JPH10208730A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPH10208730A JPH10208730A JP9025985A JP2598597A JPH10208730A JP H10208730 A JPH10208730 A JP H10208730A JP 9025985 A JP9025985 A JP 9025985A JP 2598597 A JP2598597 A JP 2598597A JP H10208730 A JPH10208730 A JP H10208730A
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- JP
- Japan
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- positive electrode
- lithium
- secondary battery
- aqueous electrolyte
- electrolyte secondary
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 放電容量に優れた非水電解質二次電池を提供
する。 【解決手段】 本発明になる非水電解質二次電池は、正
極活物質としてリチウムイオンを吸蔵放出可能なリチウ
ム含有金属酸化物を有する正極合剤層が形成された正極
と、リチウムイオンを吸蔵放出可能なホスト物質を有す
る負極合剤層が形成された負極とを備えてなり、前記正
極合剤層には、前記リチウム含有金属酸化物のリチウム
イオン放出電位よりも卑な電位にリチウムイオン放出電
位を有する第三物質が、初充電において消費されるリチ
ウムイオンに相当する量を少なくとも添加したことを特
徴とする。
する。 【解決手段】 本発明になる非水電解質二次電池は、正
極活物質としてリチウムイオンを吸蔵放出可能なリチウ
ム含有金属酸化物を有する正極合剤層が形成された正極
と、リチウムイオンを吸蔵放出可能なホスト物質を有す
る負極合剤層が形成された負極とを備えてなり、前記正
極合剤層には、前記リチウム含有金属酸化物のリチウム
イオン放出電位よりも卑な電位にリチウムイオン放出電
位を有する第三物質が、初充電において消費されるリチ
ウムイオンに相当する量を少なくとも添加したことを特
徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解質二次電
池に関するものである。
池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】電子機器の急激な小形軽量化に伴い、そ
の電源である電池に対して小形で軽量かつ高エネルギー
密度、更に繰り返し充放電が可能な二次電池開発への要
求が高まっている。また、大気汚染や二酸化炭素の増加
等の環境問題により、電気自動車の早期実用化が望まれ
ており、高効率、高出力、高エネルギー密度、軽量等の
特徴を有する優れた二次電池の開発が要望されている。
の電源である電池に対して小形で軽量かつ高エネルギー
密度、更に繰り返し充放電が可能な二次電池開発への要
求が高まっている。また、大気汚染や二酸化炭素の増加
等の環境問題により、電気自動車の早期実用化が望まれ
ており、高効率、高出力、高エネルギー密度、軽量等の
特徴を有する優れた二次電池の開発が要望されている。
【０００３】これらの要求を満たす二次電池として、非
水電解質を使用した二次電池が実用化されている。この
電池は、従来の水溶液電解液を使用した電池の数倍のエ
ネルギー密度を有している。その例として、非水電解質
二次電池の正極にコバルト複合酸化物、ニッケル複合酸
化物又はスピネル型リチウムマンガン酸化物を用い、負
極にリチウムが吸蔵・放出可能な炭素材料などを用いた
長寿命な４Ｖ級非水電解質二次電池が実用化されてい
る。
水電解質を使用した二次電池が実用化されている。この
電池は、従来の水溶液電解液を使用した電池の数倍のエ
ネルギー密度を有している。その例として、非水電解質
二次電池の正極にコバルト複合酸化物、ニッケル複合酸
化物又はスピネル型リチウムマンガン酸化物を用い、負
極にリチウムが吸蔵・放出可能な炭素材料などを用いた
長寿命な４Ｖ級非水電解質二次電池が実用化されてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】この非水電解質二次電
池では、電池組立後の初充電において、負極表面におけ
る電解液の分解によって表面皮膜が生成され、またリチ
ウムイオンを吸蔵放出し得るホスト物質の構造中にリチ
ウムイオンがトラップされてしまう。
池では、電池組立後の初充電において、負極表面におけ
