JPH10324590A

JPH10324590A - 単結晶作製装置

Info

Publication number: JPH10324590A
Application number: JP12908697A
Authority: JP
Inventors: Kazuhiro Yagihashi; 和弘八木橋
Original assignee: Sony Corp
Current assignee: Sony Corp
Priority date: 1997-05-20
Filing date: 1997-05-20
Publication date: 1998-12-08

Abstract

(57)【要約】【課題】上部ルツボにおける原材料の溶け残りを大幅
に低減する。【解決手段】本実施例の単結晶作製装置は、上部ルツ
ボおよび下部ルツボから成る二重ルツボにより構成さ
れ、上部ルツボの下端部には注ぎ口２が形成されてい
る。この注ぎ口２は、円錐部４と、その頂部（下端）に
鉛直下方に突設されたパイプ６とを含み、漏斗状を呈し
ている。そして、パイプ下端の開口面８は、従来と異な
り、水平面に対して角度θを成すように形成され、角度
θは４５°以上となっている。その結果、上部ルツボ内
の溶融した原材料はパイプ６を通じて円滑に下部ルツボ
内に流動落下し、上部ルツボにおける原材料の溶け残り
を大幅に低減することができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、フェライトなどの
単結晶を作製する装置に関し、特に二重ルツボ方式のブ
リッジマン法を用いた単結晶作製装置に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】従来より、フェライトなどの単結晶を作
製する方法として、操作が容易で設備も簡素なブリッジ
マン法が広く用いられている。ブリッジマン法では、フ
ェライトの単結晶だけでなく、金属や塩類などの大きな
単結晶を作製することが可能であり、光学用材料や磁性
材料の単結晶、さらには半導体や各種合金などの単結晶
を作製するために活用されている。

【０００３】ブリッジマン法は、温度勾配を利用して結
晶化を進行させるものであり、例えば、原材料を溶融
し、その一端を冷却して結晶化させ、これを除々に成長
させて大きい単結晶を得るというものである。原材料の
溶融は通常白金製のルツボ内で行うが、その際、溶融帯
（メルトゾーンとも呼ばれる）の幅が大きすぎると単結
晶中への白金の混入量が増加したり、また、得られる単
結晶中の組成の偏析が大きくなったりする。そのため、
原材料の溶融帯の幅を一定に保つ目的で、上部ルツボお
よび下部ルツボの上下２段にルツボを配置したいわゆる
二重ルツボ方式のブリッジマン法が用いられている。

【０００４】この二重ルツボ方式のブリッジマン法で
は、上部ルツボ内に棒状の例えばフェライトの原材料を
吊るし、上部ルツボおおび下部ルツボを一定の温度勾配
を有する炉中で除々に移動させ、上部ルツボ内の原材料
を下端部より次々に溶融させる。溶融した原材料は上部
ルツボ下部に設けられた注ぎ口から下部ルツボ内に流れ
落ち、下部ルツボ内で溶融帯が形成される。

【０００５】図２の（Ａ）ないし（Ｅ）は、このような
二重ルツボ方式のブリッジマン法を行う場合の各工程を
示す工程図である。ここで用いるブリッジマン法による
単結晶作製装置は、図２の（Ａ）などに示したように、
白金製の上部ルツボ１２と、下部ルツボ１４とから成る
二重ルツボ１６を備え、上部ルツボ１２および下部ルツ
ボ１４は共に鉛直に延設され、上部ルツボ１２内には本
例では棒状のフェライトの原材料１８が吊されている。
上部ルツボ１２の下端部には、図３の部分斜視図に示し
たような注ぎ口２０が設けられ、注ぎ口２０は円錐部２
２と、その頂部（下端）に鉛直下方に突設されたパイプ
２４とを含んで漏斗状に形成されている。図２に示した
ように、下部ルツボ１４は上部ルツボ１２の真下に近接
して配置され、上部ルツボ１２のパイプ２４の先端部
は、下部ルツボ１４の上部開口２６より下部ルツボ１４
内にやや侵入している。

