JPH11293062A - ポリプロピレン樹脂組成物および無延伸フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】透明性、耐衝撃性、低温ヒートシール性、およ
びヒートシール強度に優れた無延伸フィルムを与え得る
ポリプロピレン樹脂組成物、ならびに上記特性に優れた
無延伸フィルムを提供する。 【解決手段】ポリプロピレン樹脂（Ａ）、特定のエチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）、および特
定のプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合
体（Ｃ）を含有するポリプロピレン樹脂組成物、ならび
に該組成物からなる無延伸フィルム。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリプロピレン樹
脂組成物、ならびに該組成物からなる無延伸フィルムに
関し、詳しくは、ポリプロピレン樹脂、特定のエチレン
・α−オレフィンランダム共重合体、および特定のプロ
ピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体を含有
するポリプロピレン樹脂組成物、ならびに該組成物から
なる無延伸フィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレン樹脂フィルムは、引張強
度、剛性などの機械特性および光沢、透明性などの光学
特性に優れ、また無毒性、無臭性などの点で食品衛生性
にも優れているため、食品包装の分野に広く使用されて
いる。この場合、ポリプロピレン樹脂のみのフィルムで
は、耐衝撃性に劣り、ヒートシール温度が高いので、エ
チレン・プロピレン共重合体、エチレン・ブテン共重合
体などのゴム状物質を添加することが行われている。

【０００３】ゴム状物質の添加により、ポリプロピレン
樹脂フィルムの耐衝撃性が改良され、かつヒートシール
温度が低下するものの、反面ポリプロピレン樹脂フィル
ムの透明性およびヒートシール強度が低下する欠点があ
る。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、透明
性、耐衝撃性、低温ヒートシール性、およびヒートシー
ル強度に優れた無延伸フィルムを与え得る無延伸フィル
ム用のポリプロピレン樹脂組成物を提供することであ
る。本発明の他の課題は、透明性、耐衝撃性、低温ヒー
トシール性、およびヒートシール強度に優れた無延伸フ
ィルムを提供することである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明は、次の無延伸フ
ィルム用のポリプロピレン樹脂組成物、ならびに無延伸
フィルムである。 （１）（Ａ）ポリプロピレン樹脂５０〜９５重量部、
（Ｂ）エチレン単位の含有量が６０〜９５モル％であ
り、密度が０．９００ｇ／ｃｍ³以下であり、ＭＦＲ
（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、１９０℃、２．１６ｋｇ荷
重）が０．１〜５０ｇ／１０分であり、かつゲルパーミ
エーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求めら
れる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下であるエチレン
・α−オレフィンランダム共重合体（ここで、α−オレ
フィンの炭素数は３以上である）３〜４０重量部、およ
び（Ｃ）下記条件１）〜３）を充足するプロピレン・エ
チレン・１−ブテンランダム共重合体２〜２０重量部
（ここで、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計量は１０
０重量部である）を含有する無延伸フィルム用のポリプ
ロピレン樹脂組成物。プロピレン・エチレン・１−ブテ
ンランダム共重合体（Ｃ）の条件： １）プロピレン単位５０〜８８モル％、エチレン単位２
〜３０モル％、および１−ブテン単位１０〜４０モル％
を含有し、かつ１−ブテン単位の含有量はエチレン単位
の含有量より多いこと。 ２）ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、２３０℃、２．
１６ｋｇ荷重）が０．１〜５０ｇ／１０分であること。 ３）ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以
下であること。 （２）ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、プロピレン単独重
合体、プロピレン以外のα−オレフィン単位含有量が１
０モル％以下であるプロピレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体、およびｎ−デカン抽出量が１０重量％以下
のプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体からな
る群から選択される少なくとも１種である上記（１）記
載の無延伸フィルム用のポリプロピレン樹脂組成物。 （３）エチレン・α−オレフィンランダム共重合体
（Ｂ）は、エチレン単位の含有量が６０〜９５モル％、
１−ブテン単位の含有量が５〜４０モル％のエチレン・
ブテンランダム共重合体である上記（１）または（２）
記載の無延伸フィルム用のポリプロピレン樹脂組成物。 （４）上記（１）ないし（３）のいずれかに記載のポリ
プロピレン樹脂組成物からなる無延伸フィルム。

