JPH1010263A - β粒子照射で誘起されるジルコニウム基合金の腐食を低減するためのコーティング - Google Patents
β粒子照射で誘起されるジルコニウム基合金の腐食を低減するためのコーティングInfo
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- JPH1010263A JPH1010263A JP9070315A JP7031597A JPH1010263A JP H1010263 A JPH1010263 A JP H1010263A JP 9070315 A JP9070315 A JP 9070315A JP 7031597 A JP7031597 A JP 7031597A JP H1010263 A JPH1010263 A JP H1010263A
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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- G21C7/06—Control of nuclear reaction by application of neutron-absorbing material, i.e. material with absorption cross-section very much in excess of reflection cross-section
- G21C7/08—Control of nuclear reaction by application of neutron-absorbing material, i.e. material with absorption cross-section very much in excess of reflection cross-section by displacement of solid control elements, e.g. control rods
- G21C7/10—Construction of control elements
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 中性子捕獲で放射化されたときにβ粒子を放
出する１種類以上の元素を含んだ近隣の部品によって引
き起こされるジルコニウム基合金のシャドー腐食効果を
低減する技術の提供。 【解決手段】 β粒子放出性の元素を含んだ部品にβ粒
子吸収性コーティングを設けて、ジルコニウム基合金に
対するβ粒子衝突による悪影響を緩和する。好ましいコ
ーティング材には酸化ベリリウム、ベリリウム、スズ、
亜鉛、クロム及びカドミウムがある。コーティングは、
０．２重量％以上のマンガンを含んだステンレス鋼並び
にニッケル基、白金基、銅基、ハフニウム基及びイット
リウム基合金のような各種原子炉構造合金に適用でき
る。
出する１種類以上の元素を含んだ近隣の部品によって引
き起こされるジルコニウム基合金のシャドー腐食効果を
低減する技術の提供。 【解決手段】 β粒子放出性の元素を含んだ部品にβ粒
子吸収性コーティングを設けて、ジルコニウム基合金に
対するβ粒子衝突による悪影響を緩和する。好ましいコ
ーティング材には酸化ベリリウム、ベリリウム、スズ、
亜鉛、クロム及びカドミウムがある。コーティングは、
０．２重量％以上のマンガンを含んだステンレス鋼並び
にニッケル基、白金基、銅基、ハフニウム基及びイット
リウム基合金のような各種原子炉構造合金に適用でき
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術の分野】本発明は、総括的には、原
子炉環境中におけるジルコニウム基合金部品の耐食性を
改善するための技術に関する。具体的には、本発明は、
隣接する部品から放出されるβ粒子によるジルコニウム
基合金部品の照射を低減して、β粒子照射によって引き
起こされるジルコニウム基合金部品の局在化した腐食が
低減されるようにするための技術に関する。
子炉環境中におけるジルコニウム基合金部品の耐食性を
改善するための技術に関する。具体的には、本発明は、
隣接する部品から放出されるβ粒子によるジルコニウム
基合金部品の照射を低減して、β粒子照射によって引き
起こされるジルコニウム基合金部品の局在化した腐食が
低減されるようにするための技術に関する。
【０００２】
【従来の技術】核放射線に曝露される部品の腐食に関す
る研究で、放射線場において、ある種のステンレス鋼又
は白金基、銅基、ハフニウム基もしくはイットリウム基
合金がジルコニウム基合金に隣接して置かれていると、
ジルコニウム基合金のある限られた部分が助長された腐
食を受けることが指摘されている。こうした局在化した
腐食効果は「シャドー腐食(shadow corrosion)」と呼ば
れ、隣接する材料中の合金元素又は不純物が中性子捕獲
によって放射化されてβ粒子を放出する際に起こる。か
かるβ粒子がジルコニウム基合金に衝突して、ジルコニ
ウム合金上に隣接する物体の「シャドー」腐食像を生じ
るが、その程度は局在化した全面腐食(general corrosi
on)及び酸化物の体積変化による応力の増大のために合
金の耐用寿命が制限されかねないほどである。
る研究で、放射線場において、ある種のステンレス鋼又
は白金基、銅基、ハフニウム基もしくはイットリウム基
合金がジルコニウム基合金に隣接して置かれていると、
