JPH0992896A - 圧電／電歪膜型素子及びその製造方法 - Google Patents

圧電／電歪膜型素子及びその製造方法

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JPH0992896A
JPH0992896A JP24930295A JP24930295A JPH0992896A JP H0992896 A JPH0992896 A JP H0992896A JP 24930295 A JP24930295 A JP 24930295A JP 24930295 A JP24930295 A JP 24930295A JP H0992896 A JPH0992896 A JP H0992896A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ダイヤフラム部が圧電／電歪層の焼結性に及
ぼす影響を改善して、焼結性（緻密度）の高い圧電／電
歪層と為し、またダイヤフラム部と圧電／電歪作動部と
の間の接合性をも効果的に高めた、信頼性と変換効率の
高い圧電／電歪膜型素子を有利に得ることの出来る方法
を提供。 【解決手段】 少なくともダイヤフラム部１０にアルミ
ナを１．１〜５．０重量％の割合で含有せしめてなる焼
成済のジルコニア基体２を準備し、そして該ジルコニア
基体２のダイヤフラム部１０の外面上に下部電極１２を
形成して焼成した後、該下部電極１２上に、マグネシア
若しくはそれを与える成分を独立して又は化合物形態に
おいて含有する圧電／電歪材料を用いて、圧電／電歪層
１４を形成し、更に焼成を行ない、かかる圧電／電歪層
１４下の少なくとも前記ダイヤフラム部１０と前記下部
電極１２との界面において、アルミナとマグネシアとの
化合物を主体とする粒子を析出せしめる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】本発明は、圧電／電歪膜型素子、なかで
も、主にアクチュエータ、フィルタ、ディスプレイ、ト
ランス、マイクロホン、発音体（スピーカ等）、各種振
動子、共振子、発振子、ディスクリミネータ、更にはジ
ャイロやセンサ等に用いられるユニモルフ型やバイモル
フ型等の屈曲変位又は力を発生させる、或いは屈曲変位
や力を検出するタイプの圧電／電歪膜型素子及びその製
造方法に関するものである。なお、ここで称呼される素
子とは、電気エネルギーを機械エネルギーに変換、即
ち、機械的な変位、力又は振動に変換する素子の他、そ
の逆の変換を行なう素子をも意味するものである。
【０００２】
【背景技術】近年、光学や精密加工等の分野において、
サブミクロンのオーダーで光路長や位置を調整する変位
素子や、微小変位を電気的変化として検知する検出素子
が所望されるようになってきており、これに応えるもの
として、強誘電体等の圧電材料に電界を加えた時に起こ
る逆圧電効果に基づくところの変位の発現、或いはその
逆の現象を利用した素子である、アクチュエータやセン
サに用いられる圧電／電歪素子の開発が進められてい
る。そして、その中で、スピーカ等においては、そのよ
うな圧電／電歪素子構造として、従来から知られている
ユニモルフ型等が好適に採用されている。
【０００３】このため、本願出願人にあっても、先に、
特開平３−１２８６８１号公報や特開平５−４９２７０
号公報等において、各種の用途に好適に用いられ得る、
セラミックス製の圧電／電歪膜型素子を提案した。この
先に提案の圧電／電歪膜型素子は、少なくとも一つの窓
部（空所）を有すると共に、該窓部を覆蓋するように薄
肉のダイヤフラム部を一体に設けることによって、少な
くとも一つの薄肉の壁部を形成してなるセラミックス基
体を備え、そして該セラミックス基体のダイヤフラム部
の外面上に、下部電極と圧電／電歪層と上部電極との組
み合わせからなる圧電／電歪作動部が、膜形成法によっ
て一体的に積層形成されてなる構造を有するものであっ
て、小型で安価な、高信頼性の電気機械変換素子である
と共に、低い駆動電圧にて大変位が得られ、また応答速
度が速く、且つ発生力も大きいという優れた特徴を有し
ており、アクチュエータ、フィルタ、ディスプレイ、セ
ンサ等の構成部材等として、誠に有用なものであること
が認められている。
【０００４】しかしながら、かかる圧電／電歪膜型素子
について、本発明者らが更に検討した結果、そのような
圧電／電歪膜型素子は、焼成済のセラミックス基体にお
けるダイヤフラム部の所定位置に、圧電／電歪作動部を
構成する下部電極、圧電／電歪層及び上部電極が、膜形
成法によって順次層状に積層形成され、そして必要な熱
処理（焼成）が施されて、該圧電／電歪作動部がダイヤ
フラム部上に一体的に設けられた構造とされるものであ
るところから、その圧電／電歪作動部、具体的には圧電
／電歪層の形成時における熱処理（焼成）によって、か
かる圧電／電歪膜型素子の圧電／電歪特性が少なからず
低下することが、明らかとなったのである。
【０００５】すなわち、そのような圧電／電歪層形成時
の熱処理（焼成）により、該圧電／電歪層（圧電／電歪
作動部）には、それとセラミックス基体のダイヤフラム
部との間の焼成収縮による応力が発生して、それによっ
て、かかる圧電／電歪層の焼結が妨げられ、その焼結を
充分に行なうことが困難であることに加えて、焼成後に
応力が残留するようになって、圧電／電歪膜型素子の本
来の特性が得られないという問題を内在しているのであ
る。
【０００６】尤も、そのような圧電／電歪層の焼結性を
高め、その緻密度を向上せしめて、圧電／電歪膜型素子
における圧電／電歪特性を改善するには、かかる圧電／
電歪層の焼成温度を高めたり、該圧電／電歪層の形成さ
れるダイヤフラム部の厚みを薄くしたりする等の対策が
考えられるが、それらの対策を講じても、圧電／電歪層
の緻密度の向上は未だ充分なものではなく、また焼成後
の残留応力の問題は解消され得ず、そのような残留応力
によって、圧電／電歪特性、特に圧電／電歪作動部の駆
動にて惹起されるダイヤフラム部の変位量が低下した
り、素子の共振周波数が低くなってしまうという問題
を、依然として内在しているのであり、更にダイヤフラ
ム部の厚みを薄くすることは、また、その作製を困難に
するという問題をも、新たに発生するものであった。
【０００７】また、そのような応力の内在する圧電／電
歪膜型素子にあっては、そのセラミックス基体のダイヤ
フラム部と圧電／電歪作動部（下部電極）との間の接合
性にも問題があり、素子の作製時やその使用中におい
て、剥離等の問題が惹起される場合があり、それが素子
の信頼性の低下にもつながっているのである。
【０００８】
【解決課題】ここにおいて、本発明は、かかる事情を背
景にして為されたものであって、その解決課題とすると
ころは、ジルコニア材料からなる前記の如きセラミック
ス基体、換言すればジルコニア基体の薄肉の壁部を構成
するダイヤフラム部の外面上に、圧電／電歪作動部が、
膜形成法によって形成されてなる圧電／電歪膜型素子の
製造において、そのダイヤフラム部が圧電／電歪層の焼
結性に及ぼす影響を改善して、焼結性（緻密度）の高い
圧電／電歪層と為し、またダイヤフラム部と圧電／電歪
作動部との間の接合性をも効果的に高めた、信頼性と変
換効率の高い素子を有利に得ることの出来る製造方法、
及びそれによって得られた圧電／電歪膜型素子を提供す
ることにある。
【０００９】