【０００６】以下本発明の無延伸フィルム用のポリプロ
ピレン樹脂組成物および無延伸フィルムについて詳細に
説明する。本発明の無延伸フィルム用のポリプロピレン
樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ａ）、エチレン・
α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）、およびプロピ
レン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｃ）を
含有する組成物である。そして本発明の無延伸フィルム
は、上記ポリプロピレン樹脂組成物からなる。

【０００７】まず、ポリプロピレン樹脂組成物を構成す
る上記ポリプロピレン樹脂（Ａ）について説明する。本
発明では、ポリプロピレン樹脂（Ａ）として従来公知の
ポリプロピレン樹脂を適宜選択して用いることができ
る。このようなポリプロピレン樹脂（Ａ）として、例え
ばプロピレン単独重合体、プロピレンとプロピレン以外
の他のα−オレフィンとのプロピレン・α−オレフィン
ランダム共重合体およびプロピレン・α−オレフィンブ
ロック共重合体などを挙げることができる。また、ポリ
プロピレン樹脂（Ａ）は、無水マレイン酸などの極性基
含有モノマーで変性されていてもよい。

【０００８】好ましいポリプロピレン樹脂（Ａ）として
は、プロピレン単独重合体、他のα−オレフィン単位を
１０モル％以下、好ましくは８モル％以下含有するプロ
ピレン・α−オレフィンランダム共重合体、およびｎ−
デカン抽出量が１０重量％以下、特には該抽出量が８重
量％以下のプロピレン・α−オレフィンブロック共重合
体からなる群から選択される少なくとも１種のものがあ
げられる。なお、本発明では、「α−オレフィン単位」
は、α−オレフィンから誘導され、重合体を構成する構
造単位を意味する。エチレン単位、プロピレン単位、１
−ブテン単位などについても同様である。また、本発明
では、α−オレフィンには、エチレンが包含される。

【０００９】上記プロピレン・α−オレフィンランダム
共重合体またはプロピレンブロック共重合体を形成する
他のα−オレフィンとしては、プロピレン以外の炭素数
２〜２０のα−オレフィンが好ましく挙げられ、具体的
には、エチレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
1-ヘプテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-ヘ
キサデセン、4-メチル-1-ペンテンなどを挙げることが
できる。これらのα−オレフィンは、１種単独でまたは
２種以上を組み合わせて使用することができる。

【００１０】本発明で用いられるポリプロピレン樹脂
（Ａ）は、それ自体公知の固体状チタン触媒あるいはメ
タロセン系触媒などを用いて、それ自体公知の方法によ
り製造することができる。

【００１１】ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＸ線法による
結晶化度は４０％以上、特には５０％以上であることが
好ましく、ＤＳＣ法による融点（Ｔｍ）は１００〜１６
５℃であることが好ましい。また、エチレン・α−オレ
フィンランダム共重合体（Ｂ）およびプロピレン・エチ
レン・１−ブテンランダム共重合体（Ｃ）の融点よりも
高い融点のポリプロピレン樹脂（Ａ）を用いることが望
ましい。

【００１２】また、ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、ＡＳ
ＴＭ Ｄ−１２３８に準拠して測定されるメルトフロー
レート（ＭＦＲ：２３０℃、２.１６ｋｇ荷重下）が、
通常０.１〜３００ｇ／１０分であり、好ましくは１〜
５０ｇ／１０分である。ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、
１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用すること
ができる。