ジルコニウム基合金のある限られた部分が助長された腐
食を受けることが指摘されている。こうした局在化した
腐食効果は「シャドー腐食(shadow corrosion)」と呼ば
れ、隣接する材料中の合金元素又は不純物が中性子捕獲
によって放射化されてβ粒子を放出する際に起こる。か
かるβ粒子がジルコニウム基合金に衝突して、ジルコニ
ウム合金上に隣接する物体の「シャドー」腐食像を生じ
るが、その程度は局在化した全面腐食(general corrosi
on)及び酸化物の体積変化による応力の増大のために合
金の耐用寿命が制限されかねないほどである。
【０００３】原子炉の炉心内では、核燃料集合体を収容
する燃料チャンネル間に配置された制御棒のハンドルを
製造するのに、最高６重量％のマンガンを含有する高強
度オーステナイト系ステンレス鋼が使用されている。燃
料チャンネルは典型的にはジルカロイ−２やジルカロイ
−４のようなジルコニウム基合金から製造されるが、シ
ャドー腐食を受けやすいことが判明しており、シャドー
腐食は燃料チャンネルの表面に、隣接する制御棒のステ
ンレス鋼製ハンドルの像として現れる。さらに、オース
テナイト系ステンレス鋼製のハンドルに含まれる同位体
Ｍｎ−５６の中性子放射化が主たるβ放出源であり、以
下の核反応によることが分かっている。
する燃料チャンネル間に配置された制御棒のハンドルを
製造するのに、最高６重量％のマンガンを含有する高強
度オーステナイト系ステンレス鋼が使用されている。燃
料チャンネルは典型的にはジルカロイ−２やジルカロイ
−４のようなジルコニウム基合金から製造されるが、シ
ャドー腐食を受けやすいことが判明しており、シャドー
腐食は燃料チャンネルの表面に、隣接する制御棒のステ
ンレス鋼製ハンドルの像として現れる。さらに、オース
テナイト系ステンレス鋼製のハンドルに含まれる同位体
Ｍｎ−５６の中性子放射化が主たるβ放出源であり、以
下の核反応によることが分かっている。
【０００４】
【化１】
【０００５】符号「ｎth」は熱中性子を表し、「ｎf 」
は吸収共鳴の中心エネルギーにおけるエピサーマル中性
子を表す。各々の反応の断面積は約１３〜１４バーンで
あり、Ｍｎ−５６の半減期は約２．５８時間である。マ
ンガンはステンレス鋼における重要なオーステナイト安
定剤であり、典型的には約２〜６重量％のレベルで存在
するが、これはかかるステンレス鋼が中性子束で照射さ
れたときに相当のβ束を発生するに十分な同位体量であ
る。６重量％ほどのマンガンを含んだＸＭ−１９のよう
な高強度オーステナイト系ステンレス鋼で製造した制御
棒ハンドルについては、放出されたβ粒子のおよそ９０
％以上はＭｎ−５６同位体から生じることが分かってお
り、その最大エネルギーは２．８５ＭｅＶである。これ
はハンドル表面付近の燃料チャンネルをイオン化するの
に十分な高さであり、上述のシャドー腐食効果をもたら
すのに十分なβ束が発生すると、一般的形態の腐食に類
似したメカニズムが生じる。
は吸収共鳴の中心エネルギーにおけるエピサーマル中性
子を表す。各々の反応の断面積は約１３〜１４バーンで
あり、Ｍｎ−５６の半減期は約２．５８時間である。マ
ンガンはステンレス鋼における重要なオーステナイト安
定剤であり、典型的には約２〜６重量％のレベルで存在
するが、これはかかるステンレス鋼が中性子束で照射さ
れたときに相当のβ束を発生するに十分な同位体量であ
る。６重量％ほどのマンガンを含んだＸＭ−１９のよう
な高強度オーステナイト系ステンレス鋼で製造した制御
棒ハンドルについては、放出されたβ粒子のおよそ９０
％以上はＭｎ−５６同位体から生じることが分かってお
り、その最大エネルギーは２．８５ＭｅＶである。これ
はハンドル表面付近の燃料チャンネルをイオン化するの
に十分な高さであり、上述のシャドー腐食効果をもたら
すのに十分なβ束が発生すると、一般的形態の腐食に類
似したメカニズムが生じる。
【０００６】「シャドー」腐食を緩和するための一つの
方法は、本願出願人に譲渡されたＪａｃｏｂｓ他の米国
特許出願第０８／０６０６２８号（米国特許第５５３９
７９４号）に教示されているように、低マンガンステン
レス鋼を開発することである。Ｊａｃｏｂｓ他の教示す
る通り、高中性子フルエンスに曝露される部品に使われ
るある種のステンレス鋼から単にマンガンを除去しただ
けでは、その部品の応力腐食抵抗が劇的に低下してしま
う。マンガンを低減もしく除外すると、ステンレス鋼の
少なくとも一部が無拡散マルテンサイト変態を受けてマ
ルテンサイトを生じる可能性も高まると考えられるが、
マルテンサイトの存在はステンレス鋼の応力腐食割れ抵
抗を減じることが知られている。したがって、マンガン
の低減又は損失を補償するために、ニッケル、炭素及び
／又は窒素のような、他の補償用オーステナイト安定化
合金元素がステンレス鋼に加えられる。
方法は、本願出願人に譲渡されたＪａｃｏｂｓ他の米国
特許出願第０８／０６０６２８号（米国特許第５５３９
７９４号）に教示されているように、低マンガンステン
レス鋼を開発することである。Ｊａｃｏｂｓ他の教示す
る通り、高中性子フルエンスに曝露される部品に使われ
るある種のステンレス鋼から単にマンガンを除去しただ
けでは、その部品の応力腐食抵抗が劇的に低下してしま
う。マンガンを低減もしく除外すると、ステンレス鋼の
少なくとも一部が無拡散マルテンサイト変態を受けてマ
ルテンサイトを生じる可能性も高まると考えられるが、
