JPH0247154A - 耐熱性を改善された熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
耐熱性を改善された熱可塑性樹脂組成物Info
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- JPH0247154A JPH0247154A JP63197896A JP19789688A JPH0247154A JP H0247154 A JPH0247154 A JP H0247154A JP 63197896 A JP63197896 A JP 63197896A JP 19789688 A JP19789688 A JP 19789688A JP H0247154 A JPH0247154 A JP H0247154A
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L77/00—Compositions of polyamides obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L71/00—Compositions of polyethers obtained by reactions forming an ether link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L71/08—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives
- C08L71/10—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives from phenols
- C08L71/12—Polyphenylene oxides
- C08L71/123—Polyphenylene oxides not modified by chemical after-treatment
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明はポリフェニレンエーテル系樹脂とポリアミド樹
脂とを主成分として含む熱可塑性樹脂組成物に関する。
脂とを主成分として含む熱可塑性樹脂組成物に関する。
従来の技術
ポリフェニレンエーテル樹脂は、その優れた機械的性質
及び電気的性質のために成形材料として有用であるが、
耐溶剤性が不十分である。この点を改良するために、耐
溶剤性の良いポリアミドをポリフェニレンエーテル樹脂
と混合することが提案されている（特開昭５８−１６５
２５号）。しかしながらポリフェニレンエーテル樹脂と
ポリアミドは相溶性が悪く、これらの混合物では両樹脂
が本来有している特性、たとえば良好な機械的特性が発
揮されない。この点を改善するために相溶化剤として、
無、水マレイン酸、アマニ油、液状ポリブタジェンなど
の特定の官能基を有する化合物又は液状ジエン化合物を
溶融混合時に添加したもの（特公昭６０−１１９６６号
、特公昭８１−１０４９４号等）、ポリフェニレンエー
テルを無水マレイン酸などの特定の化合物で変性したあ
と、ポリアミドと混合するもの（特開昭５９−６６４５
号）などが知られている。
及び電気的性質のために成形材料として有用であるが、
耐溶剤性が不十分である。この点を改良するために、耐
溶剤性の良いポリアミドをポリフェニレンエーテル樹脂
と混合することが提案されている（特開昭５８−１６５
２５号）。しかしながらポリフェニレンエーテル樹脂と
ポリアミドは相溶性が悪く、これらの混合物では両樹脂
が本来有している特性、たとえば良好な機械的特性が発
揮されない。この点を改善するために相溶化剤として、
無、水マレイン酸、アマニ油、液状ポリブタジェンなど
の特定の官能基を有する化合物又は液状ジエン化合物を
溶融混合時に添加したもの（特公昭６０−１１９６６号
、特公昭８１−１０４９４号等）、ポリフェニレンエー
テルを無水マレイン酸などの特定の化合物で変性したあ
と、ポリアミドと混合するもの（特開昭５９−６６４５
号）などが知られている。
これらの相溶化剤の使用によってポリフェニレンエーテ
ルとポリアミドの相溶性はある程度向上するものの、衝
撃強度がまだ低く実用レベルには−到っていない。そこ
で前記公知の組成物の耐衝撃性向上のために、特定の官
能基で変性されたポリオレフィン系エラストマーの添加
が提案されている（特開昭６２−１２９３５０号、同６
２−１２９３５１号、同６２−１７７０６５号、同６２
−１８７７４７号、同６３−３３４７１号等）。
ルとポリアミドの相溶性はある程度向上するものの、衝
撃強度がまだ低く実用レベルには−到っていない。そこ
で前記公知の組成物の耐衝撃性向上のために、特定の官
能基で変性されたポリオレフィン系エラストマーの添加
が提案されている（特開昭６２−１２９３５０号、同６
２−１２９３５１号、同６２−１７７０６５号、同６２
−１８７７４７号、同６３−３３４７１号等）。
各種変性ポリオレフィンの添加によりアイゾッ１” 往
ｉ撃値に代表される衝撃強度はある程度向上するものの
、自動車外装用途などのように高い衝撃強度を必要とす
る用途に用いるためには、多量の添加量を必要とする・
。これら変性ポリオレフィン系エラストマーの添加量を
増すことで衝撃強度は十分なものが得られるが、耐熱性
、剛性が低下し、また成形品の外観が低下するという問
題が生じる。
ｉ撃値に代表される衝撃強度はある程度向上するものの
、自動車外装用途などのように高い衝撃強度を必要とす
る用途に用いるためには、多量の添加量を必要とする・
。これら変性ポリオレフィン系エラストマーの添加量を
増すことで衝撃強度は十分なものが得られるが、耐熱性
、剛性が低下し、また成形品の外観が低下するという問
題が生じる。
解決しようとする課題
したがって、ポリフェニレンエーテルとポリアミドの特
性が相互に補完され、耐熱性及び耐衝撃性共に優れた熱
可塑性樹脂成形材料は未だ得られないのが現状である。
性が相互に補完され、耐熱性及び耐衝撃性共に優れた熱
可塑性樹脂成形材料は未だ得られないのが現状である。
よって本発明は、耐熱性の低下を来たすことなしに改良