る電解液の分解によって表面皮膜が生成され、またリチ
ウムイオンを吸蔵放出し得るホスト物質の構造中にリチ
ウムイオンがトラップされてしまう。
【０００５】このとき、皮膜生成に関与したリチウムイ
オン及びトラップされたリチウムイオンはこれ以後の充
放電サイクルにおいて全く利用されることがないため、
本来正負極間で吸蔵放出するはずのリチウムイオンが減
少する（これ以後、この容量をプリチャージ容量とす
る）ので、実質的に電池容量が低くなるといった問題が
あった。
オン及びトラップされたリチウムイオンはこれ以後の充
放電サイクルにおいて全く利用されることがないため、
本来正負極間で吸蔵放出するはずのリチウムイオンが減
少する（これ以後、この容量をプリチャージ容量とす
る）ので、実質的に電池容量が低くなるといった問題が
あった。
【０００６】この問題を解決する手段として、特開平５
−２９０８４６号において、二段の放電曲線を有する組
成式Ｌｉ1+xＭｎYＢ2-YＯ4（Ｘは正数、１．６≦Ｙ≦
１．９）で表されるものを正極活物質として用い、この
外部に取り出されない低電位の放電容量分を前記プリチ
ャージ容量に充当することによって電池の容量を増大さ
せようとする提案がある。しかしながら、Ｌｉ1+xＭｎY
Ｂ2-YＯ4を単独で正極活物質に用いた場合、ＬｉＭｎ2
Ｏ4の理論容量が１４７ｍＡｈ／ｇとＬｉＣoＯ2（２７
４ｍＡｈ／ｇ）などと比較して極めて小さいために、不
可逆容量分の容量増加があっても電池容量自体が小さく
なるという欠点がある。
−２９０８４６号において、二段の放電曲線を有する組
成式Ｌｉ1+xＭｎYＢ2-YＯ4（Ｘは正数、１．６≦Ｙ≦
１．９）で表されるものを正極活物質として用い、この
外部に取り出されない低電位の放電容量分を前記プリチ
ャージ容量に充当することによって電池の容量を増大さ
せようとする提案がある。しかしながら、Ｌｉ1+xＭｎY
Ｂ2-YＯ4を単独で正極活物質に用いた場合、ＬｉＭｎ2
Ｏ4の理論容量が１４７ｍＡｈ／ｇとＬｉＣoＯ2（２７
４ｍＡｈ／ｇ）などと比較して極めて小さいために、不
可逆容量分の容量増加があっても電池容量自体が小さく
なるという欠点がある。
【０００７】そこで、本発明の目的とするところは、従
来電池の放電容量に負極の不可逆容量分を加えた理論容
量に匹敵する非水電解質二次電池を提供することを目的
とする。
来電池の放電容量に負極の不可逆容量分を加えた理論容
量に匹敵する非水電解質二次電池を提供することを目的
とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明になる非水電解質
二次電池は、正極活物質としてリチウムイオンを吸蔵放
出可能なリチウム含有金属酸化物を有する正極合剤層が
形成された正極と、リチウムイオンを吸蔵放出可能なホ
スト物質を有する負極合剤層が形成された負極とを備
え、前記正極合剤層には、前記リチウム含有金属酸化物
のリチウムイオン放出電位よりも卑な電位にリチウムイ
オン放出電位を有する第三物質が、初充電において負極
と反応して消費されるリチウムイオン（初充電以後の充
放電サイクルに関与しないリチウムイオンの量、すなわ
ち負極の不可逆容量）に相当する量を少なくとも添加し
たことを特徴とする。
二次電池は、正極活物質としてリチウムイオンを吸蔵放
出可能なリチウム含有金属酸化物を有する正極合剤層が
形成された正極と、リチウムイオンを吸蔵放出可能なホ
スト物質を有する負極合剤層が形成された負極とを備
え、前記正極合剤層には、前記リチウム含有金属酸化物
のリチウムイオン放出電位よりも卑な電位にリチウムイ
オン放出電位を有する第三物質が、初充電において負極
と反応して消費されるリチウムイオン（初充電以後の充
放電サイクルに関与しないリチウムイオンの量、すなわ
ち負極の不可逆容量）に相当する量を少なくとも添加し
たことを特徴とする。
【０００９】第一の発明にかかる第二の発明である非水
電解質二次電池は、前記第三物質が、Ｌｉ1+xＭｎ2Ｏ4
（０≦Ｘ≦１）、Ｌｉ2ＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｌｉ2Ｍ
ｎ2-xＭxＯ4（Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ又はＦｅ、
ただし０≦Ｘ≦２）、Ｌｉ2Ｍｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、Ｌｉx
ＶＯ3（１≦Ｘ≦６）、Ｌｉ3Ｆｅ2（ＰＯ4）3、Ｌｉ3Ｆ
ｅ2（ＳＯ4）3、Ｌｉ3ＦｅＶ（ＰＯ4）3、又はＬｉ3Ｖ
（ＰＯ4）3 の中から選ばれる１種又は２種以上である
ことを特徴とする。
電解質二次電池は、前記第三物質が、Ｌｉ1+xＭｎ2Ｏ4