マルテンサイトの存在はステンレス鋼の応力腐食割れ抵
抗を減じることが知られている。したがって、マンガン
の低減又は損失を補償するために、ニッケル、炭素及び
／又は窒素のような、他の補償用オーステナイト安定化
合金元素がステンレス鋼に加えられる。
【０００７】Ｊａｃｏｂｓ他の教示する方法はシャドー
腐食効果を実質的に低減するのに役立つが、炉心部品用
ステンレス鋼の組成に何らかの変更を加えるには、実験
室及び炉内双方での腐食試験における完全な冶金学的及
び製作評価を始め、大規模な品質確認が必要とされる。
これは経費と時間がかかり、しかも必ずしも成功すると
は限らないプロセスである。したがって、炉心内のシャ
ドー腐食を低減するためのより効率的な方法で、その部
品の組成に変更を加える必要のない方法が望まれてい
る。
腐食効果を実質的に低減するのに役立つが、炉心部品用
ステンレス鋼の組成に何らかの変更を加えるには、実験
室及び炉内双方での腐食試験における完全な冶金学的及
び製作評価を始め、大規模な品質確認が必要とされる。
これは経費と時間がかかり、しかも必ずしも成功すると
は限らないプロセスである。したがって、炉心内のシャ
ドー腐食を低減するためのより効率的な方法で、その部
品の組成に変更を加える必要のない方法が望まれてい
る。
【０００８】
【発明の概要】本発明の目的の一つは、中性子照射によ
って放射化されたときにβ粒子を放出する元素を含んだ
材料に隣接してジルコニウム基合金が配置されたときの
ジルコニウム基合金のシャドー腐食を低減することであ
る。本発明のもう一つの目的は、ジルコニウム基合金の
シャドー腐食の低減を、関与する合金の組成を変えず
に、達成することである。
って放射化されたときにβ粒子を放出する元素を含んだ
材料に隣接してジルコニウム基合金が配置されたときの
ジルコニウム基合金のシャドー腐食を低減することであ
る。本発明のもう一つの目的は、ジルコニウム基合金の
シャドー腐食の低減を、関与する合金の組成を変えず
に、達成することである。
【０００９】β粒子を吸収するコーティングの使用を通
して、近傍のジルコニウム基合金と有害な相互作用をす
る可能性のあるβ粒子のレベルを低減し、もってシャド
ー腐食の低減を達成することも本発明の目的の一つであ
る。本発明の好ましい実施形態では、上記その他の目的
及び利点は以下のようにして達成される。
して、近傍のジルコニウム基合金と有害な相互作用をす
る可能性のあるβ粒子のレベルを低減し、もってシャド
ー腐食の低減を達成することも本発明の目的の一つであ
る。本発明の好ましい実施形態では、上記その他の目的
及び利点は以下のようにして達成される。
【００１０】本発明によれば、オーステナイト系ステン
レス鋼のような現時点で品質確認済みの原子炉材料を使
用したまま、ジルコニウム基合金におけるシャドー腐食
を微々たるレベルまで低減するための技術が提供され
る。そうするため、本発明では、ジルコニウム基合金に
対するβ粒子衝撃の悪影響が緩和されるように、β粒子
を吸収できるコーティングの使用を伴う。この技術は、
中性子捕獲で放射化されたときにβ粒子を放出するよう
な少なくとも１種類の元素を有意のレベルで含んでいる
各種の原子炉構造合金、例えば約０．２重量％以上のマ
ンガンを含んだステンレス鋼並びにニッケル基、白金
基、銅基、ハフニウム基及びイットリウム基合金などに
適用することができる。
レス鋼のような現時点で品質確認済みの原子炉材料を使
用したまま、ジルコニウム基合金におけるシャドー腐食
を微々たるレベルまで低減するための技術が提供され
る。そうするため、本発明では、ジルコニウム基合金に
対するβ粒子衝撃の悪影響が緩和されるように、β粒子
を吸収できるコーティングの使用を伴う。この技術は、
中性子捕獲で放射化されたときにβ粒子を放出するよう
な少なくとも１種類の元素を有意のレベルで含んでいる
各種の原子炉構造合金、例えば約０．２重量％以上のマ
ンガンを含んだステンレス鋼並びにニッケル基、白金
基、銅基、ハフニウム基及びイットリウム基合金などに
適用することができる。
【００１１】本発明では、コーティング材料は、β粒子
の吸収に有効であるだけでなく原子炉運転に適合性であ
ることを基準にして選択される。このような材料の選択
は決して自明ではない。可能性のあるコーティング材料
の多くがｎ，γ反応で放射化されてそれ自体がβ放出体
となり、上記の遮蔽機構が成り立たなくなってしまうか
らである。本発明によれば、コーティングとして適用で
きるある種の材料は、弱いβ線放出源として作用するも
のの、β粒子吸収体として適切に機能することが判明し
た。このような材料には、酸化ベリリウム（ベリリア；
ＢｅＯ）、ベリリウム、スズ、亜鉛、クロム及びカドミ
ウムが包含されるが、その他の好適な材料も使用できる
と考えられる。これらの材料は比較的密で、放射化断面
積が低く、β放出体親同位体の存在度が低く、β放出体
が生成したときの最大β崩壊エネルギー（Ｅmax ）が低
い。加えて、これらの材料の各々は放射化されてβ放出
する同位体を有してはいるが、比較的低レベルにおいて
である。さらに、これらの材料は約３００℃を超える融
点を有しており、原子炉水化学及び環境に適合性であ
り、しかもスパッタリング、電気めっき及び蒸着などの
技術で被膜形成することができる。
の吸収に有効であるだけでなく原子炉運転に適合性であ
ることを基準にして選択される。このような材料の選択
は決して自明ではない。可能性のあるコーティング材料
