JPH10119206A

JPH10119206A - ポリエチレン系多層フィルム

Info

Publication number: JPH10119206A
Application number: JP8281096A
Authority: JP
Inventors: Naoshi Hamada; 田直士浜; Sada Hirakawa; 川必平
Original assignee: Mitsui Chemicals Inc
Current assignee: Mitsui Chemicals Inc
Priority date: 1996-10-23
Filing date: 1996-10-23
Publication date: 1998-05-12

Abstract

(57)【要約】【解決手段】本発明のポリエチレン系多層フィルムは、
内層と１層以上の中間層と外層とからなる３層以上の多
層フィルムであり、内層は、特定の密度とMFRを有する
高圧法低密度ポリエチレン(A)および／または直鎖状低
密度ポリエチレン(B)で形成されており、中間層のう
ち、少なくとも内層に隣接する中間層は、エチレンと炭素原
子数3〜20のα-オレフィンとをメタロセン系オレフィン重合用触媒の存
在下で共重合して得られた特定の密度とMFRを有する低
密度エチレン・α-オレフィン共重合体(C)で形成されて
おり、外層は、特定の密度とMFRを有するポリエチレン
(D)で形成されており、内層と中間層全体と外層との層
の厚みの比が1／1.5〜10／1〜10であることを特徴とし
ている。【効果】上記ポリエチレン系多層フィルムは、耐ブロッ
キング性および低温ヒートシール性に優れるとともに、
透明性に優れている。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、ポリエチレン系多層フィ
ルムに関し、さらに詳しくは、多層フィルム用シーラン
ト基材、各種多層フィルム包装材などの用途に好適に用
いられるポリエチレン系多層フィルムに関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】単層のプラスチックフィルムは、
種々の長所を有している反面、シール適性、防湿性、ガ
スバリヤー性、耐熱性、耐寒性、印刷適性などの性能を
含めた総合適性で必ずしも満足のいくものでなかった。
その改良方法として、２種以上の単一材料を積層するこ
とが行なわれている。このような積層により得られた多
層フィルムは、食品、洗剤、医薬品等の包装フィルムと
して広く用いられている。

【０００３】多層フィルムの一例として、ポリエチレン
系多層フィルムがある。たとえば特公平６−１０２３７
５号公報には、低温ヒートシール性、シール安定性に優
れ、かつ良好な剛性、滑性、抗ブロッキング性を有する
ポリエチレン系多層フィルムとして、（Ａ）密度０．８
９０〜０．９１０ｇ／ｃｍ³のエチレンと炭素原子数４
〜２０のα- オレフィンとの共重合体層（シール層）
と、（Ｂ）密度０．９１５〜０．９６０ｇ／ｃｍ³のエ
チレンと炭素原子数３〜２０のα- オレフィンとの共重
合体層とを、（Ｃ）密度０．９００〜０．９４０ｇ／ｃ
ｍ³ の高圧法ポリエチレンおよび／またはエチレンと炭
素原子数３〜２０のα- オレフィンとの共重合体からな
る層を介して積層したポリエチレン系多層フィルムが記
載されている。

【０００４】しかしながら、密度が０．９０５ｇ／ｃｍ
³以下のエチレン・α- オレフィン共重合体を内層（シ
ール層）形成に用いると、耐ブロッキング性が低下し、
また耐ブロッキング性を向上させるために、このエチレ
ン・α- オレフィン共重合体にアンチブロッキング剤を
多量に添加すると、内層は白濁して透明性が悪くなると
いう問題がある。

【０００５】したがって、耐ブロッキング性および低温
ヒートシール性に優れるとともに、透明性にも優れたポ
リエチレン系多層フィルムの出現が望まれている。

【０００６】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題を解決しようとするものであって、耐ブロッキング
性および低温ヒートシール性に優れるとともに、透明性
にも優れたポリエチレン系多層フィルムを提供すること
を目的としている。

