JPH11287883A - 核燃料ペレットと、その製造方法と、その燃料要素および燃料集合体 - Google Patents

核燃料ペレットと、その製造方法と、その燃料要素および燃料集合体

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JPH11287883A
JPH11287883A JP10091113A JP9111398A JPH11287883A JP H11287883 A JPH11287883 A JP H11287883A JP 10091113 A JP10091113 A JP 10091113A JP 9111398 A JP9111398 A JP 9111398A JP H11287883 A JPH11287883 A JP H11287883A
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nuclear fuel
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良一 油田
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由己 大越
Chihiro Mizutani
千尋 水谷
Masaki Amaya
政樹 天谷
Yasuichi Yanai
康市 梁井
Hiroshi Masuda
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    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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Abstract

(57)【要約】 【課題】ペレット内にマイクロクラック等を発生させな
いで、Gd等の核的毒物濃度の高い領域を設けて、Gd
等の平均濃度が同一で熱伝導率が高い核燃料ペレットを
提供する。 【解決手段】UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒
物が添加された核燃料ペレットにおいて、ペレット内に
核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散
し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方
晶構造となるようにする。また、核燃料ペレット平均濃
度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構
造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒粉末
と核燃料粉末とを混合し、圧縮成形し、1600℃〜1800℃
で焼結する。この場合、酸素分圧を有する燃焼ガス中で
行う。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、Gd2 3 等の核
的毒物を含有する核燃料ペレットおよびその製造方法、
ならびにその核燃料ペレットを装填した燃料要素および
その燃料要素を組み込んだ燃料集合体に関する。
【0002】
【従来の技術】現在、軽水炉用核燃料では中性子吸収材
としてGdが使用されており、軽水炉用核燃料の高燃焼
度化に伴なってGdの添加濃度が増大する傾向にある。
通常、Gdを添加したUO2 核燃料ペレットはUO2
末とGd2 3 粉末を機械的に混合し、これを圧粉成形
したのち、焼結して得られる。
【0003】UO2 とGd2 3 との混合酸化物はUO
2 に比べ焼結性が低く、同一焼結条件下では、その焼結
核燃料ペレットの密度、結晶粒径は共にUO2 焼結核燃
料ペレットよりも小さくなることが一般に知られてい
る。さらにGdの添加濃度が高い場合には、焼結中に微
細な割れ(マイクロクラック)が容易に発生することが
知られている。
【0004】結晶粒径が小さいと核分裂生成ガス(FP
ガス)の拡散距離が小さくなり、燃焼中のFPガス放出
およびスエリング量が大きくなる欠点がある。また、マ
イクロクラックが存在すると、核燃料ペレットの実効的
な熱伝導率を低下させ、ひいては燃焼中のFPガス放出
およびスエリング量を増大させる。
【0005】Gd2 3 を添加した焼結核燃料ペレット
の結晶粒径を増大させ、マイクロクラックを発生させな
いためには、UO2 とGd2 3 との固溶状態を良くす
る必要があると考えられており、従来、均一な組織を有
する核燃料ペレット、すなわちUO2 とGd2 3 との
固溶状態が良い核燃料ペレットを製造する方法が検討さ
れてきた。
【0006】そのうち、共沈法によって製造したUO2
−Gd2 3 混合粉末を使用する方法は、溶液状態でU
とGdを混合し、同時に沈殿させるため、非常に均一に
混合されたUO2 −Gd2 3 混合粉末を得ることがで
き、焼結核燃料ペレット中のUO2 とGd2 3 との固
溶状態が極めて良好で、均一な組織を持った核燃料ペレ
ットが得られる。
【0007】しかしながら、この方法は、非常に工程が
複雑で費用が高くなる上、沈殿時に核燃料物質で汚染さ
れた多量の放射性廃液が発生するという欠点がある。そ
