JPH10298431A5 - - Google Patents

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JPH10298431A5
JPH10298431A5 JP1998004839A JP483998A JPH10298431A5 JP H10298431 A5 JPH10298431 A5 JP H10298431A5 JP 1998004839 A JP1998004839 A JP 1998004839A JP 483998 A JP483998 A JP 483998A JP H10298431 A5 JPH10298431 A5 JP H10298431A5
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【０００８】
更に（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂が、（Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体である上記ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物提供するものである。 [0008]
The present invention further provides the above polyphenylene sulfide resin composition, wherein (C) the thermoplastic resin containing at least one functional group selected from an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, and a carboxylic acid ester is (C1) an olefin copolymer containing an epoxy group .

【００１０】
更に（Ｃ）官能基含有熱可塑性樹脂として（Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体と（Ｃ２）酸無水物基を含有するオレフィン系共重合体の少なくとも２種の官能基含有オレフィン系共重合体を必須成分として含有するポリフェニレンスルフィド樹脂組成物であって、（Ｃ１）と（Ｃ２）の重量％が（Ｃ１）：（Ｃ２）＝１〜９９：９９〜１（合計１００重量％）である上記ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を提供するものである。[0010]
The present invention further provides a polyphenylene sulfide resin composition containing, as essential components, (C) a functional group-containing thermoplastic resin, at least two types of functional group-containing olefin copolymers, namely (C1) an olefin copolymer containing an epoxy group and (C2) an olefin copolymer containing an acid anhydride group, wherein the weight percentages of (C1) and (C2) are (C1):(C2)=1 to 99:99 to 1 (total 100% by weight).

【００１１】
更に（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーを含有するポリフェニレンスルフィド樹脂組成物であって、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーを１〜２００重量部含有し、かつ（Ｃ）官能基含有熱可塑性樹脂と（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーの合計が（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し、２００重量部以下である上記ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を提供するものである。[0011]
The present invention also provides a polyphenylene sulfide resin composition containing (D) an elastomer that does not contain an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, or a carboxylic acid ester group, wherein the polyphenylene sulfide resin composition contains 1 to 200 parts by weight of (D) the elastomer that does not contain an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, or a carboxylic acid ester group per 100 parts by weight of (A) polyphenylene sulfide resin, and the total amount of (C) functional group-containing thermoplastic resin and (D) the elastomer that does not contain an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, or a carboxylic acid ester group is 200 parts by weight or less per 100 parts by weight of (A) polyphenylene sulfide resin.

【００１３】
更に（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂と（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂の一部または全部を溶融混練後、得られた組成物と（Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂、または該（Ｂ）および該（Ｃ）の残りを溶融混練することを特徴とするポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造方法を提供するものである。[0013]
The present invention also provides a method for producing a polyphenylene sulfide resin composition, which comprises melt-kneading part or all of (A) a polyphenylene sulfide resin and (C) a thermoplastic resin containing at least one functional group selected from an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, and a carboxylic acid ester, and then melt-kneading the resulting composition with (B) a polyamide resin and/ or a saturated polyester resin, or the remainder of (B) and (C).

【００１４】
さらに、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂と（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂の一部を溶融混練して得られる組成物と、（Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂と該（Ｃ）の残りを溶融混練して得られる組成物を別々に調製し、次に両組成物を再度溶融混練することを特徴とするポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造方法を提供するものである。[0014]
The present invention also provides a method for producing a polyphenylene sulfide resin composition, which comprises separately preparing a composition obtained by melt-kneading (A) a polyphenylene sulfide resin and a portion of (C) a thermoplastic resin containing at least one functional group selected from an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, and a carboxylic acid ester, and a composition obtained by melt-kneading (B) a polyamide resin and/ or a saturated polyester resin and the remainder of (C), and then melt-kneading both compositions again.

