JPH106387A - ポリエステル組成物製ボトルおよびその製造方法 - Google Patents
ポリエステル組成物製ボトルおよびその製造方法Info
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- JPH106387A JPH106387A JP16254796A JP16254796A JPH106387A JP H106387 A JPH106387 A JP H106387A JP 16254796 A JP16254796 A JP 16254796A JP 16254796 A JP16254796 A JP 16254796A JP H106387 A JPH106387 A JP H106387A
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- B65—CONVEYING; PACKING; STORING; HANDLING THIN OR FILAMENTARY MATERIAL
- B65D—CONTAINERS FOR STORAGE OR TRANSPORT OF ARTICLES OR MATERIALS, e.g. BAGS, BARRELS, BOTTLES, BOXES, CANS, CARTONS, CRATES, DRUMS, JARS, TANKS, HOPPERS, FORWARDING CONTAINERS; ACCESSORIES, CLOSURES, OR FITTINGS THEREFOR; PACKAGING ELEMENTS; PACKAGES
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- B65D1/02—Bottles or similar containers with necks or like restricted apertures, designed for pouring contents
- B65D1/0207—Bottles or similar containers with necks or like restricted apertures, designed for pouring contents characterised by material, e.g. composition, physical features
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
- B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
- B29C2949/00—Indexing scheme relating to blow-moulding
- B29C2949/07—Preforms or parisons characterised by their configuration
- B29C2949/0861—Other specified values, e.g. values or ranges
- B29C2949/0862—Crystallinity
- B29C2949/0863—Crystallinity at the neck portion
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
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- Blow-Moulding Or Thermoforming Of Plastics Or The Like (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Containers Having Bodies Formed In One Piece (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】 ポリエステル９９．９〜９９．９９９９９重
量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％とから形
成されるポリエステル組成物からなり、口頸部の結晶化
度が２５〜６０％の範囲にあり、胴部中央の結晶化度が
２５〜６０％の範囲にあるポリエステル製ボトル。及
び、上記ポリエステル組成物からなるプリフォームを、
面積延伸倍率６〜１５倍で延伸ブローして、ボトル胴部
中央の結晶化度が２５〜６０％の範囲にあるボトルとす
ることを特徴とするポリエステル製ボトルの製造方法。 【効果】 耐熱性に優れるポリエステルボトルが効率
よく製造できる。
量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％とから形
成されるポリエステル組成物からなり、口頸部の結晶化
度が２５〜６０％の範囲にあり、胴部中央の結晶化度が
２５〜６０％の範囲にあるポリエステル製ボトル。及
び、上記ポリエステル組成物からなるプリフォームを、
面積延伸倍率６〜１５倍で延伸ブローして、ボトル胴部
中央の結晶化度が２５〜６０％の範囲にあるボトルとす
ることを特徴とするポリエステル製ボトルの製造方法。 【効果】 耐熱性に優れるポリエステルボトルが効率
よく製造できる。
Description
【０００１】
【発明の技術分野】本発明は、ポリエステル組成物製ボ
トルおよびその製造方法に関し、さらに詳しくは、充填
後に加熱熱殺菌をしたり、加熱した飲料等を充填しても
変形することなく自立性を保つことができるようなポリ
エステル組成物製ボトルおよびその製造方法に関するも
のである。
トルおよびその製造方法に関し、さらに詳しくは、充填
後に加熱熱殺菌をしたり、加熱した飲料等を充填しても
変形することなく自立性を保つことができるようなポリ
エステル組成物製ボトルおよびその製造方法に関するも
のである。
【０００２】
【発明の技術的背景】近年、炭酸飲料、果汁入り炭酸飲
料、ジュース、天然水、各種飲用茶などの飲料用ボトル
の素材として種々のプラスチック素材が用いられてお
り、これらのプラスチック素材のうちポリエチレンテレ
フタレートなどのポリエステルは、透明性、ガスバリヤ
性、耐熱性および機械的強度に優れているため多く採用
されている。
料、ジュース、天然水、各種飲用茶などの飲料用ボトル
の素材として種々のプラスチック素材が用いられてお
り、これらのプラスチック素材のうちポリエチレンテレ
フタレートなどのポリエステルは、透明性、ガスバリヤ
性、耐熱性および機械的強度に優れているため多く採用
されている。
【０００３】ところで上記の飲用茶などは加熱滅菌処理
されたものが高温でボトルに充填されるため、ボトルを
形成するプラスチックは耐熱性が良くなければ、ボトル
が胴部変形したり、収縮したり、膨張するなどの問題を
生じるおそれがある。このためボトルへ加熱した飲料等
を充填してもボトルが変形することなく、自立性を保つ
ことができる特性（以下「耐熱特性」ということがあ
る。）を有するプラスチック製ボトルが求められてい
る。
されたものが高温でボトルに充填されるため、ボトルを
形成するプラスチックは耐熱性が良くなければ、ボトル
が胴部変形したり、収縮したり、膨張するなどの問題を
生じるおそれがある。このためボトルへ加熱した飲料等
を充填してもボトルが変形することなく、自立性を保つ
ことができる特性（以下「耐熱特性」ということがあ
る。）を有するプラスチック製ボトルが求められてい
る。
【０００４】また、生産性の観点から成形サイクル、特
にブロー成形時の成形サイクルの短縮が求められてい
る。本発明者らは、上記のような知見に基づいて、加熱
した飲料等を充填してもボトルの口頸部、底部などの変
形が小さいボトルを得るべく鋭意検討した結果、特定の
ポリエステル組成物からなるポリエステル組成物製ボト
ルは、耐熱特性に優れることを見出した。また、前記特
定のポリエステル組成物を用いてボトルを製造すると、
成形サイクルを短縮できることを見出し本発明を完成す
るに至った。
にブロー成形時の成形サイクルの短縮が求められてい
る。本発明者らは、上記のような知見に基づいて、加熱
した飲料等を充填してもボトルの口頸部、底部などの変
形が小さいボトルを得るべく鋭意検討した結果、特定の
ポリエステル組成物からなるポリエステル組成物製ボト
ルは、耐熱特性に優れることを見出した。また、前記特
定のポリエステル組成物を用いてボトルを製造すると、
成形サイクルを短縮できることを見出し本発明を完成す
るに至った。
【０００５】
【発明の目的】本発明は、加熱した飲料等を充填しても
ボトルが変形することなく、自立性を保つことができる
ようなポリエステル組成物製ボトルおよびその製造方法
を提供することを目的としている。
ボトルが変形することなく、自立性を保つことができる
ようなポリエステル組成物製ボトルおよびその製造方法
を提供することを目的としている。
【０００６】
【発明の概要】本発明に係るポリエステル組成物製ボト
ルは、ポリエステル９９．９〜９９．９９９９９重量％
と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％とから形成さ
れるポリエステル組成物からなり、口頸部の結晶化度が
２５〜６０％の範囲にあり、胴部中央の結晶化度が２５
〜６０％の範囲にあり、底部の結晶化度が０〜６０％の
範囲にあることを特徴としている。