こで、機械的に混合されたUO2 −Gd2 3 混合粉末
を用いて固溶状態の良い燃料ペレットを得る製造方法
(例えば特開平5−11088 号公報,特開平1−193691号
公報,特開平2−242195号公報)が提唱されている。
【0008】これらの方法では、焼結助剤を添加して焼
結する方法が採用されている。また、酸素ポテンシャル
を高くし、カチオンの拡散を促進することにより、より
良い固溶状態が得られることも知られている。
【0009】一方、UO2 にGdが固溶すると、Journa
l of Nuclear Materialsの第 105巻(1982年)の 201頁
以降に報告されているように、UO2 中の不純物濃度が
上昇することによって熱伝導率が低下することが知られ
ている。
【0010】この熱伝導率の低下は、燃料中心温度の増
大、その結果としてFPガス放出およびスエリング量、
ペレット被覆管相互作用(PCI)の増大を招く。この
ため、燃料集合体を構成する燃料要素のうち、Gd2
3 添加核燃料ペレットを装填した燃料要素が経験する最
大出力は、通常低目に設計されている。
【0011】そこで、Gdの固溶を抑えることにより、
ペレットの熱伝導率の低下を低減する方法(例えば特開
昭59−90082 号公報,特開昭60−231195号公報)が提唱
されている。特開昭59−90082 号公報には、硼化タング
ステンで被覆した1μm〜20μmのGd2 3 粒子を添
加することにより、焼結中におけるUO2 粒子とGd2
3 粒子の接触を避けてGdを固溶させない方法が示さ
れている。
【0012】特開昭60−231195号公報には、1mm以上の
Gd2 3 粒子を添加することにより、焼結中における
UO2 粒子とGd2 3 粒子の接触面積を少なくしてG
dの固溶を抑える方法が示されている。
【0013】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特開昭
60−231195号公報の方法では、焼結中にUO2 とGd2
3 との反応を完全に避けることはできず、焼結中にU
2 とGd2 3 との反応界面で、体積変化を伴う相変
化が起こり続けるために、界面近傍に気孔やクラックが
発生する。これらの気孔やクラックは、密度の減少およ
び熱伝導率の低下ならびにFPガスの放出経路の増加を
招くことになり、期待した効果が得られない。
【0014】同様の概念を応用した例が、国際会議(In
ternational Atomic Energy Agency,Technical Committ
ee Meeting on Advances in Pellet Technology for Im
proved Performance at High Burnup,Tokyo,Japan,28 O
ctober-1 November 1996,Paper No.2-1 )で報告されて
おり、Gd2 3 の小球を熱処理してUO2 粉末に混合
し焼結することによりGd2 3 小球分散型核燃料ペレ
ットを得ている。
【0015】しかし、この核燃料ペレットには、マイク
ロクラックは観測されなかったが、Gd2 3 小球の周
りに気泡郡が集まり、一部連結している。このことか
ら、熱伝導率の向上は小さいものと推察される。
【0016】また、特開昭59−90082 号公報の方法で
は、工程が複雑で費用が高くなり工業的でない上、硼化
タングステンとUO2 の熱膨張率が異なること等により
界面近傍にクラックが発生し、熱伝導率の低下を招くこ
とが予想され、やはり期待した効果が得られない。
【0017】本発明はかかる問題に対処してなされたも
ので、Gd2 3 等の核的毒物を含有する酸化物焼結核
燃料ペレットに係り、さらに詳しくは、核燃料ペレット
内にGd等の核的毒物の核燃料ペレット平均濃度よりも
高い濃度の領域を存在させることにより、Gd等の核的
毒物濃度が核燃料ペレット平均で同一の従来の核燃料ペ
レットに比べて熱伝導率の低下を抑えたことを特徴とす
るGd2 3 添加焼結核燃料ペレットおよびその製造方
法ならびにその核燃料ペレットを装填した燃料要素およ
びその燃料要素を組み込んだ燃料集合体を提供すること
にある。
【0018】
【課題を解決するための手段】請求項1の発明は、UO
2 等の核燃料にGd2 3 等の核的毒物が添加されて焼
結した核燃料ペレットにおいて、前記核燃料ペレットの
母相内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域
が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造また
は立方晶構造となることを特徴とする。
【0019】請求項2の発明は、前記核燃料ペレットの
母相内に分散する高核的毒物濃度領域の平均直径または
相当直径が50μm以上であることを特徴とする。請求項
3の発明は、前記核燃料ペレットの母相内に分散する高
核的毒物濃度領域を構成する元素のうち、前記核的毒物
がGd2 3 であり、前記高核的毒物濃度領域のGd2
3 含有量が最大でも60wt%であることを特徴とする。
【0020】請求項4の発明は、UO2 等の核燃料にG
2 3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレ
ットの製造方法において、前記核燃料ペレット平均濃度
より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造
または立方晶構造をとるような組成からなる造粒または
凝集粒子粉末と核燃料粉末を所定の混合比で混合し、こ
れを圧縮成形して圧縮成形体とし、1600℃〜1800℃の範
囲内の焼結温度で、高核的毒物濃度部分が蛍石型結晶構
造または立方晶構造となり得る酸素分圧を有する焼結ガ
ス中で前記圧縮成形体を焼結することを特徴とする。
【0021】請求項5の発明は、前記核燃料ペレット平
均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結
晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる粉末
を、予備成形後、粉砕、篩分けし、核燃料粉末との混合
時に大半の造粒または凝集粒子を維持できるような強固
な凝集粒子を得ることを特徴とする。
【0022】請求項6の発明は、前記予備成形した後、
粉砕、篩分けにより平均濃度より高い核的毒物を含み、
かつ焼結後にどの組成においても蛍石型結晶構造または
立方晶構造をとるように、前記圧縮予備成形行程で造粒
または凝集粒子粉末を得る際に、圧縮予備成形時に前記
造粒または凝集粒子が変形し得るような強度となるよう
な圧力で圧縮予備成形することを特徴とする。
【0023】請求項7の発明は、前記核燃料ペレット平
均濃度より高い核的毒物を含む造粒または凝集粒子内の
核的毒物が、焼結後に固溶体となりうる程度に混合され
ていることを特徴とする。
【0024】請求項8の発明は、前記核燃料ペレット平
均濃度より高い核的毒物を含む凝集粒子が、焼結前にす
でに固溶体となっていることを特徴とする。請求項9の
発明は、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物
を含む造粒または凝集粒子粉末の平均直径あるいは相当
直径が約50μm以上であることを特徴とする。
【0025】請求項10の発明は、前記核的毒物はGd2
3 であり、高核的毒物濃度領域のGd2 3 含有量は
最大でも60wt%であることを特徴とする。請求項11の発
明は、前記焼結ガスはCOとCO2 混合ガスであること
を特徴とする。
【0026】請求項12の発明は、核的毒物がGd2 3
であり、高核的毒物濃度領域のGd2 3 含有量が最大
でも30wt%である造粒または凝集粒子粉末を用い、露点
−60℃の水素ガスと同等かそれ以上の酸素分圧を有する
雰囲気ガス中で焼結することを特徴とする。
【0027】請求項13の発明は、複数個の焼結した核燃
料ペレットを燃料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端
を封入してなる核燃料要素において、前記核燃料ペレッ
トはそのペレット内に核的毒物濃度が局所的に高い組成
からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型
結晶構造または立方晶構造となっているか、または前記
核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域
の平均直径または相当直径が50μm以上であるか、ある
いは前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物
濃度領域のGd2 3 含有量が最大でも60wt%であるも
のからなることを特徴とする。
【0028】請求項14の発明は、複数個の焼結した核燃
料ペレットを燃料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端
を封入してなる燃料要素等が組み込まれてなる燃料集合
体において、前記燃料要素は前記核燃料ペレットの母相
内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分
散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立
方晶構造となっているか、または前記核燃料ペレットの
母相内に分散する高核的毒物濃度領域の平均直径または
相当直径が50μm以上であるか、あるいは前記核燃料ペ
レットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域のGd2
3 含有量が最大でも60wt%であるものからなる複数の
焼結核燃料焼結ペレットが前記被覆管内に装填されたも
ので構成されていることを特徴とする。
【0029】
【発明の実施の形態】本発明に係る核燃料ペレットは、
ペレット平均濃度よりも低い濃度の核的毒物を含む母相
または核的毒物を含まない母相とペレット平均よりも高
濃度の核的毒物を含む高核的毒物分散相から構成され、
共に蛍石型結晶構造またはそれに近い立方晶構造を有し
ている。
【0030】本発明に係る核燃料ペレットによれば、マ
イクロクラックを有しないため、核的毒物固溶による熱
伝導率低下が少なく熱伝導率が高い母相のペレット内に
おける含有割合が高くなり、同一のペレット平均核的毒
物濃度を持つ従来型の均一固溶の核燃料ペレットよりも
実効的な熱伝導率が高くなる。
【0031】本発明に係る核燃料ペレットの製造方法