の多くがｎ，γ反応で放射化されてそれ自体がβ放出体
となり、上記の遮蔽機構が成り立たなくなってしまうか
らである。本発明によれば、コーティングとして適用で
きるある種の材料は、弱いβ線放出源として作用するも
のの、β粒子吸収体として適切に機能することが判明し
た。このような材料には、酸化ベリリウム（ベリリア；
ＢｅＯ）、ベリリウム、スズ、亜鉛、クロム及びカドミ
ウムが包含されるが、その他の好適な材料も使用できる
と考えられる。これらの材料は比較的密で、放射化断面
積が低く、β放出体親同位体の存在度が低く、β放出体
が生成したときの最大β崩壊エネルギー（Ｅmax ）が低
い。加えて、これらの材料の各々は放射化されてβ放出
する同位体を有してはいるが、比較的低レベルにおいて
である。さらに、これらの材料は約３００℃を超える融
点を有しており、原子炉水化学及び環境に適合性であ
り、しかもスパッタリング、電気めっき及び蒸着などの
技術で被膜形成することができる。
【００１２】上記の説明から、本発明の顕著な利点は、
中性子放射化同位体から放出されるβ粒子を、周辺のジ
ルコニウム基合金部品で取るに足らないレベルの腐食し
か起こらなくなる程度にまで、吸収できることであるの
が分かる。そうするために、本発明では、原子炉の核特
性又は化学的特性を損なわずに、しかも経費と時間のか
かる品質確認試験を行わずに、ある限られたクラスの材
料の核的性質及び物理的性質を相乗的に組み合わせて利
用する。最後に、本発明は、ジルコニウム基燃料チャン
ネルについて隣接するオーステナイト系ステンレス鋼製
部品によって誘起されるシャドー腐食からの局所的な保
護が必要とされる炉心において特に有用である。
中性子放射化同位体から放出されるβ粒子を、周辺のジ
ルコニウム基合金部品で取るに足らないレベルの腐食し
か起こらなくなる程度にまで、吸収できることであるの
が分かる。そうするために、本発明では、原子炉の核特
性又は化学的特性を損なわずに、しかも経費と時間のか
かる品質確認試験を行わずに、ある限られたクラスの材
料の核的性質及び物理的性質を相乗的に組み合わせて利
用する。最後に、本発明は、ジルコニウム基燃料チャン
ネルについて隣接するオーステナイト系ステンレス鋼製
部品によって誘起されるシャドー腐食からの局所的な保
護が必要とされる炉心において特に有用である。
【００１３】本発明のその他の目的及び利点は以下の詳
細な説明によってさらに理解が深められよう。
細な説明によってさらに理解が深められよう。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明の上記その他の利点は、添
付図面に照らして以下の説明を参照することでさらに明
らかとなるであろう。図１は、原子炉炉心の制御棒と燃
料チャンネルの概略横断面図である。図２は、図１の燃
料チャンネルの概略横断面図であり、燃料チャンネルの
表面上のシャドー腐食効果を示したものである。
付図面に照らして以下の説明を参照することでさらに明
らかとなるであろう。図１は、原子炉炉心の制御棒と燃
料チャンネルの概略横断面図である。図２は、図１の燃
料チャンネルの概略横断面図であり、燃料チャンネルの
表面上のシャドー腐食効果を示したものである。
【００１５】図３は、オーステナイト系ステンレス鋼部
材の表面β束をグラフにしたものである。図４から図６
は、本発明による様々な厚さのコーティング材料で達成
されるβ束の低減をグラフにして示したものである。本
発明は、現時点で品質確認済みの原子炉材料が使用でき
ると同時にそのような原子炉材料から放出されるβ粒子
によって誘起されるジルコニウム基合金のシャドー腐食
を低減するコーティング材を提供する。本発明は、とり
わけ有意量のマンガン（すなわち、０．２重量％以上）
を含んだオーステナイト系ステンレス鋼で製造された原
子炉部品に適用し得るものの、ニッケル基、白金基、銅
基、ハフニウム基及びイットリウム基合金から製造され
たものを始め、原子炉構造部品の製造に使用されるその
他の材料にも適用し得る。
材の表面β束をグラフにしたものである。図４から図６
は、本発明による様々な厚さのコーティング材料で達成
されるβ束の低減をグラフにして示したものである。本
発明は、現時点で品質確認済みの原子炉材料が使用でき
ると同時にそのような原子炉材料から放出されるβ粒子
によって誘起されるジルコニウム基合金のシャドー腐食
を低減するコーティング材を提供する。本発明は、とり
わけ有意量のマンガン（すなわち、０．２重量％以上）
を含んだオーステナイト系ステンレス鋼で製造された原
子炉部品に適用し得るものの、ニッケル基、白金基、銅
基、ハフニウム基及びイットリウム基合金から製造され
たものを始め、原子炉構造部品の製造に使用されるその
他の材料にも適用し得る。
【００１６】図１に横断面図で示したのは、制御棒１０
と４つの燃料チャンネル１２のうちの２つであり、それ
らは原子炉の炉心内で互いに関係しているようにみえ
る。制御棒１０はカドミウムのような中性子吸収材で製
造されていて、Ｘ字形の断面をもつ。燃料チャンネル１
２の各々はジルカロイ−２やジルカロイ−４のようなジ
ルコニウム基合金で製造され、核燃料集合体（図示せ
ず）が収められている。図１に示す通り、制御棒１０に
はハンドル１４が取り付けられており、そのハンドルで
原子炉内の燃料交換などの際に必要とされる制御棒１０
の上げ下げができる。機械的、環境的及び物理的要件に