ルは、ポリエステル９９．９〜９９．９９９９９重量％
と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％とから形成さ
れるポリエステル組成物からなり、口頸部の結晶化度が
２５〜６０％の範囲にあり、胴部中央の結晶化度が２５
〜６０％の範囲にあり、底部の結晶化度が０〜６０％の
範囲にあることを特徴としている。
【０００７】このようなポリエステル組成物製ボトル
は、該ボトルを形成するポリエステル組成物の示差走査
熱量計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定した結
晶化速度が２００秒以下であり、かつボトル胴部中央の
ヘイズ値が５％以下であることが好ましい。
は、該ボトルを形成するポリエステル組成物の示差走査
熱量計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定した結
晶化速度が２００秒以下であり、かつボトル胴部中央の
ヘイズ値が５％以下であることが好ましい。
【０００８】また、このポリエステル組成物製ボトル
は、天然水、飲用茶などの非炭酸飲料用であることが好
ましい。本発明に係るポリエステル組成物製ボトルは、
耐熱特性に優れている。
は、天然水、飲用茶などの非炭酸飲料用であることが好
ましい。本発明に係るポリエステル組成物製ボトルは、
耐熱特性に優れている。
【０００９】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
の製造方法は、ポリエステル９５〜９９．９９重量％
と、タルク類０．０１〜５重量％とから形成されるポリ
エステル組成物からなるプリフォームを、面積延伸倍率
６〜１５倍で延伸ブローして、ボトル胴部中央の結晶化
度が２５〜６０％の範囲にあるボトルとすることを特徴
としている。
の製造方法は、ポリエステル９５〜９９．９９重量％
と、タルク類０．０１〜５重量％とから形成されるポリ
エステル組成物からなるプリフォームを、面積延伸倍率
６〜１５倍で延伸ブローして、ボトル胴部中央の結晶化
度が２５〜６０％の範囲にあるボトルとすることを特徴
としている。
【００１０】本発明では、前記ポリエステル組成物の示
差走査熱量計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定
した結晶化速度が１５０秒以下であることが好ましい。
また、延伸ブロー成形後にヒートセットを行うことが好
ましい。
差走査熱量計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定
した結晶化速度が１５０秒以下であることが好ましい。
また、延伸ブロー成形後にヒートセットを行うことが好
ましい。
【００１１】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
の製造方法は、耐熱特性に優れるポリエステル組成物製
ボトルを製造することができる。
の製造方法は、耐熱特性に優れるポリエステル組成物製
ボトルを製造することができる。
【００１２】
【発明の具体的説明】以下、本発明に係るポリエステル
組成物製ボトルおよびその製造方法について説明する。
組成物製ボトルおよびその製造方法について説明する。
【００１３】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
は、後述するようなポリエステル組成物からなり、口頸
部の結晶化度が２５〜６０％、好ましくは２５〜５０％
の範囲にあり、胴部中央の結晶化度が２５〜６０％、好
ましくは２５〜５０％の範囲にあり、底部の中心部の結
晶化度が０〜６０％、好ましくは０〜５０％の範囲にあ
ることが望ましい。ボトル各部の結晶化度は、後述する
ようなＸ線回折法により求められる。
は、後述するようなポリエステル組成物からなり、口頸
部の結晶化度が２５〜６０％、好ましくは２５〜５０％
の範囲にあり、胴部中央の結晶化度が２５〜６０％、好
ましくは２５〜５０％の範囲にあり、底部の中心部の結
晶化度が０〜６０％、好ましくは０〜５０％の範囲にあ
ることが望ましい。ボトル各部の結晶化度は、後述する
ようなＸ線回折法により求められる。
【００１４】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
の胴部中央のヘイズ値は、５％以下、好ましくは３％以
下であることが望ましい。このような本発明に係るポリ
エステル組成物製ボトルは、ポリエステルとタルク類と
からなるポリエステル組成物から形成されている。
の胴部中央のヘイズ値は、５％以下、好ましくは３％以
下であることが望ましい。このような本発明に係るポリ
エステル組成物製ボトルは、ポリエステルとタルク類と
からなるポリエステル組成物から形成されている。
【００１５】以下にポリエステルおよび、タルク類につ
いて具体的に説明する。本発明に係るポリエステル組成
物製ボトルにおいて用いられるポリエステルとしては、
ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレー
ト、および下記共重合ポリエステル（１）〜（４）など
が挙げられる。
いて具体的に説明する。本発明に係るポリエステル組成
物製ボトルにおいて用いられるポリエステルとしては、
ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレー
ト、および下記共重合ポリエステル（１）〜（４）など
が挙げられる。
【００１６】ポリエチレンテレフタレート ポリエチレンテレフタレートは、テレフタル酸と、エチ
レングリコールとを原料として製造されるが、このポリ
エチレンテレフタレートには２０モル％以下の他のジカ
ルボン酸および／または他のジヒドロキシ化合物が共重
合されていてもよい。
レングリコールとを原料として製造されるが、このポリ
エチレンテレフタレートには２０モル％以下の他のジカ
ルボン酸および／または他のジヒドロキシ化合物が共重
合されていてもよい。
【００１７】テレフタル酸以外に共重合に用いられるジ
カルボン酸として具体的には、フタル酸、イソフタル
酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン
酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸などの芳香族ジカ
ルボン酸；アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、デ
カンジカルボン酸などの脂肪族ジカルボン酸；シクロヘ
キサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸などが挙
げられる。
カルボン酸として具体的には、フタル酸、イソフタル
酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン
酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸などの芳香族ジカ
ルボン酸；アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、デ
カンジカルボン酸などの脂肪族ジカルボン酸；シクロヘ
キサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸などが挙
げられる。
【００１８】エチレングリコール以外に共重合に用いら
れるジヒドロキシ化合物として、具体的には、トリメチ
レングリコール、プロピレングリコール、テトラメチレ
ングリコール、ネオペンチルグリコール、ヘキサメチレ
ングリコール、ドデカメチレングリコールなどの脂肪族
グリコール；シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族
グリコール；ビスフェノール類；ハイドロキノン、2,2-
ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プロパンな
どの芳香族ジオール類などが挙げられる。
れるジヒドロキシ化合物として、具体的には、トリメチ
レングリコール、プロピレングリコール、テトラメチレ
ングリコール、ネオペンチルグリコール、ヘキサメチレ
ングリコール、ドデカメチレングリコールなどの脂肪族
グリコール；シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族
グリコール；ビスフェノール類；ハイドロキノン、2,2-
ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プロパンな
どの芳香族ジオール類などが挙げられる。
【００１９】このようなポリエチレンテレフタレート
は、エチレンテレフタレート成分単位単独で、あるいは
該エチレンテレフタレート成分単位およびジオキシエチ
レンテレフタレート成分単位がランダムに配列してエス
テル結合を形成することにより実質上線状のポリエステ
ルを形成している。該ポリエチレンテレフタレートが実
質上の線状であることは、該ポリエチレンテレフタレー
トがo-クロロフェノールに溶解することによって確認さ
れる。
は、エチレンテレフタレート成分単位単独で、あるいは
該エチレンテレフタレート成分単位およびジオキシエチ
レンテレフタレート成分単位がランダムに配列してエス
テル結合を形成することにより実質上線状のポリエステ