は、UO2 等の核燃料にGd2 3 等の核的毒物が添加
されて焼結した核燃料ペレットの製造方法において、前
記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、か
つ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるよう
な組成からなる造粒または凝集粒子粉末と核燃料粉末を
所定の混合比で混合し、これを圧縮成形して圧縮成形体
とし、1600℃〜1800℃の範囲内の焼結温度で、高核的毒
物濃度部分が蛍石型結晶構造または立方晶構造となり得
る酸素分圧を有する焼結ガス中で前記圧縮成形体を焼結
して核燃料ペレットを製造する。
【0032】本発明に係る核燃料ペレットの製造方法に
よれば、高濃度の核的毒物を含有する領域においても母
相と同じ蛍石型結晶構造または非常に構造の近い立方晶
構造をとるように焼結するため、結晶構造の著しく異な
り、マイクロクラックの発生や結晶粒成長の妨げとなる
別相の発生を抑止することができ、マイクロクラックが
なく結晶粒が十分に成長した高濃度の核的毒物を含む核
燃料ペレットを得ることができる。
【0033】例えばGd2 3 添加核燃料ペレットにお
いて、焼結雰囲気ガス中の酸素分圧を調整すると、焼結
過程において、焼結ガス中から高濃度のGd2 3 を含
む領域が蛍石型結晶構造となるために必要な酸素が供給
され、核燃料ペレットは相境界を持たない構造となる。
【0034】そのために、焼結後にはマイクロクラック
等の欠陥が存在することがなく、かつ核燃料ペレット平
均のGd2 3 濃度よりも遥かに低い濃度のGd2 3
しか含有しない領域を多量に有する核燃料ペレットが得
られる。このように製造された核燃料ペレットを用いる
ことにより、マイクロクラックによる熱伝導率の低下を
避けることができる。
【0035】また、Gd固溶による熱伝導率低下が少な
く熱伝導率が高い母相の割合が高くなり、同一の核燃料
ペレット平均核的毒物濃度を持つ従来の均一固溶型核燃
料ペレットよりも実効的な熱伝導率が高くなることによ
り、燃料中心温度の増大が低減され、その結果としてF
Pガス放出およびスエリング量が低減できる。
【0036】このような核燃料ペレットを燃料被覆管内
に装填して燃料要素を構成し、この燃料要素を組み込ん
で燃料集合体を構成することにより、核的毒物を含有す
る燃料要素の出力を従来に比べて高く設定することがで
きる。
【0037】図1は本発明に係る核燃料ペレットの第1
の実施の形態を示すもので、この核燃料ペレット1はU
2 母相中にUO2 −30wt%Gd2 3 の小球分散相を
有する半分散型である。図2は同じく第2の実施の形態
を示すもので、この核燃料ペレット2はUO2 母相中に
UO2 −50wt%Gd2 3 の小球分散相を有する半分散
型である。
【0038】図1および図2中Vは体積を表わし、図2
中、VUO2 −50wt%Gd2 3はUO2 −50wt%
Gd2 3 部の体積、Vtotal は全体の体積を表わし、
図2のVUO2 −50wt%Gd2 3 /Vtotal =0.22
8 は全体に対するUO2 −50wt%Gd2 3 部の体積
の割合が0.228 であることを示している。図1について
も同様である。
【0039】図3は従来の核燃料ペレット3を示し、U
2 −10wt%Gd2 3 均一固溶型である。なお、図1
から図3ともに核燃料ペレット1〜3を模写し、模型的
に拡大して示す透視図である。
【0040】表1は本発明に係る核燃料ペレットと従来
の核燃料ペレットのUO2 に対する相対熱伝導率を示し
ている。なお、表中の本発明ペレットAはUO2 −60wt
%Gd2 3 の小球分散型核燃料ペレットであり、本発
明ペレットBは第1の実施の形態の核燃料ペレット1に
対応し、従来ペレットは図3に示したほぼ完全にGdが
固溶したUO2 −10wt%Gd2 3 核燃料ペレット3に
対応している。
【0041】これらの値は、Journal of Nuclear Mater
ialsの第 231巻(1996年)の29頁以降に示されているU
2 −Gd2 3 ペレット(固溶体)の熱伝導率のGd
2 3 濃度依存性の式、およびHigh Temperature -High
Pressuresの第13巻(1981年)の 649頁以降に示されて
いる熱伝導率が異なる粒子がマトリクスに分散している
場合の熱伝導率の式を用いて計算した値である。
【0042】
【表1】 表1から明らかなように、本発明に係る核燃料ペレット
の熱伝導率は、従来ペレットよりも10%〜50%大きいこ
とが認められる。
【0043】次に、本発明に係る核燃料ペレットおよび
その製造方法の実施例1〜10について、図4および図5
を参照しながら説明する。 [実施例1]図4に示すように、Gd2 3 濃度が30wt
%になるように所定量のUO2 粉末4とGd2 3 粉末
5とをボールミルで混合6し、均一な混合粉末を得、こ
れを2.2t/cm2 でプレスして圧縮予備成形7した後、粉
砕・篩分け8して約50μm以上のUO2 −Gd2 3
粒粉末9を得る。
【0044】この造粒粉末9をGd2 3 濃度が10wt%
になるようにUO2 粉末4に加え、造粒粉末9が粉砕さ
れないVブレンダで30分間混合10し、UO2 −10wt%G