された耐衝撃性を有する熱可塑性樹脂を提供することを
目的とする。
された耐衝撃性を有する熱可塑性樹脂を提供することを
目的とする。
課題を解決するための手段
前記目的を達成する本発明は、
（ａ） ポリフェニレンエーテル系樹脂２０〜７７重
量％； （ｂ） ポリアミド樹脂２０〜７７重量％；（ｃ）
カルボン酸基、カルボン酸金属塩基、カルボン酸エス
テル基、カルボン酸無水物基、及びイミド基の内から選
ばれた少なくとも一種の官能基を分子中に有する変性ポ
リオレフィン３〜２０重量％； （ｄ） スチレン系エラストマー０〜２０重量％：及
び （ｅ） （ａ）〜（ｄ）の合計１００重間部に対し０
．０１〜５重量部の飽和脂肪族ポリカルボン酸 を含む熱可塑性樹脂組成物である。
量％； （ｂ） ポリアミド樹脂２０〜７７重量％；（ｃ）
カルボン酸基、カルボン酸金属塩基、カルボン酸エス
テル基、カルボン酸無水物基、及びイミド基の内から選
ばれた少なくとも一種の官能基を分子中に有する変性ポ
リオレフィン３〜２０重量％； （ｄ） スチレン系エラストマー０〜２０重量％：及
び （ｅ） （ａ）〜（ｄ）の合計１００重間部に対し０
．０１〜５重量部の飽和脂肪族ポリカルボン酸 を含む熱可塑性樹脂組成物である。
本発明で用いる成分（ａ）のポリフェニレンエーテル系
樹脂は、それ自体公知であり、たとえば−形成： （式中Ｒ１，Ｒ２、Ｒ３並びにＲ４は水素、ハロゲン、
アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子とフェニル環
との間に少くとも２個の炭素原子を有するハロアルキル
基及びハロアルコキシ基で第３級α−炭素を含まないも
のから選んだ一価置換基を示し、ｎは重合度を表わす整
数である） で表わされる重合体の総称であって、上記−形成で表わ
される重合体の一種単独であっても、二種以上が組合わ
された共重合体であってもよい。好ましい具体例ではＲ
及びＲ２は炭素原子数１〜４のアルキル基であり、Ｒ３
，Ｒ４は水素もしくは炭素原子数１〜４のアルキル基で
ある。たとえばポリ（２，６−シメチルー１，４−）ユ
ニしン）エーテル、ポリ（２，６−ジニチルー１．４−
フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル
−１，４−フエニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−
６プロビルー１．４−フェニレン）エーテル、ポリ（２
，６〜ジプロピル−１，４−フェニレン）エーテル、ポ
リ（２−エチル−６−ブロビルー１，４−フェニレン）
エーテル、などが挙げられる。特に好ましいポリフェニ
レンエーテル樹脂はポリ（２，６−シメチルー１，４−
フェニレン）エーテルである。またポリフェニレンエー
テル共重合体としては上記ポリフェニレンエーテル繰返
し単位中にアルキル三置換フェノールたとえば２．３．
６− トリメチルフェノールを一部含有する共電１合体
を挙げることができる。またこれらのポリフェニレンエ
ーテルに、スチレン系化合物がグラフトした共重合体で
あってもよい。スチレン系化合物グラフト化ポリフェニ
レンエーテルとしては上記ポリフェニレンエーテルに、
スチレン系化合物として、たとえばスチレン、α−メチ
ルスチレン、ビニルトルエン、クロルスチレンなどをグ
ラフト重合して得られる共重合体である。
樹脂は、それ自体公知であり、たとえば−形成： （式中Ｒ１，Ｒ２、Ｒ３並びにＲ４は水素、ハロゲン、
アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子とフェニル環
との間に少くとも２個の炭素原子を有するハロアルキル
基及びハロアルコキシ基で第３級α−炭素を含まないも
のから選んだ一価置換基を示し、ｎは重合度を表わす整
数である） で表わされる重合体の総称であって、上記−形成で表わ
される重合体の一種単独であっても、二種以上が組合わ
された共重合体であってもよい。好ましい具体例ではＲ
及びＲ２は炭素原子数１〜４のアルキル基であり、Ｒ３
，Ｒ４は水素もしくは炭素原子数１〜４のアルキル基で
ある。たとえばポリ（２，６−シメチルー１，４−）ユ
ニしン）エーテル、ポリ（２，６−ジニチルー１．４−
フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル
−１，４−フエニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−
６プロビルー１．４−フェニレン）エーテル、ポリ（２
，６〜ジプロピル−１，４−フェニレン）エーテル、ポ
リ（２−エチル−６−ブロビルー１，４−フェニレン）
エーテル、などが挙げられる。特に好ましいポリフェニ
レンエーテル樹脂はポリ（２，６−シメチルー１，４−
フェニレン）エーテルである。またポリフェニレンエー
テル共重合体としては上記ポリフェニレンエーテル繰返
し単位中にアルキル三置換フェノールたとえば２．３．
６− トリメチルフェノールを一部含有する共電１合体
を挙げることができる。またこれらのポリフェニレンエ
ーテルに、スチレン系化合物がグラフトした共重合体で
あってもよい。スチレン系化合物グラフト化ポリフェニ
レンエーテルとしては上記ポリフェニレンエーテルに、
スチレン系化合物として、たとえばスチレン、α−メチ
ルスチレン、ビニルトルエン、クロルスチレンなどをグ
ラフト重合して得られる共重合体である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物中のポリフェニレンエーテ
ル系樹脂の配合量は、成分（ａ） 、 （ｂ） 。
ル系樹脂の配合量は、成分（ａ） 、 （ｂ） 。
（ｃ）及び（ｄ）の合計量に対しく以下同様）２０〜７
７重量％、好ましくは３０〜７０重量％である。ポリフ
ェニレンエーテル系樹脂成分の量が２０重量％未満では
十分な耐熱性が得られず、また７７重量％を越えると加
工性が劣る。
７重量％、好ましくは３０〜７０重量％である。ポリフ
ェニレンエーテル系樹脂成分の量が２０重量％未満では
十分な耐熱性が得られず、また７７重量％を越えると加
工性が劣る。
本発明で用いる成分（ｂ）のポリアミド樹脂は、アミノ
酸、ラクタム、あるいはジアミンとジカルボン酸を主た