ルを形成している。該ポリエチレンテレフタレートが実
質上の線状であることは、該ポリエチレンテレフタレー
トがo-クロロフェノールに溶解することによって確認さ
れる。
【００２０】このようなポリエチレンテレフタレートで
は、極限粘度［η］（o-クロロフェノール中２５℃で測
定した値）は、通常０．６〜１．５ｄｌ／ｇ、好ましく
は０．７〜１．２ｄｌ／ｇであることが望ましい。ま
た、融点は通常２１０℃〜２６５℃、好ましくは２２０
〜２６０℃であることが望ましく、ガラス転移温度は通
常５０〜１２０℃、好ましくは６０〜１００℃であるこ
とが望ましい。
は、極限粘度［η］（o-クロロフェノール中２５℃で測
定した値）は、通常０．６〜１．５ｄｌ／ｇ、好ましく
は０．７〜１．２ｄｌ／ｇであることが望ましい。ま
た、融点は通常２１０℃〜２６５℃、好ましくは２２０
〜２６０℃であることが望ましく、ガラス転移温度は通
常５０〜１２０℃、好ましくは６０〜１００℃であるこ
とが望ましい。
【００２１】ポリエチレンナフタレート ポリエチレンナフタレートは、2,6-ナフタレンジカルボ
ン酸とエチレングリコールとから導かれるエチレン-2,6
-ナフタレート単位を６０モル％以上、好ましくは８０
モル％以上、より好ましくは９０モル％以上の量で含ん
でいることが望ましいが、エチレン-2,6-ナフタレート
以外の構成単位を４０モル％未満の量で含んでいてもよ
い。
ン酸とエチレングリコールとから導かれるエチレン-2,6
-ナフタレート単位を６０モル％以上、好ましくは８０
モル％以上、より好ましくは９０モル％以上の量で含ん
でいることが望ましいが、エチレン-2,6-ナフタレート
以外の構成単位を４０モル％未満の量で含んでいてもよ
い。
【００２２】エチレン-2,6-ナフタレート以外の構成単
位としては、テレフタル酸、イソフタル酸、2,7-ナフタ
レンジカルボン酸、2,5-ナフタレンジカルボン酸、ジフ
ェニル-4,4'-ジカルボン酸、4,4'-ジフェニルエーテル
ジカルボン酸、4,4'-ジフェニルスルホンジカルボン
酸、4,4'-ジフェノキシエタンジカルボン酸、ジブロム
テレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸；アジピン酸、
アゼライン酸、セバチン酸、デカンジカルボン酸などの
脂肪族ジカルボン酸；1,4-シクロヘキサンジカルボン
酸、シクロプロパンジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフ
タル酸などの脂環族ジカルボン酸；グリコール酸、p-ヒ
ドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシエトキシ安息香酸など
のヒドロキシカルボン酸と、プロピレングリコール、ト
リメチレングリコール、ジエチレングリコール、テトラ
メチレングリコール、ペンタメチレングリコール、ヘキ
サメチレングリコール、デカメチレングリコール、ネオ
ペンチレングリコール、p-キシレングリコール、1,4-シ
クロヘキサンジメタノール、ビスフェノールＡ、p,p-ジ
フェノキシスルホン、1,4-ビス（β-ヒドロキシエトキ
シ）ベンゼン、2,2-ビス（p-β-ヒドロキシエトキシフ
ェノール）プロパン、ポリアルキレングリコール、p-フ
ェニレンビス（ジメチルシロキサン）、グリセリンなど
とから導かれる構成単位を挙げることができる。
位としては、テレフタル酸、イソフタル酸、2,7-ナフタ
レンジカルボン酸、2,5-ナフタレンジカルボン酸、ジフ
ェニル-4,4'-ジカルボン酸、4,4'-ジフェニルエーテル
ジカルボン酸、4,4'-ジフェニルスルホンジカルボン
酸、4,4'-ジフェノキシエタンジカルボン酸、ジブロム
テレフタル酸などの芳香族ジカルボン酸；アジピン酸、
アゼライン酸、セバチン酸、デカンジカルボン酸などの
脂肪族ジカルボン酸；1,4-シクロヘキサンジカルボン
酸、シクロプロパンジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフ
タル酸などの脂環族ジカルボン酸；グリコール酸、p-ヒ
ドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシエトキシ安息香酸など
のヒドロキシカルボン酸と、プロピレングリコール、ト
リメチレングリコール、ジエチレングリコール、テトラ
メチレングリコール、ペンタメチレングリコール、ヘキ
サメチレングリコール、デカメチレングリコール、ネオ
ペンチレングリコール、p-キシレングリコール、1,4-シ
クロヘキサンジメタノール、ビスフェノールＡ、p,p-ジ
フェノキシスルホン、1,4-ビス（β-ヒドロキシエトキ
シ）ベンゼン、2,2-ビス（p-β-ヒドロキシエトキシフ
ェノール）プロパン、ポリアルキレングリコール、p-フ
ェニレンビス（ジメチルシロキサン）、グリセリンなど
とから導かれる構成単位を挙げることができる。
【００２３】また、ポリエチレンナフタレートは、トリ
メシン酸、トリメチロールエタン、トリメチロールプロ
パン、トリメチロールメタン、ペンタエリスリトールな
どの多官能化合物から導かれる構成単位を少量たとえば
２モル％以下の量で含んでいてもよい。
メシン酸、トリメチロールエタン、トリメチロールプロ
パン、トリメチロールメタン、ペンタエリスリトールな
どの多官能化合物から導かれる構成単位を少量たとえば
２モル％以下の量で含んでいてもよい。
【００２４】さらに、ポリエチレンナフタレートは、ベ
ンゾイル安息香酸、ジフェニルスルホンモノカルボン
酸、ステアリン酸、メトキシポリエチレングリコール、
フェノキシポリエチレングリコールなどの単官能化合物
から導かれる構成単位を少量たとえば２モル％以下の量
で含んでいてもよい。
ンゾイル安息香酸、ジフェニルスルホンモノカルボン
酸、ステアリン酸、メトキシポリエチレングリコール、
フェノキシポリエチレングリコールなどの単官能化合物
から導かれる構成単位を少量たとえば２モル％以下の量
で含んでいてもよい。
【００２５】このようなポリエチレンナフタレートは、
実質上線状であり、このことは該ポリエチレンナフタレ
ートがo-クロロフェノールに溶解することによって確認
される。
実質上線状であり、このことは該ポリエチレンナフタレ
ートがo-クロロフェノールに溶解することによって確認
される。
【００２６】ポリエチレンナフタレートのo-クロロフェ
ノール中で２５℃で測定した極限粘度［η］は、０．２
〜１．１ｄｌ／ｇ、好ましくは０．３〜０．９ｄｌ／
ｇ、特に好ましくは０．４〜０．８ｄｌ／ｇの範囲にあ
ることが望ましい。
ノール中で２５℃で測定した極限粘度［η］は、０．２
〜１．１ｄｌ／ｇ、好ましくは０．３〜０．９ｄｌ／
ｇ、特に好ましくは０．４〜０．８ｄｌ／ｇの範囲にあ
ることが望ましい。
【００２７】ポリエチレンナフタレートの極限粘度
［η］は次の方法によって測定される。すなわちポリエ
チレンナフタレートをo-クロロフェノールに、１ｇ／１
００ｍlの濃度で溶かし、２５℃でウベローデ型毛細管
粘度計を用いて溶液粘度の測定を行い、その後o-クロロ
フェノールを徐々に添加して、低濃度側の溶液粘度を測
定し、０％濃度に外捜して極限粘度（［η］）を求め
る。
［η］は次の方法によって測定される。すなわちポリエ
チレンナフタレートをo-クロロフェノールに、１ｇ／１
００ｍlの濃度で溶かし、２５℃でウベローデ型毛細管
粘度計を用いて溶液粘度の測定を行い、その後o-クロロ
フェノールを徐々に添加して、低濃度側の溶液粘度を測
定し、０％濃度に外捜して極限粘度（［η］）を求め
る。
【００２８】また、ポリエチレンナフタレートの示差走
査型熱量計（ＤＳＣ）で１０℃／分の速度で昇温した際
の昇温結晶化温度（Ｔｃ）は、通常１５０℃以上であ
り、好ましくは１６０〜２３０℃、より好ましくは１７
０〜２２０℃の範囲にあることが望ましい。
査型熱量計（ＤＳＣ）で１０℃／分の速度で昇温した際
の昇温結晶化温度（Ｔｃ）は、通常１５０℃以上であ
り、好ましくは１６０〜２３０℃、より好ましくは１７
０〜２２０℃の範囲にあることが望ましい。
【００２９】ポリエチレンナフタレートの昇温結晶化温
度（Ｔｃ）は次の方法によって測定される。すなわち、
パーキンエルマー社製ＤＳＣ−２型走差型熱量計を用い
て、約１４０℃で約５ｍｍＨｇの圧力下約５時間以上乾
燥したポリエチレンナフタレートチップの中央部から採
取された試料約１０ｍｇの薄片を、液体用アルミニウム
パン中に窒素雰囲気下に封入して測定する。測定条件
は、まず室温より急速昇温して２９０℃で１０分間溶融
保持したのち室温まで急速冷却し、その後１０℃／分の
昇温速度で昇温する際に検出される発熱ピークの頂点温
度を求める。
度（Ｔｃ）は次の方法によって測定される。すなわち、
パーキンエルマー社製ＤＳＣ−２型走差型熱量計を用い
て、約１４０℃で約５ｍｍＨｇの圧力下約５時間以上乾
燥したポリエチレンナフタレートチップの中央部から採
取された試料約１０ｍｇの薄片を、液体用アルミニウム
パン中に窒素雰囲気下に封入して測定する。測定条件
は、まず室温より急速昇温して２９０℃で１０分間溶融
保持したのち室温まで急速冷却し、その後１０℃／分の
昇温速度で昇温する際に検出される発熱ピークの頂点温
度を求める。
【００３０】共重合ポリエステル（１） 共重合ポリエステル（１）は、テレフタル酸成分単位お
よびイソフタル酸成分単位を含むジカルボン酸構成単位