【解決手段】そして、上述の如き課題を解決するため
に、本発明に従う圧電／電歪膜型素子の製造方法の特徴
とするところは、少なくとも一つの空所を有すると共
に、該空所を覆蓋するように、薄肉のダイヤフラム部を
一体に設けてなるジルコニア基体と、該ダイヤフラム部
の外面上に膜形成法によって層状に順次設けた下部電
極、圧電／電歪層及び上部電極より構成される膜状の圧
電／電歪作動部とを備えた圧電／電歪膜型素子を製造す
るに際して、少なくとも前記ダイヤフラム部にアルミナ
を１．１〜５．０重量％の割合で含有せしめてなる焼成
済のジルコニア基体を準備し、そして該ジルコニア基体
のダイヤフラム部の外面上に、膜形成法によって前記下
部電極を形成した後、更に、該下部電極上に、マグネシ
ア若しくはそれを与える成分を独立して又は化合物形態
において含有する圧電／電歪材料を用いて、膜形成法に
て前記圧電／電歪層を形成し、焼成を行なうことによ
り、少なくとも、かかる圧電／電歪層下の前記ダイヤフ
ラム部と前記下部電極との界面において、アルミナとマ
グネシアとの化合物を主体とする粒子を析出せしめるこ
とにある。
【００１０】なお、かかる本発明に従う圧電／電歪膜型
素子の製造方法において、前記析出せしめられる粒子
は、有利には、スピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）粒子であ
り、また前記圧電／電歪材料には、圧電／電歪特性を示
す組成の一成分としてマグネシアを含むものが、有利に
用いられることとなる。更に、前記ジルコニア基体のダ
イヤフラム部が外方に凸なる形状とされていることによ
り、本発明の効果は更に高められ得るのである。
【００１１】このように、圧電／電歪層の焼成時におい
て、ジルコニア基体のダイヤフラム部中に、所定量のア
ルミナを存在せしめる一方、かかる圧電／電歪層を構成
する圧電／電歪材料中に、マグネシア若しくはそれを与
える成分を独立して又は化合物形態において存在せしめ
ることにより、そのようなマグネシア等の成分がダイヤ
フラム部と下部電極との界面にまで移行し、またダイヤ
フラム部中を移行して表面に達したアルミナとの間にお
いて反応して、スピネル等の化合物の粒子として析出す
るようになるのであり、また、そのような焼成中におい
ては、ダイヤフラム部の剛性が低下し、或いはダイヤフ
ラム部が塑性変形し易くなり、以て圧電／電歪層が有利
に緻密化され得ると共に、応力の残留も、効果的に解消
乃至は軽減され得ることとなるのであり、以て信頼性や
変位効率の高い圧電／電歪膜型素子が得られるのであ
る。しかも、そのような素子にあっては、圧電／電歪層
の焼成後においても、ダイヤフラム部の剛性が低下する
ようなことがないために、共振周波数が低下することが
ないという特徴も有しているのである。
【００１２】また、本発明は、上述の如き手法に従って
好適に製造され得る圧電／電歪膜型素子をも、その要旨
とするものであって、そのような圧電／電歪膜型素子の
特徴とするところは、少なくとも一つの空所を有すると
共に、該空所を覆蓋するように、薄肉のダイヤフラム部
を一体に設けてなるジルコニア基体と、該ダイヤフラム
部の外面上に膜形成法によって層状に順次設けた下部電
極、圧電／電歪層及び上部電極より構成される膜状の圧
電／電歪作動部とを備えた圧電／電歪膜型素子におい
て、少なくとも、前記圧電／電歪層下の前記ダイヤフラ
ム部と前記下部電極との界面に、アルミナとマグネシア
との化合物を主体とする粒子を、５％以上の占有面積率
において存在せしめたことにある。
【００１３】なお、かくの如き本発明に従う圧電／電歪
膜型素子において、前記アルミナとマグネシアとの化合
物は、有利には、スピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）であっ
て、そのようなスピネル等の粒子がダイヤフラム部と下
部電極との間に介在することによって、該粒子のアンカ
ー効果にて、それらの間の密着性が効果的に向上せしめ
られることとなるのである。
【００１４】
【発明の実施の形態】上述のように、本発明は、ジルコ
ニア基体に設けられた空所を覆蓋するように一体的に形
成されたダイヤフラム部位の外面上に、膜形成法によっ
て設けられた膜状の圧電／電歪作動部を有する構造の圧
電／電歪膜型素子において、少なくとも、圧電／電歪層
直下に位置するダイヤフラム部と下部電極との界面に、
アルミナとマグネシアとの化合物を主体とする粒子を析
出、存在せしめようとするものであるが、そのような本
発明の対象とする圧電／電歪膜型素子の基本的な構造の
一例が、図１に示されている。なお、ここに例示の具体
例では、窓部は一つとされている。
【００１５】すなわち、かかる図１において、ジルコニ
ア基体２は、所定大きさの矩形の窓部６を空所として有
する、支持体としての所定厚さのベースプレート４と、
その一方の面に重ね合わされて、窓部６を覆蓋する薄肉
のダイヤフラム板８とから、一体的に構成されており、
かかるダイヤフラム板８の前記ベースプレート４におけ
る窓部６に位置する部分が、ダイヤフラム部位１０とさ
れているのである。そして、この板状のジルコニア基体
２のダイヤフラム部位１０の外面上には、それぞれ、膜
状の下部電極１２、圧電／電歪層１４及び上部電極１６
が、通常の膜形成手法によって、順次、積層形成され
て、膜状の圧電／電歪作動部１８として、一体的に形成
されている。なお、下部電極１２及び上部電極１６に
は、よく知られているように、図示しないそれぞれのリ
ード部を通じて、所定の電圧が印加せしめられるように
なっている。
【００１６】従って、このような構造の圧電／電歪膜型
素子においては、それをアクチュエータとして機能させ
る場合には、その圧電／電歪作動部１８を構成する二つ
の電極１２、１６間に、従来と同様にして通電が行なわ
れ、それによって圧電／電歪層１４に電界が作用せしめ
られると、そのような電界に基づくところの電界誘起歪
みが惹起され、この電界誘起歪みの横効果にて、ジルコ
ニア基体２（ダイヤフラム部位１０）の板面に垂直な方
向の屈曲変位乃至は力が発現せしめられることとなるの
である。
【００１７】本発明は、かかる圧電／電歪膜型素子を製
造するに際して、先ず、少なくともダイヤフラム部位１
０に、アルミナを１．１〜５．０重量％の割合で含有せ
しめてなる、焼成済のジルコニア基体２を準備し、次い
で該ジルコニア基体２のダイヤフラム部位１０の外面上
に、下部電極１２を膜形成した後、更に、該下部電極１
２上に、マグネシア若しくはそれを与える成分を独立し
て又は化合物形態において含有する圧電／電歪材料を用
いて、圧電／電歪層１４を膜形成し、その後焼成を行な
うことにより、少なくとも、かかる圧電／電歪層１４直
下のジルコニア基体２のダイヤフラム部位１０と圧電／
電歪作動部１８の下部電極１２との界面に、スピネル
（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）の如きアルミナとマグネシアとの化
合物を主体とする粒子を析出せしめるようにしたもので
あり、これにより、かかる圧電／電歪層１４の焼成中に
おけるダイヤフラム部位１０の剛性を低下せしめ、また
ダイヤフラム部位１０が塑性変形し易くして、圧電／電
歪層１４を効果的に緻密化せしめると共に、該圧電／電
歪層１４の焼成収縮に基づくところの応力の残留も、効
果的に回避され得るようにしたものである。
