JPH11241017A - 相容化されたポリフェニレンエーテル−ポリアミド樹脂混合物の対衝撃性の改善された組成物 - Google Patents
相容化されたポリフェニレンエーテル−ポリアミド樹脂混合物の対衝撃性の改善された組成物Info
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- JPH11241017A JPH11241017A JP10328994A JP32899498A JPH11241017A JP H11241017 A JPH11241017 A JP H11241017A JP 10328994 A JP10328994 A JP 10328994A JP 32899498 A JP32899498 A JP 32899498A JP H11241017 A JPH11241017 A JP H11241017A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 広い温度範囲、特に低温において改善された
対衝撃抵抗性及び延性を有する相容化された熱可塑性Ｐ
ＰＥ−ポリアミド組成物を提供する。 【解決手段】 （ａ）相容化されたポリフェニレンエー
テル−ポリアミド樹脂混合物及び（ｂ）カルボン酸、酸
無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステルよ
りなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を含むアル
キレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合物を含
み、上記アルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共
重合物が全組成物の重量の約１ないし約１５％の量で存
在している熱可塑性樹脂組成物。
対衝撃抵抗性及び延性を有する相容化された熱可塑性Ｐ
ＰＥ−ポリアミド組成物を提供する。 【解決手段】 （ａ）相容化されたポリフェニレンエー
テル−ポリアミド樹脂混合物及び（ｂ）カルボン酸、酸
無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステルよ
りなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を含むアル
キレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合物を含
み、上記アルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共
重合物が全組成物の重量の約１ないし約１５％の量で存
在している熱可塑性樹脂組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリアミド樹脂と
反応性のある少なくとも２つの部分を含む衝撃性改質剤
で改質された、相容化されたポリアミド樹脂配合物に関
する。
反応性のある少なくとも２つの部分を含む衝撃性改質剤
で改質された、相容化されたポリアミド樹脂配合物に関
する。
【０００２】本発明はまた、本発明による組成物から成
形された物品にも関する。
形された物品にも関する。
【０００３】
【従来の技術】ポリ（フェニレンエーテル）樹脂（以
下、ＰＰＥと表示する）は、その物理的、化学的及び電
気的な種々の性質のユニークな組み合わせのために市場
において魅力的な材料である。更に、これらの樹脂をポ
リアミド樹脂と組み合わせて相容化した配合物は、化学
薬品抵抗性、高い強度及び高い流動性のような追加的な
総合的性質を持っている。このような相容化された配合
物の例は、米国特許第４，３１５，０８６号（Ｕｅｎｏ
等）、同第４，６５９，７６０号（ｖａｎ ｄｅｒＭｅ
ｅｒ）及び同第４，７３２，９３８号（Ｇｒａｎｔ等）
に見出すことができる。これらの配合物の諸性質は更
に、例えば衝撃性改質剤、難燃剤、光安定化剤、加工安
定化剤、熱安定化剤、酸化防止剤及び各種充填材のよう
な種々の添加剤によって高めることができる。
下、ＰＰＥと表示する）は、その物理的、化学的及び電
気的な種々の性質のユニークな組み合わせのために市場
において魅力的な材料である。更に、これらの樹脂をポ
リアミド樹脂と組み合わせて相容化した配合物は、化学
薬品抵抗性、高い強度及び高い流動性のような追加的な
総合的性質を持っている。このような相容化された配合
物の例は、米国特許第４，３１５，０８６号（Ｕｅｎｏ
等）、同第４，６５９，７６０号（ｖａｎ ｄｅｒＭｅ
ｅｒ）及び同第４，７３２，９３８号（Ｇｒａｎｔ等）
に見出すことができる。これらの配合物の諸性質は更
に、例えば衝撃性改質剤、難燃剤、光安定化剤、加工安
定化剤、熱安定化剤、酸化防止剤及び各種充填材のよう
な種々の添加剤によって高めることができる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ＰＰＥ−ポリアミド配
合物の物理的諸性質はこれらを自動車市場における多く
の最終用途の物品、なかでもフード下及び外装構成材に
とって魅力的なものになる。これらの構成材の多くは耐
衝撃用等に多く乱用されていてそれ自身として著しい耐
衝撃性及び延性が要求される。この同じ物品が、世界中
の多くの地方に極端な温度が存在することにより、更に
最終用途において多様な温度にさらされる。従って、広
い温度範囲にわたり、中でも低温度において改善された
耐衝撃性及び延性を有する相容化されたＰＰＥ−ポリア
ミド組成物に対する要望が存在する。
合物の物理的諸性質はこれらを自動車市場における多く
の最終用途の物品、なかでもフード下及び外装構成材に
とって魅力的なものになる。これらの構成材の多くは耐
衝撃用等に多く乱用されていてそれ自身として著しい耐
衝撃性及び延性が要求される。この同じ物品が、世界中
の多くの地方に極端な温度が存在することにより、更に
最終用途において多様な温度にさらされる。従って、広
い温度範囲にわたり、中でも低温度において改善された
耐衝撃性及び延性を有する相容化されたＰＰＥ−ポリア
ミド組成物に対する要望が存在する。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記の要求は、一般に、
改善された熱可塑性組成物を見出すことにより満たされ
たが、この組成物は（ａ）相容化されたポリフェニレン
エーテル−ポリアミド樹脂混合物及び（ｂ）カルボン
酸、酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエス
テルよりなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を含
むアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体
を含むものである。
改善された熱可塑性組成物を見出すことにより満たされ
たが、この組成物は（ａ）相容化されたポリフェニレン
エーテル−ポリアミド樹脂混合物及び（ｂ）カルボン
酸、酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエス
テルよりなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を含
むアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体
を含むものである。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下において本発明を更に詳細に
記述する。
記述する。
【０００７】ポリフェニレンエーテル樹脂は、しばしば
ポリフェニレン樹脂と呼ばれる良く知られた類の化合物
である。好適なＰＰＥ及びその製造方法の例が、例え
ば、米国特許第３，３０６，８７４号、同第３，３０
６，８７５号、同第３，２５７，３５７号及び同第３，
２５７，３５８号に見出すことができる。本発明の組成
物はフェノール化合物の酸化的結合によって得られるホ
モ重合体、共重合体及びグラフト共重合体を包含する。
本発明の組成物において基材樹脂として用いられる好ま
しいＰＰＥは２，６−ジメチルフェノールより導かれた
ＰＰＥよりなる。同様に対象とするものは２，６−ジメ
チルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノール
より導かれたＰＰＥ共重合体である。
ポリフェニレン樹脂と呼ばれる良く知られた類の化合物
である。好適なＰＰＥ及びその製造方法の例が、例え
ば、米国特許第３，３０６，８７４号、同第３，３０
６，８７５号、同第３，２５７，３５７号及び同第３，
２５７，３５８号に見出すことができる。本発明の組成
物はフェノール化合物の酸化的結合によって得られるホ
モ重合体、共重合体及びグラフト共重合体を包含する。
本発明の組成物において基材樹脂として用いられる好ま
しいＰＰＥは２，６−ジメチルフェノールより導かれた
ＰＰＥよりなる。同様に対象とするものは２，６−ジメ
チルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノール
より導かれたＰＰＥ共重合体である。