と、エチレングリコール成分単位を含むジヒドロキシ化
合物構成単位とから形成されている。
よびイソフタル酸成分単位を含むジカルボン酸構成単位
と、エチレングリコール成分単位を含むジヒドロキシ化
合物構成単位とから形成されている。
【００３１】この共重合ポリエステル（１）を構成する
ジカルボン酸構成単位は、テレフタル酸成分単位が８５
〜９９．５モル％、好ましくは９０〜９９．５モル％の
量で、また、イソフタル酸成分単位が０．５〜１５モル
％、好ましくは０．５〜１０モル％の量で存在している
ことが望ましい。
ジカルボン酸構成単位は、テレフタル酸成分単位が８５
〜９９．５モル％、好ましくは９０〜９９．５モル％の
量で、また、イソフタル酸成分単位が０．５〜１５モル
％、好ましくは０．５〜１０モル％の量で存在している
ことが望ましい。
【００３２】共重合ポリエステル（１）では、ジカルボ
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸およびイソフ
タル酸以外に、得られる共重合ポリエステル（１）の特
性を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他の
ジカルボン酸を用いることもできる。
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸およびイソフ
タル酸以外に、得られる共重合ポリエステル（１）の特
性を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他の
ジカルボン酸を用いることもできる。
【００３３】このようなジカルボン酸としては、フタル
酸、2-メチルテレフタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン
酸などを挙げることができる。また、共重合ポリエステ
ル（１）では、ジヒドロキシ化合として上記のようなエ
チレングリコール以外に、得られる共重合ポリエステル
（１）の特性を損なわない範囲、たとえば１モル％以下
の量で他のジヒドロキシ化合物を用いることもできる。
酸、2-メチルテレフタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン
酸などを挙げることができる。また、共重合ポリエステ
ル（１）では、ジヒドロキシ化合として上記のようなエ
チレングリコール以外に、得られる共重合ポリエステル
（１）の特性を損なわない範囲、たとえば１モル％以下
の量で他のジヒドロキシ化合物を用いることもできる。
【００３４】このようなジヒドロキシ化合物としては、
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物を挙げることができる。
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物を挙げることができる。
【００３５】共重合ポリエステル（２） 共重合ポリエステル（２）は、テレフタル酸成分単位お
よび2,6-ナフタレンジカルボン酸成分単位を含むジカル
ボン酸構成単位と、エチレングリコール成分単位を含む
ジヒドロキシ化合物構成単位とから形成されている。
よび2,6-ナフタレンジカルボン酸成分単位を含むジカル
ボン酸構成単位と、エチレングリコール成分単位を含む
ジヒドロキシ化合物構成単位とから形成されている。
【００３６】この共重合ポリエステル（２）を構成する
ジカルボン酸構成単位は、テレフタル酸成分単位が８０
〜９９．５モル％、好ましくは９０〜９９．５モル％の
量で、また、2,6-ナフタレンジカルボン酸成分単位が
０．５〜２０モル％、好ましくは０．５〜１０モル％の
量で存在していることが望ましい。
ジカルボン酸構成単位は、テレフタル酸成分単位が８０
〜９９．５モル％、好ましくは９０〜９９．５モル％の
量で、また、2,6-ナフタレンジカルボン酸成分単位が
０．５〜２０モル％、好ましくは０．５〜１０モル％の
量で存在していることが望ましい。
【００３７】共重合ポリエステル（２）では、ジカルボ
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸および2,6-ナ
フタレンジカルボン酸以外に、得られる共重合ポリエス
テル（２）の特性を損なわない範囲、たとえば１モル％
以下の量で他のジカルボン酸を用いることもできる。
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸および2,6-ナ
フタレンジカルボン酸以外に、得られる共重合ポリエス
テル（２）の特性を損なわない範囲、たとえば１モル％
以下の量で他のジカルボン酸を用いることもできる。
【００３８】このようなジカルボン酸としては、イソフ
タル酸、フタル酸、2-メチルテレフタル酸などを挙げる
ことができる。また、共重合ポリエステル（２）では、
ジヒドロキシ化合物として上記のようなエチレングリコ
ール以外に、得られる共重合ポリエステル（２）の特性
を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他のジ
ヒドロキシ化合物を用いることもできる。
タル酸、フタル酸、2-メチルテレフタル酸などを挙げる
ことができる。また、共重合ポリエステル（２）では、
ジヒドロキシ化合物として上記のようなエチレングリコ
ール以外に、得られる共重合ポリエステル（２）の特性
を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他のジ
ヒドロキシ化合物を用いることもできる。
【００３９】このようなジヒドロキシ化合物としては、
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物を挙げることができる。
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物を挙げることができる。
【００４０】共重合ポリエステル（３） 共重合ポリエステル（３）は、テレフタル酸成分単位お
よびアジピン酸成分単位を含むジカルボン酸構成単位
と、エチレングリコール成分単位を含むジヒドロキシ化
合物構成単位とから形成されている。
よびアジピン酸成分単位を含むジカルボン酸構成単位
と、エチレングリコール成分単位を含むジヒドロキシ化
合物構成単位とから形成されている。
【００４１】この共重合ポリエステル（３）を構成する
ジカルボン酸構成単位は、テレフタル酸成分単位が８５
〜９９．５モル％、好ましくは９０〜９９．５モル％の
量で、また、アジピン酸成分単位が０．５〜１５モル
％、好ましくは０．５〜１０モル％の量で存在している
ことが望ましい。
ジカルボン酸構成単位は、テレフタル酸成分単位が８５
〜９９．５モル％、好ましくは９０〜９９．５モル％の
量で、また、アジピン酸成分単位が０．５〜１５モル
％、好ましくは０．５〜１０モル％の量で存在している
ことが望ましい。
【００４２】共重合ポリエステル（３）では、ジカルボ
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸およびアジピ
ン酸以外に、得られる共重合ポリエステル（３）の特性
を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他のジ
カルボン酸を用いることもできる。
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸およびアジピ
ン酸以外に、得られる共重合ポリエステル（３）の特性
を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他のジ
カルボン酸を用いることもできる。
【００４３】このようなジカルボン酸としては、イソフ
タル酸、フタル酸、2-メチルテレフタル酸、2,6-ナフタ
レンジカルボン酸などを挙げることができる。また、共
重合ポリエステル（３）では、ジヒドロキシ化合物とし
てエチレングリコール以外に、得られる共重合ポリエス
テル（３）の特性を損なわない範囲、たとえば１モル％
以下の量で他のジヒドロキシ化合物を用いることもでき
る。
タル酸、フタル酸、2-メチルテレフタル酸、2,6-ナフタ
レンジカルボン酸などを挙げることができる。また、共
重合ポリエステル（３）では、ジヒドロキシ化合物とし
てエチレングリコール以外に、得られる共重合ポリエス
テル（３）の特性を損なわない範囲、たとえば１モル％
以下の量で他のジヒドロキシ化合物を用いることもでき
る。
【００４４】このようなジヒドロキシ化合物としては、
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物を挙げることができる。
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物を挙げることができる。
【００４５】共重合ポリエステル（４） 共重合ポリエステル（４）は、テレフタル酸成分単位を
含むジカルボン酸構成単位と、エチレングリコール成分
単位およびジエチレングリコール成分単位を含むジヒド
ロキシ化合物構成単位とから形成されている。
含むジカルボン酸構成単位と、エチレングリコール成分
単位およびジエチレングリコール成分単位を含むジヒド
ロキシ化合物構成単位とから形成されている。
【００４６】この共重合ポリエステル（４）を構成する
ジヒドロキシ化合物構成単位は、エチレングリコール成
