JPH0987411A - 発泡処方ゴム組成物 - Google Patents
発泡処方ゴム組成物Info
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Landscapes
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- Manufacture Of Porous Articles, And Recovery And Treatment Of Waste Products (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 発泡倍率の制御が容易で、しかも、表面肌の
良好な発泡ゴム成形品を得ることのできる発泡処方ゴム
組成物を提供すること。 【解決手段】 発泡成形品用のゴム組成物において、熱
分解型発泡剤が、無機担体に吸着担持された複合微粒子
を介して配合されてなることを特徴とする。
良好な発泡ゴム成形品を得ることのできる発泡処方ゴム
組成物を提供すること。 【解決手段】 発泡成形品用のゴム組成物において、熱
分解型発泡剤が、無機担体に吸着担持された複合微粒子
を介して配合されてなることを特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、発泡処方ゴム組成
物に関する。特に、ウェザストリップ（特に、窓枠ゴ
ム）の如く、耐圧縮永久歪み性とともに意匠面に奇麗な
表面外観が要求される発泡ゴム部からなる又は発泡ゴム
部を含む成形品に好適な発明である。
物に関する。特に、ウェザストリップ（特に、窓枠ゴ
ム）の如く、耐圧縮永久歪み性とともに意匠面に奇麗な
表面外観が要求される発泡ゴム部からなる又は発泡ゴム
部を含む成形品に好適な発明である。
【０００２】
【従来の技術】ここでは、窓枠ゴムを例にとり説明する
が、これに限られるものではない。
が、これに限られるものではない。
【０００３】昨今、低コスト化及び軽量化のニーズに対
応して、窓枠ゴムの材料として、熱分解型発泡剤を配合
した硫黄加硫可能な発泡処方のＥＰＤＭ配合物からなる
ものが多用されている。
応して、窓枠ゴムの材料として、熱分解型発泡剤を配合
した硫黄加硫可能な発泡処方のＥＰＤＭ配合物からなる
ものが多用されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、熱分解型発泡
剤を配合した発泡処方のゴム配合物の場合、発泡倍率の
小さい発泡ゴム成形品（発泡ゴム比重０．７以上で、か
つ、ソリッドゴム比重（通常約１．１）より小さい。特
に０．９〜１．０）を得ることが困難で、即ち、比重約
０．７〜１．１の発泡ゴムを安定して製造できず、所要
の表面硬度（ＨS（JIS A ）６５以上）を得難かった。
また、比重の低下（発泡倍率の増大）にともない、表面
肌も奇麗なものを得難かった。
剤を配合した発泡処方のゴム配合物の場合、発泡倍率の
小さい発泡ゴム成形品（発泡ゴム比重０．７以上で、か
つ、ソリッドゴム比重（通常約１．１）より小さい。特
に０．９〜１．０）を得ることが困難で、即ち、比重約
０．７〜１．１の発泡ゴムを安定して製造できず、所要
の表面硬度（ＨS（JIS A ）６５以上）を得難かった。
また、比重の低下（発泡倍率の増大）にともない、表面
肌も奇麗なものを得難かった。
【０００５】このため、発泡の制御が行い易く、微発泡
することにより目的の低比重、及び硬度を備えることが
できる下記構成の微発泡ウェザストリップが、提案され
ている（特開平６−１８３３０５号公報参照）。
することにより目的の低比重、及び硬度を備えることが
できる下記構成の微発泡ウェザストリップが、提案され
ている（特開平６−１８３３０５号公報参照）。
【０００６】「ゴムまたは熱可塑性樹脂を基材とする本
体と、前記本体に分散されたマイクロカプセルとを備え
たウェザストリップであって、前記マイクロカプセルは
低沸点炭化水素を内包し、加硫温度で膨張する熱膨張カ
プセルであることを特徴とする微発泡ウェザストリッ
プ。」しかし、当該マイクロカプセル配合の微発泡処方
の場合、発泡倍率の制御は容易であるが、発泡ゴム成形