【０００８】特に有用なＰＰＥは、トルエンの中で１０
０ｍｌ当り０．６ｇの濃度で２５℃において測定して、
約０．３０ｄｌ／ｇと約０．６０ｄｌ／ｇとの間の固有
粘度（Ｉ．Ｖ．）を有するポリ（２，６−ジメチル−
１，４−フェニレンエーテル）である。
０ｍｌ当り０．６ｇの濃度で２５℃において測定して、
約０．３０ｄｌ／ｇと約０．６０ｄｌ／ｇとの間の固有
粘度（Ｉ．Ｖ．）を有するポリ（２，６−ジメチル−
１，４−フェニレンエーテル）である。
【０００９】本発明を実施するに当り有用なポリアミド
樹脂は、アミド基［−Ｃ（Ｏ）ＮＨ−］が存在すること
を特徴とする、ナイロンとして知られている包括的な族
の樹脂である。ナイロン６及びナイロン６，６が一般に
好ましいポリアミドであり、種々の市販供給源より入手
することができる。しかしながら他の、例えばトリアミ
ン含有量が約０．５重量％であるようなポリアミド類、
例えばナイロン−４，６、ナイロン−１２、ナイロン−
６，１０、ナイロン−６，９、ナイロン６／６Ｔ及びナ
イロン６，６／６Ｔ、並びに他の、例えば無定形の種々
のナイロン等も特別なＰＰＥ−ポリアミドの用途に用い
ることができる。種々のポリアミド類並びに種々のポリ
アミド共重合体の混合物も有用である。本発明の配合物
に最も好ましいポリアミドはポリアミド−６，６であ
る。
樹脂は、アミド基［−Ｃ（Ｏ）ＮＨ−］が存在すること
を特徴とする、ナイロンとして知られている包括的な族
の樹脂である。ナイロン６及びナイロン６，６が一般に
好ましいポリアミドであり、種々の市販供給源より入手
することができる。しかしながら他の、例えばトリアミ
ン含有量が約０．５重量％であるようなポリアミド類、
例えばナイロン−４，６、ナイロン−１２、ナイロン−
６，１０、ナイロン−６，９、ナイロン６／６Ｔ及びナ
イロン６，６／６Ｔ、並びに他の、例えば無定形の種々
のナイロン等も特別なＰＰＥ−ポリアミドの用途に用い
ることができる。種々のポリアミド類並びに種々のポリ
アミド共重合体の混合物も有用である。本発明の配合物
に最も好ましいポリアミドはポリアミド−６，６であ
る。
【００１０】これらポリアミド類は多数のよく知られた
方法、例えば米国特許第２，０７１，２５０号、同第
２，０７１，２５１号、同第２，１３０，５２３号、同
第２，１３０，９４８号、同第２，２４１，３２２号、
同第２，３１２，９６６号及び同第２，５１２，６０６
号に記述されている方法により得ることができる。例え
ばナイロン６はカプロラクタムの重合生成物である。ナ
イロン−６，６はアジピン酸と１，６−ジアミノヘキサ
ンとの縮合生成物である。同様に、ナイロン４，６はア
ジピン酸と１，４−ジアミノブタンとの縮合生成物であ
る。アジピン酸の他にナイロン類の製造に有用な他の２
塩基酸は、アゼライン酸、セバチン酸、ドデカンジカル
ボン酸、テレフタル酸及びイソフタル酸を含む。他の有
用なジアミン類は、ｍ−キシリレンジアミン、ジ−（４
−アミノフェニル）メタン、ジ−（４−アミノシクロヘ
キシル）メタン、２，２−ジ−（４−アミノフェニル）
プロパン及び２，２−ジ−（４−アミノシクロヘキシ
ル）プロパンを含む。カプロラクタムと２塩基酸及びジ
アミン類の共重合体も有用である。
方法、例えば米国特許第２，０７１，２５０号、同第
２，０７１，２５１号、同第２，１３０，５２３号、同
第２，１３０，９４８号、同第２，２４１，３２２号、
同第２，３１２，９６６号及び同第２，５１２，６０６
号に記述されている方法により得ることができる。例え
ばナイロン６はカプロラクタムの重合生成物である。ナ
イロン−６，６はアジピン酸と１，６−ジアミノヘキサ
ンとの縮合生成物である。同様に、ナイロン４，６はア
ジピン酸と１，４−ジアミノブタンとの縮合生成物であ
る。アジピン酸の他にナイロン類の製造に有用な他の２
塩基酸は、アゼライン酸、セバチン酸、ドデカンジカル
ボン酸、テレフタル酸及びイソフタル酸を含む。他の有
用なジアミン類は、ｍ−キシリレンジアミン、ジ−（４
−アミノフェニル）メタン、ジ−（４−アミノシクロヘ
キシル）メタン、２，２−ジ−（４−アミノフェニル）
プロパン及び２，２−ジ−（４−アミノシクロヘキシ
ル）プロパンを含む。カプロラクタムと２塩基酸及びジ
アミン類の共重合体も有用である。
【００１１】ＩＳＯ ３０７に従って、９６重量％硫酸
の中の０．５重量％溶液で測定して約９０ないし約３５
０ｍｌ／ｇ、好ましくは約１１０ないし約２４０ｍｌ／
ｇの粘度数を有するポリアミド類が好ましい。
の中の０．５重量％溶液で測定して約９０ないし約３５
０ｍｌ／ｇ、好ましくは約１１０ないし約２４０ｍｌ／
ｇの粘度数を有するポリアミド類が好ましい。
【００１２】本発明の配合物においては相容化剤をその
組成物の調製に使用しなければならない。相容化剤を使
用する二重の目的は、一般に、そのＰＰＥ−ポリアミド
樹脂の物理的性質を改善し、そしてより大きな割合のポ
リアミド成分を使用することを可能にすることである。
ここで用いる「相容化剤」は、ＰＰＥか、ポリアミド樹
脂か、又はこれらの両者と相互作用する多官能性化合物
を意味する。この相互作用は化学的（例えばグラフト
化）であっても、又は物理的（例えばその分散相の表面
特性に影響を及ぼすような）であってもよい。両方の場
合ともに、得られるＰＰＥ−ポリアミド組成物は改善さ
れた相容性、中でも高められた衝撃強さ、高められたモ
ールドニットライン強さ及び／又は延びによって表わさ
れるような改善された相容性を示すようである。ここで
用いる「相容化されたポリフェニレンエーテル−ポリア
ミド基材樹脂」の語は、上に記述した剤によって物理的
に又は化学的に相容化された組成物、並びに、例えば米
国特許第３，３７９，７９２号に記述されているよう
な、このような剤を用いることなく物理的に相容性のあ
る組成物を意味するものである。
組成物の調製に使用しなければならない。相容化剤を使
用する二重の目的は、一般に、そのＰＰＥ−ポリアミド
樹脂の物理的性質を改善し、そしてより大きな割合のポ
リアミド成分を使用することを可能にすることである。
ここで用いる「相容化剤」は、ＰＰＥか、ポリアミド樹
脂か、又はこれらの両者と相互作用する多官能性化合物
を意味する。この相互作用は化学的（例えばグラフト
化）であっても、又は物理的（例えばその分散相の表面
特性に影響を及ぼすような）であってもよい。両方の場
合ともに、得られるＰＰＥ−ポリアミド組成物は改善さ
れた相容性、中でも高められた衝撃強さ、高められたモ
ールドニットライン強さ及び／又は延びによって表わさ
れるような改善された相容性を示すようである。ここで
用いる「相容化されたポリフェニレンエーテル−ポリア
ミド基材樹脂」の語は、上に記述した剤によって物理的
に又は化学的に相容化された組成物、並びに、例えば米
国特許第３，３７９，７９２号に記述されているよう
な、このような剤を用いることなく物理的に相容性のあ
る組成物を意味するものである。
【００１３】本発明を実施する際に用いることのできる
各種相容化剤の例は、ａ）液体ジエンポリマー類、ｂ）
エポキシ化合物、ｃ）酸化されたポリオレフィンワック
ス、ｄ）キノン類、ｅ）有機珪素化合物、及びｆ）上に
あげた１つ以上の相容化剤を以下にあげるＰＰＥと反応
させることにより得られるような種々の多官能性化合物
及び官能性化されたＰＰＥを含む。
各種相容化剤の例は、ａ）液体ジエンポリマー類、ｂ）
エポキシ化合物、ｃ）酸化されたポリオレフィンワック
ス、ｄ）キノン類、ｅ）有機珪素化合物、及びｆ）上に
あげた１つ以上の相容化剤を以下にあげるＰＰＥと反応
させることにより得られるような種々の多官能性化合物
及び官能性化されたＰＰＥを含む。
【００１４】ここで用いるのに適している液体ジエンポ
リマー類ａ）は、共役ジエンのホモポリマー、及び共役
ジエンと、他の共役ジエン類、例えばスチレン及びα−
メチルスチレンのようなビニルモノマー類、例えばエチ
レン、プロビレン、ブテン−１、イソブチレン、ヘキセ
ン−１、オクテン−１及びドデセン−１のようなオレフ
ィン類、及びそれらの混合物よりなる群から選ばれた少
なくとも１つのモノマーとの、１５０ないし１０００
０、好ましくは１５０ないし５０００の数平均分子量を
有するホモ重合体を含む。これらのホモ重合体及び共重
合体は、例えば米国特許第４，０５４，６１２号、同第
３，８７６，７２１号及び同第３，４２８，６９９号に
記述されている方法により作ることができ、そして中で
もポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリ（１，３−ペ
ンタジエン）、ポリ（ブタジエン−イソプレン）、ポリ
（スチレン−ブタジエン）、ポリクロロプレン、ポリ
（ブタジエン−αメチルスチレン）、ポリ（ブタジエン
−スチレン−イソプレン）、ポリ（ブチレン−ブタジエ
ン）等が含まれる。
リマー類ａ）は、共役ジエンのホモポリマー、及び共役
ジエンと、他の共役ジエン類、例えばスチレン及びα−
メチルスチレンのようなビニルモノマー類、例えばエチ
レン、プロビレン、ブテン−１、イソブチレン、ヘキセ
ン−１、オクテン−１及びドデセン−１のようなオレフ
ィン類、及びそれらの混合物よりなる群から選ばれた少
なくとも１つのモノマーとの、１５０ないし１０００
０、好ましくは１５０ないし５０００の数平均分子量を
有するホモ重合体を含む。これらのホモ重合体及び共重