（０≦Ｘ≦１）、Ｌｉ2ＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｌｉ2Ｍ
ｎ2-xＭxＯ4（Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ又はＦｅ、
ただし０≦Ｘ≦２）、Ｌｉ2Ｍｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、Ｌｉx
ＶＯ3（１≦Ｘ≦６）、Ｌｉ3Ｆｅ2（ＰＯ4）3、Ｌｉ3Ｆ
ｅ2（ＳＯ4）3、Ｌｉ3ＦｅＶ（ＰＯ4）3、又はＬｉ3Ｖ
（ＰＯ4）3 の中から選ばれる１種又は２種以上である
ことを特徴とする。
【００１０】第一又は第二の発明にかかる第三の発明で
ある非水電解質二次電池は、前記ホスト物質がグラファ
イト、コークス、カーボン、アモルファスカーボン、Ｓ
ｎＯ、ＳｎＯ2、Ｓｎ1-xＭxＯ（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓ
ｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ1-xＭxＯ
2（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０
≦Ｘ＜１）、Ｓｎ3Ｏ2（ＯＨ）2、Ｓｎ3-xＭxＯ2（Ｏ
Ｈ）2（Ｍ＝Ｍｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｂ，Ａｓ又
はＭｎ、ただし０≦Ｘ＜３）、ＬｉＳｉＯ2、ＳｉＯ2又
はＬｉＳｎＯ2の中から選ばれる１種又は２種以上であ
ることを特徴とする。
ある非水電解質二次電池は、前記ホスト物質がグラファ
イト、コークス、カーボン、アモルファスカーボン、Ｓ
ｎＯ、ＳｎＯ2、Ｓｎ1-xＭxＯ（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓ
ｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ1-xＭxＯ
2（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０
≦Ｘ＜１）、Ｓｎ3Ｏ2（ＯＨ）2、Ｓｎ3-xＭxＯ2（Ｏ
Ｈ）2（Ｍ＝Ｍｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｂ，Ａｓ又
はＭｎ、ただし０≦Ｘ＜３）、ＬｉＳｉＯ2、ＳｉＯ2又
はＬｉＳｎＯ2の中から選ばれる１種又は２種以上であ
ることを特徴とする。
【００１１】尚、本発明になる非水電解質二次電池にお
いては、その構成として正極、負極及びセパレータと非
水電解液との組み合わせ、あるいは正極、負極及びセパ
レータとしての有機又は無機固体電解質と非水電解液と
の組み合わせであっても構わない。セパレータあるいは
セパレータとしての有機又は無機固体電解質、非水電解
液は、いずれも公知のものの使用が可能である。
いては、その構成として正極、負極及びセパレータと非
水電解液との組み合わせ、あるいは正極、負極及びセパ
レータとしての有機又は無機固体電解質と非水電解液と
の組み合わせであっても構わない。セパレータあるいは
セパレータとしての有機又は無機固体電解質、非水電解
液は、いずれも公知のものの使用が可能である。
【００１２】
【発明の実施の形態】以下に、好適な一実施の形態を用
いて本発明を説明するが、本発明の趣旨を越えない限
り、以下に限定されるものでないことはいうまでもな
い。
いて本発明を説明するが、本発明の趣旨を越えない限
り、以下に限定されるものでないことはいうまでもな
い。
【００１３】従来例としての正極板Ａは、その集電体が
厚み２０μｍのアルミニウム箔であり、それに活物質と
してリチウムコバルト複合酸化物が保持されたものであ
る。正極板は、結着剤であるポリフッ化ビニリデン６重
量部と導電剤であるアセチレンブラック３重量部とを活
物質９１重量部とともに混合して溶媒であるＮＭＰ（Ｎ
−メチルピロリドン）を適宜加えてペースト状に調製し
た後、集電体材料の両面に塗布して乾燥した。そして、
厚さ１８０μｍにプレスし、矩形状のリード部を残して
幅５４ｍｍに切断することによって製作した。
厚み２０μｍのアルミニウム箔であり、それに活物質と
してリチウムコバルト複合酸化物が保持されたものであ
る。正極板は、結着剤であるポリフッ化ビニリデン６重
量部と導電剤であるアセチレンブラック３重量部とを活
物質９１重量部とともに混合して溶媒であるＮＭＰ（Ｎ
−メチルピロリドン）を適宜加えてペースト状に調製し
た後、集電体材料の両面に塗布して乾燥した。そして、
厚さ１８０μｍにプレスし、矩形状のリード部を残して
幅５４ｍｍに切断することによって製作した。
