JPH1055819A - 二次電池用非水電解液 - Google Patents
二次電池用非水電解液Info
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- JPH1055819A JPH1055819A JP8210080A JP21008096A JPH1055819A JP H1055819 A JPH1055819 A JP H1055819A JP 8210080 A JP8210080 A JP 8210080A JP 21008096 A JP21008096 A JP 21008096A JP H1055819 A JPH1055819 A JP H1055819A
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- electrolyte
- phosphate
- strip
- electrical conductivity
- aqueous electrolyte
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 難燃性を低下させず、高い電気伝導度を得る
ことができる電解液混合物を提供すること。 【解決手段】 一般式[I]で表される環状リン酸エステ
ルおよび一般式[II]で表わされる鎖状リン酸エステルと
を重量比９０／１０〜１０／９０で含有することを特徴
とする非水電解液にある。 【数１】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。またＲ4,Ｒ5,Ｒ6は、それぞれ同一または異な
って炭素数１〜４のアルキル基を示す。］
ことができる電解液混合物を提供すること。 【解決手段】 一般式[I]で表される環状リン酸エステ
ルおよび一般式[II]で表わされる鎖状リン酸エステルと
を重量比９０／１０〜１０／９０で含有することを特徴
とする非水電解液にある。 【数１】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。またＲ4,Ｒ5,Ｒ6は、それぞれ同一または異な
って炭素数１〜４のアルキル基を示す。］
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は新規な二次電池用非
水電解液に関する。
水電解液に関する。
【０００２】
【従来の技術】非水電解液を用いる二次電池の代表例と
して挙がられるリチウム二次電池は、高電圧・高エネル
ギー密度を有しているため、広く民生用電子機器の電源
に利用されており、またさかんに研究が行われている。
その非水電解液としては、一般に高誘電率溶媒である炭
酸エチレン、炭酸プロピレン等に低粘度溶媒であるジメ
チルカーボネート、ジエチルカーボネート等を混合した
溶媒に、ＬiＰＦ6,ＬiＢＦ4,ＬiＣlＯ4等の電解質を混
合したものが用いられている。
して挙がられるリチウム二次電池は、高電圧・高エネル
ギー密度を有しているため、広く民生用電子機器の電源
に利用されており、またさかんに研究が行われている。
その非水電解液としては、一般に高誘電率溶媒である炭
酸エチレン、炭酸プロピレン等に低粘度溶媒であるジメ
チルカーボネート、ジエチルカーボネート等を混合した
溶媒に、ＬiＰＦ6,ＬiＢＦ4,ＬiＣlＯ4等の電解質を混
合したものが用いられている。
【０００３】
【発明が解決すべき課題】しかしながら、上記電解液で
は安全性の面において必ずしも満足のいく高い引火点を
有するものではなく、難燃性溶媒とは言い難い。このた
め、難燃性物として知られるリン酸エステルとしてリン
酸トリメチルを溶媒として、また助溶媒として１５％以
上、好ましくは３０％以上使用することが提案されてい
る(特開平４−１８４８７０号)。しかしながら、難燃性
は向上しても電気伝導度が低下し、電解液溶媒としては
好ましくない。そこで、鎖状炭酸エステルおよび環状炭
酸エステルの混合物にリン酸トリメチル１０％以下で含
有させ、難燃性を低下させず、比較的高い電気伝導度を
得ることができる電解液混合物が提案されるに至った
(特開平８−２２８３９号)。しかしながら、その電気伝
導度の向上には限界がある。したがって、本発明は難燃
性を低下させず、高い電気伝導度を得ることができる電
解液混合物を提供することを目的とする。
は安全性の面において必ずしも満足のいく高い引火点を
有するものではなく、難燃性溶媒とは言い難い。このた
め、難燃性物として知られるリン酸エステルとしてリン
酸トリメチルを溶媒として、また助溶媒として１５％以
上、好ましくは３０％以上使用することが提案されてい
る(特開平４−１８４８７０号)。しかしながら、難燃性
は向上しても電気伝導度が低下し、電解液溶媒としては
好ましくない。そこで、鎖状炭酸エステルおよび環状炭
酸エステルの混合物にリン酸トリメチル１０％以下で含
有させ、難燃性を低下させず、比較的高い電気伝導度を
