JPH10137590A - 排ガス浄化用触媒及びその製造方法並びに排ガス浄化フィルタ並びに排ガス浄化装置 - Google Patents

排ガス浄化用触媒及びその製造方法並びに排ガス浄化フィルタ並びに排ガス浄化装置

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高い触媒活性を有し、耐熱性や耐被毒性に優
れた排ガス浄化用触媒及びその製造方法、ならびに排ガ
ス浄化率が高く耐久性に優れた排ガス浄化フィルタ、な
らびに排ガス浄化装置の提供を目的とする。 【解決手段】 本発明の排ガス浄化用触媒は、金属酸化
物と、アルカリ金属の硫酸塩、または、アルカリ土類金
属の硫酸塩と、を含む構成よりなる。また本発明の排ガ
ス浄化用触媒の製造方法は、硫酸塩水溶液に金属酸化物
又は複合金属酸化物を混合した後、乾固させて得られる
混合粉末を熱処理する構成よりなる。また、本発明の排
ガス浄化用フィルタは、セラミックフィルタ上に耐熱性
のコーティング層を介して、本発明の排ガス浄化用触媒
を担持した構成よりなる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ディーゼルエンジ
ンから排出される排ガス中に含まれるパティキュレート
（固体状炭素微粒子、液体あるいは固体状の高分子量炭
化水素微粒子）を燃焼して排ガスを浄化する排ガス浄化
用触媒及びその製造方法と、排ガス浄化用触媒を担持し
た排ガス浄化フィルタ並びに排ガス浄化フィルタを備え
た排ガス浄化装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ディーゼルエンジンからの排ガスに含ま
れるパティキュレートは、その粒子径がほぼ１μｍ以下
で大気中に浮遊しやすく、呼吸時に人体に取り込まれや
すい。また、このパティキュレートは発ガン性物質も含
んでいることから、ディーゼルエンジンからのパティキ
ュレートの排出に関する規制が強化されつつある。
【０００３】排ガスからのパティキュレートを除去する
方法の一つとして、耐熱性のセラミックフィルタからな
る排ガス浄化フィルタでパティキュレートを捕集した
後、バーナーやヒーター等の加熱手段で排ガス浄化フィ
ルタを加熱して、パティキュレートを燃焼し、炭酸ガス
に変えて放出する方法がある。また、排ガス浄化フィル
タとしては、前述のセラミックフィルタに金属酸化物等
からなる排ガス浄化用触媒を担持したものであり、この
場合捕集されたパティキュレートは排ガス浄化用触媒の
触媒作用によってより低温で燃焼させることができる。
【０００４】このような排ガス浄化用触媒を担持した排
ガス浄化フィルタを用いて、パティキュレートを排ガス
温度で燃焼することができれば、加熱手段を排ガス浄化
装置内に配設する必要がなく、排ガス浄化装置の構成を
簡単にすることができる。
【０００５】しかしながら、現状では排ガス浄化用触媒
を担持した排ガス浄化フィルタについても、排ガス温度
でパティキュレートを十分に燃焼することは困難であ
り、加熱手段との併用が不可欠となっている。したがっ
て、より低温でパティキュレートを燃焼できる高い触媒
活性を有する排ガス浄化用触媒の開発が望まれている。
【０００６】排ガス浄化用触媒としては、これまでにＣ
ｕやＶ等の金属酸化物を用いたものが比較的高い活性を
有することが知られている。例えば、特開昭５８−１４
３８４０号公報（以下、イ号公報と略称する。）には、
ＣｕとＶを含む複合金属酸化物からなる排ガス浄化用触
媒が開示されている。また、特開昭５８−１７４２３６
号公報（以下、ロ号公報と略称する。）には、Ｃｕ、
Ｖ、Ｍｏ等の金属酸化物にアルカリ金属を添加した排ガ
ス浄化用触媒が開示されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来の排ガス浄化用触媒及び排ガス浄化フィルタ並びに排
ガス浄化装置は、以下のような課題を有していた。
【０００８】１）イ号公報に記載の排ガス浄化用触媒及
びこれを担持した排ガス浄化フィルタは、排ガス浄化用
触媒の触媒活性が、低温でパティキュレートを十分に燃
焼できるほど高くないため、排ガスフィルタに捕集され
たパティキュレーを排ガス温度で燃焼させることができ
ない。
【０００９】２）ロ号公報に記載の排ガス浄化用触媒
は、排ガス浄化用触媒を製造する際の焼成過程におい
て、アルカリ金属塩が分解し、反応性の高いアルカリ金
属酸化物となって熱により飛散したり、共存する他の金
属酸化物と反応して活性の低い複合金属酸化物（例えば
ＬｉＶＯ2等）となって、高い触媒活性を得ることがで
きない。
【００１０】３）ロ号公報に記載の排ガス浄化用触媒を
用いた排ガス浄化フィルタは、排ガス浄化用触媒が排ガ
スの熱やパティキュレートの燃焼熱にたいして高い耐熱
性を有していないために、熱劣化しやすく高い触媒活性
を維持することが困難であり、また排ガス中の硫黄酸化
物に対する対被毒性についても問題がある。
【００１１】４）従来の排ガス浄化装置では、ディーゼ
ルエンジンからの放出される排ガスを高温で維持したま
ま排ガス浄化フィルタに送ることができないため、排ガ
ス温度が低下してパティキュレートの燃焼温度を高くす
ることができない。
【００１２】本発明は上記従来の課題を解決するもので
あり、パティキュレートの燃焼に高い触媒活性を有し、
耐熱性や硫黄酸化物に対する耐被毒性に優れた排ガス浄
化用触媒の提供、及びパティキュレートの燃焼に高い触
媒活性を有し、耐熱性や硫黄酸化物に対する耐被毒性に
優れた排ガス浄化用触媒を簡便にかつ量産性よく製造で
きる排ガス浄化用触媒の製造方法の提供と、排ガス浄化
率が高くかつ耐久性に優れた排ガス浄化フィルタの提
供、並びに構成が簡単で排ガス浄化特性に優れた排ガス
浄化装置の提供を目的とする。
【００１３】５）排ガスフィルタに担持した触媒成分が
加熱されることによりフィルタ内部に拡散して触媒の活
性が劣化する。
【００１４】本発明は上記従来の課題を解決するもので
あり、フィルタへの触媒成分の拡散を抑制するための中
間層を有する排ガス浄化用フィルタの提供を目的とす
る。
【００１５】６）排ガスフィルタに担持した触媒は除去
すべき排ガス成分との接点が少なく十分に燃焼除去させ
ることができない。
【００１６】本発明は上記従来の課題を解決するもので
あり、フィルタを予め酸処理するあるいはフィルタに粒
状の耐熱性の無機材料を設けることで触媒と除去すべき
排ガス成分との接点を増加させ触媒の燃焼速度を増加さ
せることを目的とする。
【００１７】７）従来の銅、バナジウム、モリブデンの
酸化物、あるいは銅、バナジウム、モリブデンを含む金
属複合酸化物では充分な活性が得られない。
【００１８】本発明は上記従来の課題を解決するもので
あり、銅、バナジウム、モリブデンの一部を他のアルカ
リ金属又はアルカリ土類金属または遷移金属で置換させ
たもので金属酸化物の原子価を制御することで排ガス中
のパティキュレートに対する燃焼活性を向上させること
を目的とする。
【００１９】８）本発明は従来の金属酸化物＋硫酸塩の
触媒での活性を向上させるものであり、硫酸塩として硫
酸セシウムと硫酸カリウムを加えることにより融点を低
下させることにより触媒の接点を増やし排ガス中のパテ
ィキュレートに対する燃焼活性を向上させることを目的
とする。
【００２０】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に本発明の排ガス浄化用触媒は、金属酸化物と、Ｌｉ、
Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓの内の１つ以上のアルカリ金属か
ら構成される硫酸塩及び／又はＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓ
ｒ、Ｂａの内の１つ以上のアルカリ土類金属から構成さ
れる硫酸塩と、を含む構成よりなる。
【００２１】この構成により、パティキュレートの燃焼
に高い触媒活性を有し、耐熱性や硫黄酸化物に対する耐
被毒性に優れた排ガス浄化用触媒を提供することが可能
となる。
【００２２】また、本発明の排ガス浄化用触媒の製造方
法は、硫酸塩水溶液に金属酸化物又は複合金属酸化物を
混合する混合工程と、混合工程により得られた混合溶液
を乾固させて得られる混合粉末を熱処理する熱処理工程
と、を備えた構成よりなる。
【００２３】この構成により、パティキュレートの燃焼
に高い触媒活性を有し、耐熱性や硫黄酸化物に対する耐
被毒性に優れた排ガス浄化用触媒を簡便にかつ量産性よ
く製造できる排ガス浄化用触媒の製造方法を提供するこ
とが可能となる。
【００２４】また、本発明の排ガス浄化用フィルタは、
ハニカム状又は板状のセラミックフィルタと、本発明の
排ガス浄化用触媒と、を有する構成よりなる。
【００２５】この構成により、排ガス浄化率が高くかつ
耐久性に優れた排ガス浄化フィルタを提供することが可
能となる。
【００２６】また、本発明の排ガス浄化装置は、本発明
の排ガス浄化フィルタと、排ガス浄化フィルタを収納す
る容器と、容器の一側部に形成された排ガス流入口と、
容器の他側部に形成された排ガス流出口と、を備えた構
成よりなる。
【００２７】この構成により、構成が簡単で排ガス浄化
特性に優れた排ガス浄化装置を提供することが可能とな
る。
【００２８】本発明の排ガス浄化フィルタは触媒成分と
反応性がないシリカ、ジルコニア、チタニア、アルミナ
の内の１つ以上をフィルタ上に設けることにより触媒成
分のフィルタへの拡散を抑制することが可能になる。ま
たフィルタを予め酸処理するあるいはフィルタに粒状の
シリカを設けることで触媒と除去すべき排ガス成分との
接点を増加させることができる。
【００２９】
【発明の実施の形態】本発明の請求項１に記載の発明
は、金属酸化物と、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓの内の
１つ以上のアルカリ金属から構成される硫酸塩及び／又
はＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの内の１つ以上のアル
カリ土類金属から構成される硫酸塩と、を含むこととし
たものであり、アルカリ金属及び／又はアルカリ土類金
属の硫酸塩を金属酸化物に混合することにより、金属酸
化物の触媒活性を高めることができるとともに、硝酸
塩、酢酸塩、炭酸塩、塩化物等に比べて熱的に最も安定
で高い耐熱性を有し、かつ硫黄酸化物による耐被毒性に
優れた硫酸塩を使用することで、パティキュレートの燃
焼に対して高い触媒活性を維持することができるという
作用を有する。
【００３０】本発明の請求項２に記載の発明は、請求項
１に記載の発明において、金属酸化物が、Ｖ、Ｎｂ、Ｔ
ａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、
Ｚｎ、Ｇａ、Ｓｎ、Ｐｂの内の１つ以上の金属を含むこ
ととしたものであり、種々の金属酸化物の中でも、パテ
ィキュレートの燃焼に対してより触媒活性の高い排ガス
浄化用触媒が得られるという作用を有する。
【００３１】本発明の請求項３に記載の発明は、請求項
１又は２の内のいずれか１に記載の発明において、硫酸
塩が硫酸セシウムであることとしたものであり、硫酸塩
の中でも、金属酸化物に対して特に高い触媒活性を付与
することができるという作用を有する。
【００３２】本発明の請求項４に記載の発明は、請求項
１又は３の内のいずれか１に記載の発明において、金属
酸化物が酸化銅であることとしたものであり、金属酸化
物の中でも安価でかつ高い触媒活性が得られるという作
用を有する。
【００３３】本発明の請求項５に記載の発明は、請求項
１〜３の内のいずれか１に記載の発明において、金属酸
化物が酸化バナジウム又は酸化モリブデンであることと
したものであり、酸化銅と同様に他の金属酸化物に比べ
てより高い触媒活性が得られるという作用を有する。
【００３４】本発明の請求項６に記載の発明は、請求項
１〜３の内のいずれか１に記載の発明において、金属酸
化物が銅とバナジウム又は銅とモリブデンの複合酸化物
であることとしたものであり、酸化銅、酸化バナジウ
ム、酸化モリブデンを各々単独で硫酸塩と混合した場合
に比べて、より高い触媒活性を得ることができるという
作用を有する。
【００３５】本発明の請求項７に記載の発明は、請求項
６に記載の発明において、複合金属酸化物における銅：
バナジウム、又は銅：モリブデンのモル比が、１：１か
ら４：１であることとしたものであり、銅とバナジウム
又は銅とモリブデンの各金属酸化物の触媒作用を相互的
に高めることができるという作用を有する。
【００３６】本発明の請求項８に記載の発明は、請求項
６又は７の内のいずれか１に記載の発明において、複合
金属酸化物が、ＣｕＶＯ3、Ｃｕ3Ｖ2Ｏ8、Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10
の１つ以上からなることとしたものであり、銅とバナジ
ウムの複合金属酸化物の中でも特に高い触媒活性を得る
ことができるという作用を有する。
【００３７】本発明の請求項９に記載の発明は、請求項
６または７の内いずれか１に記載の発明において、複合
金属酸化物が、ＣｕＭｏＯ4、Ｃｕ3Ｍｏ2Ｏ9、Ｃｕ2Ｍ
ｏＯ5の１つ以上からなることとしたものであり、銅と
モリブデンの複合金属酸化物の中でも特に高い触媒活性
を得ることができるという作用を有する。
【００３８】本発明の請求項１０に記載の発明は、金属
酸化物：硫酸塩のモル比が９：１〜１：９、好ましくは
２：１〜１：５、より好ましくは１：１〜１：２である
こととしたものであり、硫酸塩と混合することによる金
属酸化物（複合金属酸化物を含む）の触媒活性の向上を
より高めることができるという作用を有する。
【００３９】金属酸化物：硫酸塩のモル比が、１：１よ
りも硫酸塩が小さくなるにつれて、硫酸塩を混合するこ
とにより触媒活性の向上が顕著に認められなくなる傾向
を生じ、また１：２よりも硫酸塩が大きくなるにつれ
て、金属酸化物の有する触媒作用が十分に得られなくな
る傾向を生じるため、いずれも好ましくない。また、金
属酸化物：硫酸塩のモル比が、２：１よりも硫酸塩が小
さくなるにつれ、特に９：１よりも硫酸塩が小さくなる
と、また１：５よりも硫酸塩が大きくなるにつれて、特
に１：９よりも硫酸塩が大きくなると、上記傾向が著し
くなるため特に好ましくない。
【００４０】本発明の請求項１１に記載の発明は、Ｐ
ｔ、Ｐｄ、Ｒｈの１つ以上の貴金属を含むこととしたも
のであり、貴金属の触媒作用により、さらにパティキュ
レートの燃焼に対する触媒活性を高めることができると
いう作用を有する。
【００４１】本発明の請求項１２に記載の発明は、金属
酸化物：貴金属のモル比が１００：１〜３：１、好まし
くは３０：１〜１０：１であることとしたものであり、
貴金属を混合することによる触媒活性の向上をより高め
ることができるという作用を有する。
【００４２】金属酸化物：貴金属のモル比が、３０：１
よりも貴金属が小さくなると、貴金属を混合することに
よる触媒活性の顕著な向上が認められなくなる傾向を生
じ、１０：１よりも大きくなると金属酸化物（複合金属
酸化物を含む）の有する触媒作用が十分に得られなくな
る傾向を生じるため、いずれも好ましくない。また、金
属酸化物：貴金属のモル比が、１００：１よりも貴金属
が小さくなると、また３：１よりも貴金属が大きくなる
と、上記傾向が著しくなるため特に好ましくない。
【００４３】本発明の請求項１３に記載の発明は、硫酸
塩水溶液に金属酸化物又は複合金属酸化物を混合する混
合工程と、混合工程により得られた混合溶液を乾固させ
て得られる混合粉末を熱処理する熱処理工程と、を備え
たこととしたものであり、パティキュレートの燃焼に高
い触媒活性を有し、耐熱性や硫黄酸化物に対する耐被毒
性に優れた排ガス浄化用触媒を簡便にかつ量産性よく製
造できるという作用を有する。
【００４４】本発明の請求項１４に記載の発明は、ハニ
カム状又は板状のセラミックフィルタと、セラミックフ
ィルタ上に担持された請求項１〜１２の内のいずれか１
に記載の排ガス浄化用触媒と、を有することとしたもの
であり、高い触媒活性を有し、耐熱性及び耐被毒性に優
れた排ガス浄化用触媒を備えていることによって、排ガ
スフィルタの排ガス浄化率を高め、かつ耐久性を向上さ
せることができるという作用を有する。
【００４５】本発明の請求項１５に記載の発明は、請求
項１４に記載の発明において、セラミックフィルタに対
する排ガス浄化用触媒の重量比が、５ｗｔ％〜５０ｗｔ
％、好ましくは１０ｗｔ％〜４０ｗｔ％であることとし
たものであり、高い排ガス浄化率を維持しながら、排ガ
スフィルタにおける圧損の上昇を防止することができる
という作用を有する。
【００４６】セラミックフィルタに対する排ガス浄化用
触媒の重量比が、１０ｗｔ％よりも小さくなるにつれ
て、排ガス浄化用触媒による十分な触媒作用が得られな
くなる傾向を生じ、４０ｗｔ％よりも大きくなるにつれ
てパティキュレートの捕集開始直後から圧損が高くなる
傾向を生じるため、いずれも好ましくない。また、セラ
ミックフィルタに対する排ガス浄化用触媒の重量比が、
５ｗｔ％よりも小さくなるにつれて、また４０ｗｔ％よ
りも大きくなるにつれて、上記傾向が著しくなるため特
に好ましくない。
【００４７】本発明の請求項１６に記載の発明は、ハニ
カム状又は板状のセラミックフィルタと、前記セラミッ
クフィルタ上に設けられたシリカ、ジルコニア、チタニ
ア、シリカアルミナの少なくとも１つ以上から成るコー
ティング層と、前記コーティング層の上に担持された排
ガス浄化用触媒と、を有することとしたものであり、フ
ィルタに予め中間層を設けることにより触媒成分のフィ
ルタへの拡散を抑制し、触媒の耐久性を向上させる作用
を有する。
【００４８】本発明の請求項１７に記載の発明は、請求
項１６に記載の発明において、前記セラミックフィルタ
上に設けられたコーティング層の厚みが１μｍ〜１００
０μｍであることとしたものであり、フィルタに予め中
間層を設けることにより触媒成分のフィルタへの拡散を
抑制する作用を有する。フィルターへの中間層の厚みが
１μｍ以下であると触媒成分が中間層を越えてフィルタ
内に拡散してしまい、１０００μｍ以上であるとパティ
キュレート捕集直後から圧損が高くなる傾向を生じるた
め、いずれも好ましくない。
【００４９】本発明の請求項１８に記載の発明は、ハニ
カム状又は板状のセラミックスフィルタを酸で処理を
し、前記セラミックフィルタ上に排ガス浄化用触媒を設
けたこととしたものであり、フィルタを予め酸処理する
ことによりフィルタの表面積が増し、担持された触媒と
除去すべき排ガス成分との接点を増加させる作用を有す
る。
【００５０】本発明の請求項１９に記載の発明は、ハニ
カム状又は板状のセラミックフィルタと、前記セラミッ
クフィルタ上に設けられたシリカ、ジルコニア、チタニ
ア、シリカアルミナの少なくとも１つ以上から成るコー
ティング層と、前記コーティング層の上に担持された請
求項１〜１２の内のいずれか１に記載の排ガス浄化用触
媒と、を有することとしたものであり、フィルタに予め
中間層を設けることにより触媒成分のフィルタへの拡散
を抑制す作用を有する。
【００５１】本発明の請求項２０に記載の発明は、ハニ
カム状又は板状のセラミックスフィルタを酸で処理を
し、前記セラミックフィルタ上に請求項１〜１２の内の
いずれか１に記載の排ガス浄化触媒を担持することとし
たものであり、フィルタを予め酸処理することによりフ
ィルタの表面積が増し、担持された触媒と除去すべき排
ガス成分との接点を増加させる作用を有する。
【００５２】本発明の請求項２１に記載の発明は、ハニ
カム状又は板状のセラミックフィルタと、前記セラミッ
クフィルタ上に設けられた耐熱性の無機材料と、前記耐
熱性の無機材料上に担持された請求項１〜１２の内のい
ずれか１に記載の排ガス浄化用触媒と、を有することと
したものであり、フィルタに予め粒状の耐熱性の無機材
料を設けることによりフィルタの表面積が増し、担持さ
れた触媒と除去すべき排ガス成分との接点を増加させる
作用を有する 本発明の請求項２２に記載の発明は、請求項１４〜２１
の内のいずれか１に記載の排ガス浄化フィルタと、排ガ
ス浄化フィルタを収納する容器と、容器の一側部に形成
された排ガス流入口と、容器の他側部に形成された排ガ
ス流出口と、を備えたこととしたものであり、構成が簡
単で排ガス浄化特性に優れた排ガス浄化装置を提供する
ことが可能となるという作用を有する。
【００５３】本発明の請求項２３に記載の発明は、請求
項２２に記載の発明において、容器内に配設された又は
容器に接近して配設された加熱手段を有することとした
ものであり、排ガス温度がパティキュレートの燃焼温度
よりも低い場合に、排ガスや排ガスフィルタを加熱し
て、パティキュレートの燃焼を促進させることができる
という作用を有する。
【００５４】本発明の請求項２４に記載の発明は、請求
項２２又は２３に記載の発明において、容器及び／又は
排ガス流入口とエンジンを接続する接続管の周囲に配設
された断熱手段を有することとしたものであり、排ガス
フィルタに流入するまでの間で排ガス温度が低下するこ
