JPH10174871A - 合成ガス製造触媒及び合成ガスの製造方法 - Google Patents
合成ガス製造触媒及び合成ガスの製造方法Info
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- JPH10174871A JPH10174871A JP8338286A JP33828696A JPH10174871A JP H10174871 A JPH10174871 A JP H10174871A JP 8338286 A JP8338286 A JP 8338286A JP 33828696 A JP33828696 A JP 33828696A JP H10174871 A JPH10174871 A JP H10174871A
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- synthesis gas
- cobalt
- dimethyl ether
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 低温において高い収率で合成ガスを得る
ことができる触媒及び製造方法を提供する。 【解決手段】 上記課題は、コバルトを含有することを
特徴とする、ジメチルエーテルと水蒸気または二酸化炭
素から合成ガスを生成させる触媒、ジメチルエーテルと
少なくとも水蒸気または二酸化炭素を含有する混合ガス
にコバルトを含有する触媒を接触させることを特徴とす
る合成ガスの製造方法によって解決される。
ことができる触媒及び製造方法を提供する。 【解決手段】 上記課題は、コバルトを含有することを
特徴とする、ジメチルエーテルと水蒸気または二酸化炭
素から合成ガスを生成させる触媒、ジメチルエーテルと
少なくとも水蒸気または二酸化炭素を含有する混合ガス
にコバルトを含有する触媒を接触させることを特徴とす
る合成ガスの製造方法によって解決される。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ジメチルエーテル
と水蒸気および／または二酸化炭素が含まれる混合ガス
から合成ガスを生成させる触媒及びそれを用いた合成ガ
スの製造方法に関するものである。
と水蒸気および／または二酸化炭素が含まれる混合ガス
から合成ガスを生成させる触媒及びそれを用いた合成ガ
スの製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】合成ガスは、一酸化炭素と水素からなる
ガスであり、直接、メタノール合成、オキソ合成、フィ
ッシャートロプシュ合成等の原料ガスに用いられるほ
か、アンモニア合成や各種化学製品の原料として広い用
途をもっている。
ガスであり、直接、メタノール合成、オキソ合成、フィ
ッシャートロプシュ合成等の原料ガスに用いられるほ
か、アンモニア合成や各種化学製品の原料として広い用
途をもっている。
【０００３】従来、合成ガスを製造する方法はいくつか
知られている。
知られている。
【０００４】例えば、(１)石炭のガス化による方法、
(２)天然ガス、ＬＰＧ、ナフサなどを原料とする炭化水
素の水蒸気改質方法、(３)天然ガス、ＬＰＧ、ナフサ、
重質油などを原料とする炭化水素の部分酸化方法などが
ある。
(２)天然ガス、ＬＰＧ、ナフサなどを原料とする炭化水
素の水蒸気改質方法、(３)天然ガス、ＬＰＧ、ナフサ、
重質油などを原料とする炭化水素の部分酸化方法などが
ある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記
(１)の石炭ガス化法においては、極めて複雑でかつ高価
な石炭ガス化炉が必要であり、装置が大規模なプラント
となるなどの問題があった。また(２)の炭化水素の水蒸
気改質方法においては、反応が大きな吸熱であり、反応
の進行に７００〜１２００℃の高温を必要とするため、
特殊な改質炉が必要であり、また使用する触媒に高い耐
熱性が要求されるなどの問題があった。上記(３)の炭化
水素の部分酸化方法においても、１２００〜１５００℃
の高温を必要とするために特殊な部分酸化炉が必要であ
り、また反応に伴って大量のすすが生成するためその処
理が問題となり、さらに触媒を使用する場合には触媒表
面に炭素質物質が多量に析出して触媒が劣化するなどの
問題があった。
(１)の石炭ガス化法においては、極めて複雑でかつ高価
な石炭ガス化炉が必要であり、装置が大規模なプラント
となるなどの問題があった。また(２)の炭化水素の水蒸
気改質方法においては、反応が大きな吸熱であり、反応
の進行に７００〜１２００℃の高温を必要とするため、
特殊な改質炉が必要であり、また使用する触媒に高い耐
熱性が要求されるなどの問題があった。上記(３)の炭化
水素の部分酸化方法においても、１２００〜１５００℃
の高温を必要とするために特殊な部分酸化炉が必要であ
