジ
ンはシュウ酸モノヒドラジンより好適である０反応は室
温〜約５０”Ｃの温度で約５％濃度で水中で触媒なしに
進行し、約１時間〜約４時間で完了する。得られた溶液
は直接使用することができ、また、溶液を固体ｌ＼蒸発
乾固し、得られた固体を汚染物除去溶液を形成するため
に使用することもできる。
カルボン酸と化学Ｉ論的く士約１０モル％）に反応させ
ることにより形成することができる。ポリカルボン酸の
当量毎に１モルのヒドラジン「ヒ合物を反応させること
が好適であり、それによって、脂肪族ポリカルボン酸の
カルボン酸基はそれぞれしドラジン化音物１分子と反応
する。しがし、ポリカルボン酸の当量毎に１モル以下の
ヒドラジン化合物を反応させることにより縮合反応生成
物上に若干の遊離カルボン酸基を残存させることも可能
である。１／１の当量比が強力なキレート化剤を製造す
ると思料されるために好適である。シュウ酸ジヒドラジ
ンはシュウ酸モノヒドラジンより好適である０反応は室
温〜約５０”Ｃの温度で約５％濃度で水中で触媒なしに
進行し、約１時間〜約４時間で完了する。得られた溶液
は直接使用することができ、また、溶液を固体ｌ＼蒸発
乾固し、得られた固体を汚染物除去溶液を形成するため
に使用することもできる。
汚染物除去溶液は全液体重量を基準として約０．０５重
１％〜約１０重皿％の濃度で縮き反応生成物の水溶液を
造ることにより形成される；約０．５重量％以下の濃度
は効果がなく、また、約１０１旦％以上は必要がない、
汚染物除去溶液は約り０℃〜約１２５℃の温度で約２時
間〜約２４時間にわたり金属表面の沈着物上を循環する
が。
１％〜約１０重皿％の濃度で縮き反応生成物の水溶液を
造ることにより形成される；約０．５重量％以下の濃度
は効果がなく、また、約１０１旦％以上は必要がない、
汚染物除去溶液は約り０℃〜約１２５℃の温度で約２時
間〜約２４時間にわたり金属表面の沈着物上を循環する
が。
通過回数及び温度は所望のように変化させることができ
る。
る。
汚染物除去溶液を沈着物と接触させた後、該溶液を陽イ
オン交換塔に送り、縮合反応生成物によりキレート化さ
れている金属イオンを除去する。
オン交換塔に送り、縮合反応生成物によりキレート化さ
れている金属イオンを除去する。
陽イオン交換樹脂は強酸または弱酸を用いて形成するこ
とができ、種々の陽イオンを装荷することができるが、
陽イオン交換塔をＮ２１１５”または縮合反応生成物の
陽イオン成分で装荷することが好適である。例えば、Ｎ
２Ｈ，ＣＨ３を使用して１ヒ合反応生成物を形成する場
合には、陽イオン交換塔にはＮ ２１−１ ｓ”、好適
にはＮｚｌ−１−ＣＨ３＋を装荷してＩｍ自反応生成物
のヒドラジン成分がキレート１ヒした金属イオンより先
に語基へ装荷されるのを防止することができる。縮き反
応生成物の陽イオン成分を予め装荷した陽イオン交換塔
の他の利点は過剰の前記陽イオン成分は還元剤であり、
第２鉄イオンのような金属イオンを第１鉄イオンのよう
な余り腐食性でなく且つより可溶性の形Ｒ１＼還元する
ことにある。
とができ、種々の陽イオンを装荷することができるが、
陽イオン交換塔をＮ２１１５”または縮合反応生成物の
陽イオン成分で装荷することが好適である。例えば、Ｎ
２Ｈ，ＣＨ３を使用して１ヒ合反応生成物を形成する場
合には、陽イオン交換塔にはＮ ２１−１ ｓ”、好適
にはＮｚｌ−１−ＣＨ３＋を装荷してＩｍ自反応生成物
のヒドラジン成分がキレート１ヒした金属イオンより先
に語基へ装荷されるのを防止することができる。縮き反
応生成物の陽イオン成分を予め装荷した陽イオン交換塔
の他の利点は過剰の前記陽イオン成分は還元剤であり、
第２鉄イオンのような金属イオンを第１鉄イオンのよう
な余り腐食性でなく且つより可溶性の形Ｒ１＼還元する
ことにある。
蒸気発生器タービンのような加圧木型原子炉からの金属
表面を処理する場合には、汚染物除去溶液で処理し、次
にすすぎ洗い及び酸化溶液で処理し、次に２回目のすす
ぎ洗い、そして汚染物除去溶液での２回目の処理を行な
うことが好ましい。
表面を処理する場合には、汚染物除去溶液で処理し、次
にすすぎ洗い及び酸化溶液で処理し、次に２回目のすす
ぎ洗い、そして汚染物除去溶液での２回目の処理を行な
うことが好ましい。
この３工程操作は汚染物の低減により有効であり、より
大きな汚染物除去係数（Ｄ Ｆ 、処理前の放射能／処