とを防止して、排ガス温度におけるパティキュレートの
燃焼を可能にすることができるという作用を有する。
【００５５】本発明の請求項２５に記載の発明は、請求
項２２〜２４の内のいずれか１に記載の発明において、
排ガス浄化装置がエンジンマニホールドに近接して配設
されていることとしたものであり、排ガスフィルタに流
入するまでの間で排ガス温度が低下することを防止し
て、排ガス温度におけるパティキュレートの燃焼を可能
にすることができるという作用を有する。
【００５６】本発明の請求項２６に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれる銅の一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒ
ｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔ
ｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇ
ｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換したことを特徴
としたものであり、金属酸化物の原子価制御によりパテ
ィキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めることがで
きるという作用を有する。
【００５７】本発明の請求項２７に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれる銅の一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒ
ｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔ
ｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇ
ｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換したことを特徴
としたものであり、金属酸化物の原子価制御によりパテ
ィキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めることがで
きるという作用を有する。
【００５８】本発明の請求項２８に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれる銅の一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒ
ｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔ
ｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇ
ｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換したことを特徴
としたものであり、金属酸化物の原子価制御によりパテ
ィキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めることがで
きるという作用を有する。
【００５９】本発明の請求項２９に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれるバナジウムの一部をＬｉ、Ｎａ、
Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓ
ｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇ
ａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換したこと
を特徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御によ
りパティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めるこ
とができるという作用を有する。
【００６０】本発明の請求項３０に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれるバナジウムの一部をＬｉ、Ｎａ、
Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓ
ｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇ
ａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換したこと
を特徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御によ
りパティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めるこ
とができるという作用を有する。
【００６１】本発明の請求項３１に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれるバナジウムの一部をＬｉ、Ｎａ、
Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓ
ｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇ
ａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換したこと
を特徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御によ
りパティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めるこ
とができるという作用を有する。
【００６２】本発明の請求項３２に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれるモリブデンの一部をＬｉ、Ｎａ、
Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓ
ｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、
Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗで置換したこ
とを特徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御に
よりパティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高める
ことができるという作用を有する。
【００６３】本発明の請求項３３に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれるモリブデンの一部をＬｉ、Ｎａ、
Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓ
ｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、
Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗで置換したこ
とを特徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御に
よりパティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高める
ことができるという作用を有する。
【００６４】本発明の請求項３４に記載の発明は、排ガ
ス浄化触媒に含まれるモリブデンの一部をＬｉ、Ｎａ、
Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓ
ｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、
Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗで置換したこ
とを特徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御に
よりパティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高める
ことができるという作用を有する。
【００６５】本発明の請求項３５に記載の発明は、請求
項２６乃至２８記載の排ガス浄化触媒における置換金属
の置換率が銅に対して０．０００１％〜０．５％、好ま
しくは０．００１％〜０．３％であることを特徴とした
ものであり、金属酸化物の原子価制御によりパティキュ
レートの燃焼に対する触媒活性を高めることができると
いう作用を有する。
【００６６】置換金属の置換率が０．００１％よりも小
さくなると原子価制御の効果が見られなくなり、０．３
％よりも大きくなると金属酸化物の構造自体が変化して
しまい活性が劣化してしまうため、いずれも好ましくな
い。また、置換率が０．０００１％よりも小さくなる
と、また０．５よりも大きくなると、上記の傾向が著し
くなるため特に好ましくない。
【００６７】本発明の請求項３６に記載の発明は、請求
項２９乃至３１記載の排ガス浄化触媒における置換金属
の置換率がバナジウムに対して０．０００１％〜０．５
％、好ましくは０．００１％〜０．３％であることを特
徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御によりパ
ティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めることが
できるという作用を有する。
【００６８】置換金属の置換率が０．００１％よりも小
さくなると原子価制御の効果が見られなくなり、０．３
％よりも大きくなると金属酸化物の構造自体が変化して
しまい活性が劣化してしまうため、いずれも好ましくな
い。また、置換率が０．０００１％よりも小さくなる
と、また０．５よりも大きくなると、上記の傾向が著し
くなるため特に好ましくない。
【００６９】本発明の請求項３７に記載の発明は、請求
項３２乃至３４記載の排ガス浄化触媒における置換金属
の置換率がモリブデンに対して０．０００１％〜０．５
％、好ましくは０．００１％〜０．３％であることを特
徴としたものであり、金属酸化物の原子価制御によりパ
ティキュレートの燃焼に対する触媒活性を高めることが
できるという作用を有する。
【００７０】置換金属の置換率が０．００１％よりも小
さくなると原子価制御の効果が見られなくなり、０．３
％よりも大きくなると金属酸化物の構造自体が変化して
しまい活性が劣化してしまうため、いずれも好ましくな
い。また、置換率が０．０００１％よりも小さくなる
と、また０．５よりも大きくなると、上記の傾向が著し
くなるため特に好ましくない。
【００７１】本発明の請求項３８に記載の発明は、請求
項１乃至１２、請求項２６、請求項２９、請求項３２、
請求項３５乃至３７に記載の排ガス浄化触媒における硫
酸塩が硫酸セシウムとＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂの内の１つ
以上のアルカリ金属から構成される硫酸塩及び／又はＢ
ｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの内の１つ以上のアルカリ
土類金属から構成される硫酸塩と、を含むことを特徴と
したものであり、硫酸塩の融点を低下させることにより
触媒の接点を増やし排ガス中のパティキュレートに対す
る燃焼活性を向上させるという作用を有する。
【００７２】本発明の請求項３９に記載の発明は、前記
硫酸塩が硫酸セシウムと硫酸カリウムを含むことを特徴
としたものであり、硫酸塩の融点を低下させることによ
り触媒の接点を増やし排ガス中のパティキュレートに対
する燃焼活性を向上させるという作用を有する。
【００７３】本発明の請求項４０に記載の発明は、前記
硫酸塩の硫酸セシウムと硫酸カリウムの混合比がモル比
で、９：１〜３：７、好ましくは、８：２〜４：６で有
ることを特徴としたものであり、硫酸塩の融点を低下さ
せることにより触媒の接点を増やし排ガス中のパティキ
ュレートに対する燃焼活性を向上させるという作用を有
する。
【００７４】硫酸セシウムと硫酸カリウムのモル比がが
８：２よりも大きくなる、もしくは４：６より小さくな
ると融点の低下が見られなくなり好ましくない。また、
モル比が９：１よりも大きくなる、もしくは３：７より
も小さくなると、上記の傾向が著しくなるため特に好ま
しくない。
【００７５】以下に、本発明を実施例を用いてより詳細
に説明する。
【００７６】
【実施例】
（実施例１）硫酸セシウムを溶かした水溶液に酸化銅の
粉末をモル比１：１（Ｃｓ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水
分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５
時間熱処理して、第１実施例の排ガス浄化用触媒を得
た。
【００７７】（実施例２）硫酸セシウムの代わりに硫酸
リチウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方
法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第２実施例
とした。
【００７８】（実施例３）硫酸セシウムの代わりに硫酸
ナトリウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な
方法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第３実施
例とした。
【００７９】（実施例４）硫酸セシウムの代わりに硫酸
カリウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方
法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第４実施例
とした。
【００８０】（実施例５）硫酸セシウムの代わりに硫酸
ルビジウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な
方法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第５実施
例とした。
【００８１】（実施例６）硫酸セシウムの代わりに硫酸
ベリリウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な
方法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第６実施
例とした。
【００８２】（実施例７）硫酸セシウムの代わりに硫酸
マグネシウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様
な方法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第７実
施例とした。
【００８３】（実施例８）硫酸セシウムの代わりに硫酸
カルシウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な
方法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第８実施
例とした。
【００８４】（実施例９）硫酸セシウムの代わりに硫酸
ストロンチウムを用いたことを除いて、第１実施例と同
様な方法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第９
実施例とした。
【００８５】（実施例１０）硫酸セシウムの代わりに硫
酸バリウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な
方法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１０実
施例とした。
【００８６】（比較例１）酸化銅の粉末のみからなる排
ガス浄化用触媒を第１比較例とした。
【００８７】（評価例１）第１実施例〜第１０実施例及
び第１比較例における排ガス浄化用触媒について、以下
のようなパティキュレートの燃焼実験を行った。
【００８８】各排ガス浄化用触媒とパティキュレート
（ナカライ製のカーボンとアントラキノンを重量比で
２：１で混合させたもの）の粉末を重量比１：１で混合
し、この混合物を内径１２ｍｍの石英ガラス製反応管内
に充填した後、反応管内に５ｖｏｌ％の０と５０ｐｐｍ
のＳＯ2を含む窒素ガスからなる試験ガスを流量５００
ｃｃ／分で通気しながら、反応管の外周部に配設した管
状電気炉にて反応管内を定速で昇温した。この時、排ガ
ス側の位置に配設された炭酸ガスセンサーにより試験ガ
ス中の炭酸ガス濃度を検出し、１０％のパティキュレー
トが燃焼した際の温度（以下、１０％燃焼温度と略称す
る。）を決定した。充填させたパティキュレートのＣ量
（既知量）と発生したＣＯ＋ＣＯ2量（測定値）から燃
焼率を計算した。
【００８９】上記燃焼試験における各排ガス浄化用触媒
の１０％燃焼温度を（表１）に示した。
【００９０】
【表１】
【００９１】（表１）から明らかなように、酸化銅のみ
からなる第１比較例の排ガス浄化用触媒に比べて、本発
明の金属酸化物と硫酸塩からなる第１実施例〜第１０実
施例の排ガス浄化用触媒は、いずれも１０％燃焼温度が
低く、パティキュレートの燃焼に対して高い触媒活性を
有することが明らかになった。
【００９２】特に、第１実施例〜第１０実施例ほ排ガス
浄化用触媒の中でも、硫酸塩として硫酸セシウム（第１
実施例）、硫酸ルビジウム（第５実施例）、硫酸ベリリ
ウム（第６実施例）、硫酸マグネシウム（第７実施例）
を用いた場合が、触媒活性に優れていることが判明し
た。
【００９３】（実施例１１）第１実施例における排ガス
浄化用触媒の粉末を塩化白金水溶液中に混合した後、水
分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５
時間熱処理して、第１１実施例の排ガス浄化用触媒を得
た。
【００９４】（評価例２）第１１実施例における排ガス
浄化用触媒についても、第１評価例と同様な方法により
燃焼実験を行った。
【００９５】第１１実施例における排ガス浄化用触媒の
１０％燃焼温度を第１実施例の結果とともに、（表２）
に示した。
【００９６】
【表２】
【００９７】（表２）から明らかなように、第１実施例
に比べて、白金を含む第１１実施例の排ガス浄化用触媒
の方が１０％燃焼温度が低く、より高い触媒活性を示す
ことが明らかになった。
【００９８】（比較例２）硫酸セシウムの代わりに酢酸
セシウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方
法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第２比較例
とした。
【００９９】（比較例３）硫酸セシウムの代わりに硝酸
セシウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方
法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第３比較例
とした。
【０１００】（比較例４）硫酸セシウムの代わりに炭酸
セシウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方
法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第４比較例
とした。
【０１０１】（評価例３）第２比較例〜第４比較例にお
ける排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様な方
法により燃焼実験を行った。
【０１０２】第２比較例〜第４比較例における排ガス浄
化用触媒の１０％燃焼温度を第１実施例の結果ととも
に、（表３）に示した。
【０１０３】
【表３】
【０１０４】（表３）に示したように、第２比較例〜第
４比較例における排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度
は、第１実施例よりもいずれも高く、第１実施例の方が
触媒活性が高いことが判明した。この結果から明らかな
ように、排ガス浄化用触媒が構成元素としてセシウムを
含んでいても、出発原料としてその酢酸塩や硝酸塩、又
は炭酸塩を用いるより、本発明のように硫酸塩を用いる
方が触媒活性が優れている。さらに、硝酸塩、酢酸塩、
炭酸塩、又は塩化物等に比べて、硫酸塩の方が熱的に安
定性においても優れており、パティキュレートを燃焼す