分単位が９３〜９８モル％、好ましくは９５〜９８モル
％の量で、また、ジエチレングリコール成分単位が２〜
７モル％、好ましくは２〜５モル％の量で存在している
ことが望ましい。
ジヒドロキシ化合物構成単位は、エチレングリコール成
分単位が９３〜９８モル％、好ましくは９５〜９８モル
％の量で、また、ジエチレングリコール成分単位が２〜
７モル％、好ましくは２〜５モル％の量で存在している
ことが望ましい。
【００４７】共重合ポリエステル（４）では、ジカルボ
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸以外に、得ら
れる共重合ポリエステル（４）の特性を損なわない範
囲、たとえば１モル％以下の量で他のジカルボン酸を用
いることもできる。
ン酸成分として上記のようなテレフタル酸以外に、得ら
れる共重合ポリエステル（４）の特性を損なわない範
囲、たとえば１モル％以下の量で他のジカルボン酸を用
いることもできる。
【００４８】このようなジカルボン酸としては、イソフ
タル酸、フタル酸、2-メチルテレフタル酸、2,6-ナフタ
レンジカルボン酸などを挙げることができる。また、共
重合ポリエステル（４）では、ジヒドロキシ化合物とし
て上記のようなエチレングリコールおよびジエチレング
リコール以外に、得られる共重合ポリエステル（４）の
特性を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他
のジヒドロキシ化合物を用いることもできる。
タル酸、フタル酸、2-メチルテレフタル酸、2,6-ナフタ
レンジカルボン酸などを挙げることができる。また、共
重合ポリエステル（４）では、ジヒドロキシ化合物とし
て上記のようなエチレングリコールおよびジエチレング
リコール以外に、得られる共重合ポリエステル（４）の
特性を損なわない範囲、たとえば１モル％以下の量で他
のジヒドロキシ化合物を用いることもできる。
【００４９】このようなジヒドロキシ化合物としては、
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物が用いられる。
1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、ネオペン
チルグリコール、シクロヘキサンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）
ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼ
ン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）プ
ロパン、ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェニル）ス
ルホンなどの炭素原子数が３〜１５のジヒドロキシ化合
物が用いられる。
【００５０】なお、上記共重合ポリエステル（１）〜
（４）の分子量は、得られるポリエステル組成物から各
種成形体たとえばボトルを製造することができる範囲に
あれば特に限定されないが、通常、o-クロロフェノール
溶媒中における共重合ポリエステルの極限粘度［η］が
０．５〜１．５ｄｌ／ｇの範囲内、好ましくは０．６〜
１．２ｄｌ／ｇの範囲内にあることが望ましい。
（４）の分子量は、得られるポリエステル組成物から各
種成形体たとえばボトルを製造することができる範囲に
あれば特に限定されないが、通常、o-クロロフェノール
溶媒中における共重合ポリエステルの極限粘度［η］が
０．５〜１．５ｄｌ／ｇの範囲内、好ましくは０．６〜
１．２ｄｌ／ｇの範囲内にあることが望ましい。
【００５１】上記のようなポリエチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレート、および共重合ポリエス
テル（１）〜（４）は、従来公知の製造方法によって製
造することができる。
ト、ポリエチレンナフタレート、および共重合ポリエス
テル（１）〜（４）は、従来公知の製造方法によって製
造することができる。
【００５２】タルク類 タルク類は２ＭｇＯ・４ＳｉＯ2・Ｈ2Ｏの組成式で表さ
れる無機化合物である。化学組成は、ＳｉＯ2、Ｍｇ
Ｏ、ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3などからなり、ＳｉＯ
2、ＭｇＯが主成分である。ＳｉＯ2の組成割合は、５５
〜７０重量％であり、好ましくは６０〜６５重量％であ
る。また、ＭｇＯの組成割合は、２５〜４０重量％であ
り、好ましくは３０〜３５重量％である。ＳｉＯ2とＭ
ｇＯの合計の割合は、８５重量％以上が好ましいが、よ
り好ましくは９０重量％以上である。ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ
3、Ｆｅ2Ｏ3の組成割合は、通常１０重量％以下である
が、好ましくは５重量％以下であり、さらに好ましくは
３重量％以下である。タルク類は、中国、アメリカ合衆
国、ロシア共和国、ブラジル、インド、フィンランド、
フランス、オーストラリア、韓国をはじめ世界各国で産
出される。中国、韓国、オーストラリア、インド産のタ
ルクが好ましい。
れる無機化合物である。化学組成は、ＳｉＯ2、Ｍｇ
Ｏ、ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3などからなり、ＳｉＯ
2、ＭｇＯが主成分である。ＳｉＯ2の組成割合は、５５
〜７０重量％であり、好ましくは６０〜６５重量％であ
る。また、ＭｇＯの組成割合は、２５〜４０重量％であ
り、好ましくは３０〜３５重量％である。ＳｉＯ2とＭ
ｇＯの合計の割合は、８５重量％以上が好ましいが、よ
り好ましくは９０重量％以上である。ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ
3、Ｆｅ2Ｏ3の組成割合は、通常１０重量％以下である
が、好ましくは５重量％以下であり、さらに好ましくは
３重量％以下である。タルク類は、中国、アメリカ合衆
国、ロシア共和国、ブラジル、インド、フィンランド、
フランス、オーストラリア、韓国をはじめ世界各国で産
出される。中国、韓国、オーストラリア、インド産のタ
ルクが好ましい。
【００５３】タルク類の粒径は、４５μｍのフルイで通
常７５重量％以上通過するが、好ましくは９０重量％以
上通過するもの、さらに好ましくは９５重量％以上通過
するものがよい。平均粒径は、２０μｍ以下のタルクが
好ましいが、さらに好ましくは１０μｍ以下のタルクで
ある。
常７５重量％以上通過するが、好ましくは９０重量％以
上通過するもの、さらに好ましくは９５重量％以上通過
するものがよい。平均粒径は、２０μｍ以下のタルクが
好ましいが、さらに好ましくは１０μｍ以下のタルクで
ある。
【００５４】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
は、上記のようなポリエステルと、タルク類とからなる
ポリエステル組成物から形成されている。このポリエス
テル組成物は、ポリエステル９９．９〜９９．９９９９
９重量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％、好
ましくはポリエステル９９．９９〜９９．９９９９９
と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．０１重量％、さらに好
ましくはポリエステル９９．９９９〜９９．９９９９９
重量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．００１重量％と
から形成されることが望ましい。
は、上記のようなポリエステルと、タルク類とからなる
ポリエステル組成物から形成されている。このポリエス
テル組成物は、ポリエステル９９．９〜９９．９９９９
９重量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％、好
ましくはポリエステル９９．９９〜９９．９９９９９
と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．０１重量％、さらに好
ましくはポリエステル９９．９９９〜９９．９９９９９
重量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．００１重量％と
から形成されることが望ましい。
【００５５】ポリエステル組成物を調製する方法として
は、公知の任意の方法を採用でき、例えば、ポリエチレ
ンテレフタレート（A）ならびにタルク類（B）をタンブ
ラーブレンダー、ヘンシェルミキサー等の混合機で直接
混合し、溶融混練する方法、ポリエチレンテレフタレー
ト（A）ならびにタルク類（B）を溶融混練してマスター
バッチを作成しておき、そのマスターバッチをポリエチ
レンテレフタレート（A）に適宜配合する方法等が採用
できる。
は、公知の任意の方法を採用でき、例えば、ポリエチレ
ンテレフタレート（A）ならびにタルク類（B）をタンブ
ラーブレンダー、ヘンシェルミキサー等の混合機で直接
混合し、溶融混練する方法、ポリエチレンテレフタレー
ト（A）ならびにタルク類（B）を溶融混練してマスター
バッチを作成しておき、そのマスターバッチをポリエチ
レンテレフタレート（A）に適宜配合する方法等が採用
できる。
【００５６】また、上記のようなポリエステル組成物