【０００７】

【発明の概要】本発明に係るポリエチレン系多層フィル
ムは、内層と１層以上の中間層と外層とからなる３層以
上の多層フィルムであり、該内層は、密度が０．９１１
〜０．９２５ｇ／ｃｍ³の範囲にあり、メルトフローレ
ート（ASTM D 1238，190℃、荷重2.16kg）が１．５〜１
０ｇ／１０分の範囲にある高圧法低密度ポリエチレン
（Ａ）および／または直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）
で形成されており、該中間層のうち、少なくとも内層に
隣接する中間層は、エチレンと炭素原子数３〜２０のα
- オレフィンとをメタロセン系オレフィン重合用触媒の
存在下で共重合して得られたエチレン・α- オレフィン
共重合体であって、密度が０．８６０〜０．９０５ｇ／
ｃｍ³の範囲にあり、メルトフローレート（ASTM D 123
8，190℃、荷重2.16kg）が１．５〜１５ｇ／１０分の範
囲にある低密度エチレン・α- オレフィン共重合体
（Ｃ）で形成されており、該外層は、密度が０．９１１
〜０．９７０ｇ／ｃｍ³の範囲にあり、メルトフローレ
ート（ASTM D 1238，190℃、荷重2.16kg）が１．５〜１
０ｇ／１０分の範囲にあるポリエチレン（Ｄ）で形成さ
れており、内層と中間層全体と外層との層の厚みの比
が、１／１．５〜１０／１〜１０であることを特徴とし
ている。

【０００８】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係るポリエチレン
系多層フィルムについて具体的に説明する。本発明に係
るポリエチレン系多層フィルムは、内層と１層以上の中
間層と外層とからなる３層以上の多層フィルムである。

【０００９】内層本発明に係るポリエチレン系多層フィルムの内層は、高
圧法低密度ポリエチレン（Ａ）および／または直鎖状低
密度ポリエチレン（Ｂ）で形成されている。

【００１０】［高圧法低密度ポリエチレン（Ａ）］本発
明で用いられる高圧法低密度ポリエチレン（Ａ）は、エ
チレンをラジカル重合触媒の存在下、高圧の下で製造し
たポリエチレンであって、必要に応じ他のビニルモノマ
ーを少量共重合してあってもよい。

【００１１】本発明で用いられる高圧法低密度ポリエチ
レン（Ａ）は、密度（ASTM D 1505）が０．９１１〜
０．９２５ｇ／ｃｍ³ 、好ましくは０．９１１〜０．９
２０ｇ／ｃｍ³ 、さらに好ましくは０．９１１〜０．９
１５ｇ／ｃｍ³ の範囲にある。密度が上記範囲にある高
圧法低密度ポリエチレン（Ａ）を用いると、耐ブロッキ
ング性および低温ヒートシール性に優れたポリエチレン
系多層フィルムを得ることができる。また、この高圧法
低密度ポリエチレン（Ａ）にアンチブロッキング剤を少
量添加すれば、透明性が良好で、より耐ブロッキング性
に優れたポリエチレン系多層フィルムを得ることができ
る。

【００１２】なお、密度は、１９０℃における２．１６
ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）測定時に得
られるストランドを１２０℃で１時間熱処理し、１時間
かけて室温まで徐冷したのち、密度勾配管で測定する。

【００１３】また、この高圧法低密度ポリエチレン
（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ASTM D 1238，1
90℃、荷重2.16kg）は、１．５〜１０ｇ／１０分、好ま
しくは２．０〜５．０ｇ／１０分の範囲にある。メルト
フローレートが上記範囲にある高圧法低密度ポリエチレ
ン（Ａ）を用いると、成形時のネックインが減少し、フ
ィルムの耳部分のロスが低減する。また、高速成形が可
能となる。

【００１４】［直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）］本発
明で用いられる直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）は、エ
チレンと炭素原子数３〜２０のα- オレフィンとを共重
合することにより得られる。

【００１５】エチレンとの共重合に用いられる炭素原子
数３〜２０のα- オレフィンとしては、具体的には、プ
ロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチ
ル-1- ペンテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセンな
どが挙げられる。これらの中では、炭素原子数４〜１０
のα- オレフィン、特に炭素原子数４〜８のα- オレフ
ィンが好ましい。

【００１６】上記のようなα- オレフィンは、単独で、
または２種以上組合わせて用いることができる。本発明
で用いられる直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）は、エチ
レンから導かれる構成単位が５０重量％以上１００重量
％未満、好ましくは７５〜９９重量％、さらに好ましく
は８０〜９５重量％、特に好ましくは８５〜９５重量％
の量で存在し、炭素原子数３〜２０のα- オレフィンか
ら導かれる構成単位が５０重量％以下、好ましくは１〜
２５重量％、さらに好ましくは５〜２０重量％、特に好
ましくは５〜１５重量％の量で存在することが望まし
い。