る構成成分とするポリアミドである。
酸、ラクタム、あるいはジアミンとジカルボン酸を主た
る構成成分とするポリアミドである。
構成成分の具体例を挙げるとε−カプロラクタム、エナ
ントラクタム、ω−ラウロラクタムなどのラクタム、ε
−アミノカプロン酸、１１−アミノウンデカン酸、１２
−アミノドデカン酸などのアミノ酸、テトラメチレンジ
アミン、ヘキサメチレンジアミン、ウンデカメチレンジ
アミン、ドデカメチレンジアミン、２，２．４− ／２
．４．４−トリメチルへキサメチレンジアミン、５−メ
チルノナメチレンジアミン、ｍ−キシリレンジアミン、
ｐ−キシリレンジアミン、１，３−ビスアミノメチルシ
クロヘキサン、１，４−ビスアミノメチルシクロヘキサ
ン、ビス−ｐ−アミノシクロヘキシルメタン、ビスｐ−
アミノシクロヘキシルプロパン、イソホロンジアミンな
どのジアミン、アジピン酸、スペリン酸、アゼライン酸
、セバシン酸、ドデカンニ酸、■、４−シクロヘキサン
ジカルボン酸、１．８−シクロヘキサンジカルボン酸、
テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸
、ダイマー酸などのジカルボン酸がある。これらの構成
成分は単独あるいは二種以上の混合物の形で重合に供さ
れ、そうして得られるポリアミドホモポリマー、コポリ
マーいずれも本発明で用いることができる。特に本発明
で有用に用いられるポリアミドはポリカプロアミド（ナ
イロン６）、ポリへキサメチレンアジパミド（ナイロン
６Ｇ）、ポリへキサメチレンアジパミド（ナイロン６１
０）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリド
デカンアミド（ナイロン１２）、そしてこれらポリアミ
ドの共重合体及び混合物である。ここで用いられるポリ
アミドの重合度については特に制限なく、１％濃硫Ｍ溶
液の２５℃における相対粘度がたとえば１．５〜５．０
の範囲内にあるものを任意に用いることができる。
ントラクタム、ω−ラウロラクタムなどのラクタム、ε
−アミノカプロン酸、１１−アミノウンデカン酸、１２
−アミノドデカン酸などのアミノ酸、テトラメチレンジ
アミン、ヘキサメチレンジアミン、ウンデカメチレンジ
アミン、ドデカメチレンジアミン、２，２．４− ／２
．４．４−トリメチルへキサメチレンジアミン、５−メ
チルノナメチレンジアミン、ｍ−キシリレンジアミン、
ｐ−キシリレンジアミン、１，３−ビスアミノメチルシ
クロヘキサン、１，４−ビスアミノメチルシクロヘキサ
ン、ビス−ｐ−アミノシクロヘキシルメタン、ビスｐ−
アミノシクロヘキシルプロパン、イソホロンジアミンな
どのジアミン、アジピン酸、スペリン酸、アゼライン酸
、セバシン酸、ドデカンニ酸、■、４−シクロヘキサン
ジカルボン酸、１．８−シクロヘキサンジカルボン酸、
テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸
、ダイマー酸などのジカルボン酸がある。これらの構成
成分は単独あるいは二種以上の混合物の形で重合に供さ
れ、そうして得られるポリアミドホモポリマー、コポリ
マーいずれも本発明で用いることができる。特に本発明
で有用に用いられるポリアミドはポリカプロアミド（ナ
イロン６）、ポリへキサメチレンアジパミド（ナイロン
６Ｇ）、ポリへキサメチレンアジパミド（ナイロン６１
０）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリド
デカンアミド（ナイロン１２）、そしてこれらポリアミ
ドの共重合体及び混合物である。ここで用いられるポリ
アミドの重合度については特に制限なく、１％濃硫Ｍ溶
液の２５℃における相対粘度がたとえば１．５〜５．０
の範囲内にあるものを任意に用いることができる。
これらのポリアミドの末端基は、通常、溶融粘度調整、
熱安定性の向上のため末端封鎖等が行なわれており、末
端アミン基対末端カルボキシル基のモル比（以下、末端
基比という）は１以下に抑えられている。しかし、末端
基比が１より大きい方が、成形品の性能がより良くなる
ので好ましい。
熱安定性の向上のため末端封鎖等が行なわれており、末
端アミン基対末端カルボキシル基のモル比（以下、末端
基比という）は１以下に抑えられている。しかし、末端
基比が１より大きい方が、成形品の性能がより良くなる
ので好ましい。
このようなポリアミドは、ポリアミドの重合の際にたと
えばカルボキシル基と反応する基を持つ化合物たとえば
ジアミンを余分に添加することによって得ることができ
る。あるいは、ポリアミドの重合の後に、たとえばカル
ボキシル基と反応する基を有する化合物と反応させるこ
とによっても得ることができる。末端基比が１より大き
いポリアミドを用いると、末端基比が１以下のポリアミ
ドを用いた場合に比べて成形品の外観及び機械的強度が
飛躍的に良くなる。このことは、全く予想されなかった
ことであり、決定的な理論的理由付けは今のところない
が、成形品の電子顕微鏡写真によるとポリアミド母相中
に分散したポリフェニレンオキサイド系樹脂の粒子の粒
径が小さ（、かつ均一である。ポリアミドの末端基比の
違いによってこのような顕著な違いが起ることは驚きで
ある。末端基比は、好ましくは１．１以上、より好まし
くは１．３以上である。本発明の熱可塑性樹脂組成物中
のポリアミドの配合量は２０〜７７重合％、好ましくは
３０〜７０重世％である。７７重量％を越えると耐熱性
が低下し、２０重量％未満では加工性が劣る。
えばカルボキシル基と反応する基を持つ化合物たとえば
ジアミンを余分に添加することによって得ることができ
る。あるいは、ポリアミドの重合の後に、たとえばカル
ボキシル基と反応する基を有する化合物と反応させるこ
とによっても得ることができる。末端基比が１より大き
いポリアミドを用いると、末端基比が１以下のポリアミ
ドを用いた場合に比べて成形品の外観及び機械的強度が
飛躍的に良くなる。このことは、全く予想されなかった
ことであり、決定的な理論的理由付けは今のところない
が、成形品の電子顕微鏡写真によるとポリアミド母相中
に分散したポリフェニレンオキサイド系樹脂の粒子の粒
径が小さ（、かつ均一である。ポリアミドの末端基比の
違いによってこのような顕著な違いが起ることは驚きで