【０００６】上部ルツボ１２および下部ルツボ１４はそ
れらの位置関係を保ったまま不図示の炉内に配置され
る。図２の（Ａ）ないし（Ｅ）の各図の右側に示したグ
ラフは、この炉内の温度を示しており、横軸は温度、縦
軸は炉内の位置を表している。炉内の温度は、このグラ
フの曲線Ｃで示したような温度勾配を有し、炉内の中央
付近で最も高く、その前後では、中央から遠ざかるにし
たがってしだいに低くなっている。そして、位置Ｘおよ
び位置Ｙの間では、フェライト原材料の溶融温度以上の
温度であり、その外側ではフェライト原材料の溶融温度
より低い温度となっている。なお、図２の（Ｂ）ないし
（Ｅ）では図面が不必要に複雑になることを避けるた
め、グラフの横軸および縦軸は省略した。

【０００７】二重ルツボ１６はまず、図２の（Ａ）に示
したように、上部ルツボ１２内の原材料１８の下端が位
置Ｘより上方となるように炉内に配置し、その後、ほぼ
一定の速度で炉内を徐々に下降させる。そして、図２の
（Ｂ）に示したように、上部ルツボ１２内のフェライト
原材料１８の下端が位置Ｘに到達すると、その位置での
温度は、原材料１８の溶融温度以上であるため、原材料
１８は下端部から溶融し始め、溶融した原材料１８は上
部ルツボ１２内で注ぎ口２０の円錐部２２に落下する。
落下した原材料１８は円錐部２２の内壁に沿って流動し
てパイプ２４内に導かれ、パイプ下端の開口２８より下
部ルツボ１４内に落下する。

【０００８】下部ルツボ１４内に落下した原材料１８
は、下部ルツボ１４内の底部に貯留して溶融帯３０を形
成する。すなわち、底部の位置Ｙより下側の箇所では炉
内の温度が原材料１８の溶融温度を下回っているため原
材料１８は凝固するが、上部ルツボ１２内での原材料１
８の溶融が進んで下部ルツボ１４内での貯留量がしだい
に多くなり、位置Ｙを越えると、位置Ｙより上側の箇所
では炉内の温度が原材料１８の溶融温度以上であるた
め、原材料１８は溶融状態を維持し、位置Ｙを下端とす
る溶融帯３０を形成する。

【０００９】二重ルツボ１６がさらに下降すると、図２
の（Ｃ）に示したように、溶融帯３０の幅はさらに広く
なり、単結晶の作製に適した幅ｄとなる。以降、図２の
（Ｄ）にも示したように、溶融した原材料１８の供給量
と晶出量とが均衡してこの幅ｄが維持される。このよう
な状態では、溶融帯３０の下端、したがって位置Ｙにお
いて、溶融した原材料１８は凝固して晶出し始め、位置
Ｙより下側にフェライトの単結晶３２が形成され、二重
ルツボ１６の下降と共にしだいに成長する。そして、図
２の（Ｅ）に示したように、上部ルツボ１２の上端が位
置Ｘに到達し、上部ルツボ１２内の原材料１８がすべて
溶融したところで、二重ルツボ１６の下降を停止し、そ
の後、ルツボを除々に冷却して下部ルツボ１４内から棒
状の単結晶３２のインゴットを取り出し、すべての工程
を完了する。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】しかし、このような従
来のブリッジマン法による単結晶作製方法では、上部ル
ツボ１２内に原材料１８の溶け残りが生じるという問題
があった。図４はこの原材料１８の溶け残しを示す上部
ルツボ１２の部分拡大断面図である。この図に示すよう
に、下部ルツボ１４内で溶融した原材料１８は、完全に
は下部ルツボ１４に落下せず、一部は注ぎ口２０の円錐
部２２の下端部やパイプ２４の内壁に付着し、上部ルツ
ボ１２内に残留する。

【００１１】そのため従来は、このような溶け残りによ
って下部ルツボ１４への原材料１８の供給量が減り、下
部ルツボ１４に形成される単結晶インゴットが短くなっ
て規定値を満たさなくなる場合があり、製造歩留りの低
下を招いていた。また、上部ルツボ１２は通常同一の上
部ルツボを数回繰り返して使用するが、このような溶け
残りが生じるため、従来は２回目以降では、上部ルツボ
１２内に配置する棒状の原材料１８を溶け残りの分だけ
短くしてやる必要があり、手間がかかっていた。さら
に、溶け残りの原材料１８と新しい原材料１８とでは溶
け方が異なるため、上部ルツボ１２から溶融原材料が供
給されるタイミングのズレや溶融帯３０の幅の変動が発
生し、得られた単結晶３２の品質が低下する一要因とな
っていた。本発明の目的は、このような問題を解決する
ため、上部ルツボにおける原材料の溶け残りを大幅に低
減することが可能なブリッジマン法による単結晶作製装
置を提供することにある。