る間の高温によって融解や分解が生じて飛散したり、金
属酸化物と反応したりして活性が低下することを抑制す
る面からも、硫酸塩が最も優れていると考えられる。
【０１０５】（実施例１２）酸化銅の代わりに酸化バナ
ジウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法
により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１２実施例
とした。
【０１０６】（実施例１３）酸化銅の代わりに酸化ニオ
ブを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法によ
り排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１３実施例とし
た。
【０１０７】（実施例１４）酸化銅の代わりに酸化タン
タルを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法に
より排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１４実施例と
した。
【０１０８】（実施例１５）酸化銅の代わりに酸化クロ
ムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法によ
り排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１５実施例とし
た。
【０１０９】（実施例１６）酸化銅の代わりに酸化モリ
ブデンを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法
により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１６実施例
とした。
【０１１０】（実施例１７）酸化銅の代わりに酸化タン
グステンを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方
法により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１７実施
例とした。
【０１１１】（実施例１８）酸化銅の代わりに酸化マン
ガンを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法に
より排ガス浄化用触媒を作製し、これを第１８実施例と
した。
【０１１２】（実施例１９）酸化銅の代わりに酸化鉄を
用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法により排
ガス浄化用触媒を作製し、これを第１９実施例とした。
【０１１３】（実施例２０）酸化銅の代わりに酸化コバ
ルトを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法に
より排ガス浄化用触媒を作製し、これを第２０実施例と
した。
【０１１４】（実施例２１）酸化銅の代わりに酸化ニッ
ケルを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法に
より排ガス浄化用触媒を作製し、これを第２１実施例と
した。
【０１１５】（実施例２２）酸化銅の代わりに酸化亜鉛
を用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法により
排ガス浄化用触媒を作製し、これを第２２実施例とし
た。
【０１１６】（実施例２３）酸化銅の代わりに酸化ガリ
ウムを用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法に
より排ガス浄化用触媒を作製し、これを第２３実施例と
した。
【０１１７】（実施例２４）酸化銅の代わりに酸化錫を
用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法により排
ガス浄化用触媒を作製し、これを第２４実施例とした。
【０１１８】（実施例２５）酸化銅の代わりに酸化鉛を
用いたことを除いて、第１実施例と同様な方法により排
ガス浄化用触媒を作製し、これを第２５実施例とした。
【０１１９】（評価例４）第１２実施例〜第２５実施例
における排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様
な方法により燃焼実験を行った。
【０１２０】第１２実施例〜第２５実施例における排ガ
ス浄化用触媒の１０％燃焼温度を（表４）に示した。
【０１２１】
【表４】
【０１２２】（表４）に示したように、第１２実施例〜
第２５実施例における排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温
度は、第１従来例と比較していずれも低く、触媒活性が
高いことが明らかになった。特に、硫酸塩として硫酸セ
シウムを用いる場合には、（表１）に示した酸化銅（第
１実施例）に加えて、金属酸化物として酸化バナジウム
（第１２実施例）や酸化モリブデン（第１６実施例）を
用いると、より高い触媒活性を有する排ガス浄化用触媒
が得られることが判明した。
【０１２３】（実験例１〜実験例７）酸化銅と五酸化バ
ナジウムの粉末をモル比Ｃｕ：Ｖが１：５、１：２、
１：１、３：２、５：２、４：１、５：１の種々の割合
で混合した後、各々を電気炉内で９００℃で５時間熱処
理し、種々の組成の銅とバナジウムの複合金属酸化物か
らなる排ガス浄化用触媒を作製して、これを第１実験例
〜第７実験例とした。
【０１２４】（評価例５）第１実験例〜第７実験例にお
ける排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様な方
法により燃焼実験を行った。
【０１２５】第１実験例〜第７実験例における排ガス浄
化用触媒の１０％燃焼温度を（表５）に示した。
【０１２６】
【表５】
【０１２７】（表５）に示したように、銅とバナジウム
の複合酸化物からなる排ガス浄化用触媒は、モル比Ｃ
ｕ：Ｖが１：１〜４：１の場合に１０％燃焼温度が低
く、高い活性を示すことが明らかになった。
【０１２８】（実施例２６）第１実験例〜第７実験例と
して示した銅とバナジウムの複合酸化物からなる排ガス
浄化用触媒に対して、銅とバナジウムの複合酸化物に硫
酸塩を混合することによる触媒活性の違いを比較するた
め、以下のような排ガス浄化用触媒を作製した。
【０１２９】まず、硫酸銅と酸化硫酸バナジウムをモル
比Ｃｕ：Ｖが１：１となるように、水に溶解混合した
後、水分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００
℃で５時間熱処理して、理論組成ＣｕＶＯ3で与えられ
る複合金属酸化物を作製した。この複合金属酸化物の粉
末を、硫酸セシウムを溶かした水溶液にモル比１：１
（ＣｓＳＯ4：ＣｕＶＯ3）で懸濁させた後、水分を蒸発
させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処
理して、第２６実施例の排ガス浄化用触媒を得た。
【０１３０】（実施例２７）硫酸銅と酸化硫酸バナジウ
ムをモル比Ｃｕ：Ｖが３：２となるように、水に混合溶
解した後、水分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で
９００℃で５時間熱処理して、理論組成Ｃｕ3Ｖ2Ｏ8で
与えられる複合金属酸化物を作製した。この複合金属酸
化物の粉末を、硫酸セシウムを溶かした水溶液にモル比
１：１（ＣｓＳＯ4：Ｃｕ3Ｖ2Ｏ8）で懸濁させた後、水
分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５
時間熱処理して、第２７実施例の排ガス浄化用触媒を得
た。
【０１３１】（実施例２８）硫酸銅と酸化硫酸バナジウ
ムをモル比Ｃｕ：Ｖが５：２となるように、水に混合溶
解した後、水分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で
９００℃で５時間熱処理して、理論組成Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10で
与えられる複合金属酸化物を作製した。この複合金属酸
化物の粉末を、硫酸セシウムを溶かした水溶液にモル比
１：１（ＣｓＳＯ4：Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10）で懸濁させた後、
水分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で
５時間熱処理して、第２８実施例の排ガス浄化用触媒を
得た。
【０１３２】（評価例６）第２６実施例〜第２８実施例
における排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様
な方法により燃焼実験を行った。
【０１３３】第２６実施例〜第２８実施例における排ガ
ス浄化用触媒の１０％燃焼温度を（表６）に示した。
【０１３４】
【表６】
【０１３５】（表６）と（表５）の比較から明らかなよ
うに、触媒活性の高い組成比で混合された銅とバナジウ
ムの複合金属酸化物からなる排ガス浄化用触媒よりも、
銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫酸セシウムを含む
本発明の排ガス浄化用触媒の方が、複合金属酸化物にお
ける銅とバナジウムの組成に関わらず、１０％燃焼温度
は低下し、硫酸セシウムの添加によって触媒活性がさら
に向上することが判明した。また、（表１）、（表
２）、（表４）の結果と（表６）との比較から、硫酸塩
と混合する金属酸化物としては、銅とバナジウムの複合
金属酸化物が触媒活性の向上の上で特に優れていること
が明らかになった。
【０１３６】（実験例８〜実験例１４）酸化銅と酸化モ
リブデンの粉末をモル比Ｃｕ：Ｍｏが１：５、１：２、
１：１、３：２、５：２、４：１、５：１の種々の割合
で混合した後、各々を電気炉内で９００℃で５時間熱処
理し、種々の組成の銅とモリブデンの複合金属酸化物か
らなる排ガス浄化用触媒を作製して、これを第８実験例
〜第１４実験例とした。
【０１３７】（評価例７）第８実験例〜第１４実験例に
おける排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様な
方法により燃焼実験を行った。
【０１３８】第８実験例〜第１４実験例における排ガス
浄化用触媒の１０％燃焼温度を（表７）に示した。
【０１３９】
【表７】
【０１４０】（表７）に示したように、銅とモリブデン
の複合金属酸化物からなる排ガス浄化用触媒は、モル比
Ｃｕ：Ｖが１：１〜４：１の場合に１０％燃焼温度が低
く高い触媒活性を示すことが明らかになった。
【０１４１】（実施例２９）第８実験例〜第１４実験例
として示した銅とモリブデンの複合金属酸化物からなる
排ガス浄化用触媒に対して、銅とモリブデンの複合金属
酸化物に硫酸塩を混合することによる触媒活性の違いを
比較するため、以下のような排ガス浄化用触媒を作製し
た。
【０１４２】まず、酸化銅と酸化モリブデンの粉末をモ
ル比１：１（Ｃｕ：Ｍｏ）で混合した後、電気炉内で９
００℃で５時間熱処理し、理論組成ＣｕＭｏＯ4で与え
られる複合金属酸化物を作製した。この複合金属酸化物
の粉末を、硫酸セシウムを溶かした水溶液にモル比１：
１（ＣｓＳＯ4：ＣｕＭｏＯ4）で懸濁させた後、水分を
蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間
熱処理して、第２９実施例の排ガス浄化用触媒を得た。
【０１４３】（実施例３０）酸化銅と酸化モリブデンの
粉末をモル比３：２（Ｃｕ：Ｍｏ）で混合した後、電気
炉内で９００℃で５時間熱処理し、理論組成Ｃｕ3Ｍｏ2
Ｏ9で与えられる複合金属酸化物を作製した。この複合
金属酸化物の粉末を、硫酸セシウムを溶かした水溶液に
モル比１：１（ＣｓＳＯ4：Ｃｕ3Ｍｏ2Ｏ9）で懸濁させ
た後、水分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９０
０℃で５時間熱処理して、第３０実施例の排ガス浄化用
触媒を得た。
【０１４４】（実施例３１）酸化銅と酸化モリブデンの
粉末をモル比２：１（Ｃｕ：Ｍｏ）で混合した後、電気
炉内で９００℃で５時間熱処理し、理論組成Ｃｕ2Ｍｏ
Ｏ5で与えられる複合金属酸化物を作製した。この複合
金属酸化物の粉末を、硫酸セシウムを溶かした水溶液に
モル比１：１（ＣｓＳＯ4：Ｃｕ2ＭｏＯ5）で懸濁させ
た後、水分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９０
０℃で５時間熱処理して、第３１実施例の排ガス浄化用
触媒を得た。
【０１４５】（評価例８）第２９実施例〜第３１実施例
における排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様
な方法により燃焼実験を行った。
【０１４６】第２９実施例〜第３１実施例における排ガ
ス浄化用触媒の１０％燃焼温度を（表８）に示した。
【０１４７】
【表８】
【０１４８】（表８）と（表７）の比較から明らかなよ
うに、触媒活性の高い組成比で混合された銅とモリブデ
ンの複合金属酸化物からなる排ガス浄化用触媒よりも、
銅とモリブデンの複合金属酸化物と硫酸セシウムを含む
本発明の排ガス浄化用触媒の方が、複合金属酸化物にお
ける銅とバナジウムの組成に関わらず、１０％燃焼温度
は低下し、硫酸セシウムの添加によって触媒活性がさら
に向上することが判明した。また、（表１）、（表
２）、（表４）の結果と（表８）との比較から、硫酸塩
と混合する金属酸化物としては、銅とバナジウムの複合
金属酸化物とともに、銅とモリブデンの複合金属酸化物
も触媒活性の向上の上で優れていることが明らかになっ
た。
【０１４９】（実施例３２〜３９）（表６）及び（表
８）の結果から、硫酸セシウムと混合する複合金属酸化
物の中で、触媒活性の高い理論組成Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10で与え
られる銅とバナジウムの複合金属酸化物を選択し、この
複合金属酸化物の粉末を硫酸セシウムを溶かした水溶液
に、モル比（Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10：ＣｓＳＯ4）が１０：１、
９：１、５：１、２：１、１：２、１：５、１：９、
１：１０の種々の割合で懸濁させた後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、種々の割合で銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫
酸セシウムを含む排ガス浄化用触媒を作製し、これを第
３２実施例〜第３９実施例とした。
【０１５０】（評価例９）第３２実施例〜第３９実施例
における排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様
な方法により燃焼実験を行った。
【０１５１】第３２実施例〜第３９実施例における排ガ
ス浄化用触媒の１０％燃焼温度を（表９）に示した。
【０１５２】
【表９】
【０１５３】（表９）に示したように、１０％燃焼温度
は、第３２実施例〜第３９実施例における組成範囲にお
いて極小値を示し、触媒活性の面からは、Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10
とＣｓＳＯ4の混合割合は、モル比で９：１〜１：９、
好ましくは２：１〜１：５、より好ましくは１：１〜
１：２であることが判った。
【０１５４】（実施例４０〜４７）（評価例２）に示し
たように、金属酸化物と硫酸塩に加えて、白金をさらに
添加することによって触媒活性の向上が認められたこと
から、第３２実施例〜第３９実施例における排ガス浄化
用触媒についても、このような白金の添加による触媒活
性の向上について検討した。
【０１５５】（表９）に示した結果からＣｕ5Ｖ2Ｏ10と
ＣｓＳＯ4のモル比は１０％燃焼温度の最も低かったモ
ル比１：２とし、第３６実施例と同様な方法で、Ｃｕ5
Ｖ2Ｏ 10とＣｓＳＯ4を含む混合粉末を作製した。この混
合粉末を塩化白金水溶液に、モル比（Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10：Ｐ
ｔ）が１０００：１、１００：１、３０：１、１５：
１、１０：１、３：１、１：１、１：２の種々の割合で
懸濁させた後、水分を蒸発させて乾固させてから、電気
炉内で９００℃で５時間熱処理して種々の割合でＣｕ5
Ｖ2Ｏ10とＣｓＳＯ4の混合粉末と白金を含む排ガス浄化
用触媒を作製し、これを第４０実施例〜第４７実施例と
した。
【０１５６】（評価例１０）第４０実施例〜第４７実施
例における排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同
様な方法により燃焼実験を行った。
【０１５７】第４０実施例〜第４７実施例における排ガ
ス浄化用触媒の１０％燃焼温度を（表１０）に示した。
【０１５８】
【表１０】
【０１５９】（表１０）に示したように、１０％燃焼温
度は第４０実施例〜第４７実施例における組成範囲にお
いて極小値を示し、白金を添加することによる触媒活性
の向上は、特定の組成比で白金を加えた場合において認
められることが明らかになった。ここで、白金の添加量
としては、Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10：Ｐｔのモル比で１００：１〜
３：１、より好ましくは３０：１〜１０：１であること
が判明した。
【０１６０】（実施例４８）本発明の排ガス浄化用触媒
を担持した排ガス浄化フィルタにおけるパティキュレー
トの燃焼特性を検討するため、以下のような排ガス浄化
フィルタを作製した。
【０１６１】まず、純水３リットルに硫酸銅２５ｇと酸
化硫酸バナジウムを６２．５ｇを混合溶解した水溶液を
作製し、これを第１触媒溶液とした。この第１触媒溶液
中に、コージェライト製のセラミックハニカムフィルタ
（ＮＧＫ製、Ｃ−５５８）を浸漬し、第１触媒用液がセ
ラミックハニカムフィルタに付着した状態で取り出し
て、液体窒素を用いて付着した第１触媒溶液を凍結させ
た。
【０１６２】次に、このセラミックハニカムフィルタを
真空凍結乾燥装置（共和真空社製）内に設置し、凍結し
た第１触媒溶液の水分を昇華させた後、セラミックハニ
カムフィルタを電気炉内で９００℃で５時間熱処理する
ことにより、セラミックハニカムフィルタの表面に、均
一に銅とバナジウムの複合金属酸化物を担持した。
【０１６３】尚、第１触媒溶液から担持された銅とバナ
ジウムの複合金属酸化物を熱処理後における重量比が、
セラミックハニカムフィルタの重量に対して２．５ｗｔ
％であった。
【０１６４】次に、純水３リットルに硫酸セシウム２０
ｇを溶解した第２触媒溶液を作製し、この第２触媒溶液
中に銅とバナジウムの複合金属酸化物を担持したセラミ
ックハニカムフィルタを浸漬して、第２触媒溶液がセラ
ミックハニカムフィルタに付着した状態で取り出した
後、液体窒素を用いて付着した第２触媒溶液を凍結させ
た。
【０１６５】次に、このセラミックハニカムフィルタを
真空凍結乾燥装置（共和真空社製）内に設置し、凍結し
た第２触媒溶液の水分を昇華させた後、セラミックハニ
カムフィルタを電気炉内で９００℃で５時間熱処理する
ことにより、セラミックハニカムフィルタの表面に、均
一に硫酸セシウムを担持した。尚、第２触媒溶液から担
持された硫酸セシウムの熱処理後における重量比は、セ
ラミックハニカムフィルタの重量に対して２．５ｗｔ％
であった。
【０１６６】以上のようにして、銅とバナジウムの複合
金属酸化物と硫酸セシウムを含む排ガス浄化用触媒を、
排ガス浄化用触媒の全重量でセラミックハニカムフィル
タの重量に対して５ｗｔ％担持した排ガス浄化フィルタ
を作製し、これを第４８実施例とした。
【０１６７】（実施例４９）第１触媒溶液として純水３
リットルに硫酸銅５０ｇと酸化硫酸バナジウムを１２５
ｇを混合溶解した水溶液を、また第２触媒溶液として純
水３リットルに硫酸セシウム４０ｇを溶解した水溶液を
用いたことを除いて、第４８実施例と同様な方法によ
り、銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫酸セシウムを
含む排ガス浄化用触媒を、排ガス浄化用触媒の全重量で
セラミックハニカムフィルタの重量に対して１０ｗｔ％
担持した排ガス浄化フィルタを作製し、これを第４９実
施例とした。
【０１６８】（実施例５０）第１触媒溶液として純水３
リットルに硫酸銅１００ｇと酸化硫酸バナジウムを２５
０ｇを混合溶解した水溶液を、また第２触媒溶液として
純水３リットルに硫酸セシウム８０ｇを溶解した水溶液
を用いたことを除いて、第４８実施例と同様な方法によ
り、銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫酸セシウムを