【００１４】負極板は、厚み１０μｍの銅箔からなる集
電体の両面に、活物質としての黒鉛９２重量部と結着剤
としてのポリフッ化ビニリデン８重量部とを混合し溶媒
であるＮＭＰを適宜加えてペースト状に調製したものを
両面に塗布して乾燥した。
電体の両面に、活物質としての黒鉛９２重量部と結着剤
としてのポリフッ化ビニリデン８重量部とを混合し溶媒
であるＮＭＰを適宜加えてペースト状に調製したものを
両面に塗布して乾燥した。
【００１５】そして、厚さ２２０μｍに圧延し、矩形状
のリード部を残して幅５６ｍｍに切断することによって
製作した。
のリード部を残して幅５６ｍｍに切断することによって
製作した。
【００１６】本発明にかかる正極板Ｂ，Ｃは、厚み２０
μｍのアルミニウム箔の集電体に活物質としてリチウム
コバルト複合酸化物と、第三物質（ＬｉＭｎ2Ｏ
4（Ｂ）、Ｌｉ2ＮｉＯ2（Ｃ））とが保持されたもので
ある。
μｍのアルミニウム箔の集電体に活物質としてリチウム
コバルト複合酸化物と、第三物質（ＬｉＭｎ2Ｏ
4（Ｂ）、Ｌｉ2ＮｉＯ2（Ｃ））とが保持されたもので
ある。
【００１７】本発明にかかる正極板Ｂは、結着剤である
ポリフッ化ビニリデン６重量部と、導電剤であるアセチ
レンブラック３重量部と、活物質７８重量部と、第３の
物質（１３．８重量部）とともに混合し、溶媒であるＮ
ＭＰを適宜加えてペースト状に調製した後、集電体材料
の両面に塗布して乾燥した。そして、厚さ１８０μｍに
プレスし、矩形状のリード部を残して幅５４ｍｍに切断
することによってそれぞれ製作した。
ポリフッ化ビニリデン６重量部と、導電剤であるアセチ
レンブラック３重量部と、活物質７８重量部と、第３の
物質（１３．８重量部）とともに混合し、溶媒であるＮ
ＭＰを適宜加えてペースト状に調製した後、集電体材料
の両面に塗布して乾燥した。そして、厚さ１８０μｍに
プレスし、矩形状のリード部を残して幅５４ｍｍに切断
することによってそれぞれ製作した。
【００１８】本発明にかかる正極板Ｃは、結着剤である
ポリフッ化ビニリデン６重量部と、導電剤であるアセチ
レンブラック３重量部と、活物質８２重量部と、第３の
物質（９重量部）とともに混合し、溶媒であるＮＭＰを
適宜加えてペースト状に調製した後、集電体材料の両面
に塗布して乾燥した。そして、厚さ１８０μｍにプレス
し、矩形状のリード部を残して幅５４ｍｍに切断するこ
とによってそれぞれ製作した。
ポリフッ化ビニリデン６重量部と、導電剤であるアセチ
レンブラック３重量部と、活物質８２重量部と、第３の
物質（９重量部）とともに混合し、溶媒であるＮＭＰを
適宜加えてペースト状に調製した後、集電体材料の両面
に塗布して乾燥した。そして、厚さ１８０μｍにプレス
し、矩形状のリード部を残して幅５４ｍｍに切断するこ
とによってそれぞれ製作した。
【００１９】また、比較用としての正極板Ｄは、厚み２
０μｍのアルミニウム箔の集電体に活物質としてＬｉＭ
ｎ1.9Ｂ0.1Ｏ4のみが保持されたものである。
０μｍのアルミニウム箔の集電体に活物質としてＬｉＭ
ｎ1.9Ｂ0.1Ｏ4のみが保持されたものである。
【００２０】比較用の正極板Ｅは、結着剤であるポリフ
ッ化ビニリデン６重量部と、導電剤であるアセチレンブ
ラック３重量部と、活物質９１重量部とともに混合し、
溶媒であるＮＭＰを適宜加えてペースト状に調製した
後、集電体材料の両面に塗布して乾燥した。そして、厚
さ１８０μｍにプレスし、矩形状のリード部を残して幅
５４ｍｍに切断することによってそれぞれ製作した。
ッ化ビニリデン６重量部と、導電剤であるアセチレンブ
ラック３重量部と、活物質９１重量部とともに混合し、
溶媒であるＮＭＰを適宜加えてペースト状に調製した
後、集電体材料の両面に塗布して乾燥した。そして、厚
さ１８０μｍにプレスし、矩形状のリード部を残して幅
５４ｍｍに切断することによってそれぞれ製作した。
【００２１】セパレータは、厚さ２５μｍ、幅５８ｍｍ
のポリエチレン微多孔膜である。
のポリエチレン微多孔膜である。
【００２２】電解液は、ＬｉＰＦ6を１ｍｏｌ／ｌ含む
エチレンカーボネート：ジエチルカーボネート＝２：３
（体積比）の混合液を用いた。
エチレンカーボネート：ジエチルカーボネート＝２：３
（体積比）の混合液を用いた。
【００２３】図１は、本発明になる非水電解液電池の分
解斜視図である。
解斜視図である。
【００２４】図において、１は非水電解液電池、２は電
極群、３は正極板、４は負極板、５はセパレータ、６は
電池ケース、７はケース蓋、８は安全弁、１０は正極端
子、１１は正極リードである。
極群、３は正極板、４は負極板、５はセパレータ、６は
電池ケース、７はケース蓋、８は安全弁、１０は正極端
子、１１は正極リードである。
【００２５】非水電解質電池１の構成は、正極板３、負