基づいて、ハンドル１４は、約６重量％ものマンガン含
量を有するＸＭ−１９のような高強度オーステナイト系
ステンレス鋼で製造される。
と４つの燃料チャンネル１２のうちの２つであり、それ
らは原子炉の炉心内で互いに関係しているようにみえ
る。制御棒１０はカドミウムのような中性子吸収材で製
造されていて、Ｘ字形の断面をもつ。燃料チャンネル１
２の各々はジルカロイ−２やジルカロイ−４のようなジ
ルコニウム基合金で製造され、核燃料集合体（図示せ
ず）が収められている。図１に示す通り、制御棒１０に
はハンドル１４が取り付けられており、そのハンドルで
原子炉内の燃料交換などの際に必要とされる制御棒１０
の上げ下げができる。機械的、環境的及び物理的要件に
基づいて、ハンドル１４は、約６重量％ものマンガン含
量を有するＸＭ−１９のような高強度オーステナイト系
ステンレス鋼で製造される。
【００１７】図２に示すのは、炉心内で照射に曝される
間に中性子捕獲によってハンドル１４のマグネシウム分
が放射化されて、その結果β粒子を放出するハンドル１
４のためにチャンネル１２上にしるされたシャドー腐食
である。炉心内の高い中性子束はステンレス鋼製ハンド
ル１４に含まれるＭｎ−５５を放射化して、上述の通り
β放出体であるＭｎ−５６を生じる。図３は、マンガン
含有ステンレス鋼製の物体についての典型的な放射化曲
線をグラフで示したものであり、表面でのβ束φは約１
０11ｃｍ-2ｓｅｃ-1である。時間が経過すると、ハンド
ル１４は十分なβ粒子を放出して、ハンドル自体の不鮮
明な像が図２に示すような腐食１６の形でチャンネル１
２の表面に刻まれるようになる。本発明では、チャンネ
ル１２上でシャドー腐食１６が発現する傾向を、吸収材
のバリヤー（好ましくはハンドル１４を覆うの薄膜の形
態の吸収材）を設けることによって緩和する。このよう
なバリヤーは、チャンネル１２の表面で実質的損傷が生
じなくなるようなレベルまでβ束を低減する働きをす
る。
間に中性子捕獲によってハンドル１４のマグネシウム分
が放射化されて、その結果β粒子を放出するハンドル１
４のためにチャンネル１２上にしるされたシャドー腐食
である。炉心内の高い中性子束はステンレス鋼製ハンド
ル１４に含まれるＭｎ−５５を放射化して、上述の通り
β放出体であるＭｎ−５６を生じる。図３は、マンガン
含有ステンレス鋼製の物体についての典型的な放射化曲
線をグラフで示したものであり、表面でのβ束φは約１
０11ｃｍ-2ｓｅｃ-1である。時間が経過すると、ハンド
ル１４は十分なβ粒子を放出して、ハンドル自体の不鮮
明な像が図２に示すような腐食１６の形でチャンネル１
２の表面に刻まれるようになる。本発明では、チャンネ
ル１２上でシャドー腐食１６が発現する傾向を、吸収材
のバリヤー（好ましくはハンドル１４を覆うの薄膜の形
態の吸収材）を設けることによって緩和する。このよう
なバリヤーは、チャンネル１２の表面で実質的損傷が生
じなくなるようなレベルまでβ束を低減する働きをす
る。
【００１８】本発明では、好適な吸収材の選択は、それ
らの性質が有効であると同時に原子炉運転に適合性であ
るように注意深く行わなければならない。ただし、この
ような材料の選択は決して自明とはいえない。可能性の
あるコーティング材料の多くがｎ，γ反応で放射化され
てそれ自体がβ放出体となり、上記の遮蔽効果が台無し
になってしまうからである。本発明によれば、コーティ
ングとして適用できるある種の材料は、弱いβ線放出源
として作用するものの、β粒子吸収体として適切に機能
することが判明した。このような材料には、酸化ベリリ
ウム（ベリリア；ＢｅＯ）、ベリリウム、スズ、亜鉛、
クロム及びカドミウムが包含されるが、その他の好適な
材料も使用できると予測される。さらに、コーティング
はこれらの材料の１種類又はそれ以上を含有するように
製造することができ、活性(active)又は不活性(passiv
e)母材を含んでいてもよいであろう。
らの性質が有効であると同時に原子炉運転に適合性であ
るように注意深く行わなければならない。ただし、この
ような材料の選択は決して自明とはいえない。可能性の
あるコーティング材料の多くがｎ，γ反応で放射化され
てそれ自体がβ放出体となり、上記の遮蔽効果が台無し
になってしまうからである。本発明によれば、コーティ
ングとして適用できるある種の材料は、弱いβ線放出源
として作用するものの、β粒子吸収体として適切に機能
することが判明した。このような材料には、酸化ベリリ
ウム（ベリリア；ＢｅＯ）、ベリリウム、スズ、亜鉛、
クロム及びカドミウムが包含されるが、その他の好適な
材料も使用できると予測される。さらに、コーティング
はこれらの材料の１種類又はそれ以上を含有するように
製造することができ、活性(active)又は不活性(passiv
e)母材を含んでいてもよいであろう。
【００１９】β放出体の重要な特性はβエネルギースペ
クトルの最大値である。さらに、材料の吸収特性はその
密度と遭遇スペクトルのβ崩壊エネルギーとに依存す
る。ただし、スペクトルの詳細は重要でない。一般に、
β崩壊エネルギーＥmax が低いことが吸収能力が高いこ
との指標となる。したがって、上記に示したような好ま
しいコーティング材は比較的比較的密で、放射化断面積
が低く、β放出体親同位体の存在度が低く、β放出体が
生成したときのＥmax が低い。加えて、こうした好まし
い材料はスパッタリング、電気めっき及び蒸着などの技