合体は、例えば米国特許第４，０５４，６１２号、同第
３，８７６，７２１号及び同第３，４２８，６９９号に
記述されている方法により作ることができ、そして中で
もポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリ（１，３−ペ
ンタジエン）、ポリ（ブタジエン−イソプレン）、ポリ
（スチレン−ブタジエン）、ポリクロロプレン、ポリ
（ブタジエン−αメチルスチレン）、ポリ（ブタジエン
−スチレン−イソプレン）、ポリ（ブチレン−ブタジエ
ン）等が含まれる。
【００１５】本発明を実施するに際して使用するのに適
したエポキシ化合物ｂ）は、（１）多価フェノール類
（例えばビスフェノール−Ａ、テトラブロモビスフェノ
ール−Ａ、レゾルシノール及びハイドロキノン等）とエ
ピクロロヒドリンとを縮合させることにより作られるエ
ポキシ樹脂類、（２）多価アルコール類（例えばエチレ
ングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコ
ール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコ
ール、ペンタエリスリトール及びトリメチロールエタン
等）及びエピクロロヒドリンを縮合させることにより作
られるエポキシ樹脂類、（３）１価アルコール類と１価
フェノールとのグリシジルエーテル化生成物、例えばフ
ェニルグリシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル
及びクレジルグリシジルエーテル、（４）種々のアミノ
化合物のジグリシジル誘導体、例えばアニリンのジグリ
シジル誘導体類、及び（５）高級オレフィン性アルケン
又はシクロアルケンの、天然の不飽和油脂（例えば大豆
油）の、或いは前記の液状ジエンポリマーのエポキ化生
成物を含む。
したエポキシ化合物ｂ）は、（１）多価フェノール類
（例えばビスフェノール−Ａ、テトラブロモビスフェノ
ール−Ａ、レゾルシノール及びハイドロキノン等）とエ
ピクロロヒドリンとを縮合させることにより作られるエ
ポキシ樹脂類、（２）多価アルコール類（例えばエチレ
ングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコ
ール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコ
ール、ペンタエリスリトール及びトリメチロールエタン
等）及びエピクロロヒドリンを縮合させることにより作
られるエポキシ樹脂類、（３）１価アルコール類と１価
フェノールとのグリシジルエーテル化生成物、例えばフ
ェニルグリシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル
及びクレジルグリシジルエーテル、（４）種々のアミノ
化合物のジグリシジル誘導体、例えばアニリンのジグリ
シジル誘導体類、及び（５）高級オレフィン性アルケン
又はシクロアルケンの、天然の不飽和油脂（例えば大豆
油）の、或いは前記の液状ジエンポリマーのエポキ化生
成物を含む。
【００１６】酸化されたポリオレフィンワックスｃ）は
良く知られており、そしてこのもの及びこのものを製造
するための方法は米国特許第３，８２２，２２７号及び
同第３，７５６，９９９号に記載されている。一般に、
これらはポリオレフィンの酸化又は懸濁酸化によって作
られる。特に好ましいオレフィンワックスは「ヘキスト
ワックス」である。
良く知られており、そしてこのもの及びこのものを製造
するための方法は米国特許第３，８２２，２２７号及び
同第３，７５６，９９９号に記載されている。一般に、
これらはポリオレフィンの酸化又は懸濁酸化によって作
られる。特に好ましいオレフィンワックスは「ヘキスト
ワックス」である。
【００１７】ここで使用するのに適しているキノン化合
物ｄ）は、その非置換の誘導体の分子の中に少なくとも
１個の６員炭素環、その環構造の中に、少なくとも２つ
の、その単環のキノンの１，２−位置（ｏｒｉｅｎｔａ
ｔｉｏｎ）又は１，４−位置に相当する位置を占めるこ
とを条件として、両者ともに同一の環に存在している
か、又は２つ以上の環が存在するときは異なった環に存
在していてもよいカルボニル基、及びその環構造の中に
少なくとも２個の炭素−炭素２重結合を有することによ
り特徴付けられ、その環構造の中の上記各炭素−炭素二
重結合及び各カルボニル炭素−酸素二重結合は互いに共
役である。その非置換のキノンの中に１つよりも多い環
が存在している場合には、それらの環は融合している
か、非融合であるか、又はその両方であってもよい。非
融合の環は直接の炭素−炭素二重結合によって結合され
ているか、又は−Ｃ＝Ｃ−Ｃ＝Ｃ−のような共役不飽和
結合を有する炭化水素基により結合されていてもよい。
物ｄ）は、その非置換の誘導体の分子の中に少なくとも
１個の６員炭素環、その環構造の中に、少なくとも２つ
の、その単環のキノンの１，２−位置（ｏｒｉｅｎｔａ
ｔｉｏｎ）又は１，４−位置に相当する位置を占めるこ
とを条件として、両者ともに同一の環に存在している
か、又は２つ以上の環が存在するときは異なった環に存
在していてもよいカルボニル基、及びその環構造の中に
少なくとも２個の炭素−炭素２重結合を有することによ
り特徴付けられ、その環構造の中の上記各炭素−炭素二
重結合及び各カルボニル炭素−酸素二重結合は互いに共
役である。その非置換のキノンの中に１つよりも多い環
が存在している場合には、それらの環は融合している
か、非融合であるか、又はその両方であってもよい。非
融合の環は直接の炭素−炭素二重結合によって結合され
ているか、又は−Ｃ＝Ｃ−Ｃ＝Ｃ−のような共役不飽和
結合を有する炭化水素基により結合されていてもよい。
【００１８】置換されているキノン類も本発明の技術的
範囲に属する。置換される場合には、置換の程度は１個
から置換可能水素原子の最大数までとすることができ
る。置換されていないキノン構造の上に存在し得る種々
の置換基の例は、ハロゲン（例えば塩素、臭素、弗素
等）、分岐状及び非分岐状の飽和又は不飽和のアルキ
ル、アリール、アルキルアリール及びシクロアルキルの
基並びにそれらのハロゲン化誘導体を含む種々の炭化水
素基であるが、ヘテロ原子、特に酸素、硫黄又は燐をそ
の中に有し、そしてこれらがその基をキノン環に結合さ
せている（例えば酸素結合）。
範囲に属する。置換される場合には、置換の程度は１個
から置換可能水素原子の最大数までとすることができ
る。置換されていないキノン構造の上に存在し得る種々
の置換基の例は、ハロゲン（例えば塩素、臭素、弗素
等）、分岐状及び非分岐状の飽和又は不飽和のアルキ
ル、アリール、アルキルアリール及びシクロアルキルの
基並びにそれらのハロゲン化誘導体を含む種々の炭化水
素基であるが、ヘテロ原子、特に酸素、硫黄又は燐をそ
の中に有し、そしてこれらがその基をキノン環に結合さ
せている（例えば酸素結合）。
【００１９】種々のキノン類の例としては、１，２−及
び１，４−ベンゾキノン、２，６−ジフェニルキノン、
テトラメチルジキノン、２，２’−及び４，４’−ジフ
ェノキノン、１，２−、１，４−及び２，６−ナフトキ
ノン、クロルアニル類、２−クロロ−１，４−ベンゾキ
ノン、２，６−ジメチルベンゾキノン等をあげることが
できる。
び１，４−ベンゾキノン、２，６−ジフェニルキノン、
テトラメチルジキノン、２，２’−及び４，４’−ジフ
ェノキノン、１，２−、１，４−及び２，６−ナフトキ
ノン、クロルアニル類、２−クロロ−１，４−ベンゾキ
ノン、２，６−ジメチルベンゾキノン等をあげることが
できる。
【００２０】相容化剤として好適な有機シラン化合物
ｅ）は、その分子中に（ａ）酸素結合を介して或る炭素
に結合している少なくとも１つの珪素原子、及び（ｂ）
少なくとも１つの炭素−炭素二重結合又は炭素−炭素三
重結合、及び／又は官能基が珪素原子に直接結合してい
ないことを条件として、アミノ基及びメルカプト基より
なる群から選ばれる官能基を有することによって特徴付
けられる。
ｅ）は、その分子中に（ａ）酸素結合を介して或る炭素
に結合している少なくとも１つの珪素原子、及び（ｂ）
少なくとも１つの炭素−炭素二重結合又は炭素−炭素三
重結合、及び／又は官能基が珪素原子に直接結合してい
ないことを条件として、アミノ基及びメルカプト基より
なる群から選ばれる官能基を有することによって特徴付
けられる。
【００２１】このような化合物においてはそのＣ−Ｏ−
Ｓｉ構成部分は一般にその珪素原子に直接結合している
アルコキシ基又はアセトキシ基として存在しており、こ
のアルコキシ基又はアセトキシ基は一般に、１５個より
も少ない炭素原子を有し、そしてヘテロ原子（例えば酸
素）を有していてもよい。さらに、その化合物中に１個
よりも多い珪素原子が存在していてもよく、そのような
多数個の珪素原子は、もし存在する場合に酸素結合を介
して（シロキサン類）、珪素結合を介して、或いは２官
能性有機基（例えばメチレン基又はフェニレン基）を介
して結合している。
Ｓｉ構成部分は一般にその珪素原子に直接結合している
アルコキシ基又はアセトキシ基として存在しており、こ
のアルコキシ基又はアセトキシ基は一般に、１５個より
も少ない炭素原子を有し、そしてヘテロ原子（例えば酸
素）を有していてもよい。さらに、その化合物中に１個