【００１７】直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）の組成
は、通常１０ｍｍφの試料管中で約２００ｍｇのポリエ
チレンを１ｍｌのヘキサクロロブタジエンに均一に溶解
させた試料の¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルを、測定温度１２
０℃、測定周波数２５．０５ＭＨｚ、スペクトル幅１５
００Ｈｚ、パルス繰返し時間４．２sec.、パルス幅６μ
sec.の測定条件下で測定して決定される。

【００１８】本発明で用いられる直鎖状低密度ポリエチ
レン（Ｂ）は、密度が０．９１１〜０．９２５ｇ／ｃｍ
³ 、好ましくは０．９１１〜０．９２０ｇ／ｃｍ³ 、さ
らに好ましくは０．９１１〜０．９１５ｇ／ｃｍ³ の範
囲にある。密度が上記範囲にある直鎖状低密度ポリエチ
レン（Ｂ）を用いると、耐ブロッキング性および低温ヒ
ートシール性に優れたポリエチレン系多層フィルムを得
ることができる。また、この直鎖状低密度ポリエチレン
（Ｂ）にアンチブロッキング剤を少量添加すれば、透明
性を保ちつつ、より耐ブロッキング性に優れたポリエチ
レン系多層フィルムを得ることができる。

【００１９】なお、密度は、前述した方法と同様の方法
で測定される。また、この直鎖状低密度ポリエチレン
（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ASTM D 1238，1
90℃、荷重2.16kg）は、１．５〜１０ｇ／１０分、好ま
しくは１．５〜８．０ｇ／１０分の範囲にある。メルト
フローレートが上記範囲にある直鎖状低密度ポリエチレ
ン（Ｂ）を用いると、透明性、強度に優れたフィルムが
得られる。

【００２０】上記のような直鎖状低密度ポリエチレン
（Ｂ）は、従来公知の方法により、たとえばチーグラー
触媒を用い、中低圧下で製造することができる。［その他の成分］上記高圧法低密度ポリエチレン（Ａ）
および／または直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）中に、
必要に応じて、従来公知のアンチブロッキング剤、防曇
剤、静電防止剤、酸化防止剤、耐候安定剤、熱安定剤、
滑剤などの添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で
配合することができる。

【００２１】上記アンチブロッキング剤としては、具体
的には、天然シリカ、合成シリカ、ゼオライト、非晶質
ゼオライト、ケイソウ土、ポリアクリル酸エステル、ポ
リメタクリル酸エステルなどが挙げられる。中でも、ゼ
オライト、非晶質ゼオライト、天然シリカ、合成シリカ
が好ましく用いられる。

【００２２】上記のようなアンチブロッキング剤は、高
圧法低密度ポリエチレン（Ａ）もしくは直鎖状低密度ポ
リエチレン（Ｂ）１００重量部、または両成分の合計量
１００重量部に対して、通常０．０１〜１０重量部、好
ましくは０．０１〜８重量部、さらに好ましくは０．０
１〜５重量部の割合で用いられる。

【００２３】中間層本発明に係るポリエチレン系多層フィルムの中間層のう
ち、少なくとも上記内層に隣接する中間層は、メタロセ
ン系オレフィン重合用触媒を用いて調製された低密度エ
チレン・α- オレフィン共重合体（Ｃ）で形成されてい
る。

【００２４】［低密度エチレン・α- オレフィン共重合
体（Ｃ）］本発明で用いられる低密度エチレン・α- オ
レフィン共重合体（Ｃ）は、メタロセン系オレフィン重
合用触媒の存在下で、エチレンと炭素原子数３〜２０の
α- オレフィンとを共重合して得られる直鎖状の低密度
エチレン・α- オレフィン共重合体(C1)または長鎖分岐
型の低密度エチレン・α- オレフィンランダム共重合体
(C2)である。また、低密度エチレン・α- オレフィン共
重合体（Ｃ）として直鎖状低密度エチレン・α- オレフ
ィン共重合体(C1)と長鎖分岐型低密度エチレン・α- オ
レフィンランダム共重合体(C2)とを組合わせて用いるこ
とができる。

【００２５】エチレンとの共重合に用いられる炭素原子
数３〜２０のα- オレフィンとしては、具体的には、プ
ロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、4-メチ
ル-1- ペンテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセンな
どが挙げられる。これらの中では、炭素原子数３〜１０
のα- オレフィン、特に炭素原子数４〜８のα- オレフ
ィンが好ましい。