【００１８】なお、このような本発明の目的とする圧電
／電歪膜型素子において、その圧電／電歪作動部１８が
形成されるジルコニア基体２を与える材料としては、公
知の各種の安定化ジルコニア材料や部分安定化ジルコニ
ア材料が適宜に選択して用いられ得るが、中でも、特に
本発明者らが特開平５−２７０９１２号公報において明
らかにした如き、イットリア等の化合物を添加せしめ
て、結晶相が主として正方晶、若しくは主として立方
晶、正方晶、単斜晶のうちの少なくとも２種以上の結晶
相からなる混晶とすることで、部分安定化されたジルコ
ニアを主成分とする材料が好ましく使用される。また、
そのようなジルコニア基体２の結晶粒径は、好ましくは
１μｍ以下とされる。そのような材料から形成されるジ
ルコニア基体２は、薄い板厚においても、大きな機械的
強度や高靱性を示し、また圧電／電歪材料との化学的な
反応も少ない等の特徴を発揮するからである。
【００１９】そして、本発明に従う圧電／電歪膜型素子
の製造方法においては、先ず、かかるジルコニア材料か
らなるジルコニア基体２の少なくともダイヤフラム部位
１０に、１．１〜５．０重量％の割合のアルミナを含有
せしめてなるものが、準備される。このようなアルミナ
の含有は、ダイヤフラム部位１０に加えて、ジルコニア
基体２の他の部位、例えばベースプレート４部位に対し
ても有効である。尤も、このアルミナの含有量が多くな
り過ぎると、ダイヤフラム部位１０にクラックや欠陥等
の問題を惹起するところから、５．０重量％以下、好ま
しくは２．５重量％以下とすることが望ましいが、その
含有量が余りにも少なくなり過ぎると、本発明の効果が
充分に達成され得なくなるところから、アルミナは、少
なくとも１．１重量％以上の割合において含有せしめる
必要がある。
【００２０】ところで、そのような少なくともダイヤフ
ラム部位１０に所定量のアルミナを含有せしめてなるジ
ルコニア基体２は、それを与えるグリーン体の少なくと
もダイヤフラム部（１０）形成部位に、かかる所定量の
アルミナを含有せしめたものを、公知の手法に従って作
製し、そしてそれを焼成することにより、得られるもの
であるが、特に、金型や超音波加工等の機械加工手法を
採用して、窓部６となる空孔部を設けた、ベースプレー
ト４を与えるジルコニアグリーンシートに、ダイヤフラ
ム板８（ダイヤフラム部位１０）を与える、所定量のア
ルミナを含有せしめてなる薄いジルコニアグリーンシー
トを積層、熱圧着した後、焼成、一体化することによっ
て作製することが、高い信頼性の点から好ましい。な
お、そのようなジルコニア基体２の圧電／電歪作動部１
８が形成されるダイヤフラム部位１０における厚さは、
素子の高速応答性と大きな変位を得るために、一般に５
０μｍ以下、好ましくは１μｍ以上、３０μｍ以下、よ
り好ましくは３〜１５μｍ程度とすることが望ましい。
【００２１】また、かかるベースプレート４やダイヤフ
ラム板８を与える、所定のジルコニア材料からなる各ジ
ルコニアグリーンシートは、それぞれ、複数枚のシート
成分の重ね合わせによって形成することも可能である。
更に、ジルコニア基体２におけるダイヤフラム部位１０
の形状にあっても、図示の如き平坦な形状の他、窓部６
とは反対側となる、外方に凸なる形状や、窓部内６に落
ち込んだ状態の、内方に凹なる形状とすることも可能で
あるが、本発明の効果は、かかるダイヤフラム部位１０
が外方に凸なる形状（図１において、上方に凸なる形
状）であるジルコニア基体２を用いることにより、更に
有効に達成され得ることとなる。なお、ここでは、ジル
コニア基体２の窓部６の形状、換言すればダイヤフラム
部位１０の形状は、矩形（四角形）形状とされている
が、これに限定されるものではなく、圧電／電歪膜型素
子の用途に応じて、例えば、円形、多角形、楕円形等、
又はこれらを組合わせた形状等、任意の形状、更には任
意の個数と配置が適宜に選択されることとなる。
【００２２】そして、このようにして準備された焼成済
のジルコニア基体２を用い、そのダイヤフラム部位１０
上に、目的とする圧電／電歪作動部１８を形成すべく、
かかるダイヤフラム部位１０の外面上には、先ず、下部
電極１２が、従来と同様にして、所定の電極材料を用い
て、公知の各種の膜形成手法に従って形成されることと
なる。具体的には、下部電極１２を与える電極材料とし
ては、高温酸化雰囲気に耐えられる導体であれば、特に
規制されるものではなく、例えば金属単体であっても、
合金であってもよく、また酸化ビスマス、酸化亜鉛、酸
化チタン等の絶縁性セラミックスと金属単体、若しくは
その合金との混合物であっても、更には導電性セラミッ
クスであっても、何等差し支えない。尤も、より好まし
くは、白金、パラジウム、ロジウム等の高融点貴金属
類、或いは銀−パラジウム、銀−白金、白金−パラジウ
ム等の合金を主成分とする電極材料、或いは白金とジル
コニア基体構成材料及び／又は圧電／電歪材料成分との
サーメット材料等が好適に用いられる。その中でも、更
に好ましくは、白金のみ、若しくは白金系の合金を主成
分とする材料が望ましい。なお、電極材料中に添加せし
められるジルコニア基体構成材料の割合は、５〜３０体
積％程度が好ましく、また圧電／電歪材料或いはその構
成成分の割合は、５〜２０体積％程度であることが好ま
しい。
【００２３】また、下部電極１２は、かかる導体材料を
用いて、スクリーン印刷、スプレー、コーティング、デ
ィッピング、塗布等による厚膜形成手法、若しくはスパ
ッタリング、イオンビーム、真空蒸着、イオンプレーテ
ィング、ＣＶＤ、メッキ等の薄膜形成手法による膜形成
手法に従って形成されることとなるが、中でも、前者の
厚膜形成手法が好ましく採用され、そしてそのような厚
膜形成手法によって形成された下部電極１２に対して
は、電極自体の焼結、更にはダイヤフラム部位１０に対
する一体的な結合のために、一般に、従来と同様な熱処
理（焼成）が施されることとなる。なお、この下部電極
１２の厚さとしては、一般に、２０μｍ以下、好ましく
は５μｍ以下とされる。
【００２４】次いで、このようにして形成された下部電
極１２上には、更に、圧電／電歪層１４が、所定の圧電
／電歪材料を用いて、公知の各種の膜形成手法に従って
形成されることとなるが、その際、前記した厚膜形成手
法、具体的には、スクリーン印刷、スプレー、コーティ
ング、ディッピング、塗布等による膜形成手法が、好適
に採用される。この厚膜形成手法を用いれば、平均粒子
径が０．０１μｍ〜７μｍ程度の、好ましくは０．０５
μｍ〜５μｍ程度の圧電／電歪セラミックス粒子を主成
分とするペーストやスラリーを用いて、ジルコニア基体
２のダイヤフラム部位１０の外面上に、圧電／電歪層１
４を膜形成することが出来、良好な素子特性が得られる
からである。そして、この厚膜形成法の中でも、微細な
パターニングが安価に形成出来るという点で、スクリー
ン印刷法が、特に好ましく用いられる。なお、この形成
される圧電／電歪層１４の厚さとしては、低作動電圧で
大きな変位等を得るために、好ましくは５０μｍ以下、
更に好ましくは３μｍ以上、４０μｍ以下とされること
が望ましい。
【００２５】そして、本発明にあっては、そのような圧
電／電歪層１４を形成するための圧電／電歪材料とし
て、マグネシア若しくはそれを与える成分を独立して又
は化合物形態において含有するものが、用いられるので
ある。なお、ここで、マグネシアを与える成分とは、マ
