JPH1027605A - 水素吸蔵電極 - Google Patents
水素吸蔵電極Info
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Abstract
極を提供することを目的とする。 【構成】 水素吸蔵合金が、溶融状態から１０3 ℃／ｓ
ｅｃ以上の冷却速度で凝固させた後、真空中または不活
性ガス雰囲気中で６００〜９００℃の温度範囲において
熱処理して得られたものであり、且つ該水素吸蔵合金に
希土類元素の単体または化合物を添加剤として含有させ
てなる水素吸蔵電極とすることで、上記目的を達成でき
る。
Description
た水素吸蔵電極に関するものである。
ッケル−水素化物二次電池は低公害性で高エネルギー密
度であることから、ニッケル−カドミウム電池に代わる
電源としてポータブル機器や電気自動車などに用いら
れ、研究開発が盛んに行われている。
物二次電池は密閉式電池として使用されており、その場
合、負極容量は正極容量よりも大きく設計されているた
め、過充電時に正極から発生する酸素ガスは負極で吸収
・消費される。しかし、充電・放電サイクルの繰り返し
による水素吸蔵合金の酸化等が原因となって負極でのガ
ス吸収性能や充電効率が低下する。このため電池の内部
圧力の上昇を引き起し、電解液の損失から内部抵抗が上
昇し、電池性能が低下するという問題があった。
蔵合金を調べてみると、電極作製時に用いた粒子よりも
小さく微粉化しており、その合金表面は多量の針状生成
物で覆われており、それらは希土類元素の水酸化物等で
あることが判明した。この合金粒子の微粉化と針状生成
物は充放電サイクルに伴い増加する傾向があり、合金粒
子間の導電性の低下を引き起して負極容量の利用率低下
につながると考えられる。
を用いて、１００℃／ｓｅｃ以下の冷却速度で凝固させ
て作製すると、Ｍｎ，Ａｌ等の置換元素の偏析が起こ
る。この偏析防止手段として、作製した合金を真空中ま
たは不活性ガス雰囲気中で９００〜１０５０℃の高温で
熱処理して均質化することが提案されている。しかし、
その効果は不十分であり、水素吸蔵放出時の結晶格子の
膨張収縮の繰り返しにより歪みが生じ、クラック発生に
よる微粉化が起こりやすい。このため、微粉化により合
金表面積が増加し、酸化しやすくなる。本発明は上記問
題点に鑑みてなされたものであり、充放電サイクル特性
に優れた水素吸蔵合金電極を提供することを目的とす
る。
蔵合金が溶融状態から１０3 ℃／ｓｅｃ以上の冷却速度
で凝固させた後、真空中または不活性ガス雰囲気中で６
００〜９００℃の温度範囲において熱処理して得られた
ものであり、且つ該水素吸蔵合金に希土類元素の単体ま
たは化合物を添加剤として含有させてなることを特徴と
する水素吸蔵電極である。
は、偏析の少ない均質な合金を得るためである。１０3
℃／ｓｅｃ以上で凝固させると、温度が瞬間的に変化す
るため、特定の組成や元素が凝固することがなく、偏析
の少ない均質な合金が得られる。しかし、この様にして
作製した水素吸蔵合金は、偏析に起因する微粉化の問題
点は解決したものの、歪みが大きく微粉化抑制に対する
効果は不十分である。従って、真空中または不活性ガス
雰囲気中で６００〜９００℃の温度範囲において熱処理
することで急冷凝固歪みを取り除いた。この温度範囲以
外では、合金の歪みの除去が不十分となる。
ａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄ
ｙ，Ｈｏ，Ｙ，Ｅｒ，Ｔｕ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｓｃの中から
選択される少なくとも１種類である水素吸蔵電極であ
る。
が、酸化物、水酸化物、ハロゲン化物の中から選択され
る少なくとも１種類である水素吸蔵電極である。
において、負極に用いられた水素吸蔵合金は、充放電サ
イクル数に伴い負極表面に希土類水酸化物等の針状生成
物を生ずる。これは合金内部からの希土類元素の溶出が
起こり、負極表面に析出することによるものである。水
素吸蔵放出時の結晶格子の膨張収縮の繰り返しにより歪
みが生じると、水素吸蔵合金にクラックが発生し、微粉
化が起こる。充放電サイクルに伴う微粉化により合金表
面積が増加するため、針状生成物も増加し、負極の容量
低下を引き起こす。そこで、微粉化の少ない冷却速度が
１０3 ℃／ｓｅｃ以上の合金が提案されているが、この
様な水素吸蔵合金は、偏析に起因する微粉化の問題点は
解決したものの、歪みが大きく微粉化抑制に対する効果
は不十分である。このため、真空中または不活性ガス雰
囲気中で６００〜９００℃の温度範囲において、熱処理
することで急冷凝固歪みを取り除き、従来よりも微粉化
を抑制した。
態皮膜を形成させることにより、希土類元素の溶出を防
止する。即ち、上記水素吸蔵合金とＬａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｙ，Ｅ
ｒ，Ｔｕ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｓｃ等の中から選択される少な
くとも１種類の希土類元素の単体または化合物を添加剤
として作製した水素吸蔵電極は、微粉化による合金表面
積の増加が少なく、微粉化して現れる新し合金表面にも
安定な希土類元素の不動態皮膜を形成させるため、水素
