JPH10306182A - ゴム変性スチレン系樹脂組成物およびその製造方法 - Google Patents
ゴム変性スチレン系樹脂組成物およびその製造方法Info
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 衝撃強度の良好なゴム変性スチレン系樹脂組
成物を得る。 【解決手段】 ゴム状重合体粒子を分散させてなるゴム
変性スチレン系樹脂組成物であって、ゴム状重合体粒子
の形成原料であるゴム状重合体が、エチレンとα−オレ
フィンとジエンとからなるランダム共重合体であって、
共重合体中に含まれる不飽和結合のモル数（Ｍ）とジエ
ン単位のモル数（Ｍ0）が下記式（数１）で表される関
係にありことを特徴とするゴム変性スチレン系樹脂組成
物。 【数１】
成物を得る。 【解決手段】 ゴム状重合体粒子を分散させてなるゴム
変性スチレン系樹脂組成物であって、ゴム状重合体粒子
の形成原料であるゴム状重合体が、エチレンとα−オレ
フィンとジエンとからなるランダム共重合体であって、
共重合体中に含まれる不飽和結合のモル数（Ｍ）とジエ
ン単位のモル数（Ｍ0）が下記式（数１）で表される関
係にありことを特徴とするゴム変性スチレン系樹脂組成
物。 【数１】
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ゴム変性スチレン
系樹脂組成物、及びその製造方法に関する。さらに詳細
には特定のゴム成分を用いるゴム変性スチレン系樹脂組
成物、及びその製造方法に関する。
系樹脂組成物、及びその製造方法に関する。さらに詳細
には特定のゴム成分を用いるゴム変性スチレン系樹脂組
成物、及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリスチレンは成形加工性に優れ、成形
物とした場合、成形物の外観と、機械物性、電気特性、
寸法安定性等のバランスの良い樹脂であり、家庭電気製
品、電子機器等に広く用いられているが、さらにポリス
チレンの持つ欠点である脆さと耐薬品性や耐磨耗性を改
良するためにスチレンとアクリロニトリルの共重合体に
ゴムを添加グラフト化して、耐衝撃性を向上させた耐衝
撃性ポリスチレンが用いられている。最近では大型でよ
り複雑な形状を有し、しかも肉厚が薄い成形物にも用い
られるようになった。このような状況から、成形加工性
に優れ、しかも高い衝撃強度を有するゴム変性スチレン
系樹脂が求められている。
物とした場合、成形物の外観と、機械物性、電気特性、
寸法安定性等のバランスの良い樹脂であり、家庭電気製
品、電子機器等に広く用いられているが、さらにポリス
チレンの持つ欠点である脆さと耐薬品性や耐磨耗性を改
良するためにスチレンとアクリロニトリルの共重合体に
ゴムを添加グラフト化して、耐衝撃性を向上させた耐衝
撃性ポリスチレンが用いられている。最近では大型でよ
り複雑な形状を有し、しかも肉厚が薄い成形物にも用い
られるようになった。このような状況から、成形加工性
に優れ、しかも高い衝撃強度を有するゴム変性スチレン
系樹脂が求められている。
【０００３】ゴム変性スチレン系樹脂は、ゴム粒子をス
チレン系樹脂に分散させたものであるが、その分散ゴム
粒子を形成するゴム状重合体の性質が、製品性能に重要
な影響を及ぼす事が知られている。分散ゴム粒子を形成
するゴム状重合体としては、従来アニオン重合等の重合
方法で製造されるポリブタジエンゴムやスチレン・ブタ
ジエンゴム等が用いられている。通常ゴムの種類により
樹脂中のゴム粒子の粒径や構造も大きく変化することが
知られており、これらの方法によって成形物の物性が改
良されているが、まだ充分ではない。
チレン系樹脂に分散させたものであるが、その分散ゴム
粒子を形成するゴム状重合体の性質が、製品性能に重要
な影響を及ぼす事が知られている。分散ゴム粒子を形成
するゴム状重合体としては、従来アニオン重合等の重合
方法で製造されるポリブタジエンゴムやスチレン・ブタ
ジエンゴム等が用いられている。通常ゴムの種類により
樹脂中のゴム粒子の粒径や構造も大きく変化することが
知られており、これらの方法によって成形物の物性が改
良されているが、まだ充分ではない。
【０００４】一方、最近シクロペンタジエニル骨格から
なる配位子を有する遷移金属化合物とメチルアルミノキ
サンを助触媒に使用してなる触媒の存在下にエチレンと
プロピレンとジエンとを共重合することにより従来とは
異なった物性のゴムが得られることが報告されている。
なる配位子を有する遷移金属化合物とメチルアルミノキ
サンを助触媒に使用してなる触媒の存在下にエチレンと
プロピレンとジエンとを共重合することにより従来とは
異なった物性のゴムが得られることが報告されている。
【０００５】例えば新しいプロピレン・エチレン・ジエ
ン共重合体として最近では特開平２−６４１１１に架橋
構造を有するメタロセン化合物とアルミノキサンよりな
る触媒を用いてプロピレン、エチレン、ジエン共重合体
を合成する方法が公知である。
ン共重合体として最近では特開平２−６４１１１に架橋
構造を有するメタロセン化合物とアルミノキサンよりな
る触媒を用いてプロピレン、エチレン、ジエン共重合体
を合成する方法が公知である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ゴム変性スチレン系樹
脂の物性を改良するために従来のゴムを添加して耐衝撃
性を改善する方法では物性のバランスを改良する方法と
して必ずしも満足できるものではなかった。物性バラン
スを改善されたゴム変性スチレン系重合体の開発が望ま
れている。本発明の目的は耐衝撃性のバランスの向上さ
れたゴム変性スチレン系樹脂を提供することを目的とす
るものである。
脂の物性を改良するために従来のゴムを添加して耐衝撃
性を改善する方法では物性のバランスを改良する方法と
して必ずしも満足できるものではなかった。物性バラン
スを改善されたゴム変性スチレン系重合体の開発が望ま
れている。本発明の目的は耐衝撃性のバランスの向上さ
れたゴム変性スチレン系樹脂を提供することを目的とす
るものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために、種々のゴム状重合体を用いた樹脂に
ついて鋭意検討した結果、ゴム変性スチレン系樹脂組成
物において、特定のゴム状重合体をスチレン系単量体の
単独重合体または共重合体に粒子状に分散させてなるゴ
ム変性スチレン系樹脂組成物を成形物に用いた場合、成
形物の性能が優れたものとなることを見出し、本発明を
完成した。
を解決するために、種々のゴム状重合体を用いた樹脂に
ついて鋭意検討した結果、ゴム変性スチレン系樹脂組成
物において、特定のゴム状重合体をスチレン系単量体の
単独重合体または共重合体に粒子状に分散させてなるゴ
ム変性スチレン系樹脂組成物を成形物に用いた場合、成
形物の性能が優れたものとなることを見出し、本発明を
完成した。
【０００８】すなわち本発明は スチレン系単量体或いはスチレン系単量体及びスチ
レン系単量体と共重合可能な単量体を重合せしめて得ら
れる共重合体にゴム状重合体粒子を分散させてなるゴム
変性スチレン系樹脂組成物であって、ゴム状重合体粒子
の形成原料であるゴム状重合体が、エチレンとα−オレ
フィンとジエンとからなるランダム共重合体であって、
該エチレンとα−オレフィンとジエンとの共重合体にお
ける、該ジエン単位の含量が０．１ないし５０重量％の
範囲にあり、α−オレフィンとエチレン含量に対するα
−オレフィン含量が１０ないし５０モル％、エチレン含
量が９０ないし５０モル％であって、共重合体中に含ま
れる不飽和結合のモル数（Ｍ）とジエン単位のモル数
（Ｍ0）が下記式（数２）で表される関係にあることを
特徴とするゴム変性スチレン系樹脂組成物。
レン系単量体と共重合可能な単量体を重合せしめて得ら
れる共重合体にゴム状重合体粒子を分散させてなるゴム
変性スチレン系樹脂組成物であって、ゴム状重合体粒子
の形成原料であるゴム状重合体が、エチレンとα−オレ
フィンとジエンとからなるランダム共重合体であって、
該エチレンとα−オレフィンとジエンとの共重合体にお
ける、該ジエン単位の含量が０．１ないし５０重量％の
範囲にあり、α−オレフィンとエチレン含量に対するα
−オレフィン含量が１０ないし５０モル％、エチレン含
量が９０ないし５０モル％であって、共重合体中に含ま
れる不飽和結合のモル数（Ｍ）とジエン単位のモル数
（Ｍ0）が下記式（数２）で表される関係にあることを
特徴とするゴム変性スチレン系樹脂組成物。
【０００９】
【数２】 に記載のゴム状重合体がシクロペンタジエニル骨
格からなる配位子を有する遷移金属化合物及び必要に応
じて助触媒を使用してなる触媒の存在下にエチレンとα
−オレフィンとジエンとを共重合して得られるものであ
ることを特徴とするゴム変性スチレン系樹脂組成物。
格からなる配位子を有する遷移金属化合物及び必要に応
じて助触媒を使用してなる触媒の存在下にエチレンとα
−オレフィンとジエンとを共重合して得られるものであ
ることを特徴とするゴム変性スチレン系樹脂組成物。
【００１０】 に記載のゴム状重合体をスチレン系
単量体或いはスチレン系単量体及びスチレン系単量体と
共重合可能な単量体に溶解し、この溶液を重合させてゴ
ム状重合体を粒子化して得ることを特徴とするゴム変性
スチレン系樹脂組成物の製造方法。
単量体或いはスチレン系単量体及びスチレン系単量体と
共重合可能な単量体に溶解し、この溶液を重合させてゴ
ム状重合体を粒子化して得ることを特徴とするゴム変性
スチレン系樹脂組成物の製造方法。
【００１１】 ゴム状重合体を粒子化する際に、ゴム
状重合体が溶解した溶液１００重量部に対し、有機過酸
化物を０．０００５ないし０．０５重量部添加する記
載のゴム変性スチレン系樹脂組成物の製造方法。
状重合体が溶解した溶液１００重量部に対し、有機過酸
化物を０．０００５ないし０．０５重量部添加する記
載のゴム変性スチレン系樹脂組成物の製造方法。
【００１２】
【発明の実施の形態】本発明で用いるスチレン系単量体
とは、スチレン、α−メチルスチレン、α−エチルスチ
レンのような側鎖アルキル置換スチレン：ビニルトルエ
ン、ビニルキシレン、ｏ−ｔ−ブチルスチレン、ｐ−ｔ
−ブチルスチレン、ｐ−メチルスチレンのような核アル
キル置換スチレン：モノクロルスチレン、ジクロルスチ
レン、トリブロモスチレン、テトラブロモスチレン等の
ハロゲン化スチレン：及びｐ−ヒドロキシスチレン、ｏ
−メトキシスチレン等が挙げられる。特に好ましくは、
スチレン、α−メチルスチレン、及びｐ−メチルスチレ
ンである。スチレン系単量体はこれらのうちの一種又は
二種以上を混合して用いることもできる。好ましくはス
チレン、α−メチルスチレン、及びｐ−メチルスチレン
またはこれ等の混合物が用いられる。
とは、スチレン、α−メチルスチレン、α−エチルスチ
レンのような側鎖アルキル置換スチレン：ビニルトルエ
ン、ビニルキシレン、ｏ−ｔ−ブチルスチレン、ｐ−ｔ
−ブチルスチレン、ｐ−メチルスチレンのような核アル
キル置換スチレン：モノクロルスチレン、ジクロルスチ
レン、トリブロモスチレン、テトラブロモスチレン等の
ハロゲン化スチレン：及びｐ−ヒドロキシスチレン、ｏ
−メトキシスチレン等が挙げられる。特に好ましくは、
スチレン、α−メチルスチレン、及びｐ−メチルスチレ
ンである。スチレン系単量体はこれらのうちの一種又は
二種以上を混合して用いることもできる。好ましくはス
チレン、α−メチルスチレン、及びｐ−メチルスチレン
またはこれ等の混合物が用いられる。
【００１３】また本発明においてスチレン系単量体と共
に用いる、スチレン系単量体と共重合可能な単量体とし
ては特に限定はないが、例えばアクリロニトリル、メタ
クリロニトリル、フマロニトリル、マレオニトリル、α
−クロロアクリロニトリル等のビニルシアン化合物系単
量体：メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、
プロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート等のメ
タクリル酸エステル系単量体：メチルアクリレート、エ
チルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアク
リレート等のアクリル酸エステル系単量体：マレイミ
ド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド等
のアレイミド系単量体：無水マレイン酸、アクリルアミ
ド、アリルアミン、アクリル酸等のその他の不飽和基を
有する単量体が挙げられ、特にアクリロニトリルやメタ
クリル酸メチルが好ましい。
に用いる、スチレン系単量体と共重合可能な単量体とし
ては特に限定はないが、例えばアクリロニトリル、メタ
クリロニトリル、フマロニトリル、マレオニトリル、α
−クロロアクリロニトリル等のビニルシアン化合物系単
量体：メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、
プロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート等のメ
タクリル酸エステル系単量体：メチルアクリレート、エ
チルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアク
リレート等のアクリル酸エステル系単量体：マレイミ
ド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド等
のアレイミド系単量体：無水マレイン酸、アクリルアミ
ド、アリルアミン、アクリル酸等のその他の不飽和基を
有する単量体が挙げられ、特にアクリロニトリルやメタ
クリル酸メチルが好ましい。
【００１４】本発明の共重合体構成成分であるスチレン
系単量体と共重合可能な単量体の使用割合としては特に
制限はなく、使用しなくてもよいし、一種または二種以
上を組み合わせて所望の物性が得られるように選択する
ことができる。通常はスチレン系単量体と共重合可能な
単量体を使用する場合は、そのの使用量は使用する単量
体の５％ないし９５の範囲にあることが好ましい。また
一部を単量体の総和に対して３０重量％以下の割合にお
いて他の単量体の一種以上を持って置き換えた３元系あ
るいは４元系共重合体でも良い。
系単量体と共重合可能な単量体の使用割合としては特に
制限はなく、使用しなくてもよいし、一種または二種以
上を組み合わせて所望の物性が得られるように選択する
ことができる。通常はスチレン系単量体と共重合可能な
単量体を使用する場合は、そのの使用量は使用する単量
体の５％ないし９５の範囲にあることが好ましい。また
一部を単量体の総和に対して３０重量％以下の割合にお
いて他の単量体の一種以上を持って置き換えた３元系あ
るいは４元系共重合体でも良い。
【００１５】ゴム状重合体粒子は、後述するゴム状重合
体の所定量を添加した上記スチレン系単量体又は同単量
体の混合物を重合させることにより、スチレン系重合体
中にゴム状重合体粒子を分散状態で形成させることによ
っても得られる。
体の所定量を添加した上記スチレン系単量体又は同単量
体の混合物を重合させることにより、スチレン系重合体
中にゴム状重合体粒子を分散状態で形成させることによ
っても得られる。
【００１６】本発明において用いられるエチレン、α−
オレフィンとジエンとの共重合体は、エチレンとα−オ
レフィンとジエンを共重合して得られるものであり、該
α−オレフィンとしては直鎖でも分岐構造でも、環状構
造でもよく、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、
ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン−
１等の直鎖オレフィン、メチルペンテン、メチルヘキセ
ン等の分岐オレフィン、シクロペンテン、シクロヘキセ
ン、ノルボルネン、ビニルシクロヘキサン等の環状構造
を有するα−オレフィンが例示される。該ジエンとして
は直鎖でも分岐があってもよく、酸素、硫黄、硼素等の
ヘテロ原子や原子団を含んでいてもよい。例えば１，３
−ブタジエン、１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサ
ジエン、１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，５−
ヘキサジエン、１，６−ヘプタジエン、７−メチル−
１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、１，８
−ノナジエン、１，９−デカジエン、１，１０−ウンデ
カジエン、１，１１−ドデカジエン、１，１３−テトラ
デカジエン、ノルボルナジエン、ビニリデンノルボルネ
ン、エチリデンノルボルネン、ジビニルベンゼン、ジビ
ニルシクロヘキサン、シクロペンタジエン、ジシクロペ
ンタジエン等が例示される。
オレフィンとジエンとの共重合体は、エチレンとα−オ
レフィンとジエンを共重合して得られるものであり、該
α−オレフィンとしては直鎖でも分岐構造でも、環状構
造でもよく、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１、
ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン−
１等の直鎖オレフィン、メチルペンテン、メチルヘキセ
ン等の分岐オレフィン、シクロペンテン、シクロヘキセ
ン、ノルボルネン、ビニルシクロヘキサン等の環状構造
を有するα−オレフィンが例示される。該ジエンとして
は直鎖でも分岐があってもよく、酸素、硫黄、硼素等の
ヘテロ原子や原子団を含んでいてもよい。例えば１，３
−ブタジエン、１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサ
ジエン、１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，５−
ヘキサジエン、１，６−ヘプタジエン、７−メチル−
１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、１，８
−ノナジエン、１，９−デカジエン、１，１０−ウンデ
カジエン、１，１１−ドデカジエン、１，１３−テトラ
デカジエン、ノルボルナジエン、ビニリデンノルボルネ
ン、エチリデンノルボルネン、ジビニルベンゼン、ジビ
ニルシクロヘキサン、シクロペンタジエン、ジシクロペ
ンタジエン等が例示される。
【００１７】プロピレンとエチレンと上記ジエンとの共
重合体は、従来遷移金属化合物と有機金属化合物からな
る触媒を用いて合成されるのが可能であり、遷移金属化
合物としてハロゲン化チタンおよび有機金属化合物とし
て有機アルミニウム化合物よりなる固体触媒、あるいは
炭化水素溶剤に可溶な遷移金属触媒とアルミノキサンか
らなる触媒を用いて重合することができるが、エチレン
とプロピレン以外のα−オレフィンとジエンの共重合体
は従来の触媒遷移金属化合物と有機金属化合物からなる
触媒系では重合が極めて困難であり、またプロピレンと
エチレンと上記ジエンとの共重合に関してもエチレンと
プロピレンのランダム性やジエンとの共重合性が悪く、
目的に合わせて共重合体の構造をコントロールすること
は非常に困難であった。
重合体は、従来遷移金属化合物と有機金属化合物からな
る触媒を用いて合成されるのが可能であり、遷移金属化
合物としてハロゲン化チタンおよび有機金属化合物とし
て有機アルミニウム化合物よりなる固体触媒、あるいは
炭化水素溶剤に可溶な遷移金属触媒とアルミノキサンか
らなる触媒を用いて重合することができるが、エチレン
とプロピレン以外のα−オレフィンとジエンの共重合体
は従来の触媒遷移金属化合物と有機金属化合物からなる
触媒系では重合が極めて困難であり、またプロピレンと
エチレンと上記ジエンとの共重合に関してもエチレンと
プロピレンのランダム性やジエンとの共重合性が悪く、
目的に合わせて共重合体の構造をコントロールすること
は非常に困難であった。
【００１８】一方、本発明において重合に用いる触媒
は、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリドと
アルミノキサンの組み合わせで代表されるようなシクロ
ペンタジエニル化合物を配位子とする周期律表第３族、
第４族、第５族の遷移金属化合物であり、必要により有
機アルミニウムと水または結晶水とを反応することで得
られるオリゴマーないしポリマーであるアルミノキサン
化合物よりなる活性化剤、あるいはシクロペンタジエニ
ル化合物を配位子とする周期律表第３族、第４族、第５
族の金属カチオン錯体と安定アニオンを形成する化合物
より成る活性化剤を組み合わせた触媒が利用できる。
は、ジシクロペンタジエニルジルコニウムジクロリドと
アルミノキサンの組み合わせで代表されるようなシクロ
ペンタジエニル化合物を配位子とする周期律表第３族、
第４族、第５族の遷移金属化合物であり、必要により有
機アルミニウムと水または結晶水とを反応することで得
られるオリゴマーないしポリマーであるアルミノキサン
化合物よりなる活性化剤、あるいはシクロペンタジエニ
ル化合物を配位子とする周期律表第３族、第４族、第５
族の金属カチオン錯体と安定アニオンを形成する化合物
より成る活性化剤を組み合わせた触媒が利用できる。
【００１９】該遷移金属化合物は、少なくとも一つのシ
クロペンタジエニル基またはその誘導体基や周期律表第
１３族、１４族、１５族または第１６族の複素原子を含
む基を配位子とする周期律表第３族、第４族、第５族、
ランタノイドまたはアクチノイドの金属を含む金属錯体
である。
クロペンタジエニル基またはその誘導体基や周期律表第
１３族、１４族、１５族または第１６族の複素原子を含
む基を配位子とする周期律表第３族、第４族、第５族、
ランタノイドまたはアクチノイドの金属を含む金属錯体
である。
【００２０】これらの遷移金属錯体は有機化合物や無機
化合物から選ばれた担体、好ましくは無機化合物に担持
したものが好ましく使用される。有機化合物の担体とし
ては架橋ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、カーボン等、無機化合物としては無機酸化物、金属
炭酸塩、金属ハロゲン化物、金属硫酸塩、例えばシリカ
ゲル、アルミナ、塩化マグネシウムまたは炭酸マグネシ
ウム等が例示される。
化合物から選ばれた担体、好ましくは無機化合物に担持
したものが好ましく使用される。有機化合物の担体とし
ては架橋ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、カーボン等、無機化合物としては無機酸化物、金属
炭酸塩、金属ハロゲン化物、金属硫酸塩、例えばシリカ
ゲル、アルミナ、塩化マグネシウムまたは炭酸マグネシ
ウム等が例示される。
【００２１】上記遷移金属化合物は助触媒、及び必要に
応じて他の成分を組み合わせて使用することも可能であ
る。
応じて他の成分を組み合わせて使用することも可能であ
る。
【００２２】該遷移金属化合物としては前記の一般式
（１、２、３）で示された化合物（化１）が使用でき、
これを具体的に以下に示す。 （Ａ）下記一般式（１、２、３）（化１）
（１、２、３）で示された化合物（化１）が使用でき、
これを具体的に以下に示す。 （Ａ）下記一般式（１、２、３）（化１）
【００２３】
【化１】 （Ａ）Ｍ（Ｒ1）（Ｒ2）（Ｒ3） 一般式（１） （Ａ）（Ｂ）Ｍ（Ｒ1）（Ｒ2） 一般式（２） （Ａ）（Ｂ）（Ｃ）Ｍ（Ｒ1） 一般式（３） （式中Ａ、ＢおよびＣは、Ｍに結合または配位している
π系）の不飽和化合物よりなる基、シクロペンタジエニ
ル基またはその誘導体基、周期律表第１３族、１４族、
１５族及び１６族の複素原子がＭに結合または配位して
いる基よりなる配位子であり、Ａ、Ｂ及びＣはそれぞれ
の間で一重結合、二重結合またはそれらの組合せで結合
されていても良い。Ａ、ＢおよびＣはＭに結合または配
位しており、Ａ，Ｂ及びＣでＭが共鳴結合しているもの
も含む。Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3はそれぞれ水素原子、ハロゲン
原子、有機メタロイド基、アルコキシ基、アミノ基、炭
化水素基またはヘテロ原子含有炭化水素基を示し、それ
らはお互いに同一でも異なっていてもよい。Ｒ1、Ｒ2及
びＲ3間で架橋していても良く、またＲ1、Ｒ2及びＲ3と
Ｍとが架橋していてもよい。Ｍは周期律表第３族、第４
族、第５族、ランタノイド系またはアクチノイド系の金
属である。） ここで一般式（１）で示される化合物の具体的な例を挙
げれば次のようなものがある。ビス（シクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（メチルヒクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス
（１，２ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、ビス（１，３ジメチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，２，３ト
リメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、ビス（１，２，４トリメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，２，３，４
テトラメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロライド、ビス（エチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，２ジ
エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、ビス（１，３ジエチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド，ビス（イソプロピルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（フェニ
ルプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、ビス（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド、ビス（インデニル）ジルコニウ
ムジクロライド、ビス（４−メチル−１−インデニル）
ジルコニウムジクロライド、ビス（５−メチルー１−イ
ンデニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（６−メチ
ル−１−インデニル）ジルコニウムジクロライド、ビス
（７−メチルー１−インデニル）ジルコニウムジクロラ
イド、ビス（５−メトキシー１−インデニル）ジルコニ
ウムジクロライド、ビス（２，３−ジメチル−１−イン
デニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（４−７−ジ
メチルー１−インデニル）ジルコニウムジクロライド。
π系）の不飽和化合物よりなる基、シクロペンタジエニ
ル基またはその誘導体基、周期律表第１３族、１４族、
１５族及び１６族の複素原子がＭに結合または配位して
いる基よりなる配位子であり、Ａ、Ｂ及びＣはそれぞれ
の間で一重結合、二重結合またはそれらの組合せで結合
されていても良い。Ａ、ＢおよびＣはＭに結合または配
位しており、Ａ，Ｂ及びＣでＭが共鳴結合しているもの
も含む。Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3はそれぞれ水素原子、ハロゲン
原子、有機メタロイド基、アルコキシ基、アミノ基、炭
化水素基またはヘテロ原子含有炭化水素基を示し、それ
らはお互いに同一でも異なっていてもよい。Ｒ1、Ｒ2及
びＲ3間で架橋していても良く、またＲ1、Ｒ2及びＲ3と
Ｍとが架橋していてもよい。Ｍは周期律表第３族、第４
族、第５族、ランタノイド系またはアクチノイド系の金
属である。） ここで一般式（１）で示される化合物の具体的な例を挙
げれば次のようなものがある。ビス（シクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（メチルヒクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス
（１，２ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、ビス（１，３ジメチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，２，３ト
リメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、ビス（１，２，４トリメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，２，３，４
テトラメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロライド、ビス（エチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（１，２ジ
エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、ビス（１，３ジエチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド，ビス（イソプロピルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（フェニ
ルプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、ビス（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド、ビス（インデニル）ジルコニウ
ムジクロライド、ビス（４−メチル−１−インデニル）
ジルコニウムジクロライド、ビス（５−メチルー１−イ
ンデニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（６−メチ
ル−１−インデニル）ジルコニウムジクロライド、ビス
（７−メチルー１−インデニル）ジルコニウムジクロラ
イド、ビス（５−メトキシー１−インデニル）ジルコニ
ウムジクロライド、ビス（２，３−ジメチル−１−イン
デニル）ジルコニウムジクロライド、ビス（４−７−ジ
メチルー１−インデニル）ジルコニウムジクロライド。
【００２４】ビス（４，７−ジメトキシー１−インデニ
ル）ジルコニウムジクロライド、ビス（フルオレニル）
ジルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエニル）
（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、（シクロペンタジエニル）（ジメチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロライド、（シクロペン
タジエニル）（トリメチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド、（シクロペンタジエニル）（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、（シクロペンタジエニル）（ペンタメチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、（シク
ロペンタジエニル）（エチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエニル）
（ジエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、（シクロペンタジエニル）（トリエチルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、（シクロ
ペンタジエニル）（テトラエチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエニ
ル）（ペンタエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（シクロペンタジエニル）（フルオレ
