JPH102857A - 赤外法によるガス混合物の分析 - Google Patents

赤外法によるガス混合物の分析

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JPH102857A
JPH102857A JP9059615A JP5961597A JPH102857A JP H102857 A JPH102857 A JP H102857A JP 9059615 A JP9059615 A JP 9059615A JP 5961597 A JP5961597 A JP 5961597A JP H102857 A JPH102857 A JP H102857A
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infrared
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gas
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concentration
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JP9059615A
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Kurt Peter Weckstroem
ペーター ベックストルム，カート
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    • G01N21/25—Colour; Spectral properties, i.e. comparison of effect of material on the light at two or more different wavelengths or wavelength bands
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 13ＣＯ2 の赤外吸収を利用し、比較的長い距
離を有するサンプルセルを用いることにより、二酸化炭
素と、赤外線吸収性の弱いガス成分の双方を正確に且つ
信頼よく測定する方法と装置を提供する。 【解決手段】 広帯域の赤外線源から放射された赤外線
を、測定用セルの中に収められた混合ガスの中を通過さ
せ、その通過させた赤外線を、少なくともある第１波長
帯を透過する光帯域フィルターを通過させ、そのフィル
ターを通した赤外線の強度を、赤外線の方向のその第１
帯域フィルターの下方に配置した検出器で測定し、さら
に、少なくとも１種の別なガス成分が特定され及び／又
は少なくとも１種の別なガス成分の濃度が測定され、そ
の赤外線を、ある第２波長帯を透過する光帯域フィルタ
ーを通過させ、そのフィルターを通した赤外線の強度
を、赤外線の方向のその第２帯域フィルターの下方の配
置した検出器で測定する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、赤外線の吸収に基
づいてガス混合物中の少なくとも１種の成分の濃度を分
析する方法に関するものであり、この方法において、赤
外線源から放射される赤外線を測定用セルの中に収めら
れた混合ガスの中を通過させ、測定されるその少なくと
も１種のガス成分の吸収は放射される赤外線にある影響
を及ぼし、測定用セルに入る又は出る赤外線を、少なく
ともある第１波長帯を透過する光帯域フィルターを通過
させ、そのフィルターを通した赤外線の強度を検出器で
測定し、その検出器は、その第１帯域フィルターと測定
用セルの下方に配置される。具体的には、本発明は、測
定されるべき少なくとも１種の吸収性の乏しいガス成分
をさらに含むことが多い混合ガスの二酸化炭素濃度を測
定するための、赤外吸収に基づく測定方法に関する。ま
た、本発明は、その方法を実施するための測定に関す
る。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】例え
ば、吐息(alveolar air)又は排ガス中の二酸化炭素測定
の最も一般的な方法は、非分散性赤外吸収に基づく測定
法を使用する。二酸化炭素は４．２６μｍでの領域を効
果的に吸収し、その他のガスはその吸収を一般に妨害し
ないため、これが通常使用される領域である。測定され
る濃度が、標準圧力で約１０体積％であると、３〜１０
ｍｍの測定距離（即ち、混合ガス中で赤外線が走行する
距離）で、測定精度に関して適切な吸収が得られる。二
酸化炭素含有率がさらに高いと、最適の測定距離とさら
に短くなるであろう。何らかの理由でより長い測定距離
（即ち、より厚めのサンプルセル）を使用することが必
要な場合、吸収が過度に高くなり、測定精度が問題にな
る。このような事態は、アルコールのような吸収性の乏
しいガス成分と二酸化炭素の双方を測定するために同じ
サンプルセルが使用される場合に生じる。この場合、サ
ンプルセルの測定距離について妥協がなされることが多
く、このため、いずれのガス成分についても吸収が最適
に選択されない。また、非常に短いサンプルセルは、別
な技術的理由からも不都合である。