得ることができる電解液混合物が提案されるに至った
(特開平８−２２８３９号)。しかしながら、その電気伝
導度の向上には限界がある。したがって、本発明は難燃
性を低下させず、高い電気伝導度を得ることができる電
解液混合物を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者らは、
鋭意、研究を重ねた結果、環状リン酸エステルと鎖状リ
ン酸エステルは単独では難燃性が高いだけで、電気伝導
度が十分でないが、これらを適当な比率で混合すると、
その難燃性を維持しつつ電気伝導度が飛躍的に向上する
ことを見出した。即ち、本発明は、一般式[I]で表され
る環状リン酸エステルおよび一般式[II]で表わされる鎖
状リン酸エステルとを重量比９０／１０〜１０／９０で
含有することを特徴とする非水電解液にある。
鋭意、研究を重ねた結果、環状リン酸エステルと鎖状リ
ン酸エステルは単独では難燃性が高いだけで、電気伝導
度が十分でないが、これらを適当な比率で混合すると、
その難燃性を維持しつつ電気伝導度が飛躍的に向上する
ことを見出した。即ち、本発明は、一般式[I]で表され
る環状リン酸エステルおよび一般式[II]で表わされる鎖
状リン酸エステルとを重量比９０／１０〜１０／９０で
含有することを特徴とする非水電解液にある。
【数２】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。またＲ4,Ｒ5,Ｒ6は、それぞれ同一または異な
って炭素数１〜４のアルキル基を示す。］
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。またＲ4,Ｒ5,Ｒ6は、それぞれ同一または異な
って炭素数１〜４のアルキル基を示す。］
【０００５】
【発明の作用効果】本発明によれば、環状構造のため高
誘電率を有する環状リン酸エステルは、単独では粘度が
高いため高い電気伝導度は望めないが、これに鎖状リン
酸エステルを混合することにより、高い電気伝導度と難
燃性を合わせ持つことができる。特に、上記重量比は７
５／２５〜２５／７５の範囲ではより高い電気伝導度を
示すことができる。
誘電率を有する環状リン酸エステルは、単独では粘度が
高いため高い電気伝導度は望めないが、これに鎖状リン
酸エステルを混合することにより、高い電気伝導度と難
燃性を合わせ持つことができる。特に、上記重量比は７
５／２５〜２５／７５の範囲ではより高い電気伝導度を
示すことができる。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下、この発明を詳細に説明す
る。一般式[１]で表される環状リン酸エステルは
る。一般式[１]で表される環状リン酸エステルは
【数３】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］で表されるが、式中のＲ1は炭素数１〜４の
アルキル基、例えば、メチル、エチル、n−プロピル、
イソプロピル、n−ブチル基等が挙げられるが、特に１
〜２のもの、メチルおよびエチルが望ましく、また、式
中のＲ2,Ｒ3は水素原子あるいはメチル基が望ましい。
具体例として、エチレンメチルホスフェート、エチレン
エチルホスフェート、メチルトリメチレンホスフェート
などを挙げることができる。
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。］で表されるが、式中のＲ1は炭素数１〜４の
アルキル基、例えば、メチル、エチル、n−プロピル、
イソプロピル、n−ブチル基等が挙げられるが、特に１
〜２のもの、メチルおよびエチルが望ましく、また、式
中のＲ2,Ｒ3は水素原子あるいはメチル基が望ましい。
具体例として、エチレンメチルホスフェート、エチレン
エチルホスフェート、メチルトリメチレンホスフェート
などを挙げることができる。
【０００７】これらの環状リン酸エステルは、従来公知
の方法[例えばＲ．Ｋluger Ｊ．Ａm．Ｃhem．Ｓoc．１
０７,６００９(１９８５)に準拠]により製造できる。
の方法[例えばＲ．Ｋluger Ｊ．Ａm．Ｃhem．Ｓoc．１
０７,６００９(１９８５)に準拠]により製造できる。
【０００８】これらは難燃性のリン酸エステル化合物で
ありながら環状構造のため高誘電率を有するものである
が、これだけでは粘度が高いため高い電気伝導度は望め
ない。しかし、これに鎖状リン酸エステルを混合するこ
とにより、高い電気伝導度と難燃性を合わせ持つことが
できる電解質溶媒となる。
ありながら環状構造のため高誘電率を有するものである
が、これだけでは粘度が高いため高い電気伝導度は望め
ない。しかし、これに鎖状リン酸エステルを混合するこ
とにより、高い電気伝導度と難燃性を合わせ持つことが
できる電解質溶媒となる。
【０００９】混合する鎖状リン酸エステルは一般式[II]
【数４】 ［式中、Ｒ4,Ｒ5,Ｒ6は、それぞれ同一または異なって炭