23 混合粉末を得る。これを2.2t/cm2 でプレスし
て圧縮成形11し、理論密度に対する相対密度が約53%の
成形体12を得た後、露点10℃のN2 +13%H2 雰囲気中
において1740℃で4時間焼結14した。その結果、理論密
度に対する相対密度が約94%、結晶粒径が約8μmの焼
結体15を得た。この焼結体15はUO2 −10wt%Gd2
3 の小球分散相とUO2 母相とで構成された核燃料ペレ
ットとなっていた。
【0045】[実施例2]実施例1と同様にして、Gd
2 3 濃度が30wt%になるように所定量のUO2粉末4
とGd2 3 粉末5と微量のアルミナシリカ混合粉末16
をボールミルで混合6し、均一な混合粉末を得、これを
2.2t/cm2 でプレスして圧縮予備成形7した後、粉砕・
篩分け8して約50μm以上の造粒粉末9を得る。この造
粒粉末9をGd2 3 濃度が10wt%になるようにUO2
粉末4に加え、造粒粉末9が粉砕されないVブレンダで
30分間混合10し、UO2 −10wt%Gd2 3 混合粉末を
得る。これを2.2t/cm2 で圧縮成形11して、理論密度に
対する相対密度が約52%の成形体12を得た後、露点10℃
のN2 +13%H2 雰囲気中において1740℃で4時間焼結
14した。その結果、理論密度に対する相対密度が約94
%、結晶粒径が約20μmの焼結体15を得た。
【0046】[実施例3]実施例1と同様にGd2 3
濃度が30wt%になるように所定量のUO2 粉末4とGd
2 3 粉末5とをボールミルで混合6し、均一な混合粉
末を得、これを0.5t/cm2 でプレスして圧縮予備成形7
した後、粉砕・篩分け8して60μm以上の造粒粉末9を
得る。この造粒粉末9をGd2 3 濃度が10wt%になる
ようにUO2 粉末4に加え、造粒粉末9が粉砕されない
Vブレンダで30分間混合10し、UO2 −10wt%Gd2
3 混合粉末を得る。これを2.2t/cm2 で圧縮成形11して
成形体12を得た後、この成形体12を露点10℃のN2 +13
%H2 雰囲気中において1740℃で4時間焼結14した。そ
の結果、理論密度に対する相対密度が約94%、結晶粒径
が約10μmの焼結体15を得た。
【0047】[実施例4]図5に示すように、Gd2
3 濃度が50wt%になるように所定量のUO2 粉末4とG
2 3 粉末5とをそれぞれ硝酸に溶解17し、ゾルゲル
法による滴下・沈殿・熟成19および焙焼・還元・篩分け
20を経て約50μm以上の均一な凝集粒子21を得る。この
凝集粒子21をGd2 3 濃度が10wt%になるようにUO
2 粉末4に加え、凝集粒子21が粉砕されないVブレンダ
で混合10し、UO2 −10wt%Gd23 混合粉末を得
る。これを2.2t/cm2 で圧縮成形11して成形体12を得た
後、この成形体12を40wt%CO+60%CO2 雰囲気中に
おいて1740℃で焼結して焼結体15とし、本発明に係る焼
結核燃料ペレットを得る。
【0048】なお、60wt%以上のGd2 3 を含むUO
2 粉末について焼結雰囲気と結晶構造の関係を調べたと
ころ、UO2 が別の結晶構造を持つU4 9 相を形成し
ないような条件下では、Gd2 3 高濃度部分が蛍石型
結晶構造にならないことが分かった。また、図4および
図5において、圧縮成形11する前の混合10の工程で必要
に応じて潤滑剤23を加えるが、焼結14の前に成形体12を
脱脂13する。
【0049】[実施例5]図5に示した実施例4におい
て、ボールミル混合+プレスおよびゾルゲル法により製
造した造粒粉末および凝集粒子を用いたが、粉末が均一
に混合される他の混合方法により混合され造粒された粉
末でも、また、あらかじめ焼結により固溶体とした後そ
れを粉砕して得られる粒子を用いることもできる。
【0050】[実施例6]実施例1〜4において、核的
毒物としてGd2 3 の例で説明したが、Er,Dy等
の他の核的毒物でも同様の効果が期待でき、またこれら
はGdと化学的性質が類似しているため類似の発想で焼
結条件等を決定できる。
【0051】[実施例7]実施例1〜4において、核的
毒物の濃度の高い領域の構成元素としてGd,U,O,
Al,Siのみの例で説明したが、焼結中に母相と同程
度の焼きしまりを生じ、かつ結晶構造が著しく異ならな
いような凝集粒子を用いることにより、焼結途中でマイ
クロクラックや結晶粒成長を阻害するような反応相の形
成、連続気孔の形成などが避けることができる。
【0052】例えばZrO2 においてY2 3 を添加す
ることにより、室温から高温にわたって安定に立方晶を
保つことができるように、Gd2 3 等の核的毒物を高
温においても安定に立方晶として保つことのできる添加
物を加えることにより、実施例1〜4と同様の効果が得
られる。
【0053】[実施例8]実施例1〜4においては、焼
結時の雰囲気ガスとしてCO−CO2 混合ガスやH2
を添加したN2 +13%H2 ガスの例で説明したが、焼結
挙動は焼結時に固相と平衡になる雰囲気ガスの酸素ポテ
ンシャルにより影響されるので、同様の酸素ポテンシャ
ルを有する他の雰囲気ガスを用いることにより同様の効
果が得られる。
【0054】[実施例9]実施例1〜4においては、最
高50wt%までのGd2 3 を含む混合凝集粒子粉末を使
用する例で説明したが、より高濃度のGd2 3 を含む