術で被膜形成することができる。なお、その他の被膜形
成技術を用いて適当な厚さのコーティングを成膜するこ
とができるであろう。最後に、こうした好ましい材料は
炉心内の運転温度（例えば約３００℃）を上回る融点を
有しており、原子炉の水化学及び環境に適合性である。
クトルの最大値である。さらに、材料の吸収特性はその
密度と遭遇スペクトルのβ崩壊エネルギーとに依存す
る。ただし、スペクトルの詳細は重要でない。一般に、
β崩壊エネルギーＥmax が低いことが吸収能力が高いこ
との指標となる。したがって、上記に示したような好ま
しいコーティング材は比較的比較的密で、放射化断面積
が低く、β放出体親同位体の存在度が低く、β放出体が
生成したときのＥmax が低い。加えて、こうした好まし
い材料はスパッタリング、電気めっき及び蒸着などの技
術で被膜形成することができる。なお、その他の被膜形
成技術を用いて適当な厚さのコーティングを成膜するこ
とができるであろう。最後に、こうした好ましい材料は
炉心内の運転温度（例えば約３００℃）を上回る融点を
有しており、原子炉の水化学及び環境に適合性である。
【００２０】上記の好ましいコーティング材のうち、ベ
リリア、カドミウム及びクロムについて以下でさらに詳
細に検討する。ベリリアは軽量セラミックであるが、残
りの二つは密な金属である。三者ともに放射化されてβ
放出する同位体を有してはいるが、比較的低レベルにお
いてである。これらの材料の関係した反応は次の通りで
ある。
リリア、カドミウム及びクロムについて以下でさらに詳
細に検討する。ベリリアは軽量セラミックであるが、残
りの二つは密な金属である。三者ともに放射化されてβ
放出する同位体を有してはいるが、比較的低レベルにお
いてである。これらの材料の関係した反応は次の通りで
ある。
【００２１】
【化２】
【００２２】これらの反応で微妙なトレードオフを説明
する。ベリリア中のベリリウムの放射化は無視できるも
のであり、低レベルの放射能はベリリアに含まれるＯ−
１８に由来し、３．２５ＭｅＶの透過性β放出をもたら
す。都合のよいことに、ベリリウムと酸素の放射化断面
積は共に１ミリバーンの何分の１かである。しかし、ベ
リリアの比重はほんの約３．０１ほどであるので、その
阻止能は比較的弱く、特にその内部及び外部で発生する
高ＭｅＶのβ粒子に対して弱い。ベリリアの反応生成物
フッ素は問題にはならないほど少量であるものの、フッ
素は化学的に望ましくない物質である。
する。ベリリア中のベリリウムの放射化は無視できるも
のであり、低レベルの放射能はベリリアに含まれるＯ−
１８に由来し、３．２５ＭｅＶの透過性β放出をもたら
す。都合のよいことに、ベリリウムと酸素の放射化断面
積は共に１ミリバーンの何分の１かである。しかし、ベ
リリアの比重はほんの約３．０１ほどであるので、その
阻止能は比較的弱く、特にその内部及び外部で発生する
高ＭｅＶのβ粒子に対して弱い。ベリリアの反応生成物
フッ素は問題にはならないほど少量であるものの、フッ
素は化学的に望ましくない物質である。
【００２３】これに比べると、Ｃｄ−１１５の放射能は
放射化断面積が１バーンの何分の１から約２３バーン程
度と大きいために高い。しかし、カドミウムの密度は格
段に大きく（比重約８．６５）、しかもそのβエネルギ
ーは小さい。したがって、カドミウムはその内部及び外
部で発生するβ粒子に対してベリリアよりも高い阻止能
を有する。さらに、最終的な反応生成物であるインジウ
ムは化学的問題を起こさない。ただし、そのフュームは
十分な濃度で毒性を示すおそれがあるので、電気メッキ
にカドミウムを用いる際には注意を要する。ＸＭ−１９
のような高強度鋼について２３０℃を超える温度での一
つの難点はカドミウムコーティングで覆われた基材の液
体金属脆化(liquid metal embrittlement)である。した
がって、カドミウムコーティングはある種の炉心内部品
には適さないことがある。また、カドミウムは優れた熱
中性子吸収体であるので、炉心内にカドミウムがさらに
コーティングとして存在していると反応度に悪影響を与
える可能性がある。
放射化断面積が１バーンの何分の１から約２３バーン程
度と大きいために高い。しかし、カドミウムの密度は格
段に大きく（比重約８．６５）、しかもそのβエネルギ
ーは小さい。したがって、カドミウムはその内部及び外
部で発生するβ粒子に対してベリリアよりも高い阻止能
を有する。さらに、最終的な反応生成物であるインジウ
ムは化学的問題を起こさない。ただし、そのフュームは
十分な濃度で毒性を示すおそれがあるので、電気メッキ
にカドミウムを用いる際には注意を要する。ＸＭ−１９
のような高強度鋼について２３０℃を超える温度での一
つの難点はカドミウムコーティングで覆われた基材の液
体金属脆化(liquid metal embrittlement)である。した
がって、カドミウムコーティングはある種の炉心内部品
には適さないことがある。また、カドミウムは優れた熱
中性子吸収体であるので、炉心内にカドミウムがさらに
コーティングとして存在していると反応度に悪影響を与
える可能性がある。
【００２４】最後に、Ｃｒ−５４の放射化生成物はここ
で課題としたシャドー腐食効果の主たる誘起物質である
Ｍｎ−５５であるので、クロムは一見したところではあ
まりよいコーティング材とはが思われないが、天然のク
ロムに存在するＣｒ−５４はほんの２．３６重量％ほど
である。加えて、その他のクロム同位体でβ放出体へと