グネシウム単体の如き、後の焼成工程等においてマグネ
シアとなる成分を意味している。そのようなマグネシア
若しくはそれを与える成分を含有する圧電／電歪材料と
しては、具体的には、ジルコン酸チタン酸鉛（ＰＺＴ
系）を主成分とする材料、ニッケルニオブ酸鉛（ＰＮＮ
系）を主成分とする材料、マンガンニオブ酸鉛を主成分
とする材料、アンチモンスズ酸鉛を主成分とする材料、
亜鉛ニオブ酸鉛を主成分とする材料、チタン酸鉛を主成
分とする材料、ニッケルタンタル酸鉛を主成分とする材
料、更には、それらの複合材料等に対して、マグネシア
やマグネシウム等を添加してなる、換言すれば圧電／電
歪組成の成分とは独立して添加、含有せしめてなる材料
を挙げることが出来るが、本発明にあっては、有利に
は、圧電／電歪特性を示す圧電／電歪組成において、マ
グネシアを化合物形態に含むものが用いられ、例えば、
マグネシウムニオブ酸鉛（ＰＭＮ系）を主成分とする材
料、マグネシウムタンタル酸鉛を主成分とする材料、更
には、このような材料と前記したＰＺＴ系等の材料との
複合材料等が好ましく用いられる。
【００２６】また、それらの圧電／電歪材料の中でも、
マグネシウムニオブ酸鉛とジルコン酸鉛とチタン酸鉛と
からなる成分を主成分とする材料、ニッケルニオブ酸鉛
とマグネシウムニオブ酸鉛とジルコン酸鉛とチタン酸鉛
とからなる成分を主成分とする材料、マグネシウムニオ
ブ酸鉛とニッケルタンタル酸鉛とジルコン酸鉛とチタン
酸鉛とからなる成分を主成分をする材料、若しくはマグ
ネシウムタンタル酸鉛とマグネシウムニオブ酸鉛とジル
コン酸鉛とチタン酸鉛とからなる成分を主成分とする材
料が有利に用いられ、更に、そのような材料に、ランタ
ン、バリウム、ニオブ、マグネシウム、亜鉛、セリウ
ム、カドミウム、クロム、コバルト、アンチモン、鉄、
イットリウム、タンタル、タングステン、ニッケル、マ
ンガン、リチウム、ストロンチウム、ビスマス等の酸化
物や、それらの他の化合物を添加物として含有せしめた
材料も、好適に使用される。
【００２７】なお、かかる多成分系圧電／電歪材料の場
合に、成分組成によって、圧電／電歪特性が変化するこ
ととなるが、本発明で好適に採用されるマグネシウムニ
オブ酸鉛−ジルコン酸鉛−チタン酸鉛の３成分系材料
や、マグネシウムニオブ酸鉛−ニッケルタンタル酸鉛−
ジルコン酸鉛−チタン酸鉛、並びにマグネシウムタンタ
ル酸鉛−マグネシウムニオブ酸鉛−ジルコン酸鉛−チタ
ン酸鉛の４成分系材料では、擬立方晶−正方晶−菱面体
晶の相境界付近の組成が好ましく、特にマグネシウムニ
オブ酸鉛：１５〜５０モル％、ジルコン酸鉛：１０〜４
５モル％、チタン酸鉛：３０〜４５モル％の組成や、マ
グネシウムニオブ酸鉛：１５〜５０モル％、ニッケルタ
ンタル酸鉛：１０〜４０モル％、ジルコン酸鉛：１０〜
４５モル％、チタン酸鉛：３０〜４５モル％の組成、更
にはマグネシウムニオブ酸鉛：１５〜５０モル％、マグ
ネシウムタンタル酸鉛：１０〜４０モル％、ジルコン酸
鉛：１０〜４５モル％、チタン酸鉛：３０〜４５モル％
の組成が、高い圧電定数と電気機械結合係数を有するこ
とから、有利に採用される。
【００２８】また、そのような圧電／電歪材料中のマグ
ネシア若しくはそれを与える成分の含有量としては、化
合物形態において含有され、圧電／電歪組成の一成分を
構成している場合にあっては、そのような圧電／電歪組
成において、そのまま用いられ、また独立した形態にお
いて含有せしめられている場合にあっては、形成される
圧電／電歪層１４の圧電／電歪特性に悪影響をもたらさ
ない程度の割合において、ダイヤフラム部位１０に含有
せしめられるアルミナ量（１．１〜５．０重量％）に応
じて、それと反応して化合物を生じ得るに充分な割合に
おいて、適宜に決定されることとなる。
【００２９】そして、上述の如くして下部電極１２上に
形成された圧電／電歪層１４には、所定の熱処理（焼
成）操作が施されて、一体的な層構造とされると共に、
ダイヤフラム部位１０上に一体的に結合せしめられる。
なお、この際の熱処理（焼成）温度としては、一般に、
５００℃〜１４００℃程度の温度が採用され、好ましく
は１０００℃〜１４００℃の範囲の温度が、有利に選択
される。また、そのような膜状の圧電／電歪層１４の熱
処理（焼成）において、高温時に圧電／電歪層の組成が
不安定とならないように、そのような圧電／電歪材料の
蒸発源と共に、雰囲気制御を行ないながら、熱処理（焼
成）することが好ましい他、圧電／電歪層１４上に適当
な覆蓋部材を載置して、該圧電／電歪層１４の表面が焼
成雰囲気に直接に露呈されないようにして、焼成する手
法を採用することも推奨される。なお、その場合、覆蓋
部材としては、ジルコニア基体２と同様な材料系のもの
が用いられることとなる。
【００３０】さらに、そのような圧電／電歪層１４の熱
処理（焼成）によって、該圧電／電歪層１４の焼結、緻
密化が行なわれて、目的とする圧電／電歪特性を具備す
るものとされるのであるが、またかかる熱処理（焼成）
操作によって、圧電／電歪層１４内に存在するマグネシ
ア若しくはそれを与える成分は、下部電極１２を通っ
て、ジルコニア基体２のダイヤフラム部位１０側に移動
せしめられるようになるのであり、そしてそのような移
動に伴って、かかるジルコニア基体２の少なくともダイ
ヤフラム部位１０内に存在するアルミナも、下部電極１
２側に移動し、少なくとも、圧電／電歪層１４直下に位
置するダイヤフラム部位１０と下部電極１２との界面に
おいて、それら移動したアルミナ成分とマグネシア成分
とが反応して、所定の化合物の粒子として析出し、かか
る界面に存在するようになるのである。
【００３１】そして、このような焼成中におけるアルミ
ナ成分の挙動により、ジルコニア基体２のダイヤフラム
部位１０の剛性が低下するようになるのであり、またダ
イヤフラム部位１０が塑性変形し易くなり、それ故に、
圧電／電歪層１４が焼成収縮しても、それに基づく応力
の発生を効果的に回避し得ることとなり、以て圧電／電
歪層１４の緻密化が効果的に実現され得ることとなった
のであり、また応力の残留のないところから、圧電／電
歪層１４の本来の特性が得られることによって、信頼性
や変位効率の高い圧電／電歪膜型素子が得られるのであ
る。また、ジルコニア基体２のダイヤフラム部位１０内
に存在するアルミナ成分が、その表面に移動して、マグ
ネシア成分との間において化合物を形成することによ
り、かかるダイヤフラム部位１０の内部には、アルミナ
成分が殆ど存在しなくなるが、その場合においても、ダ
イヤフラム部位１０の剛性は実質的に低下しないため
に、機械的強度や共振周波数が低下することはないので
ある。
【００３２】なお、前記したように本発明において好適
に用いられる、ダイヤフラム部位１０が外方に凸なる形
状のジルコニア基体２にあっては、上記の圧電／電歪層
１４の焼成操作によって、その外方に凸なる形状は、一
般に内方に凹なる形状に変化するようになるのである。
【００３３】その後、かかる焼成された圧電／電歪層１
４上には、圧電／電歪作動部１８を構成する上部電極１
６が、それを与える電極材料を用いて、下部電極１２と
同様にして、公知の各種の膜形成手法に従って形成され
ることとなるが、中でも、レジネートや厚膜ペーストを
用いたスクリーン印刷法、或いはスパッタリング、イオ
ンビーム、真空蒸着、イオンプレーティング、ＣＶＤ、
メッキ等の薄膜形成手法による膜形成手法に従って、形