【０００３】この問題を解決するためのいくつかの検討
が刊行物に記載されている。最も簡単なアプローチは、
二酸化炭素と低吸収性ガス成分について、異なる測定距
離を有する２つの別な接続されたサンプルセルを使用
し、短いセルを二酸化炭素の、長いセルを低吸収性ガス
成分の測定用に使用することである。しかしながら、実
際には、このような方策は複雑で高価であり、迅速な測
定においては、種々のガス成分の間で期間の長さと間隔
の正確度が確かであり得ない。
【０００４】欧州特許第３０９６６６号公開明細書は
２．７μｍの付近の割合に強くない吸収範囲の使用を開
示している。これは、原理的に長めの二酸化炭素測定用
サンプルセルの使用を可能にするが、引用文献で指摘さ
れているように、水蒸気がこの範囲の測定を妨害して吸
収する。水蒸気は吐息や排ガス中にかなりの量で存在
し、このため、二酸化炭素の正確な測定は、水蒸気の測
定又は何らかの別な手段によるその効果の補償をさらに
必要とする。
【０００５】４．２６μｍの範囲を含む二酸化炭素のス
ペクトル帯は複数の回転ラインからなる。スペクトル帯
の始めと終わりの近くでは、ラインは比較的強くは吸収
されない。これらの弱い吸収ラインについての測定上の
制約は、長い測定距離を有するサンプルセルによって、
二酸化炭素の測定を原理的に可能にするであろう。しか
しながら、満足できる測定は、極めて狭い帯と敏感な光
フィルターの使用を必要とし、この理由は、その波長に
ついての帯域の位置がスペトクル帯の鋭いエッジに非常
に近く、得られる信号が温度に極めて敏感なためであ
る。デバイス部品の温度に若干の変化があっても、フィ
ルターの帯域を、例えばスペクトル帯の方向又は鋭いエ
ッジを超えて相殺し、そこで二酸化炭素の吸収が劇的に
増加することがある。
【０００６】米国特許第５４２９８０５号明細書は、ス
ペクトル帯の最も強い吸収スペクトルラインを外して光
ガスフィルターを使用することを開示している。試料セ
ルを備えたシリーズのガスフィルターは、測定されるべ
きガスと同じ又は同様なガスを含み、それによって、こ
のガスフィルターの最も強い吸収ラインは、赤外線が検
出器に到達する前にそのラインで測定用赤外線を除去又
は低下させる。他方で、ガスフィルターのより弱い吸収
ラインは、非常にわずかの赤外線を除去できるに過ぎな
く、このため、提示の波長で測定が行われることができ
る。このため、非線型の逸脱を生じることなく、より長
い試料セル又はサンプルセルを使用する又はより高い濃
度を測定することを可能にする。この方法は、基本的に
有用であるが、光ガスフィルターの使用は常に不便で高
価であり、また、ガスフィルターの漏れの問題が危ない
要因として考えられる。また、分析される混合ガスの中
の他の成分によって生じるコリジョンブロードニング
は、測定される成分の測定用信号に障害となる大きな影
響を及ぼす。この理由は、分析される混合ガス中の他の
成分が、測定されるガス成分のスペクトル帯の中の吸収
ラインの変動性のブロードニングを生じることがあり、
一方で、ガスフィルターにおいては、フィルター中のガ
スは割合に高い純度を有するためそのようなブロードニ
ングが生じる傾向になく、あるいは、フィルター中の混
合ガスがいずれの場合も不変であるため、ブロードニン
グは少なくとも一定なためである。この結果、吸収ライ
ンに関する限り、測定結果はラインの中央部よりも縁に
よって影響され、結果は、測定がコリジョンブロードニ
ングにより関係し、即ち、所望のガス成分の濃度よりも
ガス成分の相互作用に影響される。
【０００７】本発明の目的は、実施上と測定精度におい
て十分に長い距離を有するサンプルセル又は試料セルを
用い、高い濃度であっても二酸化炭素の測定が可能な、
赤外吸収に基づく方法を提供することである。本発明の
第２の目的は、試料セルの同じ測定距離で、即ち、測定
されるガス成分を通る赤外線が同じ透過距離で、二酸化
炭素と、弱い吸収又は低濃度によって起こり得る長い測
定距離を必要とする別なガス成分の双方を正確に且つ信
頼よく測定することを可能にする、赤外吸収に基づく方
法を提供することである。即ち、この課題は、種々のガ
ス成分を測定するために別個の測定用セルを使用する必
要性、及びそれから生じるあり得る測定誤差を解消し、
非常に短い測定用セルの距離によって生じるその他の問
題を解決することである。本発明の第３の目的は、混合
ガスに含まれる別なガス成分が測定結果に出来るだけ影
響を及ぼさない仕方で二酸化炭素の濃度測定を行うこと
である。本発明の第４の目的は、簡単で操作上信頼性の
ある装置を提供することである。
【０００８】
【課題を解決するための手段及び発明の効果】本発明の
方法によって上記の欠点は解消され、上記の目的は達成
されることができ、本発明は、赤外線(2) の吸収に基づ
いて吐息や排ガスのような混合ガス中の少なくとも１種
の成分の濃度を分析する方法であって、広帯域の赤外線
源(1)から放射された赤外線を、測定用セルの中に収め
られた混合ガス(6) の中を通過させ、測定されるその少
なくとも１種のガス成分の吸収は放射された赤外線にあ
る影響を及ぼし、その通過させた赤外線を、少なくとも
ある第１波長帯を透過する光帯域フィルター(10)を通過
させ、そのフィルターを通した赤外線の強度を、赤外線