混合凝集粒子粉末を用いても、成形、焼結時の基本的な
挙動が同一であるため、本発明と同様の効果が得られ
る。
【0055】ただし、60wt%以上のGd2 3 を含むU
2 粉末について焼結雰囲気と結晶構造の関係を調べた
ところ、UO2 が別の結晶構造を持つU4 9 相を形成
しないような条件下では、Gd2 3 高濃度部分が蛍石
型結晶構造にならないことが認められた。
【0056】[実施例10]実施例1〜4においては、母
相を構成する原料粉末としてUO2 粉末の例で説明した
が、UO2 ,PuO2 ,ThO2 のいずれか1種類ある
いはこれらの混合物、さらにはペレット平均濃度よりも
低い核的毒物を含む粉末を使用することができる。この
実施例によれば、粉末の成形時挙動や焼結挙動の基礎現
象に変わりはなく、また、熱伝導率も従来例より高くな
ることから、実施例1〜4と同様の効果が得られる。
【0057】次に上記実施例1〜10と対比するための参
考例1〜3を以下に説明する。 [参考例1]図4に準じてGd2 3 粉末5を1500℃で
仮焼して高温で安定な単斜晶とし、つぎに3.1t/cm2
プレスして圧縮予備成形し、粉砕・篩分けした後、球状
化処理22を施したものをGd2 3 濃度が10wt%になる
ようにUO2 粉末4に加え、造粒粒子9が粉砕されない
Vブレンダで混合10し、UO2 −10wt%Gd2 3 混合
粉末を得る。
【0058】これを2.2t/cm2 でプレスし圧縮成形11し
て、理論密度に対する相対密度が約53%の成形体12を得
た後、露点10℃のN2 +13%H2 雰囲気中において1740
℃で4時間焼結14した。その結果、理論密度に対する相
対密度が約95%、結晶粒径が約15μmの焼結体15を得
た。
【0059】しかしながら、この参考例として得られた
焼結体15、つまり核燃料ペレットのGd2 3 領域とU
2 領域の境界には多数の連続した気孔や長細い形状の
気孔が存在し、好ましい組織が得られなかった。これ
は、成形圧力を1.3t/cm2 とした場合も、焼結密度は約
95%で、組織は同様であった。
【0060】[参考例2]上記参考例1に準じて、UO
2 粉末4とGd2 3 粉末5を混合する際に、微量のア
ルミナシリカ混合粉末16を加え、同様の条件で焼結した
ところ、理論密度に対する相対密度が約93%で結晶粒径
が約20μmの焼結体15が得られた。しかしこの焼結体1
5、つまり核燃料ペレットのGd2 3 領域とUO2
域の境界には、さらに多数の連続した気孔や長細い形状
の気孔が存在し、好ましい組織が得られなかった。
【0061】[参考例3]Gd2 3 粉末をプレス、粉
砕し、球状化処理した後、1700℃で熱処理し単斜晶とし
たものを用いて、球状化処理したもの、しないもの、微
量アルミナシリカ混合粉末を加えたものについて焼結体
を作製したが、いずれもGd2 3 領域とUO2 領域の
境界には、さらに多数の連続した気孔が存在し、好まし
い組織が得られなかった。
【0062】つぎに図6(a)により本発明に係る燃料
要素の実施の形態を説明する。図6(a)は本発明に係
る燃料要素24の実施の形態の一例を一部切断した斜視図
で示し、図6(b)は燃料要素24を組み込んだ燃料集合
体25の一例を斜視図で示している。
【0063】図6(a)に示した燃料要素24はジルコニ
ウム基長尺円筒状燃料被覆管26内に複数個の核燃料ペレ
ット27が積層して装填されており、燃料被覆管26の上下
両端部には上部端栓28と下部端栓29で密封されている。
【0064】上部端栓28と核燃料ペレット27の上端との
間にはプレナムスプリング30が設けられており、プレナ
ムスプリング30により核燃料ペレット27の上下動を防止
している。
【0065】ここで、核燃料ペレット27は実施例1〜10
によって製造されたものと同様のもので、つぎのように
構成されている。すなわち、UO2 等の核燃料にGd2
3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレット
において、核燃料ペレット内に核的毒物濃度が局所的に
高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成において
も蛍石型結晶構造または立方晶構造となっている。
【0066】また、核燃料ペレットの母相内に分散する
高核的毒物の平均直径または相当直径が50μm以上であ
る。さらに、核燃料ペレットの母相内に分散する高核的
毒物濃度領域を構成する元素のうち、核的毒物がGd2
O3 であり、前記高核的毒物濃度領域のGd2 O3 含有
量が最大でも60wt%である。
【0067】本実施の形態は係る燃料要素によれば、同
出力で比較した場合、従来例と比較して燃料温度を低減
できる。言い換えると、同一燃料温度まで燃料温度の上
昇を許した設計、すなわち、燃料挙動を同等に保った設
計をする場合、より高い出力を許容することができる。
【0068】例えば実施例1によって製造された核燃料
ペレットを燃料被覆管26内に装填して燃料要素24を構成
した場合、核燃料ペレット27の表面から燃料中心までの
温度上昇は同一出力で比較した場合、従来例に比較して
10%以上低減することができる。換言すると、10%以上
出力を上昇させることができる。
【0069】次に図6(b)により本発明に係る燃料集