り、また反応に伴って大量のすすが生成するためその処
理が問題となり、さらに触媒を使用する場合には触媒表
面に炭素質物質が多量に析出して触媒が劣化するなどの
問題があった。
【０００６】本発明は、上記従来の問題点を解決し、低
温において高い収率で合成ガスを得ることができる触媒
及び製造方法を提供することを目的とする。
温において高い収率で合成ガスを得ることができる触媒
及び製造方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するべく鋭意検討の結果、原料ガスとしてジメチ
ルエーテルに着目するに至った。そして、ジメチルエー
テルと水蒸気および／または二酸化炭素を反応させて合
成ガスを生成させる触媒として、コバルトが極めて有効
であり、低温で効率よく合成ガスを生成させうることを
見出して本発明を完成することができた。
を解決するべく鋭意検討の結果、原料ガスとしてジメチ
ルエーテルに着目するに至った。そして、ジメチルエー
テルと水蒸気および／または二酸化炭素を反応させて合
成ガスを生成させる触媒として、コバルトが極めて有効
であり、低温で効率よく合成ガスを生成させうることを
見出して本発明を完成することができた。
【０００８】すなわち、本発明は、コバルトを含有する
ことを特徴とする、ジメチルエーテルと水蒸気または二
酸化炭素から合成ガスを生成させる触媒と、ジメチルエ
ーテルと少なくとも水蒸気または二酸化炭素を含有する
混合ガスにコバルトを含有する触媒を接触させることを
特徴とする合成ガスの製造方法に関するものである。
ことを特徴とする、ジメチルエーテルと水蒸気または二
酸化炭素から合成ガスを生成させる触媒と、ジメチルエ
ーテルと少なくとも水蒸気または二酸化炭素を含有する
混合ガスにコバルトを含有する触媒を接触させることを
特徴とする合成ガスの製造方法に関するものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明の触媒は、コバルトの金属
および／または化合物を含有するものである。コバルト
の化合物としてはコバルトの酸化物が好ましく、コバル
トの酸化物は酸化第一コバルト（ＣｏＯ）、酸化第二コ
バルト（Ｃｏ2Ｏ3）またはその混合物である。
および／または化合物を含有するものである。コバルト
の化合物としてはコバルトの酸化物が好ましく、コバル
トの酸化物は酸化第一コバルト（ＣｏＯ）、酸化第二コ
バルト（Ｃｏ2Ｏ3）またはその混合物である。
【００１０】このコバルト触媒は、触媒担体に担持させ
て使用することができる。好ましい触媒担体としては、
アルミナ、シリカゲル、シリカ・アルミナ、ゼオライ
ト、チタニア、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化
ランタン、酸化セリウムなどの酸化物であるが、なかで
もアルミナが合成ガス収率が高いので好ましい。触媒中
のコバルトの含有率は約１〜３０重量％、好ましくは３
〜１５重量％である。コバルトの含有率が約１重量％未
満および３０重量％以上であると、合成ガスの収率が低
下する。
て使用することができる。好ましい触媒担体としては、
アルミナ、シリカゲル、シリカ・アルミナ、ゼオライ
ト、チタニア、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化
ランタン、酸化セリウムなどの酸化物であるが、なかで
もアルミナが合成ガス収率が高いので好ましい。触媒中
のコバルトの含有率は約１〜３０重量％、好ましくは３
〜１５重量％である。コバルトの含有率が約１重量％未
満および３０重量％以上であると、合成ガスの収率が低
下する。
【００１１】また、本発明の触媒には、銅の金属および
／または化合物のほかに他の金属あるいは化合物を併せ
て用いることができる。他の金属および化合物の例とし
てはニッケル、鉄の金属及び／又は化合物を挙げること
ができる。また、これらの金属および化合物を単独で用
いるほか２種以上を混合して用いることもできる。これ
らの第３成分の含有率は２０重量％以下、特に１０重量
％以下であり、含有させる場合は、通常１〜５重量％程
度である。
／または化合物のほかに他の金属あるいは化合物を併せ
て用いることができる。他の金属および化合物の例とし
てはニッケル、鉄の金属及び／又は化合物を挙げること
ができる。また、これらの金属および化合物を単独で用
いるほか２種以上を混合して用いることもできる。これ
らの第３成分の含有率は２０重量％以下、特に１０重量
％以下であり、含有させる場合は、通常１〜５重量％程
度である。
【００１２】この触媒の製造には、この種の触媒の一般
的な調製方法を適用できる。例えば触媒の製造用原料
は、コバルトの化合物として、それぞれの硝酸塩、炭酸
塩、ハロゲン化物等の無機酸塩および酢酸コバルト、シ
ュウ酸コバルトなど有機酸塩が使用される。また、触媒