【００１３】次にエチレン・α−オレフィンランダム共
重合体（Ｂ）について説明する。本発明で用いるエチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）は、 １）エチレン単位の含有量が６０〜９５モル％、好まし
くは７０〜９０モル％であり、 ２）密度が０．９００ｇ／ｃｍ³以下、好ましくは０．
８５０〜０．８８０ｇ／ｃｍ³であり、 ３）ＭＦＲ（メルトフローレート、ＡＳＴＭ Ｄ−１２
３８、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．１〜５０ｇ
／１０分、好ましくは０．２〜３０ｇ／１０分、特に好
ましくは０．５〜１０ｇ／１０分であり、かつ ４）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）により、溶出溶媒としてオルソジクロロベンゼンを
用い、標準物質として単分散ポリスチレンを用いて測定
したポリスチレン換算値として、分子量分布（Ｍｗ／Ｍ
ｎ）が３以下である。

【００１４】また、エチレン・α−オレフィンランダム
共重合体（Ｂ）のα−オレフィンの炭素数は３以上、好
ましくは３〜２０、特に好ましくは３〜８である。α−
オレフィンの具体例としては、プロピレン、１−ブテ
ン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペ
ンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１
−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデ
セン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキ
サデセン、１−ヘプタデセン、１−ノナデセン、１−エ
イコセン、９−メチル−１−デセン、１１−メチル−１
−ドデセン、１２−エチル−１−テトラデセンなどを挙
げることができる。これらは１種単独で、または２種以
上の組合せで使用することができる。

【００１５】このようなエチレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体（Ｂ）を、プロピレン・エチレン・１−ブ
テンランダム共重合体（Ｃ）と共に、ポリプロピレン樹
脂（Ａ）に配合することにより、低温耐衝撃性、低温ヒ
ートシール性に優れ、かつ透明性に優れる樹脂組成物が
得られる。

【００１６】また、エチレン・α−オレフィンランダム
共重合体（Ｂ）は、Ｘ線回折法により測定された結晶化
度が好ましくは４０％未満 、より好ましくは３０％以
下であることが望ましい。結晶化度が４０％未満である
エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）を用
いると、低温ヒートシール性および耐衝撃性（フィルム
インパクト強度特性）に優れたフィルムが得られる。

【００１７】さらに、エチレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体（Ｂ）は、¹³Ｃ−ＮＭＲ法により求めた、共
重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータ
(Ｂ値）が１．０〜１．４の範囲にあることが好まし
い。上記Ｂ値は、共重合連鎖中の構造単位の組成分布状
態を表わす指標であり、下記数式〔Ｉ〕により算出する
ことができる。

【００１８】 Ｂ＝ＰＯＥ／（２ＰＯ・ＰＥ） …〔Ｉ〕 （式中、ＰＥおよびＰＯは、それぞれエチレン・α−オ
レフィンランダム共重合体中に含有される、エチレン成
分のモル分率およびα−オレフィン成分のモル分率であ
り、ＰＯＥは、全ダイアド（ｄｙａｄ）連鎖数に対する
エチレン・α−オレフィン交互連鎖数の割合である。）
このようなＰＥ、ＰＯおよびＰＯＥ値は、具体的には、
下記のようにして算出することができる。

【００１９】１０ｍｍφの試験管中で約２００ｍｇのエ
チレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）を１ｍ
ｌのヘキサクロロブタジエンに均一に溶解させて試料を
調製し、この試料の¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルを下記の条
件下に測定する。 ［測定条件］ 測定温度 ：１２０℃ 測定周波数：２０．０５ＭＨｚ スペクトル幅：１５００Ｈｚ フィルタ幅：１５００Ｈｚ パルス繰り返し時間：４．２ｓｅｃ パルス幅：７μｓｅｃ 積算回数：２０００〜５０００回