極板４、セパレータ５からなる渦巻き状の電極群２及び
電解液が電池ケース６に収納された角形リチウム二次電
池である。電池ケース６は、厚さ０．３ｍｍ、内寸６０
×７５×８．０ｍｍの鉄製本体の表面に厚さ５μｍのニ
ッケルメッキを施したものであり、側部上部には電解液
注入用の孔１２が設けられている。
極板４、セパレータ５からなる渦巻き状の電極群２及び
電解液が電池ケース６に収納された角形リチウム二次電
池である。電池ケース６は、厚さ０．３ｍｍ、内寸６０
×７５×８．０ｍｍの鉄製本体の表面に厚さ５μｍのニ
ッケルメッキを施したものであり、側部上部には電解液
注入用の孔１２が設けられている。
【００２６】なお、正極板３は、安全弁８と正極端子１
０を設けたケース蓋７の端子１０と正極リード１１を介
して接続されている。負極板４は電池ケース６の内壁と
接触により接続されている。そして、この電池は、ケー
ス６に蓋７をレーザー溶接して封口される。
０を設けたケース蓋７の端子１０と正極リード１１を介
して接続されている。負極板４は電池ケース６の内壁と
接触により接続されている。そして、この電池は、ケー
ス６に蓋７をレーザー溶接して封口される。
【００２７】上記構成の電池を従来の正極板Ａと比較用
Ｄと本発明になる正極板Ｂ，Ｃと、上記負極板を用い、
電解液を各電極、セパレータが十分湿潤し、電極群外に
フリーな電解液が存在しない量を真空注液して孔を封
じ、設計容量９００ｍＡｈ（従来電池での仕様）の電池
（Ａ〜Ｄ）をそれぞれ４個、計２０個作製した。ただ
し、電解液量を２５ｍｌとした。
Ｄと本発明になる正極板Ｂ，Ｃと、上記負極板を用い、
電解液を各電極、セパレータが十分湿潤し、電極群外に
フリーな電解液が存在しない量を真空注液して孔を封
じ、設計容量９００ｍＡｈ（従来電池での仕様）の電池
（Ａ〜Ｄ）をそれぞれ４個、計２０個作製した。ただ
し、電解液量を２５ｍｌとした。
【００２８】［試験］これらの電池Ａ、Ｂ，Ｃ及びＤ、
それぞれにおいて、０．５Ｃの電流で３時間、４．１Ｖ
（電池Ｄのみ４．２Ｖまで）まで定電流定電圧充電を行
って満充電状態とした。そして、各電池を１Ｃで２．７
５Ｖまで放電させた。このときの放電試験結果を図２に
示す。
それぞれにおいて、０．５Ｃの電流で３時間、４．１Ｖ
（電池Ｄのみ４．２Ｖまで）まで定電流定電圧充電を行
って満充電状態とした。そして、各電池を１Ｃで２．７
５Ｖまで放電させた。このときの放電試験結果を図２に
示す。
【００２９】ただし、電池４個の平均値によりグラフを
作製した。
作製した。
【００３０】［結果］図より、本発明にかかる電池Ｂ，
Ｃと比較用電池Ｄとを比較すると、本発明になる電池の
方が優れていることが示された。また、電池Ａ（リチウ
ムコバルト酸のみ）と本発明になる電池Ｂ、Ｃとを比較
すると、電池として取り出される部分の電圧を低下させ
ることなく、電池の放電容量を増加することができた。
Ｃと比較用電池Ｄとを比較すると、本発明になる電池の
方が優れていることが示された。また、電池Ａ（リチウ
ムコバルト酸のみ）と本発明になる電池Ｂ、Ｃとを比較
すると、電池として取り出される部分の電圧を低下させ
ることなく、電池の放電容量を増加することができた。
【００３１】さらには、前記第三物質が、Ｌｉ1+xＭｎ2
Ｏ4（０＜Ｘ≦１）、ＬｉＭｎＯ2、Ｌｉ2Ｍｎ2-xＭxＯ4
（Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ又はＦｅ、ただし０≦Ｘ
≦２）、Ｌｉ2Ｍｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、ＬｉxＶＯ3（１≦Ｘ
≦６）、Ｌｉ3Ｆｅ2（ＰＯ4）3、Ｌｉ3Ｆｅ2（Ｓ
Ｏ4）3、Ｌｉ3ＦｅＶ（ＰＯ4）3、又はＬｉ3Ｖ（Ｐ
Ｏ4）3の中から選ばれる１種又は２種以上としても上記
と同様の結果が得られた。
Ｏ4（０＜Ｘ≦１）、ＬｉＭｎＯ2、Ｌｉ2Ｍｎ2-xＭxＯ4
（Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ又はＦｅ、ただし０≦Ｘ
≦２）、Ｌｉ2Ｍｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、ＬｉxＶＯ3（１≦Ｘ
≦６）、Ｌｉ3Ｆｅ2（ＰＯ4）3、Ｌｉ3Ｆｅ2（Ｓ
Ｏ4）3、Ｌｉ3ＦｅＶ（ＰＯ4）3、又はＬｉ3Ｖ（Ｐ
Ｏ4）3の中から選ばれる１種又は２種以上としても上記
と同様の結果が得られた。
【００３２】次に、本発明にかかる正極板Ｃと炭素材料
に代えて金属酸化物、ここではＳｎＯ2を用いて電池を
作製し、同様の試験を行った。負極の作製については、
上記と同様に行った。この場合でも、上記と同様の結果
が得られた。
に代えて金属酸化物、ここではＳｎＯ2を用いて電池を
作製し、同様の試験を行った。負極の作製については、