【００２６】上記のようなα- オレフィンは、単独で、
または２種以上組合わせて用いることができる。本発明
で用いられる低密度エチレン・α- オレフィン共重合体
（Ｃ）は、エチレンから導かれる構成単位が５０重量％
以上１００重量％未満、好ましくは７５〜９９重量％、
さらに好ましくは７５〜９５重量％、特に好ましくは８
３〜９５重量％の量で存在し、炭素原子数３〜２０のα
- オレフィンから導かれる構成単位が５０重量％以下、
好ましくは１〜２５重量％、さらに好ましくは５〜２５
重量％、特に好ましくは５〜１７重量％の量で存在する
ことが望ましい。

【００２７】本発明で用いられる低密度エチレン・α-
オレフィン共重合体（Ｃ）は、密度が０．８６０〜０．
９０５ｇ／ｃｍ³ 、好ましくは０．８８０〜０．９０５
ｇ／ｃｍ³ 、さらに好ましくは０．８８５〜０．９０１
ｇ／ｃｍ³ の範囲にある。密度が上記範囲にある低密度
エチレン・α- オレフィン共重合体（Ｃ）で内層に隣接
する中間層を形成すると、シール時の密封性が向上す
る。

【００２８】なお、密度は、前記した方法と同様の方法
で測定される。また、この低密度エチレン・α- オレフ
ィン共重合体（Ｃ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；AS
TM D 1238，190℃、荷重2.16kg）は、０．５〜１０ｇ／
１０分、好ましくは１．０〜８．０ｇ／１０分の範囲に
ある。メルトフローレートが上記範囲にある低密度エチ
レン・α- オレフィン共重合体（Ｃ）を用いると、低温
ヒートシール性に優れ、高速製袋性に優れるフィルムが
得られる。

【００２９】上記のような低密度エチレン・α- オレフ
ィン共重合体（Ｃ）のうち、直鎖状の低密度エチレン・
α- オレフィン共重合体(C1)は、たとえば特開平６−９
７２４号公報、特開平６−１３６１９５号公報、特開平
６−１３６１９６号公報、特開平６−２０７０５７号公
報等に記載されているメタロセン触媒成分を含む、いわ
ゆるメタロセン系オレフィン重合用触媒の存在下に、エ
チレンと炭素原子数３〜２０のα- オレフィンとを共重
合させることによって製造することができる。

【００３０】このようなメタロセン系触媒は、通常、シ
クロペンタジエニル骨格を有する配位子を少なくとも１
個有する周期律表第IVＢ族の遷移金属化合物からなるメ
タロセン触媒成分（ａ１）、有機アルミニウムオキシ化
合物触媒成分（ｂ）、微粒子状担体（ｃ）、および必要
に応じて有機アルミニウム化合物触媒成分（ｄ）、イオ
ン化イオン性化合物触媒成分（ｅ）から形成される。

【００３１】本発明で好ましく用いられるメタロセン触
媒成分（ａ１）としては、シクロペンタジエニル骨格を
有する配位子を少なくとも１個有する周期律表第IVＢ族
の遷移金属化合物がある。このような遷移金属化合物と
しては、たとえば下記の一般式［Ｉ］で示される遷移金
属化合物が挙げられる。

【００３２】ＭＬ¹ _x ・・・［Ｉ］式中、ｘは、遷移金属原子Ｍの原子価である。Ｍは、周
期律表第IVＢ族から選ばれる遷移金属原子であり、具体
的には、ジルコニウム、チタン、ハフニウムである。中
でも、ジルコニウムが好ましい。

【００３３】Ｌ¹ は、遷移金属原子Ｍに配位する配位子
であり、これらのうち、少なくとも１個の配位子Ｌ¹
は、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子である。
上記のような遷移金属原子Ｍに配位するシクロペンタジ
エニル骨格を有する配位子Ｌ¹ としては、具体的には、
シクロペンタジエニル基等のアルキル置換シクロペンタ
ジエニル基、あるいはインデニル基、4,5,6,7-テトラヒ
ドロインデニル基、フルオレニル基などが挙げられる。
これらの基は、ハロゲン原子、トリアルキルシリル基な
どで置換されていてもよい。