ニル）ジルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエ
ニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（シクロペンタジエニル）（オクタヒ
ドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（シク
ロペンタジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジル
コニウムジクロライド、（メチルシクロペンタジエニ
ル）（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、（メチルシクロペンタジエニル）（フル
オレニル）ジルコニウムジクロライド、（メチルシクロ
ペンタジエニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）
ジルコニウムジクロライド。
ル）ジルコニウムジクロライド、ビス（フルオレニル）
ジルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエニル）
（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、（シクロペンタジエニル）（ジメチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロライド、（シクロペン
タジエニル）（トリメチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド、（シクロペンタジエニル）（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、（シクロペンタジエニル）（ペンタメチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、（シク
ロペンタジエニル）（エチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエニル）
（ジエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、（シクロペンタジエニル）（トリエチルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、（シクロ
ペンタジエニル）（テトラエチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエニ
ル）（ペンタエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（シクロペンタジエニル）（フルオレ
ニル）ジルコニウムジクロライド、（シクロペンタジエ
ニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（シクロペンタジエニル）（オクタヒ
ドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（シク
ロペンタジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジル
コニウムジクロライド、（メチルシクロペンタジエニ
ル）（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、（メチルシクロペンタジエニル）（フル
オレニル）ジルコニウムジクロライド、（メチルシクロ
ペンタジエニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）
ジルコニウムジクロライド。
【００２５】（メチルシクロペンタジエニル）（オクタ
ヒドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（メ
チルシクロペンタジエニル）（４−メトキシフルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド、（ジメチルシクロペン
タジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、（ジメチルシクロペンタジエニル）（２、７−ジｔ
ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（ジ
メチルシクロペンタジエニル）（オクタヒドロフルオレ
ニル）ジルコニウムジクロライド、（ジメチルシクロペ
ンタジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジルコニ
ウムジクロライド、（エチルシクロペンタジエニル）
（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（エチル
シクロペンタジエニル）（２、７−ジｔブチルフルオレ
ニル）ジルコニウムジクロライド、（エチルシクロペン
タジエニル）（オクタヒドロフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（エチルシクロペンタジエニル）（４
−メトキシフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、
（ジエチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジ
ルコニウムジクロライド、（ジエチルシクロペンタジエ
ニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（ジエチルシクロペンタジエニル）
（オクタヒドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、（ジエチルシクロペンタジエニル）（４−メトキシ
フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビ
ス（シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレンビス（メチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド。エチレンビス（１，２ジメチル
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エ
チレンビス（１，３ジメチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、エチレンビス（１，２，３ト
リメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、エチレンビス（１，２，４トリメチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス
（１．２，３，４テトラメチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロライド、ビス（ペンタメチルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ビス（１，２ジエチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（１．３
ジエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、エチレンビス（イソプロピルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（フェニ
ルプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、エチレンビス（ｔ−ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（インデ
ニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（４−
メチルー１−インデニル）ジルコニウムジクロライド、
エチレンビス（５−メチルー１−インデニル）ジルコニ
ウムジクロライド、ビス（６−メチル−１−インデニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（７−メ
チルー１−インデニル）ジルコニウムジクロライド、ビ
ス（５−メトキシ−１−インデニル）ジルコニウムジク
ロライド、エチレンビス（２，３−ジメチル−１−イン
デニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス
（４，７−ジメチル−１−インデニル）ジルコニウムジ
クロライド、エチレンビス（４，７−ジメトキシー１−
インデニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス
（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
ビス（４．５，６，７テトラヒドロ−１−インデニル）
ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（フルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド。
ヒドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（メ
チルシクロペンタジエニル）（４−メトキシフルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド、（ジメチルシクロペン
タジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、（ジメチルシクロペンタジエニル）（２、７−ジｔ
ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（ジ
メチルシクロペンタジエニル）（オクタヒドロフルオレ
ニル）ジルコニウムジクロライド、（ジメチルシクロペ
ンタジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジルコニ
ウムジクロライド、（エチルシクロペンタジエニル）
（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（エチル
シクロペンタジエニル）（２、７−ジｔブチルフルオレ
ニル）ジルコニウムジクロライド、（エチルシクロペン
タジエニル）（オクタヒドロフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（エチルシクロペンタジエニル）（４
−メトキシフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、
（ジエチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジ
ルコニウムジクロライド、（ジエチルシクロペンタジエ
ニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、（ジエチルシクロペンタジエニル）
（オクタヒドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、（ジエチルシクロペンタジエニル）（４−メトキシ
フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビ
ス（シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレンビス（メチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロライド。エチレンビス（１，２ジメチル
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エ
チレンビス（１，３ジメチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、エチレンビス（１，２，３ト
リメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、エチレンビス（１，２，４トリメチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス
（１．２，３，４テトラメチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロライド、ビス（ペンタメチルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ビス（１，２ジエチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（１．３
ジエチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロラ
イド、エチレンビス（イソプロピルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（フェニ
ルプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロ
ライド、エチレンビス（ｔ−ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（インデ
ニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（４−
メチルー１−インデニル）ジルコニウムジクロライド、
エチレンビス（５−メチルー１−インデニル）ジルコニ
ウムジクロライド、ビス（６−メチル−１−インデニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（７−メ
チルー１−インデニル）ジルコニウムジクロライド、ビ
ス（５−メトキシ−１−インデニル）ジルコニウムジク
ロライド、エチレンビス（２，３−ジメチル−１−イン
デニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス
（４，７−ジメチル−１−インデニル）ジルコニウムジ
クロライド、エチレンビス（４，７−ジメトキシー１−
インデニル）ジルコニウムジクロライド、エチレンビス
（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
ビス（４．５，６，７テトラヒドロ−１−インデニル）
ジルコニウムジクロライド、エチレンビス（フルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド。
【００２６】エチレン（シクロペンタジエニル）（メチ
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、
エチレン（シクロペンタジエニル）（ジメチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
（シクロペンタジエニル）（トリメチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロライド、エテレン（シクロ
ペンタジエニル）（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（シクロペン
タジエニル）（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、エチレン（シクロペンタジエ
ニル）（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジ
クロライド、エチレン（シクロペンタジエニル）（ジエ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（シクロペンタジエニル）（トリエチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチ
レン（シクロペンタジエニル）（テトラエチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