品に、奇麗な（表面粗度が小さい）表面肌を得難いこと
が分かった（表３比較例１参照）。
体と、前記本体に分散されたマイクロカプセルとを備え
たウェザストリップであって、前記マイクロカプセルは
低沸点炭化水素を内包し、加硫温度で膨張する熱膨張カ
プセルであることを特徴とする微発泡ウェザストリッ
プ。」しかし、当該マイクロカプセル配合の微発泡処方
の場合、発泡倍率の制御は容易であるが、発泡ゴム成形
品に、奇麗な（表面粗度が小さい）表面肌を得難いこと
が分かった（表３比較例１参照）。
【０００７】本発明は、上記に鑑みて、発泡倍率の制御
が容易で、しかも、表面肌の良好な発泡ゴム成形品を得
ることのできる発泡処方ゴム組成物を提供することを目
的とする。
が容易で、しかも、表面肌の良好な発泡ゴム成形品を得
ることのできる発泡処方ゴム組成物を提供することを目
的とする。
【０００８】
(1) 請求項１に係る本発明の発泡処方ゴム組成物は、熱
分解型発泡剤が、無機担体に吸着された複合微粒子を介
して配合されてなる構成により上記課題を解決するもの
である。
分解型発泡剤が、無機担体に吸着された複合微粒子を介
して配合されてなる構成により上記課題を解決するもの
である。
【０００９】(2) 請求項２に係る本発明の発泡処方ゴム
組成物は、請求項１における複合微粒子が機械的粒子複
合化法によるものである構成により上記課題を解決する
ものである。
組成物は、請求項１における複合微粒子が機械的粒子複
合化法によるものである構成により上記課題を解決する
ものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】以下本発明を、窓枠ゴムを押出し
成形する場合に使用するエチレンプロピレン系（ＥＰＤ
Ｍ）ゴム組成物を例に採り説明するが、他の成形品、射
出成形品・圧縮成形品等においても、さらには、他のゴ
ムポリマー、例えば、クロロプレンゴム、ＮＢＲ／ＰＶ
Ｃ、ＮＲ、ＳＢＲ等にも、本願発明のゴム組成物は適用
可能である。
成形する場合に使用するエチレンプロピレン系（ＥＰＤ
Ｍ）ゴム組成物を例に採り説明するが、他の成形品、射
出成形品・圧縮成形品等においても、さらには、他のゴ
ムポリマー、例えば、クロロプレンゴム、ＮＢＲ／ＰＶ
Ｃ、ＮＲ、ＳＢＲ等にも、本願発明のゴム組成物は適用
可能である。
【００１１】なお、以下の説明で配合単位及び組成割合
は、特に断らない限り重量単位である。
は、特に断らない限り重量単位である。
【００１２】(1) 本発明の発泡処方ゴム組成物は、熱分
解型発泡剤が無機担体に吸着担持された複合微粒子を介
して配合されてなることを必須とする。
解型発泡剤が無機担体に吸着担持された複合微粒子を介
して配合されてなることを必須とする。
【００１３】ここで、発泡剤としては、加硫温度・使用
ゴム材料等により異なるが、下記のものを使用可能であ
る。
ゴム材料等により異なるが、下記のものを使用可能であ
る。
【００１４】４，４′−オキシビス（ベンゼンスルホニ
ルヒドラジド）（ＯＢＳＨ）、アゾジカルボンアミド
（ＡＤＣＡ）、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテ
トラミン（ＤＰＴ）、ｐ−トルエンスルホニルヒドラジ
ド（ＴＳＨ）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル
（ＡＩＢＮ）等の有機発泡剤又は重曹等の無機系発泡
剤、及びそれらの発泡剤を２種類以上組み合わせた複合
発泡剤、ならびにそれらに発泡助剤を併用したものを挙
げることができる。
ルヒドラジド）（ＯＢＳＨ）、アゾジカルボンアミド
（ＡＤＣＡ）、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテ
トラミン（ＤＰＴ）、ｐ−トルエンスルホニルヒドラジ
ド（ＴＳＨ）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル
（ＡＩＢＮ）等の有機発泡剤又は重曹等の無機系発泡
剤、及びそれらの発泡剤を２種類以上組み合わせた複合
発泡剤、ならびにそれらに発泡助剤を併用したものを挙