の方向のその第１帯域フィルターの下方に配置した検出
器(11,14) で測定し、その混合ガス(6) の複数の成分に
ついて、二酸化炭素の全濃度は、炭素同位体13Ｃからな
る分子13ＣＯ2 のスペクトル帯を用いて測定され、さら
に、少なくとも１種の別なガス成分が特定され及び／又
は少なくとも１種の別なガス成分の濃度が測定され、そ
の赤外線を、ある第２波長帯を透過する光帯域フィルタ
ー(12)を通過させ、そのフィルターを通した赤外線の強
度を、赤外線の方向のその第２帯域フィルターの下方の
配置した検出器(13,14) で測定し、その別なガス成分
は、主な炭素同位体12Ｃからなる二酸化炭素の吸収に比
較して吸収が弱い、ことを特徴とする分析方法である。
【０００９】また、本発明は、赤外線(2) の吸収に基づ
いて吐息や排ガスのような混合ガス中の少なくとも１種
の成分である二酸化炭素の濃度を分析する装置であっ
て、広帯域の赤外線源(1) （その源から放射された赤外
線は測定用セルを走行するように配向される）、測定用
セル(4) （分析されるべき混合ガス(6) を含む）、光帯
域フィルター(10)（第１波長帯を透過し、測定用セルか
ら出る赤外線の通路に配置され、その中を赤外線が通過
する）、及び第１検出器(11,14) （その第１帯域フィル
ターで下方の赤外線の方向に配置され、到達する赤外線
の強度を検出するために使用される）、を含んでなり、
第１光帯域フィルター(10)は、炭素同位体 13Ｃからなる
分子13ＣＯ2 の吸収スペクトルを用いて二酸化炭素の全
濃度を測定するための４．３８μｍ〜４．４７μｍの波
長範囲に位置する帯域（λX ）を有し、さらに、少なく
とも１種の別なガス成分（主な炭素同位体12Ｃからなる
二酸化炭素の吸収よりもかなり低い吸収を有する）の濃
度を特定及び／又は測定するために検出器(13,14) に設
けられた第２の光フィルター(12)を備た、ことを特徴と
する分析装置である。
【００１０】本発明の方法と装置は、従来公知の方法と
装置で使用されてきた主要炭素同位体12Ｃによって生成
される二酸化炭素12ＣＯ2 の吸収よりもかなり弱い、自
然に存在する炭素同位体13Ｃによって生成される二酸化
炭素13ＣＯ2 の吸収を利用する。この同位体分子を測定
する適切な箇所は４．４２μｍの波長領域の付近であ
る。以降では、用語「同位体分子」は二酸化炭素分子13
ＣＯ2 を指称する。また、本発明によると、この同位体
分子の濃度測定結果は、二酸化炭素の全濃度を計算する
ための基礎として使用される。このように、二酸化炭素
の濃度は弱い吸収帯によって測定されるため、共通の試
料セル（即ち、測定用セル）を用いて、したがってほぼ
共通の測定距離を用いて、弱い吸収帯を有する別な成分
又は低濃度で存在する成分の濃度を測定し、高い測定精
度と測定信頼性を得ることが可能である。同様にして、
弱い吸収帯は、その他の所望の効果を得るためや問題を
回避するために十分な距離を有する測定用セルを用い、
高い濃度の二酸化炭素のみを測定するために使用される
こともできる。
【００１１】次に図面を参照しながら本発明を詳細に説
明する。
【００１２】
【発明の実施の形態】現在の知見によると、炭素同位体
13Ｃの自然に存在する割合Ｓは１．１０％であり、殆ど
は標準タイプの12Ｃである。このことは、二酸化炭素の
ような炭素含有分子もまた、一般に同じ一定の存在比を
有することを意味する。当該技術で公知のように、主成
分の炭素同位体12Ｃによって生成された二酸化炭素が
４．２６μｍの範囲を含んで測定されると、その同位体
分子の割合は少ないため、スペトクルで容易に認められ
ない。図１は、４ｎｍの分解能で測定した４．１μｍ〜
４．５μｍの範囲の二酸化炭素の透過スペクトルを示
す。個々の回転ラインは乏しい分解能のために見ること
ができない。二酸化炭素12ＣＯ2 の標準スペクトル帯は
４．１９〜４．３８μｍの範囲にある。図１のこの右側
に、別な弱い帯としての同位体分子13ＣＯ2 のスペクト
ルの部分を明らかに示す。この範囲は、図２における
０．０８ｎｍの分解能でよりはっきりと見ることがで
き、その吸収スペクトルの中で個々の回転ラインも明確
に見ることができる。分子13ＣＯ2 のスペクトル帯は
４．３８μｍの波長に中心部分を有し、このため、その
帯の短い方の波長は、二酸化炭素の普通の吸収で覆われ
る。他方で、そのスペクトルは４．３８μｍ〜４．４７
μｍの範囲にそのＰ分枝を有し、これは明瞭に見ること
ができ、測定に容易に使用される。本来、全炭素（13Ｃ
＋12Ｃ）に対する同位体13Ｃの存在割合Ｓは一定、即ち
約１．１０％であるため、全混合ガス中に含まれる二酸
化炭素の量を測定するために分子13ＣＯ2 によって生じ
る赤外線吸収を使用することは極めて納得できる。吸収
帯の上記の部分を用いて本発明により分子13ＣＯ2の濃
度を測定した後、全部の二酸化炭素含有率は、その測定
値に、その自然に存在する同位体の上記割合Ｓの逆数Ｒ
（９０〜９２の範囲）を掛けることによって計算でき
る。このように、ＣＯ2 の全濃度は計算で求められる。
ある特別の条件においては、測定されるガス混合物に含
まれる炭素化合物の同位体比が上記の自然発生比と異な
り、このため12ＣＯ2 と13ＣＯ2 の比も異なることがあ