成されることが望ましい。なお、この上部電極１６の厚
さは、一般に２０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下の厚
さとされることとなる。なお、このような上部電極１６
の厚さに圧電／電歪層１４の厚さ及び下部電極１２の厚
さを加えた圧電／電歪作動部１８の全体の厚さとして
は、一般に１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下が
採用される。
【００３４】ところで、かくの如くして得られた圧電／
電歪膜型素子にあっては、少なくとも、その圧電／電歪
層１４直下のジルコニア基体２のダイヤフラム部位１０
と圧電／電歪作動部１８の下部電極１２との界面に、ス
ピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）の如き、アルミナとマグネシ
アとの化合物を主体とする粒子が析出、存在していると
共に、そのような界面を与えるダイヤフラム部位１０の
表面において、そのような粒子が、少なくとも５％以上
の占有面積率において存在しているところに、大きな特
徴を有している。
【００３５】図２は、前述の如くして形成された圧電／
電歪膜型素子を用いて、その圧電／電歪作動部１８を剥
離、除去せしめ、圧電／電歪層１４直下に位置する、露
呈されたダイヤフラム部位１０の外表面を電子顕微鏡に
て観察して得られた説明図（表面のスケッチ図）を明ら
かにしているが、そこでは、アルミナとマグネシアとの
反応により形成される化合物を主体とする析出粒子２０
が、黒色模様として示されている如く、全体的に微細に
分布して存在しており、そして、この析出粒子２０が、
ダイヤフラム部位１０と下部電極１２との間に介在し
て、それぞれ、それらに対してアンカーとして機能し、
以てそれらの間の密着性乃至は接合強度を効果的に高め
ているのである。
【００３６】ここにおいて、そのようなダイヤフラム部
位１０の表面におけるアルミナ・マグネシア化合物粒子
２０の占有面積率を測定するに際しては、先ず、ジルコ
ニア基体２から、圧電／電歪作動部１８（下部電極１
２、圧電／電歪層１４、上部電極１６）が、適当な手法
によって、溶解乃至は分解せしめられて、剥離、除去せ
しめられる。例えば、下部電極１２が主として金属材料
にて構成されている場合にあっては、市販の濃塩酸と濃
硝酸を体積比で３：１の割合で混合して作製した王水が
用いられ、この王水を８０℃の温度に保ちながら、そこ
に圧電／電歪膜型素子を投入して、その圧電／電歪作動
部１８を溶解乃至は分解して、除去せしめるのである。
また、この場合、煮沸にて、その除去作業が容易とされ
る。そして、この圧電／電歪作動部１８を除去した後の
ジルコニア基体２について、そのダイヤフラム部位１０
の、圧電／電歪層１４の形成面積に相当する、該圧電／
電歪層１４直下の下部電極１２が形成されていた表面部
分に存在するアルミナ・マグネシア化合物粒子２０を、
電子顕微鏡等にて観察し、そのような化合物粒子２０の
占める面積を求めて、以下の式に従って、占有面積率を
算出するのである。 占有面積率（％）＝（Ａ／Ａ0 ）×１００ （但し、Ａ0 は、圧電／電歪層１４の形成面積に相当す
る、該圧電／電歪層１４直下の下部電極１２の形成され
ていたダイヤフラム部位１０の表面の面積であり、また
Ａは、圧電／電歪作動部１８の除去されたダイヤフラム
部位１０の表面の面積（圧電／電歪層１４直下の下部電
極１２の面積に相当）におけるアルミナ・マグネシア化
合物粒子２０の占める全面積を表す。）
【００３７】なお、このようなアルミナとマグネシアと
の化合物を主体とする粒子２０の占有面積率が低い場合
には、その存在効果を充分に発揮し得ないところから、
本発明にあっては、５％以上、望ましくは１０％以上、
更に望ましくは３０％以上とされる。また、そのような
占有面積率の上限は、特に規定されないが、クラックや
欠陥等の問題からして、８０％程度とすることが望まし
い。
【００３８】また、このようにして得られる、本発明に
従う圧電／電歪膜型素子は、そのダイヤフラム部位にお
いて剛性の低下がなく、それ故に共振周波数が低くなる
という問題もなく、しかも、圧電／電歪作動部における
圧電／電歪層の緻密度の高いものであって、これにより
圧電／電歪特性に優れた信頼性の高いものであるという
特徴があり、これによって、トランスデューサやセンサ
やアクチュエータ等の各種の用途に有利に用いられ得る
のである。尤も、この本発明に従う圧電／電歪膜型素子
は、そのダイヤフラム部位の外面側に設けられた圧電／
電歪作動部による作動によって、その変位や力が効果的
に為され得るようになっているところから、圧電／電歪
アクチュエータとして有利に用いられ得るものである。
フィルター、超音波センサや角速度センサや加速度セン
サや衝撃センサ等の各種センサ、トランス、マイクロフ
ォン、発音体（スピーカ等）、ディスクリミネータ、動
力用や通信用の振動子や発振子や共振子の他、ディスプ
レイや内野研二著（日本工業技術センター編）「圧電／
電歪アクチュエータ 基礎から応用まで」（森北出版）
に記載のサーボ変位素子、パルス駆動モータ、超音波モ
ータ、圧電ファン等に用いられるユニモルフ型、バイモ
ルフ型等の屈曲変位を発生させるタイプのアクチュエー
タ等として、本発明の素子は、特に有利に用いられ得る
ものである。また、厚膜コンデンサ素子としても、好適
に用いることが出来るのである。
【００３９】因みに、図３には、本発明に従う圧電／電
歪膜型素子の一例が概略的に示されており、また図４に
は、その分解斜視図が示されている。そして、そこに図
示される圧電／電歪膜型素子は、ジルコニア基体２２と
そのダイヤフラム部位の外表面に配置された圧電／電歪
作動部２４とが一体化されてなる構造とされており、そ
の圧電／電歪作動部２４が、印加電圧に従い、ジルコニ
ア基体２２の薄肉のダイヤフラム部位を屈曲変形せしめ
るようになっている。
【００４０】より詳細には、ジルコニア基体２２は、そ
れぞれ、所定のジルコニア材料からなる薄肉の平板形状
を呈する閉塞プレート（ダイヤフラム板）２６と接続プ
レート（ベースプレート）２８が、同じく所定のジルコ
ニア材料からなるスペーサプレート（ベースプレート）
３０を挟んで、重ね合わされてなる構造をもって、一体
的に形成されている。そして、この接続プレート２８に
は、連通用開孔部３２が形成されている。なお、この連
通用開孔部３２の個数、形状、寸法、位置等は、圧電／
電歪膜型素子の用途に応じて適宜に選定されることとな
る。また、スペーサプレート３０には、正方形状の窓部
３６が複数個（ここでは３個）形成されている。そし
て、それら各窓部３６に対して、前記接続プレート２８
に設けられた各１つの連通用開孔部３２が開孔せしめら
れるように、かかるスペーサプレート３０が、接続プレ
ート２８に対して重ね合わされているのである。更にま
た、このスペーサプレート３０における接続プレート２
８が重ね合わされた側とは反対側の面には、閉塞プレー
ト２６が重ね合わされており、この閉塞プレート２６に
て窓部３６の開孔が覆蓋されている。それによって、ジ
ルコニア基体２２の内部には、連通用開孔部３２を通じ
て、外部に連通された加圧室３８が形成されているので
ある。なお、このようなジルコニア基体２２は、前述せ
るように、所定のジルコニア材料を用いて、一体焼成品
として形成されている。また、ここでは、閉塞プレート