放射化されるものはなく、すべてβ吸収に有益に寄与す
る。したがって、クロムは非常に好適なコーティング材
であり、原子炉での使用基準に十分に合致した金属であ
るという点で特に適している。
で課題としたシャドー腐食効果の主たる誘起物質である
Ｍｎ−５５であるので、クロムは一見したところではあ
まりよいコーティング材とはが思われないが、天然のク
ロムに存在するＣｒ−５４はほんの２．３６重量％ほど
である。加えて、その他のクロム同位体でβ放出体へと
放射化されるものはなく、すべてβ吸収に有益に寄与す
る。したがって、クロムは非常に好適なコーティング材
であり、原子炉での使用基準に十分に合致した金属であ
るという点で特に適している。
【００２５】本発明のコーティングの遮蔽効果を定量的
に評価するには、上記に示した反応に関連した微分方程
式を解くことが必要とされる。定量的評価には、種々異
なるコーティング厚及び表面β束についても考慮に入れ
なければならない。こうした計算には、β放出性の部品
が存在する炉心部位における熱中性子及びエピサーマル
中性子双方の中性子束のレベルについての知識も必要で
ある。ベリリア、カドミウム及びクロムコーティングを
用いた典型的なケースの結果をそれぞれ図４〜図６に示
す。
に評価するには、上記に示した反応に関連した微分方程
式を解くことが必要とされる。定量的評価には、種々異
なるコーティング厚及び表面β束についても考慮に入れ
なければならない。こうした計算には、β放出性の部品
が存在する炉心部位における熱中性子及びエピサーマル
中性子双方の中性子束のレベルについての知識も必要で
ある。ベリリア、カドミウム及びクロムコーティングを
用いた典型的なケースの結果をそれぞれ図４〜図６に示
す。
【００２６】このような解析から、各材料ともコーティ
ング材として有効であり、評価した材料の中ではベリリ
アよりもはるかに大きなβ放射能源であるにもかかわら
ずクロムが最も有効であることが分かる。β束特性曲線
の傾きはＭｎ−５５がＭｎ−５６へと変換することに伴
うＭｎ−５５の消費によるものである。炉全出力月数(r
eactor full-power-months) という期間でみて非常に長
時間経過すると、曲線はゼロに収束する。しかし、この
ような期間は使用燃料集合体の寿命に比べてはるかに長
い。図４〜図６に示した期間は大雑把にみて燃料集合体
が通例炉内にある期間にほぼ等しい。実際には、大半の
燃料集合体の存在する時間はもっと短く、その結果、表
面β束が約５分の１から１０分の１に低減すればそれに
応じてシャドー腐食は問題とならないレベルまで減少す
るはずである。
ング材として有効であり、評価した材料の中ではベリリ
アよりもはるかに大きなβ放射能源であるにもかかわら
ずクロムが最も有効であることが分かる。β束特性曲線
の傾きはＭｎ−５５がＭｎ−５６へと変換することに伴
うＭｎ−５５の消費によるものである。炉全出力月数(r
eactor full-power-months) という期間でみて非常に長
時間経過すると、曲線はゼロに収束する。しかし、この
ような期間は使用燃料集合体の寿命に比べてはるかに長
い。図４〜図６に示した期間は大雑把にみて燃料集合体
が通例炉内にある期間にほぼ等しい。実際には、大半の
燃料集合体の存在する時間はもっと短く、その結果、表
面β束が約５分の１から１０分の１に低減すればそれに
応じてシャドー腐食は問題とならないレベルまで減少す
るはずである。
【００２７】以上の説明から、本発明の顕著な利点は、
原子炉部品中の中性子放射化同位体から生ずるβ粒子を
抑止するためのコーティング材が提供されることである
のが分かる。かかるコーティングがなければ、その周辺
のジルコニウム基合金のシャドー腐食が助長されてしま
う。かかる役割において、コーティングは表面β束を妥
当なレベルまで低減する機能をもち、原子炉の核特性又
は化学的特性を損なわずにすむだけでなく、新材料につ
いての経費と時間のかかる品質確認試験を行わずにす
む。本発明は、図１に示す通り、制御棒１０のハンドル
１４によって誘起されるシャドー腐食からのジルコニウ
ム基燃料チャンネル１２の局所的な保護が必要とされる
炉心において特に有用である。最後に、適当な厚さで被
覆処理される本発明のコーティング材が、β粒子放出性
部品のために原子炉内の様々な位置で遭遇する中性子束
条件に対抗するのに適していることは当業者には自明で
あろう。
原子炉部品中の中性子放射化同位体から生ずるβ粒子を
抑止するためのコーティング材が提供されることである
のが分かる。かかるコーティングがなければ、その周辺
のジルコニウム基合金のシャドー腐食が助長されてしま
う。かかる役割において、コーティングは表面β束を妥
当なレベルまで低減する機能をもち、原子炉の核特性又
は化学的特性を損なわずにすむだけでなく、新材料につ
いての経費と時間のかかる品質確認試験を行わずにす
む。本発明は、図１に示す通り、制御棒１０のハンドル
１４によって誘起されるシャドー腐食からのジルコニウ
ム基燃料チャンネル１２の局所的な保護が必要とされる
炉心において特に有用である。最後に、適当な厚さで被
覆処理される本発明のコーティング材が、β粒子放出性
部品のために原子炉内の様々な位置で遭遇する中性子束
条件に対抗するのに適していることは当業者には自明で
あろう。
【００２８】本発明を好ましい実施形態によって説明し
てきたが、その他の形態を採用することは当業者であれ