るのは当然である。このことは本発明の適用を制限する
ものではなく、計算に使用される係数Ｒが、測定される
混合ガスに存在する同位体比に見合うように求められる
ことが必要とされるに過ぎない。
【００１３】このような狭い通過帯域λX を有する光フ
ィルターを作成することは容易であり、４．４２μｍで
のその吸収範囲で分子13ＣＯ2 を正確且つ信頼よく測定
するために使用されることができる。したがって、光フ
ィルターは４．３８μｍ〜４．４７μｍの範囲にその通
過帯域を有し、一般に通常の干渉フィルターと同様に作
成される。必要により、この通過帯域はさらに狭く作成
されることができる。本発明のこの波長範囲の吸収は、
一般に使用される４．１９〜４．３８μｍの範囲内より
もかなり低いため、測定される混合ガスの中を通る赤外
線の通過距離は、本発明によると、従来公知の波長帯を
使用する場合よりもかなり長く設計される。測定用セル
において、赤外線の透過距離Ｌは、非常に長い寸法にさ
れるため、分子13ＣＯ2 のスペクトル帯の低い吸収が、
操作の際に現れる二酸化炭素濃度の全体にわたって高い
測定精度を与えるように長くされる。このため、本発明
の方法と装置において、サンプルガスを通過する赤外線
の透過距離Ｌは、主成分の炭素同位体の分子12ＣＯ2 又
その他の同位体分子に適用する測定プロセスにおいて同
じサンプルガスに使用される距離よりもかなり長く、赤
外線の最適透過距離は、分子12ＣＯ2 を用いて同じ又は
類似の混合ガスを測定する場合の最適透過距離の、少な
くとも５倍〜７倍、一般に１０〜１００倍、好ましくは
約３０倍である。これにより、このサンプルセルは、例
えば吐息に存在するアルコール、排ガス中や炭化水素に
存在する一酸化炭素のような吸収の比較的少ないガス成
分を正確に信頼よく測定するためにも使用されることが
できる。本発明の測定プロセスにおいて、測定される混
合ガスの赤外線の絶対的な最小透過距離Ｌは約５０ｍｍ
であるが、実際には、最小値は７０ｍｍと考えられる。
最適な赤外線透過距離Ｌは５００ｍｍのように又はそれ
以上に長くてよいが、セル寸法と体積の見地から、１５
０ｍｍ〜３００ｍｍの範囲内の値のようにやや短い距離
Ｌを使用することが適切な場合が多い。典型的な距離Ｌ
は２００ｍｍのオーダーである。
【００１４】測定装置は、いろいろな仕方で配置される
ことができる。いくつかの代表的な例を図３〜７に示
す。これらが共通に有するものは、下記に説明する長所
を全て有しながら、高い濃度の二酸化炭素及びその他の
低吸収性又は低濃度のガス成分、又は高い濃度の二酸化
炭素のみを測定するために、そのサンプルセルが使用さ
れ得ることである。これらの上記のタイプのサンプルセ
ルが好ましい理由は、赤外線源から発するビーム線を十
分に平行なように絞るために都合よく使用されることが
でき、それによって、光帯域フィルターに対する輻射線
の入射角αが小さく維持されることができ、言い換える
と、赤外線がフィルター面に実質的に垂直な方向でフィ
ルターに到達することである。このことは、分子13ＣＯ
2 用の光フィルターの通過帯域λX と、分析されるべき
その他のガス成分用の他の光フィルターの通過帯域が、
操作中に所定の幅と所定の波長に正確に維持されるため
に必要である。ここで、同時に、上記のタイプのサンプ
ルセルは体積が割合に小さく、このため、必要により、
測定される混合ガスのかなり急激な濃度変化であっても
信頼よく監視することができる。赤外線源は一般に広帯
域の源であり、このことは、それから放射される波長の
範囲が、光帯域フィルターの通過帯域λX の幅を超える
幅を有することを意味する。赤外線源によって放射され
る波長範囲は、測定される全ガス成分の適用吸収帯が赤
外線の範囲内にあり、ガス成分の濃度が、付随の光帯域
フィルターを用いて測定可能であることが好ましい。原
理的には、帯域フィルターを用意せずに、付随の狭い帯
の赤外線源と検出器を使用することが可能であろうが、
このことは、複雑な構造をもたらすであろう。
【００１５】図３の態様において、赤外線源から放射さ
れた赤外線は、長い測定用の距離のために、ミラー３の
ような光学部品によって最大限になるにように指向され
る。赤外線２は、ガスサンプル６を導くガスチューブ６
を設けられた測定用セル又はサンプルセルの中を通過さ
せる。サンプルセル４は長く伸び、好ましくは、例えば
アルコールの測定では１００ｍｍ以上の長さを有する。
両端に、赤外線を透過する窓7aと7bを設けられる。サン
プルセルの中を通る光線２は、そのサンプルセル４のハ
ウジング24の中に収められた内側表面８に当たることな
く直接進むことができ、あるいは、サンプルセルの長さ
に応じて、その光線は、セルハウジングの内側表面８に
１回又は２回反射してもよい。ここで、赤外線は、光帯
域フィルター10と12に対して好ましくは±１０°以下の
入射角の分布を有するべきであり、即ち、採用される狭
い帯の光干渉フィルターが意図するように機能するに
は、入射角αは±１０°を超えないことが必要である。
この態様において、赤外線２は、種々のガス成分を測定
するためにビームスプリッター９で２つに分かれる。そ
の１つは、分子13ＣＯ2 によって上記のように二酸化炭
素を測定するためである。この目的に用意された帯域フ