【００３４】上記一般式［Ｉ］で表わされる化合物がシ
クロペンタジエニル骨格を有する基を２個以上含む場合
には、そのうち２個のシクロペンタジエニル骨格を有す
る基同士は、エチレン、プロピレン等のアルキレン基、
シリレン基またはジメチルシリレン基、ジフェニルシリ
レン基、メチルフェニルシリレン基等の置換シリレン基
などを介して結合されていてもよい。

【００３５】有機アルミニウムオキシ化合物触媒成分
（ｂ）としては、アルミノオキサンが好ましく用いられ
る。具体的には、式 −Ａｌ（Ｒ）Ｏ− ［ただし、Ｒはアルキル基である］で表わされる繰り返し単位が通常３〜５０程度のメチル
アルミノオキサン、エチルアルミノオキサン、メチルエ
チルアルミノオキサン等が用いられる。

【００３６】オレフィン重合用触媒の調製で用いられる
微粒子状担体（ｃ）は、無機あるいは有機の化合物であ
って、粒径が通常１０〜３００μｍ程度であり、好まし
くは２０〜２００μｍの顆粒状ないし微粒子状の固体で
ある。

【００３７】無機担体としては多孔質酸化物が好まし
く、具体的にはＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＭｇＯ、Ｚｒ
Ｏ₂、ＴｉＯ₂ 等を例示することができる。オレフィン
重合用触媒の調製において必要に応じて用いられる有機
アルミニウム化合物触媒成分（ｄ）としては、具体的に
は、トリメチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニ
ウム、ジメチルアルミニウムクロリド等のジアルキルア
ルミニウムハライド、メチルアルミニウムセスキクロリ
ド等のアルキルアルミニウムセスキハライドなどを例示
することができる。

【００３８】イオン化イオン性化合物触媒成分（ｅ）と
しては、たとえばＵＳＰ−５，３２１，１０６号公報に
記載されたトリフェニルボロン、ＭｇＣｌ₂、Ａｌ
₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂−Ａｌ₂Ｏ₃ 等のルイス酸；トリフェニル
カルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート等のイオン性化合物；ドデカボラン、ビスn-ブチ
ルアンモニウム（1-カルベドデカ）ボレート等のカルボ
ラン化合物が挙げられる。

【００３９】本発明で用いられる直鎖状の低密度エチレ
ン・α- オレフィン共重合体(C1)は、上記のようなオレ
フィン重合用触媒の存在下に、気相、またはスラリー状
あるいは溶液状の液相で種々の条件で、エチレンと炭素
原子数３〜２０のα- オレフィンとを共重合させること
により得ることができる。

【００４０】また、本発明で用いられる長鎖分岐型のエ
チレン・α- オレフィンランダム共重合体(C2)は、特定
のメタロセン化合物を含むメタロセン系オレフィン重合
用触媒の存在下に、エチレンと炭素原子数３〜２０のα
- オレフィンとをランダム共重合させることによって調
製することができる。

【００４１】ここで用いられるメタロセン系オレフィン
重合用触媒は、メタロセン触媒成分を含有すること以外
は特に限定されず、たとえば下記のようなメタロセン触
媒成分（ａ２）と、上記有機アルミニウムオキシ化合物
触媒成分（ｂ）および／またはイオン化イオン性化合物
触媒成分（ｅ）とから形成されてもよい。また、メタロ
セン触媒成分（ａ２）と、有機アルミニウムオキシ化合
物（ｂ）および／またはイオン化イオン性化合物触媒成
分（ｅ）とともに上記有機アルミニウム化合物触媒成分
（ｄ）とから形成されてもよい。

【００４２】上記メタロセン触媒成分（ａ２）として
は、たとえば下記の一般式［II］で示される化合物が挙
げられる。

【００４３】

【化１】

【００４４】式中、Ｍは、周期律表第IVＢ族の遷移金属
原子であり、具体的には、チタニウム、ジルコニウム、
ハフニウムであり、特に好ましくはジルコニウムであ
る。Ｒ¹は、炭素原子数１〜６の炭化水素基である。

【００４５】Ｒ²、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁶は、それぞれ同一
または相異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子
またはＲ¹と同様の炭素原子数１〜６の炭化水素基であ
る。Ｒ³は、炭素原子数６〜１６のアリール基である。
このアリール基は、ハロゲン原子、炭素原子数１〜２０
の炭化水素基、有機シリル基で置換されていてもよい。

【００４６】Ｘ¹およびＸ²は、水素原子、ハロゲン原
子、炭素原子数１〜２０の炭化水素基、酸素含有基また
はイオウ含有基である。Ｙは、炭素原子数１〜２０の２
価の炭化水素基、炭素原子数１〜２０の２価のハロゲン
化炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲルマニウ
ム含有基等である。