（シクロペンタジエニル）（ペンタエチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（シク
ロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジク
ロライド、エチレン（シクロペンタ ジエニル）（２、
７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（シクロペンタジエニル）（２、７−ジク
ロルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレ
ン（シクロペンタジエニル）（オクタヒドロフルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（シクロペン
タジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、エチレン（メチルシクロペンタジエニ
ル）（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、エチレン（メチルシクロペンタジエニ
ル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチ
レン（メチルシクロペンタジエニル）（２、７−ジｔブ
チルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（メチ
ルシクロペンタジエニル）（オクタヒドロフルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド。
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、
エチレン（シクロペンタジエニル）（ジメチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
（シクロペンタジエニル）（トリメチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロライド、エテレン（シクロ
ペンタジエニル）（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（シクロペン
タジエニル）（ペンタメチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、エチレン（シクロペンタジエ
ニル）（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジ
クロライド、エチレン（シクロペンタジエニル）（ジエ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（シクロペンタジエニル）（トリエチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチ
レン（シクロペンタジエニル）（テトラエチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン
（シクロペンタジエニル）（ペンタエチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（シク
ロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジク
ロライド、エチレン（シクロペンタ ジエニル）（２、
７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（シクロペンタジエニル）（２、７−ジク
ロルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレ
ン（シクロペンタジエニル）（オクタヒドロフルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（シクロペン
タジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジルコニウ
ムジクロライド、エチレン（メチルシクロペンタジエニ
ル）（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、エチレン（メチルシクロペンタジエニ
ル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチ
レン（メチルシクロペンタジエニル）（２、７−ジｔブ
チルフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、（メチ
ルシクロペンタジエニル）（オクタヒドロフルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド。
【００２７】エチレン（メチルシクロペンタジエニル）
（４−メトキシフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（ジメチルシクロペンタジエニル）（フル
オレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジメ
チルシクロペンタジエニル）（２、７−ジｔブチルフル
オレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジメ
チルシクロペンタジエニル）（オクタヒドロブルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジメチルシ
クロペンタジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジ
ルコニウムジクロライド、エチレン（エチルシクロペン
タジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（エチルシクロペンタジエニル）（２、７
−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（エチルシクロペンタジエニル）（オクタ
ヒドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチ
レン（エチルシクロペンタジエニル）（４−メトキシフ
ルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジ
エチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコ
ニウムジクロライド、エチレン（ジエチルシクロペンタ
ジエニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコ
ニウムジクロライド、エチレン（ジエチルシクロペンタ
ジエニル）（オクタヒドロフルオレニル）ジルコニウム
ジクロライド、エチレン（ジエチルシクロペンタジエニ
ル）（４−メトキシフルオレニル）ジルコニウムジクロ
ライド、エチレン（シクロペンタジエニル）（４，５−
メチレンフェナントレン）ジルコニウムジクロライド、
このほかに架橋部分エチレン基の代わりにイソプロピリ
デン基、シクロペンチリデン基、シクロヘキシリデン
基、メチルフェニルメチレン基、ジフェニルメチレン
基、１，４−シクロペンタン−ジ−イリデン基、１，４
−シクロヘキサン−ジ−イリデン基、ジメチルシリレン
基、メチルフェニルシリレン基、ジフェニルシリレン
基、ジメチルゲルミレン基、ジメチルスタニレン基等が
結合した物が挙げられる。またジルコニウム原子の代わ
りにチタニウム原子及びハフニウム原子に変えた錯体、
さらにクロライドの代わりにブロマイド、ヨーダイド、
フルオライドに変えた錯体が挙げられる。
（４−メトキシフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（ジメチルシクロペンタジエニル）（フル
オレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジメ
チルシクロペンタジエニル）（２、７−ジｔブチルフル
オレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジメ
チルシクロペンタジエニル）（オクタヒドロブルオレニ
ル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジメチルシ
クロペンタジエニル）（４−メトキシフルオレニル）ジ
ルコニウムジクロライド、エチレン（エチルシクロペン
タジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（エチルシクロペンタジエニル）（２、７
−ジｔブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロライ
ド、エチレン（エチルシクロペンタジエニル）（オクタ
ヒドロフルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチ
レン（エチルシクロペンタジエニル）（４−メトキシフ
ルオレニル）ジルコニウムジクロライド、エチレン（ジ
エチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコ
ニウムジクロライド、エチレン（ジエチルシクロペンタ
ジエニル）（２、７−ジｔブチルフルオレニル）ジルコ
ニウムジクロライド、エチレン（ジエチルシクロペンタ
ジエニル）（オクタヒドロフルオレニル）ジルコニウム
ジクロライド、エチレン（ジエチルシクロペンタジエニ
ル）（４−メトキシフルオレニル）ジルコニウムジクロ
ライド、エチレン（シクロペンタジエニル）（４，５−
メチレンフェナントレン）ジルコニウムジクロライド、
このほかに架橋部分エチレン基の代わりにイソプロピリ
デン基、シクロペンチリデン基、シクロヘキシリデン
基、メチルフェニルメチレン基、ジフェニルメチレン
基、１，４−シクロペンタン−ジ−イリデン基、１，４
−シクロヘキサン−ジ−イリデン基、ジメチルシリレン
基、メチルフェニルシリレン基、ジフェニルシリレン
基、ジメチルゲルミレン基、ジメチルスタニレン基等が
結合した物が挙げられる。またジルコニウム原子の代わ
りにチタニウム原子及びハフニウム原子に変えた錯体、
さらにクロライドの代わりにブロマイド、ヨーダイド、
フルオライドに変えた錯体が挙げられる。
【００２８】また２つのシクロペンタジエニル基を連結
する化合物の具体的な例を挙げれぱ次のようなものがあ
る。ジメチルシリレンビス（３−メチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレン
ビス（２、４−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（２、４−
ジエチルシクロペンタジエニル）ジルゴニウムジクロラ
イド、ジメチルシリレンビス（２，３，５−トリメチル
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジ
メチルシリレンビス（２，４−ジｔブチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレ
ンビス（フェニルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、ジメチルシリレンビス（３−エチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチ
ルシリレンビス（２、４−ジフェニルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビ
ス（２、３、５−トリエチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（３−
イソプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ジメチルシリレンビス（３−フェニルプロピ
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、
ジメチルシリレンビス（３−ｔ−ブチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（メチルシクロペンタジエニル）（２、４−ジメチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメ
チルシリレン（メチルシクロペンタジエニル）（２，
３，５−トリメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロライド。
する化合物の具体的な例を挙げれぱ次のようなものがあ
る。ジメチルシリレンビス（３−メチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレン
ビス（２、４−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（２、４−
ジエチルシクロペンタジエニル）ジルゴニウムジクロラ
イド、ジメチルシリレンビス（２，３，５−トリメチル
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジ
メチルシリレンビス（２，４−ジｔブチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレ
ンビス（フェニルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド、ジメチルシリレンビス（３−エチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチ
ルシリレンビス（２、４−ジフェニルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビ
ス（２、３、５−トリエチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロライド、ジメチルシリレンビス（３−
イソプロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ジメチルシリレンビス（３−フェニルプロピ
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、
ジメチルシリレンビス（３−ｔ−ブチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（メチルシクロペンタジエニル）（２、４−ジメチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメ
チルシリレン（メチルシクロペンタジエニル）（２，
３，５−トリメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロライド。
【００２９】ジメチルシリレン（２，４−ジメチルシク
ロペンタジエニル）（２，３，５−トリメチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシ
リレン（シクロペンタジエニル）（テトラメテルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチル
シリレン（２，４−ジメチルシクロペンタジエニル）
（３−エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ジメチルシリレン（２．４−ジメチルシクロ
ペンタジエニル）（２，４−ジエチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（メチルシクロペンタジエニル）（２．３，５−トリメ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、ジメチルシリレン（メチルシクロペンタジエニル）
（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ジメチルシリレン（メチルシクロペンタジエ