げることができる。
【００１５】また、無機担体としては、カーボンブラッ
ク等の補強材や、ケイソウ土、炭酸カルシウム（炭カ
ル）、炭酸マグネシウム、亜鉛華、ケイ灰土、シリカ、
クレー、タルク等の無機フィラー、及びそれらをシラン
カップリング剤等で表面処理したものを挙げることがで
きる。特に、表面外観の見地から、ケイソウ土が望まし
い。
ク等の補強材や、ケイソウ土、炭酸カルシウム（炭カ
ル）、炭酸マグネシウム、亜鉛華、ケイ灰土、シリカ、
クレー、タルク等の無機フィラー、及びそれらをシラン
カップリング剤等で表面処理したものを挙げることがで
きる。特に、表面外観の見地から、ケイソウ土が望まし
い。
【００１６】その理由は、明らかでないが、熱分解型発
泡剤を担持する担体粒径がある程度大きい方が、押出し
成形等の際に、ずり応力の大きな表面側の複合微粒子の
分散密度が小さくなるものと推定される。
泡剤を担持する担体粒径がある程度大きい方が、押出し
成形等の際に、ずり応力の大きな表面側の複合微粒子の
分散密度が小さくなるものと推定される。
【００１７】発泡剤を複合微粒子に吸着担持させる態様
は、液相反応を利用した乳化懸濁法、ゾルゲル法、ドー
ピング法、化学的蒸着法（ＣＶＤ）等であっても良い
が、生産コストが安価で、大量処理が可能な機械的粒子
複合化法によることが望ましい（「工業材料１９９３年
１２月号」第２７〜３３頁の”粉体材料の複合化・機能
化技術”参照）。
は、液相反応を利用した乳化懸濁法、ゾルゲル法、ドー
ピング法、化学的蒸着法（ＣＶＤ）等であっても良い
が、生産コストが安価で、大量処理が可能な機械的粒子
複合化法によることが望ましい（「工業材料１９９３年
１２月号」第２７〜３３頁の”粉体材料の複合化・機能
化技術”参照）。
【００１８】特に、主として圧縮・剪断・摩擦の原理に
基づく機械的粒子複合化装置（圧縮型混合機）を使用し
て、無機担体と熱分解型発泡剤を混合して、複合微粒子
の製造を行うことが望ましい。
基づく機械的粒子複合化装置（圧縮型混合機）を使用し
て、無機担体と熱分解型発泡剤を混合して、複合微粒子
の製造を行うことが望ましい。
【００１９】この機械的粒子複合化装置の具体例として
は、特開昭６３−４２７２８号公報に記載されている装
置を好適に使用可能である。
は、特開昭６３−４２７２８号公報に記載されている装
置を好適に使用可能である。
【００２０】この複合微粒子（発泡剤吸着担体）におけ
る、発泡剤の含量は、通常、２〜５０wt％、望ましく
は、５〜２０wt％とする。発泡剤の吸着量が過少では、
相対的に発泡剤の添加効果を得難く、また、過剰では、
発泡剤が担体から離脱し易く、奇麗な表面肌の発泡ゴム
成形品を得ることが難しくなる。
る、発泡剤の含量は、通常、２〜５０wt％、望ましく
は、５〜２０wt％とする。発泡剤の吸着量が過少では、
相対的に発泡剤の添加効果を得難く、また、過剰では、
発泡剤が担体から離脱し易く、奇麗な表面肌の発泡ゴム
成形品を得ることが難しくなる。
【００２１】(2) 次に、上記発泡剤吸着担体を使用し
て、ゴム組成物の従来と同様にして行う。
て、ゴム組成物の従来と同様にして行う。
【００２２】そして、ゴムポリマーには、上記発泡剤吸
着担体の他に、通常、補強性充填剤（カーボンブラツク
又はホワイトカーボン）、フィラー、可塑剤、滑剤、加
硫系薬剤等の副資材を配合する。
着担体の他に、通常、補強性充填剤（カーボンブラツク
又はホワイトカーボン）、フィラー、可塑剤、滑剤、加
硫系薬剤等の副資材を配合する。
【００２３】このとき、発泡剤吸着担体の配合量は、設
計発泡倍率及び発泡剤含量により異なるが、通常、１〜
２０ｐｈｒとする。
計発泡倍率及び発泡剤含量により異なるが、通常、１〜
２０ｐｈｒとする。
【００２４】下記に本発明で使用可能な配合処方の一例
を表１に示す。
を表１に示す。
【００２５】上記配合ゴムを使用して窓枠ゴム用押出機
を用いて押出成形を行い、この押出成形に続いて加硫を
行う。加硫は、例えば、マイクロ波加熱装置と熱風加硫
装置とで行う。加硫条件は、通常、２００℃×３〜１０
分である。
を用いて押出成形を行い、この押出成形に続いて加硫を