【００４７】このようなメタロセン化合物は、Journal
of Organometallic Chem.288(1985)、第63〜67頁、ヨー
ロッパ特許出願公開第0,320,762 号明細書に準じて製造
することができる。

【００４８】上記文献に記載されている製造方法により
得られたエチレン・α- オレフィンランダム共重合体(C
2)は、分子量分布および組成分布が狭く、長鎖分岐を持
つため溶融張力が大きいという特徴を有している。

【００４９】［その他の成分］上記低密度エチレン・α
- オレフィン共重合体（Ｃ）中に、必要に応じて、従来
公知のアンチブロッキング剤、防曇剤、静電防止剤、酸
化防止剤、耐候安定剤、熱安定剤、滑剤などの添加剤
を、本発明の目的を損なわない範囲で配合することがで
きる。

【００５０】上記アンチブロッキング剤の具体例および
配合量は、既に上述したアンチブロッキング剤の具体
例、配合量と同様である。なお中間層が２層以上ある場
合、上記内層に隣接する中間層以外の中間層は、高圧法
低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレンなどの
透明性に優れた樹脂で、本発明の目的を損なわない範囲
内で、形成することができる。

【００５１】外層本発明に係るポリエチレン系多層フィルムの外層は、ポ
リエチレン（Ｄ）で形成されている。

【００５２】本発明で用いられるポリエチレン（Ｄ）と
しては、たとえば低密度、中密度および高密度のエチレ
ン単独重合体、低密度、中密度および高密度のエチレン
・α- オレフィン共重合体（上記高圧法低密度ポリエチ
レン（Ａ）を含む）、直鎖状低密度ポリエチレン（上記
直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）を含む）などが挙げら
れる。これらのポリエチレンは、単独で、または２種以
上組み合わせて用いることができる。

【００５３】本発明で用いられるポリエチレン（Ｄ）
は、密度が０．９１１〜０．９７０ｇ／ｃｍ³ 、好まし
くは０．９１１〜０．９３０ｇ／ｃｍ³ 、さらに好まし
くは０．９１１〜０．９２５ｇ／ｃｍ³ の範囲にある。
密度が上記範囲にあるポリエチレン（Ｄ）を用いると、
剛性に優れたポリエチレン系多層フィルムを得ることが
できる。

【００５４】なおポリエチレン（Ｄ）の密度は、前記し
た方法と同様の方法で測定される。また、このポリエチ
レン（Ｄ）のメルトフローレート（ＭＦＲ;ASTM D 123
8，190℃、荷重2.16kg)は、０．０１〜１０ｇ／１０
分、好ましくは０．０１〜６ｇ／１０分の範囲にある。
メルトフローレートが上記範囲にあるポリエチレン
（Ｄ）を用いると、成形時のネックイン、高速成形性に
優れるフィルムが得られる。

【００５５】上記のような特性を有するポリエチレン
（Ｄ）は、従来公知のポリエチレン製造方法により調製
することができる。［その他の成分］上記ポリエチレン（Ｄ）中に、必要に
応じて、従来公知のアンチブロッキング剤、防曇剤、静
電防止剤、酸化防止剤、耐候安定剤、熱安定剤、滑剤な
どの添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で配合す
ることができる。

【００５６】上記アンチブロッキング剤の具体例は、既
に上述した通りである。上記のようなアンチブロッキン
グ剤は、ポリエチレン（Ｄ）１００重量部に対して、通
常０．１〜２０重量部、好ましくは１〜２０重量部、さ
らに好ましくは５〜２０重量部の割合で用いられる。

【００５７】多層フィルム本発明に係るポリエチレン系多層フィルムにおいては、
内層、中間層全体および外層の各層の厚みの比（内層／
中間層全体／外層）は、１／１．５〜１０／１〜１０、
好ましくは１／１．５〜１０／１〜５である。

【００５８】また、このポリエチレン系多層フィルムの
各層の厚みは、その具体的用途により異なるが、内層の
厚みが通常１〜２０μｍ、好ましくは１〜１０μｍ、さ
らに好ましくは１〜５μｍの範囲にあり、中間層全体の
厚みが通常１．５〜５０μｍ、好ましくは１．５〜３０
μｍ、さらに好ましくは５〜３０μｍの範囲にあり、外
層の厚みが通常１〜５０μｍ、好ましくは１〜３０μ
ｍ、さらに好ましくは３〜３０μｍの範囲にあり、か
つ、これらの層全体の厚みが通常５〜１００μｍ、好ま
しくは１０〜６０μｍ、さらに好ましくは２０〜６０μ
ｍの範囲にある。