ニル）（フェニルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド等が挙げられる。
ロペンタジエニル）（２，３，５−トリメチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシ
リレン（シクロペンタジエニル）（テトラメテルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチル
シリレン（２，４−ジメチルシクロペンタジエニル）
（３−エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ジメチルシリレン（２．４−ジメチルシクロ
ペンタジエニル）（２，４−ジエチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（メチルシクロペンタジエニル）（２．３，５−トリメ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、ジメチルシリレン（メチルシクロペンタジエニル）
（ｔ−ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロライド、ジメチルシリレン（メチルシクロペンタジエ
ニル）（フェニルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロライド等が挙げられる。
【００３０】またシクロペンタジエニル基を有しない化
合物としてビス〔Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）ベ
ンズアミジナートジルコニウムジクロライド、ビス
〔Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミジナート）ジルコニウム
ジクロライド、ビス〔（ｔ−ブトキシジメチルシリル）
−ｔ−ブチルアミノジルコニウムジクロライド、ビス
〔（ｔ−ブトキシジメチルシロキシ）ビス（トリメチル
シリルジルコニウム、ビス〔Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトア
ミジナート）ジエトキシジルコニウム、ビス〔Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミジナ−ト）ビス（ジエチルアミノ）
ジルコニウム、ビス〔（ｔ−ブトキシジメチルシロキ
シ）ビス（ジエチルアミノ）ジルコニウム、ビス〔（ｔ
−ブトキシジメチルシリル）ーｔ−ブチルアミノ〕ジメ
チルジルコニウム、ブチレンビス〔Ｎ．Ｎ−ビス（トリ
メチルシリル）ベンズアミジナ−ト〕ジルコニウムジク
ロライド、δ一（ｔ−ブチルアミノ）バレルーＮ．Ｎ−
ビス（トリメチルシリル）アミジナート〕ジルコニウム
ジクロライド、ジアミジナートチタンジクロラシドな
ど、ジルコニウム原子の代わりにチタニウム原子及びハ
フニウム原子に変えた錯体、あるいはランタノイド系列
やアクチノイド系列の金属錯体であってもよい。さらに
クロライドの変わりにブロマイド、ヨーダイド、フルオ
ライドに変えた錯体が挙げられる。これらの化合物は一
種でもあるいは二種以上を組み合わせて用いてもよい。
合物としてビス〔Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）ベ
ンズアミジナートジルコニウムジクロライド、ビス
〔Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミジナート）ジルコニウム
ジクロライド、ビス〔（ｔ−ブトキシジメチルシリル）
−ｔ−ブチルアミノジルコニウムジクロライド、ビス
〔（ｔ−ブトキシジメチルシロキシ）ビス（トリメチル
シリルジルコニウム、ビス〔Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトア
ミジナート）ジエトキシジルコニウム、ビス〔Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミジナ−ト）ビス（ジエチルアミノ）
ジルコニウム、ビス〔（ｔ−ブトキシジメチルシロキ
シ）ビス（ジエチルアミノ）ジルコニウム、ビス〔（ｔ
−ブトキシジメチルシリル）ーｔ−ブチルアミノ〕ジメ
チルジルコニウム、ブチレンビス〔Ｎ．Ｎ−ビス（トリ
メチルシリル）ベンズアミジナ−ト〕ジルコニウムジク
ロライド、δ一（ｔ−ブチルアミノ）バレルーＮ．Ｎ−
ビス（トリメチルシリル）アミジナート〕ジルコニウム
ジクロライド、ジアミジナートチタンジクロラシドな
ど、ジルコニウム原子の代わりにチタニウム原子及びハ
フニウム原子に変えた錯体、あるいはランタノイド系列
やアクチノイド系列の金属錯体であってもよい。さらに
クロライドの変わりにブロマイド、ヨーダイド、フルオ
ライドに変えた錯体が挙げられる。これらの化合物は一
種でもあるいは二種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３１】助触媒として前記遷移金属化合物（Ａ）と
反応して安定なイオン性錯体を形成しうる化合物（Ｂ）
が用いられ、下記（Ｂ−１）〜（Ｂ−３）の中から少な
くとも一種が使用される。
反応して安定なイオン性錯体を形成しうる化合物（Ｂ）
が用いられ、下記（Ｂ−１）〜（Ｂ−３）の中から少な
くとも一種が使用される。
【００３２】この（Ｂ）成分としては、（Ｂ−１）
（Ａ）成分の遷移金属化合物と反応して安定なイオン性
の錯体を形成する嵩高いアニオンとカチオンから形成さ
れるイオン性化合物，（Ｂ−２）アルミノキサン，（Ｂ
−３）（Ａ）と反応して安定なイオン性の錯体を形成す
るルイス酸化合物を挙げることができる。
（Ａ）成分の遷移金属化合物と反応して安定なイオン性
の錯体を形成する嵩高いアニオンとカチオンから形成さ
れるイオン性化合物，（Ｂ−２）アルミノキサン，（Ｂ
−３）（Ａ）と反応して安定なイオン性の錯体を形成す
るルイス酸化合物を挙げることができる。
【００３３】（Ｂ−１）成分としては、前記（Ａ）成分
の遷移金属化合物と反応して、安定なイオン性の錯体を
形成するイオン性化合物であれば、いずれのものでも使
用できるが、次の一般式（４）（化２）、一般式（５)
（化３）
の遷移金属化合物と反応して、安定なイオン性の錯体を
形成するイオン性化合物であれば、いずれのものでも使
用できるが、次の一般式（４）（化２）、一般式（５)
（化３）
【００３４】
【化２】 （［Ｌ1 −Ｒ4 ］k+）p （［Ｚ］- ）q ・・・（４）
【００３５】
【化３】 （［Ｌ2 ］k+）p （［Ｚ］- ）q ・・・（５） 〔ただし、Ｌ2 はＭ2 、Ｒ5 Ｒ6 Ｍ3 、Ｒ7 3Ｃ又はＲ8
Ｍ3 である。〕〔（４）、（５）式中、Ｌ1 はルイス塩
基、［Ｚ］- は、非配位性アニオン［Ｚ1 ］- 及び［Ｚ
2 ］- 、ここで［Ｚ1 ］- は複数の基が元素に結合した
アニオンすなわち［Ｍ1 Ａ1 Ａ2 ・・・Ａn ］- （ここ
で、Ｍ1 は周期律表第５〜１５族元素、好ましくは周期
律表第１３〜１５族元素を示す。Ａ1 〜Ａn は、それぞ
れ水素原子，ハロゲン原子，炭素数１〜２０のアルキル
基，炭素数２〜４０のジアルキルアミノ基，炭素数１〜
２０のアルコキシ基，炭素数６〜２０のアリール基，炭
素数６〜２０のアリールオキシ基，炭素数７〜４０のア
ルキルアリール基，炭素数７〜４０のアリールアルキル
基，炭素数１〜２０のハロゲン置換炭化水素基，炭素数
１〜２０のアシルオキシ基，有機メタロイド基、又は炭
素数２〜２０のヘテロ原子含有炭化水素基を示す。Ａ1
〜Ａn のうち２つ以上が環を形成していてもよい。ｎは
［（中心金属Ｍ1 の原子価）＋１］の整数を示す。）、
［Ｚ2 ］- は、酸解離定数の逆数の対数（ｐＫａ）が−
１０以下のブレンステッド酸単独又はブレンステッド酸
及びルイス酸の組合わせの共役塩基、あるいは一般的に
超強酸と定義される共役塩基を示す。また、ルイス塩基
が配位していてもよい。
Ｍ3 である。〕〔（４）、（５）式中、Ｌ1 はルイス塩
基、［Ｚ］- は、非配位性アニオン［Ｚ1 ］- 及び［Ｚ
2 ］- 、ここで［Ｚ1 ］- は複数の基が元素に結合した
アニオンすなわち［Ｍ1 Ａ1 Ａ2 ・・・Ａn ］- （ここ
で、Ｍ1 は周期律表第５〜１５族元素、好ましくは周期
律表第１３〜１５族元素を示す。Ａ1 〜Ａn は、それぞ
れ水素原子，ハロゲン原子，炭素数１〜２０のアルキル
基，炭素数２〜４０のジアルキルアミノ基，炭素数１〜
２０のアルコキシ基，炭素数６〜２０のアリール基，炭
素数６〜２０のアリールオキシ基，炭素数７〜４０のア
ルキルアリール基，炭素数７〜４０のアリールアルキル
基，炭素数１〜２０のハロゲン置換炭化水素基，炭素数
１〜２０のアシルオキシ基，有機メタロイド基、又は炭
素数２〜２０のヘテロ原子含有炭化水素基を示す。Ａ1
〜Ａn のうち２つ以上が環を形成していてもよい。ｎは
［（中心金属Ｍ1 の原子価）＋１］の整数を示す。）、
［Ｚ2 ］- は、酸解離定数の逆数の対数（ｐＫａ）が−
１０以下のブレンステッド酸単独又はブレンステッド酸
及びルイス酸の組合わせの共役塩基、あるいは一般的に
超強酸と定義される共役塩基を示す。また、ルイス塩基
が配位していてもよい。
【００３６】また、Ｒ4 は水素原子，炭素数１〜２０の
アルキル基，炭素数６〜２０のアリール基，アルキルア
リール基又はアリールアルキル基を示し、Ｒ5 及びＲ6
は、それぞれシクロペンタジエニル基，置換シクロペン
タジエニル基，インデニル基又はフルオレニル基、Ｒ7
は炭素数１〜２０のアルキル基，アリール基，アルキル
アリール基又はアリールアルキル基を示す。
アルキル基，炭素数６〜２０のアリール基，アルキルア
リール基又はアリールアルキル基を示し、Ｒ5 及びＲ6
は、それぞれシクロペンタジエニル基，置換シクロペン
タジエニル基，インデニル基又はフルオレニル基、Ｒ7
は炭素数１〜２０のアルキル基，アリール基，アルキル
アリール基又はアリールアルキル基を示す。
【００３７】Ｒ8 はテトラフェニルポルフィリン，フタ
ロシアニン等の大環状配位子を示す。ｋは［Ｌ1 −Ｒ
4 ］，［Ｌ2 ］のイオン価数で１〜３の整数、ｐは１以
上の整数、ｑ＝（ｋ×ｐ）である。Ｍ2 は、周期律表第
１〜３、１１〜１３、１７族元素を含むものであり、Ｍ
3 は、周期律表第７〜１２族元素を示す。〕で表される
ものを好適に使用することができる。
ロシアニン等の大環状配位子を示す。ｋは［Ｌ1 −Ｒ
4 ］，［Ｌ2 ］のイオン価数で１〜３の整数、ｐは１以
上の整数、ｑ＝（ｋ×ｐ）である。Ｍ2 は、周期律表第
１〜３、１１〜１３、１７族元素を含むものであり、Ｍ
3 は、周期律表第７〜１２族元素を示す。〕で表される
ものを好適に使用することができる。
【００３８】ここで、Ｌ1 の具体例としては、アンモニ
ア、メチルアミン、アニリン、ジメチルアミン、ジエチ
ルアミン、Ｎ−メチルアニリン、ジフェニルアミン、
Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン、トリメチルアミン、トリエ
チルアミン、トリ−ｎ−ブチルアミン、メチルジフェニ
ルアミン、ピリジン、ｐ−ブロモ−Ｎ，Ｎ−ジメチルア
ニリン、ｐ−ニトロ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリンなどの
アミン類、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフ
ィン、ジフェニルホスフィンなどのホスフィン類、テト
ラヒドロチオフェンなどのチオエーテル類、安息香酸エ
チルなどのエステル類、アセトニトリル、ベンゾニトリ
ルなどのニトリル類などを挙げることができる。
ア、メチルアミン、アニリン、ジメチルアミン、ジエチ
ルアミン、Ｎ−メチルアニリン、ジフェニルアミン、
Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン、トリメチルアミン、トリエ
チルアミン、トリ−ｎ−ブチルアミン、メチルジフェニ
ルアミン、ピリジン、ｐ−ブロモ−Ｎ，Ｎ−ジメチルア
ニリン、ｐ−ニトロ−Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリンなどの
アミン類、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフ
ィン、ジフェニルホスフィンなどのホスフィン類、テト
ラヒドロチオフェンなどのチオエーテル類、安息香酸エ
チルなどのエステル類、アセトニトリル、ベンゾニトリ
ルなどのニトリル類などを挙げることができる。
【００３９】Ｒ4 の具体例としては、水素、メチル基、
エチル基、ベンジル基、トリチル基などを挙げることが
でき、Ｒ5 、Ｒ6 の具体例としては、シクロペンタジエ
ニル基、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロ
ペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル
基などを挙げることができる。
エチル基、ベンジル基、トリチル基などを挙げることが
でき、Ｒ5 、Ｒ6 の具体例としては、シクロペンタジエ
ニル基、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロ
ペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル
基などを挙げることができる。
【００４０】Ｒ7 の具体例としては、フェニル基、ｐ−
トリル基、ｐ−メトキシフェニル基などを挙げることが
でき、Ｒ8 の具体例としてはテトラフェニルポルフィ
ン、フタロシアニン、アリル、メタリルなどを挙げるこ
とができる。
トリル基、ｐ−メトキシフェニル基などを挙げることが
でき、Ｒ8 の具体例としてはテトラフェニルポルフィ
ン、フタロシアニン、アリル、メタリルなどを挙げるこ
とができる。
【００４１】また、Ｍ2 の具体例としては、Ｌｉ、Ｎ
ａ、Ｋ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｒ、Ｉ、Ｉ3などを挙げること
ができ、Ｍ3 の具体例としては、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎ
ｉ、Ｚｎなどを挙げることができる。
ａ、Ｋ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｂｒ、Ｉ、Ｉ3などを挙げること
ができ、Ｍ3 の具体例としては、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎ
ｉ、Ｚｎなどを挙げることができる。
【００４２】また、［Ｚ1］- 、すなわち［Ｍ1 Ａ1 Ａ2
・・・Ａn ］において、Ｍ1 の具体例としては、Ｂ、
Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂなど、好ましくはＢ及びＡ
ｌが挙げられる。
・・・Ａn ］において、Ｍ1 の具体例としては、Ｂ、
Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂなど、好ましくはＢ及びＡ
ｌが挙げられる。
【００４３】また、Ａ1 、Ａ2 〜Ａn の具体例として
は、ジアルキルアミノ基としてジメチルアミノ基，ジエ
チルアミノ基など、アルコキシ基若しくはアリールオキ
シ基としてメトキシ基，エトキシ基，ｎ−ブトキシ基，
フェノキシ基など、炭化水素基としてメチル基，エチル
基，ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ−ブチル基，
イソブチル基，ｎ−オクチル基，ｎ−エイコシル基，フ
ェニル基，ｐ−トリル基，ベンジル基，４−ｔ−ブチル
フェニル基，３，５−ジメチルフェニル基など、ハロゲ
ン原子としてフッ素，塩素，臭素，ヨウ素、ヘテロ原子
含有炭化水素基としてｐ−フルオロフェニル基，３，５
−ジフルオロフェニル基，ペンタクロロフェニル基，
３，４，５−トリフルオロフェニル基，ペンタフルオロ
フェニル基，３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェ
ニル基，ビス（トリメチルシリル）メチル基など、有機