吸蔵電極の容量低下に起因する希土類水酸化物等の針状
生成物の増加が抑えられた優れた水素吸蔵電極を得るこ
とができる。
る。まず、市販のＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄなどの希土類
元素の複合体であるミッシュメタル（Ｍｍ）、Ｎｉ、Ａ
ｌ、Ｃｏ、Ｍｎを所定量秤量し、不活性雰囲気下で高周
波溶解炉を用いて溶解後、放置冷却してＭｍＮｉ3.8 Ａ
ｌ0.3 Ｃｏ0.7 Ｍｎ0.2 の組成の合金を作製し、アルゴ
ン雰囲気中で１０００℃、３時間熱処理した。この合金
をＡとする。
解させた後、融液をセラミック単孔ノズルに注ぎ入れ、
アルゴンガス加圧によりノズル下方に設けられた銅性の
回転ロール周面に溶液を噴出させて、冷却速度１０3 ℃
／ｓｅｃで急冷凝固させて、フレーク状の急冷合金を得
た。この合金をＢとする。さらにこの急冷合金を９００
℃５時間の熱処理した。この合金をＣとする。上記合金
作製は、全てアルゴン雰囲気内で行った。
れた合金粉末と増粘剤を加えてペースト状にし、ニッケ
ル繊維基板に充填し、乾燥後プレスして水素吸蔵電極を
得た。これら３種類の合金を用いた電極をそれぞれ比較
電極１、比較電極２、比較電極３とする。合金Ｃを機械
粉砕して得られた合金粉末とYb2O3 粉末０．５％とを乳
鉢でよく混合してから、増粘剤を加えてペースト状に
し、ニッケル繊維基板に充填し、乾燥後プレスして水素
吸蔵電極を得た。これを本発明電極Ａとする。
末水酸化ニッケル活物質を用いたペースト式ニッケル極
を正極とし、電解液として比重１．２８の水酸化カリウ
ム溶液を用いて、公称容量１１００ｍＡｈのＡＡサイズ
の密閉電池を作製し、充放電サイクルを行った。充電は
０．５ＣｍＡで３時間、放電は０．５ＣｍＡで１．０Ｖ
ｏｌｔまで行い、充電と放電の間の休止時間を１時間と
して行った。
の関係を図１に示す。図１から明らかなように、本発明
電極Ａは、比較電極１、比較電極２および比較電極３に
較べ充放電サイクル特性が優れていることが分かる。
電極から水素吸蔵合金を取り出し、合金平均粒子径を測
定すると、合金平均粒子の大きい順に本発明電極Ａ＝比
較電極３＞比較電極２＞比較電極１であった。この結果
より合金Ｃの微粉化が抑制されていることが分かる。更
に、取り出した水素吸蔵合金のＸ線回折を行った。希土
類水酸化物のピークを比較すると、本発明電極Ａは、比
較電極１、２、３に比べて、その生成量は少なく、合金
腐食を抑制していることが分かった。
は、微粉化による合金表面積増加の抑制と合金腐食を抑
制し、充放電サイクル特性に優れた効果が得られるた
め、その工業的価値は大きい。
Claims (3)
- 【請求項１】 水素吸蔵合金が、溶融状態から１０3 ℃
／ｓｅｃ以上の冷却速度で凝固させた後、真空中または
不活性ガス雰囲気中で６００〜９００℃の温度範囲にお
いて熱処理して得られたものであり、且つ該水素吸蔵合
金に希土類元素の単体または化合物を添加剤として含有
させてなることを特徴とする水素吸蔵電極。 - 【請求項２】 前記希土類元素が、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｙ，Ｅ
ｒ，Ｔｕ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｓｃの中から選択される少なく
とも１種類である請求項１記載の水素吸蔵電極。 - 【請求項３】 前記希土類元素の化合物が、酸化物、水
酸化物、ハロゲン化物の中から選択される少なくとも１
種類である請求項１記載の水素吸蔵電極。
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|---|---|---|---|
| JP18107596A JP3678281B2 (ja) | 1996-07-11 | 1996-07-11 | 水素吸蔵電極 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18107596A JP3678281B2 (ja) | 1996-07-11 | 1996-07-11 | 水素吸蔵電極 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1027605A true JPH1027605A (ja) | 1998-01-27 |
| JP3678281B2 JP3678281B2 (ja) | 2005-08-03 |
Family
ID=16094376
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3678281B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001307721A (ja) * | 2000-04-24 | 2001-11-02 | Toshiba Corp | 水素吸蔵合金電極、アルカリ二次電池、ハイブリッドカー及び電気自動車 |
-
1996
- 1996-07-11 JP JP18107596A patent/JP3678281B2/ja not_active Expired - Fee Related
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