ィルター10は、平均波長の好ましくは１〜２％である帯
域幅を有する。平均波長は約４．４２μｍであるべきで
ある。検出器11は、セレン化鉛からなることができ、あ
るいは、問題の波長範囲に敏感な熱検出器又はその他の
検出器であることもできる。特定の応用にしたがい、こ
の他の測定選択肢は、適切な帯域フィルター12と検出器
13を採用することができる。測定されるべきガス成分が
さらに多い場合、又は赤外線吸収の有しない波長での基
準測定を使用することが必要な場合、フィルター検出器
アセンブリーの数を２より多くすることもできる。光フ
ィルターの入射角は、測定が二酸化炭素以外のものを含
まなくても、所望により提供されることができる。
【００１６】図４に示された測定装置は、ビームスプリ
ッターがないことを除き、図３に示したものと基本的に
同等である。測定用のサンプルセル４の下方で、光線２
は、２つのフィルター検出器アセンブリーに直接到達
し、第１のアセンブリー10と11は、分子13ＣＯ2 の測定
によって上記のように二酸化炭素を測定し、他方のアセ
ンブリー12と13は、その他のガス成分を測定し、又は基
準値を得るために使用される。
【００１７】図５の態様は、１つだけの検出器14を採用
する。帯域フィルター10と12は、回転ディスク15に収め
られ、このディスクは、各フィルターを出口窓7bと検出
器14の間の赤外線２の経路に順次に配置する。必要によ
り、ディスク15は、２種を超えるガス成分を測定するた
めの２つより多いフィルターが容易に設けられることが
できる。
【００１８】図３〜５と図７の態様において、測定用セ
ル４はチューブを備え、このチューブは真っ直ぐであ
り、赤外線の進行方向で内径Ｄよりも長く、それによ
り、赤外線透過窓７ａと７ｂの間の測定用セルの長さＬ
ａが、赤外線の透過距離Ｌを与える。セル４には、測定
されるガスよりも高い屈折率を有する固体材料で作成さ
れたハウジング24が設けられる。このセル長さＬａは、
窓から発する光線ビームの角度の広がりが上記の±１０
°の範囲内にあるように、十分長くされる。したがっ
て、セルの長さＬａは、セルの平均内径の少なくとも５
倍、好ましくは１０〜３０倍である。この設計を用いる
と、チューブの長手方向から実質的にその約±１０°以
上で広がる角度を有する光線が、そのセル４のハウジン
グ24の内側表面８で数回反射し、減衰され、それによっ
て無視できるレベルまで減少する。即ち、赤外線源が直
線性がなく、例えばチューブ直径Ｄと同等のサイズの大
きな表面積又はその直径より僅かに小さいだけのサイズ
を有しても、このような測定用セルは、干渉フィルター
10と12に十分に平行な光線ビームを与える。この構造
は、ほぼ平行な光線ビームと長い赤外線透過距離を得る
といった特長を有し、小さい直径で長いセルを用いると
いった困難性なしに、小さいセル容量が得られる。
【００１９】図６の態様は、割合に短い長さＡと割合に
長い幅Ｂを有するセル４を提供する。このセルの内側
に、光線をセルの端から端まで行程２ａ、２ｂ、２ｃを
数回走行させるミラー16a と16b が装着される。これら
の行程の合計Ｌｂ＝２ａ＋２ｂ＋２ｃは、光線２の有効
な透過距離Ｌを与える。この場合、機械的セル長さは光
線透過距離Ｌ＝Ｌｂの僅か約１／３に過ぎないことが認
識される。当然ながら、適切に曲げられたミラー又はさ
らに数多くのミラーが使用され、セルを渡してさらに多
くの行程に光線２を強いることもでき、それによって、
外的なセル寸法を実質的に大きくする必要なしに赤外線
透過距離が増加されることができる。この場合、セルの
横方向の寸法は、光線２の直径よりもかなり大きく、即
ち、赤外線の平行性を得るようにセルを配置することが
難しい。このため、小さな表面積又は点状赤外線源を提
供する及び／又は赤外線を平行にする部品を有する赤外
線源を提供することが一般に適切であり、上記のよう
に、干渉フィルター10、12に到達する光線ビームがほぼ
平行な光源からなり、その入射角αが±１０°以下にな
るようにする。平行にする部品は、赤外線源に備えられ
たミラー３を含むだけでなく、セルの内側にフィットさ
れて赤外線２を反射するミラー16a 、16b を含む。赤外
線透過窓7aと7bもまた、赤外線平行化レンズとして設計
されることもできる。この態様において、光帯域フィル
ター10、12、検出器11、13、及びビームスリッター９
は、図３の態様と同じ仕方で備えられる。また、ここで
説明した測定・サンプルセルに、別なフィルターと検出
器のアセンブリーが併用されることもできる。
【００２０】図７は、本発明の１つの態様を示し、測定
又はサンプルセル４は図３〜５と同じタイプであり、光
帯域フィルター10と12は同じタイプであり、回転ディス
ク15と同じ仕方で配置される。ここで、この態様におい
て、ディスクに備えられたフィルター10と12は、赤外線
源１とセル４の入口窓7aの間に配置され、即ち、赤外線
の進行方向のセルの上方である。この場合、測定用セル
は、前述と同様に真っ直ぐなチューブ状に設計され、そ
の内径に対して長めであり、このような設計はフィルタ
ー10と12の測定用赤外線の入射角を±１０°の範囲に制
限する。このことは、この場合でも光帯域フィルターの