ある。末端基比は、好ましくは１．１以上、より好まし
くは１．３以上である。本発明の熱可塑性樹脂組成物中
のポリアミドの配合量は２０〜７７重合％、好ましくは
３０〜７０重世％である。７７重量％を越えると耐熱性
が低下し、２０重量％未満では加工性が劣る。
本発明で用いる成分（ｃ）の変性ポリオレフィンとはエ
チレン、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１，４−
メチルペンテン−１、イソブチレン、１，４−へキサジ
エン、ジシクロペンタジエン、２，５−ノルボルナジェ
ン、５−エチリデンノルボルネン、５−エチル−２，５
−ノルボルナジェン、５−（１’−プロペニル）−２−
ノルボルネン、スチレンの内から選ばれた少なくとも一
種のオレフィンをラジカル重合して得られるポリオレフ
ィンにカルボン酸基、カルボン酸エステル基、カルボン
酸金属塩基、カルボン酸無水物基、イミド基の内から選
ばれた少なくとも一種の官能基を有する単母体成分（以
下、官能基含有成分と称する）を導入して得られる変性
ポリオレフィンである。
チレン、プロピレン、ブテン−１、ペンテン−１，４−
メチルペンテン−１、イソブチレン、１，４−へキサジ
エン、ジシクロペンタジエン、２，５−ノルボルナジェ
ン、５−エチリデンノルボルネン、５−エチル−２，５
−ノルボルナジェン、５−（１’−プロペニル）−２−
ノルボルネン、スチレンの内から選ばれた少なくとも一
種のオレフィンをラジカル重合して得られるポリオレフ
ィンにカルボン酸基、カルボン酸エステル基、カルボン
酸金属塩基、カルボン酸無水物基、イミド基の内から選
ばれた少なくとも一種の官能基を有する単母体成分（以
下、官能基含有成分と称する）を導入して得られる変性
ポリオレフィンである。
官能基含有成分の例を挙げると、アクリル酸、メタアク
リル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン
酸、メチルマレイン酸、メチルフマル酸、メサコン酸、
シトラコン酸、グルタコン酸及びこれらカルボン酸の金
属塩、マレイン酸水素メチル、イタコン酸水素メチル、
アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチ
ル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ヒドロ
キシエチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸２−エ
チルヘキシル、メタクリル酸ヒドロキシエチル、メタク
リル酸アミノエチル、マレイン酸ジメチル、イタコン酸
ジメチル、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シト
ラコン酸、エンドビシクロ−（２，２，１） −５−
ヘプテン−２，３−ジカルボン酸、エンドビシクロ−（
２，２，１） −５−ヘプテン−２，３−ジカルボン
酸無水物、マレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−ブ
チルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミドなどがある。
リル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン
酸、メチルマレイン酸、メチルフマル酸、メサコン酸、
シトラコン酸、グルタコン酸及びこれらカルボン酸の金
属塩、マレイン酸水素メチル、イタコン酸水素メチル、
アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチ
ル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ヒドロ
キシエチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸２−エ
チルヘキシル、メタクリル酸ヒドロキシエチル、メタク
リル酸アミノエチル、マレイン酸ジメチル、イタコン酸
ジメチル、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シト
ラコン酸、エンドビシクロ−（２，２，１） −５−
ヘプテン−２，３−ジカルボン酸、エンドビシクロ−（
２，２，１） −５−ヘプテン−２，３−ジカルボン
酸無水物、マレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−ブ
チルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミドなどがある。
これらの官能基含有成分を導入する方法は、特に制限な
く、主成分のオレフィン類と混合して共重合せしめたり
、ポリオレフィンにラジカル開始剤を用いてグラフト導
入するなどの方法を用いることができる。官能基含有成
分の導入量は変性ポリオレフィン全体に対してｏ、ｏｏ
ｉ〜４ｏモル％、好ましくは０．０１〜３５モル％の範
囲内であるのが適当である。
く、主成分のオレフィン類と混合して共重合せしめたり
、ポリオレフィンにラジカル開始剤を用いてグラフト導
入するなどの方法を用いることができる。官能基含有成
分の導入量は変性ポリオレフィン全体に対してｏ、ｏｏ
ｉ〜４ｏモル％、好ましくは０．０１〜３５モル％の範
囲内であるのが適当である。
本発明で特に有用な変性ポリオレフィンの具体例として
はエチレン／アクリル酸共重合体、エチレン／メタクリ
ル酸共重合体及びこれら共重合体中のカルボン酸の一部
またはすべてをナトリウム、リチウム、カリウム、亜鉛
、又はカルシウムとの塩としたもの、エチレン／アクリ
ル酸メチル共重合体、エチレン／アクリル酸エチル共重
合体、エチレン／メタクリル酸メチル共重合体、エチレ
ン／メタクリル酸エチル共重合体、エチレン／アクリル
酸エチル−ｇ−無水マレイン酸共重合体、（“ｇ″はグ
ラフトを表わす、以下同じ）、エチレン／メタクリル酸
メチル−ｇ−無水マレイン酸共重合体、エチレン／アク
リル酸エチル−ｇ−マレイミド共重合体、エチレン／ア
クリル酸エチル−ｇ−Ｎ−フェニルマレイミド共重合体