素数１〜４のアルキル基を示す。］で表され、特に１〜
２のものが好ましく、例えばトリメチルホスフェート、ジ
メチルエチルホスフェート、 メチルジエチルホスフェー
ト、トリエチルホスフェートが挙げられる。
素数１〜４のアルキル基を示す。］で表され、特に１〜
２のものが好ましく、例えばトリメチルホスフェート、ジ
メチルエチルホスフェート、 メチルジエチルホスフェー
ト、トリエチルホスフェートが挙げられる。
【００１０】本発明の環状リン酸エステルは、単独また
２種以上併用して用いることができる。さらに混合する
鎖状リン酸エステルについても１種でも２種以上併用し
て用いることができる。また、本発明の目的を損なわな
い範囲で通常用いられている炭酸エステル系、エーテル
系、ラクトン系等の電解質溶媒を添加することもでき
る。
２種以上併用して用いることができる。さらに混合する
鎖状リン酸エステルについても１種でも２種以上併用し
て用いることができる。また、本発明の目的を損なわな
い範囲で通常用いられている炭酸エステル系、エーテル
系、ラクトン系等の電解質溶媒を添加することもでき
る。
【００１１】上記環状リン酸エステルと鎖状リン酸エス
テルの電解液中における混合割合は９０／１０〜１０／
９０、好ましくは７５／２５〜２５／７５、さらに好ま
しくは５０／５０％である。
テルの電解液中における混合割合は９０／１０〜１０／
９０、好ましくは７５／２５〜２５／７５、さらに好ま
しくは５０／５０％である。
【００１２】また、溶質としては従来公知の例えば、Ｌ
iＰＦ6,ＬiＣlＯ4,ＬiＢＦ4,ＬiＡsＦ6,ＬiＣＦ3ＳＯ3,
ＬiＡlＣl3等のいずれの電解質も使用でき、これらの１
種または２種以上を併用してもよい。電解質を溶媒に溶
かす濃度は通常、０．０５〜３mol／lで用いることがで
き、好ましくは０．１〜２mol／lで用いることができ
る。
iＰＦ6,ＬiＣlＯ4,ＬiＢＦ4,ＬiＡsＦ6,ＬiＣＦ3ＳＯ3,
ＬiＡlＣl3等のいずれの電解質も使用でき、これらの１
種または２種以上を併用してもよい。電解質を溶媒に溶
かす濃度は通常、０．０５〜３mol／lで用いることがで
き、好ましくは０．１〜２mol／lで用いることができ
る。
【００１３】また、本発明の非水電解液が用いられる二
次電池は、負極材料としては特に問わないが従来公知の
材料、例えばリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
な炭素材料や金属リチウム、金属リチウム合金等が使用
でき、正極材料としても特に問わなく従来公知のリチウ
ムと遷移金属の複合酸化物やポリマー化合物等を用いる
ことができる。また、本発明の非水電解液電池は、電解
液として以上説明した非水電解液を含むものであり、そ
の形状、形態等は円筒型、角型、コイン型、大型等いず
れにも適合される。
次電池は、負極材料としては特に問わないが従来公知の
材料、例えばリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
な炭素材料や金属リチウム、金属リチウム合金等が使用
でき、正極材料としても特に問わなく従来公知のリチウ
ムと遷移金属の複合酸化物やポリマー化合物等を用いる
ことができる。また、本発明の非水電解液電池は、電解
液として以上説明した非水電解液を含むものであり、そ
の形状、形態等は円筒型、角型、コイン型、大型等いず
れにも適合される。
【００１４】
【実施例】以下に本発明をさらに詳細に説明するが、本
発明はかかる実施例に限定されるものではない。また、
実施例中「部」とあるのは、特に断らない限り、「重量部」
を意味する。 実施例１〜５ 下記表１に示すエチレンメチルホスフェート／トリメチ
ルホスフェート(重量比)混合溶媒にＬiＰＦ6を１mol／l
溶解し、電解液を調整した。厚さ０．０４mmのマニラ紙
を幅１５mm、長さ３２０mmの短冊状にし、これを上記電
解液中に１分間浸した。その後３分間垂直につり下げて
過剰の電解液を除いた。このマニラ紙を２５mm間隔で支
持針を有するサンプル保持台に水平に固定して一端にラ
イターで着火し、その燃焼長さを測定した。またインピ
ーダンスメーターを用いて１００kＨzで電気伝導度を測
定した。 実施例６ 実施例３においてエチレンメチルホスフェートの代わり
にエチレンエチルホスフェートを用いる（重量比＝１／
１）以外は実施例３と同様にして電解液を作成し、その
燃焼長さおよび電気伝導度を測定した。 比較例１ 実施例１においてエチレンメチルホスフェートを除き、
トリメチルホスフェートのみを用いた以外は実施例１と
同様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝
導度を測定した。 比較例２ 実施例１においてトリメチルホスフェートを除き、エチ
レンメチルホスフェートを用いた以外は実施例１と同様
にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝導度