よりも多い珪素原子が存在していてもよく、そのような
多数個の珪素原子は、もし存在する場合に酸素結合を介
して（シロキサン類）、珪素結合を介して、或いは２官
能性有機基（例えばメチレン基又はフェニレン基）を介
して結合している。
【００２２】適当な有機シラン化合物の例はγ−アミノ
プロピルトリエトキシシラン、２−（３−シクロヘキサ
ニル）エチルトリメトキシシラン、１，３−ジビニルテ
トラエトキシシラン、ビニルトリス−（２−エトキシ）
シラン、５−ビシクロヘプテニルトリエトキシシラン及
びγ−メルカプトプロピルトリメトキシシランを含む。
プロピルトリエトキシシラン、２−（３−シクロヘキサ
ニル）エチルトリメトキシシラン、１，３−ジビニルテ
トラエトキシシラン、ビニルトリス−（２−エトキシ）
シラン、５−ビシクロヘプテニルトリエトキシシラン及
びγ−メルカプトプロピルトリメトキシシランを含む。
【００２３】本発明を実施するに際して相容化剤として
使用することのできる多官能性化合物ｆ）には３つの型
が存在する。この多官能性化合物の第１の型は、その分
子中に（ａ）炭素−炭素二重結合又は炭素−炭素三重結
合、及び（ｂ）少なくとも１個の、カルボン酸、酸無水
物、アミド、エステル、イミド、アミノ、エポキシ、オ
ルソエステル又はヒドロキシルの基の両方を有するもの
である。そのような多官能性化合物の例としては、マレ
イン酸、無水マレイン酸、フマル酸、アクリル酸グリシ
ジル、イタコン酸、アコニット酸、マレイミド、マレイ
ン酸ヒドラジド、ジアミン化合物と無水マレイン酸、マ
レイン酸又はフマル酸等との反応生成物、無水ジクロロ
マレイン酸、マレイン酸アミド、不飽和カルボン酸（例
えば、アクリル酸、ブテン酸、メタクリル酸、ｔ−エチ
ルアクリル酸及びペンテン酸、デセン酸、ウンデセン
酸、ドデセン酸、リノレイン酸等）、上記不飽和カルボ
ン酸のエステル類、酸アミド類又は酸無水物、不飽和ア
ルコール類（例えばアルキルアルコール、クロチルアル
コール、メチルビニルカルビノール、４−ペンテン−１
−オール、１，４−ヘキサジエン−３−オール、３−ブ
テン−１，４−ジオール、２，５ジメチル−３−ヘキセ
ン−２，５−ジオール及びＣn Ｈ2n-5ＯＨ、Ｃ n Ｈ2n-7
ＯＨ及びＣn Ｈ2n-9ＯＨの式においてｎが３０までの正
の整数であるアルコール類）、上記不飽和アルコール類
の−ＯＨ基をＮＨ2 基で置き換えて得られる不飽和アミ
ン類、及び官能性化されたジエンの重合体及び共重合体
を含む。これらの中で、本発明の組成物で用いるのに好
ましい２つの相容化剤は無水マレイン酸及びフマル酸で
ある。
使用することのできる多官能性化合物ｆ）には３つの型
が存在する。この多官能性化合物の第１の型は、その分
子中に（ａ）炭素−炭素二重結合又は炭素−炭素三重結
合、及び（ｂ）少なくとも１個の、カルボン酸、酸無水
物、アミド、エステル、イミド、アミノ、エポキシ、オ
ルソエステル又はヒドロキシルの基の両方を有するもの
である。そのような多官能性化合物の例としては、マレ
イン酸、無水マレイン酸、フマル酸、アクリル酸グリシ
ジル、イタコン酸、アコニット酸、マレイミド、マレイ
ン酸ヒドラジド、ジアミン化合物と無水マレイン酸、マ
レイン酸又はフマル酸等との反応生成物、無水ジクロロ
マレイン酸、マレイン酸アミド、不飽和カルボン酸（例
えば、アクリル酸、ブテン酸、メタクリル酸、ｔ−エチ
ルアクリル酸及びペンテン酸、デセン酸、ウンデセン
酸、ドデセン酸、リノレイン酸等）、上記不飽和カルボ
ン酸のエステル類、酸アミド類又は酸無水物、不飽和ア
ルコール類（例えばアルキルアルコール、クロチルアル
コール、メチルビニルカルビノール、４−ペンテン−１
−オール、１，４−ヘキサジエン−３−オール、３−ブ
テン−１，４−ジオール、２，５ジメチル−３−ヘキセ
ン−２，５−ジオール及びＣn Ｈ2n-5ＯＨ、Ｃ n Ｈ2n-7
ＯＨ及びＣn Ｈ2n-9ＯＨの式においてｎが３０までの正
の整数であるアルコール類）、上記不飽和アルコール類
の−ＯＨ基をＮＨ2 基で置き換えて得られる不飽和アミ
ン類、及び官能性化されたジエンの重合体及び共重合体
を含む。これらの中で、本発明の組成物で用いるのに好
ましい２つの相容化剤は無水マレイン酸及びフマル酸で
ある。
【００２４】ここで用いるのに適した多官能性相容化化
合物の第２の群は（ａ）式（ＯＲ）においてＲが水素又
はアルキル、アリール、アシル又はカルボニルジオキシ
であるものにより表わされる基、及び（ｂ）それぞれが
同一であっても異なっていてもよく、カルボン酸、酸ハ
ロゲン化物、酸無水物、無水酸ハロゲン化物、エステ
ル、オルソエステル、アミド、イミド、アミノ及びそれ
らの種々の塩から選ばれる少なくとも２つの基の両方を
有することによって特徴付けられる。この群の相容化剤
の典型的なものは下記式 （ＲI Ｏ）m Ｒ（ＣＯＯＲII）n （ＣＯＮＲIII ＲIV）
s で表わされる脂肪族ポリカルボン酸、酸エステル及び酸
アミドであり、但しこの式においてＲは直鎖状又は分岐
鎖状の２ないし２０個、好ましくは２ないし１０個の炭
素原子の飽和脂肪族炭化水素基であり、ＲI は水素又は
１ないし１０個、好ましくは１ないし６個、最も好まし
くは１ないし４個の炭素原子のアルキル、アリール、ア
シル或いはカルボニルジオキシの基よりなる群から選ば
れるが、特に好ましいものは水素であり、各ＲIIはそれ
ぞれ独立に水素、又は１ないし２０個、好ましくは１な
いし１０個の炭素原子のアルキル又はアリールの基より
なる群から選ばれ、ＲIII とＲIVとはそれぞれ独立に、
本質的に水素、又は１ないし１０個、好ましくは１ない
し６個、最も好ましくは１ないし４個のアルキル又はア
リールの基よりなる群から選ばれ、ｍは１に等しく、そ
して（ｎ＋ｓ）は２に等しいか又はそれよりも大きく、
好ましくは２又は３に等しく、そしてｎとｓとはそれぞ
れゼロに等しいか又はそれよりも大きく、その際（ＯＲ
I ）はカルボニル基に対してα位置又はβ位置にあり、
そして少なくとも２個のカルボニル基が２ないし６個の
炭素原子によって隔てられている。それぞれの置換基が
６個よりも少ない炭素原子を有している場合には、明ら
かにＲI 、ＲII、ＲIII 及びＲIVはアリール基であるこ
とはできない。
合物の第２の群は（ａ）式（ＯＲ）においてＲが水素又
はアルキル、アリール、アシル又はカルボニルジオキシ
であるものにより表わされる基、及び（ｂ）それぞれが
同一であっても異なっていてもよく、カルボン酸、酸ハ
ロゲン化物、酸無水物、無水酸ハロゲン化物、エステ
ル、オルソエステル、アミド、イミド、アミノ及びそれ
らの種々の塩から選ばれる少なくとも２つの基の両方を
有することによって特徴付けられる。この群の相容化剤
の典型的なものは下記式 （ＲI Ｏ）m Ｒ（ＣＯＯＲII）n （ＣＯＮＲIII ＲIV）
s で表わされる脂肪族ポリカルボン酸、酸エステル及び酸
アミドであり、但しこの式においてＲは直鎖状又は分岐
鎖状の２ないし２０個、好ましくは２ないし１０個の炭
素原子の飽和脂肪族炭化水素基であり、ＲI は水素又は
１ないし１０個、好ましくは１ないし６個、最も好まし
くは１ないし４個の炭素原子のアルキル、アリール、ア
シル或いはカルボニルジオキシの基よりなる群から選ば
れるが、特に好ましいものは水素であり、各ＲIIはそれ
ぞれ独立に水素、又は１ないし２０個、好ましくは１な
いし１０個の炭素原子のアルキル又はアリールの基より
なる群から選ばれ、ＲIII とＲIVとはそれぞれ独立に、
本質的に水素、又は１ないし１０個、好ましくは１ない
し６個、最も好ましくは１ないし４個のアルキル又はア
リールの基よりなる群から選ばれ、ｍは１に等しく、そ
して（ｎ＋ｓ）は２に等しいか又はそれよりも大きく、
好ましくは２又は３に等しく、そしてｎとｓとはそれぞ
れゼロに等しいか又はそれよりも大きく、その際（ＯＲ
I ）はカルボニル基に対してα位置又はβ位置にあり、
そして少なくとも２個のカルボニル基が２ないし６個の
炭素原子によって隔てられている。それぞれの置換基が
６個よりも少ない炭素原子を有している場合には、明ら
かにＲI 、ＲII、ＲIII 及びＲIVはアリール基であるこ
とはできない。
【００２５】好ましいポリカルボン酸は、例えばくえん
酸、りんご酸及びアガリシン酸を含み、これらは例えば
無水の、又は水和された酸のような種々の市販の形態の
ものを含む。これらの中ではくえん酸がもう一つの好ま
しい相容化剤である。ここで使用することのできるエス
テルの代表的なものは、例えばくえん酸アセチル及びく
えん酸モノ−及び／又は−ジ−ステアリル等を含む。こ
こで使用することのできる好適なアミド類は、例えば
Ｎ，Ｎ’−ジエチルくえん酸アミド、Ｎ−フェニルくえ
ん酸アミド、Ｎ−ドデシルくえん酸アミド、Ｎ，Ｎ’−
ジドデシルくえん酸アミド及びＮ−ドデシルりんご酸を
含む。特に好ましい誘導体はそれらの塩類であって、ア
ミン類及び好ましくはアルカリ金属及びアルカリ性金属
との塩を含む。好適な塩の例はりんご酸カルシウム、く
えん酸カルシウム、りんご酸カリウム及びくえん酸カリ
ウムを含む。
酸、りんご酸及びアガリシン酸を含み、これらは例えば
無水の、又は水和された酸のような種々の市販の形態の
ものを含む。これらの中ではくえん酸がもう一つの好ま
しい相容化剤である。ここで使用することのできるエス
テルの代表的なものは、例えばくえん酸アセチル及びく
