JPH11149153A - ブラックレジスト用感放射線性組成物 - Google Patents
ブラックレジスト用感放射線性組成物Info
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- JPH11149153A JPH11149153A JP32964397A JP32964397A JPH11149153A JP H11149153 A JPH11149153 A JP H11149153A JP 32964397 A JP32964397 A JP 32964397A JP 32964397 A JP32964397 A JP 32964397A JP H11149153 A JPH11149153 A JP H11149153A
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- Japan
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- meth
- acrylate
- acid
- acrylic acid
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- Optical Elements Other Than Lenses (AREA)
- Optical Filters (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 高い膜硬度を有し、パターン表面の平滑性に
優れるとともに、未露光部の基板上に残渣や地汚れを生
じ難く、しかも現像時のパターンの基板への密着性に優
れたブラックレジスト用感放射線性組成物を提供する。 【解決手段】 （Ａ）黒色顔料と体質顔料との混合物か
らなる着色剤、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂、（Ｃ）多官
能性モノマーおよび（Ｄ）光重合開始剤を含有すること
を特徴とするブラックレジスト用感放射線性組成物。
優れるとともに、未露光部の基板上に残渣や地汚れを生
じ難く、しかも現像時のパターンの基板への密着性に優
れたブラックレジスト用感放射線性組成物を提供する。 【解決手段】 （Ａ）黒色顔料と体質顔料との混合物か
らなる着色剤、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂、（Ｃ）多官
能性モノマーおよび（Ｄ）光重合開始剤を含有すること
を特徴とするブラックレジスト用感放射線性組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、カラー液晶表示装
置等に用いるカラーフィルタのブラックマトリックスお
よび／またはスペーサーに好適なブラックレジスト用感
放射線性組成物に関する。
置等に用いるカラーフィルタのブラックマトリックスお
よび／またはスペーサーに好適なブラックレジスト用感
放射線性組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、黒色感放射線性組成物を用いてカ
ラーフィルタ用のブラックマトリックスやスペーサーを
製造するに当たっては、基板上に、黒色の着色剤が分散
された感放射線性組成物を塗布し、乾燥したのち、得ら
れた塗膜にフォトマスクを介して放射線を照射（以下、
「露光」という。）し、現像することにより、所望のパ
ターンを形成している。しかしながら、このような黒色
感放射線性組成物では、ブラックマトリックスやスペー
サーの遮光性を十分高めるために、黒色の着色剤を相当
量使用する必要があり、露光された放射線が着色剤によ
り吸収されるために、塗膜中の放射線の有効強度が、塗
膜の表面から底部（即ち、基板表面近傍）に向かって次
第に小さくなる現象が必然的に生じ、その結果塗膜内部
における硬化反応も表面から底部に向かって次第に不十
分となりやすく、その結果、形成されたパターンの基板
への密着性が低下して、現像後のパターンに剥がれ、欠
落、欠損等が生じたり、また現像後に加熱処理されたパ
ターンの塗膜物性にも劣ったりする問題があった。しか
も、従来の黒色感放射線性組成物では、未露光部の基板
上に残渣や地汚れを生じ易いという問題もあった。
ラーフィルタ用のブラックマトリックスやスペーサーを
製造するに当たっては、基板上に、黒色の着色剤が分散
された感放射線性組成物を塗布し、乾燥したのち、得ら
れた塗膜にフォトマスクを介して放射線を照射（以下、
「露光」という。）し、現像することにより、所望のパ
ターンを形成している。しかしながら、このような黒色
感放射線性組成物では、ブラックマトリックスやスペー
サーの遮光性を十分高めるために、黒色の着色剤を相当
量使用する必要があり、露光された放射線が着色剤によ
り吸収されるために、塗膜中の放射線の有効強度が、塗
膜の表面から底部（即ち、基板表面近傍）に向かって次
第に小さくなる現象が必然的に生じ、その結果塗膜内部
における硬化反応も表面から底部に向かって次第に不十
分となりやすく、その結果、形成されたパターンの基板
への密着性が低下して、現像後のパターンに剥がれ、欠
落、欠損等が生じたり、また現像後に加熱処理されたパ
ターンの塗膜物性にも劣ったりする問題があった。しか
も、従来の黒色感放射線性組成物では、未露光部の基板
上に残渣や地汚れを生じ易いという問題もあった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、高い
膜硬度を有し、パターン表面の平滑性に優れるととも
に、未露光部の基板上に残渣や地汚れを生じ難く、しか
も現像時のパターンの基板への密着性に優れたブラック
レジスト用感放射線性組成物を提供することにある。
膜硬度を有し、パターン表面の平滑性に優れるととも
に、未露光部の基板上に残渣や地汚れを生じ難く、しか
も現像時のパターンの基板への密着性に優れたブラック
レジスト用感放射線性組成物を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、（Ａ）黒色顔
料と体質顔料との混合物からなる着色剤、（Ｂ）アルカ
リ可溶性樹脂、（Ｃ）多官能性モノマーおよび（Ｄ）光
重合開始剤を含有することを特徴とするブラックレジス
ト用感放射線性組成物、からなる。本発明でいう「放射
線」とは、可視光線、紫外線、遠紫外線、電子線、Ｘ線
等を含むものである。
料と体質顔料との混合物からなる着色剤、（Ｂ）アルカ
リ可溶性樹脂、（Ｃ）多官能性モノマーおよび（Ｄ）光
重合開始剤を含有することを特徴とするブラックレジス
ト用感放射線性組成物、からなる。本発明でいう「放射
線」とは、可視光線、紫外線、遠紫外線、電子線、Ｘ線
等を含むものである。
【０００５】以下、本発明について詳細に説明する。（Ａ）着色剤 本発明における着色剤は、黒色顔料と体質顔料との混合
物からなるものである。前記黒色顔料は、カラーフィル
タの用途に応じて適宜選定することができ、無機顔料で
も有機顔料でもよく、また１種類の顔料でも２種類以上
の顔料を混合したものでもよいが、本発明における黒色
顔料としては、発色性が高く、かつ耐熱性の高い顔料、
特に耐熱分解性の高い顔料が好ましく、特にカーボンブ
ラックおよび／または２種以上の有機顔料の組み合せが
好ましい。本発明におけるカーボンブラックとしては、
例えば、ＳＡＦ、ＳＡＦ−ＨＳ、ＩＳＡＦ、ＩＳＡＦ−
ＬＳ、ＩＳＡＦ−ＨＳ、ＨＡＦ、ＨＡＦ−ＬＳ、ＨＡＦ
−ＨＳ、ＮＡＦ、ＦＥＦ、ＦＥＦ−ＨＳ、ＳＲＦ、ＳＲ
Ｆ−ＬＭ、ＳＲＦ−ＬＳ、ＧＰＦ、ＥＣＦ、Ｎ−３３
９、Ｎ−３５１等のファーネスブラック；ＦＴ、ＭＴ等
のサーマルブラック；アセチレンブラック等を挙げるこ
とができる。これらのカーボンブラックは、単独でまた
は２種以上を混合して使用することができる。また、本
発明におけるカーボンブラック以外の無機顔料として
は、例えば、チタンブラック、Ｃｕ−Ｆｅ−Ｍｎ系酸化
物、合成鉄黒等の金属酸化物等を挙げることができる。
これらの無機顔料は、単独でまたは２種以上を混合して
使用することができる。
物からなるものである。前記黒色顔料は、カラーフィル
タの用途に応じて適宜選定することができ、無機顔料で
も有機顔料でもよく、また１種類の顔料でも２種類以上
の顔料を混合したものでもよいが、本発明における黒色
顔料としては、発色性が高く、かつ耐熱性の高い顔料、
特に耐熱分解性の高い顔料が好ましく、特にカーボンブ
ラックおよび／または２種以上の有機顔料の組み合せが
好ましい。本発明におけるカーボンブラックとしては、
例えば、ＳＡＦ、ＳＡＦ−ＨＳ、ＩＳＡＦ、ＩＳＡＦ−
ＬＳ、ＩＳＡＦ−ＨＳ、ＨＡＦ、ＨＡＦ−ＬＳ、ＨＡＦ
−ＨＳ、ＮＡＦ、ＦＥＦ、ＦＥＦ−ＨＳ、ＳＲＦ、ＳＲ
Ｆ−ＬＭ、ＳＲＦ−ＬＳ、ＧＰＦ、ＥＣＦ、Ｎ−３３
９、Ｎ−３５１等のファーネスブラック；ＦＴ、ＭＴ等
のサーマルブラック；アセチレンブラック等を挙げるこ
とができる。これらのカーボンブラックは、単独でまた
は２種以上を混合して使用することができる。また、本
発明におけるカーボンブラック以外の無機顔料として
は、例えば、チタンブラック、Ｃｕ−Ｆｅ−Ｍｎ系酸化
物、合成鉄黒等の金属酸化物等を挙げることができる。
これらの無機顔料は、単独でまたは２種以上を混合して
使用することができる。
【０００６】さらに、本発明における有機顔料しては、
例えば、カラーインデックス（C.I.；The Society of D
yers and Colourists 社発行) においてピグメント（Pi
gment)に分類されている化合物、具体的には、下記のよ
うなカラーインデックス（C.I.）番号が付されているも
のを挙げることができる。C.I.ピグメントエロー１２、
C.I.ピグメントエロー１３、C.I.ピグメントエロー１
４、C.I.ピグメントエロー１７、C.I.ピグメントエロー
２０、C.I.ピグメントエロー２４、C.I.ピグメントエロ
ー３１、C.I.ピグメントエロー５５、C.I.ピグメントエ
ロー８３、C.I.ピグメントエロー９３、C.I.ピグメント
エロー１０９、C.I.ピグメントエロー１１０、C.I.ピグ
メントエロー１３８、C.I.ピグメントエロー１３９、C.
I.ピグメントエロー１５０、C.I.ピグメントエロー１５
３、C.I.ピグメントエロー１５４、C.I.ピグメントエロ
ー１５５、C.I.ピグメントエロー１６６、C.I.ピグメン
トエロー１６８；C.I.ピグメントオレンジ３６、C.I.ピ
グメントオレンジ４３、C.I.ピグメントオレンジ５１、
C.I.ピグメントオレンジ６１、C.I.ピグメントオレンジ
７１；C.I.ピグメントレッド９、C.I.ピグメントレッド
９７、C.I.ピグメントレッド１２２、C.I.ピグメントレ
ッド１２３、C.I.ピグメントレッド１４９、C.I.ピグメ
ントレッド１６８、C.I.ピグメントレッド１７６、C.I.
ピグメントレッド１７７、C.I.ピグメントレッド１８
０、C.I.ピグメントレッド２０９、C.I.ピグメントレッ
ド２１５、C.I.ピグメントレッド２２４、C.I.ピグメン
トレッド２４２、C.I.ピグメントレッド２５４；C.I.ピ
グメントバイオレット１９、ピグメントバイオレット２
３、ピグメントバイオレット２９；C.I.ピグメントブル
ー１５、C.I.ピグメントブルー６０、C.I.ピグメントブ
ルー１５：３、C.I.ピグメントブルー１５：４；、C.I.
ピグメントブルー１５：６；C.I.ピグメントグリーン
７、C.I.ピグメントグリーン３６；C.I.ピグメントブラ
ウン２３、C.I.ピグメントブラウン２５；C.I.ピグメン
トブラック１、ピグメントブラック７。これらの有機顔
料は、ブラックレジストとしての所望の色相が得られる
ように適宜選定して使用する。
例えば、カラーインデックス（C.I.；The Society of D
yers and Colourists 社発行) においてピグメント（Pi
gment)に分類されている化合物、具体的には、下記のよ
うなカラーインデックス（C.I.）番号が付されているも
のを挙げることができる。C.I.ピグメントエロー１２、
C.I.ピグメントエロー１３、C.I.ピグメントエロー１
４、C.I.ピグメントエロー１７、C.I.ピグメントエロー
２０、C.I.ピグメントエロー２４、C.I.ピグメントエロ
ー３１、C.I.ピグメントエロー５５、C.I.ピグメントエ
ロー８３、C.I.ピグメントエロー９３、C.I.ピグメント
エロー１０９、C.I.ピグメントエロー１１０、C.I.ピグ
メントエロー１３８、C.I.ピグメントエロー１３９、C.
I.ピグメントエロー１５０、C.I.ピグメントエロー１５
３、C.I.ピグメントエロー１５４、C.I.ピグメントエロ
ー１５５、C.I.ピグメントエロー１６６、C.I.ピグメン
トエロー１６８；C.I.ピグメントオレンジ３６、C.I.ピ
グメントオレンジ４３、C.I.ピグメントオレンジ５１、
C.I.ピグメントオレンジ６１、C.I.ピグメントオレンジ
７１；C.I.ピグメントレッド９、C.I.ピグメントレッド
９７、C.I.ピグメントレッド１２２、C.I.ピグメントレ
ッド１２３、C.I.ピグメントレッド１４９、C.I.ピグメ
ントレッド１６８、C.I.ピグメントレッド１７６、C.I.
ピグメントレッド１７７、C.I.ピグメントレッド１８
０、C.I.ピグメントレッド２０９、C.I.ピグメントレッ
ド２１５、C.I.ピグメントレッド２２４、C.I.ピグメン
トレッド２４２、C.I.ピグメントレッド２５４；C.I.ピ
グメントバイオレット１９、ピグメントバイオレット２
３、ピグメントバイオレット２９；C.I.ピグメントブル
ー１５、C.I.ピグメントブルー６０、C.I.ピグメントブ
ルー１５：３、C.I.ピグメントブルー１５：４；、C.I.