（ダイヤフラム板）とスペーサプレート（ベースプレー
ト）と接続プレート（ベースプレート）とから構成され
る３層構造品を例示したが、４層構造品或いはそれ以上
の多層構造品とすることも可能である。
【００４１】また、かかるジルコニア基体２２には、そ
の閉塞プレート２６の外面上における、各加圧室３８に
対応する部位に、それぞれ、膜状の圧電／電歪作動部２
４が設けられている。この圧電／電歪作動部２４は、ジ
ルコニア基体２２の窓部３６部位に位置する閉塞プレー
ト２６部分、即ちダイヤフラム部位の外面上に、下部電
極４０、圧電／電歪層４２及び上部電極４４を膜形成法
によって順次形成することにより、構成されたものであ
る。従って、この圧電／電歪膜型素子にあっては、その
圧電／電歪作動部２４の作動に基づいて、加圧室３８内
が加圧せしめられることとなり、以てかかる加圧室３８
内の流体の吐出が効果的に実現され得るのである。ま
た、本構造の圧電／電歪膜型素子は、アクチュエータと
してだけではなく、ダイヤフラム部の屈曲変位を電圧信
号として取り出し、センサとしても使用され得るもので
ある。
【００４２】なお、このような構造の圧電／電歪膜型素
子は、前述のように、少なくとも、その圧電／電歪層４
２直下に位置するダイヤフラム部位（２６）と下部電極
（４０）との界面に、スピネルの如き、アルミナとマグ
ネシアとの化合物を主体とする粒子が析出、存在せしめ
られており、また、そのような粒子の占有面積が、５％
以上となるように構成されている。一方、上部電極（４
４）と下部電極（４０）との間に挟まれた圧電／電歪層
（４２）の内部に、スピネルの如き、アルミナとマグネ
シアの化合物を主体とする粒子を存在させることは、少
量なら問題ないが、圧電／電歪効果に悪影響する可能性
があり、好ましくない。
【００４３】このように、本発明において対象とする圧
電／電歪膜型素子は、前述したように、アクチュエータ
やセンサやトランデューサとして、有利にはスピーカ
ー、ディスプレイ、サーボ変位素子、パルス駆動モー
タ、超音波モータ、加速度センサ、衝撃センサ、振動
子、発振子、共振子の構成部材に用いられ得るものであ
るが、勿論、その他の公知の各種の用途にも有利に用い
られ得ることは、言うまでもないところである。
【００４４】
【実施例】以下に、本発明の代表的な実施例を示し、本
発明を更に具体的に明らかにすることとするが、本発明
が、そのような実施例の記載によって何等の制約をも受
けるものでないことは、言うまでもないところである。
また、本発明には、以下の実施例の他にも、更には上記
した具体的記述以外にも、本発明の趣旨を逸脱しない限
りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々なる変更、
修正、改良等を加え得るものであることが、理解される
べきである。
【００４５】実施例 １ 図３及び図４に示される如き圧電／電歪膜型素子を作製
すべく、０．３ｍｍ×０．５ｍｍの大きさの矩形の窓部
３６が、基板長手方向に０．２ｍｍの間隔で、０．３ｍ
ｍ辺の方向に、４個配列されてなる、アルミナ含有量が
下記表１に示される如く異なる、焼成済のジルコニア基
体２２を準備し、そして該ジルコニア基体２２のダイヤ
フラム部位（２６）の外面上に、以下の如くして、下部
電極４０、圧電／電歪層４２、上部電極４４を順次積層
形成した。なお、ジルコニア基体２２を構成する接続プ
レート２８には、窓部３６の中心に位置するように、
０．２ｍｍφの連通用開口部３２を設けた。
【００４６】なお、かかる素子の作製にあたっては、ジ
ルコニア基体２２の基体部（ベースプレート）を構成す
る接続プレート２８及びスペーサプレート３０の厚さ
が、それぞれ、焼成後において１５０μｍとなるように
し、また、ダイヤフラム部を与えるダイヤフラム板２６
の厚さが、焼成後において、１３μｍとなるようにし
た。また、それら接続プレート２８やスペーサプレート
３０及びダイヤフラム板２６を与える材料としては、３
モル％のイットリアで部分安定化したジルコニアを用い
た。そして、かかるダイヤフラム板２６を接続プレート
２８やスペーサプレート３０に重ね合わせて、一体的な
ジルコニア基体２２を得るために、それぞれのグリーン
シートを、下記の如くして作製し、そして積層圧着し
て、焼成を行なった。
【００４７】 ａ）ダイヤフラム板２６用グリーンシートの作製 ３モル％イットリア部分安定化ジルコニア粉末（平均粒径０．４μｍ） （１００−ｘ）重量部 アルミナ粉末（平均粒径０．２μｍ） ｘ重量部 ポリビニルブチラール樹脂（バインダ） ９．０重量部 ジオクチルフタレート（可塑剤） ４．５重量部 ソルビタン脂肪酸エステル系分散剤 ２．０重量部 トルエン／イソプロピルアルコール（５０／５０）混合溶剤 ７０重量部 上記の組成を、ジルコニア玉石を用いてポットミル混合
し、初期粘度１２００ｃｐｓ（センチポイズ）のスラリ
ーを得た。次いで、このスラリーを真空脱泡、粘度調整
し、２０００ｃｐｓとした後、リバースロールコーター
装置にて、焼成後の厚さが８μｍ若しくは１３μｍとな
るダイヤフラム部を与えるようなグリーンシートを成形
した。なお、乾燥は、５０℃で１０分間行なった。
【００４８】 ｂ）接続プレート２８、スペーサプレート３０用グリーンシートの作製 ３モル％イットリア部分安定化ジルコニア粉末（平均粒径０．４μｍ） （１００−ｘ）重量部 アルミナ粉末（平均粒径０．２μｍ） ｘ重量部 ポリビニルブチラール樹脂（バインダ） ８．０重量部 ジオクチルフタレート（可塑剤） ４．０重量部 ソルビタン脂肪酸エステル系分散剤 １．０重量部 キシレン／（ｎ−）ブチルアルコール（５０／５０）混合溶剤 ６３重量部 上記の組成を、ジルコニア玉石を用いて、ポットミル混
合し、初期粘度２０００ｃｐｓのスラリーを得た。次い
で、このスラリーを真空脱泡、粘度調整し、５０００ｃ
ｐｓとした後、ドクターブレード装置にて、焼成後の厚
みが１５０μｍとなるようにグリーンシートを成形し
た。なお、乾燥は、８０℃で２時間行なった。
【００４９】そして、上記の如くして得られた接続プレ
ート、スペーサプレート用グリーンシートをそれぞれ所
定の金型にてパターン打ち抜き（連通用開口部３２の形
成、窓部３６の形成）した後、これらに、上記で作製し
たダイヤフラム板用グリーンシートを重ね合わせ、１０
０kg／ｃｍ2 の圧力下に、８０℃×１分の条件にて、熱
圧着せしめた。更に、この得られた一体積層物を１５０
０℃の温度で２時間焼成し、ダイヤフラム部及び基体部
のアルミナ含有量が種々異なる各種のジルコニア基体２
２を得た。
【００５０】次いで、この得られた各種のジルコニア基
体２２を用いて、そのダイヤフラム部（２６）の外面上
の所定位置に、焼成後の厚さが３μｍとなるように、白
金ペーストをスクリーン印刷法にて印刷し、１２０℃で
１０分間乾燥した後、１３５０℃で２時間焼成すること
により、下部電極４０を形成した。
【００５１】更に、その後、かかる下部電極４０上に、
圧電／電歪層形成用ペーストを、スクリーン印刷法によ
り、焼成後の厚みが３０μｍとなるように印刷し、１２
０℃で２０分間乾燥した後、１２７５℃で２時間焼成す
ることにより、圧電／電歪層４２を形成した。なお、圧
電／電歪材料には、３８モル％のマグネシウムニオブ酸
鉛と２４モル％のジルコン酸鉛と３８モル％のチタン酸
鉛とからなる材料（Ｐｂの一部がＳｒ及びＬａにて置換