含む排ガス浄化用触媒を、排ガス浄化用触媒の全重量で
セラミックハニカムフィルタの重量に対して２０ｗｔ％
担持した排ガス浄化フィルタを作製し、これを第５０実
施例とした。
【０１６９】（実施例５１）第１触媒溶液として純水３
リットルに硫酸銅１５０ｇと酸化硫酸バナジウムを３７
５ｇを混合溶解した水溶液を、また第２触媒溶液として
純水３リットルに硫酸セシウム１２０ｇを溶解した水溶
液を用いたことを除いて、第４８実施例と同様な方法に
より、銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫酸セシウム
を含む排ガス浄化用触媒を、排ガス浄化用触媒の全重量
でセラミックハニカムフィルタの重量に対して３０ｗｔ
％担持した排ガス浄化フィルタを作製し、これを第５１
実施例とした。
【０１７０】（実施例５２）第１触媒溶液として純水３
リットルに硫酸銅２００ｇと酸化硫酸バナジウムを５０
０ｇを混合溶解した水溶液を、また第２触媒溶液として
純水３リットルに硫酸セシウム１６０ｇを溶解した水溶
液を用いたことを除いて、第４８実施例と同様な方法に
より、銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫酸セシウム
を含む排ガス浄化用触媒を、排ガス浄化用触媒の全重量
でセラミックハニカムフィルタの重量に対して４０ｗｔ
％担持した排ガス浄化フィルタを作製し、これを第５２
実施例とした。
【０１７１】（実施例５３）第１触媒溶液として純水３
リットルに硫酸銅２５０ｇと酸化硫酸バナジウムを６２
５ｇを混合溶解した水溶液を、また第２触媒溶液として
純水３リットルに硫酸セシウム２００ｇを溶解した水溶
液を用いたことを除いて、第４８実施例と同様な方法に
より、銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫酸セシウム
を含む排ガス浄化用触媒を、排ガス浄化用触媒の全重量
でセラミックハニカムフィルタの重量に対して５０ｗｔ
％担持した排ガス浄化フィルタを作製し、これを第５３
実施例とした。
【０１７２】（評価例１１）第４８実施例〜第５３実施
例における排ガス浄化フィルタの各々について、以下の
ような排ガス浄化試験を行った。
【０１７３】まず、各排ガス浄化フィルタを排気量３４
３１ｃｃのディーゼルエンジンの排気系に設置し、ディ
ーゼルエンジンを１５００ｒｐｍ、トルク２１ｋｇｍの
条件で１時間作動させた。ディーゼルエンジンを作動さ
せている間に、排ガス浄化フィルタによって排ガス中の
パティキュレートを捕集し、パティキュレートを燃焼さ
せながら、排ガス浄化フィルタの排ガス流入側の内部に
設置された圧力センサにより排ガスフィルタ内の圧力を
測定して、大気圧との差圧を求めた。尚、上記排ガス浄
化試験においては、電気ヒータ等の加熱手段による排ガ
ス又は排ガスフィルタの加熱は行わず、パティキュレー
トの燃焼酸化は、排ガス温度で行った。
【０１７４】第４８実施例〜第５３実施例における各排
ガス浄化フィルタを用いた場合の、ディーゼルエンジン
の作動開始からの差圧の変化について図１を用いて説明
する。
【０１７５】図１は、第４８実施例〜第５３実施例にお
ける各排ガス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との
差圧の経時変化を示す関係図である。図１に示したよう
に、排ガス浄化用触媒の重量比が５ｗｔ％の排ガス浄化
フィルタ（第４８実施例）では、ディーゼルエンジンの
作動開始から１０分間程度までの初期の差圧上昇ととも
に、その後も継続的に差圧が高くなる傾向が認められ、
排ガス浄化用触媒の重量比が５ｗｔ％よりも小さくなる
と、排ガス浄化用触媒の担持量が少ないために、捕集さ
れた排ガス中のパティキュレートを十分に燃焼して、除
去することができなくなる可能性があることが判明し
た。また、排ガス浄化用触媒の重量比が５０ｗｔ％の排
ガス浄化フィルタ（第５３実施例）では、ディーゼルエ
ンジンの作動開始から１０分間程度までの初期段階で差
圧が３００ｍｍＨｇまで達したことから、排ガス浄化用
触媒の重量比が５０ｗｔ％よりも大きくなると、背圧が
大きくなってディーゼルエンジンへの過大な負荷を与え
る可能性があることが明らかとなった。
【０１７６】このような結果から、排ガス浄化フィルタ
における排ガス浄化用触媒の担持量としては、担体であ
るセラミックハニカムフィルタに対する重量比で、５ｗ
ｔ％〜５０ｗｔ％、好ましくは１０ｗｔ％〜４０ｗｔ％
であることが判った。
【０１７７】（実施例５４）第１触媒溶液として純水３
リットルに硫酸銅７５ｇと酸化硫酸バナジウムを１８８
ｇを混合溶解した水溶液を、また第２触媒溶液として純
水３リットルに硫酸セシウム６０ｇを溶解した水溶液を
用いたことを除いて、第４８実施例と同様な方法によ
り、銅とバナジウムの複合金属酸化物と硫酸セシウムを
含む排ガス浄化用触媒を、排ガス浄化用触媒の全重量で
セラミックハニカムフィルタの重量に対して１５ｗｔ％
担持した排ガス浄化フィルタを作製し、これを第５４実
施例とした。
【０１７８】（比較例５）第４８実施例で使用したセラ
ミックハニカムフィルタのみからなる排ガス浄化フィル
タを第５比較例とした。
【０１７９】（評価例１２）第５４実施例及び第５比較
例における排ガス浄化フィルタについて、（評価例１
１）と同様な方法により排ガス浄化試験を行った。各々
についてディーゼルエンジンの作動開始からの差圧の変
化について図２を用いて説明する。
【０１８０】図２は、第５４実施例及び第５比較例にお
ける各排ガス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との
差圧の経時変化を示す関係図である。図２に示したよう
に、排ガス浄化用触媒を担持させていない第５比較例の
排ガス浄化フィルタでは、ディーゼルエンジンの作動開
始から、パティキュレートの捕集量が増加するのに伴っ
て差圧が上昇するのに対して、第５４実施例の排ガスフ
ィルタでは、ディーゼルエンジンの作動開始から５分間
程度までの初期段階では差圧が増加するものの、その後
の差圧に変化はなく、捕集されたパティキュレートが排
ガス温度において十分に燃焼酸化され、排ガス浄化フィ
ルタから除去されていることが判った。
【０１８１】（実施例５５）精製水中に、硝酸銅とバナ
ジン酸アンモニウムをモル比１：１（Ｃｕ：Ｖ）で混合
融解した後、加熱して乾固させた混合粉末を得た。この
混合粉末を電気炉内で９００℃で５時間熱処理し、銅と
バナジウムの複合金属酸化物を作製した。この複合金属
酸化物の粉末を、硫酸セシウムを溶かした水溶液にモル
比２：１（Ｃｓ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、第５５実施例の排ガス浄化用触媒を得た。
【０１８２】（比較例６）精製水中に、硝酸銅とバナジ
ン酸アンモニウムと硫酸セシウムをモル比１：１：２
（Ｃｕ：Ｖ：Ｃｓ）で混合溶解した後、加熱して乾固さ
せた混合粉末を得た。この混合粉末を電気炉内で９００
℃で５時間熱処理し、、第６比較例の排ガス浄化用触媒
を得た。
【０１８３】（評価例１３）第５５実施例と第６比較例
の排ガス浄化用触媒について、第１評価例と同様な方法
により燃焼実験を行った。その結果、１０％燃焼温度は
第５５実施例の排ガス浄化用触媒が３７０℃、第６比較
例の排ガス浄化用触媒が４００℃であった。これらの結
果から、予め合成した銅とバナジウムの複合金属酸化物
に硫酸セシウムを加えた場合に比べ、銅とバナジウムと
セシウムを同時に水溶液中に溶解した後、乾固させて得
られた排ガス浄化用触媒の活性は、著しく低下すること
が判明した。このような理由として、第６比較例におけ
る排ガス浄化用触媒では、その製造方法においてセシウ
ムが銅又はバナジウムと反応して触媒活性の低い化合物
を生成するためではないかと考えられる。
【０１８４】以上の結果から、複合金属酸化物を含む排
ガス浄化用触媒の製造方法としては、予め複合金属酸化
物のみを合成した後、さらに硫酸塩を添加する必要があ
ることが明らかとなった。
【０１８５】（実施例５６）排ガス流入口と排ガス流出
口が形成されたステンレス製容器内に第６８実施例にお
ける排ガス浄化フィルタを備えた排ガス浄化装置を、排
気量３４３１ｃｃのディーゼルエンジンの排気系に設置
し、ディーゼルエンジンから容器の排ガス流入口までを
接続する接続管を断熱材で覆った状態で、ディーゼルエ
ンジンを回転数１５００ｒｐｍ、トルク２１ｋｇｍの条
件で１時間作動させて、容器の排ガス流出口から放出さ
れる排ガスの温度を測定した。
【０１８６】（実施例５７）ディーゼルエンジンから容
器の排ガス流入口までを接続する接続管を断熱材で覆わ
なかったことを除いて、第５６実施例と同様な排ガス浄
化装置を用いて、排ガス温度の測定を行った。
【０１８７】（評価例１４）第５６実施例における排ガ
ス温度が４９０℃であったのに対して、第５７実施例に
おける排ガス温度は４４０℃であり、ディーゼルエンジ
ンと容器を接続する接続管を断熱材で覆うことにより、
排ガス温度を５０℃上昇できることが判った。このよう
に排ガス温度を上昇できることで、排ガス浄化装置にヒ
ーター等の加熱手段を配設しなくても、パティキュレー
トを排ガス浄化フィルタで燃焼させるために必要な温度
を維持することができる。また、排ガスの初期温度が低
く、排ガス浄化装置に配設された加熱手段により排ガス
又は排ガス浄化フィルタの加熱を行う必要がある場合に
も、加熱手段で消費するエネルギーを低減することが可
能となる。
【０１８８】尚、第５６実施例では接続管に断熱材を配
設する例を示したが、容器の外周にも同様な断熱材を配
設したり、また排ガス浄化装置をディーゼルエンジンマ
ニホールドに近接して配設することにより、同様に第５
６実施例と同様な効果を得ることができる。
【０１８９】（実施例５８）コージェライトのフィルタ
にシリカゾルを含浸させて乾燥器で乾燥した後、電気炉
にて９００℃で５時間の焼成をおこないシリカのコーテ
ィング層を行う。コーティング層の厚みは１μｍにした
ものを用意する。得られたフィルタに触媒成分の塩の混
合水溶液として硫酸銅と硫酸バナジウムと硫酸セシウム
を溶かした水溶液にフィルタを含浸させ、凍結乾燥させ
た後、電気炉で９００℃、５時間の焼成を行って、排ガ
ス浄化用フィルタを作製し、これを第５８実施例とし
た。
【０１９０】（実施例５９）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに５μｍにすることを除いて、第
５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒を作製
し、これを第５９実施例とした。
【０１９１】（実施例６０）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに１０μｍにすることを除いて、
第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒を作
製し、これを第６０実施例とした。
【０１９２】（実施例６１）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに５０μｍにすることを除いて、
第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒を作
製し、これを第６１実施例とした。
【０１９３】（実施例６２）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに１００μｍにすることを除い
て、第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第６２実施例とした。
【０１９４】（実施例６３）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに５００μｍにすることを除い
て、第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第６３実施例とした。
【０１９５】（実施例６４）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに１０００μｍにすることを除い
て、第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第６４実施例とした。
【０１９６】（実施例６５）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに０μｍにする、つまりコーティ
ングをしないことを除いて、第５８実施例と同様な方法
により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第６５実施例
とした。
【０１９７】（実施例６６）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第６６実施例とした。
【０１９８】（実施例６７）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第５９実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第６７実施例とした。
【０１９９】（実施例６８）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第６０実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第６８実施例とした。
【０２００】（実施例６９）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第６１実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第６９実施例とした。
【０２０１】（実施例７０）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第６２実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７０実施例とした。
【０２０２】（実施例７１）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第６３実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７１実施例とした。
【０２０３】（実施例７２）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第６４実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７２実施例とした。
【０２０４】（実施例７３）シリカのコーティング層の
代わりにチタニアのコーティング層にすることを除い
て、第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７３実施例とした。
【０２０５】（実施例７４）シリカのコーティング層の
代わりにチタニアのコーティング層にすることを除い
て、第５９実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７４実施例とした。
【０２０６】（実施例７５）シリカのコーティング層の
代わりにチタニアのコーティング層にすることを除い
て、第６０実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７５実施例とした。
【０２０７】（実施例７６）シリカのコーティング層の
代わりにチタニアのコーティング層にすることを除い
て、第６１実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７６実施例とした。
【０２０８】（実施例７７）シリカのコーティング層の
代わりにチタニアのコーティング層にすることを除い
て、第６２実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７７実施例とした。
【０２０９】（実施例７８）シリカのコーティング層の
代わりにチタニアのコーティング層にすることを除い
て、第６３実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７８実施例とした。
【０２１０】（実施例７９）シリカのコーティング層の
代わりにチタニアのコーティング層にすることを除い
て、第６４実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第７９実施例とした。
【０２１１】（実施例８０）シリカのコーティング層の
代わりにシリカアルミナのコーティング層にすることを
除いて、第５８実施例と同様な方法により排ガス浄化用
触媒を作製し、これを第８０実施例とした。
【０２１２】（実施例８１）シリカのコーティング層の
代わりにシリカアルミナのコーティング層にすることを
除いて、第５９実施例と同様な方法により排ガス浄化用
触媒を作製し、これを第８１実施例とした。
【０２１３】（実施例８２）シリカのコーティング層の
代わりにシリカアルミナのコーティング層にすることを
除いて、第６０実施例と同様な方法により排ガス浄化用
触媒を作製し、これを第８２実施例とした。
【０２１４】（実施例８３）シリカのコーティング層の
代わりにシリカアルミナのコーティング層にすることを
除いて、第６１実施例と同様な方法により排ガス浄化用
触媒を作製し、これを第８３実施例とした。
【０２１５】（実施例８４）シリカのコーティング層の
代わりにシリカアルミナのコーティング層にすることを
除いて、第６２実施例と同様な方法により排ガス浄化用
触媒を作製し、これを第８４実施例とした。
【０２１６】（実施例８５）シリカのコーティング層の
代わりにシリカアルミナのコーティング層にすることを
除いて、第６３実施例と同様な方法により排ガス浄化用
触媒を作製し、これを第８５実施例とした。
【０２１７】（実施例８６）シリカのコーティング層の
代わりにシリカアルミナのコーティング層にすることを
除いて、第６４実施例と同様な方法により排ガス浄化用
触媒を作製し、これを第８６実施例とした。
【０２１８】（評価例１５）第５８実施例〜第８６実施
例における排ガス浄化用フィルタについて、評価例１１
と同様な方法により排ガス浄化試験を行った。
【０２１９】ディーゼルエンジンの作動開始からの差圧
の変化について図３、図４、図５、図６を用いて説明す
る。
【０２２０】図３、図４、図５、図６はそれぞれ、第５
８実施例〜第６５実施例、第６６実施例〜第７２実施
例、第７３実施例〜第７９実施例、第８０実施例〜第８
６実施例における各排ガス浄化用フィルタ内の排ガス圧
力の大気圧との差圧の経時変化を示す関係図である。図
３、図４、図５、図６に示したように、フィルタへのコ
ーティングが無い場合（第６５実施例）、ディーゼルエ
ンジンの作動開始から１００分程度で差圧上昇が始ま
り、その後も継続的に差圧が高くなる傾向がみとめられ
る。また、フィルタへのシリカあるいはジルコニアある
いはチタニアあるいはシリカアルミナのコーティング層
の厚みが１μｍの排ガス浄化用フィルタ（第５８実施
例、第６６実施例、第７３実施例、第８０実施例）でも
同様にディーゼルエンジンの作動開始から１００分程度
で差圧上昇が始まり、その後も継続的に差圧が高くなる
傾向がみとめられる。つまり、フィルタへのコーティン
グが無い場合、またはフィルタへのシリカあるいはジル
コニアあるいはチタニアあるいはシリカアルミナのコー
ティング層の厚みが１μｍよりも小さくなるとディーゼ
ル排ガスの熱やパティキュレートの反応熱により触媒層
の触媒成分の銅、バナジウム、セシウムがコージェライ
トフィルタへ拡散して触媒の活性が劣化し、捕集された
排ガス中のパティキュレートを十分に燃焼して、除去す
ることができなくなる可能性があることが判明した。ま
た、シリカあるいはジルコニアあるいはチタニアあるい
はシリカアルミナのコーティング層の厚みが１０００μ
ｍの排ガス浄化用フィルタではディーゼルエンジンの作
動開始から１０分間程度までの初期段階で差圧が３００
ｍｍＨｇまで達したことから、コーティング層の厚みが
１０００μｍよりも大きくなると、背圧が大きくなって
ディーゼルエンジンへの過大な負荷を与える可能性があ
ることが明らかとなった。
【０２２１】これらの結果から、排ガス浄化用フィルタ
におけるフィルタと触媒層との中間層としてのシリカあ
るいはジルコニアあるいはチタニアあるいはシリカアル
ミナのコーティング層の好ましい厚みは、１μｍ〜１０
００μｍであり、コーティングをすることにより触媒成
分の銅、バナジウム、セシウムがフィルタへ拡散するこ
とを防ぐことが判った。
【０２２２】（実施例８７）コージェライトのフィルタ
にシリカゾルを含浸させて乾燥器で乾燥した後、電気炉
にて９００℃で５時間の焼成をおこないシリカのコーテ
ィングを行う。コーティング層の厚みは１μｍにしたも