合体の実施の形態を説明する。図6(b)に示した燃料
集合体25は図6(a)に示した燃料要素24の上下両端を
上部タイプレート31および下部タイプレート32に組み込
み固定し、複数本の燃料要素24の間隔をスペーサ33で保
持したものである。この燃料集合体25の外側は角筒状チ
ャンネルボックス(図示せず)によって包囲される。図
6(b)中符号34はチャンネルファスナで下部タイプレ
ート32と下部端栓29によって固定されている。本実施の
形態によれば、図6(a)における燃料要素24を組み込
むことにより低熱伝導率に起因する出力抑制を緩和する
ことができる。
【0070】
【発明の効果】本発明に係るGd2 3 等の核的毒物添
加燃料ペレットによれば、マイクロクラックによる熱伝
導率の低下を避けることができ、またGd等の核的毒物
の固溶による熱伝導率の低下を低減できることにより、
照射中における燃料温度の増大が低減され、その結果と
してFPガス放出およびスエリング量が低減できる。ま
た、従来例と同等の燃料挙動を許容した場合、出力を従
来例よりも高く設定することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る核燃料ペレットの第1の実施の形
態を模写して模型的に示す透視図。
【図2】本発明に係る核燃料ペレットの第1の実施の実
施の形態を模写して模型的に示す透視図。
【図3】従来の核燃料ペレットを模写して模型的に示す
透視図。
【図4】本発明に係る核燃料ペレット製造方法の第1の
実施の形態を説明するための工程図。
【図5】本発明に係る核燃料ペレット製造方法の第2の
実施の形態を説明するための工程図。
【図6】(a)は本発明に係る燃料要素の一実施例を説
明するための一部断面で示す斜視図、(b)は本発明に
係る燃料集合体の一実施例を説明するための斜視図。
【符号の説明】
1,2…本発明の核燃料ペレット、3…従来の核燃料ペ
レット、4…UO2 粉末、5…Gd2 3 粉末、6…混
合、7…圧縮予備成形、8…粉砕・篩分け、9…造粒粉
末、10…混合、11…圧縮成形、12…成形体、13…脱脂、
14…焼結、15…焼結体、16…アルミナシリカ混合粉末、
17…溶解、18…混合、19…滴下・沈殿・熟成、20…焙焼
・還元・篩分け、21…凝集粒子、22…球状化処理、23…
潤滑剤、24…燃料要素、25…燃料集合体、26…燃料被覆
管、27…核燃料ペレット、28…上部端栓、29…下部端
栓、30…プレナムスプリング、31…上部タイプレート、
32…下部タイプレート、33…スペーサ、34…チャンネル
ファスナ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 平井 睦 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 大越 由己 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 水谷 千尋 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 天谷 政樹 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 梁井 康市 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 増田 宏 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 UO2 等の核燃料にGd2 3 等の核的
    毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットにおいて、前
    記核燃料ペレットの母相内に核的毒物濃度が局所的に高
    い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても
    蛍石型結晶構造または立方晶構造となることを特徴とす
    る核燃料ペレット。
  2. 【請求項2】 前記核燃料ペレットの母相内に分散する
    高核的毒物濃度領域の平均直径または相当直径が50μm
    以上であることを特徴とする請求項1記載の核燃料ペレ
    ット。
  3. 【請求項3】 前記核燃料ペレットの母相内に分散する
    高核的毒物濃度領域を構成する元素のうち、前記核的毒
    物がGd2 3 であり、前記高核的毒物濃度領域のGd
    2 3 含有量が最大でも60wt%であることを特徴とする
    請求項1記載の核燃料ペレット。
  4. 【請求項4】 UO2 等の核燃料にGd2 3 等の核的
    毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットの製造方法に
    おいて、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物
    を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造
    をとるような組成からなる造粒または凝集粒子粉末と核
    燃料粉末を所定の混合比で混合し、これを圧縮成形して
    圧縮成形体とし、1600℃〜1800℃の範囲内の焼結温度