及びこれら共重合体の部分ケン化物、エチレン／プロピ
レン−ｇ−無水マレイン酸共重合体、エチレン／ブテン
−１ｇ−無水マレイン酸共重合体、エチレン／プロピレ
ン／１，４−へキサジエン−ｇ−無水マレイン酸共重合
体、エチレン／プロピレン／ジシクロペンタジェン−ｇ
−無水マレイン酸共重合体、エチレン／プロピレン／２
，５−ノルボルナジェン−ｇ−無水マレイン酸共重合体
、エチレン／プロピレン−ｇ−Ｎ−フェニルマレイミド
共重合体、エチレン／ブテン−１−ｇ−Ｎ−フェニルマ
レイミド共重合体、スチレン／無水マレイン酸共重合体
などを挙げることができ、これらは各々単独あるいは混
合物め形で用いることができる。本発明の樹脂組成物中
の変性ポリオレフィン（ｃ）の配合量は、（ａ） 、
（ｂ） 、 （ｃ）及び（（１）の合計に対して３〜２
０重量％の範囲内である。３重量％未満では耐衝撃性向
上の効果が少なく、２０重量％を越えると、耐熱性、剛
性が損われるので好ましくない。
はエチレン／アクリル酸共重合体、エチレン／メタクリ
ル酸共重合体及びこれら共重合体中のカルボン酸の一部
またはすべてをナトリウム、リチウム、カリウム、亜鉛
、又はカルシウムとの塩としたもの、エチレン／アクリ
ル酸メチル共重合体、エチレン／アクリル酸エチル共重
合体、エチレン／メタクリル酸メチル共重合体、エチレ
ン／メタクリル酸エチル共重合体、エチレン／アクリル
酸エチル−ｇ−無水マレイン酸共重合体、（“ｇ″はグ
ラフトを表わす、以下同じ）、エチレン／メタクリル酸
メチル−ｇ−無水マレイン酸共重合体、エチレン／アク
リル酸エチル−ｇ−マレイミド共重合体、エチレン／ア
クリル酸エチル−ｇ−Ｎ−フェニルマレイミド共重合体
及びこれら共重合体の部分ケン化物、エチレン／プロピ
レン−ｇ−無水マレイン酸共重合体、エチレン／ブテン
−１ｇ−無水マレイン酸共重合体、エチレン／プロピレ
ン／１，４−へキサジエン−ｇ−無水マレイン酸共重合
体、エチレン／プロピレン／ジシクロペンタジェン−ｇ
−無水マレイン酸共重合体、エチレン／プロピレン／２
，５−ノルボルナジェン−ｇ−無水マレイン酸共重合体
、エチレン／プロピレン−ｇ−Ｎ−フェニルマレイミド
共重合体、エチレン／ブテン−１−ｇ−Ｎ−フェニルマ
レイミド共重合体、スチレン／無水マレイン酸共重合体
などを挙げることができ、これらは各々単独あるいは混
合物め形で用いることができる。本発明の樹脂組成物中
の変性ポリオレフィン（ｃ）の配合量は、（ａ） 、
（ｂ） 、 （ｃ）及び（（１）の合計に対して３〜２
０重量％の範囲内である。３重量％未満では耐衝撃性向
上の効果が少なく、２０重量％を越えると、耐熱性、剛
性が損われるので好ましくない。
本発明で用いる成分（ｄ）のスチレン系エラストマーは
、ビニル芳香族化合物共役ジエンのランダム、ブロック
及びグラフト共重合体を含む共重合体である。これらの
例には、Ａ−Ｂ−Ａ及びＡ−Ｂ型（Ａはポリスチレンで
あり、Ｂはエラストマージエンたとえばポリブタジェン
である）の水素化または非水素化ブロック共重合体、ス
チレンと共役ジエンのラジアルテレブロック共重合体、
アクリル樹脂変性スチレン、−ブタジェン樹脂等；及び
ゴム状重合体へ、主成分としてスチレン系化合物を含有
する単量体または単量体混合物のグラフト共重合させて
得られたグラフト共重合体を挙げることができる。
、ビニル芳香族化合物共役ジエンのランダム、ブロック
及びグラフト共重合体を含む共重合体である。これらの
例には、Ａ−Ｂ−Ａ及びＡ−Ｂ型（Ａはポリスチレンで
あり、Ｂはエラストマージエンたとえばポリブタジェン
である）の水素化または非水素化ブロック共重合体、ス
チレンと共役ジエンのラジアルテレブロック共重合体、
アクリル樹脂変性スチレン、−ブタジェン樹脂等；及び
ゴム状重合体へ、主成分としてスチレン系化合物を含有
する単量体または単量体混合物のグラフト共重合させて
得られたグラフト共重合体を挙げることができる。
本発明の樹脂組成物にこれらのスチレン系エラストマー
を２０重食％以下の世で配合することにより衝撃強度及
び加工性等の物理的性質を更に改善することができる。
を２０重食％以下の世で配合することにより衝撃強度及
び加工性等の物理的性質を更に改善することができる。
スチレン系エラストマーは、好ましくは５〜１５重量％
の範囲で加えられる。
の範囲で加えられる。
本発明で用いる成分（ｅ）の飽和脂肪族ポリカルボン酸
及びその誘導体とは以下に示す構造を示すものである。
及びその誘導体とは以下に示す構造を示すものである。
ここで、
Ｒ：直鎖又は分枝飽和脂肪族炭化水素基〔炭素数；２〜
２０、好ましくは２〜１０〕ＲＩ：水素、アルキル基、
アリール基、アシル基又はカルボニルジオキシ基 〔炭素数；１〜１０、好ましくは１〜６、さらに好まし
くは１〜４、特に好ましくは水素〕 Ｒ■：水素、アルキル基、又はアリール基〔炭素数；１
〜２０、好ましくは１〜１０〕Ｒ■及びＲ■： 水素、アルキル基、又はアリール基 〔炭素数；１〜１０、好ましくは１〜６、さらに好まし
くは１〜４〕 ｍ＝１ ｎ十Ｓ≧２、好ましくは２又は３ ｎ≧０ Ｓ≧Ｏ ■ （ＲＯ）はカルボニル基のα位又はβ位に位置し、 少くとも２つのカルボニル基の間には、２〜６個の炭素
が存在する。
２０、好ましくは２〜１０〕ＲＩ：水素、アルキル基、
アリール基、アシル基又はカルボニルジオキシ基 〔炭素数；１〜１０、好ましくは１〜６、さらに好まし
くは１〜４、特に好ましくは水素〕 Ｒ■：水素、アルキル基、又はアリール基〔炭素数；１
〜２０、好ましくは１〜１０〕Ｒ■及びＲ■： 水素、アルキル基、又はアリール基 〔炭素数；１〜１０、好ましくは１〜６、さらに好まし
くは１〜４〕 ｍ＝１ ｎ十Ｓ≧２、好ましくは２又は３ ｎ≧０ Ｓ≧Ｏ ■ （ＲＯ）はカルボニル基のα位又はβ位に位置し、 少くとも２つのカルボニル基の間には、２〜６個の炭素
が存在する。
本発明における飽和脂肪族ポリカルボン酸誘導体とは、
具体的には飽和脂肪族ポリカルボン酸のエステル化合物
、アミド化合物、無水物、水加物及び塩などを示す。飽
和脂肪族ポリカルボン酸としては、たとえばクエン酸、
リンゴ酸、アガリシン酸などが挙げられる。酸エステル
化合物として、クエン酸のアセチルエステル、モノ又は
ジステアリルエステルなどが挙げられる。酸アミド化合