行う。加硫は、例えば、マイクロ波加熱装置と熱風加硫
装置とで行う。加硫条件は、通常、２００℃×３〜１０
分である。
【００２６】表１にカーボンブラツク配合系の配合処方
を示す。
を示す。
【００２７】
【発明の作用・効果】本発明のゴム組成物は、発泡処方
のゴム組成物において、熱分解型発泡剤が、無機担体に
担持吸着された複合微粒子を介して配合されてなる構成
により、後述の試験例で示す如く、発泡倍率の制御が容
易で、しかも、所要の硬度を有し、かつ、表面肌の良好
な発泡ゴム成形品を得ることができる。
のゴム組成物において、熱分解型発泡剤が、無機担体に
担持吸着された複合微粒子を介して配合されてなる構成
により、後述の試験例で示す如く、発泡倍率の制御が容
易で、しかも、所要の硬度を有し、かつ、表面肌の良好
な発泡ゴム成形品を得ることができる。
【００２８】
【実施例】以下に実施例を挙げて本発明をさらに具体的
に説明する。
に説明する。
【００２９】［実施例１］ １．複合微粒子（発泡剤吸着担体）の調製 発泡剤ＯＢＳＨ（商品名：ネオセルボンＮ＃１０００
Ｍ）１０ｇとケイソウ土（粒子径２０〜４０μ）９０ｇ
を圧縮混合機に投入し、１５００ｒｐｍで３０分間混合
し、複合微粒子（発泡剤吸着担体）を１００ｇほど調製
した。 ２．発泡処方ゴム組成物の調製 常法のニーダおよびロール混練によって、表１に示す配
合処方で上述の複合微粒子（発泡剤吸着担体）を５重量
部（ｐｈｒ）配合し、発泡処方ゴム組成物を調製した。
Ｍ）１０ｇとケイソウ土（粒子径２０〜４０μ）９０ｇ
を圧縮混合機に投入し、１５００ｒｐｍで３０分間混合
し、複合微粒子（発泡剤吸着担体）を１００ｇほど調製
した。 ２．発泡処方ゴム組成物の調製 常法のニーダおよびロール混練によって、表１に示す配
合処方で上述の複合微粒子（発泡剤吸着担体）を５重量
部（ｐｈｒ）配合し、発泡処方ゴム組成物を調製した。
【００３０】実施例２〜１１においても、実施例１に準
じて実施した。
じて実施した。
【００３１】また、比較例１〜８においても、実施例１
に準じて実施した。
に準じて実施した。
【００３２】
【試験例】以下、本発明の効果を確認するために行なつ
た試験例について説明をする。
た試験例について説明をする。
【００３３】Ａ．押出機（仕様：シリンダ径６０mmφ、
圧縮比1.5)を使用し、実施例で調製した発泡処方ゴム組
成物を、窓枠ゴム用として、幅１０mm×厚３mmの断面形
状を有する押出物を押出（条件；押出速度５ｍ／分）
後、熱風加硫（２００℃×１０分）し、該押出物を１０
０mmの長さに裁断して各試験片（発泡ゴム成形品）を調
製した。
圧縮比1.5)を使用し、実施例で調製した発泡処方ゴム組
成物を、窓枠ゴム用として、幅１０mm×厚３mmの断面形
状を有する押出物を押出（条件；押出速度５ｍ／分）
後、熱風加硫（２００℃×１０分）し、該押出物を１０
０mmの長さに裁断して各試験片（発泡ゴム成形品）を調
製した。
【００３４】各試験片について、下記項目の試験を行っ
た。
た。
【００３５】(1) 比重：水中置換法 (2) 硬度（JIS A ）：JIS K 6301に準じて行う。
【００３６】(3) 引張強さ（ＴB ）：JIS K 6301に準じ
て行う。
て行う。
【００３７】(4) 伸び（ＥB ）：JIS K 6301に準じて行
う。
う。
【００３８】(5) 表面粗度：表面粗さ形状測定機（サー
フコム５５０Ａ：東京精密（株）製）にて測定。
フコム５５０Ａ：東京精密（株）製）にて測定。
【００３９】Ｂ．試験結果：表２に示す試験結果におい
て、発泡剤の添加量と比重の関係をプロットした図１か
ら、下記のことがわかる。
て、発泡剤の添加量と比重の関係をプロットした図１か
ら、下記のことがわかる。
【００４０】無機担体に発泡剤を吸着させたものは、マ
イクロカプセルと同様に、０．７〜１．１の範囲で添加
量による比重の制御が容易である。一方、発泡剤単体で
は、添加量による制御は、生産上非常に困難である。即
ち、わずかでも添加量がずれると、比重が大幅に変動し
てしまう。
イクロカプセルと同様に、０．７〜１．１の範囲で添加
量による比重の制御が容易である。一方、発泡剤単体で