【００１５】
更に、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂と、（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂および（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーの一部または全部を溶融混練後、得られた組成物と（Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂と、または、該（Ｂ）および該（Ｃ）と該（Ｄ）の残りを溶融混練することを特徴とするポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造方法を提供するものである。[0015]
The present invention also provides a method for producing a polyphenylene sulfide resin composition, which comprises melt-kneading part or all of (A) a polyphenylene sulfide resin, (C) a thermoplastic resin containing at least one functional group selected from an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and its salt, and a carboxylic acid ester, and (D) an elastomer not containing an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and its salt, or a carboxylic acid ester group, and then melt-kneading the resulting composition with (B) a polyamide resin and/or a saturated polyester resin, or with (B), (C), and the remainder of (D).

【００１７】
更に上記ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物および上記ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造方法で得られる樹脂組成物からなる多層中空成形体用樹脂組成物および上記ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を用い共押出成形法により製造された多層中空成形体を提供するものである。[0017]
Furthermore, the present invention provides a resin composition for a multilayer blow molded article, which comprises the above polyphenylene sulfide resin composition and a resin composition obtained by the above method for producing a polyphenylene sulfide resin composition, and a multilayer blow molded article produced by a co-extrusion molding method using the above polyphenylene sulfide resin composition .

【００２１】
ＰＰＳ樹脂の加熱による架橋／高分子量化する場合の具体的方法としては、空気、酸素などの酸化性ガス雰囲気下あるいは前記酸化性ガスと窒素、アルゴンなどの不活性ガスとの混合ガス雰囲気下で、加熱容器中で所定の温度において希望する溶融粘度が得られるまで加熱を行う方法が例示できる。加熱処理温度は通常、１７０〜２８０℃が選択され、好ましくは２００〜２７０℃であり、時間は通常０．５〜１００時間が選択され、好ましくは２〜５０時間であるが、この両者をコントロールすることにより目標とする粘度レベルを得ることができる。加熱処理の装置は通常の熱風乾燥機でもまた回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置であってもよいが、効率よくしかもより均一に処理するためには回転式あるいは撹拌翼付の加熱装置を用いるのがより好ましい。[0021]
A specific example of a method for crosslinking/polymerizing PPS resin by heating is to heat it in an oxidizing gas atmosphere such as air or oxygen, or in a mixed gas atmosphere of the oxidizing gas with an inert gas such as nitrogen or argon, at a predetermined temperature in a heating vessel until the desired melt viscosity is obtained. The heat treatment temperature is usually selected from 170 to 280°C, preferably 200 to 270°C, and the heat treatment time is usually selected from 0.5 to 100 hours, preferably 2 to 50 hours. The target viscosity level can be obtained by controlling both of these. The heat treatment device may be a conventional hot air dryer or a rotary or stirring blade-equipped heating device, but the use of a rotary or stirring blade-equipped heating device is more preferable for efficient and more uniform treatment .

【００３９】
【化５】
（ここで、Ｒ1 は水素または低級アルキル基を示し、Ｘは−ＣＯＯＲ2 基、−ＣＮ基あるいは芳香族基から選ばれた基、またＲ2 は炭素数１〜１０のアルキル基を示す。）
かかるオレフィン系共重合体に用いられるα−オレフィン（１）とα，βー不飽和酸のグリシジルエステル（２）の詳細は前記と同様である。[0039]
[C5]
(wherein R1 represents hydrogen or a lower alkyl group, X represents a group selected from a -COOR2 group, a -CN group, or an aromatic group, and R2 represents an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms.)
The details of the α-olefin (1) and the glycidyl ester of α,β-unsaturated acid (2) used in the olefin copolymer are the same as those described above .

Claims (18)