上記と同様に行った。この場合でも、上記と同様の結果
が得られた。
【００３３】また、アモルファスカーボン、ＳｎＯ、Ｓ
ｎ1-xＭxＯ（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、
ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ1-xＭxＯ2（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，
Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ3
Ｏ2（ＯＨ）2、Ｓｎ3-xＭxＯ2（ＯＨ）2（Ｍ＝Ｍｇ，
Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｂ，Ａｓ又はＭｎ、ただし０≦
Ｘ＜３）、ＬｉＳｉＯ2、ＳｉＯ2又はＬｉＳｎＯ2の中
から選ばれる１種又は２種以上においても同様の結果が
得られた。
ｎ1-xＭxＯ（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、
ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ1-xＭxＯ2（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，
Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ3
Ｏ2（ＯＨ）2、Ｓｎ3-xＭxＯ2（ＯＨ）2（Ｍ＝Ｍｇ，
Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｂ，Ａｓ又はＭｎ、ただし０≦
Ｘ＜３）、ＬｉＳｉＯ2、ＳｉＯ2又はＬｉＳｎＯ2の中
から選ばれる１種又は２種以上においても同様の結果が
得られた。
【００３４】すなわち、従来では、アモルファスカーボ
ンや酸化スズ、酸化珪素などの高容量の新しい酸化物を
負極のホスト物質に用いる場合、負極の不可逆容量がグ
ラファイトに比べて著しく大きく、実用化にはいまだ困
難性を有していた。
ンや酸化スズ、酸化珪素などの高容量の新しい酸化物を
負極のホスト物質に用いる場合、負極の不可逆容量がグ
ラファイトに比べて著しく大きく、実用化にはいまだ困
難性を有していた。
【００３５】しかしながら、本発明によって上記高容量
の酸化物負極ホスト物質を用いた、高容量の電池を提供
することが可能とすることができた。
の酸化物負極ホスト物質を用いた、高容量の電池を提供
することが可能とすることができた。
【００３６】上記実施例において、正極の活物質として
リチウムコバルト複合酸化物を用いる場合を説明した
が、リチウムコバルト系複合酸化物、リチウムニッケル
又はリチウムニッケル系複合酸化物、二硫化チタンをは
じめとしてマンガン系、たとえばスピネル型リチウムマ
ンガン酸化物あるいは五酸化バナジウムおよび三酸化モ
リブデンなどの種々のものを用いることができることは
いうまでもない。
リチウムコバルト複合酸化物を用いる場合を説明した
が、リチウムコバルト系複合酸化物、リチウムニッケル
又はリチウムニッケル系複合酸化物、二硫化チタンをは
じめとしてマンガン系、たとえばスピネル型リチウムマ
ンガン酸化物あるいは五酸化バナジウムおよび三酸化モ
リブデンなどの種々のものを用いることができることは
いうまでもない。
【００３７】加えて、前記の実施例に係る電池は角形で
あるが、円筒形、コイン形またはペーパー形等形状はど
んなものであってもよい。
あるが、円筒形、コイン形またはペーパー形等形状はど
んなものであってもよい。
【００３８】さらに、有機溶媒も基本的に限定されるも
のではない。従来リチウム電池に用いられているもので
あれば本発明と同様の効果が得られる。例えば溶媒とし
ては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネー
ト、γ−ブチロラクトン、スルホランなどの高誘電率溶
媒に１，２−ジメトキシエタン、ジメチルカーボネー
ト、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネー
ト、メチルフォルメートなどの低粘度溶媒を混合したも
のが用いることができる。
のではない。従来リチウム電池に用いられているもので
あれば本発明と同様の効果が得られる。例えば溶媒とし
ては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネー
ト、γ−ブチロラクトン、スルホランなどの高誘電率溶
媒に１，２−ジメトキシエタン、ジメチルカーボネー