物として、クエン酸のＮ、Ｎ’ −ジエチルアミド、
Ｎ、Ｎ’ −ジ・プロピルアミド、Ｎ−フェニルアミ
。
具体的には飽和脂肪族ポリカルボン酸のエステル化合物
、アミド化合物、無水物、水加物及び塩などを示す。飽
和脂肪族ポリカルボン酸としては、たとえばクエン酸、
リンゴ酸、アガリシン酸などが挙げられる。酸エステル
化合物として、クエン酸のアセチルエステル、モノ又は
ジステアリルエステルなどが挙げられる。酸アミド化合
物として、クエン酸のＮ、Ｎ’ −ジエチルアミド、
Ｎ、Ｎ’ −ジ・プロピルアミド、Ｎ−フェニルアミ
。
ド、Ｎ−ドデシルアミド、 Ｎ、Ｎ’ ジ・ドデシル
アミド、また、リンゴ酸のＮ−ドデシルアミドなどが挙
げられる。とくにクエン酸、リンゴ酸又はこれらの誘導
体が好ましい。
アミド、また、リンゴ酸のＮ−ドデシルアミドなどが挙
げられる。とくにクエン酸、リンゴ酸又はこれらの誘導
体が好ましい。
本発明の樹脂組成物における（ｅ）成分の配合歯は１０
０重世部に対し、０．０１〜５重世部、好ましくは、０
．０３〜３重量部である。０．０１重量部未満では効果
が見られずまた５重量部を越えた場合には、熱変色等が
大きくなり好ましくない。
０重世部に対し、０．０１〜５重世部、好ましくは、０
．０３〜３重量部である。０．０１重量部未満では効果
が見られずまた５重量部を越えた場合には、熱変色等が
大きくなり好ましくない。
本発明の熱可塑性樹脂組成物を得るに当って各種押出機
、バンバリーミキサ−、ニーダ−、ロル等で混練りする
ことによって得ることができる。
、バンバリーミキサ−、ニーダ−、ロル等で混練りする
ことによって得ることができる。
上記混練りに際して本発明の各成分を全量混合して本発
明の組成物を得てもよ（、又各成分の１種又は２種以上
及び各成分の一部を混合して混練りした後、更に残りの
成分を配合し更に混練りし本発明の熱可塑性樹脂組成物
を１９でもよい。
明の組成物を得てもよ（、又各成分の１種又は２種以上
及び各成分の一部を混合して混練りした後、更に残りの
成分を配合し更に混練りし本発明の熱可塑性樹脂組成物
を１９でもよい。
本発明の樹脂組成物は前記組成成分に加えて、ポリフェ
ニレンエーテルとの相溶性を有する樹脂、例えばボリス
ヂレン等を含むことができる。
ニレンエーテルとの相溶性を有する樹脂、例えばボリス
ヂレン等を含むことができる。
本発明の樹脂組成物にはその物性を損なわない限りにお
いて樹脂の混合時、成形時に他の添加剤、たとえば顔料
、染１１、補強剤、充填剤、耐熱剤、酸化劣化防止剤、
耐候剤、滑剤、離型剤、結晶核剤、可塑剤、難燃剤、流
動性改良剤、帯電防止剤などを添加導入することができ
る。
いて樹脂の混合時、成形時に他の添加剤、たとえば顔料
、染１１、補強剤、充填剤、耐熱剤、酸化劣化防止剤、
耐候剤、滑剤、離型剤、結晶核剤、可塑剤、難燃剤、流
動性改良剤、帯電防止剤などを添加導入することができ
る。
本発明の樹脂組成物を射出成形、ブロー成形、押出し成
形などの方法で成形した成形品は耐熱性、耐衝撃性、耐
水性、寸法安定性の優れたしのであり、これらは特に自
動車のフェーダ−、ドアパネル、クォーターパネル、バ
ンパ、スポイラ、ホイールキャップ、フエーエルリッド
、サイトシールドなどの外装部品おるいはその他一般機
械部品として極めて有用でおる。
形などの方法で成形した成形品は耐熱性、耐衝撃性、耐
水性、寸法安定性の優れたしのであり、これらは特に自
動車のフェーダ−、ドアパネル、クォーターパネル、バ
ンパ、スポイラ、ホイールキャップ、フエーエルリッド
、サイトシールドなどの外装部品おるいはその他一般機
械部品として極めて有用でおる。
以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。
なお、実施例及び比較例に記した緒特性は次の試験方法
により評価した。
により評価した。
（１）メルトインデックス：
ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づき２８０’Ｃ１５Ｋ’ｊ荷重
で測定。
で測定。
（２） 引 張 待 性：ＡＳＴＭ Ｄ６３
８（３） 曲 げ 待 性：ＡＳＴＭ Ｄ７
９０（４） アイゾツト衝撃強度：ＡＳＴＭ Ｄ２
５６（５）熱変形温度：ＡＳＴＭ Ｄ６４８（４、６Ｎ
ｇ／ ｃｒｉ荷重） （６）割 れ 方： 厚み３ｍｍの成形品について一３０’Ｃ，５ＴｒＬ／ｓ
ｅｃでの打俵き衝撃試験を行ない、割れ方を見た。
８（３） 曲 げ 待 性：ＡＳＴＭ Ｄ７
９０（４） アイゾツト衝撃強度：ＡＳＴＭ Ｄ２
５６（５）熱変形温度：ＡＳＴＭ Ｄ６４８（４、６Ｎ
ｇ／ ｃｒｉ荷重） （６）割 れ 方： 厚み３ｍｍの成形品について一３０’Ｃ，５ＴｒＬ／ｓ
ｅｃでの打俵き衝撃試験を行ない、割れ方を見た。
実施例１〜４及び比較例１〜２
成分（ａ）としてポリ（２，６−シメチルー１，４−フ
ェニレン）エーテルを用いた。
ェニレン）エーテルを用いた。
成分（ｂ）ポリアミドとしては、二種類のナイロン−６
を用意した。第一のポリアミドは、８、４Ｘ １０−５
モル／ｇの末端アミノ基、１゜８ｘ １０−”モル／ｇ
の末端カルボキシル基を持つ。第二のポリアミドは、４
．６Ｘ １０’モル／ｇの末端アミノ基、７、 ＯＸ
１０−５モル／ｇの末端カルボキシル基を持つ。
を用意した。第一のポリアミドは、８、４Ｘ １０−５
モル／ｇの末端アミノ基、１゜８ｘ １０−”モル／ｇ
の末端カルボキシル基を持つ。第二のポリアミドは、４
．６Ｘ １０’モル／ｇの末端アミノ基、７、 ＯＸ
１０−５モル／ｇの末端カルボキシル基を持つ。
分子量は共に１３，０００である。この二種類のポリア
ミドを適宜配合することによって、意図する末端基比を
持つポリアミドを得た。なお、このように二種のポリア
ミドの配合によらずに、重合時に末端基比を調節した物
を用いても成形品において同じ結果が得られた。
ミドを適宜配合することによって、意図する末端基比を
持つポリアミドを得た。なお、このように二種のポリア
ミドの配合によらずに、重合時に末端基比を調節した物
を用いても成形品において同じ結果が得られた。
成分（ｃ）として無水マレイン酸を１モル％含有し、メ
ルトインデックス０．４ｇ／１０分のエチレンプロピレ
ン共重合体（ｃ−１）、又は無水マレイン酸を０．５モ