ば容易になし得ることは明らかである。したがって、本
発明の技術的範囲は特許請求の範囲の記載によってのみ
限定される。
てきたが、その他の形態を採用することは当業者であれ
ば容易になし得ることは明らかである。したがって、本
発明の技術的範囲は特許請求の範囲の記載によってのみ
限定される。
【図１】 炉心内の制御棒と燃料チャンネルの概略横断
面図
面図
【図２】 図１の燃料チャンネルの概略横断面図
【図３】 オーステナイト系ステンレス鋼部材の表面β
束のグラフ
束のグラフ
【図４】 様々な厚さのベリリアコーティングで達成さ
れるβ束の低減を示すグラフ
れるβ束の低減を示すグラフ
【図５】 様々な厚さのカドミウムコーティングで達成
されるβ束の低減を示すグラフ
されるβ束の低減を示すグラフ
【図６】 様々な厚さのクロムコーティングで達成され
るβ束の低減を示すグラフ
るβ束の低減を示すグラフ
１０ 制御棒 １２ 燃料チャンネル １４ ハンドル １６ シャドー腐食
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 バリー・モンロー・ゴードン アメリカ合衆国、カリフォルニア州、モン テ・セレノ、ウェスト・エレンウッド・ア ベニュー、16230番
Claims (10)
- 【請求項１】 照射に曝露される原子炉部品であって、
当該部品は中性子照射で放射化されたときにβ粒子を放
出する少なくとも１種類の合金元素を含んだ組成を有し
ており、かつ当該部品はβ粒子を吸収する少なくとも１
種類の元素を含んだコーティングを含んでなる原子炉部
品。 - 【請求項２】 前記少なくとも１種類の合金元素が約
０．２重量％以上の量のマンガンである、請求項１記載
の原子炉部品。 - 【請求項３】 当該部品の組成が、ステンレス鋼並びに
ニッケル基、白金基、銅基、ハフニウム基及びイットリ
ウム基合金からなる群から選択される、請求項１記載の
原子炉部品。 - 【請求項４】 当該部品の組成がオーステナイト系ステ
ンレス鋼である、請求項１記載の原子炉部品。 - 【請求項５】 前記少なくとも１種類の合金元素がオー
ステナイト系ステンレス鋼中に約２〜約６重量％の量で
存在するマンガンである、請求項４記載の原子炉部品。 - 【請求項６】 前記コーティング又は前記コーティング
の少なくとも１種類の元素が酸化ベリリウム、ベリリウ
ム、スズ、亜鉛、クロム及びカドミウムからなる群から
選択される、請求項１記載の原子炉部品。 - 【請求項７】 当該原子炉部品が制御棒のハンドルであ
る、請求項１乃至請求項６のいずれか１項記載の原子炉
部品。 - 【請求項８】 当該原子炉部品がジルコニウム基合金組
成を有する第二の原子炉部品と組み合わされていて、当
該原子炉部品のコーティングが、当該原子炉部品から放
出されるβ粒子による上記第二の原子炉部品の照射によ
って引き起こされる第二の原子炉部品の腐食を低減す
る、請求項１乃至請求項６のいずれか１項記載の原子炉
部品。 - 【請求項９】 当該部品がオーステナイト系ステンレス
鋼製の制御棒ハンドルである、鋼請求項８記載の原子炉
部品。 - 【請求項１０】 約０．２重量％以上のマンガンを含ん
だオーステナイト系ステンレス鋼からなるハンドルをも
ち、そのためマンガンが中性子捕獲によって放射化され
たときにハンドルからβ粒子が放出される制御棒におい
て、該ハンドルはハンドルから放出されるβ粒子を吸収
するための、酸化ベリリウム、ベリリウム、スズ、亜
鉛、クロム及びカドミウムからなる群から選択される少
なくとも１種類の材料を含んだコーティングを含んでな
る制御棒、並びにジルコニウム基合金製の燃料チャンネ
ルを含んでなる原子炉炉心であって、斯くして上記ハン
ドルのコーティングが、ハンドルから放出されるβ粒子
による燃料チャンネルへの照射によって引き起こされる
燃料チャンネルの腐食を低減することを特徴とする、原
子炉炉心。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/621673 | 1996-03-26 | ||
| US08/621,673 US6128361A (en) | 1996-03-26 | 1996-03-26 | Coating for reducing corrosion of zirconium-based alloys induced by . .beta-particle irradiation |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1010263A true JPH1010263A (ja) | 1998-01-16 |
Family
ID=24491156
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9070315A Withdrawn JPH1010263A (ja) | 1996-03-26 | 1997-03-25 | β粒子照射で誘起されるジルコニウム基合金の腐食を低減するためのコーティング |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6128361A (ja) |
| EP (1) | EP0798747A3 (ja) |
| JP (1) | JPH1010263A (ja) |
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