近くに位置する赤外線源からの一部の赤外線は実際に割
合に大きい入射角でフィルターに届くが、大きい入射角
でフィルターに到達したこれらの光線は、このセル４の
ハウジング24の内側表面に多数回衝突するため、その元
の強度の極くわずかまで減衰し、検出器で得られる信号
に殆ど影響しないことによる。このため、この場合で
も、利用される赤外線２は、光帯域フィルターに対して
上記の範囲内の入射角を有し、ほぼ平行な光線ビームを
形成する。
【００２１】本発明の測定は、図６の態様に示されたよ
うな計算ユニット20をさらに備えることができ、いずれ
の態様においてもこのような又はこの他の計算ユニット
を設けられ、同位体13Ｃの自然存在割合１．１０％の逆
数Ｒ（即ち、９０〜９２）の掛算を行う。測定用セルの
中での所与の全炭素同位体に対する同位体13Ｃの存在割
合が上記の値と異なる場合、逆数Ｒは、当然その存在割
合に対応するように変更されるべきである。あるいは、
計算ユニット20は、全二酸化炭素含有率又はそれを表す
信号を出力するように設定され、それを用いて例えば検
出器が入力した信号を、下方の計算ユニットで二酸化炭
素の全濃度に直接線型計算又は較正する。このように、
種々の炭素同位体の存在割合が、計算と具体的な測定プ
ロセスの際に不変であれば、炭素同位体の存在割合を知
る必要は必ずしもない。この装置は、検出器に与えられ
る値を処理するために、その他の情報処理ユニットをさ
らに備え得ることは明らかであろう。これらのユニット
は当該技術で知られており、本願明細書ではこれ以上の
説明はしない。本発明の方法及び／又は装置は、二酸化
炭素だけでなく、混合ガスの中の１種又は２種以上の成
分又は二酸化炭素のみを同定及び／又は測定するために
使用されることができる。
【００２２】同位体分子13ＣＯ2 の赤外吸収は、上記に
説明した以外のタイプの二酸化炭素測定装置において
も、通常の二酸化炭素の赤外吸収に比例した量として使
用され得ることは明らかである。例えば、測定される全
ガス成分の対する一般的なサンプルセルの使用が最も好
ましい方策であるが、絶対に必要ではない。主成分の12
Ｃからなる分子によって、又は自明の仕方であらゆる同
位体からなる分子の共作用によって非常に高い二酸化炭
素濃度を測定することは、実際には不必要に短いサンプ
ルセルを必要とするであろうが、このことは、測定が13
ＣＯ2 分子についけ行われても、ＣＯ2 以外には別なガ
ス成分がなくてもこの装置構造が比較的簡単であり、測
定精度が高い理由である。何らかの別な理由で短い測定
距離が可能でなければ、同じ条件が出現する。本発明の
上記の方法と装置は、二酸化炭素に加えて何らかの別な
ガス成分の濃度を測定するためだけでなく、必要によ
り、混合ガス中の二酸化炭素以外の何らかの別なガス成
分の存在を同定するのに使用され得ることは明らかであ
ろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の好ましい範囲内における標準二酸化炭
素12ＣＯ2 とその同位体分子13ＣＯ2 の赤外スペクトル
を示す。
【図２】４．４２μｍの領域における同位体分子13ＣＯ
2 の吸収スペクトルをより詳しく示し、同位体分子の吸
収帯と帯を形成する吸収ラインの双方を示す。
【図３】本発明の測定方法を使用する測定装置の第１の
態様を示し、分析フィルターが、測定用赤外線の進行方
向の試料又はサンプルセルの下方に分析用フィルターが
配置されている。
【図４】本発明の測定装置を使用する本発明の測定装置
の第２の態様を示す。
【図５】本発明の測定装置を使用する本発明の測定装置
の第３の態様を示す。
【図６】本発明の測定方法を使用する測定装置の第４の
態様を示し、測定用赤外線の方向が試料セルの中で反射
される。
【図７】本発明の測定方法を使用する測定装置の第５の
態様を示し、分析フィルターが、測定用赤外線の進行方
向の試料又はサンプルセルの上方に分析用フィルターが
配置されている。
【符号の説明】
１…赤外線源 ４…測定用セル ６…混合ガス １０…光帯域フィルター １１…検出器

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 赤外線(2) の吸収に基づいて吐息や排ガ
    スのような混合ガス中の少なくとも１種の成分の濃度を
    分析する方法であって、 広帯域の赤外線源(1) から放射された赤外線を、測定用
    セルの中に収められた混合ガス(6) の中を通過させ、測
    定されるその少なくとも１種のガス成分の吸収は放射さ
    れた赤外線にある影響を及ぼし、その通過させた赤外線
    を、少なくともある第１波長帯を透過する光帯域フィル
    ター(10)を通過させ、そのフィルターを通した赤外線の
    強度を、赤外線の方向のその第１帯域フィルターの下方
    に配置した検出器(11,14) で測定し、 その混合ガス(6) の複数の成分について、二酸化炭素の
    全濃度は、炭素同位体 13Ｃからなる分子13ＣＯ2 のスペ
    クトル帯を用いて測定され、さらに、少なくとも１種の
    別なガス成分が特定され及び／又は少なくとも１種の別
    なガス成分の濃度が測定され、その赤外線を、ある第２