担体へのコバルトの担持操作には、通常の沈殿法、混練
法、含浸法およびイオン交換法などの技術が利用でき
る。このように調製された触媒組成物は、必要があれば
常法により焼成する。焼成は、窒素中または空気中にお
いて、３５０〜８００℃の温度で１〜１０時間加熱して
行うのが好ましい。
的な調製方法を適用できる。例えば触媒の製造用原料
は、コバルトの化合物として、それぞれの硝酸塩、炭酸
塩、ハロゲン化物等の無機酸塩および酢酸コバルト、シ
ュウ酸コバルトなど有機酸塩が使用される。また、触媒
担体へのコバルトの担持操作には、通常の沈殿法、混練
法、含浸法およびイオン交換法などの技術が利用でき
る。このように調製された触媒組成物は、必要があれば
常法により焼成する。焼成は、窒素中または空気中にお
いて、３５０〜８００℃の温度で１〜１０時間加熱して
行うのが好ましい。
【００１３】また触媒は反応を行う前に活性化処理を行
うのが一般的であり、水素雰囲気において、３００〜６
００℃の温度で、１〜１０時間処理するのが好ましい。
うのが一般的であり、水素雰囲気において、３００〜６
００℃の温度で、１〜１０時間処理するのが好ましい。
【００１４】このようにして調製された触媒にジメチル
エーテルと水蒸気および／または二酸化炭素の混合ガス
を流通させることにより、合成ガスが高収率で得られ
る。
エーテルと水蒸気および／または二酸化炭素の混合ガス
を流通させることにより、合成ガスが高収率で得られ
る。
【００１５】本発明においては、原料のジメチルエーテ
ルとともに水蒸気および／または二酸化炭素を供給す
る。供給する水蒸気は原料のジメチルエーテルに対し量
論量以上あればよく、１〜２０モル倍、好ましくは１〜
１０モル倍である。水蒸気の供給が１モル倍より少ない
と、高いジメチルエーテル転化率が得られず、また２０
モル倍より多いと経済的でない。供給する二酸化炭素は
原料のジメチルエーテルに対して０．８〜２．０モル
倍、好ましくは０．９〜１．５モル倍である。二酸化炭
素の供給が０．８モル倍より少ないと、高いジメチルエ
ーテル転化率が得られず、また２．０モル倍より多い
と、合成ガスに多量の二酸化炭素が残存して、二酸化炭
素の除去が必要となり好ましくない。また水蒸気と二酸
化炭素をともに供給する場合には、水蒸気と二酸化炭素
の合計がジメチルエーテルに対して１〜１０モル倍、好
ましくは１〜５モル倍である。水蒸気と二酸化炭素の合
計が１モル倍より少ないと、高いジメチルエーテル転化
率が得られず、また１０モル倍より多いと経済的でな
く、また二酸化炭素の除去が必要となり好ましくない。
この原料ガスには、ジメチルエーテルと水蒸気、二酸化
炭素以外の成分も含むことができる。その他の成分とし
て反応に不活性なガス、例えば窒素、不活性ガス、Ｃ
Ｏ、Ｈ2、メタン等を含むことができる。これらの含有
量は３０容量％以下が適当であり、これより多くなると
反応速度の低下が問題になる。一方、空気(酸素)はジメ
チルエーテルが燃焼してしまうのでなるべく排除したほ
うがよく、許容含有量は空気として５％以下である。
ルとともに水蒸気および／または二酸化炭素を供給す
る。供給する水蒸気は原料のジメチルエーテルに対し量
論量以上あればよく、１〜２０モル倍、好ましくは１〜
１０モル倍である。水蒸気の供給が１モル倍より少ない
と、高いジメチルエーテル転化率が得られず、また２０
モル倍より多いと経済的でない。供給する二酸化炭素は
原料のジメチルエーテルに対して０．８〜２．０モル
倍、好ましくは０．９〜１．５モル倍である。二酸化炭
素の供給が０．８モル倍より少ないと、高いジメチルエ
ーテル転化率が得られず、また２．０モル倍より多い
と、合成ガスに多量の二酸化炭素が残存して、二酸化炭
素の除去が必要となり好ましくない。また水蒸気と二酸
化炭素をともに供給する場合には、水蒸気と二酸化炭素
の合計がジメチルエーテルに対して１〜１０モル倍、好
ましくは１〜５モル倍である。水蒸気と二酸化炭素の合
計が１モル倍より少ないと、高いジメチルエーテル転化
率が得られず、また１０モル倍より多いと経済的でな
く、また二酸化炭素の除去が必要となり好ましくない。
この原料ガスには、ジメチルエーテルと水蒸気、二酸化
炭素以外の成分も含むことができる。その他の成分とし
て反応に不活性なガス、例えば窒素、不活性ガス、Ｃ
Ｏ、Ｈ2、メタン等を含むことができる。これらの含有
量は３０容量％以下が適当であり、これより多くなると
反応速度の低下が問題になる。一方、空気(酸素)はジメ
チルエーテルが燃焼してしまうのでなるべく排除したほ
うがよく、許容含有量は空気として５％以下である。
【００１６】反応温度は、ジメチルエーテルと水蒸気を
供給する場合、２００〜５００℃、好ましくは２５０〜
４００℃である。反応温度が２００℃より低いと高いジ
メチルエーテル転化率が得られず、かつ二酸化炭素の生