理陵の放射能）が得られる。酸化溶液は業界において既
知であり、通常アルカリ金属過マンガン酸塩（すなわち
、アルカリ金属水酸化物類とアルカリ金属過マンガン酸
塩の混合物例えば２％過マンガン酸カリウムと１０％水
酸化ナトリウムの水溶液）を含有する。金属表面が沸騰
水型原子炉からのものである場合には、酸化工程は有用
であるが、削除することができる。
大きな汚染物除去係数（Ｄ Ｆ 、処理前の放射能／処
理陵の放射能）が得られる。酸化溶液は業界において既
知であり、通常アルカリ金属過マンガン酸塩（すなわち
、アルカリ金属水酸化物類とアルカリ金属過マンガン酸
塩の混合物例えば２％過マンガン酸カリウムと１０％水
酸化ナトリウムの水溶液）を含有する。金属表面が沸騰
水型原子炉からのものである場合には、酸化工程は有用
であるが、削除することができる。
汚染物除去溶液が枯渇した場合または処分しなければな
らない場合には、該溶液を酸化剤と混合し、縮合反応生
成物を窒素、二酸化炭素及び水に酸化する。１当な酸化
剤はオゾン及び過酸化水素である。過酸化水素は容易に
入手でき、安価であり、且つ固体製造量が最低であるた
めに好適である。酸化剤は好ましくはほぼ化学量論量か
ら化学量論量の１０モル％過剰Ｉまでの濃度で添加すべ
きであるが、化学量論量の５倍までの酸化剤を使用する
ことができる。金属表面をアルカリ金属過マンガン酸塩
のような別個の酸化溶液で処理する場合には、汚染物除
去溶液を該アルカリ金属過マンガン酸塩溶液と混合して
縮合反応生成物を分解することができる。
らない場合には、該溶液を酸化剤と混合し、縮合反応生
成物を窒素、二酸化炭素及び水に酸化する。１当な酸化
剤はオゾン及び過酸化水素である。過酸化水素は容易に
入手でき、安価であり、且つ固体製造量が最低であるた
めに好適である。酸化剤は好ましくはほぼ化学量論量か
ら化学量論量の１０モル％過剰Ｉまでの濃度で添加すべ
きであるが、化学量論量の５倍までの酸化剤を使用する
ことができる。金属表面をアルカリ金属過マンガン酸塩
のような別個の酸化溶液で処理する場合には、汚染物除
去溶液を該アルカリ金属過マンガン酸塩溶液と混合して
縮合反応生成物を分解することができる。
上述の一般式中のＲ基がアルキル基である場合には、縮
合反応生成物をガス類へ完全に酸化するために、Ｒ基が
全て水素である場合よりも高い温度及び高い酸化剤濃度
が必要となることがある。
合反応生成物をガス類へ完全に酸化するために、Ｒ基が
全て水素である場合よりも高い温度及び高い酸化剤濃度
が必要となることがある。
以下に実施例を挙げ、本発明を更に説明する。
え−−１−−九
水１０１００Ｏへヒドラジン３７．４３ｇ及びシュウ酸
５２．６３ｇを添加し、得られた混合物を４時間にわた
り５０℃へ加熱し、次に減圧下５０℃で蒸発乾固してヒ
ドラジン−オキサレートの白色粉末を生成することによ
りヒドラジン−オキサレート縮合反応生成物を調製した
。
５２．６３ｇを添加し、得られた混合物を４時間にわた
り５０℃へ加熱し、次に減圧下５０℃で蒸発乾固してヒ
ドラジン−オキサレートの白色粉末を生成することによ
りヒドラジン−オキサレート縮合反応生成物を調製した
。
水７００ｍ１へヒドラジン−オキサレート縮合反応生成
物２．４５９ｇを添加し、０．３５重量％のしドラジン
−オキサレート縮き反応生成物溶液を形成することによ
り汚染物除去溶液をｒＡ￥ＩＪシた。
物２．４５９ｇを添加し、０．３５重量％のしドラジン
−オキサレート縮き反応生成物溶液を形成することによ
り汚染物除去溶液をｒＡ￥ＩＪシた。
溶液を９０℃へ加熱した。放射性沈着物をもつ実際の加
圧水型原子炉のインコネル（ＩＩ＋ｃｏｎｅｌ）製ター
ビン試験片を撹拌せずに２時間にわたり加熱した溶液中
に置いた。試験片を取出し、すすぎ洗いを行ない、０．
８３％過マンガン酸カリウム及び４．１７％水酸化ナト
リウムからなる溶液の５％溶液中に撹拌しながら９５℃
で２時間にわたり置いた。試験片をすすぎ洗いし、再度
新鮮なヒドラジン−オキサレート汚染物除去溶液中に撹
拌せずに９０℃で２時間にわたり置いた。汚染物除去係
数８．０６が得られ、はとんどの活性除去が最終工程で
生じた。これは低濃度で、撹拌せずに、９０°Ｃにすぎ
ない温度に２時間だけ露出したものであることを考慮す
れば、良好な結果とみなすことができる。
圧水型原子炉のインコネル（ＩＩ＋ｃｏｎｅｌ）製ター
ビン試験片を撹拌せずに２時間にわたり加熱した溶液中