されている）の粉末（平均粒子径０．９μｍ）を用い、
この粉末の１００重量部とアクリル系バインダ３重量部
とテルピネオール（溶剤）２０重量部からなる組成物を
混練して、粘度が１０００００ｃｐｓのペーストとする
ことにより、圧電／電歪層形成用ペーストを調製した。
また、かかる圧電／電歪層４２の焼成においては、圧電
／電歪層形成用ペーストの調製に用いた圧電／電歪材料
粉末を、焼成炉内に存在せしめ、焼成雰囲気の制御を行
なった。
【００５２】そして、かかる圧電／電歪層４２の焼成操
作が終了した後、該圧電／電歪層４２の上に、スパッタ
リング法によりＣｒ薄膜を形成し、更にその上にＣｕ膜
を形成して、上部電極４４を構成し、以て目的とする各
種の圧電／電歪膜型素子を得た。なお、この得られた圧
電／電歪膜型素子における各圧電／電歪作動部２４の上
部電極４４と下部電極４０との間に、変位方向に対して
順方向となるように、４０Ｖの電圧を１０分間かけて、
それぞれ分極処理せしめた。
【００５３】かくして得られた各種の圧電／電歪膜型素
子について、その変位特性及び共振周波数を評価する一
方、その圧電／電歪作動部２４を除去して、圧電／電歪
層４２形成面積に相当する、ダイヤフラム部（２６）の
圧電／電歪層４２直下の下部電極４０形成部位を電子顕
微鏡にて観察し、それらの間に析出したアルミナとマグ
ネシアの化合物を主体とする粒子の占有面積率を求め、
その結果を、下記表１に示した。また、かかる電子顕微
鏡による観察の結果、析出粒子が、スピネルから構成さ
れているものであることを認めた。
【００５４】なお、圧電／電歪膜型素子の変位特性の評
価は、分極処理と同様な方向に３０Ｖの電圧を各素子の
上部電極４４と下部電極４０との間にそれぞれ印加し、
レーザードップラー装置により、各圧電／電歪作動部２
４の変位量を、それぞれ測定することにより、行なっ
た。また、各素子における析出粒子の占有面積率につい
ては、先に説明した王水を用い、それを８０℃の温度に
保ちながら、各素子を投入して、それぞれの圧電／電歪
作動部２４を溶解乃至は分解して、除去せしめた後、元
素分析機能の付与された電子顕微鏡を用いて、その圧電
／電歪作動部２４の除去されたダイヤフラム部（２６）
表面を観察することにより、それぞれの素子の析出粒子
による占有面積を求め、前記した式に従って、占有面積
率（％）を算出した。
【００５５】
【表１】 ＊ 比較例
【００５６】かかる表１の結果から明らかなように、ダ
イヤフラム部（２６）を含むジルコニア基体２２の全体
に１．１〜５．０重量％のアルミナを含有せしめたＮ
ｏ．３〜６の圧電／電歪膜型素子にあっては、圧電／電
歪層４２を形成するための圧電／電歪材料にマグネシア
を化合物形態で含んでいるところから、かかる圧電／電
歪層４２の焼成時において、そのマグネシア成分が移動
し、ダイヤフラム部（２６）と下部電極４０との界面に
おいて、ダイヤフラム部（２６）に存在するアルミナ成
分と反応して（また、その際、接続プレート２８やスペ
ーサプレート３０内に存在するアルミナ成分の一部も、
ダイヤフラム部２６に移動して、そのような反応に関与
していることが認められている）、スピネルを生じ、そ
れが析出して、ダイヤフラム部表面において高い占有面
積率において存在するものとなるのであり、これによっ
て、優れた変位特性が実現されている。また、そのよう
なアルミナ成分がダイヤフラム部（２６）の内部から表
面に移動しても、その剛性が変わらず、そのために共振
周波数の低下もないことが認められる。
【００５７】これに対して、圧電／電歪膜型素子を構成
するジルコニア基体２２の少なくともダイヤフラム部
（２６）に，アルミナが十分に存在しない場合（Ｎｏ．
１、２）や、全く存在しない場合（Ｎｏ．７、８）にあ
っては、ダイヤフラム部（２６）と下部電極４０との界
面にスピネル粒子が十分に析出せず、また全く析出しな
いために、素子の変位特性の向上効果が十分でないこと
が認められる。
【００５８】実施例 ２ 図３及び図４に示される圧電／電歪膜型素子を製造する
ために、先ず、０．５ｍｍ×０．７ｍｍの大きさの矩形
の窓部３６が、その０．５ｍｍ辺の方向に、０．２ｍｍ
の間隔で基板長手方向に１０個配列されてなる（図４参
照）、ダイヤフラム部（２６）のアルミナ含有量が種々
異なる、焼成済のジルコニア基体２２を準備し、そし
て、該ジルコニア基体２２のダイヤフラム部（２６）上
に、以下の如くして、圧電／電歪作動部２４を形成せし
めた。
【００５９】なお、かかる素子のジルコニア基体２２を
構成する各プレートを与える各々のグリーンシートを下
記の如くして作製した。
【００６０】 ａ）接続プレート２８、スペーサプレート３０用グリーンシートの作製 ３モル％イットリア部分安定化ジルコニア粉末（平均粒径０．８μｍ） １００重量部 ポリビニルブチラール樹脂（バインダ） １０重量部 ジブチルフタレート（可塑剤） ５重量部 ソルビタン脂肪酸エステル系分散剤 ２重量部 トルエン／イソプロピルアルコール（５０／５０）混合溶剤 ７３重量部 上記の組成を、ジルコニア玉石を用いてポットミル混合
し、初期粘度１０００ｃｐｓのスラリーを得た。次い
で、このスラリーを真空脱泡、粘度調整し、１００００
ｃｐｓとした後、ドクターブレード法にて、かかるスラ
リーから、焼成後の厚みがそれぞれ１５０μｍとなるよ
うに、接続プレート２８用グリーンシート及びスペーサ
プレート３０用グリーンシートを成形した。なお、乾燥
は、８０℃で３時間行なった。
【００６１】 ｂ）ダイヤフラム板２６用グリーンシートの作製 ３モル％イットリア部分安定化ジルコニア粉末（平均粒径０．８μｍ） （１００−ｘ）重量部 アルミナ粉末（平均粒径０．２μｍ） ｘ重量部 ポリビニルブチラール樹脂（バインダ） ９重量部 ジブチルフタレート（可塑剤） ４重量部 ソルビタン脂肪酸エステル系分散剤 ２重量部 トルエン／イソプロピルアルコール（５０／５０）混合溶剤 ７０重量部 上記の組成を、ジルコニア玉石を用いてポットミル混合
し、初期粘度１０００ｃｐｓのスラリーを得た。次い
で、このスラリーを真空脱泡、粘度調整し、３０００ｃ
ｐｓとした後、リバースロールコーター装置にて、かか
るスラリーから、焼成後の厚みが９μｍとなるダイヤフ
ラム部（２６）を与えるようなグリーンシートを成形し
た。
【００６２】そして、上記の如くして得られた接続プレ
ート用グリーンシート及びスペーサプレート用グリーン
シートを、それぞれ、所定の金型にてパターン打ち抜き
（連通用開口部３２及び窓部６の形成）した後、これら
に、上記で作製したダイヤフラム板用グリーンシートを
重ね合わせ、１００kg／ｃｍ2 の圧力下に、８０℃×１
分の条件にて、熱圧着せしめた。そして、この得られた
一体積層物を１５００℃の温度で２時間焼成し、ダイヤ
フラム部（２６）におけるアルミナ含有量の異なる各種
のジルコニア基体２２を得た。これにより、以下の表２
に示されるＮｏ．９〜１２のジルコニア基体２２は、そ
のダイヤフラム部（２６）が外方に凸なる形状（凸高
さ：約２０μｍ）のものとなった。
【００６３】次いで、この得られた各種のジルコニア基
体２２を用いて、そのダイヤフラム部（２６）の外面上
の所定位置に、白金ペーストをスクリーン印刷法にて焼
成後の厚みが５μｍとなるように印刷し、１２０℃で１
０分間乾燥した後、１３５０℃で２時間焼成することに
より、下部電極４０を形成した。
【００６４】更にその後、かかる下部電極４０上に、次