えん酸モノ−及び／又は−ジ−ステアリル等を含む。こ
こで使用することのできる好適なアミド類は、例えば
Ｎ，Ｎ’−ジエチルくえん酸アミド、Ｎ−フェニルくえ
ん酸アミド、Ｎ−ドデシルくえん酸アミド、Ｎ，Ｎ’−
ジドデシルくえん酸アミド及びＮ−ドデシルりんご酸を
含む。特に好ましい誘導体はそれらの塩類であって、ア
ミン類及び好ましくはアルカリ金属及びアルカリ性金属
との塩を含む。好適な塩の例はりんご酸カルシウム、く
えん酸カルシウム、りんご酸カリウム及びくえん酸カリ
ウムを含む。
【００２６】ここで使用するのに好適な多官能性相容化
化合物の第３の群は、（ａ）酸ハロゲン化物基、最も好
ましくは酸塩化物基と、（ｂ）少なくとも１個の、カル
ボン酸、酸無水物、エステル、エポキシ、オルソエステ
ル又はアミドの基、好ましくはカルボン酸基又は酸無水
物基との両方を分子の中に有することによって特徴付け
られる。この群の中の相容化剤の例は、無水トリメリッ
ト酸塩化物、無水クロロホルミルこはく酸、クロロホル
ミルこはく酸、無水クロロホルミルグルタル酸、クロロ
ホルミルグルタル酸、無水クロロアセチルこはく酸、ク
ロロアセチルこはく酸、無水トリメリット酸及びクロロ
アセチルグルタル酸を含む。これらの中で、無水トリメ
リット酸塩化物が好ましい。更に、この群の相容化剤を
ポリフェニレンエーテルの少なくとも一部と反応させて
それによりその相容化剤がＰＰＥ−官能性化された化合
物であるのが特に好ましい。
化合物の第３の群は、（ａ）酸ハロゲン化物基、最も好
ましくは酸塩化物基と、（ｂ）少なくとも１個の、カル
ボン酸、酸無水物、エステル、エポキシ、オルソエステ
ル又はアミドの基、好ましくはカルボン酸基又は酸無水
物基との両方を分子の中に有することによって特徴付け
られる。この群の中の相容化剤の例は、無水トリメリッ
ト酸塩化物、無水クロロホルミルこはく酸、クロロホル
ミルこはく酸、無水クロロホルミルグルタル酸、クロロ
ホルミルグルタル酸、無水クロロアセチルこはく酸、ク
ロロアセチルこはく酸、無水トリメリット酸及びクロロ
アセチルグルタル酸を含む。これらの中で、無水トリメ
リット酸塩化物が好ましい。更に、この群の相容化剤を
ポリフェニレンエーテルの少なくとも一部と反応させて
それによりその相容化剤がＰＰＥ−官能性化された化合
物であるのが特に好ましい。
【００２７】前記の相容化剤は米国特許第４，３１５，
０８６号、同第４，６００，７４１号、同第４，６４
２，３５８号、同第４，８２６，９３３号、同第４，９
２７，８９４号、同第４，９８０，４２４号、同第５，
０４１，５０４号及び同第５，１１５，０４２号により
詳細に記述されている。
０８６号、同第４，６００，７４１号、同第４，６４
２，３５８号、同第４，８２６，９３３号、同第４，９
２７，８９４号、同第４，９８０，４２４号、同第５，
０４１，５０４号及び同第５，１１５，０４２号により
詳細に記述されている。
【００２８】前記の相容化剤は単独で、又は互いに種々
の組み合わせで使用することができる。更に、それらは
その溶融混合物に直接加えることができ、又はＰＰＥ−
ポリアミドの一方又は両方と予備反応させ、或いは本発
明の組成物に用いられる他の樹脂様物質と予備反応させ
ることができる。以上の相容化剤の多くのもの、特に多
官能性化合物を用いて、その相容化剤の少なくとも一部
を溶融物で、又は適当な溶剤の溶液の中でそのＰＰＥの
全部又は一部と予備反応させた場合に、より大きな相容
性の改善が見出される。このような予備反応はその相容
化剤をその重合体と反応させ、従って上に述べたよう
に、そのＰＰＥを官能性化すると信じられる。例えば、
このＰＰＥを無水マレイン酸と予備反応させて官能性化
されていないＰＰＥに比して改善されたそのポリアミド
との相容性を有する無水官能性化ＰＰＥを形成させるこ
とができる。
の組み合わせで使用することができる。更に、それらは
その溶融混合物に直接加えることができ、又はＰＰＥ−
ポリアミドの一方又は両方と予備反応させ、或いは本発
明の組成物に用いられる他の樹脂様物質と予備反応させ
ることができる。以上の相容化剤の多くのもの、特に多
官能性化合物を用いて、その相容化剤の少なくとも一部
を溶融物で、又は適当な溶剤の溶液の中でそのＰＰＥの
全部又は一部と予備反応させた場合に、より大きな相容
性の改善が見出される。このような予備反応はその相容
化剤をその重合体と反応させ、従って上に述べたよう
に、そのＰＰＥを官能性化すると信じられる。例えば、
このＰＰＥを無水マレイン酸と予備反応させて官能性化
されていないＰＰＥに比して改善されたそのポリアミド
との相容性を有する無水官能性化ＰＰＥを形成させるこ
とができる。
【００２９】相容化剤を本発明による組成物の調製にお
いて用いる場合に、用いる最初の量は選んだ相容化剤及
びこれを加えるべきポリマー系に依存する。
いて用いる場合に、用いる最初の量は選んだ相容化剤及
びこれを加えるべきポリマー系に依存する。
【００３０】本発明による組成物において他の公知のい
かなる相容化剤をも使用することができる。他の相容化
系は、例えば米国特許第４，８６６，１１４号に記述さ
れている。
かなる相容化剤をも使用することができる。他の相容化
系は、例えば米国特許第４，８６６，１１４号に記述さ
れている。
【００３１】本発明による組成物は、カルボン酸、酸無
水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステルより
なる群から選ばれる少なくとも２つの部分を有するアル
キレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体をも含
む。
水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステルより
なる群から選ばれる少なくとも２つの部分を有するアル
キレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体をも含
む。
【００３２】それらアルキレン基は、好ましくは２ない
し約６個の炭素原子を有し、そしてそのアルキル（メ
タ）アクリレートのアルキル基は一般に約１ないし約８
個の炭素原子を有する。この型のポリマーは、例えばエ
チレンやプロピレンのようなオレフィンを種々の（メ
タ）アクリレートモノマー及び／又は種々のマレイン酸
ベースのモノマー類と共重合させることにより作ること
ができる。ここで（メタ）アクリレートの語は、アクリ
レート及び対応するメタクリレート類似体の両方を意味
する。この（メタ）アクリレートモノマーに含まれるも
のは、アルキル（メタ）アクリレートモノマー類、並び
に種々の、少なくとも１つの上述した反応性部分を含む
（メタ）アクリレートモノマーを含む。
し約６個の炭素原子を有し、そしてそのアルキル（メ
タ）アクリレートのアルキル基は一般に約１ないし約８
個の炭素原子を有する。この型のポリマーは、例えばエ
チレンやプロピレンのようなオレフィンを種々の（メ
タ）アクリレートモノマー及び／又は種々のマレイン酸
ベースのモノマー類と共重合させることにより作ること
ができる。ここで（メタ）アクリレートの語は、アクリ
レート及び対応するメタクリレート類似体の両方を意味
する。この（メタ）アクリレートモノマーに含まれるも
のは、アルキル（メタ）アクリレートモノマー類、並び
に種々の、少なくとも１つの上述した反応性部分を含む
（メタ）アクリレートモノマーを含む。
【００３３】好ましい具体例においてこの共重合体は、
アルキレン成分としてのエチレン、プロビレン又はエチ
レンとプロビレンとの混合物、又はアルキル（メタ）ア
クリレートモノマー成分としてのブチルアクリレート、
ヘキシルアクリレート又はプロピルアクリレート並びに
対応するアルキルメタアクリレートと、２つの反応性部
分（例えばカルボキシル基と酸無水物基）を与えるモノ
マーとしてのアクリル酸及び無水マレイン酸とから導か
れる。
アルキレン成分としてのエチレン、プロビレン又はエチ
レンとプロビレンとの混合物、又はアルキル（メタ）ア
クリレートモノマー成分としてのブチルアクリレート、
ヘキシルアクリレート又はプロピルアクリレート並びに
対応するアルキルメタアクリレートと、２つの反応性部
分（例えばカルボキシル基と酸無水物基）を与えるモノ
マーとしてのアクリル酸及び無水マレイン酸とから導か
れる。
【００３４】この共重合体中のオレフィンの含有量は、
その共重合体の重量基準で約４０ないし約９０重量％、
好ましくは約５０ないし約７０重量％であることができ
る。この共重合体の中の（メタ）アクリレートモノマー
の含有量はこの共重合体の重量に基づいて約１０ないし
約６０重量％、好ましくは約３０ないし約５０重量％で
あることができる。それら反応性部分を含む（メタ）ア
クリレートモノマー類は一般に、その共重合体の重量に
基づいて約０．１ないし約１５重量％、好ましくは約
０．５ないし約１０重量％、そしてより好ましくは約
１．０ないし約８重量％の量でその共重合体の中に含ま
れる。
その共重合体の重量基準で約４０ないし約９０重量％、
好ましくは約５０ないし約７０重量％であることができ
る。この共重合体の中の（メタ）アクリレートモノマー
の含有量はこの共重合体の重量に基づいて約１０ないし
約６０重量％、好ましくは約３０ないし約５０重量％で
あることができる。それら反応性部分を含む（メタ）ア