は、架橋剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、滑
剤、離型剤、無機充填剤、顔料分散剤、顔料あるいは染
料などの各種配合剤を、本発明の目的を損なわない範囲
で含有していてもよい。
は、架橋剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、滑
剤、離型剤、無機充填剤、顔料分散剤、顔料あるいは染
料などの各種配合剤を、本発明の目的を損なわない範囲
で含有していてもよい。
【００５７】このようなポリエステル組成物は、示差走
査熱量計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定した
結晶化速度が、通常２００秒以下、好ましくは１５０秒
以下、さらに好ましくは１３０秒以下である。従来公知
のポリエステル、たとえば、ポリエチレンテレフタレー
トの結晶化速度は２００〜３００秒程度であり、ポリエ
チレンナフタレートの結晶化速度は５００〜１０００秒
程度である。なお、結晶化速度の測定方法については後
述する。
査熱量計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定した
結晶化速度が、通常２００秒以下、好ましくは１５０秒
以下、さらに好ましくは１３０秒以下である。従来公知
のポリエステル、たとえば、ポリエチレンテレフタレー
トの結晶化速度は２００〜３００秒程度であり、ポリエ
チレンナフタレートの結晶化速度は５００〜１０００秒
程度である。なお、結晶化速度の測定方法については後
述する。
【００５８】上記ポリエステル組成物は、ポリエステル
が本来有する優れた特定を有し、かつ、結晶化速度が速
い。このようなポリエステル組成物は、剛性、耐熱剛性
などの機械的特性に優れた成形体を製造することができ
る。
が本来有する優れた特定を有し、かつ、結晶化速度が速
い。このようなポリエステル組成物は、剛性、耐熱剛性
などの機械的特性に優れた成形体を製造することができ
る。
【００５９】本発明のポリエステル製ボトルは、特に天
然水、飲用茶などの非炭酸飲料用として好適に用いられ
る。上記ポリエステル組成物製ボトルとしては、自立型
ボトルが挙げられる。図１に自立型ボトルの一例を示
す。図中、２は口頸部であり、３は上肩部であり、４は
胴部であり、５は底部であり、６はつば部である。
然水、飲用茶などの非炭酸飲料用として好適に用いられ
る。上記ポリエステル組成物製ボトルとしては、自立型
ボトルが挙げられる。図１に自立型ボトルの一例を示
す。図中、２は口頸部であり、３は上肩部であり、４は
胴部であり、５は底部であり、６はつば部である。
【００６０】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
は、ボトルへ加熱した飲料等を充填してもボトルが変
形、膨張、収縮する割合が小さい。このため加熱滅菌処
理された飲料等を高温でボトルに充填しても、ボトル胴
部の変形を小さく保つことができる。また、本発明に係
るポリエステル組成物製ボトルは、透明性に優れてい
る。さらに、ボトル全体が単一の樹脂から形成されてい
るので、そのまま溶融し再度ボトルなどに成形して再利
用することが可能である。
は、ボトルへ加熱した飲料等を充填してもボトルが変
形、膨張、収縮する割合が小さい。このため加熱滅菌処
理された飲料等を高温でボトルに充填しても、ボトル胴
部の変形を小さく保つことができる。また、本発明に係
るポリエステル組成物製ボトルは、透明性に優れてい
る。さらに、ボトル全体が単一の樹脂から形成されてい
るので、そのまま溶融し再度ボトルなどに成形して再利
用することが可能である。
【００６１】次に、本発明に係るポリエステル組成物製
ボトルの製造方法について具体的に説明する。本発明に
係るポリエステル組成物製ボトル１は、たとえば図１に
示すように口頸部２、上肩部３、胴部４および底部５を
有している。
ボトルの製造方法について具体的に説明する。本発明に
係るポリエステル組成物製ボトル１は、たとえば図１に
示すように口頸部２、上肩部３、胴部４および底部５を
有している。
【００６２】このようなボトルを製造するには、まず、
上記のようなポリエステル組成物からプリフォームを製
造するが、該プリフォームは従来公知の方法、たとえば
射出成形、押出成形などによって製造することができ
る。プリフォーム形成用のポリエステル組成物の加熱温
度は、通常９０〜１１０℃であることが好ましい。
上記のようなポリエステル組成物からプリフォームを製
造するが、該プリフォームは従来公知の方法、たとえば
射出成形、押出成形などによって製造することができ
る。プリフォーム形成用のポリエステル組成物の加熱温
度は、通常９０〜１１０℃であることが好ましい。
【００６３】本発明では、このようなプリフォームを金
型中で延伸ブロー成形することにより、ボトル胴部中央
の結晶化度を２５〜６０％、好ましくは２５〜５０％に
して上記のようなポリエステル組成物製ボトルを製造し
ている。
型中で延伸ブロー成形することにより、ボトル胴部中央
の結晶化度を２５〜６０％、好ましくは２５〜５０％に
して上記のようなポリエステル組成物製ボトルを製造し
ている。
【００６４】延伸ブロー成形する際の延伸倍率は、面積
延伸倍率で６〜１５倍、好ましくは７〜１２倍であるこ
とが望ましい。なお、本明細書中で面積延伸倍率（以下
単に「延伸倍率」ということがある）とは、縦延伸倍率
と横延伸倍率との積として定義される延伸倍率である。
延伸倍率で６〜１５倍、好ましくは７〜１２倍であるこ
とが望ましい。なお、本明細書中で面積延伸倍率（以下
単に「延伸倍率」ということがある）とは、縦延伸倍率
と横延伸倍率との積として定義される延伸倍率である。
【００６５】延伸ブロー成形する際のブロー用流体の温
度は、１０〜４００℃、好ましくは２０〜３００℃であ
ることが望ましい。ブロー用流体としては、空気、窒
素、水蒸気、水などが挙げれ、このうち空気を用いるこ
とが好ましい。
度は、１０〜４００℃、好ましくは２０〜３００℃であ
ることが望ましい。ブロー用流体としては、空気、窒
素、水蒸気、水などが挙げれ、このうち空気を用いるこ
とが好ましい。
【００６６】本発明では、延伸ブローに先立って、プリ
フォーム口頸部を加熱結晶化して、プリフォーム口頸部
の結晶化度を２５〜６０％、好ましくは２５〜５０％に
することが好ましい。プリフォーム口頸部を加熱結晶化
させるには、プリフォーム口頸部を、通常１２０〜２０
０℃、好ましくは１５０〜２００℃、さらに好ましくは
１７０〜１９０℃に加熱する。
フォーム口頸部を加熱結晶化して、プリフォーム口頸部
の結晶化度を２５〜６０％、好ましくは２５〜５０％に
することが好ましい。プリフォーム口頸部を加熱結晶化
させるには、プリフォーム口頸部を、通常１２０〜２０
０℃、好ましくは１５０〜２００℃、さらに好ましくは
１７０〜１９０℃に加熱する。
【００６７】このようにプリフォームからボトルへの面
積延伸倍率を高くした延伸ブロー成形を行うと、特に耐
熱特性に優れたボトルが得られるため好ましい。なお、
従来の延伸ボトルでは、通常プリフォームからボトルへ
の面積延伸倍率は、６〜１０倍程度である。
積延伸倍率を高くした延伸ブロー成形を行うと、特に耐
熱特性に優れたボトルが得られるため好ましい。なお、
従来の延伸ボトルでは、通常プリフォームからボトルへ
の面積延伸倍率は、６〜１０倍程度である。
【００６８】本発明では、上記のように延伸ブロー成形
した後、得られた延伸ブロー成形ボトルのヒートセット
を行うことが好ましい。このように延伸ブロー成形ボト
ルのヒートセットを行うと、ボトルの胴部の密度を向上
させることができる。
した後、得られた延伸ブロー成形ボトルのヒートセット
を行うことが好ましい。このように延伸ブロー成形ボト
ルのヒートセットを行うと、ボトルの胴部の密度を向上
させることができる。
【００６９】ヒートセットは、得られたボトルを、１０
０〜２００℃、好ましくは１１０〜１７０℃の金型温度
で、１秒間以上、好ましくは３秒間以上保持することに
より行われる。
０〜２００℃、好ましくは１１０〜１７０℃の金型温度
で、１秒間以上、好ましくは３秒間以上保持することに
より行われる。
【００７０】このようにボトルをヒートセットすること
によって、ボトル胴部の密度が向上し、胴部強度が増大
したボトルを得ることができる。たとえば、ポリエステ
ル組成物からなる延伸ブロー成形ボトルのヒートセット
前の胴部の密度は、１．３５５〜１．３７０ｇ／ｃｍ３
程度であるが、ヒートセット後では、ヒートセット温
度にもよるが通常、１．３７０〜１．４１０ｇ／ｃｍ３
程度であり、好ましくは１．３７５〜１．３９０ｇ／
ｃｍ３ 程度である。
によって、ボトル胴部の密度が向上し、胴部強度が増大
したボトルを得ることができる。たとえば、ポリエステ
ル組成物からなる延伸ブロー成形ボトルのヒートセット
前の胴部の密度は、１．３５５〜１．３７０ｇ／ｃｍ３
程度であるが、ヒートセット後では、ヒートセット温
度にもよるが通常、１．３７０〜１．４１０ｇ／ｃｍ３
程度であり、好ましくは１．３７５〜１．３９０ｇ／
ｃｍ３ 程度である。
【００７１】なお、本発明において、前述したような延
伸ブロー成形を行い、さらに必要によりヒートセットを
行ったボトルは、冷却してから取り出すことが好まし
い。冷却方法としては、ボトルの内部に、たとえば冷却