【００２０】ＰＥ 、ＰＯ およびＰＯＥ値は、上記のよ
うにして測定された¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルから、G.
J. Ray （Macromolecules, 10，773 (1977)）、J. C. R
andall（Macro-molecules, 15, 353 (1982)）、K. Kimu
ra（Polymer, 25,4418(1984)）らの報告に基づいて求め
ることができる。

【００２１】なお、上記式より求められるＢ値は、エチ
レン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）が両モノ
マーが交互に分布している場合には２となり、両モノマ
ーが完全に分離して重合している完全ブロック共重合体
の場合には０となる。

【００２２】Ｂ値が１．０〜１．４の範囲にあるエチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）を用いる
と、耐熱性に優れたポリプロピレン樹脂組成物を得るこ
とができる。

【００２３】また、エチレン・α−オレフィンランダム
共重合体（Ｂ）は、１３５℃デカリン（デカヒドロナフ
タレン）中で測定した極限粘度［η］が０．５〜５．０
ｄｌ／ｇの範囲にあることが好ましい。

【００２４】さらに、エチレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体（Ｂ）としては、下記数式〔II〕により定義
されるｇη^*値（特公平３−１４０４５号）が０．２〜
０．９５の範囲にある長鎖分岐型エチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体（Ｂ）、またはｇη^*値が０．９
５を超える直鎖状エチレン・α−オレフィンランダム共
重合体（Ｂ）が好ましい。 ｇη^*＝［η］／［η］blank …〔II〕

【００２５】上記数式〔II〕において、［η］は１３５
℃デカリン中で測定されたエチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体（Ｂ）の極限粘度である。また［η］bl
ankは対照となる直鎖状エチレン・プロピレンランダム
共重合体の極限粘度であって、上記［η］を測定したエ
チレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）と同一
重量平均分子量（光散乱法による）を有し、かつエチレ
ン含量が７０モル％の直鎖状エチレン・プロピレン共重
合体の極限粘度である。

【００２６】ｇη^*値が０．２〜０．９５の長鎖分岐型
エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）は、
後述する式（２）で表されるメタロセン化合物を含むメ
タロセン系触媒を用いて製造した共重合体が好ましい。
またｇη^*値が０．９５を超える直鎖状エチレン・α−
オレフィンランダム共重合体（Ｂ）は、後述する式
（１）で表されるメタロセン化合物を含むメタロセン系
触媒、あるいは式（２）で表されるメタロセン化合物で
あって、Ｒ⁴¹〜Ｒ⁴⁴の互いに隣接する基の一部が結合し
てそれらの基が結合するとともに環を形成したメタロセ
ン系触媒を用いて製造した共重合体が好ましい。

【００２７】上記のような特性を有するエチレン・α−
オレフィンランダム共重合体（Ｂ）を用いると、機械強
度、耐候性、耐オゾン性、低温柔軟性および耐熱性に優
れたポリプロピレン樹脂組成物が得られる。特に、ｇη
^*値が０．２〜０．９５の長鎖分岐型エチレン・α−オ
レフィンランダム共重合体（Ｂ）を用いた場合は、成形
性の点で特に優れたポリプロピレン樹脂組成物が得ら
れ、ｇη^*値が０．９５を超える直鎖状エチレン・α−
オレフィンランダム共重合体（Ｂ）を用いた場合は、フ
ィルムインパクトの点で特に優れたポリプロピレン樹脂
組成物が得られる。またα−オレフィンの炭素数が６〜
１０のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体
（Ｂ）を用いた場合は、機械強度、低温柔軟性および耐
熱性に優れたポリプロピレン樹脂組成物が得られる。

【００２８】上記のエチレン・α−オレフィンランダム
共重合体（Ｂ）は、バナジウム系触媒やチタン系触媒で
も製造されるが、後述するメタロセン系触媒の存在下
に、エチレンとα−オレフィンとを共重合させて得られ
るエチレン・α−オレフィンランダム共重合体が好まし
い。