を測定した。 比較例３ 実施例１にエチレンメチルホスフェート／トリメチルホ
スフェートの代わりにエチレンカーボネート／ジメチル
カーボネート＝１／１(体積比)溶媒を用いた以外は実施
例１と同様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび
電気伝導度を測定した。これらの結果を表１に示す。
発明はかかる実施例に限定されるものではない。また、
実施例中「部」とあるのは、特に断らない限り、「重量部」
を意味する。 実施例１〜５ 下記表１に示すエチレンメチルホスフェート／トリメチ
ルホスフェート(重量比)混合溶媒にＬiＰＦ6を１mol／l
溶解し、電解液を調整した。厚さ０．０４mmのマニラ紙
を幅１５mm、長さ３２０mmの短冊状にし、これを上記電
解液中に１分間浸した。その後３分間垂直につり下げて
過剰の電解液を除いた。このマニラ紙を２５mm間隔で支
持針を有するサンプル保持台に水平に固定して一端にラ
イターで着火し、その燃焼長さを測定した。またインピ
ーダンスメーターを用いて１００kＨzで電気伝導度を測
定した。 実施例６ 実施例３においてエチレンメチルホスフェートの代わり
にエチレンエチルホスフェートを用いる（重量比＝１／
１）以外は実施例３と同様にして電解液を作成し、その
燃焼長さおよび電気伝導度を測定した。 比較例１ 実施例１においてエチレンメチルホスフェートを除き、
トリメチルホスフェートのみを用いた以外は実施例１と
同様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝
導度を測定した。 比較例２ 実施例１においてトリメチルホスフェートを除き、エチ
レンメチルホスフェートを用いた以外は実施例１と同様
にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび電気伝導度
を測定した。 比較例３ 実施例１にエチレンメチルホスフェート／トリメチルホ
スフェートの代わりにエチレンカーボネート／ジメチル
カーボネート＝１／１(体積比)溶媒を用いた以外は実施
例１と同様にして電解液を作成し、その燃焼長さおよび
電気伝導度を測定した。これらの結果を表１に示す。
【表１】 表１から明らかなように環状リン酸エステル［Ｉ］およ
び鎖状リン酸エステル［II］を含有することにより高い
電気伝導度と難燃性が両立され、その混合比率が７５／
２５から５０／５０まで電気伝導度は増大し、その後環
状リン酸エステル［Ｉ］の混合比率の減少とともに減少
するが、２５／７５までは従来の方法では得られない優
れた値を示す。 製造例１ この電解液を用いて次のような電池を構成した。負極は
関西熱化学株式会社製グラファイトＮＧ−１２を９０部
に対して結着剤としてポリフッ化ビニリデン１０部を加
え、ジメチルホルムアミドを用いてペースト状にし、ス
テンレス網に塗布した後、１t／cm2の圧力で圧着した。
乾燥後適当な形に打抜き負極とした。他方、正極はＬi
ＣoＯ2 ８８部、アセチレンブラック６部、ポリフッ化
ビニリデン６部からなる混合物を整形型にいれ、１t／c
m2の圧力で整形し、円板状の電極を作成した。このよう
にして得られた正極および負極と上記実施例１〜６に示
される電解液を用いてコイン電池を作成し、電池性能試
験を行ったところ、内部抵抗も小さく充放電容量も大き
くサイクル特性にも優れた電池を作成することができ
た。
び鎖状リン酸エステル［II］を含有することにより高い
電気伝導度と難燃性が両立され、その混合比率が７５／
２５から５０／５０まで電気伝導度は増大し、その後環
状リン酸エステル［Ｉ］の混合比率の減少とともに減少
するが、２５／７５までは従来の方法では得られない優
れた値を示す。 製造例１ この電解液を用いて次のような電池を構成した。負極は
関西熱化学株式会社製グラファイトＮＧ−１２を９０部
に対して結着剤としてポリフッ化ビニリデン１０部を加
え、ジメチルホルムアミドを用いてペースト状にし、ス
テンレス網に塗布した後、１t／cm2の圧力で圧着した。
乾燥後適当な形に打抜き負極とした。他方、正極はＬi
ＣoＯ2 ８８部、アセチレンブラック６部、ポリフッ化
ビニリデン６部からなる混合物を整形型にいれ、１t／c
m2の圧力で整形し、円板状の電極を作成した。このよう
にして得られた正極および負極と上記実施例１〜６に示
される電解液を用いてコイン電池を作成し、電池性能試
験を行ったところ、内部抵抗も小さく充放電容量も大き
くサイクル特性にも優れた電池を作成することができ
た。
Claims (2)
- 【請求項１】 一般式[Ｉ]で表される環状リン酸エステ
ルおよび一般式[II]で表わされる鎖状リン酸エステルと
を重量比９０／１０〜１０／９０で含有することを特徴
とする二次電池用非水電解液。 【数１】 ［式中のＲ1は炭素数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ2,