クリレートモノマー類は一般に、その共重合体の重量に
基づいて約０．１ないし約１５重量％、好ましくは約
０．５ないし約１０重量％、そしてより好ましくは約
１．０ないし約８重量％の量でその共重合体の中に含ま
れる。
【００３５】上述したアルキレン−アルキル（メタ）ア
クリレート共重合体の量は本発明による組成物において
広く変化することができるけれども、その範囲は一般
に、全組成物の重量に基づいて約１ないし約１５重量
％、好ましくは約２ないし約８重量％である。好ましい
量は、ＩＳＯ ６６０３−２による落下錐法で−３０℃
において小板試験片について衝撃試験を行なったとき
に、１０ｍｍよりも大きく、好ましくは１２ｍｍよりも
大きな変形を示す組成物をもたらすようなものである。
上述したアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共
重合体の重量が、小板試料片をＩＳＯ ６６０３−２に
よる落下錐法で−３０℃において衝撃試験したときに、
４０Ｊよりも大きく、好ましくは５０Ｊよりも大きく、
そして更に好ましくは６０Ｊよりも大きな破壊時エネル
ギーを有する相容化されたＰＰＥ−ポリアミド組成物を
もたらすようなものであることも好ましい。特に好まし
い具体例において、本発明による組成物は、小板試験片
をＩＳＯ ６６０３−２による落下錐試験法によって−
３０℃において衝撃試験したときに、１０ｍｍよりも大
きな変形とともに４０Ｊよりも大きな破壊時エネルギ
ー、より好ましくは１２ｍｍよりも大きな変形とともに
５０Ｊよりも大きな破壊時エネルギー、そして最も好ま
しくは１２ｍｍよりも大きな変形とともに６０Ｊよりも
大きな破壊時エネルギーを有する。
クリレート共重合体の量は本発明による組成物において
広く変化することができるけれども、その範囲は一般
に、全組成物の重量に基づいて約１ないし約１５重量
％、好ましくは約２ないし約８重量％である。好ましい
量は、ＩＳＯ ６６０３−２による落下錐法で−３０℃
において小板試験片について衝撃試験を行なったとき
に、１０ｍｍよりも大きく、好ましくは１２ｍｍよりも
大きな変形を示す組成物をもたらすようなものである。
上述したアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共
重合体の重量が、小板試料片をＩＳＯ ６６０３−２に
よる落下錐法で−３０℃において衝撃試験したときに、
４０Ｊよりも大きく、好ましくは５０Ｊよりも大きく、
そして更に好ましくは６０Ｊよりも大きな破壊時エネル
ギーを有する相容化されたＰＰＥ−ポリアミド組成物を
もたらすようなものであることも好ましい。特に好まし
い具体例において、本発明による組成物は、小板試験片
をＩＳＯ ６６０３−２による落下錐試験法によって−
３０℃において衝撃試験したときに、１０ｍｍよりも大
きな変形とともに４０Ｊよりも大きな破壊時エネルギ
ー、より好ましくは１２ｍｍよりも大きな変形とともに
５０Ｊよりも大きな破壊時エネルギー、そして最も好ま
しくは１２ｍｍよりも大きな変形とともに６０Ｊよりも
大きな破壊時エネルギーを有する。
【００３６】好ましい具体例の１つにおいて、このアル
キレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体は、エ
チレン、ブチルアクリレート、アクリル酸及び無水マレ
イン酸より導かれ、その共重合体の重量に基づいて、そ
のエチレン含有量は約５５ないし約６５重量％、ブチル
アクリレートのそれは約３０ないし約４０重量％、アク
リル酸のそれは約３ないし約７重量％、そして無水マレ
イン酸のそれは約０．０８ないし約０．５重量％であ
る。特に好ましい具体例において、このアルキレン−ア
ルキル（メタ）アクリレート共重合体は、エチレン、ブ
チルアクリレート、アクリル酸及び無水マレイン酸より
導かれ、共重合体の重量に基づいて、そのブチルアクリ
レートの量は約３２ないし３６重量％、アクリル酸のそ
れは約４．８ないし５．８重量％、そして無水マレイン
酸のそれは約０．５５ないし０．７５重量％である。
キレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体は、エ
チレン、ブチルアクリレート、アクリル酸及び無水マレ
イン酸より導かれ、その共重合体の重量に基づいて、そ
のエチレン含有量は約５５ないし約６５重量％、ブチル
アクリレートのそれは約３０ないし約４０重量％、アク
リル酸のそれは約３ないし約７重量％、そして無水マレ
イン酸のそれは約０．０８ないし約０．５重量％であ
る。特に好ましい具体例において、このアルキレン−ア
ルキル（メタ）アクリレート共重合体は、エチレン、ブ
チルアクリレート、アクリル酸及び無水マレイン酸より
導かれ、共重合体の重量に基づいて、そのブチルアクリ
レートの量は約３２ないし３６重量％、アクリル酸のそ
れは約４．８ないし５．８重量％、そして無水マレイン
酸のそれは約０．５５ないし０．７５重量％である。
【００３７】本発明による組成物において、１つ以上の
追加的な衝撃性改質剤を使用することができる。ポリフ
ェニレンエーテル、アクリルアミド又はアルキルフェニ
レンエーテルとポリアミドとの組み合わせを含む組成物
のために一般に用いられる全ての衝撃性改質剤を使用す
ることができる。特に好ましいものは、いわゆるブロッ
ク共重合体であり、例えばトリブロック共重合体及びジ
ブロック共重合体である。使用できるジブロック及びト
リブロックの共重合体よりなるゴム添加物は典型的には
スチレンブロックである１つ又は２つのアルキレン芳香
族ブロック、及び部分的に水素化されていてもよい、例
えばブタジエンブロックのようなゴムブロックを含む熱
可塑性ゴムである。これらのトリブロック共重合体とジ
ブロック共重合体との混合物が本発明の組成物において
特に有用である。
追加的な衝撃性改質剤を使用することができる。ポリフ
ェニレンエーテル、アクリルアミド又はアルキルフェニ
レンエーテルとポリアミドとの組み合わせを含む組成物
のために一般に用いられる全ての衝撃性改質剤を使用す
ることができる。特に好ましいものは、いわゆるブロッ
ク共重合体であり、例えばトリブロック共重合体及びジ
ブロック共重合体である。使用できるジブロック及びト
リブロックの共重合体よりなるゴム添加物は典型的には
スチレンブロックである１つ又は２つのアルキレン芳香
族ブロック、及び部分的に水素化されていてもよい、例
えばブタジエンブロックのようなゴムブロックを含む熱
可塑性ゴムである。これらのトリブロック共重合体とジ
ブロック共重合体との混合物が本発明の組成物において
特に有用である。
【００３８】少なくとも１つのブロック共重合体と、カ
ルボン酸、酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオル
ソエステルよりなる群から選ばれる少なくとも２つの部
分を含むアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共
重合体との組み合わせを用いる場合に、２相衝撃改質が
可能であると信じられる。この２相衝撃改質とは、ＰＰ
Ｅ相とポリアミド樹脂相との両方がともに或る衝撃改質
剤を含むことを意味する。そのアルキレン−アルキル
（メタ）アクリレート共重合体上のそれらの部分が、相
容化剤について前に記述したと同様な態様でポリアミド
樹脂と反応してそのアルキレン−アルキル（メタ）アク
リレート共重合体とそのポリアミド樹脂との間の或る共
重合体を生成すると信じられる。
ルボン酸、酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオル
ソエステルよりなる群から選ばれる少なくとも２つの部
分を含むアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共
重合体との組み合わせを用いる場合に、２相衝撃改質が
可能であると信じられる。この２相衝撃改質とは、ＰＰ
Ｅ相とポリアミド樹脂相との両方がともに或る衝撃改質
剤を含むことを意味する。そのアルキレン−アルキル
（メタ）アクリレート共重合体上のそれらの部分が、相
容化剤について前に記述したと同様な態様でポリアミド
樹脂と反応してそのアルキレン−アルキル（メタ）アク
リレート共重合体とそのポリアミド樹脂との間の或る共
重合体を生成すると信じられる。
【００３９】多数の有用な相容化されたＰＰＥ−ポリア
ミド組成物を提供することができ、これらは種々の衝撃
性改質剤［例えば、その（又はそれらの）ブロック共重
合体に加えて、カルボン酸、酸無水物、エポキシ、オキ
サゾリン及びオルソエステルよりなる群から選ばれる少
なくとも２つの反応性部分を含むアルキル（メタ）アク
リレート共重合体］の種々の量を含む。典型的には、衝
撃性改質剤のこの組み合わされた水準は、前に記述した
（メタ）アクリレート共重合体の量を含む全組成物の重
量に基づいて、約１ないし約３０％、好ましくは約２な
いし約１８％である。
ミド組成物を提供することができ、これらは種々の衝撃
性改質剤［例えば、その（又はそれらの）ブロック共重
合体に加えて、カルボン酸、酸無水物、エポキシ、オキ
サゾリン及びオルソエステルよりなる群から選ばれる少
なくとも２つの反応性部分を含むアルキル（メタ）アク