【００２９】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体（Ｂ）の製造に用いられる前記バナジウム系触媒とし
ては、可溶性バナジウム化合物とアルキルアルミニウム
ハライド化合物とからなるバナジウム系触媒が好まし
い。上記バナジウム系触媒の可溶性バナジウム化合物と
しては、具体的には四塩化バナジウム、オキシ三塩化バ
ナジウム、モノエトキシ二塩化バナジウム、バナジウム
トリアセチルアセトネート、オキシバナジウムトリアセ
チルアセトネートなどがあげられる。

【００３０】また上記バナジウム系触媒のアルキルアル
ミニウムハライド化合物としては、具体的にはエチルア
ルミニウムジクロリド、ジエチルアルミニウムモノクロ
リド、エチルアルミニウムセスキクロリド、ジエチルア
ルミニウムモノブロミド、ジイソブチルアルミニウムモ
ノクロリド、イソブチルアルミニウムジクロリド、イソ
ブチルアルミニウムセスキクロリドなどがあげられる。

【００３１】エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体（Ｂ）の製造に用いられる前記チタン系触媒として
は、固体状チタン触媒成分と有機金属化合物触媒成分と
さらに必要に応じて電子供与体とから形成されるオレフ
ィン重合用触媒が好ましい。

【００３２】上記オレフィン重合用触媒の固体状チタン
触媒成分としては、例えば三塩化チタンまたは三塩化チ
タン組成物が担体、例えば比表面積が１００ｍ²／ｇ以
上の担体に担持された固体状チタン触媒成分、あるいは
マグネシウム、ハロゲン、電子供与体（好ましくは芳香
族カルボン酸エステルまたはアルキル基含有エーテル）
およびチタンを必須成分とし、これらの必須成分が担
体、例えば比表面積が１００ｍ²／ｇ以上の担体に担持
された固体状チタン触媒成分などがあげられる。これら
の中では、後者の固体状チタン触媒成分が好ましい。

【００３３】前記オレフィン重合用触媒の有機金属化合
物触媒成分としては、有機アルミニニウム化合物が好ま
しく、具体的にはトリアルキルアルミニウム、ジアルキ
ルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウムセスキ
ハライド、アルキルアルミニウムジハライドなどがあげ
られる、なお有機アルミニウム化合物は、使用する固体
状チタン触媒成分の種類に応じて適宜選択することがで
きる。

【００３４】前記オレフィン重合用触媒の電子供与体と
しては、窒素原子、リン原子、イオウ原子、ケイ素原子
またはホウ素原子などを有する有機化合物を使用するこ
とができ、好ましくは上記の原子を有するエステル化合
物およびエーテル化合物などがあげられる。このような
オレフィン重合用触媒は、共粉砕等の手法により活性化
されてもよく、またオレフィンが前重合されていてもよ
い。

【００３５】次にプロピレン・エチレン・１−ブテンラ
ンダム共重合体（Ｃ）について説明する。本発明で用い
るプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体
（Ｃ）は、上述したように前記条件１）〜３）を満た
す。これらの諸条件につき順次説明する。

【００３６】前記条件１）は、プロピレン・エチレン・
１−ブテンランダム共重合体(Ｃ）の組成を特定したも
のである。すなわち、プロピレン・エチレン・１−ブテ
ンランダム共重合体（Ｃ）は、プロピレン単位を５０〜
８８モル％、エチレン単位を２〜３０モル％、および１
−ブテン単位を１０〜４０モル％、好ましくはプロピレ
ン単位を６０〜８５モル％、エチレン単位３〜２０モル
％、１−ブテン単位１０〜３０モル％、特に好ましくは
プロピレン単位６０〜８５モル％、エチレン単位３〜２
０モル％、１−ブテン単位１２〜３０モル％含有する。
そして、１−ブテン単位の含有量はエチレン単位の含有
量より多い。