【００５９】たとえば３層以上の多層フィルム全体の厚
みが３０μｍである場合、内層／中間層全体／外層の厚
さの例としては、５μｍ／１０μｍ／１５μｍあるいは
５μｍ／１５μｍ／１０μｍまたは３μｍ／２４μｍ／
３μｍという組合せ例が挙げられる。

【００６０】本発明に係るポリエチレン系多層フィルム
は、内層をシール層として１００℃でヒートシールする
ことができる。多層フィルムの調製本発明に係るポリエチレン系多層フィルムは、各層で使
用するポリエチレン系樹脂および必要に応じて上述した
添加剤等の成分をそれぞれ混合し、次いで、水冷式ある
いは空冷式共押出インフレーション法、またはキャスト
法により、内層、中間層および外層を積層することによ
って調製することができる。

【００６１】上記のような本発明に係るポリエチレン系
多層フィルムは、多層フィルム用シーラント基材、各種
多層フィルム包装材などの用途に用いることができる。
この多層フィルムの使用に際しては、内層がシール面と
して利用される。

【００６２】本発明に係るポリエチレン系多層フィルム
を多層フィルム用シーラント基材として用いる場合、外
層表面に接着剤を塗布し、他のフィルムと圧着して積層
する。この積層方法は、いわゆるドライラミネート法と
称されている方法である。上記「他のフィルム」として
は、たとえばポリアミド、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポ
リ塩化ビニル、ポリスチレンなどのプラスチックフィル
ムやアルミ箔、紙などが挙げられる。

【００６３】

【発明の効果】本発明に係るポリエチレン系多層フィル
ムは、耐ブロッキング性に優れるとともに、透明性に優
れている。また本発明に係るポリエチレン系多層フィル
ムは、低温ヒートシール性に優れており、内層をシール
層として１００℃でヒートシールすることができる。

【００６４】したがって、上記のような効果を有する、
本発明に係るポリエチレン系多層フィルムは、多層フィ
ルム用シーラント基材、各種多層フィルム包装材などの
用途に好適である。

【００６５】

【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明は、これら実施例により限定されるものではない。

【００６６】なお、実施例、比較例で得られた多層フィ
ルムについて、低温ヒートシール性（完全シール温
度）、透明性（ヘイズ）、表面光沢性（グロス）および
耐ブロッキング性（ブロッキング強度）の試験を、次の
方法に従って行なった。＜試験方法＞（１）低温ヒートシール性（完全シール温度）ＪＩＳＺ１７０７に準拠して、ヒートシール温度を変
えて剥離試験を行なった。この試験において、ヒートシ
ール部で破断する最も低いヒートシール温度を完全シー
ル温度とした。（２）透明性（ヘイズ）フィルムの透明性の指標となるヘイズは、ＡＳＴＭＤ
１００３に準拠して測定した。（３）表面光沢性（グロス）フィルムの表面光沢性の指標となるグロスは、ＡＳＴＭ
Ｄ５２３に準じて測定した。（４）耐ブロッキング性（ブロッキング強度）ＡＳＴＭＤ１８９３−６７に準じてブロッキング強度
を以下の要領で測定した。