ピグメントブルー１５：６；C.I.ピグメントグリーン
７、C.I.ピグメントグリーン３６；C.I.ピグメントブラ
ウン２３、C.I.ピグメントブラウン２５；C.I.ピグメン
トブラック１、ピグメントブラック７。これらの有機顔
料は、ブラックレジストとしての所望の色相が得られる
ように適宜選定して使用する。
【０００７】また、本発明における体質顔料としては、
例えば、硫酸バリウム、炭酸バリウム、炭酸カルシウ
ム、シリカ、塩基性炭酸マグネシウム、アルミナ白、グ
ロス白、サタン白、ハイドロタルサイト等を挙げること
ができる。これらの体質顔料は、単独でまたは２種以上
を混合して使用することができる。体質顔料の使用量
は、黒色顔料１００重量部に対して、通常、１〜１００
重量部、好ましくは５〜５０重量部、さらに好ましくは
１０〜４０重量部である。本発明において、前記黒色顔
料および体質顔料は、場合により、それらの表面をポリ
マーで改質して使用することができる。
例えば、硫酸バリウム、炭酸バリウム、炭酸カルシウ
ム、シリカ、塩基性炭酸マグネシウム、アルミナ白、グ
ロス白、サタン白、ハイドロタルサイト等を挙げること
ができる。これらの体質顔料は、単独でまたは２種以上
を混合して使用することができる。体質顔料の使用量
は、黒色顔料１００重量部に対して、通常、１〜１００
重量部、好ましくは５〜５０重量部、さらに好ましくは
１０〜４０重量部である。本発明において、前記黒色顔
料および体質顔料は、場合により、それらの表面をポリ
マーで改質して使用することができる。
【０００８】本発明における着色剤は、場合により、分
散剤と共に使用することができる。このような分散剤と
しては、例えば、カチオン系、アニオン系、ノニオン
系、両性、シリコーン系、フッ素系等の界面活性剤を挙
げることができる。前記界面活性剤の具体例としては、
ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチ
レンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイル
エーテル等のポリオキシエチレンアルキルエーテル類；
ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオ
キシエチレンノニルフェニルエーテル等のポリオキシエ
チレンアルキルフェニルエーテル類；ポリエチレングリ
コールジラウレート、ポリエチレングリコールジステア
レート等のポリエチレングリコールジエステル類；ソル
ビタン脂肪酸エステル類；脂肪酸変性ポリエステル類；
３級アミン変性ポリウレタン類；ポリエチレンイミン類
のほか、以下商品名で、ＫＰ（信越化学工業（株）
製）、ポリフロー（共栄社油脂化学工業（株）製）、エ
フトップ（トーケムプロダクツ社製）、メガファック
（大日本インキ化学工業（株）製）、フロラード（住友
スリーエム（株）製）、アサヒガード、サーフロン（旭
硝子（株）製）等を挙げることができる。これらの界面
活性剤は、単独でまたは２種以上を混合して使用するこ
とができる。界面活性剤の使用量は、着色剤１００重量
部に対して、通常、５０重量部以下、好ましくは０〜３
０重量部である。
散剤と共に使用することができる。このような分散剤と
しては、例えば、カチオン系、アニオン系、ノニオン
系、両性、シリコーン系、フッ素系等の界面活性剤を挙
げることができる。前記界面活性剤の具体例としては、
ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチ
レンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイル
エーテル等のポリオキシエチレンアルキルエーテル類；
ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオ
キシエチレンノニルフェニルエーテル等のポリオキシエ
チレンアルキルフェニルエーテル類；ポリエチレングリ
コールジラウレート、ポリエチレングリコールジステア
レート等のポリエチレングリコールジエステル類；ソル
ビタン脂肪酸エステル類；脂肪酸変性ポリエステル類；
３級アミン変性ポリウレタン類；ポリエチレンイミン類
のほか、以下商品名で、ＫＰ（信越化学工業（株）
製）、ポリフロー（共栄社油脂化学工業（株）製）、エ
フトップ（トーケムプロダクツ社製）、メガファック
（大日本インキ化学工業（株）製）、フロラード（住友
スリーエム（株）製）、アサヒガード、サーフロン（旭
硝子（株）製）等を挙げることができる。これらの界面
活性剤は、単独でまたは２種以上を混合して使用するこ
とができる。界面活性剤の使用量は、着色剤１００重量
部に対して、通常、５０重量部以下、好ましくは０〜３
０重量部である。
【０００９】（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂 本発明におけるアルカリ可溶性樹脂としては、（Ａ）着
色剤に対してバインダーとして作用し、かつブラックマ
トリックスおよびスペーサーを製造する際に用いられる
現像液、特に好ましくはアルカリ現像液に可溶性である
限り、適宜の樹脂を使用することができる。本発明にお
ける好ましいアルカリ可溶性樹脂は、カルボキシル基を
含有する樹脂であり、特に、１個以上のカルボキシル基
を有するエチレン性不飽和単量体（以下、単に「カルボ
キシル基含有不飽和単量体」という。）と他の共重合可
能なエチレン性不飽和単量体（以下、単に「他の不飽和
単量体」という。）との共重合体（以下、単に「カルボ
キシル基含有共重合体」という。）が好ましい。カルボ
キシル基含有不飽和単量体としては、例えば、アクリル
酸、メタクリル酸、クロトン酸、α−クロルアクリル
酸、けい皮酸等の不飽和モノカルボン酸類；マレイン
酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水イタ
コン酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸、メサコン酸
等の不飽和ジカルボン酸（無水物）類；３価以上の不飽
和多価カルボン酸（無水物）類；こはく酸モノ（２−ア
クリロイロキシエチル）、こはく酸モノ（２−メタクリ
ロイロキシエチル）、フタル酸モノ（２−アクリロイロ
キシエチル）、フタル酸モノ（２−メタクリロイロキシ
エチル）等の非重合性ジカルボン酸のモノ（２−アクリ
ロイロキシエチル）エステルまたはモノ（２−アクリロ
イロキシエチル）エステル類；ω−カルボキシ−ポリカ
プロラクトンモノアクリレート、ω−カルボキシ−ポリ
カプロラクトンモノメタクリレート等を挙げることがで
きる。これらのカルボキシル基含有エチレン性不飽和単
量体は、単独でまたは２種以上を混合して使用すること
ができる。
色剤に対してバインダーとして作用し、かつブラックマ
トリックスおよびスペーサーを製造する際に用いられる
現像液、特に好ましくはアルカリ現像液に可溶性である
限り、適宜の樹脂を使用することができる。本発明にお
ける好ましいアルカリ可溶性樹脂は、カルボキシル基を
含有する樹脂であり、特に、１個以上のカルボキシル基
を有するエチレン性不飽和単量体（以下、単に「カルボ
キシル基含有不飽和単量体」という。）と他の共重合可
能なエチレン性不飽和単量体（以下、単に「他の不飽和
単量体」という。）との共重合体（以下、単に「カルボ
キシル基含有共重合体」という。）が好ましい。カルボ
キシル基含有不飽和単量体としては、例えば、アクリル
酸、メタクリル酸、クロトン酸、α−クロルアクリル
酸、けい皮酸等の不飽和モノカルボン酸類；マレイン
酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水イタ
コン酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸、メサコン酸
等の不飽和ジカルボン酸（無水物）類；３価以上の不飽
和多価カルボン酸（無水物）類；こはく酸モノ（２−ア
クリロイロキシエチル）、こはく酸モノ（２−メタクリ
ロイロキシエチル）、フタル酸モノ（２−アクリロイロ
キシエチル）、フタル酸モノ（２−メタクリロイロキシ
エチル）等の非重合性ジカルボン酸のモノ（２−アクリ
ロイロキシエチル）エステルまたはモノ（２−アクリロ
イロキシエチル）エステル類；ω−カルボキシ−ポリカ
プロラクトンモノアクリレート、ω−カルボキシ−ポリ
カプロラクトンモノメタクリレート等を挙げることがで
きる。これらのカルボキシル基含有エチレン性不飽和単
量体は、単独でまたは２種以上を混合して使用すること
ができる。
【００１０】また、他の不飽和単量体としては、例え
ば、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−ビニルトルエ
ン、ｍ−ビニルトルエン、ｐ−ビニルトルエン、ｐ−ク
ロルスチレン、ｏ−メトキシスチレン、ｍ−メトキシス
チレン、ｐ−メトキシスチレン、インデン、ｐ−ビニル
ベンジルメチルエーテル、ｐ−ビニルベンジルグリシジ
ルエーテル等の芳香族ビニル化合物；メチルアクリレー
ト、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、エチ
ルメタクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、ｎ−プ
ロピルメタクリレート、ｉ−プロピルアクリレート、ｉ
−プロピルメタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、
ｎ−ブチルメタクリレート、ｉ−ブチルアクリレート、
ｉ−ブチルメタクリレート、ｓｅｃ−ブチルアクリレー
ト、ｓｅｃ−ブチルメタクリレート、ｔ−ブチルアクリ
レート、ｔ−ブチルメタクリレート、２−ヒドロキシエ
チルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレー
ト、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロ
キシプロピルメタクリレート、３−ヒドロキシプロピル
アクリレート、３−ヒドロキシプロピルメタクリレー
ト、２−ヒドロキシブチルアクリレート、２−ヒドロキ
シブチルメタクリレート、３−ヒドロキシブチルアクリ
レート、３−ヒドロキシブチルメタクリレート、４−ヒ
ドロキシブチルアクリレート、４−ヒドロキシブチルメ
タクリレート、アリルアクリレート、アリルメタクリレ
ート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタクリレー
ト、フェニルアクリレート、フェニルメタクリレート、
メトキシジエチレングリコールアクリレート、メトキシ
ジエチレングリコールメタクリレート、メトキシトリエ
チレングリコールアクリレート、メトキシトリエチレン
グリコールメタクリレート、メトキシジプロピレングリ
コールアクリレート、メトキシジプロピレングリコール
メタクリレート、グリセリンモノアクリレート、グリセ
リンモノメタクリレート等の不飽和カルボン酸エステル
類；２−アミノエチルアクリレート、２−アミノエチル
メタクリレート、２−ジメチルアミノエチルアクリレー
ト、２−ジメチルアミノエチルメタクリレート、２−ア
ミノプロピルアクリレート、２−アミノプロピルメタク
リレート、２−ジメチルアミノプロピルアクリレート、
２−ジメチルアミノプロピルメタクリレート、３−アミ
ノプロピルアクリレート、３−アミノプロピルメタクリ
レート、３−ジメチルアミノプロピルアクリレート、３
−ジメチルアミノプロピルメタクリレート等の不飽和カ
ルボン酸アミノアルキルエステル類；グリシジルアクリ
レート、グリシジルメタクリレート等の不飽和カルボン
酸グリシジルエステル類；酢酸ビニル、プロピオン酸ビ
ニル、酪酸ビニル、安息香酸ビニル等のカルボン酸ビニ
ルエステル類；ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエ
ーテル、アリルグリシジルエーテル、メタクリルグリシ
ジルエーテル等の不飽和エーテル類；アクリロニトリ
ル、メタクリロニトリル、α−クロロアクリロニトリ
ル、シアン化ビニリデン等のシアン化ビニル化合物；ア
クリルアミド、メタクリルアミド、α−クロロアクリル
アミド、Ｎ−２−ヒドロキシエチルアクリルアミド、Ｎ
−２−ヒドロキシエチルメタクリルアミド、Ｎ−メチロ
ールアクリルアミド、Ｎ−メチロールメタクリルアミド
等の不飽和アミド類；Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、
Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−ｏ−ヒドロキシフェニル
マレイミド、Ｎ−ｍ−ヒドロキシフェニルマレイミド、
Ｎ−ｐ−ヒドロキシフェニルマレイミド、Ｎ−ｏ−メチ
ルフェニルマレイミド、Ｎ−ｍ−メチルフェニルマレイ
ミド、Ｎ−ｐ−メチルフェニルマレイミド、Ｎ−ｏ−メ
トキシフェニルマレイミド、Ｎ−ｍ−メトキシフェニル
マレイミド、Ｎ−ｐ−メトキシフェニルマレイミド等の
Ｎ−置換マレイミド類；１，３−ブタジエン、イソプレ
ン、クロロプレン等の脂肪族共役ジエン類；ポリスチレ
ン、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレー
ト、ポリ−ｎ−ブチルアクリレート、ポリ−ｎ−ブチル
メタクリレート、ポリシロキサン等の重合体分子鎖末端
にモノアクリロイル基あるいはモノメタクリロイル基を
有するマクロモノマー類等を挙げることができる。これ
らの他の不飽和単量体は、単独でまたは２種以上を混合
して使用することができる。
ば、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−ビニルトルエ
ン、ｍ−ビニルトルエン、ｐ−ビニルトルエン、ｐ−ク
ロルスチレン、ｏ−メトキシスチレン、ｍ−メトキシス
チレン、ｐ−メトキシスチレン、インデン、ｐ−ビニル
ベンジルメチルエーテル、ｐ−ビニルベンジルグリシジ
ルエーテル等の芳香族ビニル化合物；メチルアクリレー
ト、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、エチ
ルメタクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、ｎ−プ
ロピルメタクリレート、ｉ−プロピルアクリレート、ｉ
−プロピルメタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、
ｎ−ブチルメタクリレート、ｉ−ブチルアクリレート、
ｉ−ブチルメタクリレート、ｓｅｃ−ブチルアクリレー
ト、ｓｅｃ−ブチルメタクリレート、ｔ−ブチルアクリ
レート、ｔ−ブチルメタクリレート、２−ヒドロキシエ
チルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレー
ト、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロ
キシプロピルメタクリレート、３−ヒドロキシプロピル
アクリレート、３−ヒドロキシプロピルメタクリレー
ト、２−ヒドロキシブチルアクリレート、２−ヒドロキ
シブチルメタクリレート、３−ヒドロキシブチルアクリ
レート、３−ヒドロキシブチルメタクリレート、４−ヒ
ドロキシブチルアクリレート、４−ヒドロキシブチルメ
タクリレート、アリルアクリレート、アリルメタクリレ
ート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタクリレー
ト、フェニルアクリレート、フェニルメタクリレート、
メトキシジエチレングリコールアクリレート、メトキシ
ジエチレングリコールメタクリレート、メトキシトリエ
チレングリコールアクリレート、メトキシトリエチレン
グリコールメタクリレート、メトキシジプロピレングリ
コールアクリレート、メトキシジプロピレングリコール
メタクリレート、グリセリンモノアクリレート、グリセ
リンモノメタクリレート等の不飽和カルボン酸エステル
類；２−アミノエチルアクリレート、２−アミノエチル
メタクリレート、２−ジメチルアミノエチルアクリレー
ト、２−ジメチルアミノエチルメタクリレート、２−ア
ミノプロピルアクリレート、２−アミノプロピルメタク
リレート、２−ジメチルアミノプロピルアクリレート、
２−ジメチルアミノプロピルメタクリレート、３−アミ
ノプロピルアクリレート、３−アミノプロピルメタクリ
レート、３−ジメチルアミノプロピルアクリレート、３
−ジメチルアミノプロピルメタクリレート等の不飽和カ
ルボン酸アミノアルキルエステル類；グリシジルアクリ
レート、グリシジルメタクリレート等の不飽和カルボン
酸グリシジルエステル類；酢酸ビニル、プロピオン酸ビ
ニル、酪酸ビニル、安息香酸ビニル等のカルボン酸ビニ
ルエステル類；ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエ
ーテル、アリルグリシジルエーテル、メタクリルグリシ
ジルエーテル等の不飽和エーテル類；アクリロニトリ
ル、メタクリロニトリル、α−クロロアクリロニトリ
ル、シアン化ビニリデン等のシアン化ビニル化合物；ア
クリルアミド、メタクリルアミド、α−クロロアクリル
アミド、Ｎ−２−ヒドロキシエチルアクリルアミド、Ｎ
−２−ヒドロキシエチルメタクリルアミド、Ｎ−メチロ
ールアクリルアミド、Ｎ−メチロールメタクリルアミド
等の不飽和アミド類；Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、
Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−ｏ−ヒドロキシフェニル
マレイミド、Ｎ−ｍ−ヒドロキシフェニルマレイミド、
Ｎ−ｐ−ヒドロキシフェニルマレイミド、Ｎ−ｏ−メチ
ルフェニルマレイミド、Ｎ−ｍ−メチルフェニルマレイ
ミド、Ｎ−ｐ−メチルフェニルマレイミド、Ｎ−ｏ−メ
トキシフェニルマレイミド、Ｎ−ｍ−メトキシフェニル
マレイミド、Ｎ−ｐ−メトキシフェニルマレイミド等の
Ｎ−置換マレイミド類；１，３−ブタジエン、イソプレ
ン、クロロプレン等の脂肪族共役ジエン類；ポリスチレ
ン、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレー
ト、ポリ−ｎ−ブチルアクリレート、ポリ−ｎ−ブチル
メタクリレート、ポリシロキサン等の重合体分子鎖末端
にモノアクリロイル基あるいはモノメタクリロイル基を
有するマクロモノマー類等を挙げることができる。これ
らの他の不飽和単量体は、単独でまたは２種以上を混合
して使用することができる。
【００１１】カルボキシル基含有共重合体としては、特
に、アクリル酸および／またはメタクリル酸を必須成
分とし、場合により、こはく酸モノ（２−アクリロイロ
キシエチル）および／またはこはく酸モノ（２−メタク
リロイロキシエチル）を含有するカルボキシル基含有不
飽和単量体と、スチレン、メチルアクリレート、メチ
ルメタクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレー
ト、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、ベンジルア
クリレート、ベンジルメタクリレート、フェニルアクリ
レート、フェニルメタクリレート、グリセリンモノアク
リレート、グリセリンモノメタクリレート、Ｎ−フェニ
ルマレイミド、ポリスチレンマクロモノマーおよびポリ
メチルメタクリレートマクロモノマーの群から選ばれる
少なくとも１種との共重合体（以下、「カルボキシル基
含有共重合体（Ｉ）」という。）が好ましい。
に、アクリル酸および／またはメタクリル酸を必須成
分とし、場合により、こはく酸モノ（２−アクリロイロ
キシエチル）および／またはこはく酸モノ（２−メタク
リロイロキシエチル）を含有するカルボキシル基含有不
飽和単量体と、スチレン、メチルアクリレート、メチ
ルメタクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレー
ト、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、ベンジルア
クリレート、ベンジルメタクリレート、フェニルアクリ
レート、フェニルメタクリレート、グリセリンモノアク
リレート、グリセリンモノメタクリレート、Ｎ−フェニ
ルマレイミド、ポリスチレンマクロモノマーおよびポリ
メチルメタクリレートマクロモノマーの群から選ばれる
少なくとも１種との共重合体（以下、「カルボキシル基
含有共重合体（Ｉ）」という。）が好ましい。
【００１２】カルボキシル基含有共重合体（Ｉ）の具体
例としては、（メタ）アクリル酸／ベンジル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレン／
メチル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリ
ル酸／スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート共重合
体、（メタ）アクリル酸／メチル（メタ）アクリレート
／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アク
リル酸／メチル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタ
クリレートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル
酸／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマク
ロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／ベンジル
（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマク
ロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレ
ート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体からなる二元ないし三元共重合体（以下、「カルボキ
シル基含有共重合体（Ｉａ）」という。）；
例としては、（メタ）アクリル酸／ベンジル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレン／
メチル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリ
ル酸／スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート共重合
体、（メタ）アクリル酸／メチル（メタ）アクリレート
／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アク
リル酸／メチル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタ
クリレートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル
酸／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマク
ロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／ベンジル
（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマク
ロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレ
ート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体からなる二元ないし三元共重合体（以下、「カルボキ
シル基含有共重合体（Ｉａ）」という。）；
【００１３】（メタ）アクリル酸／２−ヒドロキシエチ
ル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレー
ト／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）ア
クリル酸／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート
／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリ
レートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／
スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニ
ルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレン
／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイ
ミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／スチレン／ベンジル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／スチレン／フェニル（メ
タ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／Ｎ−フェ
ニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセ
リンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリ
レート／ベンジル（メタ）アクリレート共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／メチル（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アク
リレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモ
ノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロ
キシエチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート共重
合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレー
ト／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリ
ル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
共重合体、
ル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレー
ト／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）ア
クリル酸／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート
／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリ
レートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／
スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニ
ルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレン
／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイ
ミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／スチレン／ベンジル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／スチレン／フェニル（メ
タ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／Ｎ−フェ
ニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセ
リンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリ
レート／ベンジル（メタ）アクリレート共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／メチル（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アク
リレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモ
ノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロ
キシエチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート共重
合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレー
ト／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリ
ル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
共重合体、
【００１４】（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ
−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メ
タ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリメチル
メタクリレートマクロモノマー共重合体、（メタ）アク
リル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシ
エチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／フェ
ニル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／フェニル（メタ）アクリレート／ポリスチレ
ンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）ア
クリレート／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー
共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレンマク
ロモノマー共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイ
ミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合
体からなる四元共重合体（以下、「カルボキシル基含有
共重合体（Ｉｂ）」という。）；
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ
−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メ
タ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリメチル
メタクリレートマクロモノマー共重合体、（メタ）アク
リル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシ
エチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／フェ
ニル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／フェニル（メタ）アクリレート／ポリスチレ
ンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）ア
クリレート／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー
共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレンマク
ロモノマー共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイ
ミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合
体からなる四元共重合体（以下、「カルボキシル基含有
共重合体（Ｉｂ）」という。）；
【００１５】（メタ）アクリル酸／スチレン／ベンジル
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリ
スチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸
／スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェ
ニルマレイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノ
マー共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレン／フェニ
ル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポ
リスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル
酸／スチレン／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フ
ェニルマレイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／スチレン／メチル（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／スチレン／メチル（メタ）アクリレート／フェニ
ル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／メ
チル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共
重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）
アクリレート／スチレン／２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート共重
合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／スチレン／２−ヒドロキシエチル（メタ）
アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／スチレン／２−ヒドロキシエチル（メタ）ア
クリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／
こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／ベ
ンジル（メタ）アクリレート共重合体、
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリ
スチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸
／スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェ
ニルマレイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノ
マー共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレン／フェニ
ル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポ
リスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル
酸／スチレン／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フ
ェニルマレイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／スチレン／メチル（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／スチレン／メチル（メタ）アクリレート／フェニ
ル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／メ
チル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共
重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）
アクリレート／スチレン／２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート共重
合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／スチレン／２−ヒドロキシエチル（メタ）
アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／スチレン／２−ヒドロキシエチル（メタ）ア
クリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／スチレン／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／
こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／ベ
ンジル（メタ）アクリレート共重合体、
【００１６】（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／スチレン／ベンジル（メタ）アクリ
レート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）ア
クリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチ
レン／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマ
クロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリ
ンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／ベンジル（メ
タ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ
〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／スチレン／フェニル（メ
タ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／フェニル
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／スチレン／フェニル（メタ）アクリレート／
ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリ
ル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン
／フェニル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリ
レートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／
こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／Ｎ
−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／Ｎ−
フェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマー共重
合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／スチレン／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリ
メチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／メチル（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／２−
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アク
リレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／フ
ェニル（メタ）アクリレート共重合体、
タ）アクリレート／スチレン／ベンジル（メタ）アクリ
レート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）ア
クリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチ
レン／ベンジル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマ
クロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリ
ンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／ベンジル（メ
タ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ
〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／スチレン／フェニル（メ
タ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／フェニル
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／スチレン／フェニル（メタ）アクリレート／
ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリ
ル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン
／フェニル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリ
レートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／
こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／Ｎ
−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／スチレン／Ｎ−
フェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマー共重
合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／スチレン／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリ
メチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／メチル（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／２−
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アク
リレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／フ
ェニル（メタ）アクリレート共重合体、
【００１７】（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／
ベンジル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アク
リル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／ポ
リスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／ポ
リメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロ
イロキシエチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレー
ト／メチル（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレー
ト／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレ
イミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／
フェニル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／
フェニル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレ
ートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こ
はく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）
アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／メチル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミ
ド／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）ア
クリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチ
ル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポ
リメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／
ベンジル（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アク
リル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／ポ
リスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル
酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／ポ
リメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロ
イロキシエチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレー
ト／メチル（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）ア
クリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレー
ト／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレ
イミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／
フェニル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／メチル（メタ）アクリレート／