リレート共重合体］の種々の量を含む。典型的には、衝
撃性改質剤のこの組み合わされた水準は、前に記述した
（メタ）アクリレート共重合体の量を含む全組成物の重
量に基づいて、約１ないし約３０％、好ましくは約２な
いし約１８％である。
【００４０】本発明による熱可塑性組成物は種々の添加
物、すなわち補強繊維、充填材、導電性カーボンブラッ
ク、炭素繊維及び炭素フィブリル、安定化剤、染料、顔
料、ポリオレフィン類及び難燃剤のいずれをも含むこと
ができる。
物、すなわち補強繊維、充填材、導電性カーボンブラッ
ク、炭素繊維及び炭素フィブリル、安定化剤、染料、顔
料、ポリオレフィン類及び難燃剤のいずれをも含むこと
ができる。
【００４１】
【実施例】以下、本発明をいくつかの例によって更に詳
細に説明する。
細に説明する。
【００４２】これらの例において下記の材料を用いた： ＰＰＥ： トルエン中で１００ｍｌ当り０．６ｇの濃度
において２５℃の温度で測定した固有粘度が４５ｍｌ／
ｇであるポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン
エーテル） ＰＡ ： ＩＳＯ ３０７によって硫酸中で測定した還
元粘度が１４５ｍｌ／ｇであるポリアミド６，６ ＣＡ ： くえん酸 ＳＥＢＳ：ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）
−ポリスチレンプロック共重合体 ＳＥＰ： ポリスチレン−ポリ（エチレン−プロピレ
ン）ブロック共重合体 ＥＰＤＭ−ＭＡＨ：グラフトされた無水マレイン酸０．
６重量％を含むエチレン−プロピレン−ジエン共重合体
ゴム ＥＢＡ−ＡＡ−ＭＡＨ：６０／３５／４．８／０．２の
重量比のエチレン−ブチルアクリレート−アクリル酸−
無水マレイン酸の共重合体 これらの各成分を表１に示す重量比でダブルスクリュー
押出し機により、この押出し機の全長にわたり約２８０
℃と約３１０℃との間のそれぞれの設定温度において配
合した。スクリュー速度は３００ｒｐｍであり、押出し
吐出量は１０ｋｇ／時間であった。ポリアミドを除いた
全ての配合成分は、この押出し機の喉部のところから供
給し、そしてポリアミドはこの押出し機の約半分程下流
において供給した。この押出し機から出てくる押出し物
を実験室用装置の中でペレット化し、そして約１１０℃
において約３時間にわたり乾燥させた。この乾燥したペ
レットを物理的諸性質の測定のために射出成形し、標準
ＩＳＯ試験片にした。
において２５℃の温度で測定した固有粘度が４５ｍｌ／
ｇであるポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン
エーテル） ＰＡ ： ＩＳＯ ３０７によって硫酸中で測定した還
元粘度が１４５ｍｌ／ｇであるポリアミド６，６ ＣＡ ： くえん酸 ＳＥＢＳ：ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）
−ポリスチレンプロック共重合体 ＳＥＰ： ポリスチレン−ポリ（エチレン−プロピレ
ン）ブロック共重合体 ＥＰＤＭ−ＭＡＨ：グラフトされた無水マレイン酸０．
６重量％を含むエチレン−プロピレン−ジエン共重合体
ゴム ＥＢＡ−ＡＡ−ＭＡＨ：６０／３５／４．８／０．２の
重量比のエチレン−ブチルアクリレート−アクリル酸−
無水マレイン酸の共重合体 これらの各成分を表１に示す重量比でダブルスクリュー
押出し機により、この押出し機の全長にわたり約２８０
℃と約３１０℃との間のそれぞれの設定温度において配
合した。スクリュー速度は３００ｒｐｍであり、押出し
吐出量は１０ｋｇ／時間であった。ポリアミドを除いた
全ての配合成分は、この押出し機の喉部のところから供
給し、そしてポリアミドはこの押出し機の約半分程下流
において供給した。この押出し機から出てくる押出し物
を実験室用装置の中でペレット化し、そして約１１０℃
において約３時間にわたり乾燥させた。この乾燥したペ
レットを物理的諸性質の測定のために射出成形し、標準
ＩＳＯ試験片にした。
【００４３】
【表１】
【００４４】
【発明の効果】表１から見られるように、カルボン酸、
酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステル
よりなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を有する
アルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体の
含まれた各組成物は、特に低温において、単一の官能基
しか含まない衝撃性改質剤の組成物よりも著しく改善さ
れた破壊時エネルギー及び変形の値を有する。例えば、
試料６を試料１と比較した場合に、予期しないことに−
３０℃において測定して試料６の破壊時エネルギーが試
料１のそれの１．７倍であることを示している。−３０
℃において測定したときに意外なことに試料６の変形値
も試料１の変形値よりも１．４倍大きい。カルボン酸、
酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステル
よりなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を含むア
ルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体が約
８重量％まで含まれた組成物について、ただ１つの反応
成分しか含まれていない衝撃性改質剤に比して同様な予
期せざる結果が得られた。
酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステル
よりなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を有する
アルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体の
含まれた各組成物は、特に低温において、単一の官能基
しか含まない衝撃性改質剤の組成物よりも著しく改善さ
れた破壊時エネルギー及び変形の値を有する。例えば、
試料６を試料１と比較した場合に、予期しないことに−
３０℃において測定して試料６の破壊時エネルギーが試
料１のそれの１．７倍であることを示している。−３０
℃において測定したときに意外なことに試料６の変形値
も試料１の変形値よりも１．４倍大きい。カルボン酸、
酸無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステル
よりなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を含むア
ルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体が約
８重量％まで含まれた組成物について、ただ１つの反応
成分しか含まれていない衝撃性改質剤に比して同様な予
期せざる結果が得られた。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (74)上記１名の代理人 弁理士 若林 忠 （外４名） (72)発明者 クリスチアーン ヘンリクス クーヴーツ オランダ国 4707 デーイエ ローゼンダ ール シプレスベルク 41 (72)発明者 クリストフ ロデ レオ エーセルズ オランダ国 4617 エヌエックス ベルゲ ン オプ ゾーム ローンベルク 12 (72)発明者 ヨーゼフ ヘルマン ペイタ バスティア ンス オランダ国 4611 イエエックス ベルゲ ン オプ ゾーム カーツバーン 48 (72)発明者 ヴァルター コッツ ドイツ連邦共和国 デー−67067 ルード ビヒスハーフェン ダウナー シュトラー セ 79 (72)発明者 アクセル ヴォルフガング ゴットシャー ク ドイツ連邦共和国 デー−67435 ノイシ ュタット アン デル バインスト ヒル シュオーニング 33
Claims (8)
- 【請求項１】 （ａ）相容化されたポリフェニレンエー
テル−ポリアミド樹脂混合物及び（ｂ）カルボン酸、酸
無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルソエステルよ
りなる群から選ばれた少なくとも２つの部分を含むアル
キレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を含
み、上記アルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共
重合体が全組成物の重量の約１ないし約１５％の量で存
在していることを特徴とする熱可塑性組成物。 - 【請求項２】 アルキレン−アルキル（メタ）アクリレ
ート共重合体がエチレン、ブチルアクリレート、アクリ
ル酸及び無水マレイン酸の共重合体である請求項１に記
載の組成物。 - 【請求項３】 アルキレン−アルキル（メタ）アクリレ
ート共重合体が全組成物の重量の約２ないし約８％の量
で存在している請求項１に記載の組成物。 - 【請求項４】 更に、トリブロック共重合体及びジブロ
ック共重合体からなる群のうちの少なくとも１つのブロ
ック共重合体を含む請求項１に記載の組成物。 - 【請求項５】 ＩＳＯ ６６０３−２ による落下錐試
験法で−３０℃において小板試験片の衝撃試験を行なっ