ト、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネー
ト、メチルフォルメートなどの低粘度溶媒を混合したも
のが用いることができる。
【００３９】
【発明の効果】本発明になる非水電解質二次電池は、正
極活物質としてリチウムイオンを吸蔵放出可能なリチウ
ム含有金属酸化物を有する正極合剤層が形成された正極
と、リチウムイオンを吸蔵放出可能なホスト物質を有す
る負極合剤層が形成された負極とを備え、前記正極合剤
層には、前記リチウム含有金属酸化物のリチウムイオン
放出電位よりも卑な電位にリチウムイオン放出電位を有
する第三物質が、初充電において消費されるリチウムイ
オンに相当する量を少なくとも添加したことを特徴とす
る。
極活物質としてリチウムイオンを吸蔵放出可能なリチウ
ム含有金属酸化物を有する正極合剤層が形成された正極
と、リチウムイオンを吸蔵放出可能なホスト物質を有す
る負極合剤層が形成された負極とを備え、前記正極合剤
層には、前記リチウム含有金属酸化物のリチウムイオン
放出電位よりも卑な電位にリチウムイオン放出電位を有
する第三物質が、初充電において消費されるリチウムイ
オンに相当する量を少なくとも添加したことを特徴とす
る。
【００４０】第一の発明にかかる第二の発明である非水
電解質二次電池は、前記第三物質が、Ｌｉ1+xＭｎ2Ｏ4
（０≦Ｘ≦１）、Ｌｉ2ＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｌｉ2Ｍ
ｎ2-xＭxＯ4（Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ又はＦｅ、
ただし０≦Ｘ≦２）、Ｌｉ2Ｍｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、Ｌｉx
ＶＯ3（１≦Ｘ≦６）、Ｌｉ3Ｆｅ2（ＰＯ4）3、Ｌｉ3Ｆ
ｅ2（ＳＯ4）3、Ｌｉ3ＦｅＶ（ＰＯ4）3、又はＬｉ3Ｖ
（ＰＯ4）3 の中から選ばれる１種又は２種以上である
ことを特徴とする。
電解質二次電池は、前記第三物質が、Ｌｉ1+xＭｎ2Ｏ4
（０≦Ｘ≦１）、Ｌｉ2ＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｌｉ2Ｍ
ｎ2-xＭxＯ4（Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ又はＦｅ、
ただし０≦Ｘ≦２）、Ｌｉ2Ｍｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、Ｌｉx
ＶＯ3（１≦Ｘ≦６）、Ｌｉ3Ｆｅ2（ＰＯ4）3、Ｌｉ3Ｆ
ｅ2（ＳＯ4）3、Ｌｉ3ＦｅＶ（ＰＯ4）3、又はＬｉ3Ｖ
（ＰＯ4）3 の中から選ばれる１種又は２種以上である
ことを特徴とする。
【００４１】第一又は第二の発明にかかる第三の発明で
ある非水電解質二次電池は、前記ホスト物質がグラファ
イト、コークス、カーボン、アモルファスカーボン、Ｓ
ｎＯ、ＳｎＯ2、Ｓｎ1-xＭxＯ（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓ
ｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ1-xＭxＯ
2（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０
≦Ｘ＜１）、Ｓｎ3Ｏ2（ＯＨ）2、Ｓｎ3-xＭxＯ2（Ｏ
Ｈ）2（Ｍ＝Ｍｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｂ，Ａｓ又
はＭｎ、ただし０≦Ｘ＜３）、ＬｉＳｉＯ2、ＳｉＯ2又
はＬｉＳｎＯ2の中から選ばれる１種又は２種以上であ
ることを特徴とする。
ある非水電解質二次電池は、前記ホスト物質がグラファ
イト、コークス、カーボン、アモルファスカーボン、Ｓ
ｎＯ、ＳｎＯ2、Ｓｎ1-xＭxＯ（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓ
ｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ1-xＭxＯ
2（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０
≦Ｘ＜１）、Ｓｎ3Ｏ2（ＯＨ）2、Ｓｎ3-xＭxＯ2（Ｏ
Ｈ）2（Ｍ＝Ｍｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｂ，Ａｓ又
はＭｎ、ただし０≦Ｘ＜３）、ＬｉＳｉＯ2、ＳｉＯ2又
はＬｉＳｎＯ2の中から選ばれる１種又は２種以上であ
ることを特徴とする。
【００４２】これによれば、従来電池の放電容量に負極