成割合が増加して合成ガスの収率を低下させ、また反応
温度が５００℃より高いとメタンを主体とする炭化水素
の生成が顕著となり、生成物中の合成ガスの割合が低下
して好ましくない。またジメチルエーテルと二酸化炭素
を供給する場合、２００〜６００℃、好ましくは３００
〜５００℃である。反応温度が２００℃より低いと高い
ジメチルエーテル転化率が得られず、また６００℃より
高いとメタンを主体とする炭化水素の生成が顕著とな
り、生成物中の合成ガスの割合が低下して好ましくな
い。
供給する場合、２００〜５００℃、好ましくは２５０〜
４００℃である。反応温度が２００℃より低いと高いジ
メチルエーテル転化率が得られず、かつ二酸化炭素の生
成割合が増加して合成ガスの収率を低下させ、また反応
温度が５００℃より高いとメタンを主体とする炭化水素
の生成が顕著となり、生成物中の合成ガスの割合が低下
して好ましくない。またジメチルエーテルと二酸化炭素
を供給する場合、２００〜６００℃、好ましくは３００
〜５００℃である。反応温度が２００℃より低いと高い
ジメチルエーテル転化率が得られず、また６００℃より
高いとメタンを主体とする炭化水素の生成が顕著とな
り、生成物中の合成ガスの割合が低下して好ましくな
い。
【００１７】反応圧力は常圧〜１０ｋｇ／ｃｍ2が好ま
しい。反応圧力が１０ｋｇ／ｃｍ2より高いとジメチル
エーテル転化率が低下する。
しい。反応圧力が１０ｋｇ／ｃｍ2より高いとジメチル
エーテル転化率が低下する。
【００１８】空間速度（触媒１ｍ3あたりの標準状態に
おける混合ガスの供給速度ｍ3／ｈ）は、１０００〜２
００００ｍ3／ｍ3・ｈが好ましい。空間速度が２０００
０ｍ3／ｍ3・ｈより大きいとジメチルエーテル転化率が
低くなり、また１０００ｍ3／ｍ3・ｈより小さいと反応
器が極端に大きくなって経済的でない。
おける混合ガスの供給速度ｍ3／ｈ）は、１０００〜２
００００ｍ3／ｍ3・ｈが好ましい。空間速度が２０００
０ｍ3／ｍ3・ｈより大きいとジメチルエーテル転化率が
低くなり、また１０００ｍ3／ｍ3・ｈより小さいと反応
器が極端に大きくなって経済的でない。
【００１９】なお、本発明の方法においては、固定床、
流動床のいずれの装置を用いてもよい。
流動床のいずれの装置を用いてもよい。
【００２０】こうして、ジメチルエーテル転化率７０〜
１００％程度、通常８０〜１００％程度で、合成ガスを
収率７０〜１００％程度、通常８０〜９５％程度で得る
ことができる。得られた合成ガスのＨ2／ＣＯはモル比
で０．５〜４程度、通常０.６〜３程度である。副生物
については、メタノールは２以下、通常１以下、炭化水
素は２０以下、通常１０以下である。
１００％程度、通常８０〜１００％程度で、合成ガスを
収率７０〜１００％程度、通常８０〜９５％程度で得る
ことができる。得られた合成ガスのＨ2／ＣＯはモル比
で０．５〜４程度、通常０.６〜３程度である。副生物
については、メタノールは２以下、通常１以下、炭化水
素は２０以下、通常１０以下である。
【００２１】
Ｉ．触媒の調製 酢酸コバルト（Ｃｏ(ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏ）４９．４ｇを
イオン交換水約３００ｍｌに溶解させ、さらにこの水溶
液にγ−アルミナ(日揮化学製、Ｎ６１２)９０ｇを投入
し、蒸発乾固した。そして、このものを空気中、１２０
℃で２４時間乾燥し、さらに空気中、５００℃で３時間
焼成した。ついで水素気流中、５００℃で３時間処理を
行って触媒を得た。
イオン交換水約３００ｍｌに溶解させ、さらにこの水溶
液にγ−アルミナ(日揮化学製、Ｎ６１２)９０ｇを投入
し、蒸発乾固した。そして、このものを空気中、１２０
℃で２４時間乾燥し、さらに空気中、５００℃で３時間
焼成した。ついで水素気流中、５００℃で３時間処理を
行って触媒を得た。
【００２２】得られた触媒の組成は、Ｃｏ：Ａｌ2Ｏ3＝
１０：９０（重量比）であった。
１０：９０（重量比）であった。
【００２３】II．反応方法 内径２０ｍｍのステンレス製反応管に所定量の上記触媒
を充填した。この反応管にジメチルエーテルと水蒸気お
よび／または二酸化炭素を所定量供給して、所定の温度
で反応させた。
を充填した。この反応管にジメチルエーテルと水蒸気お
よび／または二酸化炭素を所定量供給して、所定の温度
で反応させた。
【００２４】以上の操作により得られた反応生成物およ
び未反応物はガスクロマグラフにより分析した。
び未反応物はガスクロマグラフにより分析した。
【００２５】III．反応条件および実験結果 反応条件および実験結果を表１、２に示す。
【００２６】
【数１】
【００２７】
【数２】
【００２８】
【数３】
【００２９】
【数４】 各速度の単位は全て [ｍｏｌ／ｇ−ｃａｔ・ｈ]
【００３０】
【表１】
【００３１】
【表２】
【００３２】
【発明の効果】本発明の触媒を用いた合成ガスの製造方