【００３７】プロピレン・エチレン・１−ブテンランダ
ム共重合体(Ｃ）が上記組成であることにより、該共重
合体がエラストマー的な特性、およびポリプロピレン樹
脂（Ａ）との相溶性とエチレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体（Ｂ）との相溶性をバランス良く有する結果
となる。なお、プロピレン・エチレン・１−ブテンラン
ダム共重合体(Ｃ）は、上記利点を損なわない範囲で、
プロピレン単位、1-ブテン単位およびエチレン単位以外
のα−オレフィン単位を少量、例えば１０モル％以下含
んでいてもよい。

【００３８】前記条件２）および３）は、それぞれプロ
ピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体(Ｃ）
の分子量の目安となるメルトフローレート(ＭＦＲ)、お
よび分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を特定している。プロピ
レン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体(Ｃ）の
ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、２３０℃、２．１６
ｋｇ荷重）は０．１〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．
２〜３０ｇ／１０分、特に好ましくは０．１〜１０ｇ／
分である。

【００３９】また、プロピレン・エチレン・１−ブテン
ランダム共重合体(Ｃ）のＭｗ／Ｍｎは３以下である。
Ｍｗ／Ｍｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ
ー(ＧＰＣ)法で、溶出溶媒としてオルソジクロロベンゼ
ンを用い、標準物質として単分散ポリスチレンを用いて
測定したポリスチレン換算値である。

【００４０】上記分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、例えば
ウォーター社製ＧＰＣ−１５０Ｃを用いて以下の方法に
より測定することができる。すなわち、分離カラムとし
てＴＳＫ ＧＮＨ ＴＨ（カラムサイズは直径７．８ｍ
ｍ、長さ６００ｍｍ、東ソー（株）製、商標）を用い、
カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベ
ンゼンおよび酸化防止剤としてＢＨＴ０．０２５重量％
を用い、１．０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は０．１
重量％とし、試料注入量は５００μｌとし、検出器とし
て示差屈折計を用いることができる。分離カラムとして
は、ＴＳＫ ＧＥＬ ＧＭＨ−ＨＴ、ＴＳＫ ＧＥＬ
ＧＭＨ−ＨＴＬ（東ソー（株）製、商標）等を使用する
こともできる。標準ポリスチレンは、東ソー（株）製の
ものなどを用いることができる。

【００４１】プロピレン・エチレン・１−ブテンランダ
ム共重合体(Ｃ）のＭＦＲおよび分子量分布が上記の範
囲にあることにより、ポリプロピレン樹脂（Ａ）との相
溶性に優れ、しかも得られる組成物は成形加工性に優
れ、かつ得られる成形品は透明性に優れ、表面のベタ付
きも少ない。

【００４２】本発明で用いるプロピレン・エチレン・１
−ブテンランダム共重合体(Ｃ）は特定のミクロ構造を
有しているものが好ましい。すなわち、プロピレン・エ
チレン・１−ブテンランダム共重合体(Ｃ)は、(ｉ)頭−
尾結合したプロピレン単位のみからなる３連鎖構造、ま
たは（ii）頭−尾結合したプロピレン単位と１−ブテン
単位からなる３連鎖構造を含有しているのが好ましい。
さらに、上記（ｉ）または（ii）の３連鎖構造の第２単
位目のプロピレン単位の側鎖メチル基について¹³Ｃ−Ｎ
ＭＲ（ヘキサクロロブタジエン溶液、テトラメチルシラ
ン基準）で測定したときに、１９．７〜２１.７ｐｐｍ
に表れるピークの全面積をｌ００％として、２１．２〜
２１．７ｐｐｍに表れるピークの面積が９０％以上、好
ましくは９２％以上であるものが望ましい。

【００４３】また、プロピレン・エチレン・１−ブテン
ランダム共重合体(Ｃ）は、¹³Ｃ一ＮＭＲで測定される
全プロピレン単位中のプロピレンモノマーの２，１−挿
入に基づく位置不規則単位の割合が０．０５％以上、好
ましくは０．０５〜０．４％、より好ましくは０．０５
〜０．３％であるものが望ましい。