    で、高核的毒物濃度部分が蛍石型結晶構造または立方晶
    構造となり得る酸素分圧を有する焼結ガス中で前記圧縮
    成形体を焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製
    造方法。
  5. 【請求項5】 前記核燃料ペレット平均濃度より高い核
    的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方
    晶構造をとるような組成からなる粉末を、予備成形後、
    粉砕、篩分けし、核燃料粉末との混合時に大半の造粒ま
    たは凝集粒子を維持できるような強固な凝集粒子を得る
    ことを特徴とする請求項4記載の核燃料ペレットの製造
    方法。
  6. 【請求項6】 前記予備成形後、粉砕、篩分けにより平
    均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結
    晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒
    または凝集粒子粉末を得る際に、成形時に前記造粒また
    は凝集粒子が変形し得るような強度となるような圧力で
    圧縮予備成形することを特徴とする請求項5記載の核燃
    料ペレットの製造方法。
  7. 【請求項7】 前記核燃料ペレット平均濃度より高い核
    的毒物を含む造粒または凝集粒子内の核的毒物が、焼結
    後に固溶体となりうる程度に混合されていることを特徴
    とする請求項4から請求項6記載の核燃料ペレットの製
    造方法。
  8. 【請求項8】 前記核燃料ペレット平均濃度より高い核
    的毒物を含む凝集粒子が、焼結前にすでに固溶体となっ
    ていることを特徴とする請求項4から請求項6記載の核
    燃料ペレットの製造方法。
  9. 【請求項9】 前記核燃料ペレット平均濃度より高い核
    的毒物を含む造粒または凝集粒子粉末の平均直径あるい
    は相当直径が約50μm以上であることを特徴とする請求
    項4から請求項8記載の核燃料ペレットの製造方法。
  10. 【請求項10】 前記核的毒物はGd2 3 であり、高
    核的毒物濃度領域のGd2 3 含有量は最大でも60wt%
    であることを特徴とする請求項4から請求項9記載の核
    燃料ペレットの製造方法。
  11. 【請求項11】 前記焼結ガスはCOとCO2 混合ガス
    であることを特徴とする請求項4から請求項10記載の核
    燃料ペレットの製造方法。
  12. 【請求項12】 核的毒物がGd2 3 であり、高核的
    毒物濃度領域のGd2 3 含有量が最大でも30wt%であ
    る造粒または凝集粒子粉末を用い、露点−60℃の水素ガ
    スと同等かそれ以上の酸素分圧を有する雰囲気ガス中で
    焼結することを特徴とする請求項4から請求項9記載の
    核燃料ペレットの製造方法。
  13. 【請求項13】 複数個の焼結した核燃料ペレットを燃
    料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端を封入してなる
    核燃料要素において、前記核燃料ペレットはそのペレッ
    ト内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が
    分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または
    立方晶構造となっているか、または前記核燃料ペレット
    の母相内に分散する高核的毒物濃度領域の平均直径また
    は相当直径が50μm以上であるか、あるいは前記核燃料
    ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域のGd
    2 3 含有量が最大でも60wt%であるものからなること
    を特徴とする燃料要素。
  14. 【請求項14】 複数個の焼結した核燃料ペレットを燃
    料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端を封入してなる
    燃料要素等が組み込まれてなる燃料集合体において、前
    記燃料要素は前記核燃料ペレットの母相内に核的毒物濃
    度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの
    組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となっ
    ているか、または前記核燃料ペレットの母相内に分散す
    る高核的毒物濃度領域の平均直径または相当直径が50μ
    m以上であるか、あるいは前記核燃料ペレットの母相内
    に分散する高核的毒物濃度領域のGd2 3 含有量が最
    大でも60wt%であるものからなる複数の焼結核燃料焼結
    ペレットが前記被覆管内に装填されたもので構成されて
    いることを特徴とする燃料集合体。
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