JPH11278803A - 水素リッチガスを製造する方法 - Google Patents

水素リッチガスを製造する方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 改質触媒の存在下にジメチルエーテルを水素
に富んだ生成ガスに水蒸気改質することによって、ジメ
チルエーテルおよび／またはメタノールを含有する供給
源から水素リッチガスを製造する方法を提供する。 【解決手段】 吸熱水蒸気改質反応に必要な熱量が、水
蒸気改質された供給源に含まれる水素の一部の酸化によ
って、水蒸気改質反応と熱伝導性の関係において供給さ
れる。

Description

【発明の詳細な説明】
本発明は、酸素含有空気の存在下に断熱接触水蒸気改質
により、ジメチルエーテル(DME) および／またはメタノ
ール(MeOH)を含有する供給源から水素リッチガスを製造
する方法に関する。
【０００１】ヨーロッパ特許出願公開第A-0 761 942 号
明細書およびヨーロッパ特許出願公開第A-0 754 649 号
明細書から、固体酸触媒の存在下にDME を水素および一
酸化炭素に富んだガスに改質することが知られている。
この反応は、DME の水蒸気改質の際に下記のように進行
する。
【０００２】
【化１】 上記の反応は、吸熱であり、そして理にかなった反応速
度のために熱量を必要とする。上記のヨーロッパ特許出
願公開第A-0 761 942 号明細書に記載された方法では、
ガスタービンからの熱排ガスによって熱量が供給され
る。さらに、WO 98/18572 号明細書からは、発熱性の水
−ガスシフト反応との熱伝導性の関係において、水蒸気
を用いてDME を接触加水分解することが知られている。
【０００３】この度、DME/MeOHの水蒸気改質の際に形成
される水素の一部の部分的酸化反応と熱伝導性の関係に
おいて反応を行う場合に、DME を断熱的に水蒸気改質で
きることが見出された。
【０００４】上記の知見に基づいて、本発明は、改質触
媒の存在下にジメチルエーテルおよび／またはメタノー
ルを水素に富んだ生成ガスに水蒸気改質することによっ
て、ジメチルエーテルおよび／またはメタノールを含有
する供給源から水素リッチガスを製造する方法におい
て、吸熱水蒸気改質反応に必要な熱量を、水蒸気改質さ
れた供給源中の水素の一部の酸化を介して、水蒸気改質
反応と熱伝導的関係において供給することからなる上記
方法を提供する。
【０００５】上記の水蒸気改質反応および水素の部分酸
化は、断熱的に操作されるように配置された１つまたは
それ以上の触媒帯域中で行われる。単一の触媒帯域を使
用する場合には、上記のDME およびMeOHの水蒸気改質反
応および水素の酸化に対する組み合わされた活性を有す
る触媒を使用することが好ましい。上記のタイプの有用
な触媒は、メタノール分解触媒、例えばCu、またはCu-Z
n-アルミナと好ましくは１：５から５：１の重量比で組
み合わされたゼオライト系材料、アルミナシリケート、
シリカアルミナ、アルミナおよびその混合物を含有する
固体酸であり、これは、通常の触媒製造手段に従って、
シリカで被覆され、そして一種またはそれ以上の貴金
属、例えば白金および／またはパラジウムでシェル含浸
(shell-impregnated) されていてもよい。水蒸気改質お
よび酸化活性を組み合わせて有する上記のタイプの触媒
は、好ましくは流動床反応器に使用され、その際DME お
よび／またはメタノール、水蒸気および酸素含有空気の
工程流は、反応器の底部から導入される。
【０００６】この代わりに、本発明による方法は、上記
したようなDME および／またはメタノール改質触媒の多
数の固定床触媒層および酸化触媒の中間層を有するクエ
ンチタイプの断熱式改質器または断熱式熱交換式改質器
で行うこともできる。
【０００７】クエンチタイプの改質器を使用する場合に
は、DME および／またはメタノールおよび水蒸気の予熱
された工程ガスが、改質触媒を有する第一の床に導入さ
れ、そして水素を含有するガスに部分的に転化される。
次いで、水素の一部は、頂部触媒床から部分的に改質さ
れた工程ガスに導入される酸素含有空気で酸化され、そ
して頂部触媒床と引き続いての改質触媒の固定床との間
に配置された酸化触媒の床中で酸化される。これによっ
て、酸化触媒床で進行する発熱性酸化反応により放出さ
れる熱量が、後続の改質触媒床での吸熱改質反応を維持
するのに十分な量で反応する工程ガスに移される。
【０００８】酸素含有空気は、複数の段階で工程ガスに
添加することができ、それによって各段階は上記したよ
うに操作される。
【０００９】本発明による方法において使用するための
酸素含有空気は、理にかなった反応速度での吸熱改質反
応のために必要な熱量を提供するために、必要な量の水
素を酸化するのに十分な量の酸素を含有する空気であれ
ばいずれでもよい。
【００１０】酸素含有空気は、純粋な酸素、酸素富化空
気または酸素減少空気(oxygen depleted air) であって
もよい。
【００１１】上記の工程に空気または酸素減少空気を使
用することによる利点は、価値のあるアンモニア合成ガ
スがこの工程において製造される点にある。
【００１２】上記の工程のその他の利点は、工程からの