（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し（Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂５〜２００重量部、および（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂を１〜２００重量部含有するポリフェニレンスルフィド樹脂組成物であって、かかる組成物をメルトインデクサー（３１５．５℃、滞留時間５分、荷重５ｋｇ、オリフィス直径０．０８２５インチ、長さ０．３１５インチ）に投入してガットを得、そのガットをプロジェクターにて投影した際に、ガット表面に観察される高さ２５μｍ以上の突起物が、ガット１ｃｍ当たり１個以下であるポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。1. A polyphenylene sulfide resin composition comprising, per 100 parts by weight of (A) polyphenylene sulfide resin, (B) 5 to 200 parts by weight of a polyamide resin and/or saturated polyester resin, and (C) 1 to 200 parts by weight of a thermoplastic resin containing at least one functional group selected from the group consisting of an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and its salt, and a carboxylic acid ester; wherein the composition is fed into a melt indexer (315.5°C, residence time 5 minutes, load 5 kg, orifice diameter 0.0825 inch, length 0.315 inch) to obtain a string, and when the string is projected with a projector, the polyphenylene sulfide resin composition has one or less protrusions with a height of 25 μm or more per 1 cm of the string. （Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂の配合量が、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物１００重量部に対し５〜６０重量部である請求項１記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。2. The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 1, wherein the blending amount of (B) polyamide resin and/or saturated polyester resin is 5 to 60 parts by weight per 100 parts by weight of (A) polyphenylene sulfide resin composition. （Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂が、アミド基１個当たりの炭素数が８〜１５の範囲である構造単位からなるポリアミド樹脂である請求項１または２記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。 3. The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 1, wherein the polyamide resin and/or saturated polyester resin (B) is a polyamide resin comprising structural units having 8 to 15 carbon atoms per amide group. （Ｂ）ポリアミド樹脂が、ポリドデカンアミド（ナイロン１２）またはポリウンデカンアミド（ナイロン１１）である請求項３記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。4. The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 3, wherein the polyamide resin (B) is polydodecanamide (nylon 12) or polyundecaneamide (nylon 11). （Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂が、（Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体である請求項１〜４のいずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。5. The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 1, wherein (C) the thermoplastic resin containing at least one functional group selected from the group consisting of an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, and a carboxylic acid ester is (C1 ) an olefin copolymer containing an epoxy group. （Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体が、α−オレフィンとα，βー不飽和酸のグリシジルエステルを必須成分とするオレフィン系共重合体である請求項５記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。6. The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 5, wherein the epoxy group-containing olefin copolymer (C1) is an olefin copolymer comprising an α-olefin and a glycidyl ester of an α,β-unsaturated acid as essential components. （Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体が、α−オレフィン（１）とα，βー不飽和酸のグリシジルエステル（２）と更に下記一般式で示される単量体（３）を必須成分とするオレフィン 系共重合体である請求項５記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。
（ここで、Ｒ1 は水素または低級アルキル基を示し、Ｘは−ＣＯＯＲ2 基、−ＣＮ基あるいは芳香族基から選ばれた基、またＲ2 は炭素数１〜１０のアルキル基を示す。）The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 5, wherein the olefin copolymer (C1) containing epoxy groups is an olefin copolymer essentially comprising an α-olefin (1), a glycidyl ester of an α,β-unsaturated acid (2), and a monomer (3) represented by the following general formula:
(wherein R1 represents hydrogen or a lower alkyl group, X represents a group selected from a -COOR2 group, a -CN group, or an aromatic group, and R2 represents an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms.) （Ｃ）官能基含有熱可塑性樹脂として（Ｃ１）エポキシ基を含有するオレフィン系共重合体と（Ｃ２）酸無水物基を含有するオレフィン系共重合体の少なくとも２種の官能基含有オレフィン系共重合体を必須成分として含有するポリフェニレンスルフィド樹脂組成物であって、（Ｃ１）と（Ｃ２）の重量％が（Ｃ１）：（Ｃ２）＝１〜９９：９９〜１（合計１００重量％）である請求項１〜７いずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。8. The polyphenylene sulfide resin composition according to any one of claims 1 to 7, comprising, as essential components, at least two functional group-containing olefin copolymers (C1) as the functional group-containing thermoplastic resin (C), namely, an olefin copolymer containing an epoxy group and an olefin copolymer (C2) as an olefin copolymer containing an acid anhydride group, wherein the weight percentages of (C1) and (C2) are (C1):(C2) = 1 to 99:99 to 1 (total 100 wt%). 更に（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーを含有するポリフェニレンスルフィド樹脂組成物であって、（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーを１〜２００重量部含有し、かつ（Ｃ）官能基含有熱可塑性樹脂と（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーの合計が（Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂１００重量部に対し、２００重量部以下である請求項１〜８いずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。