ル％含有し、メルトインデックス２．０のエチレン−エ
チルアクリレート共重合体（ｃ−２＞を用いた。
ルトインデックス０．４ｇ／１０分のエチレンプロピレ
ン共重合体（ｃ−１）、又は無水マレイン酸を０．５モ
ル％含有し、メルトインデックス２．０のエチレン−エ
チルアクリレート共重合体（ｃ−２＞を用いた。
成分（ｄ）として、スヂレンーエヂレンーブチレンース
チレン共重合体（シェルケミカル製、ＫｒａｔＯｎ
Ｇ−１６５１）を用いた。
チレン共重合体（シェルケミカル製、ＫｒａｔＯｎ
Ｇ−１６５１）を用いた。
成分（ｅ）としてクエン酸を用いた。
上記各成分を配合した配合物を減圧ベント付き二軸押出
はで２９０℃の温度で押出してペレットを先ず作った。
はで２９０℃の温度で押出してペレットを先ず作った。
このペレットを、シリンダー温度２８０’Ｃ，射出圧力
１，２００Ｋｇ／Ｃｆｆ１．金型温度８０℃に設定した
射出成形機により成形品を作り、緒特性の試験に供した
。
１，２００Ｋｇ／Ｃｆｆ１．金型温度８０℃に設定した
射出成形機により成形品を作り、緒特性の試験に供した
。
各実施例及び比較例で用いた樹脂組成物の配合成分及び
緒特性の試験の結果は表１に示す通りである。
緒特性の試験の結果は表１に示す通りである。
従来技術においては、変性ポリオレフィンエラストマー
の添加母を増加することによって、アイゾツト衝撃強度
を増加できるが、熱変形温度は著しく低下する（比較例
１〜３）。
の添加母を増加することによって、アイゾツト衝撃強度
を増加できるが、熱変形温度は著しく低下する（比較例
１〜３）。
実施例５〜６と比較例１〜３との比較において、飽和脂
肪族カルボン酸を添加することによりアイゾツト衝撃強
度及び熱変形温度が共に改良される。
肪族カルボン酸を添加することによりアイゾツト衝撃強
度及び熱変形温度が共に改良される。
実施例１〜４において、変性ポリオレフィン系エラスト
マーのωを著しく少くしてスチレン系エラストマーを加
え、更に飽和脂肪族カルボン酸を加えることによって、
熱変形温度の低下を顕著に少くしてアイゾツト衝撃強度
を飛躍的に向上できた。
マーのωを著しく少くしてスチレン系エラストマーを加
え、更に飽和脂肪族カルボン酸を加えることによって、
熱変形温度の低下を顕著に少くしてアイゾツト衝撃強度
を飛躍的に向上できた。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、（ａ）ポリフェニレンエーテル系樹脂２０〜７７重
量％、 （ｂ）ポリアミド樹脂２０〜７７重量％、 （ｃ）カルボン酸基、カルボン酸金属塩基、カルボン酸
エステル基、カルボン酸無水物基及びイミド基の内から
選ばれた少なくとも一種の官能基を分子中に有する変性
ポリオレフィン３〜２０重量％、 （ｄ）スチレン系エラストマー０〜２０重量％、及び （ｅ）（ａ）〜（ｄ）の合計１００重量部に対し０．０
１〜５重量部の飽和脂肪族ポリカルボン酸 を含む熱可塑性樹脂組成物。 ２、前記ポリアミド樹脂が末端カルボキシル基より多数
の末端アミノ基を含むポリアミド樹脂である請求項第１
項の熱可塑性樹脂組成物。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63197896A JPH0247154A (ja) | 1988-08-10 | 1988-08-10 | 耐熱性を改善された熱可塑性樹脂組成物 |
| US07/392,226 US5109065A (en) | 1988-08-10 | 1989-08-10 | Thermoplastic resin characterized by an improved heat resistance |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63197896A JPH0247154A (ja) | 1988-08-10 | 1988-08-10 | 耐熱性を改善された熱可塑性樹脂組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0247154A true JPH0247154A (ja) | 1990-02-16 |
Family
ID=16382090
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63197896A Pending JPH0247154A (ja) | 1988-08-10 | 1988-08-10 | 耐熱性を改善された熱可塑性樹脂組成物 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5109065A (ja) |
| JP (1) | JPH0247154A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58198961A (ja) * | 1982-05-14 | 1983-11-19 | Canon Inc | 像形成装置 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE4036561A1 (de) * | 1990-11-16 | 1992-05-21 | Huels Chemische Werke Ag | Thermoplastische formmassen auf basis von polyphenylenethern und polyamiden |
| US5424360A (en) * | 1992-12-16 | 1995-06-13 | Sumitomo Chemical Company, Limited | Thermoplastic resin composition |
| JP3331743B2 (ja) * | 1994-05-13 | 2002-10-07 | 住友化学工業株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物 |
| US5760132A (en) * | 1995-06-07 | 1998-06-02 | General Electric Company | Compositions of poly(phenylene ether) and polyamide resins, which exhibit improved beard growth reduction |