のを用意する。得られたフィルタに触媒成分の塩の混合
水溶液として酢酸ランタン、酢酸ストロンチウム、酢酸
コバルトをモル比で０．９：０．１：１を溶かした水溶
液にフィルタを含浸させ、凍結乾燥させた後、電気炉で
９００℃、５時間の焼成を行って、触媒ＬａＳｒＣｏＯ
3を担持した排ガス浄化用フィルタを作製し、これを第
８７実施例とした。
【０２２３】（実施例８８）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに５μｍにすることを除いて、第
８７実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒を作製
し、これを第８８実施例とした。
【０２２４】（実施例８９）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに１０μｍにすることを除いて、
第８７実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒を作
製し、これを第８９実施例とした。
【０２２５】（実施例９０）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに５０μｍにすることを除いて、
第８７実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒を作
製し、これを第９０実施例とした。
【０２２６】（実施例９１）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに１００μｍにすることを除い
て、第８７実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９１実施例とした。
【０２２７】（実施例９２）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに５００μｍにすることを除い
て、第８７実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９２実施例とした。
【０２２８】（実施例９３）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに１０００μｍにすることを除い
て、第８７実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９３実施例とした。
【０２２９】（実施例９４）シリカのコーティング層の
厚みを１μｍの代わりに０μｍにする、つまりコーティ
ングをしないことを除いて、第８７実施例と同様な方法
により排ガス浄化用触媒を作製し、これを第９４実施例
とした。
【０２３０】（実施例９５）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第８７実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９５実施例とした。
【０２３１】（実施例９６）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第８８実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９６実施例とした。
【０２３２】（実施例９７）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第８９実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９７実施例とした。
【０２３３】（実施例９８）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第９０実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９８実施例とした。
【０２３４】（実施例９９）シリカのコーティング層の
代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除い
て、第９１実施例と同様な方法により排ガス浄化用触媒
を作製し、これを第９９実施例とした。
【０２３５】（実施例１００）シリカのコーティング層
の代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除
いて、第９２実施例と同様な方法により排ガス浄化用触
媒を作製し、これを第１００実施例とした。
【０２３６】（実施例１０１）シリカのコーティング層
の代わりにジルコニアのコーティング層にすることを除
いて、第９３実施例と同様な方法により排ガス浄化用触
媒を作製し、これを第１０１実施例とした。
【０２３７】（評価例１６）第８７実施例〜第１０１実
施例における排ガス浄化用フィルタについて、評価例１
１と同様な方法により排ガス浄化試験を行った。
【０２３８】ディーゼルエンジンの作動開始からの差圧
の変化について図７、図８を用いて説明する。
【０２３９】図７、図８はそれぞれ、第８７実施例〜第
９４実施例、第９４実施例〜第１０１実施例における各
排ガス浄化用フィルタ内の排ガス圧力の大気圧との差圧
の経時変化を示す関係図である。図７、図８に示したよ
うに、フィルタへのコーティングが無い場合（第９４実
施例）、ディーゼルエンジンの作動開始から１００分程
度で差圧上昇が始まり、その後も継続的に差圧が高くな
る傾向がみとめられる。また、フィルタへのシリカある
いはジルコニアのコーティング層の厚みが１μｍの排ガ
ス浄化用フィルタ（第８７実施例、第９５実施例）でも
同様にディーゼルエンジンの作動開始から１００分程度
で差圧上昇が始まり、その後も継続的に差圧が高くなる
傾向がみとめられる。つまり、フィルタへのコーティン
グが無い場合、またはフィルタへのシリカあるいはジル
コニアのコーティング層の厚みが１μｍよりも小さくな
るとディーゼル排ガスの熱やパティキュレートの反応熱
により触媒層の触媒成分が、コージェライトフィルタへ
拡散して触媒の活性が劣化し、捕集された排ガス中のパ
ティキュレートを十分に燃焼して、除去することができ
なくなる可能性があることが判明した。また、シリカあ
るいはジルコニアのコーティング層の厚みが１０００μ
ｍの排ガス浄化用フィルタではディーゼルエンジンの作
動開始から１０分間程度までの初期段階で差圧が３００
ｍｍＨｇまで達したことから（第９３実施例、第１０１
実施例）、コーティング層の厚みが１０００μｍよりも
大きくなると、背圧が大きくなってディーゼルエンジン
への過大な負荷を与える可能性があることが明らかとな
った。
【０２４０】これらの結果から、排ガス浄化用フィルタ
におけるフィルタと触媒層との中間層としてのシリカあ
るいはジルコニアのコーティング層の好ましい厚みは、
１μｍ〜１０００μｍであり、コーティングをすること
により触媒成分がフィルタへ拡散することを防ぐことが
判った。本実施例では触媒成分としてランタン、ストロ
ンチウム、コバルトを用いたが他の触媒成分でも同様な
効果が期待できる。
【０２４１】（実施例１０２）コージェライトのフィル
タを濃度１％のフッ酸に６時間含浸し、乾燥器で乾燥し
た後、触媒成分の塩の混合水溶液として硫酸銅と硫酸バ
ナジウムと硫酸セシウムを溶かした水溶液にフィルタを
含浸させ、凍結乾燥させた後、電気炉で９００℃、５時
間の焼成を行って、排ガス浄化用フィルタを作製し、こ
れを第１０２実施例とした。
【０２４２】（実施例１０３）コージェライトのフィル
タを粒径２ミクロンと０．４ミクロンのシリカ混合粒子
を蒸留水に懸濁させたものに含浸させ、フィルタに対し
て５重量％のシリカ粒子を付着させた後、触媒成分の塩
の混合水溶液として硫酸銅と硫酸バナジウムと硫酸セシ
ウムを溶かした水溶液にフィルタを含浸させ、凍結乾燥
させた後、電気炉で９００℃、５時間の焼成を行って、
排ガス浄化用フィルタを作製し、これを第１０３実施例
とした。
【０２４３】（評価例１７）第６５実施例と第１０２実
施例〜第１０３実施例における排ガス浄化用フィルタに
ついて、評価例１１と同様な方法により排ガス浄化試験
を行った。
【０２４４】ディーゼルエンジンの作動開始からの差圧
の変化について図９、図１０を用いて説明する。
【０２４５】図９、図１０はそれぞれ第６５実施例、第
１０２実施例〜第１０３実施例における各排ガス浄化用
フィルタ内の排ガス圧力の大気圧との差圧の経時変化を
示す関係図である。図９、図１０に示したように、フィ
ルタのフッ酸処理あるいはシリカ粒子の担持が無い場合
（第６５実施例）、ディーゼルエンジンの作動開始から
１００分程度で差圧上昇が始まり、その後も継続的に差
圧が高くなる傾向がみとめられる。また、フィルタを予
めフッ酸処理を施したもの（第１０２実施例）またはフ
ィルタに予め粒状のシリカを担持させたもの（第１０３
実施例）は差圧の上昇が抑えられているのがわかる。こ
れはフィルタをフッ酸処理することで触媒と排ガス中の
パティキュレートとの接点が増加し、燃焼速度が高めら
れたことによるものと考えられる。本実施例ではフィル
タの酸処理としてフッ酸を用いたが他の酸でも同様な効
果が期待できる。またフィルタに設けた粒状のシリカの
代わりに粒状の耐熱性の無機材料であれば同様な効果が
期待できる。
【０２４６】（実施例１０４）コージェライトのフィル
タを濃度１％のフッ酸に６時間含浸し、乾燥器で乾燥し
た後、得られたフィルタに触媒成分の塩の混合水溶液と
して酢酸ランタン、酢酸ストロンチウム、酢酸コバルト
をモル比で０．９：０．１：１を溶かした水溶液にフィ
ルタを含浸させ、凍結乾燥させた後、電気炉で９００
℃、５時間の焼成を行って、触媒ＬａＳｒＣｏＯ3を担
持した排ガス浄化用フィルタを作製しこれを第１０４実
施例とした。
【０２４７】（評価例１８）第９４実施例と第１０４実
施例における排ガス浄化用フィルタについて、評価例１
１と同様な方法により排ガス浄化試験を行った。
【０２４８】ディーゼルエンジンの作動開始からの差圧
の変化について図１１を用いて説明する。
【０２４９】図１１は第９４実施例、第１０４実施例に
おける各排ガス浄化用フィルタ内の排ガス圧力と大気圧
との差圧の経時変化を示す関係図である。図１１に示し
たように、フィルタのフッ酸処理が無い場合（第９４実
施例）、ディーゼルエンジンの作動開始から１００分程
度で差圧上昇が始まり、その後も継続的に差圧が高くな
る傾向がみとめられる。また、フィルタを予めフッ酸処
理を施したもの（第１０４実施例）は差圧の上昇が抑え
られているのがわかる。これはフィルタをフッ酸処理す
ることで触媒と排ガス中のパティキュレートとの接点が
増加し、燃焼速度が高められたことによるものと考えら
れる。本実施例では触媒成分としてランタン、ストロン
チウム、コバルトを用いたが他の触媒成分でも同様な効
果が期待できる。
【０２５０】（実施例１０５）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｌｉ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。αは−０．０４＜α＜＋
０．１の値を表す（以下同様）。
【０２５１】（実施例１０６）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ナトリウムをモル比が４．９５：２：０．０
５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｎａ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２５２】（実施例１０７）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸カリウムをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｋ0.05Ｏ10-αで与えられる複
合金属酸化物を作製した。
【０２５３】（実施例１０８）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ルビジウムをモル比が４．９５：２：０．０
５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｒｂ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２５４】（実施例１０９）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸セシウムをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｃｓ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２５５】（実施例１１０）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ベリリウムをモル比が４．９５：２：０．０
５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｂｅ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２５６】（実施例１１１）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸マグネシウムをモル比が４．９５：２：０．
０５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｍｇ0.05Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０２５７】（実施例１１２）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸カルシウムをモル比が４．９５：２：０．０
５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｃａ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２５８】（実施例１１３）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ストロンチウムをモル比が４．９５：２：
０．０５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｓｒ0.05Ｏ10-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０２５９】（実施例１１４）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸バリウムをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｂａ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２６０】（実施例１１５）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸スカンジウムをモル比が４．９５：２：０．
０５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｓｃ0.05Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０２６１】（実施例１１６）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸チタンをモル比が４．９５：２：０．０５と
なるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固
させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、
理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｔｉ0.05Ｏ10-αで与えられる複合
金属酸化物を作製した。
【０２６２】（実施例１１７）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸クロムをモル比が４．９５：２：０．０５と
なるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固
させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、
理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｃｒ0.05Ｏ10-αで与えられる複合
金属酸化物を作製した。
【０２６３】（実施例１１８）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸マンガンをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｍｎ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２６４】（実施例１１９）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸鉄をモル比が４．９５：２：０．０５となる
ように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固させ
てから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理論
組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｆｅ0.05Ｏ10-αで与えられる複合金属
酸化物を作製した。
【０２６５】（実施例１２０）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸コバルトをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｃｏ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２６６】（実施例１２１）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ニッケルをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｎｉ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２６７】（実施例１２２）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸亜鉛をモル比が４．９５：２：０．０５とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｚｎ0.05Ｏ10-αで与えられる複合金
属酸化物を作製した。
【０２６８】（実施例１２３）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ガリウムをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｇａ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２６９】（実施例１２４）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ゲルマニウムをモル比が４．９５：２：０．
０５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｇｅ0.05Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０２７０】（実施例１２５）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ジルコニウムをモル比が４．９５：２：０．
０５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｚｒ0.05Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０２７１】（実施例１２６）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ニオブをモル比が４．９５：２：０．０５と
なるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固
させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、
理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｎｂ0.05Ｏ10-αで与えられる複合
金属酸化物を作製した。