されたガスを吹込むことにより、ボトルの内側から外側
（外表面）に向かって冷却する「内部冷却法」を用いる
ことが好ましい。このように内側（ボトル中空部）から
ボトルを冷却すると、ボトルの変形、収縮等を起こさず
にボトルを金型から取出すことができる。
伸ブロー成形を行い、さらに必要によりヒートセットを
行ったボトルは、冷却してから取り出すことが好まし
い。冷却方法としては、ボトルの内部に、たとえば冷却
されたガスを吹込むことにより、ボトルの内側から外側
（外表面）に向かって冷却する「内部冷却法」を用いる
ことが好ましい。このように内側（ボトル中空部）から
ボトルを冷却すると、ボトルの変形、収縮等を起こさず
にボトルを金型から取出すことができる。
【００７２】ボトル内部の冷却温度としては、通常、−
１００℃〜＋５０℃、好ましくは−７５℃〜＋４０℃で
あることが望ましく、ボトルの冷却速度は、ボトルの肉
厚、材質などにもよるが、通常３００〜１０℃／分程度
であることが望ましい。なお、このようなボトルの冷却
時には、ボトルの外側の表面温度は１００℃以下となる
ようにすることが好ましい。冷却用ガスとしては、空
気、窒素などが挙げられ、空気が好ましく用いられる。
１００℃〜＋５０℃、好ましくは−７５℃〜＋４０℃で
あることが望ましく、ボトルの冷却速度は、ボトルの肉
厚、材質などにもよるが、通常３００〜１０℃／分程度
であることが望ましい。なお、このようなボトルの冷却
時には、ボトルの外側の表面温度は１００℃以下となる
ようにすることが好ましい。冷却用ガスとしては、空
気、窒素などが挙げられ、空気が好ましく用いられる。
【００７３】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
の製造方法では、特定のポリエステル組成物を用い、特
定の方法により延伸ボトルを成形することにより、得ら
れるボトルの耐熱特性を向上させているので、加熱した
飲料を充填した後のボトル変形を減少させ、ボトルの自
立性を保持することができる。また、本発明で用いられ
るポリエステル組成物は、結晶化速度が速いのでボトル
の成形サイクルを短くすることができる。
の製造方法では、特定のポリエステル組成物を用い、特
定の方法により延伸ボトルを成形することにより、得ら
れるボトルの耐熱特性を向上させているので、加熱した
飲料を充填した後のボトル変形を減少させ、ボトルの自
立性を保持することができる。また、本発明で用いられ
るポリエステル組成物は、結晶化速度が速いのでボトル
の成形サイクルを短くすることができる。
【００７４】
【発明の効果】本発明に係るポリエステル組成物製ボト
ルは、耐熱特性および透明性に優れている。また、使用
後のボトルを溶融し再度ボトルなどに再利用することが
容易である。
ルは、耐熱特性および透明性に優れている。また、使用
後のボトルを溶融し再度ボトルなどに再利用することが
容易である。
【００７５】本発明に係るポリエステル組成物製ボトル
の製造方法は、耐熱特性および透明性に優れたボトルを
製造することができる。また、ボトルの成形サイクルを
短くすることができる。
の製造方法は、耐熱特性および透明性に優れたボトルを
製造することができる。また、ボトルの成形サイクルを
短くすることができる。
【００７６】
【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。
的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるも
のではない。
【００７７】［結晶化速度］パーキンエルマー社製示差
走査型熱量計（ＤＳＣ）を使用して測定した。試料をサ
ンプルパンに１０ｍｇ秤量し、室温から３２０℃／分の
昇温速度で２９０℃まで昇温後、１０分間保持した。そ
の後、３０℃まで急冷して、さらに１４０℃まで３２０
℃／分で昇温し、この温度に保持した。このときの試料
の結晶化による発熱量と時間との関係を測定し、発熱量
が総発熱量の１／２に達するまでに要する時間（秒）を
もって結晶化速度とした。
走査型熱量計（ＤＳＣ）を使用して測定した。試料をサ
ンプルパンに１０ｍｇ秤量し、室温から３２０℃／分の
昇温速度で２９０℃まで昇温後、１０分間保持した。そ
の後、３０℃まで急冷して、さらに１４０℃まで３２０
℃／分で昇温し、この温度に保持した。このときの試料
の結晶化による発熱量と時間との関係を測定し、発熱量
が総発熱量の１／２に達するまでに要する時間（秒）を
もって結晶化速度とした。
【００７８】［ボトルの耐熱特性の評価］ボトルの耐熱
特性の評価は、ボトルに９０℃の内容物を充填した後
の、ボトルの変形を充填前のものと比較して決定した。 良 … ボトル胴部の変形が小さいもの。 不良 … ボトル胴部の変形が大きいもの。
特性の評価は、ボトルに９０℃の内容物を充填した後
の、ボトルの変形を充填前のものと比較して決定した。 良 … ボトル胴部の変形が小さいもの。 不良 … ボトル胴部の変形が大きいもの。
【００７９】［結晶化度の測定］結晶化度は、下記のよ
うにして試料を３点作製し、測定した結晶化度の平均値
である。
うにして試料を３点作製し、測定した結晶化度の平均値
である。
【００８０】試料 ボトルから１０×１０ｍｍの大きさの試料を切取り、切
り取った試料を１ｍｍの厚さとなるように貼り合わせて
測定用試料とした。
り取った試料を１ｍｍの厚さとなるように貼り合わせて
測定用試料とした。
【００８１】 結晶化度の測定 回折ビームと透過ビームとの間の角度は２θで一定
であり、２θ＝５〜３５゜の範囲について試料の回折強
度を測定する。 で測定した回折強度からバックグラウンド回折強
度を差し引く。差し引いて得られた回折強度をＩｃ と
する。 測定済みの同一樹脂の１００％非晶での回折強度を
Ｉａ とする。 下記式により、試料の結晶化度（Ｘｃｒ）を算出す
る。図４にＸ線回折強度曲線の一例を示す。
であり、２θ＝５〜３５゜の範囲について試料の回折強
度を測定する。 で測定した回折強度からバックグラウンド回折強
度を差し引く。差し引いて得られた回折強度をＩｃ と
する。 測定済みの同一樹脂の１００％非晶での回折強度を
Ｉａ とする。 下記式により、試料の結晶化度（Ｘｃｒ）を算出す
る。図４にＸ線回折強度曲線の一例を示す。
【００８２】
【数式１】
【００８３】
【実施例１】ポリエチレンテレフタレート［三井石化
（株）製Ｊ１２５］（以下「ＰＥＴ−１」という）９
９．９９９９重量％と、タルク（ＨＫ−９ 林化成
（株）製 （以下「ＨＫ−９」という））１ｐｐｍから
なるポリエステル組成物を名機製作所（株）製Ｍ−１０
０Ａ射出成形機で成形しプリフォームを得た。この時の
成形温度は２９０℃であった。
（株）製Ｊ１２５］（以下「ＰＥＴ−１」という）９
９．９９９９重量％と、タルク（ＨＫ−９ 林化成
（株）製 （以下「ＨＫ−９」という））１ｐｐｍから
なるポリエステル組成物を名機製作所（株）製Ｍ−１０
０Ａ射出成形機で成形しプリフォームを得た。この時の
成形温度は２９０℃であった。
【００８４】次に、該プリフォーム口頸部を１８０℃で
加熱結晶化した後に、成形機付属の赤外線ヒータでプリ
フォーム胴部中央部の表面温度が９０〜１００℃となる
ように加熱して、ＣＯＲＰＯＰＬＡＳＴ社製ＬＢ−０１
成形機で延伸ブローして図１に示すような耐熱性ボトル
を成形した。延伸時、ブロー金型を１５０℃に加熱し、
ボトルを金型に５秒間接触してヒートセット処理を行
い、次にボトルを１００℃以下に冷却後金型より取り出
した。このときの成形サイクルは６０秒であり、面延伸
倍率は７倍であった。
加熱結晶化した後に、成形機付属の赤外線ヒータでプリ
フォーム胴部中央部の表面温度が９０〜１００℃となる
ように加熱して、ＣＯＲＰＯＰＬＡＳＴ社製ＬＢ−０１
成形機で延伸ブローして図１に示すような耐熱性ボトル
を成形した。延伸時、ブロー金型を１５０℃に加熱し、
ボトルを金型に５秒間接触してヒートセット処理を行
い、次にボトルを１００℃以下に冷却後金型より取り出
した。このときの成形サイクルは６０秒であり、面延伸
倍率は７倍であった。
【００８５】このようにして作成したボトルについて、
明細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１
に示す。
明細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１
に示す。
【００８６】
【実施例２】実施例１においてＰＥＴ−１ ９９．９９
９５重量％と、ＨＫ−９ ５ｐｐｍからなるポリエステ
ル組成物を用いた以外は実施例１と同様にしてボトルを
作成した。
９５重量％と、ＨＫ−９ ５ｐｐｍからなるポリエステ
ル組成物を用いた以外は実施例１と同様にしてボトルを
作成した。
【００８７】このボトルについて、実施例１と同様に明
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
【００８８】
【実施例３】実施例１においてＰＥＴ−１ ９９．９９
８重量％と、ＨＫ−９ ２０ｐｐｍ重量％からなるポリ
エステル組成物を用いた以外は実施例１と同様にしてボ
トルを作成した。
８重量％と、ＨＫ−９ ２０ｐｐｍ重量％からなるポリ
エステル組成物を用いた以外は実施例１と同様にしてボ
トルを作成した。
【００８９】このボトルについて、実施例１と同様に明
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
【００９０】