【００１２】

【課題を解決するための手段】本発明は上記目的を達成
するため、固体の原材料を上部ルツボ内に収容し、前記
上部ルツボの下方に下部ルツボを設け、上部ルツボ下端
に鉛直下方に向けて突設されたパイプを通じて、前記上
部ルツボ内で溶融した前記原材料を前記下部ルツボ内に
落下させる二重ルツボ方式のブリッジマン法によって単
結晶を作製する装置において、前記パイプ下端の開口面
が、水平面に対して４５°以上の角度を成して形成され
ていることを特徴とする。

【００１３】本発明では、下部ルツボのパイプ下端の開
口面を、水平面に対して４５°以上の角度を成すように
形成するので、溶融した原材料は円滑に流動落下し、そ
の結果、下部ルツボにおける原材料の溶け残り量が大幅
に減少する。

【００１４】

【発明の実施の形態】次に本発明の実施の形態を実施例
にもとづき図面を参照して説明する。図１は、本発明に
よる単結晶作製装置の１例を構成する上部ルツボの注ぎ
口の箇所を示す部分斜視図である。以下ではこの図を参
照して実施例の単結晶作製装置について説明すると同時
に本発明の単結晶作製方法の実施例についても説明す
る。ブリッジマン法を行うための本実施例の単結晶作製
装置は、従来と同様、上部ルツボおよび下部ルツボから
成る二重ルツボにより構成され、図１に示したように、
上部ルツボの下端部には注ぎ口２が形成されている。こ
の注ぎ口２は、円錐部４と、その頂部（下端）に鉛直下
方に突設されたパイプ６とを含み、漏斗状を呈してい
る。そして、パイプ下端の開口面８は、従来と異なり、
水平面９に対して角度θを成すように形成され、角度θ
は４５°以上となっている。したがって、パイプ６の下
端は図のように斜めに切断した形状となっている。パイ
プ６の下端をこのような形状にした結果、上部ルツボ内
の溶融した原材料は円滑に流動落下し、上部ルツボにお
ける原材料の溶け残りを大幅に低減することができる。

【００１５】本実施例の効果を調べるため実験を行っ
た。実験では、パイプ６の長さを３０ｍｍ、内径を８ｍ
ｍとし、パイプ下端の開口面８の角度を０°（従来の上
部ルツボ）、１５°、３０°、４５°、６０°、７５°
と変えて６種類の上部ルツボを用意し、それぞれについ
て同一の条件で単結晶を作製して溶け残り量を測定し
た。なお、原材料は、組成がＦｅ₂ Ｏ₃ ：５２ｍｏｌ
％、ＺｎＯ：２２ｍｏｌ％、ＭｎＯ：２４ｍｏｌ％であ
るＭｎ−Ｚｎフェライトとした。実験結果を下表に示
す。

【００１６】

【表１】

【００１７】この表からわかるように、パイプ６の開口
面８の角度が０°、１５°、３０°の場合には（すなわ
ち比較例１、２、３の場合）、溶け残り量はそれぞれ１
４９ｇ、１４０ｇ、１１３ｇであり、角度が大きくなる
と溶け残り量は少なくはなるものの高水準である。しか
し、開口面８の角度が４５°、６０°、７５°では（す
なわち実施例１、２、３）、溶け残り量はそれぞれ６５
ｇ、５１ｇ、３５ｇと大幅に減少している。

【００１８】また、単結晶のインゴット長を見ると、溶
け残りがインゴット長のロスにつながり、溶け残り量が
減少するとロスも少なくなるため、開口面８の角度θが
大きくなるほど単結晶インゴット長は長くなっている。
ところで、原材料１００ｇは単結晶インゴットの長さに
して約６ｍｍに相当する。したがって、インゴット長の
ロスを考えるとばらつきも考慮して、溶け残り量は１０
０ｇ以下であることが望ましい。また、上部ルツボは上
述のように繰り返し使用するが、２回目以降でも原材料
の重量を１回目と同じにできるようにするためには、溶
け残り量は１００ｇ程度以下にする必要がある。これら
の条件を満たすのはパイプ下端の開口面８の傾斜角度θ
を４５°以上とした場合である。すなわち、開口面８の
角度を４５°以上とすることにより、作製した単結晶イ
ンゴットの長さのロスを許容範囲内に収めることがで
き、かつ上部ルツボを繰り返し使用する際に、２回目以
降で上部ルツボ内にセットする原材料の重量を調整する
必要がなくなる。