メタロイド基としてペンタメチルアンチモン基，トリメ
チルシリル基，トリメチルゲルミル基，ジフェニルアル
シン基，ジシクロヘキシルアンチモン基，ジフェニル硼
素などが挙げられる。
は、ジアルキルアミノ基としてジメチルアミノ基，ジエ
チルアミノ基など、アルコキシ基若しくはアリールオキ
シ基としてメトキシ基，エトキシ基，ｎ−ブトキシ基，
フェノキシ基など、炭化水素基としてメチル基，エチル
基，ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ−ブチル基，
イソブチル基，ｎ−オクチル基，ｎ−エイコシル基，フ
ェニル基，ｐ−トリル基，ベンジル基，４−ｔ−ブチル
フェニル基，３，５−ジメチルフェニル基など、ハロゲ
ン原子としてフッ素，塩素，臭素，ヨウ素、ヘテロ原子
含有炭化水素基としてｐ−フルオロフェニル基，３，５
−ジフルオロフェニル基，ペンタクロロフェニル基，
３，４，５−トリフルオロフェニル基，ペンタフルオロ
フェニル基，３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェ
ニル基，ビス（トリメチルシリル）メチル基など、有機
メタロイド基としてペンタメチルアンチモン基，トリメ
チルシリル基，トリメチルゲルミル基，ジフェニルアル
シン基，ジシクロヘキシルアンチモン基，ジフェニル硼
素などが挙げられる。
【００４４】また、非配位性のアニオンすなわちｐＫａ
が−１０以下のブレンステッド酸単独又はブレンステッ
ド酸及びルイス酸の組合わせの共役塩基［Ｚ2 ］- の具
体例としては、トリフルオロメタンスルホン酸アニオン
（ＣＦ3 ＳＯ3 ）- 、ビス（トリフルオロメタンスルホ
ニル）メチルアニオン、ビス（トリフルオロメタンスル
ホニル）ベンジルアニオン、ビス（トリフルオロメタン
スルホニル）アミド、過塩素酸アニオン（ＣｌＯ4 ）
- 、トリフルオロ酢酸アニオン（ＣＦ3 ＣＯ2 ） - 、ヘ
キサフルオロアンチモンアニオン（ＳｂＦ6 ）- 、フル
オロスルホン酸アニオン（ＦＳＯ3 ）- 、クロロスルホ
ン酸アニオン（ＣｌＳＯ3 ）- 、フルオロスルホン酸ア
ニオン／５−フッ化アンチモン（ＦＳＯ3 ／ＳｂＦ5 ）
- 、フルオロスルホン酸アニオン／５−フッ化砒素（Ｆ
ＳＯ3 ／ＡｓＦ5 ）- 、トリフルオロメタンスルホン酸
／５−フッ化アンチモン（ＣＦ3 ＳＯ3 ／ＳｂＦ5 ）-
などを挙げることができる。
が−１０以下のブレンステッド酸単独又はブレンステッ
ド酸及びルイス酸の組合わせの共役塩基［Ｚ2 ］- の具
体例としては、トリフルオロメタンスルホン酸アニオン
（ＣＦ3 ＳＯ3 ）- 、ビス（トリフルオロメタンスルホ
ニル）メチルアニオン、ビス（トリフルオロメタンスル
ホニル）ベンジルアニオン、ビス（トリフルオロメタン
スルホニル）アミド、過塩素酸アニオン（ＣｌＯ4 ）
- 、トリフルオロ酢酸アニオン（ＣＦ3 ＣＯ2 ） - 、ヘ
キサフルオロアンチモンアニオン（ＳｂＦ6 ）- 、フル
オロスルホン酸アニオン（ＦＳＯ3 ）- 、クロロスルホ
ン酸アニオン（ＣｌＳＯ3 ）- 、フルオロスルホン酸ア
ニオン／５−フッ化アンチモン（ＦＳＯ3 ／ＳｂＦ5 ）
- 、フルオロスルホン酸アニオン／５−フッ化砒素（Ｆ
ＳＯ3 ／ＡｓＦ5 ）- 、トリフルオロメタンスルホン酸
／５−フッ化アンチモン（ＣＦ3 ＳＯ3 ／ＳｂＦ5 ）-
などを挙げることができる。
【００４５】このような前記（Ａ）成分の遷移金属化合
物と反応してイオン性の錯体を形成するイオン性化合
物、すなわち（Ｂ−１）成分化合物の具体例としては、
テトラフェニル硼酸トリエチルアンモニウム、テトラフ
ェニル硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラフェ
ニル硼酸トリメチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸
テトラエチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸メチル
（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラフェニル硼
酸ベンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラ
フェニル硼酸ジメチルジフェニルアンモニウム、テトラ
フェニル硼酸トリフェニル（メチル）アンモニウム、テ
トラフェニル硼酸トリメチルアニリニウム、テトラフェ
ニル硼酸メチルピリジニウム、テトラフェニル硼酸ベン
ジルピリジニウム、テトラフェニル硼酸メチル（２−シ
アノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）硼酸トリエチルアンモニウム、テトラキス（ペン
タフルオロフェニル）硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウ
ム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフ
ェニルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）硼酸テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テトラエチルアンモ
ニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベ
ンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルジフェニルアン
モニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸
トリフェニル（メチル）アンモニウム、テトラキス（ペ
ンタフルオロフェニル）硼酸メチルアニリニウム、テト
ラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ジメチルアニリ
ニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ト
リメチルアニリニウム、テトラキス（ペンタフルオロフ
ェニル）硼酸メチルピリジニウム、テトラキス（ペンタ
フルオロフェニル）硼酸ベンジルピリジニウム、テトラ
キス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（２−シア
ノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）硼酸ベンジル（２−シアノピリジニウム）、テトラ
キス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（４−シア
ノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）硼酸トリフェニルホスホニウム、テトラキス［ビス
（３，５−ジトリフルオロメチル）フェニル］硼酸ジメ
チルアニリニウム、テトラフェニル硼酸フェロセニウ
ム、テトラフェニル硼酸銀、テトラフェニル硼酸トリチ
ル、テトラフェニル硼酸テトラフェニルポルフィリンマ
ンガン、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸フ
ェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）
硼酸（１，１’−ジメチルフェロセニウム）、テトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）硼酸デカメチルフェロセ
ニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸
銀、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリチ
ル、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸リチウ
ム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ナトリ
ウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テオ
ラフェニルポルフィリンマンガン、テトラフルオロ硼酸
銀、ヘキサフルオロ燐酸銀、ヘキサフルオロ砒素酸銀、
過塩素酸銀、トリフルオロ酢酸銀、トリフルオロメタン
スルホン酸銀などを挙げることができる。
物と反応してイオン性の錯体を形成するイオン性化合
物、すなわち（Ｂ−１）成分化合物の具体例としては、
テトラフェニル硼酸トリエチルアンモニウム、テトラフ
ェニル硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラフェ
ニル硼酸トリメチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸
テトラエチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸メチル
（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラフェニル硼
酸ベンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラ
フェニル硼酸ジメチルジフェニルアンモニウム、テトラ
フェニル硼酸トリフェニル（メチル）アンモニウム、テ
トラフェニル硼酸トリメチルアニリニウム、テトラフェ
ニル硼酸メチルピリジニウム、テトラフェニル硼酸ベン
ジルピリジニウム、テトラフェニル硼酸メチル（２−シ
アノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）硼酸トリエチルアンモニウム、テトラキス（ペン
タフルオロフェニル）硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウ
ム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフ
ェニルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）硼酸テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テトラエチルアンモ
ニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベ
ンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルジフェニルアン
モニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸
トリフェニル（メチル）アンモニウム、テトラキス（ペ
ンタフルオロフェニル）硼酸メチルアニリニウム、テト
ラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ジメチルアニリ
ニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ト
リメチルアニリニウム、テトラキス（ペンタフルオロフ
ェニル）硼酸メチルピリジニウム、テトラキス（ペンタ
フルオロフェニル）硼酸ベンジルピリジニウム、テトラ
キス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（２−シア
ノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）硼酸ベンジル（２−シアノピリジニウム）、テトラ
キス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（４−シア
ノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）硼酸トリフェニルホスホニウム、テトラキス［ビス
（３，５−ジトリフルオロメチル）フェニル］硼酸ジメ
チルアニリニウム、テトラフェニル硼酸フェロセニウ
ム、テトラフェニル硼酸銀、テトラフェニル硼酸トリチ
ル、テトラフェニル硼酸テトラフェニルポルフィリンマ
ンガン、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸フ
ェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）
硼酸（１，１’−ジメチルフェロセニウム）、テトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）硼酸デカメチルフェロセ
ニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸
銀、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリチ
ル、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸リチウ
ム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ナトリ
ウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テオ
ラフェニルポルフィリンマンガン、テトラフルオロ硼酸
銀、ヘキサフルオロ燐酸銀、ヘキサフルオロ砒素酸銀、
過塩素酸銀、トリフルオロ酢酸銀、トリフルオロメタン
スルホン酸銀などを挙げることができる。
【００４６】この（Ｂ−１）成分である、該（Ａ）成分
の遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成する
イオン性化合物は一種用いてもよく、また二種以上を組
み合わせて用いてもよい。
の遷移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成する
イオン性化合物は一種用いてもよく、また二種以上を組
み合わせて用いてもよい。
【００４７】一方、（Ｂ−２）成分のアルミノキサンと
しては、一般式（６）（化４）
しては、一般式（６）（化４）
【００４８】
【化４】 〔式中、Ｒ9 は炭素数１〜２０、好ましくは１〜１２の
アルキル基，アルケニル基，アリール基，アリールアル
キル基などの炭化水素基、ｓは重合度を示し、通常３〜
５０、好ましくは７〜４０の整数である。〕、及び一般
式（７）（化５）
アルキル基，アルケニル基，アリール基，アリールアル
キル基などの炭化水素基、ｓは重合度を示し、通常３〜
５０、好ましくは７〜４０の整数である。〕、及び一般
式（７）（化５）
【００４９】
【化５】 〔式中、Ｒ9 及びｓは、前記と同じである。〕及びこれ
らの組み合わせで、示されるアルミノキサン化合物を挙
げることができる。
らの組み合わせで、示されるアルミノキサン化合物を挙
げることができる。
【００５０】前記アルミノキサンの製造法としては、ア
ルキルアルミニウムと水などの縮合剤とを接触させる方
法が挙げられるが、その手段については、特に限定はな
く、公知の方法に準じて反応させればよい。例えば、
有機アルミニウム化合物を有機溶剤に溶解しておき、こ
れを水と接触させる方法、重合時に当初有機アルミニ
ウム化合物を加えておき、後に水を添加する方法、金
属塩などに含有されている結晶水、無機物や有機物への
吸着水を有機アルミニウム化合物と反応させる方法、
テトラアルキルジアルミノキサンにトリアルキルアルミ
ニウムを反応させ、さらに水を反応させる方法などがあ
る。なお、アルミノキサンとしては、トルエン不溶性の
ものであってもよい。これらのアルミノキサンは一種用
いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
ルキルアルミニウムと水などの縮合剤とを接触させる方
法が挙げられるが、その手段については、特に限定はな
く、公知の方法に準じて反応させればよい。例えば、
有機アルミニウム化合物を有機溶剤に溶解しておき、こ
れを水と接触させる方法、重合時に当初有機アルミニ
ウム化合物を加えておき、後に水を添加する方法、金
属塩などに含有されている結晶水、無機物や有機物への
吸着水を有機アルミニウム化合物と反応させる方法、