フェニル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレ
ートマクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こ
はく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチル（メタ）
アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／メチル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミ
ド／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）ア
クリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／メチ
ル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポ
リメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
【００１８】（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／
こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキ
シエチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アク
リレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモ
ノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ
−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシ
エチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリ
レート／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／ベンジ
ル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマ
クロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸
モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセ
リンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アク
リレート／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニ
ルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリ
ンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アク
リル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒ
ドロキシエチル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、
タ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート共重合体、（メタ）アクリル酸／
こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕
／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキ
シエチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アク
リレート共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモ
ノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ
−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシ
エチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリ
レート／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／ベンジ
ル（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマ
クロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸
モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセ
リンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アク
リレート／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニ
ルマレイミド共重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリ
ンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メタ）アク
リル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／２−ヒ
ドロキシエチル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、
【００１９】（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）
アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／Ｎ−フ
ェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリメチルメタクリレート
マクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく
酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）ア
クリレート／フェニル（メタ）アクリレート共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマク
ロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モ
ノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリ
ンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリ
レート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）ア
クリル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキ
シエチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／ベ
ンジル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノ
マー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２
−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）
アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／Ｎ−フ
ェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリメチルメタクリレート
マクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく
酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリ
セリンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）ア
クリレート／フェニル（メタ）アクリレート共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル（メ
タ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アク
リレート／ベンジル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート／ポリメチルメタクリレートマク
ロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モ
ノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリ
ンモノ（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリ
レート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）ア
クリル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキ
シエチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／ベ
ンジル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノ
マー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２
−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート
／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
【００２０】（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メ
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ
−フェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマー共
重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）
アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フ
ェニルマレイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ
〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレ
ート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アク
リル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシ
エチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／フェ
ニル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノマ
ー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマ
レイミド／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイ
ミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）
アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレンマ
クロモノマー共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／こ
はく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマ
レイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共
重合体からなる五元共重合体（以下、「カルボキシル基
含有共重合体（Ｉｃ）」という。）；
タ）アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ
−フェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマー共
重合体、（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）
アクリレート／ベンジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フ
ェニルマレイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモ
ノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ
〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリン
モノ（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレ
ート／Ｎ−フェニルマレイミド共重合体、（メタ）アク
リル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシ
エチル〕／グリセリンモノ（メタ）アクリレート／フェ
ニル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノマ
ー共重合体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−
（メタ）アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
（メタ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレ
ート／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマ
レイミド／ポリスチレンマクロモノマー共重合体、（メ
タ）アクリル酸／グリセリンモノ（メタ）アクリレート
／フェニル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイ
ミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合
体、（メタ）アクリル酸／こはく酸モノ〔２−（メタ）
アクリロイロキシエチル〕／グリセリンモノ（メタ）ア
クリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレンマ
クロモノマー共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／こ
はく酸モノ〔２−（メタ）アクリロイロキシエチル〕／
グリセリンモノ（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマ
レイミド／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共
重合体からなる五元共重合体（以下、「カルボキシル基
含有共重合体（Ｉｃ）」という。）；
【００２１】（メタ）アクリル酸／スチレン／２−ヒド
ロキシエチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）
アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレン
マクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレ
ン／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／ベン
ジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／
ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
（メタ）アクリル酸／スチレン／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマ
ー共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／スチレン／２
−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリ
メチルメタクリレートマクロモノマー共重合体からなる
六元共重合体（以下、「カルボキシル基含有共重合体
（Ｉｄ）」という。）等を挙げることができる。
ロキシエチル（メタ）アクリレート／ベンジル（メタ）
アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレン
マクロモノマー共重合体、（メタ）アクリル酸／スチレ
ン／２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／ベン
ジル（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／
ポリメチルメタクリレートマクロモノマー共重合体、
（メタ）アクリル酸／スチレン／２−ヒドロキシエチル
（メタ）アクリレート／フェニル（メタ）アクリレート
／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリスチレンマクロモノマ
ー共重合体あるいは（メタ）アクリル酸／スチレン／２
−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート／フェニル
（メタ）アクリレート／Ｎ−フェニルマレイミド／ポリ
メチルメタクリレートマクロモノマー共重合体からなる
六元共重合体（以下、「カルボキシル基含有共重合体
（Ｉｄ）」という。）等を挙げることができる。
【００２２】カルボキシル基含有共重合体におけるカル
ボキシル基含有不飽和単量体の共重合割合は、通常、５
〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量％である。こ
の場合、カルボキシル基含有不飽和単量体の共重合割合
が５重量％未満では、得られる感放射線性組成物のアル
カリ現像液に対する溶解性が低下する傾向があり、また
５０重量％を超えると、アルカリ現像液による現像時
に、形成されたパターンの基板からの脱落やパターン表
面の膜荒れを来たしやすくなる傾向がある。本発明にお
けるアルカリ可溶性樹脂のゲルパーミエーションクロマ
トグラフィ（ＧＰＣ；溶出溶媒テトラヒドロフラン）で
測定したポリスチレン換算重量平均分子量（以下、「Ｍ
ｗ」という。）は、好ましくは１，０００〜１，００
０，０００、さらに好ましくは５，０００〜１００，０
００である。本発明において、アルカリ可溶性樹脂は、
単独でまたは２種以上を混合して使用することができ
る。本発明におけるアルカリ可溶性樹脂の使用量は、
（Ａ）着色剤１００重量部に対して、通常、１０〜１０
００重量部、好ましくは２０〜５００重量部である。こ
の場合、アルカリ可溶性樹脂の使用量が１０重量部未満
では、例えば、アルカリ現像性が低下したり、パターン
が形成される部分以外の領域での地汚れや膜残りが発生
するおそれがあり、一方１０００重量部を超えると、相
対的に着色剤濃度が低下するため、薄膜として目的とす
る色濃度を達成することが困難となる場合がある。
ボキシル基含有不飽和単量体の共重合割合は、通常、５
〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量％である。こ
の場合、カルボキシル基含有不飽和単量体の共重合割合
が５重量％未満では、得られる感放射線性組成物のアル
カリ現像液に対する溶解性が低下する傾向があり、また
５０重量％を超えると、アルカリ現像液による現像時
に、形成されたパターンの基板からの脱落やパターン表
面の膜荒れを来たしやすくなる傾向がある。本発明にお
けるアルカリ可溶性樹脂のゲルパーミエーションクロマ
トグラフィ（ＧＰＣ；溶出溶媒テトラヒドロフラン）で
測定したポリスチレン換算重量平均分子量（以下、「Ｍ
ｗ」という。）は、好ましくは１，０００〜１，００
０，０００、さらに好ましくは５，０００〜１００，０
００である。本発明において、アルカリ可溶性樹脂は、
単独でまたは２種以上を混合して使用することができ
る。本発明におけるアルカリ可溶性樹脂の使用量は、
（Ａ）着色剤１００重量部に対して、通常、１０〜１０
００重量部、好ましくは２０〜５００重量部である。こ
の場合、アルカリ可溶性樹脂の使用量が１０重量部未満
では、例えば、アルカリ現像性が低下したり、パターン
が形成される部分以外の領域での地汚れや膜残りが発生
するおそれがあり、一方１０００重量部を超えると、相
対的に着色剤濃度が低下するため、薄膜として目的とす
る色濃度を達成することが困難となる場合がある。
【００２３】（Ｃ）多官能性モノマー 本発明における多官能性モノマーとしては、例えば、エ
チレングリコール、プロピレングリコール等のアルキレ
ングリコールのジアクリレートまたはジメタクリレート
類；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコー
ル等のポリアルキレングリコールのジアクリレートまた
はジメタクリレート類；グリセリン、トリメチロールプ
ロパン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトー
ル等の３価以上の多価アルコールのポリアクリレートま
たはポリメタクリレート類やそれらのジカルボン酸変性
物；ポリエステル、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アル
キド樹脂、シリコーン樹脂、スピラン樹脂等のオリゴア
クリレートまたはオリゴメタクリレート類；両末端ヒド
ロキシポリ−１，３−ブタジエン、両末端ヒドロキシポ
リイソプレン、両末端ヒドロキシポリカプロラクトン等
の両末端ヒドロキシル化重合体のジアクリレートまたは
ジメタクリレート類；トリス（２−アクリロイルオキシ
エチル）フォスフェート、トリス（２−メタクリロイル
オキシエチル）フォスフェート等を挙げることができ
る。これらの多官能性モノマーのうち、３価以上の多価
アルコールのポリアクリレートまたはポリメタクリレー
ト類やそれらのジカルボン酸変性物が好ましく、具体的
には、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリ
メチロールプロパントリメタクリレート、ペンタエリス
リトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリ
メタクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレー
トのこはく酸変性物、ペンタエリスリトールトリメタク
リレートのこはく酸変性物、ペンタエリスリトールテト
ラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリ
レート、ジペンタエリスリトールテトラアクリレート、
ジペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ジペン
タエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリス
リトールヘキサメタクリレート等が好ましく、特にトリ
メチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリ
トールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキ
サアクリレートが、パターン強度が高く、パターン表面
の平滑性に優れ、かつパターンが形成される部分以外の
領域での地汚れ、膜残り等を発生し難い点で好ましい。
前記多官能性モノマーは、単独でまたは２種以上を混合
して使用することができる。本発明における多官能性モ
ノマーの使用量は、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂１００重
量部に対して、通常、５〜５００重量部、好ましくは２
０〜３００重量部である。この場合、多官能性モノマー
の使用量が５重量部未満では、パターン強度やパターン
表面の平滑性が不十分となる傾向があり、一方５００重
量部を超えると、例えば、アルカリ現像性が低下した
り、パターンが形成される部分以外の領域での地汚れや
膜残りが発生しやすくなる傾向がある。
チレングリコール、プロピレングリコール等のアルキレ
ングリコールのジアクリレートまたはジメタクリレート
類；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコー
ル等のポリアルキレングリコールのジアクリレートまた
はジメタクリレート類；グリセリン、トリメチロールプ
ロパン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトー
ル等の３価以上の多価アルコールのポリアクリレートま
たはポリメタクリレート類やそれらのジカルボン酸変性
物；ポリエステル、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アル
キド樹脂、シリコーン樹脂、スピラン樹脂等のオリゴア
クリレートまたはオリゴメタクリレート類；両末端ヒド
ロキシポリ−１，３−ブタジエン、両末端ヒドロキシポ
リイソプレン、両末端ヒドロキシポリカプロラクトン等
の両末端ヒドロキシル化重合体のジアクリレートまたは
ジメタクリレート類；トリス（２−アクリロイルオキシ
エチル）フォスフェート、トリス（２−メタクリロイル
オキシエチル）フォスフェート等を挙げることができ
る。これらの多官能性モノマーのうち、３価以上の多価
アルコールのポリアクリレートまたはポリメタクリレー
ト類やそれらのジカルボン酸変性物が好ましく、具体的
には、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリ
メチロールプロパントリメタクリレート、ペンタエリス
リトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリ
メタクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレー
トのこはく酸変性物、ペンタエリスリトールトリメタク
リレートのこはく酸変性物、ペンタエリスリトールテト
ラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリ
レート、ジペンタエリスリトールテトラアクリレート、
ジペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ジペン
タエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリス
リトールヘキサメタクリレート等が好ましく、特にトリ
メチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリ
トールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキ
サアクリレートが、パターン強度が高く、パターン表面
の平滑性に優れ、かつパターンが形成される部分以外の
領域での地汚れ、膜残り等を発生し難い点で好ましい。
前記多官能性モノマーは、単独でまたは２種以上を混合
して使用することができる。本発明における多官能性モ
ノマーの使用量は、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂１００重
量部に対して、通常、５〜５００重量部、好ましくは２
０〜３００重量部である。この場合、多官能性モノマー
の使用量が５重量部未満では、パターン強度やパターン
表面の平滑性が不十分となる傾向があり、一方５００重
量部を超えると、例えば、アルカリ現像性が低下した
り、パターンが形成される部分以外の領域での地汚れや
膜残りが発生しやすくなる傾向がある。
【００２４】また、本発明においては、前記多官能性モ
ノマーの一部を単官能性モノマーで置き換えることもで
きる。このような単官能性モノマーとしては、例えば、
（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂を構成するカルボキシル基含
有不飽和単量体あるいは他の不飽和単量体や、２−ヒド
ロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレート、２−ヒ
ドロキシ−３−フェノキシプロピルメタクリレートのほ
か、市販品としてＭ−５３００（商品名、東亜合成化学
工業（株）製）等を挙げることができる。これらの単官
能性モノマーのうち、こはく酸モノ（２−アクリロイロ
キシエチル）、こはく酸モノ（２−メタクリロイロキシ
エチル）、メトキシトリエチレングリコールアクリレー
ト、メトキシトリエチレングリコールメタクリレート、
メトキシジプロピレングリコールアクリレート、メトキ
シジプロピレングリコールメタクリレート、ω−カルボ
キシ−ポリカプロラクトンモノアクリレート（Ｍ−５３
００）、ω−カルボキシ−ポリカプロラクトンモノメタ
クリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル
アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピ
ルメタクリレート等が好ましい。前記単官能性モノマー
は、単独でまたは２種以上を混合して使用することがで
きる。単官能性モノマーの使用割合は、多官能性モノマ
ーと単官能性モノマーの合計量に対して、通常、０〜９
０重量％、好ましくは０〜５０重量％である。
ノマーの一部を単官能性モノマーで置き換えることもで
きる。このような単官能性モノマーとしては、例えば、
（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂を構成するカルボキシル基含
有不飽和単量体あるいは他の不飽和単量体や、２−ヒド
ロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレート、２−ヒ
ドロキシ−３−フェノキシプロピルメタクリレートのほ
か、市販品としてＭ−５３００（商品名、東亜合成化学
工業（株）製）等を挙げることができる。これらの単官
能性モノマーのうち、こはく酸モノ（２−アクリロイロ
キシエチル）、こはく酸モノ（２−メタクリロイロキシ
エチル）、メトキシトリエチレングリコールアクリレー
ト、メトキシトリエチレングリコールメタクリレート、
メトキシジプロピレングリコールアクリレート、メトキ
シジプロピレングリコールメタクリレート、ω−カルボ
キシ−ポリカプロラクトンモノアクリレート（Ｍ−５３
００）、ω−カルボキシ−ポリカプロラクトンモノメタ
クリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル
アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピ
ルメタクリレート等が好ましい。前記単官能性モノマー
は、単独でまたは２種以上を混合して使用することがで
きる。単官能性モノマーの使用割合は、多官能性モノマ
ーと単官能性モノマーの合計量に対して、通常、０〜９
０重量％、好ましくは０〜５０重量％である。
【００２５】（Ｄ）光重合開始剤 本発明における光重合開始剤とは、露光により分解また
は結合の開裂を生じ、ラジカル、アニオン、カチオン等
の、前記（Ｃ）多官能性モノマーの重合を開始すること
ができる活性種を発生する化合物を意味する。このよう
な光重合開始剤としては、例えば、イミダゾール環を有
する化合物、ベンゾイン結合を有する化合物、他の光ラ
ジカル発生剤、トリハロメチル基を有する化合物等を挙
げることができる。前記イミダゾール環を有する化合物
の具体例としては、下記一般式（１）で表される化合物
（以下、「ビイミダゾール系化合物（１）」とい
う。）、下記一般式（２）で表される化合物（以下、
「ビイミダゾール系化合物（２）」という。）等を挙げ
ることができる。
は結合の開裂を生じ、ラジカル、アニオン、カチオン等
の、前記（Ｃ）多官能性モノマーの重合を開始すること
ができる活性種を発生する化合物を意味する。このよう
な光重合開始剤としては、例えば、イミダゾール環を有
する化合物、ベンゾイン結合を有する化合物、他の光ラ
ジカル発生剤、トリハロメチル基を有する化合物等を挙
げることができる。前記イミダゾール環を有する化合物
の具体例としては、下記一般式（１）で表される化合物
（以下、「ビイミダゾール系化合物（１）」とい
う。）、下記一般式（２）で表される化合物（以下、
「ビイミダゾール系化合物（２）」という。）等を挙げ
ることができる。
【００２６】
【化１】
【００２７】〔一般式（１）において、Ｘは水素原子、
ハロゲン原子、シアノ基、炭素数１〜４のアルキル基ま
たは炭素数６〜９のアリール基を示し、複数存在するＸ
は相互に同一でも異なってもよく、Ａは−COO-Ｒ（但
し、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または炭素数６〜９
のアリール基を示す。）を示し、複数存在するＡは相互
に同一でも異なってもよく、ｍは１〜３の整数、ｎは１
〜３の整数である。〕
ハロゲン原子、シアノ基、炭素数１〜４のアルキル基ま
たは炭素数６〜９のアリール基を示し、複数存在するＸ
は相互に同一でも異なってもよく、Ａは−COO-Ｒ（但
し、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または炭素数６〜９
のアリール基を示す。）を示し、複数存在するＡは相互
に同一でも異なってもよく、ｍは１〜３の整数、ｎは１
〜３の整数である。〕
【００２８】
【化２】
【００２９】〔一般式（２）において、Ｘ1 、Ｘ2 およ
びＸ3 は相互に独立に水素原子、ハロゲン原子、シアノ
基、炭素数１〜４のアルキル基または炭素数６〜９のア
リール基を示す。但し、Ｘ1 、Ｘ2 およびＸ3 のうち２
個以上が同時に水素原子をとることはない。〕 一般式（１）および一般式（２）におけるＸ、Ｘ1 、Ｘ
2 およびＸ3 のハロゲン原子としては、例えば、塩素原
子、臭素原子、よう素原子等を挙げることができ、炭素
数１〜４のアルキル基としては、例えば、メチル基、エ
チル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル
基、ｉ−ブチル基、ｔ−ブチル基等を挙げることがで
き、炭素数６〜９のアリール基としては、例えば、フェ
ニル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル基、ｐ−トリル基等
を挙げることができる。また、一般式（１）において、
Ａの−COO-ＲにおけるＲとしては、Ｘ、Ｘ1 、Ｘ2 およ
びＸ3 について例示した炭素数１〜４のアルキル基およ
び炭素数６〜９のアリール基と同様の基を挙げることが
できる。一般式（１）および一般式（２）は、２個のイ
ミダゾール単位が１位または２位で相互に結合した構造
を一般的に表している。したがって、ビイミダゾール系
化合物（１）およびビイミダゾール系化合物（２）は、
それらの主要骨格が下記式（３）〜（５）に相当する化
合物の単独あるいは２種以上の混合物である。
びＸ3 は相互に独立に水素原子、ハロゲン原子、シアノ
基、炭素数１〜４のアルキル基または炭素数６〜９のア
リール基を示す。但し、Ｘ1 、Ｘ2 およびＸ3 のうち２
個以上が同時に水素原子をとることはない。〕 一般式（１）および一般式（２）におけるＸ、Ｘ1 、Ｘ
2 およびＸ3 のハロゲン原子としては、例えば、塩素原
子、臭素原子、よう素原子等を挙げることができ、炭素
数１〜４のアルキル基としては、例えば、メチル基、エ
チル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル
基、ｉ−ブチル基、ｔ−ブチル基等を挙げることがで
き、炭素数６〜９のアリール基としては、例えば、フェ
ニル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル基、ｐ−トリル基等
を挙げることができる。また、一般式（１）において、
Ａの−COO-ＲにおけるＲとしては、Ｘ、Ｘ1 、Ｘ2 およ
びＸ3 について例示した炭素数１〜４のアルキル基およ
び炭素数６〜９のアリール基と同様の基を挙げることが
できる。一般式（１）および一般式（２）は、２個のイ
ミダゾール単位が１位または２位で相互に結合した構造
を一般的に表している。したがって、ビイミダゾール系
化合物（１）およびビイミダゾール系化合物（２）は、
それらの主要骨格が下記式（３）〜（５）に相当する化
合物の単独あるいは２種以上の混合物である。
【００３０】
【化３】
【００３１】
【化４】
【００３２】
【化５】
【００３３】ビイミダゾール系化合物（１）およびビイ
ミダゾール系化合物（２）の具体例を示すと、次のとお
りである。ビイミダゾール系化合物（１）としては、
２，２’−ビス（２−クロロフェニル）−４，４’，
５，５’──テトラキス（４−エトキシカルボニルフェ
ニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラ
キス（４−フェノキシカルボニルフェニル）−１，２’
−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジクロロ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−エ
トキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾー
ル、２，２’−ビス（２，４−ジクロロフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカル
ボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，
２’−ビス（２，４，６−トリクロロフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボニル
フェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビ
ス（２，４，６−トリクロロフェニル）−４，４’，
５，５’−テトラキス（４−フェノキシカルボニルフェ
ニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２−シアノフェニル）−４，４’，５．５’−テトラ
キス（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−
ビイミダゾール、２，２’−ビス（２−シアノフェニ
ル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキ
シカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２−メチルフェニル）−４，４’，
５，５’−テトラキス（４−メトキシカルボニルフェニ
ル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２
−メチルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス
（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイ
ミダゾール、２，２’−ビス（２−メチルフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカル
ボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，
２’−ビス（２−エチルフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラキス（４−メトキシカルボニルフェニル）
−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２−エ
チルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４
−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダ
ゾール、２，２’−ビス（２−エチルフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカルボニ
ルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−
ビス（２−フェニルフェニル）−４，４’，５，５’−
テトラキス（４−メトキシカルボニルフェニル）−１，
２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２−フェニル
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−エ
トキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾー
ル、２，２’−ビス（２−フェニルフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカルボニ
ルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール等を挙げるこ
とができる。
ミダゾール系化合物（２）の具体例を示すと、次のとお
りである。ビイミダゾール系化合物（１）としては、
２，２’−ビス（２−クロロフェニル）−４，４’，
５，５’──テトラキス（４−エトキシカルボニルフェ
ニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラ
キス（４−フェノキシカルボニルフェニル）−１，２’
−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジクロロ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−エ
トキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾー
ル、２，２’−ビス（２，４−ジクロロフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカル
ボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，
２’−ビス（２，４，６−トリクロロフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボニル
フェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビ
ス（２，４，６−トリクロロフェニル）−４，４’，
５，５’−テトラキス（４−フェノキシカルボニルフェ
ニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２−シアノフェニル）−４，４’，５．５’−テトラ
キス（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−
ビイミダゾール、２，２’−ビス（２−シアノフェニ
ル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキ
シカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２−メチルフェニル）−４，４’，
５，５’−テトラキス（４−メトキシカルボニルフェニ
ル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２
−メチルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス
（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイ
ミダゾール、２，２’−ビス（２−メチルフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカル
ボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，
２’−ビス（２−エチルフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラキス（４−メトキシカルボニルフェニル）
−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２−エ
チルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４
−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダ
ゾール、２，２’−ビス（２−エチルフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカルボニ
ルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−
ビス（２−フェニルフェニル）−４，４’，５，５’−
テトラキス（４−メトキシカルボニルフェニル）−１，
２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２−フェニル
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−エ
トキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾー
ル、２，２’−ビス（２−フェニルフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−フェノキシカルボニ
ルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール等を挙げるこ
とができる。
【００３４】また、ビイミダゾール系化合物（２）とし
ては、２，２’−ビス（２，４−ジクロロフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイ
ミダゾール、２，２’−ビス（２，４，６−トリクロロ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−
ジブロモフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェ
ニル−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２，４，６−トリブロモフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２，４−ジシアノフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダ
ゾール、２，２’−ビス（２，４，６−トリシアノフェ
ニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，
２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジメ
チルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル
−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，
４，６−トリメチルフェニル）−４，４’，５，５’−
テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、２，２’
−ビス（２，４−ジエチルフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２，４，６−トリエチルフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイ
ミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジフェニルフェ
ニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，
２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４，６−
トリフェニルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラ
フェニル−１，２’−ビイミダゾール等を挙げることが
できる。
ては、２，２’−ビス（２，４−ジクロロフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイ
ミダゾール、２，２’−ビス（２，４，６−トリクロロ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−
ジブロモフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェ
ニル−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２，４，６−トリブロモフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２，４−ジシアノフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダ
ゾール、２，２’−ビス（２，４，６−トリシアノフェ
ニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，
２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジメ
チルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル
−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，
４，６−トリメチルフェニル）−４，４’，５，５’−
テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、２，２’
−ビス（２，４−ジエチルフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２，４，６−トリエチルフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイ
ミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジフェニルフェ
ニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，
２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４，６−
トリフェニルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラ
フェニル−１，２’−ビイミダゾール等を挙げることが
できる。
【００３５】これらのうち、ビイミダゾール系化合物
（１）としては、特に２，２’−ビス（２−クロルフェ
ニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−エトキ
シカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾールお
よび２，２’−ビス（２−ブロモフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボニル
フェニル）−１，２’−ビイミダゾールが好ましく、ま
たビイミダゾール系化合物（２）としては、特に２，
２’−ビス（２，４−ジクロロフェニル）−４，４’，
５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾー
ル、２，２’−ビス（２，４，６−トリクロロフェニ
ル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’
−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジブロモ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾールおよび２，２’−ビス（２，
４，６−トリブロモフェニル）−４，４’，５，５’−
テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾールが好まし
い。ビイミダゾール系化合物（１）およびビイミダゾー
ル系化合物（２）は、溶剤に対する溶解性に優れ、未溶
解物、析出物等の異物を生じることがなく、しかも感度
が高く、少ないエネルギー量の露光により硬化反応を十
分進行させるとともに、コントラストが高く、未露光部
で硬化反応が生じることがないため、露光後の塗膜は、
現像液に対して不溶性の硬化部分と、現像液に対して高
い溶解性を有する未硬化部分とに明確に区分され、パタ
ーンの欠落、欠損やアンダーカットのない優れたブラッ
クマトリックスおよびスペーサーを形成することができ
る。
（１）としては、特に２，２’−ビス（２−クロルフェ
ニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−エトキ
シカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾールお
よび２，２’−ビス（２−ブロモフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボニル
フェニル）−１，２’−ビイミダゾールが好ましく、ま
たビイミダゾール系化合物（２）としては、特に２，
２’−ビス（２，４−ジクロロフェニル）−４，４’，
５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾー
ル、２，２’−ビス（２，４，６−トリクロロフェニ
ル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’
−ビイミダゾール、２，２’−ビス（２，４−ジブロモ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾールおよび２，２’−ビス（２，
４，６−トリブロモフェニル）−４，４’，５，５’−
テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾールが好まし
い。ビイミダゾール系化合物（１）およびビイミダゾー
ル系化合物（２）は、溶剤に対する溶解性に優れ、未溶
解物、析出物等の異物を生じることがなく、しかも感度
が高く、少ないエネルギー量の露光により硬化反応を十
分進行させるとともに、コントラストが高く、未露光部
で硬化反応が生じることがないため、露光後の塗膜は、
現像液に対して不溶性の硬化部分と、現像液に対して高
い溶解性を有する未硬化部分とに明確に区分され、パタ
ーンの欠落、欠損やアンダーカットのない優れたブラッ
クマトリックスおよびスペーサーを形成することができ
る。
【００３６】また、前記ベンゾイン結合を有する化合物
および他の光ラジカル発生剤の具体例としては、２−ヒ
ドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オ
ン、１−（４−ｉ−プロピルフェニル）−２−ヒドロキ
シ−２−メチルプロパン−１−オン、４−（２−ヒドロ
キシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロ
ピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニル
ケトン、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェ
ノン、２−メチル−（４−メチルチオフェニル）−２−
モルフォリノ−１−プロパン−１−オン、２−ベンジル
−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニ
ル）ブタン−１−オン、ベンゾフェノン、３，３’−ジ
メチル−４−メトキシベンゾフェノン、２，４−ジエチ
ルチオキサントン、４−アジドベンズアルデヒド、４−
アジドアセトフェノン、４−アジドベンザルアセトフェ
ノン、アジドピレン、４−ジアゾジフェニルアミン、４
−ジアゾ−４’−メトキシジフェニルアミン、４−ジア
ゾ−３−メトキシジフェニルアミン、ビス（２，６−ジ
メトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチ
ルフォスフィンオキサイド、ジベンゾイル、ベンゾイン
イソブチルエーテル、Ｎ−フェニルチオアクリドン、ト
リフェニルピリリウムパークロレート等を挙げることが
できる。さらに、前記トリハロメチル基を有する化合物
の具体例としては、１，３，５−トリス（トリクロロメ
チル）−ｓ−トリアジン、１，３−ビス（トリクロロメ
チル）−５−（２’−クロロフェニル）−ｓ−トリアジ
ン、１，３−ビス（トリクロロメチル）−５−（４’−
クロロフェニル）−ｓ−トリアジン、１，３−ビス（ト
リクロロメチル）−５−（２’−メトキシフェニル）−
ｓ−トリアジン、１，３−ビス（トリクロロメチル）−
５−（４’−メトキシフェニル）−ｓ−トリアジン等を
挙げることができる。これらのベンゾイン結合を有する
化合物、他の光ラジカル発生剤およびトリハロメチル基
を有する化合物のうち、２−ヒドロキシ−２−メチル−
１−フェニルプロパン−１−オン、２−メチル−（４−
メチルチオフェニル）−２−モルフォリノ−１−プロパ
ン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１
−（４−モルフォリノフェニル）ブタン−１−オン等
が、形成されたパターンが現像時に基板から脱離し難
く、パターン強度および感度も高い点で好ましい。本発
明において、光重合開始剤は、単独でまたは２種以上を
組み合せて使用することができる。
および他の光ラジカル発生剤の具体例としては、２−ヒ
ドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オ
ン、１−（４−ｉ−プロピルフェニル）−２−ヒドロキ
シ−２−メチルプロパン−１−オン、４−（２−ヒドロ
キシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロ
ピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニル
ケトン、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェ
ノン、２−メチル−（４−メチルチオフェニル）−２−
モルフォリノ−１−プロパン−１−オン、２−ベンジル
−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニ
ル）ブタン−１−オン、ベンゾフェノン、３，３’−ジ
メチル−４−メトキシベンゾフェノン、２，４−ジエチ
ルチオキサントン、４−アジドベンズアルデヒド、４−
アジドアセトフェノン、４−アジドベンザルアセトフェ
ノン、アジドピレン、４−ジアゾジフェニルアミン、４
−ジアゾ−４’−メトキシジフェニルアミン、４−ジア
ゾ−３−メトキシジフェニルアミン、ビス（２，６−ジ
メトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチ
ルフォスフィンオキサイド、ジベンゾイル、ベンゾイン
イソブチルエーテル、Ｎ−フェニルチオアクリドン、ト
リフェニルピリリウムパークロレート等を挙げることが
できる。さらに、前記トリハロメチル基を有する化合物
の具体例としては、１，３，５−トリス（トリクロロメ
チル）−ｓ−トリアジン、１，３−ビス（トリクロロメ
チル）−５−（２’−クロロフェニル）−ｓ−トリアジ
ン、１，３−ビス（トリクロロメチル）−５−（４’−
クロロフェニル）−ｓ−トリアジン、１，３−ビス（ト
リクロロメチル）−５−（２’−メトキシフェニル）−
ｓ−トリアジン、１，３−ビス（トリクロロメチル）−
５−（４’−メトキシフェニル）−ｓ−トリアジン等を
挙げることができる。これらのベンゾイン結合を有する
化合物、他の光ラジカル発生剤およびトリハロメチル基
を有する化合物のうち、２−ヒドロキシ−２−メチル−
１−フェニルプロパン−１−オン、２−メチル−（４−
メチルチオフェニル）−２−モルフォリノ−１−プロパ
ン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１
−（４−モルフォリノフェニル）ブタン−１−オン等
が、形成されたパターンが現像時に基板から脱離し難
く、パターン強度および感度も高い点で好ましい。本発
明において、光重合開始剤は、単独でまたは２種以上を
組み合せて使用することができる。
【００３７】本発明においては、必要に応じて、前記光
重合開始剤と共に、増感剤、硬化促進剤および高分子化
合物からなる光架橋剤あるいは光増感剤（以下、「高分
子光架橋・増感剤」という。）の群から選ばれる１種以
上をさらに併用することもできる。前記増感剤の具体例
としては、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフ
ェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェ
ノン、４−ジエチルアミノアセトフェノン、４−ジメチ
ルアミノプロピオフェノン、エチル−４−ジメチルアミ
ノベンゾエート、２−エチルヘキシル−１，４−ジメチ
ルアミノベンゾエート、２，５−ビス（４’−ジエチル
アミノベンザル）シクロヘキサノン、７−ジエチルアミ
ノ−３−（４−ジエチルアミノベンゾイル）クマリン、
４−（ジエチルアミノ）カルコン等を挙げることができ
る。また、前記硬化促進剤の具体例としては、２−メル
カプトベンゾイミダゾール、２−メルカプトベンゾチア
ゾール、２−メルカプトベンゾオキサゾール、２，５−
ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール、２−メル
カプト−４，６−ジメチルアミノピリジン、１−フェニ
ル−５−メルカプト−１Ｈ−テトラゾール、３−メルカ
プト−４−メチル−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール等
の連鎖移動剤を挙げることができる。さらに、前記高分
子光架橋・増感剤は、光架橋剤および／または光増感剤
として機能しうる官能基を主鎖および／または側鎖中に
有する高分子化合物であり、その具体例としては、４−
アジドベンズアルデヒドとポリビニルアルコールとの縮
合物、４−アジドベンズアルデヒドとフェノールノボラ
ック樹脂との縮合物、４−アクリロイルフェニルシンナ
モイルエステルの単独重合体あるいは共重合体、１，４
−ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン等を挙げる
ことができる。前記増感剤、硬化促進剤および高分子光
架橋・増感剤のうち、４，４’−ビス（ジメチルアミ
ノ）ベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミ
ノ）ベンゾフェノンおよび２−メルカプトベンゾチアゾ
ールが、形成されたパターンが現像時に基板から脱落し
難く、パターン強度および感度も高い点で好ましい。
重合開始剤と共に、増感剤、硬化促進剤および高分子化
合物からなる光架橋剤あるいは光増感剤（以下、「高分
子光架橋・増感剤」という。）の群から選ばれる１種以
上をさらに併用することもできる。前記増感剤の具体例
としては、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフ
ェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェ
ノン、４−ジエチルアミノアセトフェノン、４−ジメチ
ルアミノプロピオフェノン、エチル−４−ジメチルアミ
ノベンゾエート、２−エチルヘキシル−１，４−ジメチ
ルアミノベンゾエート、２，５−ビス（４’−ジエチル
アミノベンザル）シクロヘキサノン、７−ジエチルアミ
ノ−３−（４−ジエチルアミノベンゾイル）クマリン、
４−（ジエチルアミノ）カルコン等を挙げることができ
る。また、前記硬化促進剤の具体例としては、２−メル
カプトベンゾイミダゾール、２−メルカプトベンゾチア
ゾール、２−メルカプトベンゾオキサゾール、２，５−
ジメルカプト−１，３，４−チアジアゾール、２−メル
カプト−４，６−ジメチルアミノピリジン、１−フェニ
ル−５−メルカプト−１Ｈ−テトラゾール、３−メルカ
プト−４−メチル−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール等
の連鎖移動剤を挙げることができる。さらに、前記高分
子光架橋・増感剤は、光架橋剤および／または光増感剤
として機能しうる官能基を主鎖および／または側鎖中に
有する高分子化合物であり、その具体例としては、４−
アジドベンズアルデヒドとポリビニルアルコールとの縮
合物、４−アジドベンズアルデヒドとフェノールノボラ
ック樹脂との縮合物、４−アクリロイルフェニルシンナ
モイルエステルの単独重合体あるいは共重合体、１，４
−ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン等を挙げる
ことができる。前記増感剤、硬化促進剤および高分子光
架橋・増感剤のうち、４，４’−ビス（ジメチルアミ
ノ）ベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミ
ノ）ベンゾフェノンおよび２−メルカプトベンゾチアゾ
ールが、形成されたパターンが現像時に基板から脱落し
難く、パターン強度および感度も高い点で好ましい。
【００３８】本発明においては、光重合開始剤として、
ビイミダゾール系化合物（１）およびビイミダゾール系
化合物（２）の群から選ばれる１種以上と、ベンゾフェ
ノン系のベンゾイン結合を有する化合物、ベンゾフェノ
ン系の他の光ラジカル発生剤、ベンゾフェノン系の増感
剤およびチアゾール系の硬化促進剤の群から選ばれる１
種以上とを組み合わせて使用することが特に好ましい。
前記特に好ましい組み合わせの具体例としては、２，
２’−ビス（２−クロロフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラキス（４−エトキシカルボニルフェニル）
−１，２’−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチ
ルアミノ）ベンゾフェノン、２，２’−ビス（２−クロ
ロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−
エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾ
ール／４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノ
ン／２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モ
ルフォリノフェニル）ブタン−１−オン、２，２’−ビ
ス（２−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テト
ラキス（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’
−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチルアミノ）
ベンゾフェノン／１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニ
ルケトン、２，２’−ビス（２−クロロフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボ
ニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール／４，４’
−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン／１−ヒドロ
キシシクロヘキシルフェニルケトン／２−メルカプトベ
ンゾチアゾール、２，２’−ビス（２，４−ジクロロフ
ェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，
２’−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチルアミ
ノ）ベンゾフェノン、２，２’−ビス（２，４−ジブロ
モフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチル
アミノ）ベンゾフェノン／２−ベンジル−２−ジメチル
アミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）ブタン−１
−オン、２，２’−ビス（２，４−ジブロモフェニル）
−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビ
イミダゾール／４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベン
ゾフェノン／１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケ
トン、２，２’−ビス（２，４，６−トリクロロフェニ
ル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’
−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジメチルアミノ）
ベンゾフェノン／１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニ
ルケトン／２−メルカプトベンゾチアゾール等を挙げる
ことができる。
ビイミダゾール系化合物（１）およびビイミダゾール系
化合物（２）の群から選ばれる１種以上と、ベンゾフェ
ノン系のベンゾイン結合を有する化合物、ベンゾフェノ
ン系の他の光ラジカル発生剤、ベンゾフェノン系の増感
剤およびチアゾール系の硬化促進剤の群から選ばれる１
種以上とを組み合わせて使用することが特に好ましい。
前記特に好ましい組み合わせの具体例としては、２，
２’−ビス（２−クロロフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラキス（４−エトキシカルボニルフェニル）
−１，２’−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチ
ルアミノ）ベンゾフェノン、２，２’−ビス（２−クロ
ロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４−
エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾ
ール／４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノ
ン／２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モ
ルフォリノフェニル）ブタン−１−オン、２，２’−ビ
ス（２−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テト
ラキス（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’
−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチルアミノ）
ベンゾフェノン／１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニ
ルケトン、２，２’−ビス（２−クロロフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボ
ニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾール／４，４’
−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン／１−ヒドロ
キシシクロヘキシルフェニルケトン／２−メルカプトベ
ンゾチアゾール、２，２’−ビス（２，４−ジクロロフ
ェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，
２’−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチルアミ
ノ）ベンゾフェノン、２，２’−ビス（２，４−ジブロ
モフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジエチル
アミノ）ベンゾフェノン／２−ベンジル−２−ジメチル
アミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）ブタン−１
−オン、２，２’−ビス（２，４−ジブロモフェニル）
−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビ
イミダゾール／４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベン
ゾフェノン／１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケ
トン、２，２’−ビス（２，４，６−トリクロロフェニ
ル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’
−ビイミダゾール／４，４’−ビス（ジメチルアミノ）
ベンゾフェノン／１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニ
ルケトン／２−メルカプトベンゾチアゾール等を挙げる
ことができる。
【００３９】本発明において、ベンゾイン結合を有する
化合物、他の光ラジカル発生剤、トリハロメチル基を有
する化合物の合計使用割合は、光重合開始剤全体の８０
重量％以下であることが好ましく、また増感剤および硬
化促進剤の合計使用割合は、光重合開始剤全体の８０重
量％以下であることが好ましく、さらに高分子光架橋・
増感剤の使用割合は、ビイミダゾール系化合物（１）お
よびビイミダゾール系化合物（２）の合計１００重量部
に対して、通常、２００重量部以下、好ましくは０．０
１〜２００重量部、さらに好ましくは５０〜１８０重量
部である。本発明における光重合開始剤の使用量は、
（Ｃ）多官能性モノマー１００重量部に対して、通常、
０．０１〜５００重量部、好ましくは１〜３００重量
部、特に好ましくは１０〜２００重量部である。この場
合、光重合開始剤の使用量が０．０１重量部未満では、
露光による硬化が不十分となり、パターンに欠落、欠損
やアンダーカットを生じるおそれがあり、一方５００重
量部を超えると、形成されたパターンが現像時に基板か
ら脱落しやすく、またパターンが形成される部分以外の
領域で地汚れ、膜残り等を生じやすくなる。
化合物、他の光ラジカル発生剤、トリハロメチル基を有
する化合物の合計使用割合は、光重合開始剤全体の８０
重量％以下であることが好ましく、また増感剤および硬
化促進剤の合計使用割合は、光重合開始剤全体の８０重
量％以下であることが好ましく、さらに高分子光架橋・
増感剤の使用割合は、ビイミダゾール系化合物（１）お
よびビイミダゾール系化合物（２）の合計１００重量部
に対して、通常、２００重量部以下、好ましくは０．０
１〜２００重量部、さらに好ましくは５０〜１８０重量
部である。本発明における光重合開始剤の使用量は、
（Ｃ）多官能性モノマー１００重量部に対して、通常、
０．０１〜５００重量部、好ましくは１〜３００重量
部、特に好ましくは１０〜２００重量部である。この場
合、光重合開始剤の使用量が０．０１重量部未満では、
露光による硬化が不十分となり、パターンに欠落、欠損
やアンダーカットを生じるおそれがあり、一方５００重
量部を超えると、形成されたパターンが現像時に基板か
ら脱落しやすく、またパターンが形成される部分以外の
領域で地汚れ、膜残り等を生じやすくなる。
【００４０】添加剤 さらに、本発明のブラックレジスト用感放射線性組成物
は、必要に応じて、種々の添加剤を含有することもでき
る。このような添加剤としては、例えば、銅フタロシア
ニン誘導体等の青色顔料誘導体や黄色顔料誘導体等の分
散助剤；ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコー
ルモノアルキルエーテル類、ポリ（フロロアルキルアク
リレート）類等の高分子化合物；ノニオン系、カチオン
系、アニオン系等の界面活性剤；ビニルトリメトキシシ
ラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（２−
メトキシエトキシ）シラン、Ｎ−（２−アミノエチル）
−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−
（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキ
シシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３
−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリ
シドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，
４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラ
ン、３−クロロプロピルメチルジメトキシシラン、３−
クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキ
シプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピ
ルトリメトキシシラン等の密着促進剤；２，２−チオビ
ス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，６
−ジ−ｔ−ブチルフェノール等の酸化防止剤；２−（３
−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）
−５−クロロベンゾトリアゾール、アルコキシベンゾフ
ェノン類等の紫外線吸収剤；ポリアクリル酸ナトリウム
等の凝集防止剤等を挙げることができる。
は、必要に応じて、種々の添加剤を含有することもでき
る。このような添加剤としては、例えば、銅フタロシア
ニン誘導体等の青色顔料誘導体や黄色顔料誘導体等の分
散助剤；ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコー
ルモノアルキルエーテル類、ポリ（フロロアルキルアク
リレート）類等の高分子化合物；ノニオン系、カチオン
系、アニオン系等の界面活性剤；ビニルトリメトキシシ
ラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（２−
メトキシエトキシ）シラン、Ｎ−（２−アミノエチル）
−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−
（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキ
シシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３
−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリ
シドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，
４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラ
ン、３−クロロプロピルメチルジメトキシシラン、３−
クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキ
シプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピ
ルトリメトキシシラン等の密着促進剤；２，２−チオビ
ス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，６
−ジ−ｔ−ブチルフェノール等の酸化防止剤；２−（３
−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）
−５−クロロベンゾトリアゾール、アルコキシベンゾフ
ェノン類等の紫外線吸収剤；ポリアクリル酸ナトリウム
等の凝集防止剤等を挙げることができる。
【００４１】また、本発明のブラックレジスト用感放射
線性組成物は、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂がカルボキシ
ル基を有する共重合体である場合、該組成物から形成さ
れる塗膜のアルカリ現像液に対する溶解性をより改善
し、かつ現像処理後の未溶解物の残存をより抑制するた
めに、有機酸を含有するこもできる。このような有機酸
としては、分子量が１，０００以下である、脂肪族カル
ボン酸あるいはフェニル基含有カルボン酸が好ましい。
前記脂肪族カルボン酸の具体例としては、ぎ酸、酢酸、
プロピオン酸、酪酸、吉草酸、ピバル酸、カプロン酸、
ジエチル酢酸、エナント酸、カプリル酸等のモノカルボ
ン酸類；しゅう酸、マロン酸、こはく酸、グルタル酸、
アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、
セバシン酸、ブラシル酸、メチルマロン酸、エチルマロ
ン酸、ジメチルマロン酸、メチルこはく酸、テトラメチ
ルこはく酸、シクロヘキサンジカルボン酸、イタコン
酸、シトラコン酸、マレイン酸、フマル酸、メサコン酸
等のジカルボン酸類；トリカルバリル酸、アコニット
酸、カンホロン酸等のトリカルボン酸類等を挙げること
ができる。また、前記フェニル基含有カルボン酸として
は、カルボキシル基が直接フェニル基に結合した芳香族
カルボン酸や、カルボキシル基が炭素鎖を介してフェニ
ル基に結合したカルボン酸を挙げることができ、それら
の具体例としては、安息香酸、トルイル酸、クミン酸、
ヘメリト酸、メシチレン酸等の芳香族モノカルボン酸
類；フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸等の芳香族
ジカルボン酸類；トリメリット酸、トリメシン酸、メロ
ファン酸、ピロメリット酸等の３価以上の芳香族ポリカ
ルボン酸類や、フェニル酢酸、ヒドロアトロパ酸、ヒド
ロけい皮酸、マンデル酸、フェニルこはく酸、アトロパ
酸、けい皮酸、シンナミリデン酸、クマル酸、ウンベル
酸等を挙げることができる。これらの有機酸のうち、マ
ロン酸、アジピン酸、イタコン酸、シトラコン酸、フマ
ル酸、メサコン酸、フタル酸等の脂肪族ジカルボン酸類
および芳香族ジカルボン酸類が、アルカリ溶解性、後述
する溶剤に対する溶解性、パターンが形成される部分以
外の領域での地汚れの防止等の観点から好ましい。前記
有機酸は、単独でまたは２種以上を混合して使用するこ
とができる。有機酸の使用量は、感放射線性組成物全体
に対して、通常、１０重量％以下、好ましくは０．００
１〜１０重量％、さらに好ましくは０．０１〜１重量％
である。この場合、有機酸の使用量が１０重量％を超え
ると、形成されたパターンの基板に対する密着性が低下
する傾向がある。
線性組成物は、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂がカルボキシ
ル基を有する共重合体である場合、該組成物から形成さ
れる塗膜のアルカリ現像液に対する溶解性をより改善
し、かつ現像処理後の未溶解物の残存をより抑制するた
めに、有機酸を含有するこもできる。このような有機酸
としては、分子量が１，０００以下である、脂肪族カル
ボン酸あるいはフェニル基含有カルボン酸が好ましい。
前記脂肪族カルボン酸の具体例としては、ぎ酸、酢酸、
プロピオン酸、酪酸、吉草酸、ピバル酸、カプロン酸、
ジエチル酢酸、エナント酸、カプリル酸等のモノカルボ
ン酸類；しゅう酸、マロン酸、こはく酸、グルタル酸、
アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、
セバシン酸、ブラシル酸、メチルマロン酸、エチルマロ
ン酸、ジメチルマロン酸、メチルこはく酸、テトラメチ
ルこはく酸、シクロヘキサンジカルボン酸、イタコン
酸、シトラコン酸、マレイン酸、フマル酸、メサコン酸
等のジカルボン酸類；トリカルバリル酸、アコニット
酸、カンホロン酸等のトリカルボン酸類等を挙げること
ができる。また、前記フェニル基含有カルボン酸として
は、カルボキシル基が直接フェニル基に結合した芳香族
カルボン酸や、カルボキシル基が炭素鎖を介してフェニ
ル基に結合したカルボン酸を挙げることができ、それら
の具体例としては、安息香酸、トルイル酸、クミン酸、
ヘメリト酸、メシチレン酸等の芳香族モノカルボン酸
類；フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸等の芳香族
ジカルボン酸類；トリメリット酸、トリメシン酸、メロ
ファン酸、ピロメリット酸等の３価以上の芳香族ポリカ
ルボン酸類や、フェニル酢酸、ヒドロアトロパ酸、ヒド
ロけい皮酸、マンデル酸、フェニルこはく酸、アトロパ
酸、けい皮酸、シンナミリデン酸、クマル酸、ウンベル
酸等を挙げることができる。これらの有機酸のうち、マ
ロン酸、アジピン酸、イタコン酸、シトラコン酸、フマ
ル酸、メサコン酸、フタル酸等の脂肪族ジカルボン酸類
および芳香族ジカルボン酸類が、アルカリ溶解性、後述
する溶剤に対する溶解性、パターンが形成される部分以
外の領域での地汚れの防止等の観点から好ましい。前記
有機酸は、単独でまたは２種以上を混合して使用するこ
とができる。有機酸の使用量は、感放射線性組成物全体
に対して、通常、１０重量％以下、好ましくは０．００
１〜１０重量％、さらに好ましくは０．０１〜１重量％
である。この場合、有機酸の使用量が１０重量％を超え
ると、形成されたパターンの基板に対する密着性が低下
する傾向がある。
【００４２】溶剤 本発明のブラックレジスト用感放射線性組成物は、前記
（Ａ）着色剤、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂、（Ｃ）多官
能性モノマーおよび（Ｄ）光重合開始剤を必須の成分と
し、場合によりさらに前記添加剤を含有するが、通常、
（Ａ）着色剤以外の各成分を適当な溶剤に溶解した液状
組成物として調製される。このような溶剤としては、
（Ａ）〜（Ｄ）の各成分や添加剤成分を溶解または分散
し、かつこれらの成分と反応せず、適度の揮発性を有す
るものである限り、適宜に選択して使用することができ
る。このような溶剤の具体例としては、エチレングリコ
ールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチ
ルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテ
ル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチ
レングリコールモノ−ｎ−プロピルエーテル、ジエチレ
ングリコールモノ−ｎ−ブチルエーテル、トリエチレン
グリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコー
ルモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチ
ルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテ
ル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプ
ロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレン
グリコールモノ−ｎ−プロピルエーテル、ジプロピレン
グリコールモノ−ｎ−ブチルエーテル、トリプロピレン
グリコールモノメチルエーテル、トリプロピレングリコ
ールモノエチルエーテル等の（ポリ）アルキレングリコ
ールモノアルキルエーテル類；エチレングリコールモノ
メチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエ
チルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノメ
チルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエ
チルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメ
チルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエ
チルエーテルアセテート等の（ポリ）アルキレングリコ
ールモノアルキルエーテルアセテート類；ジエチレング
リコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールメチ
ルエチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエー
テル、テトラヒドロフラン等の他のエーテル類；メチル
エチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサ
ノン、２−ヘプタノン、３−ヘプタノン等のケトン類；
２−ヒドロキシプロピオン酸メチル、２−ヒドロキシプ
ロピオン酸エチル等の乳酸アルキルエステル類；２−ヒ
ドロキシ−２−メチルプロピオン酸メチル、２−ヒドロ
キシ−２−メチルプロピオン酸エチル、３−メトキシプ
ロピオン酸メチル、３−メトキシプロピオン酸エチル、
３−エトキシプロピオン酸メチル、３−エトキシプロピ
オン酸エチル、エトキシ酢酸エチル、ヒドロキシ酢酸エ
チル、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸メチル、３−メ
チル−３−メトキシブチルアセテート、３−メチル−３
−メトキシブチルプロピオネート、酢酸エチル、酢酸ｎ
−プロピル、酢酸ｉ−プロピル、酢酸ｎ−ブチル、酢酸
ｉ−ブチル、酢酸ｎ−アミル、酢酸ｉ−アミル、プロピ
オン酸ｎ−ブチル、酪酸エチル、酪酸ｎ−プロピル、酪
酸ｉ−プロピル、酪酸ｎ−ブチル、ピルビン酸メチル、
ピルビン酸エチル、ピルビン酸ｎ−プロピル、アセト酢
酸メチル、アセト酢酸エチル、２−オキソ酪酸エチル等
の他のエステル類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化
水素類；Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホル
ムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のカルボン
酸アミド類等を挙げることができる。これらの溶剤は、
単独でまたは２種以上を混合して使用することができ
る。
（Ａ）着色剤、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂、（Ｃ）多官
能性モノマーおよび（Ｄ）光重合開始剤を必須の成分と
し、場合によりさらに前記添加剤を含有するが、通常、
（Ａ）着色剤以外の各成分を適当な溶剤に溶解した液状
組成物として調製される。このような溶剤としては、
（Ａ）〜（Ｄ）の各成分や添加剤成分を溶解または分散
し、かつこれらの成分と反応せず、適度の揮発性を有す
るものである限り、適宜に選択して使用することができ
る。このような溶剤の具体例としては、エチレングリコ
ールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチ
ルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテ
ル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチ
レングリコールモノ−ｎ−プロピルエーテル、ジエチレ
ングリコールモノ−ｎ−ブチルエーテル、トリエチレン
グリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコー
ルモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチ
ルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテ
ル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプ
ロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレン
グリコールモノ−ｎ−プロピルエーテル、ジプロピレン
グリコールモノ−ｎ−ブチルエーテル、トリプロピレン
グリコールモノメチルエーテル、トリプロピレングリコ
ールモノエチルエーテル等の（ポリ）アルキレングリコ
ールモノアルキルエーテル類；エチレングリコールモノ
メチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエ
チルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノメ
チルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエ
チルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメ
チルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエ
チルエーテルアセテート等の（ポリ）アルキレングリコ
ールモノアルキルエーテルアセテート類；ジエチレング
リコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールメチ
ルエチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエー
テル、テトラヒドロフラン等の他のエーテル類；メチル
エチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサ
ノン、２−ヘプタノン、３−ヘプタノン等のケトン類；
２−ヒドロキシプロピオン酸メチル、２−ヒドロキシプ
ロピオン酸エチル等の乳酸アルキルエステル類；２−ヒ
ドロキシ−２−メチルプロピオン酸メチル、２−ヒドロ
キシ−２−メチルプロピオン酸エチル、３−メトキシプ
ロピオン酸メチル、３−メトキシプロピオン酸エチル、
３−エトキシプロピオン酸メチル、３−エトキシプロピ
オン酸エチル、エトキシ酢酸エチル、ヒドロキシ酢酸エ
チル、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸メチル、３−メ
チル−３−メトキシブチルアセテート、３−メチル−３