たときに４０Ｊよりも大きな破壊時エネルギーを有する
請求項１に記載の組成物。 - 【請求項６】 ＩＳＯ ６６０３−２ による落下錐試
験法で−３０℃において小板試験片の衝撃試験を行なっ
たときに１０ｍｍよりも大きな変形値を有する請求項１
に記載の組成物。 - 【請求項７】 相容化されたポリフェニレンエーテル−
ポリアミド樹脂混合物が、無水マレイン酸、フマル酸、
くえん酸、リンゴ酸及びポリフェニレンエーテルと無水
トリメリット酸塩化物との反応生成物よりなる群から選
ばれた相容化剤により相容化されている請求項１に記載
の組成物。 - 【請求項８】 更に、補強材繊維、充填材、導電性カー
ボンブラック、炭素繊維及び炭素フィブリル、安定化
剤、染料、顔料、ポリオレフィン類、難燃剤及びそれら
の混合物よりなる群から選ばれた添加物を含む請求項１
に記載の組成物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US97494097A | 1997-11-20 | 1997-11-20 | |
| US08/974940 | 1997-11-20 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11241017A true JPH11241017A (ja) | 1999-09-07 |
Family
ID=25522531
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10328994A Pending JPH11241017A (ja) | 1997-11-20 | 1998-11-19 | 相容化されたポリフェニレンエーテル−ポリアミド樹脂混合物の対衝撃性の改善された組成物 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0924261A1 (ja) |
| JP (1) | JPH11241017A (ja) |
| KR (1) | KR19990045412A (ja) |
| CN (1) | CN1220287A (ja) |
| BR (1) | BR9804710A (ja) |
| CA (1) | CA2251056A1 (ja) |
| SG (1) | SG71169A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018143283A1 (ja) | 2017-02-03 | 2018-08-09 | 帝人株式会社 | 炭素繊維と熱可塑性樹脂を含む複合材料、並びにこれを用いた成形体の製造方法及び成形体 |
Families Citing this family (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7022776B2 (en) * | 2001-11-07 | 2006-04-04 | General Electric | Conductive polyphenylene ether-polyamide composition, method of manufacture thereof, and article derived therefrom |
| US7166243B2 (en) | 2003-08-16 | 2007-01-23 | General Electric Company | Reinforced poly(arylene ether)/polyamide composition |
| US7132063B2 (en) | 2003-08-16 | 2006-11-07 | General Electric Company | Poly(arylene ether)/polyamide composition |
| USRE50367E1 (en) | 2005-05-10 | 2025-04-08 | Nsk Ltd. | Magnetic encoder and roller bearing unit having magnetic encoder |
| JP2009532574A (ja) * | 2006-04-05 | 2009-09-10 | サビック・イノベーティブ・プラスチックス・アイピー・ベスローテン・フェンノートシャップ | ポリ（アリーレンエーテル）／ポリアミド組成物、方法、及び物品 |
| US8137157B2 (en) | 2006-11-21 | 2012-03-20 | 3M Innovative Properties Company | Lapping carrier and method |
| GB2510550B (en) * | 2012-09-06 | 2017-05-17 | Devan Chemicals Nv | Methods and compositions for modifying polypropylene-based fibres |
| KR101850227B1 (ko) * | 2014-02-21 | 2018-04-18 | 아사히 가세이 가부시키가이샤 | 폴리아미드 수지 조성물, 폴리아미드 수지 조성물의 제조 방법, 및 성형품 |
Family Cites Families (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0247154A (ja) * | 1988-08-10 | 1990-02-16 | Eng Plast Kk | 耐熱性を改善された熱可塑性樹脂組成物 |
| DE4030694A1 (de) * | 1990-09-28 | 1992-04-02 | Basf Ag | Thermoplastische formmassen auf der basis von polyoxymethylen und polyamid |
| DE4306708A1 (de) * | 1993-03-04 | 1994-09-08 | Basf Ag | Formmassen auf der Grundlage von Polyarylenethern mit Anhydridgruppen |
| DE4414044A1 (de) * | 1994-04-22 | 1995-10-26 | Basf Ag | Polyphenylenether/Polyamid-Formmassen |
| JP3331743B2 (ja) * | 1994-05-13 | 2002-10-07 | 住友化学工業株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物 |
| EP0714951B1 (en) * | 1994-11-29 | 1998-07-29 | General Electric Company | Flame retardant polyamide polyphenylene ether compositions |
-
1998
- 1998-10-22 CA CA002251056A patent/CA2251056A1/en not_active Abandoned
- 1998-11-09 SG SG1998004610A patent/SG71169A1/en unknown
- 1998-11-11 EP EP98309249A patent/EP0924261A1/en not_active Withdrawn
- 1998-11-19 JP JP10328994A patent/JPH11241017A/ja active Pending
- 1998-11-19 KR KR1019980049740A patent/KR19990045412A/ko not_active Withdrawn
- 1998-11-19 BR BR9804710-8A patent/BR9804710A/pt not_active Application Discontinuation
- 1998-11-20 CN CN98122527A patent/CN1220287A/zh active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018143283A1 (ja) | 2017-02-03 | 2018-08-09 | 帝人株式会社 | 炭素繊維と熱可塑性樹脂を含む複合材料、並びにこれを用いた成形体の製造方法及び成形体 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CA2251056A1 (en) | 1999-05-20 |
| KR19990045412A (ko) | 1999-06-25 |
| BR9804710A (pt) | 1999-12-14 |
| SG71169A1 (en) | 2000-03-21 |
| CN1220287A (zh) | 1999-06-23 |
| EP0924261A1 (en) | 1999-06-23 |
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|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20030625 |