【０２７２】（実施例１２７）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸モリブデンをモル比が４．９５：２：０．０
５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｍｏ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２７３】（実施例１２８）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸タンタルをモル比が４．９５：２：０．０５
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｔａ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２７４】（実施例１２９）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸タングステンをモル比が４．９５：２：０．
０５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ4.95Ｖ2Ｗ0.05Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２７５】（評価例１９）第１０５実施例〜第１２９
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０２７６】第１０５実施例〜第１２９実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実験例５とともに
（表１１）に示した。
【０２７７】
【表１１】
【０２７８】（表１１）に示したように、複合金属酸化
物の銅の一部を他の金属で置換させた場合１０％燃焼温
度が低下し、活性が向上することがわかった。本実施例
では複合金属化合物としてＣｕ5Ｖ2Ｏ10を用いたが、他
の銅−バナジウム複合化合物でも同様な効果が期待でき
る。
【０２７９】（実施例１３０）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｌｉ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２８０】（実施例１３１）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ナトリウムをモル比が５：１．９８：０．０
２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｎａ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２８１】（実施例１３２）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸カリウムをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｋ0.02Ｏ10-αで与えられる複
合金属酸化物を作製した。
【０２８２】（実施例１３３）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ルビジウムをモル比が５：１．９８：０．０
２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｒｂ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２８３】（実施例１３４）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸セシウムをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｃｓ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２８４】（実施例１３５）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ベリリウムをモル比が５：１．９８：０．０
２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1。98Ｂｅ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２８５】（実施例１３６）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸マグネシウムをモル比が５：１．９８：０．
０２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｍｇ0.02Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０２８６】（実施例１３７）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸カルシウムをモル比が５：１．９８：０．０
２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1。98Ｃａ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２８７】（実施例１３８）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ストロンチウムをモル比が５：１．９８：
０．０２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｓｒ0.02Ｏ10-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０２８８】（実施例１３９）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸バリウムをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｂａ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２８９】（実施例１４０）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸スカンジウムをモル比が５：１．９８：０．
０２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｓｃ0.02Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０２９０】（実施例１４１）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸チタンをモル比が５：１．９８：０．０２と
なるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固
させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、
理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｔｉ0.02Ｏ10-αで与えられる複合
金属酸化物を作製した。
【０２９１】（実施例１４２）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸クロムをモル比が５：１．９８：０．０２と
なるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固
させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、
理論組成Ｃｕ5Ｖ1。98Ｃｒ0.02Ｏ10-αで与えられる複合
金属酸化物を作製した。
【０２９２】（実施例１４３）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸マンガンをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｍｎ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２９３】（実施例１４４）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸鉄をモル比が５：１．９８：０．０２となる
ように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固させ
てから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理論
組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｆｅ0.02Ｏ10-αで与えられる複合金属
酸化物を作製した。
【０２９４】（実施例１４５）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸コバルトをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｃｏ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２９５】（実施例１４６）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ニッケルをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｎｉ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２９６】（実施例１４７）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸亜鉛をモル比が５：１．９８：０．０２とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｚｎ0.02Ｏ10-αで与えられる複合金
属酸化物を作製した。
【０２９７】（実施例１４８）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ガリウムをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｇａ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０２９８】（実施例１４９）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ゲルマニウムをモル比が５：１．９８：０．
０２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｇｅ0.02Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０２９９】（実施例１５０）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ジルコニウムをモル比が５：１．９８：０．
０２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｚｒ0.02Ｏ10-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０３００】（実施例１５１）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸ニオブをモル比が５：１．９８：０．０２と
なるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固
させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、
理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｎｂ0.02Ｏ10-αで与えられる複合
金属酸化物を作製した。
【０３０１】（実施例１５２）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸モリブデンをモル比が５：１．９８：０．０
２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｍｏ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０３０２】（実施例１５３）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸タンタルをモル比が５：１．９８：０．０２
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｔａ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０３０３】（実施例１５４）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸タングステンをモル比が５：１．９８：０．
０２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成Ｃｕ5Ｖ1.98Ｗ0.02Ｏ10-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０３０４】（評価例２０）第１３０実施例〜第１５４
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０３０５】第１３０実施例〜第１５４実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実験例５とともに
（表１２）に示した。
【０３０６】
【表１２】
【０３０７】（表１２）に示したように、複合金属酸化
物のバナジウムの一部を他の金属で置換させた場合１０
％燃焼温度が低下し、活性が向上することがわかった。
本実施例では複合金属化合物としてＣｕ5Ｖ2Ｏ10を用い
たが、他の銅−バナジウム複合化合物でも同様な効果が
期待できる。
【０３０８】（実施例１５５）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸リチウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｌｉ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３０９】（実施例１５６）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ナトリウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｎａ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３１０】（実施例１５７）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸カリウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｋ0.01Ｏ4-αで与えら
れる複合金属酸化物を作製した。
【０３１１】（実施例１５８）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ルビジウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｒｂ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３１２】（実施例１５９）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸セシウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｃｓ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３１３】（実施例１６０）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ベリリウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｂｅ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３１４】（実施例１６１）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸マグネシウムをモル比が１：０．９
９：０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｍｇ0.01Ｏ 4-αで
与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３１５】（実施例１６２）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸カルシウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｃａ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３１６】（実施例１６３）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ストロンチウムをモル比が１：０．９
９：０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｓｒ0.01Ｏ4-αで
与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３１７】（実施例１６４）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸バリウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｂａ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３１８】（実施例１６５）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸スカンジウムをモル比が１：０．９
９：０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｓｃ0.01Ｏ 4-αで
与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３１９】（実施例１６６）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸チタンをモル比が１：０．９９：０．
０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｔｉ0.01Ｏ4-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０３２０】（実施例１６７）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸バナジウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｖ0.01Ｏ4-αで与えら
れる複合金属酸化物を作製した。
【０３２１】（実施例１６８）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸クロムをモル比が１：０．９９：０．
０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｃｒ0.01Ｏ4-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０３２２】（実施例１６９）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸マンガンをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｍｎ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３２３】（実施例１７０）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸鉄をモル比が１：０．９９：０．０１