−メトキシブチルプロピオネート、酢酸エチル、酢酸ｎ
−プロピル、酢酸ｉ−プロピル、酢酸ｎ−ブチル、酢酸
ｉ−ブチル、酢酸ｎ−アミル、酢酸ｉ−アミル、プロピ
オン酸ｎ−ブチル、酪酸エチル、酪酸ｎ−プロピル、酪
酸ｉ−プロピル、酪酸ｎ−ブチル、ピルビン酸メチル、
ピルビン酸エチル、ピルビン酸ｎ−プロピル、アセト酢
酸メチル、アセト酢酸エチル、２−オキソ酪酸エチル等
の他のエステル類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化
水素類；Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホル
ムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド等のカルボン
酸アミド類等を挙げることができる。これらの溶剤は、
単独でまたは２種以上を混合して使用することができ
る。
【００４３】さらに、前記溶剤と共に、ベンジルエチル
エーテル、ジ−ｎ−ヘキシルエーテル、アセトニルアセ
トン、イソホロン、カプロン酸、カプリル酸、１−オク
タノール、１−ノナノール、ベンジルアルコール、酢酸
ベンジル、安息香酸エチル、しゅう酸ジエチル、マレイ
ン酸ジエチル、γ−ブチロラクトン、炭酸エチレン、炭
酸プロピレン、エチレングリコールモノフェニルエーテ
ルアセテート等の高沸点溶剤を併用することもできる。
これらの高沸点溶剤は、単独でまたは２種以上を混合し
て使用することができる。前記溶剤のうち、溶解性、顔
料分散性、塗布性等の観点から、プロピレングリコール
モノメチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエ
ーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエ
ーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエ
ーテルアセテート、ジエチレングリコールジメチルエー
テル、シクロヘキサノン、２−ヘプタノン、３−ヘプタ
ノン、２−ヒドロキシプロピオン酸エチル、３−メチル
−３−メトキシブチルプロピオネート、３−メトキシプ
ロピオン酸エチル、３−エトキシプロピオン酸メチル、
３−エトキシプロピオン酸エチル、酢酸ｎ−ブチル、酢
酸ｉ−ブチル、酢酸ｎ−アミル、酢酸ｉ−アミル、プロ
ピオン酸ｎ−ブチル、酪酸エチル、酪酸ｉ−プロピル、
酪酸ｎ−ブチル、ピルビン酸エチル等が好ましく、また
高沸点溶剤としてはγ−ブチロラクトン等が好ましい。
溶剤の使用量は、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂１００重量
部に対して、通常、１００〜１００００重量部、好まし
くは５００〜５０００重量部である。
エーテル、ジ−ｎ−ヘキシルエーテル、アセトニルアセ
トン、イソホロン、カプロン酸、カプリル酸、１−オク
タノール、１−ノナノール、ベンジルアルコール、酢酸
ベンジル、安息香酸エチル、しゅう酸ジエチル、マレイ
ン酸ジエチル、γ−ブチロラクトン、炭酸エチレン、炭
酸プロピレン、エチレングリコールモノフェニルエーテ
ルアセテート等の高沸点溶剤を併用することもできる。
これらの高沸点溶剤は、単独でまたは２種以上を混合し
て使用することができる。前記溶剤のうち、溶解性、顔
料分散性、塗布性等の観点から、プロピレングリコール
モノメチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエ
ーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエ
ーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエ
ーテルアセテート、ジエチレングリコールジメチルエー
テル、シクロヘキサノン、２−ヘプタノン、３−ヘプタ
ノン、２−ヒドロキシプロピオン酸エチル、３−メチル
−３−メトキシブチルプロピオネート、３−メトキシプ
ロピオン酸エチル、３−エトキシプロピオン酸メチル、
３−エトキシプロピオン酸エチル、酢酸ｎ−ブチル、酢
酸ｉ−ブチル、酢酸ｎ−アミル、酢酸ｉ−アミル、プロ
ピオン酸ｎ−ブチル、酪酸エチル、酪酸ｉ−プロピル、
酪酸ｎ−ブチル、ピルビン酸エチル等が好ましく、また
高沸点溶剤としてはγ−ブチロラクトン等が好ましい。
溶剤の使用量は、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂１００重量
部に対して、通常、１００〜１００００重量部、好まし
くは５００〜５０００重量部である。
【００４４】ブラックマトリックスおよびスペーサーの
作製方法 次に、本発明のブラックレジスト用感放射線性組成物を
用いて、ブラックマトリックスおよびスペーサーを作製
する方法について説明する。基板上に、本発明のブラッ
クレジスト用感放射線性組成物を塗布したのち、プリベ
ークを行って溶剤を蒸発させて、塗膜を形成する。次い
で、この塗膜にフォトマスクを介して所定のパターン形
状に露光したのち、アルカリ現像液を用いて現像して、
塗膜の未露光部を溶解除去し、その後好ましくはポスト
ベークを行うことにより、所定の黒色パターンが配置さ
れたブラックマトリックスあるいはスペーサーを得るこ
とができる。前記基板としては、例えば、ガラス、シリ
コン、ポリカーボネート、ポリエステル、芳香族ポリア
ミド、ポリアミドイミド、ポリイミド等を挙げることが
できる。また、これらの基板には、所望により、シラン
カップリング剤等による薬品処理、プラズマ処理、イオ
ンプレーティング、スパッタリング、気相反応法、真空
蒸着等の適宜の前処理を施しておくこともできる。ブラ
ックレジスト用感放射線性組成物を基板に塗布する際に
は、回転塗布、流延塗布、ロール塗布等の適宜の塗布法
を採用することができる。塗布厚さは、乾燥後の膜厚と
して、通常、０．１〜１０μｍ、好ましくは０．２〜
５．０μｍ、さらに好ましくは０．２〜３．０μｍであ
る。ブラックマトリックスおよびスペーサーを作製する
際に使用される放射線としては、例えば、可視光線、紫
外線、遠紫外線、電子線、Ｘ線等を使用することができ
るが、波長が１９０〜４５０ｎｍの範囲にある放射線が
好ましい。放射線の照射エネルギー量は、好ましくは１
〜１０００ｍＪ／ｃｍ2 である。また、前記アルカリ現
像液としては、例えば、炭酸ナトリウム、水酸化ナトリ
ウム、水酸化カリウム、テトラメチルアンモニウムハイ
ドロオキサイド、コリン、１，８−ジアザビシクロ−
［５．４．０］−７−ウンデセン、１，５−ジアザビシ
クロ−［４．３．０］−５−ノネン等の水溶液が好まし
い。前記アルカリ現像液には、例えばメタノール、エタ
ノール等の水溶性有機溶剤や界面活性剤等を適量添加す
ることもできる。なお、アルカリ現像後は、通常、水洗
する。現像処理法としては、シャワー現像法、スプレー
現像法、ディップ（浸漬）現像法、パドル（液盛り）現
像法等を適用することができ、現像条件は、常温で５〜
３００秒が好ましい。このようにして作製されたブラッ
クマトリックスおよびスペーサーは、例えば、カラー液
晶表示装置、カラー撮像管素子、カラーセンサー等に極
めて有用である。
作製方法 次に、本発明のブラックレジスト用感放射線性組成物を
用いて、ブラックマトリックスおよびスペーサーを作製
する方法について説明する。基板上に、本発明のブラッ
クレジスト用感放射線性組成物を塗布したのち、プリベ
ークを行って溶剤を蒸発させて、塗膜を形成する。次い
で、この塗膜にフォトマスクを介して所定のパターン形
状に露光したのち、アルカリ現像液を用いて現像して、
塗膜の未露光部を溶解除去し、その後好ましくはポスト
ベークを行うことにより、所定の黒色パターンが配置さ
れたブラックマトリックスあるいはスペーサーを得るこ
とができる。前記基板としては、例えば、ガラス、シリ
コン、ポリカーボネート、ポリエステル、芳香族ポリア
ミド、ポリアミドイミド、ポリイミド等を挙げることが
できる。また、これらの基板には、所望により、シラン
カップリング剤等による薬品処理、プラズマ処理、イオ
ンプレーティング、スパッタリング、気相反応法、真空
蒸着等の適宜の前処理を施しておくこともできる。ブラ
ックレジスト用感放射線性組成物を基板に塗布する際に
は、回転塗布、流延塗布、ロール塗布等の適宜の塗布法
を採用することができる。塗布厚さは、乾燥後の膜厚と
して、通常、０．１〜１０μｍ、好ましくは０．２〜
５．０μｍ、さらに好ましくは０．２〜３．０μｍであ
る。ブラックマトリックスおよびスペーサーを作製する
際に使用される放射線としては、例えば、可視光線、紫
外線、遠紫外線、電子線、Ｘ線等を使用することができ
るが、波長が１９０〜４５０ｎｍの範囲にある放射線が
好ましい。放射線の照射エネルギー量は、好ましくは１
〜１０００ｍＪ／ｃｍ2 である。また、前記アルカリ現
像液としては、例えば、炭酸ナトリウム、水酸化ナトリ
ウム、水酸化カリウム、テトラメチルアンモニウムハイ
ドロオキサイド、コリン、１，８−ジアザビシクロ−
［５．４．０］−７−ウンデセン、１，５−ジアザビシ
クロ−［４．３．０］−５−ノネン等の水溶液が好まし
い。前記アルカリ現像液には、例えばメタノール、エタ
ノール等の水溶性有機溶剤や界面活性剤等を適量添加す
ることもできる。なお、アルカリ現像後は、通常、水洗
する。現像処理法としては、シャワー現像法、スプレー
現像法、ディップ（浸漬）現像法、パドル（液盛り）現
像法等を適用することができ、現像条件は、常温で５〜
３００秒が好ましい。このようにして作製されたブラッ
クマトリックスおよびスペーサーは、例えば、カラー液
晶表示装置、カラー撮像管素子、カラーセンサー等に極
めて有用である。
【００４５】
【発明の実施の形態】本発明のブラックレジスト用感放
射線性組成物は、（Ａ）着色剤、（Ｂ）アルカリ可溶性
樹脂、（Ｃ）多官能性モノマーおよび（Ｄ）光重合開始
剤を必須成分として含有するものであるが、特に好まし
い組成物を具体的に例示すると、下記（イ）〜（ヘ）の
とおりである。 （イ） （Ｄ）光重合開始剤が２，２’−ビス（２−ク
ロルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４
−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダ
ゾールおよび２，２’−ビス（２−ブロモフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボ
ニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾールの群から選
ばれる１種以上のビイミダゾール系化合物（１）を含有
するブラックレジスト用感放射線性組成物。 （ロ） （Ｄ）光重合開始剤が２，２’−ビス（２，４
−ジクロロフェニル）−４，４’，５、５’−テトラフ
ェニル−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２，４，６−トリクロロフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２，４−ジブロモフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダ
ゾールおよび２，２’−ビス（２，４，６−トリブロモ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾールの群から選ばれる１種以上の
ビイミダゾール系化合物（２）を含有するブラックレジ
スト用感放射線性組成物。 （ハ） （Ｄ）光重合開始剤がさらに、ベンゾフェノン
系のベンゾイン結合を有する化合物、ベンゾフェノン系
の他の光ラジカル発生剤、ベンゾフェノン系の増感剤お
よびチアゾール系の硬化促進剤の群から選ばれる１種以
上の成分を含有する前記（イ）または（ロ）のブラック
レジスト用感放射線性組成物。 （ニ） （Ｂ）アルカリ可溶性樹脂が、カルボキシル基
含有共重合体（Ｉａ）、カルボキシル基含有共重合体
（Ｉｂ）、カルボキシル基含有共重合体（Ｉｃ）および
カルボキシル基含有共重合体（Ｉｄ）の群から選ばれる
少なくとも１種からなる前記（イ）、（ロ）または
（ハ）のブラックレジスト用感放射線性組成物。 （ホ） （Ｃ）多官能性モノマーがトリメチロールプロ
パントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアク
リレートおよびジペンタエリスリトールヘキサアクリレ
ートの群から選ばれる少なくとも１種からなる前記
（イ）、（ロ）、（ハ）または（ニ）のブラックレジス
ト用感放射線性組成物。 （ヘ） （Ａ）着色剤がカーボンブラックおよび／また
は有機顔料を含有する前記（イ）、（ロ）、（ハ）、
（ニ）または（ホ）のブラックレジスト用感放射線性組
成物。
射線性組成物は、（Ａ）着色剤、（Ｂ）アルカリ可溶性
樹脂、（Ｃ）多官能性モノマーおよび（Ｄ）光重合開始
剤を必須成分として含有するものであるが、特に好まし
い組成物を具体的に例示すると、下記（イ）〜（ヘ）の
とおりである。 （イ） （Ｄ）光重合開始剤が２，２’−ビス（２−ク
ロルフェニル）−４，４’，５，５’−テトラキス（４
−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−ビイミダ
ゾールおよび２，２’−ビス（２−ブロモフェニル）−
４，４’，５，５’−テトラキス（４−エトキシカルボ
ニルフェニル）−１，２’−ビイミダゾールの群から選
ばれる１種以上のビイミダゾール系化合物（１）を含有
するブラックレジスト用感放射線性組成物。 （ロ） （Ｄ）光重合開始剤が２，２’−ビス（２，４
−ジクロロフェニル）−４，４’，５、５’−テトラフ
ェニル−１，２’−ビイミダゾール、２，２’−ビス
（２，４，６−トリクロロフェニル）−４，４’，５，
５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、
２，２’−ビス（２，４−ジブロモフェニル）−４，
４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダ
ゾールおよび２，２’−ビス（２，４，６−トリブロモ
フェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−
１，２’−ビイミダゾールの群から選ばれる１種以上の
ビイミダゾール系化合物（２）を含有するブラックレジ
スト用感放射線性組成物。 （ハ） （Ｄ）光重合開始剤がさらに、ベンゾフェノン
系のベンゾイン結合を有する化合物、ベンゾフェノン系
の他の光ラジカル発生剤、ベンゾフェノン系の増感剤お
よびチアゾール系の硬化促進剤の群から選ばれる１種以
上の成分を含有する前記（イ）または（ロ）のブラック
レジスト用感放射線性組成物。 （ニ） （Ｂ）アルカリ可溶性樹脂が、カルボキシル基
含有共重合体（Ｉａ）、カルボキシル基含有共重合体
（Ｉｂ）、カルボキシル基含有共重合体（Ｉｃ）および
カルボキシル基含有共重合体（Ｉｄ）の群から選ばれる
少なくとも１種からなる前記（イ）、（ロ）または
（ハ）のブラックレジスト用感放射線性組成物。 （ホ） （Ｃ）多官能性モノマーがトリメチロールプロ
パントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアク
リレートおよびジペンタエリスリトールヘキサアクリレ
ートの群から選ばれる少なくとも１種からなる前記
（イ）、（ロ）、（ハ）または（ニ）のブラックレジス
ト用感放射線性組成物。 （ヘ） （Ａ）着色剤がカーボンブラックおよび／また
は有機顔料を含有する前記（イ）、（ロ）、（ハ）、
（ニ）または（ホ）のブラックレジスト用感放射線性組
成物。
【００４６】以下、実施例を挙げて、本発明の実施の形
態をさらに具体的に説明する。但し、本発明は、下記実
施例に何ら制約されるものではない。
態をさらに具体的に説明する。但し、本発明は、下記実
施例に何ら制約されるものではない。
【実施例】実施例１ （Ａ）着色剤としてカーボンブラック１００重量部と硫
酸バリウム３０重量部、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂とし
てメタクリル酸／２−ヒドロキシエチルメタクリレート
／ベンジルメタクリレート／ポリスチレンマクロモノマ
ー共重合体（共重合重量比：１５／１５／６０／１０、
Ｍｗ：２５，０００）５０重量部、（Ｃ）多官能性モノ
マーとしてジペンタエリスリトールヘキサアクリレート
４０重量部、（Ｄ）光重合開始剤として２，２’−ビス
（２−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラ
キス（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−
ビイミダゾール１０重量部、４，４’−ビス（ジエチル
アミノ）ベンゾフェノン１０重量部および２−ベンジル
−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニ
ル）ブタン−１−オン２０重量部、溶剤として３−エト
キシプロピオン酸エチル１５００重量部を混合して、感
放射線性組成物の液状組成物を調製した。この液状性組
成物を、表面にナトリウムイオンの溶出を防止するシリ
カ(SiO2)膜が形成されたソーダガラス製基板の表面上
に、スピンコーターを用いて塗布したのち、９０℃で４
分間プリベークを行なって、膜厚１．３μｍの塗膜を形
成した。その後、基板を室温に冷却したのち、高圧水銀
ランプを用い、フォトマスクを介して、塗膜に波長３６
５ｎｍの紫外線を２００ｍＪ／ｃｍ2 露光した。次い
で、基板を２３℃の０．０４重量％水酸化カリウム水溶
液中に１分間浸漬して現像したのち、超純水で洗浄し、
風乾した。その後、２５０℃で３０分間ポストベークを
行なって、基板上に黒色のパターンが形成されたブラッ
クマトリックスを作製した。得られたブラックマトリッ
クスには、未露光部の基板上に残渣が認められず、また
パターンの剥がれ、欠落および欠損も認められず、しか
も高い膜硬度を有し、パターン表面の平滑性に優れるも
のであった。
酸バリウム３０重量部、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂とし
てメタクリル酸／２−ヒドロキシエチルメタクリレート
／ベンジルメタクリレート／ポリスチレンマクロモノマ
ー共重合体（共重合重量比：１５／１５／６０／１０、
Ｍｗ：２５，０００）５０重量部、（Ｃ）多官能性モノ
マーとしてジペンタエリスリトールヘキサアクリレート
４０重量部、（Ｄ）光重合開始剤として２，２’−ビス
（２−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラ
キス（４−エトキシカルボニルフェニル）−１，２’−
ビイミダゾール１０重量部、４，４’−ビス（ジエチル
アミノ）ベンゾフェノン１０重量部および２−ベンジル
−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニ
ル）ブタン−１−オン２０重量部、溶剤として３−エト
キシプロピオン酸エチル１５００重量部を混合して、感
放射線性組成物の液状組成物を調製した。この液状性組
成物を、表面にナトリウムイオンの溶出を防止するシリ
カ(SiO2)膜が形成されたソーダガラス製基板の表面上
に、スピンコーターを用いて塗布したのち、９０℃で４
分間プリベークを行なって、膜厚１．３μｍの塗膜を形
成した。その後、基板を室温に冷却したのち、高圧水銀
ランプを用い、フォトマスクを介して、塗膜に波長３６
５ｎｍの紫外線を２００ｍＪ／ｃｍ2 露光した。次い
で、基板を２３℃の０．０４重量％水酸化カリウム水溶
液中に１分間浸漬して現像したのち、超純水で洗浄し、
風乾した。その後、２５０℃で３０分間ポストベークを
行なって、基板上に黒色のパターンが形成されたブラッ
クマトリックスを作製した。得られたブラックマトリッ
クスには、未露光部の基板上に残渣が認められず、また
パターンの剥がれ、欠落および欠損も認められず、しか
も高い膜硬度を有し、パターン表面の平滑性に優れるも
のであった。
【００４７】比較例１ （Ａ）着色剤としてカーボンブラック１００重量部のみ
を用いた以外は、実施例１と同様にして、ブラックマト
リックスを作製した。得られたブラックマトリックスに
は、未露光部の基板上に残渣が認められ、またパターン
の剥がれ、欠落および欠損が認められ、しかも膜硬度お
よびパターン表面の平滑性の点でも満足できないもので
あった。
を用いた以外は、実施例１と同様にして、ブラックマト
リックスを作製した。得られたブラックマトリックスに
は、未露光部の基板上に残渣が認められ、またパターン
の剥がれ、欠落および欠損が認められ、しかも膜硬度お
よびパターン表面の平滑性の点でも満足できないもので
あった。
【００４８】
【発明の効果】本発明のブラックレジスト用感放射線性
組成物は、高い膜硬度を有し、パターン表面の平滑性に
優れるとともに、未露光部の基板上に残渣や地汚れを生
じ難く、しかも現像時のパターンの基板への密着性に優
れており、パターンの剥がれ、欠落および欠損を生じる
ことがない。したがって、本発明のブラックレジスト用
感放射線性組成物は、カラー液晶表示装置、カラー撮像
管素子、カラーセンサー等に用いるカラーフィルタのブ
ラックマトリックスおよび／またはスペーサーに極めて
好適に使用することができる。
組成物は、高い膜硬度を有し、パターン表面の平滑性に
優れるとともに、未露光部の基板上に残渣や地汚れを生
じ難く、しかも現像時のパターンの基板への密着性に優
れており、パターンの剥がれ、欠落および欠損を生じる
ことがない。したがって、本発明のブラックレジスト用
感放射線性組成物は、カラー液晶表示装置、カラー撮像
管素子、カラーセンサー等に用いるカラーフィルタのブ
ラックマトリックスおよび／またはスペーサーに極めて
好適に使用することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｇ０３Ｆ 7/027 Ｇ０３Ｆ 7/027 7/028 7/028
Claims (1)
- 【請求項１】 （Ａ）黒色顔料と体質顔料との混合物か
らなる着色剤、（Ｂ）アルカリ可溶性樹脂、（Ｃ）多官
能性モノマーおよび（Ｄ）光重合開始剤を含有すること
を特徴とするブラックレジスト用感放射線性組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32964397A JPH11149153A (ja) | 1997-11-14 | 1997-11-14 | ブラックレジスト用感放射線性組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32964397A JPH11149153A (ja) | 1997-11-14 | 1997-11-14 | ブラックレジスト用感放射線性組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11149153A true JPH11149153A (ja) | 1999-06-02 |
Family
ID=18223642
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32964397A Pending JPH11149153A (ja) | 1997-11-14 | 1997-11-14 | ブラックレジスト用感放射線性組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH11149153A (ja) |
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- 1997-11-14 JP JP32964397A patent/JPH11149153A/ja active Pending
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Legal Events
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