法では、ジメチルエーテルと水蒸気および／または二酸
化炭素の混合ガスを、２００〜６００℃の低温で、コバ
ルトを含む触媒と接触させることによって、高い合成ガ
ス収率を得ることができる効果を有する。
法では、ジメチルエーテルと水蒸気および／または二酸
化炭素の混合ガスを、２００〜６００℃の低温で、コバ
ルトを含む触媒と接触させることによって、高い合成ガ
ス収率を得ることができる効果を有する。
フロントページの続き (72)発明者 古川 武 東京都千代田区丸の内一丁目１番２号 日 本鋼管株式会社内 (72)発明者 門脇 琢哉 東京都千代田区丸の内一丁目１番２号 日 本鋼管株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 コバルトを含有することを特徴とする、
ジメチルエーテルと水蒸気または二酸化炭素から合成ガ
スを生成させる触媒 - 【請求項２】 ジメチルエーテルと少なくとも水蒸気ま
たは二酸化炭素を含有する混合ガスにコバルトを含有す
る触媒を接触させることを特徴とする合成ガスの製造方
法
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8338286A JPH10174871A (ja) | 1996-12-18 | 1996-12-18 | 合成ガス製造触媒及び合成ガスの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8338286A JPH10174871A (ja) | 1996-12-18 | 1996-12-18 | 合成ガス製造触媒及び合成ガスの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10174871A true JPH10174871A (ja) | 1998-06-30 |
Family
ID=18316707
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8338286A Pending JPH10174871A (ja) | 1996-12-18 | 1996-12-18 | 合成ガス製造触媒及び合成ガスの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10174871A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999017875A1 (en) * | 1997-10-07 | 1999-04-15 | Nkk Corporation | Catalyst for producing hydrogen or synthesis gas and method of producing hydrogen or synthesis gas |
| JP2000000466A (ja) * | 1998-04-17 | 2000-01-07 | Nkk Corp | 合成ガス製造用触媒及び合成ガスの製造方法 |
| JP2010275538A (ja) * | 2009-04-27 | 2010-12-09 | Tamiaki Kanabe | ガス製造装置 |
| JP2013018667A (ja) * | 2011-07-08 | 2013-01-31 | Tamiaki Kanabe | 水素製造装置 |
-
1996
- 1996-12-18 JP JP8338286A patent/JPH10174871A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999017875A1 (en) * | 1997-10-07 | 1999-04-15 | Nkk Corporation | Catalyst for producing hydrogen or synthesis gas and method of producing hydrogen or synthesis gas |
| JP2000000466A (ja) * | 1998-04-17 | 2000-01-07 | Nkk Corp | 合成ガス製造用触媒及び合成ガスの製造方法 |
| JP2010275538A (ja) * | 2009-04-27 | 2010-12-09 | Tamiaki Kanabe | ガス製造装置 |
| JP2011144108A (ja) * | 2009-04-27 | 2011-07-28 | Tamiaki Kanabe | ガス製造装置 |
| JP2013018667A (ja) * | 2011-07-08 | 2013-01-31 | Tamiaki Kanabe | 水素製造装置 |
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