に置いた。試験片を取出し、すすぎ洗いを行ない、０．
８３％過マンガン酸カリウム及び４．１７％水酸化ナト
リウムからなる溶液の５％溶液中に撹拌しながら９５℃
で２時間にわたり置いた。試験片をすすぎ洗いし、再度
新鮮なヒドラジン−オキサレート汚染物除去溶液中に撹
拌せずに９０℃で２時間にわたり置いた。汚染物除去係
数８．０６が得られ、はとんどの活性除去が最終工程で
生じた。これは低濃度で、撹拌せずに、９０°Ｃにすぎ
ない温度に２時間だけ露出したものであることを考慮す
れば、良好な結果とみなすことができる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 放射性沈着物で汚染された金属表面の汚染物除去方法に
おいて、 （１）一般式 ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ基はそれぞれ水素及びＣ＿４までのアルキル
基から自由に選択される） をもつヒドラジン化合物と、 （２）水溶性脂肪族ポリカルボン酸の水溶性縮合反応生
成物の水溶液を前記沈着物上に通すことを特徴とする放
射性沈着物で汚染された金属表面の汚染物除去方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US06/803,024 US4729855A (en) | 1985-11-29 | 1985-11-29 | Method of decontaminating radioactive metal surfaces |
| US803024 | 1985-11-29 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62132200A true JPS62132200A (ja) | 1987-06-15 |
Family
ID=25185366
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61282220A Pending JPS62132200A (ja) | 1985-11-29 | 1986-11-28 | 放射性沈着物で汚染された金属表面の汚染物除去方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4729855A (ja) |
| JP (1) | JPS62132200A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012108014A (ja) * | 2010-11-18 | 2012-06-07 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | 化学除染方法 |
| JP2012518165A (ja) * | 2009-02-18 | 2012-08-09 | アレヴァ エンペー ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング | 放射能で汚染された表面の除染方法 |
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-
1986
- 1986-11-28 JP JP61282220A patent/JPS62132200A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012518165A (ja) * | 2009-02-18 | 2012-08-09 | アレヴァ エンペー ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング | 放射能で汚染された表面の除染方法 |
| JP2012108014A (ja) * | 2010-11-18 | 2012-06-07 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | 化学除染方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US4729855A (en) | 1988-03-08 |
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