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｆｅ0.01Ｏ4-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０３２４】（実施例１７１）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸コバルトをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｃｏ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３２５】（実施例１７２）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ニッケルをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｎｉ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３２６】（実施例１７３）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸銅をモル比が１：０．９９：０．０１
となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾
固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｃｕ0.01Ｏ4-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０３２７】（実施例１７４）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸亜鉛をモル比が１：０．９９：０．０
１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ
乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理し
て、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｚｎ0.01Ｏ4-αで与えられる
複合金属酸化物を作製した。
【０３２８】（実施例１７５）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ガリウムをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｇａ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３２９】（実施例１７６）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ゲルマニウムをモル比が１：０．９
９：０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｇｅ0.01Ｏ 4-αで
与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３３０】（実施例１７７）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ジルコニウムをモル比が１：０．９
９：０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｚｒ0.01Ｏ 4-αで
与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３３１】（実施例１７８）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸ニオブをモル比が１：０．９９：０．
０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｎｂ0.01Ｏ4-αで与えられ
る複合金属酸化物を作製した。
【０３３２】（実施例１７９）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸タンタルをモル比が１：０．９９：
０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｔａ0.01Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３３３】（実施例１８０）硫酸銅とモリブデン酸ア
ンモニウムと硝酸タングステンをモル比が１：０．９
９：０．０１となるように、水に混合溶解した後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理して、理論組成ＣｕＭｏ0.99Ｗ0.01Ｏ4-αで与
えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３３４】（評価例２１）第１５５実施例〜第１８０
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０３３５】第１５５実施例〜第１８０実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実験例１０ととも
に（表１３）に示した。
【０３３６】
【表１３】
【０３３７】（表１３）に示したように、複合金属酸化
物のモリブデンの一部を他の金属で置換させた場合１０
％燃焼温度が低下し、活性が向上することがわかった。
本実施例では複合金属化合物としてＣｕＭｏＯ4を用い
たが、他の銅−モリブデン複合化合物でも同様な効果が
期待できる。
【０３３８】（実施例１８１）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が４．９９９５：２：０．
０００５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成がＣｕ4.9995Ｖ2Ｌｉ0.000 5Ｏ10-α
で与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３３９】（実施例１８２）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が４．９９５：２：０．０
０５となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成がＣｕ4.995Ｖ2Ｌｉ0.005Ｏ10-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３４０】（実施例１８３）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が３．５：２：１．５とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成がＣｕ3.5Ｖ2Ｌｉ1.5Ｏ10-αで与えられる複合金
属酸化物を作製した。
【０３４１】（実施例１８４）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が２．５：２：２．５とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成がＣｕ2.5Ｖ2Ｌｉ2.5Ｏ10-αで与えられる複合金
属酸化物を作製した。
【０３４２】（実施例１８５）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が２：２：３となるよう
に、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固させてか
ら、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理論組成
がＣｕ2Ｖ2Ｌｉ3Ｏ10-αで与えられる複合金属酸化物を
作製した。
【０３４３】（評価例２２）第１８１実施例〜第１８５
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０３４４】第１８１実施例〜第１８５実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実験例５、実施例
１０５とともに（表１４）に示した。
【０３４５】
【表１４】
【０３４６】（表１４）に示したように、複合金属酸化
物の銅のリチウム金属による置換率が０．００１％より
も小さくなると原子価制御の効果が見られなくなり、
０．３％よりも大きくなると金属酸化物の構造自体が変
化してしまい活性が劣化してしまうため、いずれも好ま
しくない。また、置換率が０．０００１％よりも小さく
なると、また０．５よりも大きくなると、上記の傾向が
著しくなるため特に好ましくないことがわかった。本実
施例では置換金属としてリチウムを用いたが他の置換金
属でも同様な効果が期待できる。
【０３４７】（実施例１８６）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が５：１．９９９８：０．
０００２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成がＣｕ5Ｖ1.9998Ｌｉ0.000 2Ｏ10-α
で与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３４８】（実施例１８７）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が５：１．９９８：０．０
０２となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成がＣｕ5Ｖ1.998Ｌｉ0.002Ｏ10-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３４９】（実施例１８８）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が５：１．４：０．６とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成がＣｕ5Ｖ1.4Ｌｉ0.6Ｏ10-αで与えられる複合金
属酸化物を作製した。
【０３５０】（実施例１８９）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が５：１：１となるよう
に、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固させてか
ら、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理論組成
がＣｕ5Ｖ1Ｌｉ1Ｏ10-αで与えられる複合金属酸化物を
作製した。
【０３５１】（実施例１９０）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が５：０．８：１．２とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成がＣｕ5Ｖ0.8Ｌｉ1.2Ｏ10-αで与えられる複合金
属酸化物を作製した。
【０３５２】（評価例２３）第１８６実施例〜第１９０
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０３５３】第１８１実施例〜第１９０実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実験例５、実施例
１３０とともに（表１５）に示した。
【０３５４】
【表１５】
【０３５５】（表１５）に示したように、複合金属酸化
物のバナジウムのリチウム金属による置換率が０．００
１％よりも小さくなると原子価制御の効果が見られなく
なり、０．３％よりも大きくなると金属酸化物の構造自
体が変化してしまい活性が劣化してしまうため、いずれ
も好ましくない。また、置換率が０．０００１％よりも
小さくなると、また０．５よりも大きくなると、上記の
傾向が著しくなるため特に好ましくないことがわかっ
た。本実施例では置換金属としてリチウムを用いたが他
の置換金属でも同様な効果が期待できる。
【０３５６】（実施例１９１）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が１：０．９９９９：０．
０００１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸
発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱
処理して、理論組成がＣｕＭｏ0.9999Ｌｉ0.00 01Ｏ4-α
で与えられる複合金属酸化物を作製した。
【０３５７】（実施例１９２）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が１：０．９９９：０．０
０１となるように、水に混合溶解した後、水分を蒸発さ
せ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理
して、理論組成がＣｕＭｏ0.999Ｌｉ0.001Ｏ4-αで与え
られる複合金属酸化物を作製した。
【０３５８】（実施例１９３）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が１：０．７：０．３とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成がＣｕＶ0.7Ｌｉ0.3Ｏ4-αで与えられる複合金属
酸化物を作製した。
【０３５９】（実施例１９４）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が１：０．５：０．５とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成がＣｕＶ0.5Ｌｉ0.5Ｏ4-αで与えられる複合金属
酸化物を作製した。
【０３６０】（実施例１９５）硫酸銅と酸化硫酸バナジ
ウムと硝酸リチウムをモル比が１：０．４：０．６とな
るように、水に混合溶解した後、水分を蒸発させ乾固さ
せてから、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して、理
論組成がＣｕＶ0.4Ｌｉ0.6Ｏ4-αで与えられる複合金属
酸化物を作製した。
【０３６１】（評価例２４）第１９１実施例〜第１９５
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０３６２】第１９１実施例〜第１９５実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実験例１０、実施
例１５５とともに（表１６）に示した。
【０３６３】
【表１６】
【０３６４】（表１６）に示したように、複合金属酸化
物のモリブデンのリチウム金属による置換率が０．００
１％よりも小さくなると原子価制御の効果が見られなく
なり、０．３％よりも大きくなると金属酸化物の構造自
体が変化してしまい活性が劣化してしまうため、いずれ
も好ましくない。また、置換率が０．０００１％よりも
小さくなると、また０．５よりも大きくなると、上記の
傾向が著しくなるため特に好ましくないことがわかっ
た。本実施例では置換金属としてリチウムを用いたが他
の置換金属でも同様な効果が期待できる。
【０３６５】（実施例１９６）硫酸セシウムと硫酸リチ
ウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６５：３
５：１００（Ｃｓ：Ｌｉ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３６６】（実施例１９７）硫酸セシウムと硫酸ナト
リウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６５：
３５：１００（Ｃｓ：Ｎａ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水
分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５
時間熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３６７】（実施例１９８）硫酸セシウムと硫酸カリ
ウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６５：３
５：１００（Ｃｓ：Ｋ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分を
蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間
熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３６８】（実施例１９９）硫酸セシウムと硫酸ルビ
ジウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６５：
３５：１００（Ｃｓ：Ｒｂ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水
分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５
時間熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３６９】（実施例２００）硫酸セシウムと硫酸ベリ
リウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６５：
３５：１００（Ｃｓ：Ｂｅ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水
分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５
時間熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。（実施例２０
１）硫酸セシウムと硫酸マグネシウムを溶かした水溶液
に酸化銅の粉末をモル比６５：３５：１００（Ｃｓ：Ｍ
ｇ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分を蒸発させ乾固させて
から、電気炉内で９００℃で５時間熱処理して排ガス浄
化用触媒を得た。
【０３７０】（実施例２０２）硫酸セシウムと硫酸カル
シウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６５：
３５：１００（Ｃｓ：Ｃａ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水
分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５
時間熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３７１】（実施例２０３）硫酸セシウムと硫酸スト
ロンチウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６
５：３５：１００（Ｃｓ：Ｓｒ：Ｃｕ）で懸濁させた
後、水分を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００
℃で５時間熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３７２】（実施例２０４）硫酸セシウムと硫酸バリ
ウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比６５：３
５：１００（Ｃｓ：Ｂａ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分
を蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時
間熱処理してガス浄化用触媒を得た。
【０３７３】（評価例２５）第１９６実施例〜第２０４
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０３７４】第１９６実施例〜第２０４実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実施例１とともに
（表１７）に示した。
【０３７５】
【表１７】
【０３７６】（表１７）に示したように、酸化銅に加え
る硫酸塩として硫酸セシウムだけを加えるよりも硫酸セ
シウムと硫酸アルカリ金属または硫酸アルカリ土類金属
を加えると活性の向上が見られる。とくに硫酸セシウム
と硫酸カリウムの場合が特に活性の向上が大きいことが
わかった。本実施例では金属酸化物として酸化銅を用い
たが他の金属酸化物を用いても同様な効果が期待でき
る。
【０３７７】（実施例２０５）硫酸セシウムと硫酸カリ
ウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比９０：１
０：１００（Ｃｓ：Ｋ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分を
蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間
熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３７８】（実施例２０６）硫酸セシウムと硫酸カリ
ウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比８０：２
０：１００（Ｃｓ：Ｋ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分を
蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間
熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３７９】（実施例２０７）硫酸セシウムと硫酸カリ
ウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比４０：６
０：１００（Ｃｓ：Ｋ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分を
蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間
熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３８０】（実施例２０８）硫酸セシウムと硫酸カリ
ウムを溶かした水溶液に酸化銅の粉末をモル比３０：７
０：１００（Ｃｓ：Ｋ：Ｃｕ）で懸濁させた後、水分を
蒸発させ乾固させてから、電気炉内で９００℃で５時間
熱処理して排ガス浄化用触媒を得た。
【０３８１】（評価例２６）第２０５実施例〜第２０８
実施例における排ガス浄化触媒について、第１評価例と
同様な方法により燃焼実験を行った。
【０３８２】第２０５実施例〜第２０８実施例における
排ガス浄化用触媒の１０％燃焼温度を実施例１、実施例
４、実施例１９８とともに（表１８）に示した。
【０３８３】
【表１８】
【０３８４】（表１８）に示したように、酸化銅に加え
る硫酸塩として硫酸セシウムと硫酸カリウムを加えた場
合、硫酸セシウムと硫酸カリウムのモル比がが８：２よ
りも大きくなる、もしくは４：６より小さくなると融点
の低下が見られなくなり好ましくなく、また、モル比が
９：１よりも大きくなる、もしくは３：７よりも小さく
なると、上記の傾向が著しくなるため特に好ましくない
ことがわかった。
【０３８５】
【発明の効果】以上のように本発明の排ガス浄化用触媒
によれば、パティキュレートの燃焼に高い触媒活性を有
し、耐熱性や硫黄酸化物に対する耐被毒性に優れた排ガ
ス浄化用触媒を提供できることから、排ガス温度に近い
低温で排ガス中のパティキュレートを燃焼除去できると
ともに、長期間にわたって高い触媒活性を維持すること
ができるという優れた効果が得られる。
【０３８６】また、本発明の排ガス浄化用触媒の製造方
法によれば、パティキュレートの燃焼に高い触媒活性を
有し、耐熱性や硫黄酸化物に対する耐被毒性に優れた排
ガス浄化用触媒を簡便にかつ量産性よく製造できること
から、触媒作用及び耐久性に優れた排ガス浄化用触媒を
低コストで量産することができるという優れた効果が得
られる。
【０３８７】また、本発明の排ガス浄化フィルタによれ
ば、排ガス浄化率が高くかつ耐久性に優れた排ガス浄化
フィルタを提供することができるという優れた効果が得
られる。
【０３８８】また、本発明の排ガス浄化装置によれば、
構成が簡単で排ガス浄化特性に優れた排ガス浄化装置を
提供することができるという優れた効果が得られる。
【０３８９】また、本発明ほ排ガス浄化フィルタによれ
ば、フィルタに担持された触媒成分が熱によりフィルタ
内部に拡散して触媒活性が劣化することを抑制する効果
が得られる。
【０３９０】また、本発明の排ガス浄化フィルタによれ
ば、フィルタに担持させた触媒と除去すべき排ガス成分
との接点を増加させることができ燃焼除去速度を増加さ
せるという効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】第４８実施例〜第５３実施例における各排ガス
浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経時変
化を示す関係図
【図２】第５４実施例及び第５比較例における各排ガス
浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経時変
化を示す関係図
【図３】第５８実施例〜第６５実施例における各排ガス
浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経時変
化を示す関係図
【図４】第６５実施例、第６６実施例〜第７２実施例に
おける各排ガス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧と
の差圧の経時変化を示す関係図
【図５】第６５実施例、第７３実施例〜第７９実施例に
おける各排ガス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧と
の差圧の経時変化を示す関係図
【図６】第６５実施例、第８０実施例〜第８６実施例に
おける各排ガス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧と
の差圧の経時変化を示す関係図
【図７】第８７実施例〜第９４実施例における各排ガス
浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経時変
化を示す関係図
【図８】第９４実施例〜第１０１実施例における各排ガ
ス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経時
変化を示す関係図
【図９】第６５実施例、第１０２実施例における各排ガ
ス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経時
変化を示す関係図
【図１０】第６５実施例、第１０３実施例における各排
ガス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経
時変化を示す関係図
【図１１】第９４実施例、第１０４実施例における各排
ガス浄化フィルタ内の排ガス圧力と大気圧との差圧の経
時変化を示す関係図
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｆ０１Ｎ 3/10 ＺＡＢ Ｆ０１Ｎ 7/08 Ｚ 3/28 ３０１ Ｂ０１Ｄ 53/36 ＺＡＢ 7/08 １０３Ｃ １０４Ｂ (72)発明者 有田 雅昭 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内

Claims (40)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】金属酸化物と、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃ
    ｓの内の１つ以上のアルカリ金属から構成される硫酸塩
    及び／又はＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの内の１つ以
    上のアルカリ土類金属から構成される硫酸塩と、を含む
    ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。
  2. 【請求項２】前記金属酸化物が、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃ
    ｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、
    Ｇａ、Ｓｎ、Ｐｂの内の１つ以上の金属を含むことを特
    徴とする請求項１に記載の排ガス浄化用触媒。
  3. 【請求項３】前記硫酸塩が硫酸セシウムであることを特
    徴とする請求項１又は２の内のいずれか１に記載の排ガ
    ス浄化用触媒。
  4. 【請求項４】前記金属酸化物が酸化銅であることを特徴
    とする請求項１〜３の内のいずれか１に記載の排ガス浄
    化用触媒。
  5. 【請求項５】前記金属酸化物が酸化バナジウム又は酸化
    モリブデンであることを特徴とする請求項１〜３の内の
    いずれか１に記載の排ガス浄化用触媒。
  6. 【請求項６】前記金属酸化物が銅とバナジウム又は銅と
    モリブデンの複合酸化物であることを特徴とする請求項
    １〜３の内のいずれか１に記載の排ガス浄化用触媒。
  7. 【請求項７】前記複合金属酸化物における銅：バナジウ
    ム、又は銅：モリブデンのモル比が、１：１から４：１
    であることを特徴とする請求項６に記載の排ガス浄化用
    触媒。
  8. 【請求項８】前記複合金属酸化物が、ＣｕＶＯ3、Ｃｕ3
    Ｖ2Ｏ8、Ｃｕ5Ｖ2Ｏ10の１つ以上からなることを特徴と
    する請求項６又は７の内のいずれか１に記載の排ガス浄
    化用触媒。
  9. 【請求項９】前記複合金属酸化物が、ＣｕＭｏＯ4、Ｃ
    ｕ3Ｍｏ2Ｏ9、Ｃｕ2ＭｏＯ5の１つ以上からなることを
    特徴とする請求項６または７の内いずれか１に記載の排
    ガス浄化用触媒。
  10. 【請求項１０】前記金属酸化物：前記硫酸塩のモル比が
    ９：１〜１：９、好ましくは２：１〜１：５、より好ま
    しくは１：１〜１：２であることを特徴とする請求項１
    〜９の内のいずれか１に記載の排ガス浄化用触媒。
  11. 【請求項１１】Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈの１つ以上の貴金属を
    含むことを特徴とする請求項１〜１０の内のいずれか１
    に記載の排ガス浄化用触媒。
  12. 【請求項１２】前記金属酸化物：前記貴金属のモル比が
    １００：１〜３：１、好ましくは３０：１〜１０：１で
    あることを特徴とする請求項１１に記載の排ガス浄化用
    触媒。
  13. 【請求項１３】硫酸塩水溶液に金属酸化物又は複合金属
    酸化物を混合する混合工程と、前記混合工程により得ら
    れた混合溶液を乾固させて得られる混合粉末を熱処理す
    る熱処理工程と、を備えたことを特徴とする排ガス浄化
    用触媒の製造方法。
  14. 【請求項１４】ハニカム状又は板状のセラミックフィル
    タと、前記セラミックフィルタ上に担持された請求項１
    〜１２の内のいずれか１に記載の排ガス浄化用触媒と、
    を有することを特徴とする排ガス浄化フィルタ。
  15. 【請求項１５】前記セラミックフィルタに対する前記排
    ガス浄化用触媒の重量比が、５ｗｔ％〜５０ｗｔ％、好
    ましくは１０ｗｔ％〜４０ｗｔ％であることを特徴とす
    る請求項１４記載の排ガス浄化フィルタ。
  16. 【請求項１６】ハニカム状又は板状のセラミックフィル
    タと、前記セラミックフィルタ上に設けられたシリカ、
    ジルコニア、チタニア、シリカアルミナの少なくとも１
    つ以上から成るコーティング層と、前記コーティング層
    の上に担持された排ガス浄化用触媒と、を有することを
    特徴とする排ガス浄化フィルタ。
  17. 【請求項１７】前記コーティング層の厚みが１μｍ〜１
    ０００μｍであることを特徴とする請求項１６に記載の
    排ガス浄化フィルタ。
  18. 【請求項１８】ハニカム状又は板状のセラミックスフィ
    ルタを酸で処理をし、前記セラミックフィルタ上に排ガ
    ス浄化用触媒を設けたことを特徴とする排ガス浄化フィ
    ルタ。
  19. 【請求項１９】ハニカム状又は板状のセラミックフィル
    タと、前記セラミックフィルタ上に設けられたシリカ、
    ジルコニア、チタニア、シリカアルミナの少なくとも１
    つ以上と、前記コーティング層の上に担持された請求項
    １〜１２の内のいずれか１に記載の排ガス浄化用触媒
    と、を有することを特徴とする排ガス浄化フィルタ。
  20. 【請求項２０】ハニカム状又は板状のセラミックスフィ
    ルタを酸で処理をし、前記セラミックフィルタ上に請求
    項１〜１２の内のいずれか１に記載の排ガス浄化触媒を
    担持することを特徴とする排ガス浄化フィルタ。
  21. 【請求項２１】ハニカム状又は板状のセラミックフィル
    タと、前記セラミックフィルタ上に設けられた耐熱性の
    無機材料と、前記耐熱性の無機材料上に担持された請求
    項１〜１２の内のいずれか１に記載の排ガス浄化用触媒
    と、を有することを特徴とする排ガス浄化フィルタ。
  22. 【請求項２２】請求項１４〜２１の内のいずれか１に記
    載の排ガス浄化フィルタと、前記排ガス浄化フィルタを
    収納する容器と、前記容器の一側部に形成された排ガス
    流入口と、前記容器の他側部に形成された排ガス流出口
    と、を備えたことを特徴とする排ガス浄化装置。
  23. 【請求項２３】前記容器に接近して配設された加熱手段
    を有することを特徴とする請求項２２に記載の排ガス浄
    化装置。
  24. 【請求項２４】前記容器及び／又は前記排ガス流入口と
    エンジンを接続する接続管の周囲に配設された断熱手段
    を有することを特徴とする請求項２２又は２３に記載の
    排ガス浄化装置。
  25. 【請求項２５】前記排ガス浄化装置がエンジンマニホー
    ルドに近接して配設されていることを特徴とする請求項
    ２２〜２４の内のいずれか１に記載の排ガス浄化装置。
  26. 【請求項２６】排ガス浄化触媒に含まれる銅の一部をＬ
    ｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、
    Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚ
    ｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換し
    たことを特徴とする請求項６乃至１２の内のいずれか１
    に記載の排ガス浄化触媒。
  27. 【請求項２７】排ガス浄化触媒に含まれる銅の一部をＬ
    ｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、
    Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚ
    ｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換し
    たことを特徴とするに請求項１５乃至２１の内いずれか
    １に記載の排ガス浄化フィルタ。
  28. 【請求項２８】排ガス浄化触媒に含まれる銅の一部をＬ
    ｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、
    Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｚ
    ｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗで置換し
    たことを特徴とする請求項２２乃至２５の内いずれか１
    に記載の排ガス浄化装置。
  29. 【請求項２９】排ガス浄化触媒に含まれるバナジウムの
    一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
    ａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
    ｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔ
    ａ、Ｗで置換したことを特徴とする請求項６乃至８また
    は請求項１０乃至１２の内のいずれか１に記載の排ガス
    浄化触媒。
  30. 【請求項３０】排ガス浄化触媒に含まれるバナジウムの
    一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
    ａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
    ｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔ
    ａ、Ｗで置換したことを特徴とするに請求項１５乃至２
    １の内いずれか１に記載の排ガス浄化フィルタ。
  31. 【請求項３１】排ガス浄化触媒に含まれるバナジウムの
    一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
    ａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
    ｏ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔ
    ａ、Ｗで置換したことを特徴とする請求項２２乃至２５
    の内いずれか１に記載の排ガス浄化装置。
  32. 【請求項３２】排ガス浄化触媒に含まれるモリブデンの
    一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
    ａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、
    Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔ
    ａ、Ｗで置換したことを特徴とする請求項６乃至７また
    は請求項９乃至１２の内のいずれか１に記載の排ガス浄
    化触媒。
  33. 【請求項３３】排ガス浄化触媒に含まれるモリブデンの
    一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
    ａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、
    Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔ
    ａ、Ｗで置換したことを特徴とするに請求項１５乃至２
    １の内いずれか１に記載の排ガス浄化フィルタ。
  34. 【請求項３４】排ガス浄化触媒に含まれるモリブデンの
    一部をＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
    ａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、
    Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔ
    ａ、Ｗで置換したことを特徴とする請求項２２乃至２５
    の内いずれか１に記載の排ガス浄化装置。
  35. 【請求項３５】請求項２６乃至２８記載の排ガス浄化触
    媒における置換金属の置換率が銅に対して０．０００１
    ％〜０．５％、好ましくは０．００１％〜０．３％であ
    ることを特徴とする排ガス浄化触媒。
  36. 【請求項３６】請求項２９乃至３１記載の排ガス浄化触
    媒における置換金属の置換率がバナジウムに対して０．
    ０００１％〜０．５％、好ましくは０．００１％〜０．
    ３％であることを特徴とする排ガス浄化触媒。
  37. 【請求項３７】請求項３２乃至３４記載の排ガス浄化触
    媒における置換金属の置換率がモリブデンに対して０．
    ０００１％〜０．５％、好ましくは０．００１％〜０．
    ３％であることを特徴とする排ガス浄化触媒。
  38. 【請求項３８】請求項１乃至１２、請求項２６、請求項
    ２９、請求項３２、請求項３５乃至３７に記載の排ガス
    浄化触媒における硫酸塩が硫酸セシウムとＬｉ、Ｎａ、
    Ｋ、Ｒｂの内の１つ以上のアルカリ金属から構成される
    硫酸塩及び／又はＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの内の
    １つ以上のアルカリ土類金属から構成される硫酸塩と、
    を含むことを特徴とする排ガス浄化用触媒。
  39. 【請求項３９】前記硫酸塩が硫酸セシウムと硫酸カリウ
    ムを含むことを特徴とする請求項３８に記載の排ガス浄
    化触媒。
  40. 【請求項４０】前記硫酸塩の硫酸セシウムと硫酸カリウ
    ムの混合比がモル比で、９：１〜３：７、好ましくは、
    ８：２〜４：６で有ることを特徴とする請求項３９に記
    載の排ガス浄化触媒。
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