のようにして、圧電／電歪層４２を形成した。なお、圧
電／電歪材料には、３８モル％のマグネシウムニオブ酸
鉛と２４モル％のジルコン酸鉛と３８モル％のチタン酸
鉛とからなる材料（Ｐｂの一部がＳｒ及びＬａにて置換
されている）の粉末を用い、この圧電／電歪材料粉末よ
り調製された圧電／電歪層形成用ペーストを、焼成後の
厚みが３０μｍとなるように、下部電極４０上にスクリ
ーン印刷法により印刷し、１２０℃で２０分間乾燥した
後、１２７５℃で２時間保持することにより、焼成を行
なった。また、かかる焼成操作において、焼成炉中に、
前記圧電／電歪材料粉末を存在せしめて、焼成雰囲気の
制御を行なった。
【００６５】そして、かかる圧電／電歪層４２の焼成操
作が終了した後、該圧電／電歪層４２の上に、スパッタ
リング法によりＣｒ薄膜を形成し、更にその上にＣｕ膜
を形成して、上部電極４４を構成し、以て目的とする各
種の圧電／電歪膜型素子を得た。なお、この得られた圧
電／電歪膜型素子における各圧電／電歪作動部２４の上
部電極４４と下部電極４０との間に、１００Ｖの電圧を
かけて、それぞれ分極処理を施した。
【００６６】かくして得られた各種の圧電／電歪膜型素
子について、その変位特性及び共振周波数、更にはダイ
ヤフラム部（２６）と下部電極（４０）との界面に析出
したスピネル粒子の占有面積率について、実施例１と同
様に評価し、その結果を、下記表２に示した。
【００６７】
【表２】 ＊ 比較例 かかる表２の結果から明らかな如く、本発明に従ってダ
イヤフラム部（２６）に本発明にて規定される量のアル
ミナを存在せしめた、Ｎｏ．１０〜１２の素子の場合に
あっては、優れた変位特性が発揮されていることが認め
られる。
【００６８】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
によれば、圧電／電歪層の焼成時に、ジルコニア基体の
少なくともダイヤフラム部に含まれるアルミナと、圧電
／電歪層を形成するための圧電／電歪材料中に含まれる
マグネシア成分とが、少なくとも、圧電／電歪層直下の
ダイヤフラム部と下部電極との界面に移動して、そこで
反応し、それら成分からなる化合物の粒子として析出す
るようになるところから、かかる圧電／電歪層の焼成中
におけるダイヤフラム部の剛性が効果的に低下し、ま
た、ダイヤフラム部が塑性変形し易くなることによっ
て、圧電／電歪層の焼結、緻密化が有利に実現され、ま
た、焼成収縮に基づくところの応力の残留も効果的に回
避され得ることとなったのである。そして、それによっ
て、信頼性と共に、変位効率の高い圧電／電歪膜型素子
が実現され得たのである。
【００６９】なお、このような本発明に従う圧電／電歪
膜型素子にあっては、その圧電／電歪層の焼成にて、ダ
イヤフラム部の内部に存在するアルミナ成分が表面に移
動して、該ダイヤフラム部内部のアルミナ量が著しく低
減するようになるが、かかる焼成後において、ダイヤフ
ラム部の剛性が低下するようなことは殆どないのであっ
て、それ故に共振周波数が影響を受けるようなこともな
いのである。
【００７０】また、かかる本発明に従う圧電／電歪膜型
素子にあっては、少なくとも、その圧電／電歪層直下の
ダイヤフラム部と下部電極との界面に、アルミナとマグ
ネシアとの化合物粒子が析出、存在しているところか
ら、そのような析出粒子がダイヤフラム部と下部電極の
両方に対してアンカーとしての機能を奏することとな
り、以てアンカー効果による下部電極とダイヤフラム部
との間の密着性も効果的に向上せしめられ得るのであ
る。
【００７１】
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に従う圧電／電歪膜型素子の基本的な構
造の一例を示す断面説明図である。
【図２】圧電／電歪作動部が除去されたダイヤフラム部
位の表面を電子顕微鏡にて観察した結果を示す説明図で
ある。
【図３】本発明の対象とする圧電／電歪膜型素子の他の
一例を示す断面図である。
【図４】図３に示される圧電／電歪膜型素子の分解斜視
図である。
【符号の説明】
２、２２ ジルコニア基体 ４ ベースプレート ６、３６ 窓部 ８ ダイヤフラム板 １０ ダイヤフラム部位 １２、４０ 下部電極 １４、４２ 圧電／電歪層 １６、４４上部電極 １８、２４ 圧電／電歪作動部 ２０ アルミナ・マグネシア化合物粒子 ２６ 閉塞プレート ２８ 接続プレート ３０ スペーサプレート ３２ 連通用開孔部 ３８ 加圧室
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高橋 伸夫 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日 本碍子株式会社内

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも一つの空所を有すると共に、
    該空所を覆蓋するように、薄肉のダイヤフラム部を一体
    に設けてなるジルコニア基体と、該ダイヤフラム部の外
    面上に膜形成法によって層状に順次設けた下部電極、圧
    電／電歪層及び上部電極より構成される膜状の圧電／電
    歪作動部とを備えた圧電／電歪膜型素子を製造するに際
    して、 少なくとも前記ダイヤフラム部にアルミナを１．１〜
    ５．０重量％の割合で含有せしめてなる焼成済のジルコ
    ニア基体を準備し、そして該ジルコニア基体のダイヤフ
    ラム部の外面上に、膜形成法によって前記下部電極を形
    成した後、更に、該下部電極上に、マグネシア若しくは
    それを与える成分を独立して又は化合物形態において含
    有する圧電／電歪材料を用いて、膜形成法にて前記圧電
    ／電歪層を形成し、焼成を行なうことにより、少なくと
    も、かかる圧電／電歪層下の前記ダイヤフラム部と前記
    下部電極との界面において、アルミナとマグネシアとの
    化合物を主体とする粒子を析出せしめることを特徴とす
    る圧電／電歪膜型素子の製造方法。
  2. 【請求項２】 前記析出せしめられる粒子が、スピネル
    粒子である請求項１記載の圧電／電歪膜型素子の製造方
    法。
  3. 【請求項３】 前記圧電／電歪材料が、圧電／電歪特性
    を示す組成の一成分としてマグネシアを含むものである
    請求項１又は請求項２記載の圧電／電歪膜型素子の製造
    方法。
  4. 【請求項４】 少なくとも一つの空所を有すると共に、
    該空所を覆蓋するように、薄肉のダイヤフラム部を一体
    に設けてなるジルコニア基体と、該ダイヤフラム部の外
    面上に膜形成法によって層状に順次設けた下部電極、圧
    電／電歪層及び上部電極より構成される膜状の圧電／電
    歪作動部とを備えた圧電／電歪膜型素子にして、 少なくとも、前記圧電／電歪層下の前記ダイヤフラム部
    と前記下部電極との界面に、アルミナとマグネシアとの
    化合物を主体とする粒子を、５％以上の占有面積率にお
    いて存在せしめたことを特徴とする圧電／電歪膜型素
    子。
  5. 【請求項５】 前記アルミナとマグネシアとの化合物
    が、スピネルである請求項４記載の圧電／電歪膜型素
    子。
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