の不可逆容量分を加えた理論容量に匹敵する非水電解質
二次電池を提供することができる。また、負極のホスト
物質に高容量のアモルファスカーボン、酸化物などを用
いた高容量の非水電解質二次電池を提供することができ
る。
の不可逆容量分を加えた理論容量に匹敵する非水電解質
二次電池を提供することができる。また、負極のホスト
物質に高容量のアモルファスカーボン、酸化物などを用
いた高容量の非水電解質二次電池を提供することができ
る。
【００４３】よって、本発明の工業的価値は極めて高
い。
い。
【図１】本実施例にかかる非水電解質二次電池の分解斜
視図である。
視図である。
【図２】本発明になる電池の放電試験結果を示す図であ
る。
る。
１ 非水電解質二次液電池 ２ 電極群 ３ 正極板 ４ 負極板 ５ セパレータ ６ ケース ７ 蓋 ８ 安全弁 １０ 正極端子 １１ 正極リード
Claims (3)
- 【請求項１】 正極活物質としてリチウムイオンを吸蔵
放出可能なリチウム含有金属酸化物を有する正極合剤層
が形成された正極と、 リチウムイオンを吸蔵放出可能なホスト物質を有する負
極合剤層が形成された負極とを備えてなり、 前記正極合剤層には、前記リチウム含有金属酸化物のリ
チウムイオン放出電位よりも卑な電位にリチウムイオン
放出電位を有する第三物質が、初充電において消費され
るリチウムイオンに相当する量を少なくとも添加したこ
とを特徴とする非水電解質二次電池。 - 【請求項２】 前記第三物質が、Ｌｉ1+xＭｎ2Ｏ4（０
≦Ｘ≦１）、Ｌｉ2ＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｌｉ2Ｍｎ
2-xＭxＯ4（Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ又はＦｅ、た
だし０≦Ｘ≦２）、Ｌｉ2Ｍｎ1.5Ｎｉ0.5Ｏ4、ＬｉxＶ
Ｏ3（１≦Ｘ≦６）、Ｌｉ3Ｆｅ2（ＰＯ4）3、Ｌｉ3Ｆｅ
2（ＳＯ4）3、Ｌｉ3ＦｅＶ（ＰＯ4）3、又はＬｉ3Ｖ
（ＰＯ4）3 の中から選ばれる１種又は２種以上である
ことを特徴とする請求項１記載の非水電解質二次電池。 - 【請求項３】 前記ホスト物質がグラファイト、コーク
ス、カーボン、アモルファスカーボン、ＳｎＯ、ＳｎＯ
2、Ｓｎ1-xＭxＯ（Ｍ＝Ｈｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又は
Ｓｂ、ただし０≦Ｘ＜１）、Ｓｎ1-xＭxＯ2（Ｍ＝Ｈ
ｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ又はＳｂ、ただし０≦Ｘ＜
１）、Ｓｎ3Ｏ2（ＯＨ）2、Ｓｎ3-xＭxＯ2（ＯＨ）
2（Ｍ＝Ｍｇ，Ｐ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｂ，Ａｓ又はＭ
ｎ、ただし０≦Ｘ＜３）、ＬｉＳｉＯ2、ＳｉＯ2又はＬ
ｉＳｎＯ2の中から選ばれる１種又は２種以上であるこ
とを特徴とする請求項１又は２記載の非水電解質二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9025985A JPH10208730A (ja) | 1997-01-24 | 1997-01-24 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9025985A JPH10208730A (ja) | 1997-01-24 | 1997-01-24 | 非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10208730A true JPH10208730A (ja) | 1998-08-07 |
Family
ID=12181018
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9025985A Pending JPH10208730A (ja) | 1997-01-24 | 1997-01-24 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10208730A (ja) |
Cited By (24)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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-
1997
- 1997-01-24 JP JP9025985A patent/JPH10208730A/ja active Pending
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