Ｒ3はそれぞれ同一または異なって水素またはメチル基
を示す。またＲ4,Ｒ5,Ｒ6は、それぞれ同一または異な
って炭素数１〜４のアルキル基を示す。］ - 【請求項２】 一般式[Ｉ]で表される環状リン酸エステ
ルおよび一般式[II］で表わされる鎖状リン酸エステル
とを重量比７５／２５〜２５／７５で含有する請求項１
記載の二次電池用非水電解液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8210080A JPH1055819A (ja) | 1996-08-08 | 1996-08-08 | 二次電池用非水電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8210080A JPH1055819A (ja) | 1996-08-08 | 1996-08-08 | 二次電池用非水電解液 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1055819A true JPH1055819A (ja) | 1998-02-24 |
Family
ID=16583495
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8210080A Pending JPH1055819A (ja) | 1996-08-08 | 1996-08-08 | 二次電池用非水電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1055819A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6682857B2 (en) | 2000-11-01 | 2004-01-27 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Electrolyte for non-aqueous batteries and secondary battery using the same |
| US6733927B1 (en) | 1999-06-04 | 2004-05-11 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary battery and method for manufacturing the same |
| US9960448B2 (en) | 2014-07-16 | 2018-05-01 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Nonaqueous electrolyte secondary battery, method of manufacturing the same, and nonaqueous electrolytic solution |
-
1996
- 1996-08-08 JP JP8210080A patent/JPH1055819A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6733927B1 (en) | 1999-06-04 | 2004-05-11 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary battery and method for manufacturing the same |
| EP1115170A4 (en) * | 1999-06-04 | 2005-03-30 | Matsushita Electric Industrial Co Ltd | NONAQUEOUS LIQUID ELECTROLYTE SECONDARY CELL AND METHOD OF MANUFACTURE |
| US6682857B2 (en) | 2000-11-01 | 2004-01-27 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Electrolyte for non-aqueous batteries and secondary battery using the same |
| US9960448B2 (en) | 2014-07-16 | 2018-05-01 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Nonaqueous electrolyte secondary battery, method of manufacturing the same, and nonaqueous electrolytic solution |
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