テトラアルキルジアルミノキサンにトリアルキルアルミ
ニウムを反応させ、さらに水を反応させる方法などがあ
る。なお、アルミノキサンとしては、トルエン不溶性の
ものであってもよい。これらのアルミノキサンは一種用
いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５１】（Ｂ−３）成分の（Ａ）と反応して安定な
イオン性錯体を形成するルイス酸については、特に制限
はなく、有機化合物でも固体状無機化合物でもよい。
イオン性錯体を形成するルイス酸については、特に制限
はなく、有機化合物でも固体状無機化合物でもよい。
【００５２】例えば、有機化合物としては、硼素化合物
やアルミニウム化合物などが、無機化合物としてはマグ
ネシウム化合物，アルミニウム化合物などが好ましく用
いられる。
やアルミニウム化合物などが、無機化合物としてはマグ
ネシウム化合物，アルミニウム化合物などが好ましく用
いられる。
【００５３】該アルミニウム化合物としては、例えばビ
ス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）
アルミニウムメチル，（１，１−ビ−２−ナフトキシ）
アルミニウムメチルなどが、マグネシウム化合物として
は、例えば塩化マグネシウム，ジエトキシマグネシウム
などが、アルミニウム化合物としては、酸化アルミニウ
ム，塩化アルミニウムなどが、硼素化合物としては、例
えばトリフェニル硼素、トリス（ペンタフルオロフェニ
ル）硼素、トリス［３，５−ビス（トリフルオロメチ
ル）フェニル］硼素、トリス［（４−フルオロメチル）
フェニル］硼素、トリメチル硼素、トリエチル硼素、ト
リ−ｎ−ブチル硼素、トリス（フルオロメチル）硼素、
トリス（ペンタフルオロエチル）硼素、トリス（ノナフ
ルオロブチル）硼素、トリス（２，４，６−トリフルオ
ロフェニル）硼素、トリス（３，５−ジフルオロ）硼
素、トリス［３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェ
ニル］硼素、ビス（ペンタフルオロフェニル）フルオロ
硼素、ジフェニルフルオロ硼素、ビス（ペンタフルオロ
フェニル）クロロ硼素、ジメチルフルオロ硼素、ジエチ
ルフルオロ硼素、ジ−ｎ−ブチルフルオロ硼素、ペンタ
フルオロフェニルジフルオロ硼素、フェニルジフルオロ
硼素、ペンタフルオロフェニルジクロロ硼素、メチルジ
フルオロ硼素、エチルジフルオロ硼素、ｎ−ブチルジフ
ルオロ硼素などが挙げられる。これらのルイス酸は一種
用いてもよく、また二種以上を組み合わせて用いてもよ
い。
ス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）
アルミニウムメチル，（１，１−ビ−２−ナフトキシ）
アルミニウムメチルなどが、マグネシウム化合物として
は、例えば塩化マグネシウム，ジエトキシマグネシウム
などが、アルミニウム化合物としては、酸化アルミニウ
ム，塩化アルミニウムなどが、硼素化合物としては、例
えばトリフェニル硼素、トリス（ペンタフルオロフェニ
ル）硼素、トリス［３，５−ビス（トリフルオロメチ
ル）フェニル］硼素、トリス［（４−フルオロメチル）
フェニル］硼素、トリメチル硼素、トリエチル硼素、ト
リ−ｎ−ブチル硼素、トリス（フルオロメチル）硼素、
トリス（ペンタフルオロエチル）硼素、トリス（ノナフ
ルオロブチル）硼素、トリス（２，４，６−トリフルオ
ロフェニル）硼素、トリス（３，５−ジフルオロ）硼
素、トリス［３，５−ビス（トリフルオロメチル）フェ
ニル］硼素、ビス（ペンタフルオロフェニル）フルオロ
硼素、ジフェニルフルオロ硼素、ビス（ペンタフルオロ
フェニル）クロロ硼素、ジメチルフルオロ硼素、ジエチ
ルフルオロ硼素、ジ−ｎ−ブチルフルオロ硼素、ペンタ
フルオロフェニルジフルオロ硼素、フェニルジフルオロ
硼素、ペンタフルオロフェニルジクロロ硼素、メチルジ
フルオロ硼素、エチルジフルオロ硼素、ｎ−ブチルジフ
ルオロ硼素などが挙げられる。これらのルイス酸は一種
用いてもよく、また二種以上を組み合わせて用いてもよ
い。
【００５４】該重合用触媒における（Ａ）触媒成分と
（Ｂ）触媒成分との使用割合は、（Ｂ）触媒成分として
（Ｂ−１）化合物を用いた場合には、モル比で好ましく
は１０：１〜１：１００、より好ましくは２：１〜１：
１０の範囲が望ましく、また（Ｂ−２）化合物を用いた
場合には、モル比で好ましくは１：１〜１：１００，０
００、より好ましくは１：１０〜１：１０，０００の範
囲が望ましい。前記（Ａ）触媒成分と（Ｂ−３）触媒成
分との使用割合は、モル比で、好ましくは１：０．１〜
１：２，０００、より好ましくは１：０．２〜１：１，
０００、さらに好ましくは１：０．５〜１：５００の範
囲が望ましい。また、触媒成分（Ｂ）としては（Ｂ−
１），（Ｂ−２），（Ｂ−３）などを単独又は二種以上
組み合わせて用いることもできる。
（Ｂ）触媒成分との使用割合は、（Ｂ）触媒成分として
（Ｂ−１）化合物を用いた場合には、モル比で好ましく
は１０：１〜１：１００、より好ましくは２：１〜１：
１０の範囲が望ましく、また（Ｂ−２）化合物を用いた
場合には、モル比で好ましくは１：１〜１：１００，０
００、より好ましくは１：１０〜１：１０，０００の範
囲が望ましい。前記（Ａ）触媒成分と（Ｂ−３）触媒成
分との使用割合は、モル比で、好ましくは１：０．１〜
１：２，０００、より好ましくは１：０．２〜１：１，
０００、さらに好ましくは１：０．５〜１：５００の範
囲が望ましい。また、触媒成分（Ｂ）としては（Ｂ−
１），（Ｂ−２），（Ｂ−３）などを単独又は二種以上
組み合わせて用いることもできる。
【００５５】該重合用触媒は、前記の（Ａ）成分及び
（Ｂ）成分を主成分として含有するものであってもよい
し、また、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）少なくと
も１個以上の金属と炭化水素基の結合を有する周期律表
第１、第２または第１３族の有機金属化合物を含有する
ものも使用できる。
（Ｂ）成分を主成分として含有するものであってもよい
し、また、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）少なくと
も１個以上の金属と炭化水素基の結合を有する周期律表
第１、第２または第１３族の有機金属化合物を含有する
ものも使用できる。
【００５６】（Ｃ）成分としては特に有機アルミニウム
化合物が好ましく使用できる。ここで、（Ｃ）成分の有
機アルミニウム化合物としては、一般式（８）（化６）
化合物が好ましく使用できる。ここで、（Ｃ）成分の有
機アルミニウム化合物としては、一般式（８）（化６）
【００５７】
【化６】 Ｒ10 r ＡｌＱ3-r 一般式（８） 〔式中、Ｒ10は炭素数１〜１０のアルキル基、Ｑは水素
原子，炭素数１〜２０のアルコキシ基，炭素数６〜２０
のアリール基又はハロゲン原子を示し、ｒは１〜３の整
数である。〕で示される化合物が用いられる。
原子，炭素数１〜２０のアルコキシ基，炭素数６〜２０
のアリール基又はハロゲン原子を示し、ｒは１〜３の整
数である。〕で示される化合物が用いられる。
【００５８】前記一般式（８）で示される化合物の具体
例としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアル
ミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブ
チルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、ジ
エチルアルミニウムクロリド、メチルアルミニウムジク
ロリド、エチルアルミニウムジクロリド、ジメチルアル
ミニウムフルオリド、ジイソブチルアルミニウムヒドリ
ド、ジエチルアルミニウムヒドリド、エチルアルミニウ
ムセスキクロリド等が挙げられる。これらの有機アルミ
ニウム化合物は一種用いてもよく、二種以上を組合せて
用いてもよい。
例としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアル
ミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブ
チルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、ジ
エチルアルミニウムクロリド、メチルアルミニウムジク
ロリド、エチルアルミニウムジクロリド、ジメチルアル
ミニウムフルオリド、ジイソブチルアルミニウムヒドリ
ド、ジエチルアルミニウムヒドリド、エチルアルミニウ
ムセスキクロリド等が挙げられる。これらの有機アルミ
ニウム化合物は一種用いてもよく、二種以上を組合せて
用いてもよい。
【００５９】前記（Ａ）触媒成分と（Ｃ）触媒成分との
使用割合は、モル比で好ましくは１：１〜１：１０，０
００、より好ましくは１：５〜１：２，０００、さらに
好ましくは１：１０ないし１：１，０００の範囲が望ま
しい。該（Ｃ）触媒成分を用いることにより、遷移金属
当たりの重合活性を向上させることができるが、あまり
多いと有機アルミニウム化合物が無駄になるとともに、
共重合体中に多量に残存し、好ましくない。
使用割合は、モル比で好ましくは１：１〜１：１０，０
００、より好ましくは１：５〜１：２，０００、さらに
好ましくは１：１０ないし１：１，０００の範囲が望ま
しい。該（Ｃ）触媒成分を用いることにより、遷移金属
当たりの重合活性を向上させることができるが、あまり
多いと有機アルミニウム化合物が無駄になるとともに、
共重合体中に多量に残存し、好ましくない。
【００６０】本発明においては、触媒成分の少なくとも
一種を適当な担体に担持して用いることができる。該担
体の種類については、特に制限はなく、無機酸化物担
体、それ以外の無機担体及び有機担体のいずれも用いる
ことができるが、特に無機酸化物担体あるいはそれ以外
の無機担体が好ましい。無機酸化物担体としては、具体
的には、ＳｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，ＭｇＯ，ＺｒＯ2 ，Ｔ
ｌＯ2 ，Ｆｅ2 Ｏ3 ，Ｂ 2 Ｏ3 ，ＣａＯ，ＺｎＯ，Ｂａ
Ｏ，ＴｈＯ2 やこれらの混合物、例えば、シリカアルミ
ナ，ゼオライト，フェライト，グラスファイバーなどが
挙げられる。これらの中では、特にＳｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ
3 が好ましい。なお、上記無機酸化物担体は、少量の炭
酸塩，硝酸塩，硫酸塩などを含有してもよい。
一種を適当な担体に担持して用いることができる。該担
体の種類については、特に制限はなく、無機酸化物担
体、それ以外の無機担体及び有機担体のいずれも用いる
ことができるが、特に無機酸化物担体あるいはそれ以外
の無機担体が好ましい。無機酸化物担体としては、具体
的には、ＳｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ3 ，ＭｇＯ，ＺｒＯ2 ，Ｔ
ｌＯ2 ，Ｆｅ2 Ｏ3 ，Ｂ 2 Ｏ3 ，ＣａＯ，ＺｎＯ，Ｂａ
Ｏ，ＴｈＯ2 やこれらの混合物、例えば、シリカアルミ
ナ，ゼオライト，フェライト，グラスファイバーなどが
挙げられる。これらの中では、特にＳｉＯ2 ，Ａｌ2 Ｏ
3 が好ましい。なお、上記無機酸化物担体は、少量の炭
酸塩，硝酸塩，硫酸塩などを含有してもよい。
【００６１】一方、上記以外の担体としては、ＭｇＣｌ
2 ，Ｍｇ（ＯＣ2 Ｈ5 ）2 などのマグネシウム化合物な
どで代表される一般式ＭｇＲ11 x Ｘ1 y で表されるマグ
ネシウム化合物やその錯塩も使用できる。
2 ，Ｍｇ（ＯＣ2 Ｈ5 ）2 などのマグネシウム化合物な
どで代表される一般式ＭｇＲ11 x Ｘ1 y で表されるマグ
ネシウム化合物やその錯塩も使用できる。
【００６２】助触媒としてはこれらを１種ないし２種以
上混合して使用することができる。
上混合して使用することができる。
【００６３】該ゴム状重合体の重合方法は特に限定され
ず、溶媒重合法あるいは実質的に溶媒の存在しない塊状
重合法、気相重合法などの従来の方法で利用でき、また
重合条件については特に制限はなく通常、反応温度は常
温〜２００℃、圧力が常圧〜５０kg／cm2で行われる。
ず、溶媒重合法あるいは実質的に溶媒の存在しない塊状
重合法、気相重合法などの従来の方法で利用でき、また
重合条件については特に制限はなく通常、反応温度は常
温〜２００℃、圧力が常圧〜５０kg／cm2で行われる。
【００６４】通常このような方法で得られたゴム状重合
体であるエチレン、α−オレフィン、ジエン共重合体中
のエチレンとα−オレフィンとのモル比は５０／５０〜
９０／５０モルの範囲にあることが好ましい。α−オレ
フィンとエチレン含量に対するα−オレフィン含量が１
０モル％に満たないとスチレン系樹脂の成形加工性、物
性のバランスの改良効果が小さくなる。また５０モル％
を越えるとゴムとしての性質、効果が小さくなるので好
ましくない。
体であるエチレン、α−オレフィン、ジエン共重合体中
のエチレンとα−オレフィンとのモル比は５０／５０〜
９０／５０モルの範囲にあることが好ましい。α−オレ
フィンとエチレン含量に対するα−オレフィン含量が１
０モル％に満たないとスチレン系樹脂の成形加工性、物
性のバランスの改良効果が小さくなる。また５０モル％
を越えるとゴムとしての性質、効果が小さくなるので好
ましくない。
【００６５】またジエン含有量０．１〜５０重量％、好
ましくは１〜３０重量％である。
ましくは１〜３０重量％である。
【００６６】本発明ではゴム状重合体の結合様式が重要
であり、ゴム状共重合体中に含まれる不飽和結合のモル
数（Ｍ）とジエン単位のモル数（Ｍ0）が下記式（数
３）で表される関係にあることが特徴である。
であり、ゴム状共重合体中に含まれる不飽和結合のモル
数（Ｍ）とジエン単位のモル数（Ｍ0）が下記式（数
３）で表される関係にあることが特徴である。
【００６７】
【数３】 ゴム状共重合体に含まれる不飽和結合のモル数（Ｍ）は
共重合体の赤外吸収スペクトルやＮＭＲスペクトルで不
飽和基の吸収スペクトルから計算して求めることができ
る。またジエン含量（Ｍ0）は同様に共重合体の赤外吸
収スペクトルやＮＭＲスペクトルから計算して求めるこ
ともできるが、重合時に供給したジエンモノマーのモル
数から重合終了時の未反応のモノマーのモル数の差から
計算することもできる。
共重合体の赤外吸収スペクトルやＮＭＲスペクトルで不
飽和基の吸収スペクトルから計算して求めることができ
る。またジエン含量（Ｍ0）は同様に共重合体の赤外吸
収スペクトルやＮＭＲスペクトルから計算して求めるこ
ともできるが、重合時に供給したジエンモノマーのモル
数から重合終了時の未反応のモノマーのモル数の差から
計算することもできる。
【００６８】ゴム状共重合体中に含まれる不飽和結合の
モル数（Ｍ）とジエン単位のモル数（Ｍ0）の関係式
（数３）が０．９未満であるということはジエンの二つ
の二重結合が両方とも反応してα−オレフィン・エチレ
ン共重合体をジエンで結合した構造あるいはジエン同志
が結合した構造あるいはジエンが環状になって導入され
た構造となっている物が導入されたジエンのうち０．１
以上含まれており、ジエンの残りの不飽和結合は上記反
応をしていないことである。
モル数（Ｍ）とジエン単位のモル数（Ｍ0）の関係式
（数３）が０．９未満であるということはジエンの二つ
の二重結合が両方とも反応してα−オレフィン・エチレ
ン共重合体をジエンで結合した構造あるいはジエン同志
が結合した構造あるいはジエンが環状になって導入され
た構造となっている物が導入されたジエンのうち０．１
以上含まれており、ジエンの残りの不飽和結合は上記反
応をしていないことである。
【００６９】また、ゴム状共重合体中に含まれる不飽和
結合のモル数（Ｍ）とジエン単位のモル数（Ｍ0）の関
係式（数３）が０．１を超えるということはジエンの二
つの二重結合が両方とも反応してがα−オレフィン・エ
チレン共重合体をジエンで結合した構造あるいはジエン
同志が結合した構造あるいはジエンが環状構造になって
導入されたジエンが０．９以下含まれていることであ
る。
結合のモル数（Ｍ）とジエン単位のモル数（Ｍ0）の関
係式（数３）が０．１を超えるということはジエンの二