【００６７】５０℃の恒温室で、長さ１５０ｍｍ×幅２
００ｍｍの試験片２枚を重ね合わせ、その上から１０ｋ
ｇ／ｃｍ² の荷重をかけて１日放置した後、除圧し、引
き離し棒を持つ治具をセットしたクロスヘッド移動速度
一定型引張り試験機（インストロン社製）を用いて、Ｍ
Ｄ方向に２００ｍｍ／分でブロッキングした試験片を引
き離した。引き離すのに要した力からフィルムの自重を
引いた値（ｇ）を試験片の幅（ｃｍ）で除した値をブロ
ッキング強度（ｇｆ／ｃｍ）とした。なお、実施例、比
較例で用いた樹脂および添加剤は、次の通りである。直鎖状低密度ポリエチレン（Ｂ）（１）直鎖状エチレン・4-メチル-1- ペンテン共重合体
（Ｂ−１）・製造の際に使用した触媒：チーグラー系オレフィン重
合用触媒・エチレン含量：９０重量％・密度：０．９２１ｇ／ｃｍ³ ・ＭＦＲ（ASTM D 1238，190℃、荷重2.16kg）：２．０
ｇ／１０分（２）直鎖状エチレン・4-メチル-1- ペンテン共重合体
（Ｂ−２）・製造の際に使用した触媒：チーグラー系オレフィン重
合用触媒・エチレン含量：８７重量％・密度：０．９１５ｇ／ｃｍ³ ・ＭＦＲ（ASTM D 1238，190℃、荷重2.16kg）：２．０
ｇ／１０分低密度エチレン・α- オレフィン共重合体（Ｃ）（１）低密度エチレン・1-オクテン共重合体（Ｃ−１）・製造の際に使用した触媒：メタロセン系オレフィン重
合用触媒・エチレン含量：８０重量％・密度：０．８９５ｇ／ｃｍ³ ・ＭＦＲ（ASTM D 1238，190℃、荷重2.16kg）：４．０
ｇ／１０分ポリエチレン（Ｄ）（１）直鎖状エチレン・1-ヘキセン共重合体（Ｄ−１）・製造の際に使用した触媒：メタロセン系オレフィン重
合用触媒・エチレン含量：９３重量％・密度：０．９２８ｇ／ｃｍ³ ・ＭＦＲ（ASTM D 1238，190℃、荷重2.16kg）：１．８
ｇ／１０分アンチブロッキング剤（１）天然シリカと直鎖状エチレン・4-メチル-1- ペン
テン共重合体（Ｂ−１）との９０：１０重量比の混合物
（ＡＢ−１０）スリップ剤（１）エルカ酸アミドと直鎖状エチレン・4-メチル-1-
ペンテン共重合体（Ｂ−１）との９７：３重量比の混合
物（ＳＱ−３）

【００６８】

【実施例１〜６および比較例１〜９】内層（シール層）
形成用樹脂として上記直鎖状エチレン・4ーメチル-1- ペ
ンテン共重合体（Ｂ−１）、中間層形成用樹脂として上
記低密度エチレン・1-オクテン共重合体（Ｃ−１）、外
層形成用樹脂として上記の直鎖状エチレン・1-ヘキセン
共重合体（Ｄ−１）を用いて、第１表に示す層構成から
なる３層フィルムを水冷式インフレーション成形法によ
り下記の条件で成形した。［水冷式インフレーション成形条件］成形機：プラコー社製水冷式３層機ダイ口径：１５０ｍｍφ リップ幅：２．５ｍｍ成形温度：１６０℃ 折幅：２２０ｍｍ冷却水温度：２５℃ サイジング高さ：３５０ｍｍ上記のようにして得られたフィルムの物性を第１表に示
す。

【００６９】

【表１】

【００７０】

【表２】

【００７１】

【表３】

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】内層と１層以上の中間層と外層とからなる
３層以上の多層フィルムであり、該内層は、密度が０．９１１〜０．９２５ｇ／ｃｍ³の範囲にあ
り、メルトフローレート（ASTM D 1238，190℃、荷重2.
16kg）が１．５〜１０ｇ／１０分の範囲にある高圧法低
密度ポリエチレン（Ａ）および／または直鎖状低密度ポ
リエチレン（Ｂ）で形成されており、該中間層のうち、少なくとも内層に隣接する中間層は、エチレンと炭素原子数３〜２０のα- オレフィンとをメ
タロセン系オレフィン重合用触媒の存在下で共重合して
得られたエチレン・α- オレフィン共重合体であって、
密度が０．８６０〜０．９０５ｇ／ｃｍ³の範囲にあ
り、メルトフローレート（ASTM D 1238，190℃、荷重2.
16kg）が１．５〜１５ｇ／１０分の範囲にある低密度エ
チレン・α- オレフィン共重合体（Ｃ）で形成されてお
り、該外層は、密度が０．９１１〜０．９７０ｇ／ｃｍ³の範囲にあ
り、メルトフローレート（ASTM D 1238，190℃、荷重2.
16kg）が１．５〜１０ｇ／１０分の範囲にあるポリエチ
レン（Ｄ）で形成されており、内層と中間層全体と外層との層の厚みの比が、１／１．
５〜１０／１〜１０であることを特徴とするポリエチレ
ン系多層フィルム。