流出流から回収される二酸化炭素を、公知の尿素製造工
程に使用できる点にある。
【００１３】図面を参考に、本発明の特定の態様を開示
する以下の記載により本発明の上記の特徴および利点を
さらに説明する。
【００１４】図１は、本発明による特定の態様に従っ
て、断熱式DME 改質器で改質することによって、DME 供
給流からアンモニア合成ガスを製造するための工程の簡
略化したフローシートを示す図面である。
【００１５】図２は、本発明によるその他の態様に従っ
て、断熱式熱交換式DME 改質器中で行われる同様の工程
を示す図面である。
【００１６】図１に示される改質器では、DME および水
蒸気の供給ガスは、DME 改質触媒の第一の床６に導入さ
れる。この供給ガスは、場合によっては改質された供給
ガス５により供給される熱量で熱交換器７中で、約２７
０℃に予熱される。
【００１７】床６を通過することによって、この供給ガ
スは、部分的に水素を含有する工程ガスに改質される。
この工程ガスは、ミキサー中で第一空気流２と混合さ
れ、そして工程ガスに含まれる水素の一部が酸化触媒床
９内で酸化される。これによって、酸化反応の際に放出
される熱量が、反応する工程ガスに移され、これはさら
にDME 改質触媒床１０で改質される。
【００１８】次いで、さらなる熱量が、それぞれライン
３および４を通して供給される空気を用いた酸化触媒床
１１および１３における水素の一部の酸化により反応す
る工程ガスに供給される。次いで、この工程ガスは、さ
らに触媒床１２および１４において最終生成ガス５に改
質される。
【００１９】図２に示される熱交換式DME 改質器では、
DME と水蒸気を含有する供給流１は、上記の工程と同様
に、工程ガス中に含まれる水素の一部の酸化により供給
される熱量を用いて水素を含有する工程ガスに改質され
る。図１に示される上記の工程とは対照的に、図２の熱
交換式改質器では、供給ガスは、反応した工程ガスに含
まれる水素の一部の酸化触媒床５における酸化反応と間
接的な熱交換関係にある触媒床４を通過することによっ
て一段階で改質される。図１に示される上記の工程と同
様に、供給ガスは、熱交換器６における熱交換によっ
て、生成ガス３に含まれる熱量で予熱することができ
る。
【００２０】上記の工程に使用される実際のガス組成お
よび工程パラメーターを以下の表にまとめる。ここで位
置の番号は、図中の番号に相当する。 本発明をその特定の態様に関して説明したが、その他の
多くの態様および変法およびその他の使用が当業者には
明白である。従って、本発明は、ここに記載した特定の
態様ではなく、特許請求の範囲によってのみ限定され
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、断熱式DME 改質器で行われる工程を示
す図面である。
【図２】図２は、断熱式熱交換DME 改質器で行われる工
程を示す図面である。
【符号の説明】
１（図１）・・・工程流 ２、３、４（図１）・・・空気流 ５（図１）・・・生成ガス ６、１０、１２、１４（図１）・・・改質触媒床 ９、１１、１３（図１）・・・酸化触媒床 ７（図１）・・・熱交換器 １（図２）・・・工程流 ２（図２）・・・空気流 ３（図２）・・・生成ガス ４（図２）・・・改質触媒床 ５（図２）・・・酸化触媒床 ６（図２）・・・熱交換器
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 イブ・デイプキヤール デンマーク国、2100 コペンハーゲン・オ ー、エヌデーエル・フリハーフンスガー デ、25，３．テーエフ (72)発明者 ポウル・エリク・ヒユイルント・ニールセ ン デンマーク国、3480 フレーデンスボル ク、ローランツベエイ、３ (72)発明者 ボーデイル・ボッス デンマーク国、2830 ヴイルム、ソルバッ ケン、16

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 改質触媒の存在下にジメチルエーテルを
    水素に富んだ生成ガスに水蒸気改質することによって、
    ジメチルエーテルおよび／またはメタノールを含有する
    供給源から水素リッチガスを製造する方法において、吸
    熱水蒸気改質反応に必要な熱量が、水蒸気改質された供
    給源に含まれる水素の一部の酸化によって、水蒸気改質
    反応と熱伝導性の関係において供給されることを特徴と
    する上記方法。
  2. 【請求項２】 改質触媒が、固体酸を含有する請求項１
    に記載の方法。
  3. 【請求項３】 改質触媒が、シリカで被覆され、そして
    一種またはそれ以上の貴金属でシェル含浸された固体酸
    とメタノール改質触媒との混合物からなる請求項１に記
    載の方法。
  4. 【請求項４】 酸素含有空気が、空気、酸素減少または
    富化空気からなる請求項１に記載の方法。
  5. 【請求項５】 生成ガスが、アンモニア合成工程に流さ
    れる請求項４に記載の方法。
  6. 【請求項６】 工程の流出流から回収される二酸化炭素
    が、尿素の製造のための工程に使用される請求項４に記
    載の方法。
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