つの二重結合が両方とも反応してがα−オレフィン・エ
チレン共重合体をジエンで結合した構造あるいはジエン
同志が結合した構造あるいはジエンが環状構造になって
導入されたジエンが０．９以下含まれていることであ
る。
【００７０】本発明は射出成形等の通常のポリスチレン
の成形に用いられている方法で成形して剛性と耐衝撃性
のバランスの良好な成形物を製造することができる。成
形温度としては特に制限はなく通常の成形温度で可能で
あり、通常１６０〜３００℃である。上記各成分の混
合、あるいは必要に応じ添加される酸化防止剤、紫外線
吸収剤、滑剤、帯電防止剤、あるいは他の核剤など公知
の添加剤との混合方法については特に制限は無く、それ
ぞれの成分をヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー等で
混合後、押出機、あるいはロール、バンバリーミキサ
ー、ニーダー等で溶融混合し一度造粒してペレット状に
しておくことが好ましい。
の成形に用いられている方法で成形して剛性と耐衝撃性
のバランスの良好な成形物を製造することができる。成
形温度としては特に制限はなく通常の成形温度で可能で
あり、通常１６０〜３００℃である。上記各成分の混
合、あるいは必要に応じ添加される酸化防止剤、紫外線
吸収剤、滑剤、帯電防止剤、あるいは他の核剤など公知
の添加剤との混合方法については特に制限は無く、それ
ぞれの成分をヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー等で
混合後、押出機、あるいはロール、バンバリーミキサ
ー、ニーダー等で溶融混合し一度造粒してペレット状に
しておくことが好ましい。
【００７１】また本発明は上記のゴム状重合体をスチレ
ン系単量体或いはスチレン系単量体及びスチレン系単量
体と共重合可能な単量体の混合物に溶解し、この溶液を
重合させるゴム変性スチレン系樹脂組成物を製造するこ
とも可能である。重合方法としてはゴム状重合体をスチ
レン系単量体或いはスチレン系単量体及びスチレン系単
量体と共重合可能な単量体の混合物に溶解した溶液を塊
状重合又は塊状一懸濁二段重合法にて重合する等により
得られるが、重合方法は特に限定はなく熱重合或いは触
媒重合により製造される。
ン系単量体或いはスチレン系単量体及びスチレン系単量
体と共重合可能な単量体の混合物に溶解し、この溶液を
重合させるゴム変性スチレン系樹脂組成物を製造するこ
とも可能である。重合方法としてはゴム状重合体をスチ
レン系単量体或いはスチレン系単量体及びスチレン系単
量体と共重合可能な単量体の混合物に溶解した溶液を塊
状重合又は塊状一懸濁二段重合法にて重合する等により
得られるが、重合方法は特に限定はなく熱重合或いは触
媒重合により製造される。
【００７２】ゴム溶液にはゴムを溶解しやすいようにエ
チルベンゼン、塩化メチレン、メチルエチルケトンなど
の溶剤が含まれていてもよい。
チルベンゼン、塩化メチレン、メチルエチルケトンなど
の溶剤が含まれていてもよい。
【００７３】本発明においては、ゴム状重合体を粒子化
する際に重合開始剤を使用しなくてもよいが、使用する
ことがより好ましい。重合開始剤として有機過酸化物を
使用する場合には有機過酸化物をゴム状重合体を溶解し
た溶液１００重量部に対し、０．０００５〜０．０５重
量部使用することが好ましい。０．０５重量部より多く
使用すると巨大粒子が一部生成し、成形品の表面状態が
悪くなることがあるので好ましくない。
する際に重合開始剤を使用しなくてもよいが、使用する
ことがより好ましい。重合開始剤として有機過酸化物を
使用する場合には有機過酸化物をゴム状重合体を溶解し
た溶液１００重量部に対し、０．０００５〜０．０５重
量部使用することが好ましい。０．０５重量部より多く
使用すると巨大粒子が一部生成し、成形品の表面状態が
悪くなることがあるので好ましくない。
【００７４】本発明のゴム変性スチレン系樹脂組成物に
は必要に応じてヒンダードフェノール系酸化防止剤、リ
ン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等の酸化防止剤、
ミネラル油等の流動性改良剤、ステアリン酸、ステアリ
ン酸亜鉛、有機ポリシロキサン等の離型剤を原料溶液或
いは重合の途中もしくは重合の終了した時点で添加して
もよい。
は必要に応じてヒンダードフェノール系酸化防止剤、リ
ン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等の酸化防止剤、
ミネラル油等の流動性改良剤、ステアリン酸、ステアリ
ン酸亜鉛、有機ポリシロキサン等の離型剤を原料溶液或
いは重合の途中もしくは重合の終了した時点で添加して
もよい。
【００７５】
【実施例】以下実施例を示して本発明を具体的に説明す
る。
る。
【００７６】物性の評価 アイゾット衝撃強度：ＪＩＳＫ−６８７１に準じて測定
した。
した。
【００７７】実施例１ ［α−オレフィン／エチレン／ジエン共重合体の合成］
内容積２００リットルのステンレス製オートクレーブに
トルエン５０リットルを入れ、さらに２０℃に保ちなが
ら１，４−ヘキサジエンとプロピレンを導入し、さらに
トリイソブチルアルミニウム１００ミリモルを入れ、さ
らに２０℃でエチレンガスを導入して３ｋｇ／ｃｍ2−
Ｇとして常法にしたがって合成したイソプロピリデン
（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウ
ムジクロリド１ミリモルをトルエンに溶解した溶液を加
えて、さらに２０℃に保ちながＮ，Ｎ’−ジメチルアニ
リニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート２ミリモルを添加してエチレンガスを導入して圧力
を３ｋｇ／ｃｍ2−Ｇで一定に保ちながら８０℃に昇温
して９０分間重合することによりムーニー粘度ＭＬ1+ 4
（１００℃）が２８で共重合体のジエン単位の含量が
４．５重量％、プロピレンとエチレンの合計に対するプ
ロピレン含量が３５モル％、エチレン含量が６５モル％
であって、共重合体中に含まれる不飽和結合のモル数
（Ｍ）／ジエン単位のモル数（Ｍ0）は０．８５である
ゴム状重合体を得た。
内容積２００リットルのステンレス製オートクレーブに
トルエン５０リットルを入れ、さらに２０℃に保ちなが
ら１，４−ヘキサジエンとプロピレンを導入し、さらに
トリイソブチルアルミニウム１００ミリモルを入れ、さ
らに２０℃でエチレンガスを導入して３ｋｇ／ｃｍ2−
Ｇとして常法にしたがって合成したイソプロピリデン
（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウ
ムジクロリド１ミリモルをトルエンに溶解した溶液を加
えて、さらに２０℃に保ちながＮ，Ｎ’−ジメチルアニ
リニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート２ミリモルを添加してエチレンガスを導入して圧力
を３ｋｇ／ｃｍ2−Ｇで一定に保ちながら８０℃に昇温
して９０分間重合することによりムーニー粘度ＭＬ1+ 4
（１００℃）が２８で共重合体のジエン単位の含量が
４．５重量％、プロピレンとエチレンの合計に対するプ
ロピレン含量が３５モル％、エチレン含量が６５モル％
であって、共重合体中に含まれる不飽和結合のモル数
（Ｍ）／ジエン単位のモル数（Ｍ0）は０．８５である
ゴム状重合体を得た。
【００７８】［ゴム変成スチレン系樹脂組成物の合成］
３基の直列に連結された撹拌機付き反応器よりなる連続
塊状重合装置を用いてゴム変性スチレン系樹脂を製造し
た。第１基目の撹拌機付き反応槽に上記で得られたゴム
状重合体４．２重量部、エチルベンゼン１５重量部、ス
チレン７９重量部、有機過酸化物として１，１−ビス
（ｔ−ブチルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシク
ロヘキサン０．００５重量部よりなる原料液を連続的に
供給して重合することによりゴム変成スチレン系樹脂組
成物を得た。得られたポリマーの物性測定結果を表１に
示す。
３基の直列に連結された撹拌機付き反応器よりなる連続
塊状重合装置を用いてゴム変性スチレン系樹脂を製造し
た。第１基目の撹拌機付き反応槽に上記で得られたゴム
状重合体４．２重量部、エチルベンゼン１５重量部、ス
チレン７９重量部、有機過酸化物として１，１−ビス
（ｔ−ブチルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシク
ロヘキサン０．００５重量部よりなる原料液を連続的に
供給して重合することによりゴム変成スチレン系樹脂組
成物を得た。得られたポリマーの物性測定結果を表１に
示す。
【００７９】実施例２ 実施例１において、１，４−ヘキサジエンの代わりにエ
チリデンノルボルネンえお用いたほかは実施例１と同様
にしてゴム状重合体を合成した。得られたゴム状重合体
はムーニー粘度ＭＬ1+4（１００℃）が２２で共重合体
のジエン単位の含量が４．０重量％、プロピレンとエチ
レンの合計に対するプロピレン含量が４０モル％、エチ
レン含量が６０モル％であって、共重合体中に含まれる
不飽和結合のモル数（Ｍ）／ジエン単位のモル数
（Ｍ0）は０．８０であった。
チリデンノルボルネンえお用いたほかは実施例１と同様
にしてゴム状重合体を合成した。得られたゴム状重合体
はムーニー粘度ＭＬ1+4（１００℃）が２２で共重合体
のジエン単位の含量が４．０重量％、プロピレンとエチ
レンの合計に対するプロピレン含量が４０モル％、エチ
レン含量が６０モル％であって、共重合体中に含まれる
不飽和結合のモル数（Ｍ）／ジエン単位のモル数
（Ｍ0）は０．８０であった。
【００８０】得られたゴム状重合体を用いて実施例１と
同様にして塊状重合装置を用いてゴム変成スチレン系樹
脂を合成した。得られたポリマーの物性測定結果を表１
に示す。
同様にして塊状重合装置を用いてゴム変成スチレン系樹
脂を合成した。得られたポリマーの物性測定結果を表１
に示す。
【００８１】実施例３ 実施例１において、プロピレンの代わりにブテン−１用
いたほかは実施例１と同様にしてゴム状重合体を合成し
た。得られたゴム状重合体はムーニー粘度ＭＬ 1+4（１
００℃）が２０で共重合体のジエン単位の含量が４．２
重量％、ブテン−１とエチレンの合計に対するブテン−
１含量が１２モル％、エチレン含量が８８モル％であっ
て、共重合体中に含まれる不飽和結合のモル数（Ｍ）／
ジエン単位のモル数（Ｍ0）は０．８２であった。
いたほかは実施例１と同様にしてゴム状重合体を合成し
た。得られたゴム状重合体はムーニー粘度ＭＬ 1+4（１
００℃）が２０で共重合体のジエン単位の含量が４．２
重量％、ブテン−１とエチレンの合計に対するブテン−
１含量が１２モル％、エチレン含量が８８モル％であっ
て、共重合体中に含まれる不飽和結合のモル数（Ｍ）／
ジエン単位のモル数（Ｍ0）は０．８２であった。
【００８２】得られたゴム状重合体を用いて実施例１と
同様にして塊状重合装置を用いてゴム変成スチレン系樹
脂を合成した。得られたポリマーの物性測定結果を表１
に示す。
同様にして塊状重合装置を用いてゴム変成スチレン系樹
脂を合成した。得られたポリマーの物性測定結果を表１
に示す。
【００８３】実施例４ 実施例２で得られたゴム状重合体９．５重量部を用い
て、エチルベンゼン１５重量部、スチレンに代えてスチ
レンとアクリロニトリル混合溶液（アクリロニトリル２
５重量％含有）７５重量部を用いた以外は実施例１と同
様にしてゴム変性スチレン樹脂を製造した。得られたポ
リマーの物性測定結果を表１に示す。
て、エチルベンゼン１５重量部、スチレンに代えてスチ
レンとアクリロニトリル混合溶液（アクリロニトリル２
５重量％含有）７５重量部を用いた以外は実施例１と同
様にしてゴム変性スチレン樹脂を製造した。得られたポ
リマーの物性測定結果を表１に示す。
【００８４】比較例１ プロピレン／エチレン／ジエン共重合体が混合されてい
ないポリスチレン（三井東圧化学（株）製５２５−５
１）の物性測定結果を表１に示す。
ないポリスチレン（三井東圧化学（株）製５２５−５
１）の物性測定結果を表１に示す。
【００８５】
【表１】
【００８６】
【発明の効果】本発明のゴム変性スチレン系樹脂組成物
は、衝撃強度、及び外観とのバランスが優れており、家
庭電気製品、電子機器等の部品材料の用途において産業
上の利用価値は大きいものである。
は、衝撃強度、及び外観とのバランスが優れており、家
庭電気製品、電子機器等の部品材料の用途において産業
上の利用価値は大きいものである。
Claims (4)
- 【請求項１】 スチレン系単量体或いはスチレン系単量
体及びスチレン系単量体と共重合可能な単量体を重合せ
しめて得られる共重合体にゴム状重合体粒子を分散させ
てなるゴム変性スチレン系樹脂組成物であって、ゴム状
重合体粒子の形成原料であるゴム状重合体が、エチレン
とα−オレフィンとジエンとからなるランダム共重合体
であって、該エチレンとα−オレフィンとジエンとの共
重合体における、該ジエン単位の含量が０．１ないし５
０重量％の範囲にあり、α−オレフィンとエチレン含量
に対するα−オレフィン含量が１０ないし５０モル％、
エチレン含量が９０ないし５０モル％であって、共重合
体中に含まれる不飽和結合のモル数（Ｍ）とジエン単位
のモル数（Ｍ0）が下記式（数１）で表される関係にあ
ることを特徴とするゴム変性スチレン系樹脂組成物。 【数１】 - 【請求項２】 請求項１に記載のゴム状重合体がシクロ
ペンタジエニル骨格からなる配位子を有する遷移金属化
合物及び必要に応じて助触媒を使用してなる触媒の存在
下にエチレンとα−オレフィンとジエンとを共重合して
得られるものであることを特徴とするゴム変性スチレン
系樹脂組成物。 - 【請求項３】 請求項１に記載のゴム状重合体をスチレ
ン系単量体或いはスチレン系単量体及びスチレン系単量
体と共重合可能な単量体に溶解し、この溶液を重合させ
てゴム状重合体を粒子化して得ることを特徴とするゴム
変性スチレン系樹脂組成物の製造方法。 - 【請求項４】 ゴム状重合体を粒子化する際に、ゴム状
重合体が溶解した溶液１００重量部に対し、有機過酸化
物を０．０００５ないし０．０５重量部添加する請求項
３記載のゴム変性スチレン系樹脂組成物の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11556397A JPH10306182A (ja) | 1997-05-06 | 1997-05-06 | ゴム変性スチレン系樹脂組成物およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11556397A JPH10306182A (ja) | 1997-05-06 | 1997-05-06 | ゴム変性スチレン系樹脂組成物およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10306182A true JPH10306182A (ja) | 1998-11-17 |
Family
ID=14665652
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11556397A Pending JPH10306182A (ja) | 1997-05-06 | 1997-05-06 | ゴム変性スチレン系樹脂組成物およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10306182A (ja) |
-
1997
- 1997-05-06 JP JP11556397A patent/JPH10306182A/ja active Pending
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20050210 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20050727 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Effective date: 20051122 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 |