9. The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 1, further comprising (D) an elastomer not containing an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, or a carboxylic acid ester group, wherein the polyphenylene sulfide resin composition contains 1 to 200 parts by weight of the (D) elastomer not containing an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, or a carboxylic acid ester group per 100 parts by weight of the (A) polyphenylene sulfide resin, and the total amount of the (C) functional group-containing thermoplastic resin and the (D) elastomer not containing an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, or a carboxylic acid ester group is 200 parts by weight or less per 100 parts by weight of the (A) polyphenylene sulfide resin. （Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂が、脱イオン化処理されたものであることを特徴とする請求項１〜９いずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。 10. The polyphenylene sulfide resin composition according to claim 1, wherein the polyphenylene sulfide resin (A) has been subjected to a deionization treatment. （Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂と（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂の一部または全部を溶融混練後、得られた組成物と（Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂、または該（Ｂ）および該（Ｃ）の残りを溶融混練することを特徴とするポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造方法。A method for producing a polyphenylene sulfide resin composition, comprising melt-kneading part or all of (A) a polyphenylene sulfide resin and (C) a thermoplastic resin containing at least one functional group selected from an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, and a carboxylic acid ester, and then melt-kneading the resulting composition with (B) a polyamide resin and/ or a saturated polyester resin, or the remainder of (B) and (C). （Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂と（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂の一部を溶融混練して得られる組成物と、（Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂と該（Ｃ）の残りを溶融混練して得られる組成物を別々に調製し、次に両組成物を再度溶融混練することを特徴とするポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造方法。A method for producing a polyphenylene sulfide resin composition, comprising the steps of: separately preparing a composition obtained by melt-kneading (A) a polyphenylene sulfide resin and a portion of (C) a thermoplastic resin containing at least one functional group selected from an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, and a carboxylic acid ester; and separately preparing a composition obtained by melt-kneading (B) a polyamide resin and/ or a saturated polyester resin and the remainder of (C) , and then melt-kneading both compositions again. （Ａ）ポリフェニレンスルフィド樹脂と、（Ｃ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステルから選ばれる少なくとも１種の官能基を含有する熱可塑性樹脂および（Ｄ）エポキシ基、酸無水物基、カルボキシル基及びその塩、カルボン酸エステル基を含有しないエラストマーの一部または全部を溶融混練後、得られた組成物と（Ｂ）ポリアミド樹脂及び／または飽和ポリエステル樹脂と、または、該（Ｂ）および該（Ｃ）と該（Ｄ）の残りを溶融混練することを特徴とするポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造方法。A method for producing a polyphenylene sulfide resin composition, comprising melt-kneading part or all of (A) a polyphenylene sulfide resin, (C) a thermoplastic resin containing at least one functional group selected from an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, and a carboxylic acid ester, and (D) an elastomer not containing an epoxy group, an acid anhydride group, a carboxyl group and a salt thereof, or a carboxylic acid ester group, and then melt-kneading the resulting composition with (B) a polyamide resin and/ or a saturated polyester resin, or with (B), (C), and the remainder of (D). 請求項１１〜１３いずれか記載の製造方法によって得られる請求項１〜１０いずれか記載の樹脂組成物。The resin composition according to any one of claims 1 to 10 , obtained by the production method according to any one of claims 11 to 13 . 請求項１〜１０および１４いずれか記載の中空成形用ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。The blow molding polyphenylene sulfide resin composition according to any one of claims 1 to 10 and 14 . 請求項１〜１０および１４いずれか記載の多層中空成形用ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物。The polyphenylene sulfide resin composition for multilayer blow molding according to any one of claims 1 to 10 and 14 . 請求項１〜１０および１４いずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を用いて製造された中空成形体。A blown molded article produced using the polyphenylene sulfide resin composition according to any one of claims 1 to 10 and 14 . 請求項１〜１０および１４いずれか記載のポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を用い、共押出成形法により製造された多層中空成形体。A multilayer blow molded article produced by co-extrusion molding using the polyphenylene sulfide resin composition according to any one of claims 1 to 10 and 14 .
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