【００１９】なお、パイプ６の容積は円錐部４の容積に
比べて小さく、上部ルツボ１２に溶け残る原材料１８の
大半は円錐部４内の残留分が占める。したがって、パイ
プ６先端を斜めに切断した形状とすることでパイプ６の
容積が小さくなり、そのためにパイプ６内の残留分が少
なくなって全体の溶け残り量も減少するが、その影響は
わずかである。よって、溶け残り量の減少は、ほとんど
がパイプ６の下端部において原材料の流動性が向上した
ことを反映したものといえる。また、開口面８の角度θ
を４５°以上にすると、その場合のパイプ下端の鋭角的
な形状と結晶育成条件下での溶融原材料の粘度との兼合
いから、溶融原材料の流動性が向上するものと考えられ
る。

【００２０】なお、実験では得られた単結晶インゴット
の結晶性についても判定し、比較した。そして、［表
１］の結晶性の欄に、異相がまったくない場合には○を
記載し、異相の占める面積がインゴットの横断面積の１
０％以下である場合には△を、異相の占める面積がイン
ゴットの横断面積の１０％を越える場合には×を記載す
ることにした。その結果、［表１］に示したように、い
ずれの場合にも○となり、開口面８の角度θを４５°以
上としても結晶性になんら影響が現れないことを確認で
きた。

【００２１】実験では、パイプ開口面の角度θの最大値
は７５°としたが、この値をさらに大きくすることで、
より一層の効果を得ることも期待できる。この実験で角
度θの最大値を７５°としたのは、パイプ６の内径が上
述のように８ｍｍでパイプ６の長さが３０ｍｍという寸
法上の制約によるものであり、パイプ６の寸法を適切に
選定することで開口面８の角度θを７５°より大きくす
ることも可能である。

【００２２】

【発明の効果】以上説明したように本発明では、下部ル
ツボのパイプ下端の開口面を、水平面に対して４５°以
上の角度を成すように形成するので、溶融した原材料は
円滑に流動落下し、その結果、下部ルツボにおける原材
料の溶け残り量が大幅に減少する。したがって、上部ル
ツボでの原材料の溶け残りによって下部ルツボへの原材
料の供給量が減り、下部ルツボに形成される単結晶イン
ゴットが短くなって製造歩留りが低下するという問題を
解決できる。また、上部ルツボを数回繰り返して使用す
る場合にも、溶け残り量が少ないので、２回目以降に上
部ルツボ内に配置する原材料の量を調整する必要がな
く、手間がかからなくなる。さらに、上部ルツボを数回
繰り返して使用する場合、溶け残り量が少ないので、原
材料と新しい原材料とで溶け方が異なるために、上部ル
ツボから溶融原材料が供給されるタイミングのズレや、
溶融帯の幅の変動が発生し、単結晶の品質が低下すると
いう問題も大幅に緩和できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による単結晶作製装置の１例を構成する
上部ルツボの注ぎ口の箇所を示す部分斜視図である。

【図２】（Ａ）ないし（Ｅ）は、二重ルツボ方式のブリ
ッジマン法を行う場合の各工程を示す工程図である。

【図３】従来の単結晶作製装置を構成する上部ルツボの
注ぎ口の箇所を示す部分斜視図である。

【図４】原材料の溶け残りを示す上部ルツボの部分拡大
断面図である。

【符号の説明】

２……注ぎ口、４……円錐部、６……パイプ、８……開
口面、１２……上部ルツボ、１４……下部ルツボ、１６
……二重ルツボ、１８……原材料、２０……注ぎ口、２
２……円錐部、２４……パイプ、２６……上部開口、２
８……開口、３０……溶融帯、３２……単結晶。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】固体の原材料を上部ルツボ内に収容し、
前記上部ルツボの下方に下部ルツボを設け、上部ルツボ
下端に鉛直下方に向けて突設されたパイプを通じて、前
記上部ルツボ内で溶融した前記原材料を前記下部ルツボ
内に落下させる二重ルツボ方式のブリッジマン法によっ
て単結晶を作製する装置において、前記パイプ下端の開口面が、水平面に対して４５°以上
の角度を成して形成されている、ことを特徴とする単結晶作製装置。
【請求項２】前記原材料はフェライトであることを特
徴とする請求項１記載の単結晶作製装置。