| EP0751186A3 (en) * | 1995-06-28 | 1997-11-12 | Ube Industries, Ltd. | Thermoplastic resin composition |
| EP0835911B1 (en) * | 1996-10-10 | 2001-05-09 | General Electric Company | Compositions of poly(phenylene ether) and polyamide resins |
| CA2251056A1 (en) * | 1997-11-20 | 1999-05-20 | General Electric Company | Impact modified compositions of compatibilized polyphenylene ether-polyamide resin blends |
| ES2201681T3 (es) * | 1998-04-22 | 2004-03-16 | General Electric Company | Procedimiento para reducir la fuerza de liberacion de mezclas de resinas poli(eter de fenileno)-poliamida compatibilizadas.. |
| US7118691B2 (en) * | 2003-08-16 | 2006-10-10 | General Electric Company | Poly(arylene ether)/polyamide composition |
| US7182886B2 (en) * | 2003-08-16 | 2007-02-27 | General Electric Company | Poly (arylene ether)/polyamide composition |
| US7132063B2 (en) * | 2003-08-16 | 2006-11-07 | General Electric Company | Poly(arylene ether)/polyamide composition |
| US7166243B2 (en) * | 2003-08-16 | 2007-01-23 | General Electric Company | Reinforced poly(arylene ether)/polyamide composition |
| US20060205872A1 (en) * | 2003-08-16 | 2006-09-14 | General Electric Company | Reinforced Poly(Arylene Ether)/Polyamide Composition and Articles Thereof |
| EP1860134B1 (en) * | 2005-03-18 | 2015-05-27 | Kuraray Co., Ltd. | Semi-aromatic polyamide resin |
| US20090146109A1 (en) * | 2007-12-06 | 2009-06-11 | Sabic Innovative Plastics Ip Bv | Thermoplastic poly(arylene ether)/polyamide blends and method of making |
| CN114149683B (zh) * | 2021-12-08 | 2024-02-02 | 江苏博云塑业股份有限公司 | 一种聚苯醚和尼龙组合物及其制备方法 |
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| JPH01297456A (ja) * | 1988-05-26 | 1989-11-30 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | 耐溶剤性および耐衝撃性ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3600366A1 (de) * | 1986-01-09 | 1987-07-16 | Huels Chemische Werke Ag | Thermoplastische formmassen |
| US4873276A (en) * | 1986-03-07 | 1989-10-10 | General Electric Company | Polyphenylene ether/polyamide blends having mproved physical properties |
| JPS62253652A (ja) * | 1986-03-28 | 1987-11-05 | Japan Synthetic Rubber Co Ltd | 熱可塑性樹脂組成物 |
-
1988
- 1988-08-10 JP JP63197896A patent/JPH0247154A/ja active Pending
-
1989
- 1989-08-10 US US07/392,226 patent/US5109065A/en not_active Expired - Lifetime
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|---|---|---|---|---|
| JPS61502195A (ja) * | 1984-05-21 | 1986-10-02 | ゼネラル エレクトリツク カンパニイ | 変性されたポリフェニレンエーテル―ポリアミド組成物の製造法 |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5109065A (en) | 1992-04-28 |
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