【実施例４】実施例１において成形サイクルを９０秒と
した以外は実施例１と同様にしてボトルを作成した。
した以外は実施例１と同様にしてボトルを作成した。
【００９１】このボトルについて、実施例１と同様に明
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
【００９２】
【実施例５】実施例１においてＰＥＴ−１の代わりにポ
リエチレンテレフタレート［三井石化（株）製Ｊ１３
５］（以下「ＰＥＴ−２」という）を用いた以外は実施
例１と同様にしてボトルを作成した。
リエチレンテレフタレート［三井石化（株）製Ｊ１３
５］（以下「ＰＥＴ−２」という）を用いた以外は実施
例１と同様にしてボトルを作成した。
【００９３】このボトルについて、実施例１と同様に明
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
【００９４】
【比較例１】実施例１においてポリエステル組成物に代
えて、ＰＥＴ−１を用いたこと、およびブロー金型の温
度を３０℃としたこと以外は実施例１と同様にしてボト
ルを作成した。
えて、ＰＥＴ−１を用いたこと、およびブロー金型の温
度を３０℃としたこと以外は実施例１と同様にしてボト
ルを作成した。
【００９５】このボトルについて、実施例１と同様に明
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
【００９６】
【比較例２】実施例１においてポリエステル組成物に代
えて、ＰＥＴ−２を用いた以外は比較例１と同様にして
ボトルを作成した。
えて、ＰＥＴ−２を用いた以外は比較例１と同様にして
ボトルを作成した。
【００９７】このボトルについて、実施例１と同様に明
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
【００９８】
【比較例３】実施例１においてＰＥＴ−１ ９９．５重
量％と、ＨＫ−９ ０．５重量％からなるポリエステル
組成物を用いた以外は実施例１と同様にしてボトルを作
成した。
量％と、ＨＫ−９ ０．５重量％からなるポリエステル
組成物を用いた以外は実施例１と同様にしてボトルを作
成した。
【００９９】このボトルについて、実施例１と同様に明
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
細書中に定義した耐熱特性の評価をした。結果を表１に
示す。
【０１００】
【表１】
【０１０１】
【図１】 本発明に係るポリエステル組成物製ボトルの
一例を表す一部破断して示す概略正面図である。
一例を表す一部破断して示す概略正面図である。
１ … ボトル ２ … 口頸部 ３ … 上肩部 ４ … 胴部 ５ … 底部 ６ … つば部
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｊ 5/00 ＣＦＤ Ｂ６５Ｄ 1/00 Ａ Ｂ２９Ｋ 67:00 Ｂ２９Ｌ 22:00 31:56
Claims (8)
- 【請求項１】 ポリエステル９９．９〜９９．９９９９
９重量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％とか
ら形成されるポリエステル組成物からなり、口頸部の結
晶化度が２５〜６０％の範囲にあり、胴部中央の結晶化
度が２５〜６０％の範囲にあることを特徴とするポリエ
ステル組成物製ボトル。 - 【請求項２】 前記ポリエステル組成物の示差走査熱量
計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定した結晶化
速度が２００秒以下であり、かつボトル胴部中央のヘイ
ズ値が５％以下である請求項１に記載のポリエステル組
成物製ボトル。 - 【請求項３】 前記ボトルが、非炭酸飲料用ボトルであ
る請求項１または２に記載のポリエステル組成物製ボト
ル。 - 【請求項４】 ポリエステル９９．９〜９９．９９９９
９重量％と、タルク類０．１ｐｐｍ〜０．１重量％とか
ら形成されるポリエステル組成物からなるプリフォーム
を、面積延伸倍率６〜１５倍で延伸ブローして、ボトル
胴部中央の結晶化度が２５〜６０％の範囲にあるボトル
とすることを特徴とするポリエステル組成物製ボトルの
製造方法。 - 【請求項５】 前記ポリエステル組成物の示差走査熱量
計によるｔ１／２昇温法（１４０℃）で測定した結晶化
速度が２００秒以下である請求項４に記載のポリエステ
ル組成物製ボトルの製造方法。 - 【請求項６】 延伸ブロー成形後にヒートセットを行う
請求項４または５に記載のポリエステル組成物製ボトル
の製造方法。 - 【請求項７】 二軸延伸ブロー成形をする前に、プリフ
ォーム口頸部を加熱結晶化する請求項７に記載のポリエ
ステル製二軸延伸ボトルの製造方法。 - 【請求項８】 二軸延伸ブロー成形後に、ボトル口頸部
を加熱結晶化する請求項７に記載のポリエステル製二軸
延伸ボトルの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16254796A JPH106387A (ja) | 1996-06-24 | 1996-06-24 | ポリエステル組成物製ボトルおよびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16254796A JPH106387A (ja) | 1996-06-24 | 1996-06-24 | ポリエステル組成物製ボトルおよびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH106387A true JPH106387A (ja) | 1998-01-13 |
Family
ID=15756674
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16254796A Pending JPH106387A (ja) | 1996-06-24 | 1996-06-24 | ポリエステル組成物製ボトルおよびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH106387A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000055255A3 (en) * | 1999-03-18 | 2001-01-11 | Teijin Ltd | Hollow molded product comprising ethylene-2,6-naphthalene dicarboxylate polymer and ultraviolet absorber and production process therefor |
| JP2001150522A (ja) * | 1999-11-26 | 2001-06-05 | Toyo Seikan Kaisha Ltd | ポリエステル容器及びその製造方法 |
| JP2008068930A (ja) * | 2001-03-30 | 2008-03-27 | Eastman Chem Co | 低減された摩擦係数及び改善された透明度を有するポリエステル容器 |
| JP2018062159A (ja) * | 2016-10-14 | 2018-04-19 | 大日本印刷株式会社 | 複合プリフォームおよび複合容器 |
-
1996
- 1996-06-24 JP JP16254796A patent/JPH106387A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000055255A3 (en) * | 1999-03-18 | 2001-01-11 | Teijin Ltd | Hollow molded product comprising ethylene-2,6-naphthalene dicarboxylate polymer and ultraviolet absorber and production process therefor |
| JP2001150522A (ja) * | 1999-11-26 | 2001-06-05 | Toyo Seikan Kaisha Ltd | ポリエステル容器及びその製造方法 |
| JP2008068930A (ja) * | 2001-03-30 | 2008-03-27 | Eastman Chem Co | 低減された摩擦係数及び改善された透明度を有するポリエステル容器 |
| US7399802B2 (en) | 2001-03-30 | 2008-07-15 | Eastman Chemical Company | Polyesters and polyester containers having a reduced coefficient of friction and improved clarity |
| JP2011225280A (ja) * | 2001-03-30 | 2011-11-10 | Eastman Chemical Co | ポリエステルポリマー組成物の製法 |
| JP2018062159A (ja) * | 2016-10-14 | 2018-04-19 | 大日本印刷株式会社 | 複合プリフォームおよび複合容器 |
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