    波長帯を透過する光帯域フィルター(12)を通過させ、そ
    のフィルターを通した赤外線の強度を、赤外線の方向の
    その第２帯域フィルターの下方の配置した検出器(13,1
    4) で測定し、その別なガス成分は、主な炭素同位体12
    Ｃからなる二酸化炭素の吸収に比較して吸収が弱い、こ
    とを特徴とする分析方法。
  2. 【請求項２】 赤外線(2) の吸収に基づいて吐息や排ガ
    スのような混合ガス中の少なくとも１種の成分の濃度を
    分析する方法であって、 広帯域の赤外線源(1) から放射された赤外線を、先ず少
    なくともある第１波長帯を透過する光帯域フィルター(1
    0)を通過させ、その通過させた赤外線を、測定用セルの
    中に収められた混合ガス(6) の中を通過させ、測定され
    るその少なくとも１種のガス成分の吸収は放射された赤
    外線にある影響を及ぼし、そのフィルターを通した赤外
    線の強度を、赤外線の方向のその第１帯域フィルターの
    下方に配置した検出器(11,14) で測定し、 その混合ガス(6) の複数の成分について、二酸化炭素の
    全濃度は、炭素同位体 13Ｃからなる分子13ＣＯ2 のスペ
    クトル帯を用いて測定され、さらに、少なくとも１種の
    別なガス成分が特定され及び／又は少なくとも１種の別
    なガス成分の濃度が測定され、その赤外線を、ある第２
    波長帯を透過する光帯域フィルター(12)を通過させ、そ
    のフィルターを通した赤外線の強度を、赤外線の方向の
    その第２帯域フィルターの下方の配置した検出器(13,1
    4) で測定し、その別なガス成分は、主な炭素同位体12
    Ｃからなる二酸化炭素の吸収に比較して吸収が弱い、こ
    とを特徴とする分析方法。
  3. 【請求項３】 二酸化炭素の濃度測定が４．４２μｍを
    含む波長領域、好ましくは４．３８〜４．４７μｍの波
    長領域を含む分子13ＣＯ2 のスペクトル帯を用いて行わ
    れる、ことを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
  4. 【請求項４】 二酸化炭素の全濃度が分子13ＣＯ2 の濃
    度より、混合ガス中に存在する既知の13Ｃの割合の逆数
    値(R) を前記濃度に掛算することにより、又は得られた
    信号を較正して全二酸化炭素濃度を直接指示させること
    により求められる、ことを特徴とする請求項１又は２に
    記載の方法。
  5. 【請求項５】 測定されるべき混合ガス(6) が測定用セ
    ル(4) の中に導かれ、 測定用セルは、赤外線の主な進行方向にあって、基本的
    に光フィルター(10,12) に対して±１０°以下の入射角
    （α）であるような直径に対する距離(La)を有して設計
    され、及び／又は赤外線源(1) は、測定用セルの下方の
    光フィルター(10,12) に到達する又は測定用セルの下方
    の光フィルター(10,12) から出る測定用赤外線が基本的
    にそのフィルターに対して±１０°以下の入射角（α）
    を有する仕方で、方向を調節された赤外線を生成するの
    に適する、ことを特徴とする請求項１又は２に記載の方
    法。
  6. 【請求項６】 測定用セル(4) において、 赤外線透過距離(L) は、分子13ＣＯ2 のスペクトル帯の
    低い吸収が測定操作の際に二酸化炭素濃度に高い測定精
    度を与えるように十分長く設計され、 その距離(L) は、主な炭素同位体の分子12ＣＯ2 を測定
    するための同じ条件での適切な距離を上回り、 その赤外線透過距離(L) は、分子12ＣＯ2 を同じ条件で
    測定するときの最適透過距離の少なくとも５倍、一般に
    １０〜１００倍、好ましくは３０倍より長い、ことを特
    徴とする請求項５に記載の方法。
  7. 【請求項７】 光帯域フィルター(10,12) が、狭い帯域
    を設けられた干渉フィルターを備えた、ことを特徴とす
    る請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
  8. 【請求項８】 赤外線(2) の吸収に基づいて吐息や排ガ
    スのような混合ガス中の少なくとも１種の成分である二
    酸化炭素の濃度を分析する装置であって、 広帯域の赤外線源(1) （その源から放射された赤外線は
    測定用セルを走行するように配向される）、 測定用セル(4) （分析されるべき混合ガス(6) を含
    む）、 光帯域フィルター(10)（第１波長帯を透過し、測定用セ
    ルから出る赤外線の通路に配置され、その中を赤外線が
    通過する）、及び第１検出器(11,14) （その第１帯域フ
    ィルターで下方の赤外線の方向に配置され、到達する赤
    外線の強度を検出するために使用される）、を含んでな
    り、 第１光帯域フィルター(10)は、炭素同位体13Ｃからなる
    分子13ＣＯ2 の吸収スペクトルを用いて二酸化炭素の全
    濃度を測定するための４．３８μｍ〜４．４７μｍの波