は、添加量による制御は、生産上非常に困難である。即
ち、わずかでも添加量がずれると、比重が大幅に変動し
てしまう。
【００４１】表２・３に示す試験結果において、比重と
表面粗度との関係をプロットした図２から、下記のこと
がわかる。
表面粗度との関係をプロットした図２から、下記のこと
がわかる。
【００４２】無機担体にケイソウ土を用いた実施例は、
マイクロカプセルに比べ同一比重において、表面粗度が
小さい。また、OBSH単体品の仮想延長線（点線は発泡制
御不可領域）に対しても、表面粗度が小さい。
マイクロカプセルに比べ同一比重において、表面粗度が
小さい。また、OBSH単体品の仮想延長線（点線は発泡制
御不可領域）に対しても、表面粗度が小さい。
【００４３】さらに、比重、表面硬度とともに常態物性
を評価した試験結果を示す表３から、下記のことがわか
る。
を評価した試験結果を示す表３から、下記のことがわか
る。
【００４４】各実施例において、常態物性（硬度、Ｔ
B 、ＥB ）は、著しい低下がみられず、比較例７（マイ
クロカプセル）、比較例８（OBSH単体品）、に比して表
面肌の奇麗な所要の硬度を有する低比重の成形品が得ら
れる。
B 、ＥB ）は、著しい低下がみられず、比較例７（マイ
クロカプセル）、比較例８（OBSH単体品）、に比して表
面肌の奇麗な所要の硬度を有する低比重の成形品が得ら
れる。
【００４５】
【表１】
【００４６】
【表２】
【００４７】
【表３】
【図１】各種発泡処方のゴム成形品における発泡剤の添
加量と比重の関係を示すグラフ図
加量と比重の関係を示すグラフ図
【図２】各種発泡処方のゴム成形品における比重と表面
粗度との関係を示すグラフ図
粗度との関係を示すグラフ図
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 23/16 ＫＦＵ Ｂ６０Ｊ 1/02 １０１Ｂ (72)発明者 市川 昌好 愛知県西春日井郡春日町大字落合字長畑１ 番地 豊田合成株式会社内 (72)発明者 中島 克己 愛知県西春日井郡春日町大字落合字長畑１ 番地 豊田合成株式会社内 (72)発明者 間山 憲和 京都市中京区烏丸通三条下る饅頭屋町595 番地の３ 永和化成工業株式会社内 (72)発明者 近藤 仁 京都市中京区烏丸通三条下る饅頭屋町595 番地の３ 永和化成工業株式会社内
Claims (6)
- 【請求項１】 発泡成形品用のゴム組成物において、熱
分解型発泡剤が、無機担体に吸着担持された複合微粒子
を介して配合されてなることを特徴とする発泡処方ゴム
組成物。 - 【請求項２】 請求項１において、前記複合微粒子が機
械的粒子複合化法によるものであることを特徴とする発
泡処方ゴム組成物。 - 【請求項３】 請求項１〜２のいずれかにおいて、前記
無機担体が、無機フィラーであることを特徴とする発泡
処方ゴム組成物。 - 【請求項４】 請求項３において、前記無機フィラーが
ケイソウ土であることを特徴とする発泡処方ゴム組成
物。 - 【請求項５】 請求項１〜４のいずれかにおいて、原料
ゴムがエチレンプロピレン系ゴムであることを特徴とす
る発泡処方ゴム組成物。 - 【請求項６】 請求項１において、前記発泡成形品の発
泡ゴム比重が０．７以上で、かつ、ソリッドゴム比重よ
り小さいことを特徴とする発泡処方ゴム組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24327095A JP3567263B2 (ja) | 1995-09-21 | 1995-09-21 | 発泡処方ゴム組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24327095A JP3567263B2 (ja) | 1995-09-21 | 1995-09-21 | 発泡処方ゴム組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0987411A true JPH0987411A (ja) | 1997-03-31 |
| JP3567263B2 JP3567263B2 (ja) | 2004-09-22 |
Family
ID=17101377
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24327095A Expired - Fee Related JP3567263B2 (ja) | 1995-09-21 | 1995-09-21 | 発泡処方ゴム組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3567263B2 (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6132847A (en) * | 1997-11-06 | 2000-10-17 | Toyoda Gosei Co., Ltd. | Foamed rubber extruded product |
| KR20040002076A (ko) * | 2002-06-29 | 2004-01-07 | 현대자동차주식회사 | 웨더스트립용 고무 발포 조성물 |
| JP2006045329A (ja) * | 2004-08-04 | 2006-02-16 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 発泡成形体 |
| JP2007001828A (ja) * | 2005-06-24 | 2007-01-11 | Construction Research & Technology Gmbh | セメント組成物用発泡剤、それを含有するセメント組成物、セメント組成物の収縮防止法、および発泡剤のセメント組成物への使用 |
| EP1036686B2 (en) † | 1999-03-16 | 2008-07-23 | Toyoda Gosei Co., Ltd. | Weather strip |
| JP2015120366A (ja) * | 2013-12-20 | 2015-07-02 | 鬼怒川ゴム工業株式会社 | ウェルト部材およびウェザーストリップ |
| WO2025097350A1 (zh) * | 2023-11-09 | 2025-05-15 | 简单绿能股份有限公司 | 一种多孔隙材料及其制备方法 |
-
1995
- 1995-09-21 JP JP24327095A patent/JP3567263B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6132847A (en) * | 1997-11-06 | 2000-10-17 | Toyoda Gosei Co., Ltd. | Foamed rubber extruded product |
| EP1036686B2 (en) † | 1999-03-16 | 2008-07-23 | Toyoda Gosei Co., Ltd. | Weather strip |
| KR20040002076A (ko) * | 2002-06-29 | 2004-01-07 | 현대자동차주식회사 | 웨더스트립용 고무 발포 조성물 |
| JP2006045329A (ja) * | 2004-08-04 | 2006-02-16 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 発泡成形体 |
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| JP2015120366A (ja) * | 2013-12-20 | 2015-07-02 | 鬼怒川ゴム工業株式会社 | ウェルト部材およびウェザーストリップ |
| WO2025097350A1 (zh) * | 2023-11-09 | 2025-05-15 | 简单绿能股份有限公司 | 一种多孔隙材料及其制备方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3567263B2 (ja) | 2004-09-22 |
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