    長範囲に位置する帯域（λX ）を有し、 さらに、少なくとも１種の別なガス成分（主な炭素同位
    体12Ｃからなる二酸化炭素の吸収よりもかなり低い吸収
    を有する）の濃度を特定及び／又は測定するために検出
    器(13,14) に設けられた第２の光フィルター(12)を備
    た、ことを特徴とする分析装置。
  9. 【請求項９】 赤外線(2) の吸収に基づいて吐息や排ガ
    スのような混合ガス中の少なくとも１種の成分である二
    酸化炭素の濃度を分析する装置であって、 赤外線源(1) （その源から放射された赤外線は測定用セ
    ルを走行するように光フィルターによって配向され
    る）、 帯域フィルター(10)を備えた光フィルター（第１波長帯
    を透過し、測定用セルから出る赤外線の通路に配置され
    る）、 測定用セル(4) （測定されるべき混合ガス(6) を含
    む）、及び第１検出器(11,14) （その第１帯域フィルタ
    ーで下方の赤外線の方向に配置され、到達する赤外線の
    強度を検出するために使用される）、を含んでなり、 第１光帯域フィルター(10)は、炭素同位体13Ｃからなる
    分子13ＣＯ2 の吸収スペクトルを用いて二酸化炭素の全
    濃度を測定するための４．３８μｍ〜４．４７μｍの波
    長範囲に位置する帯域（λX ）を有し、 さらに、少なくとも１種の別なガス成分（主な炭素同位
    体12Ｃからなる二酸化炭素の吸収よりもかなり低い吸収
    を有する）の濃度を特定及び／又は測定するために検出
    器(13,14) に設けられた第２の光フィルター(12)を備
    た、ことを特徴とする分析装置。
  10. 【請求項１０】 測定用セル(4) において、 赤外線透過距離(L) は、分子13ＣＯ2 のスペクトル帯の
    低い吸収が装置の測定操作の際に二酸化炭素濃度に高い
    測定精度を与えるように十分長く、その距離(L) は、主
    な炭素同位体の分子12ＣＯ2 を測定するための同じ条件
    での適切な距離を上回り、 その赤外線透過距離(L) は、分子12ＣＯ2 を同じ条件で
    測定するときの好ましい透過距離の少なくとも数倍であ
    る、ことを特徴とする請求項８又は９に記載の装置。
  11. 【請求項１１】 第１検出器(11)が検出した濃度に係数
    （混合ガス中に存在する炭素同位体13Ｃの既知の割合
    (P) の逆数(R) に関係）を掛算する、又は受けた信号を
    全二酸化炭素濃度を直接指示するように計算するための
    少なくとも１つの計算ユニット(20)をさらに備えたこと
    を特徴とする請求項８又は９に記載の装置。
  12. 【請求項１２】 赤外線経路上の検出器(14)の前方で第
    ２光フィルター(12)と第１光フィルター(10)が交互に配
    置され、あるいは、赤外線の経路上の第２光フィルター
    (12)と第２検出器(13)が、測定用セルから出る赤外線に
    対して第１光フィルター(10)とその検出器(11)と並列
    に、又はビームスリッター(9) から得られる光線部分と
    直列に配置されたことを特徴とする請求項８又は９に記
    載の装置。
  13. 【請求項１３】 複数の光フィルターと、必要により、
    混合ガスの複数のガス成分特定及び／又は濃度を測定す
    るための複数の検出器を備え、これらのフィルター(10,
    12など）は干渉フィルターであり、混合ガス中の全成分
    の測定が、共通の測定用セル(4) を用いて行われること
    を特徴とする請求項１２に記載の装置。
  14. 【請求項１４】 測定用セル(4) は、固体材料から作成
    されたハウジング(24)と、混合ガス(6) を上回る屈折率
    を有し、 測定用セルは真っ直ぐなチューブであって、その直径
    (D) よりも長い赤外線進行方向の長さ(La)を有し、 測定用セルの下方の光フィルター(10,12) に到達する赤
    外線、又は測定用セルの下方の光フィルター(10,12) か
    ら出て検出器に到達する赤外線は、問題のフィルターに
    対して約±１０°以下の入射角を有し、 その測定に使用される赤外線がほぼ平行な光線ビームを
    形成する、ことを特徴とする請求項８〜１３のいずれか
    １項に記載の装置。
  15. 【請求項１５】 測定用セル(4) は、赤外線(2) の透過
    距離(Lb)が赤外線の複数の行程(2a-2b) によってセル寸
    法(A,B) を上回るためのミラー部品(16a,16b) を備え、 赤外線源(1) 及び／又はミラー部品(16a,16b) 及び／又
    は赤外線透過窓(7a,7b) は、ほぼ平行な光線ビームを形
    成するように設計され、 光フィルター(10,12) 到達する赤外線、又はそこから出
    て検出器に到達する赤外線は、フィルターに対して実質
    的に約±１０以下の入射角を有する、ことを特徴とする
    請求項８〜１３のいずれか１項に記載の装置。
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