【００４４】また、プロピレン・エチレン・１−ブテン
ランダム共重合体(Ｃ）は、プロピレンモノマーの１，
３−挿入に基づく位置不規則単位の割合が、０．０５％
以下であることが好ましい。重合時にプロピレンモノマ
ーは、１，２−挿入（メチレン側が後述する触媒と結合
する）するが、稀に２，１−挿入あるいは１，３−挿入
することがある。２，１−挿入あるいは１，３−挿入し
たモノマーは、ポリマー中で位置不規則単位を形成す
る。

【００４５】全プロピレン単位中のプロピレンモノマー
の２，１−挿入の割合は、¹³Ｃ−ＮＭＲを利用して、Po
lymer,30(1989)1350 を参考にして下記の数式〔III〕か
ら求めることができる。

【００４６】

【数１】 ２，１−挿入に基づく位置不規則単位の割合＝ （[０.２５Ｉαβ〔構造(ｉ)〕＋０.５Ｉαβ〔構造(ii)〕]×１００)／(Ｉαα ＋Ｉαβ〔構造(iｉ)〕＋０.５[Ｉαγ＋Ｉαβ〔構造(i)〕＋Ｉαδ]) …〔III〕

【００４７】ここで、ピークの命名は、Carmanらの方法
（Rubber Chem. Technol.,44(1971),781）に従う。ま
た、Ｉαβなどは、αβピークなどのピーク面積を示
す。なお、ピークが重なることなどにより、Ｉαβなど
の面積が直接スペクトルより求めることが困難な場合
は、対応する面積を有する炭素ピークで代用することが
できる。

【００４８】プロピレンの１，３−挿入に基づく３連鎖
量は、βγピーク（２７.４ppm 付近で共鳴）の面積の
１／２を全メチル基ピークとβγピークの１／２の和で
除して１００を乗ずることにより、その割合を％表示で
求めることができる。

【００４９】本発明で用いるプロピレン・エチレン・１
−ブテンランダム共重合体(Ｃ）はメタロセン系触媒を
用いて製造した共重合体が好ましい。

【００５０】上記メタロセン系触媒としては、下記式
（１）

【化１】 〔式（１）中、Ｍは、周期律表第IV〜VIＢ族の遷移金属
原子であり、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、およびＲ⁴は、同一または
異なって、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の
炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、
ケイ素含有基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有
基、またはリン含有基であり、また互いに隣接する基の
一部が結合してそれらの基が結合する炭素原子とともに
環を形成していてもよい。Ｘ¹およびＸ²は、同一または
異なって、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の
炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン化炭化水素基、
酸素含有基またはイオウ含有基である。Ｙは、炭素数１
〜２０の２価の炭化水素基、炭素数１〜２０の２価のハ
ロゲン化炭化水素基、２価のケイ素含有基、２価のゲル
マニウム含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ
−、−ＳＯ₂−、−ＮＲ⁵−、−Ｐ(Ｒ⁵）−、−Ｐ(＝Ｏ)
(Ｒ⁵)−、−ＢＲ⁵−、または−ＡｌＲ⁵−である。ここ
で、Ｒ⁵ は、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０
の炭化水素基、または炭素数１〜２０のハロゲン化炭化
水素基である。〕で示されるブリッジタイプの遷移金属
化合物（ａ）(以下、単に遷移金属化合物という場合が
ある)と、この遷移金属化合物（ａ）を活性化させ得る
化合物であって、かつ有機アルミニウム化合物（ｂ）、
有機アルミニウムオキシ化合物（ｃ）、および（ｄ）上
記遷移金属化合物（ａ）と反応してイオン対を形成する
イオン化イオン性化合物からなる（ｂ）〜（ｄ）の化合
物群から選ばれる少なくとも１種の化合物とを含むメタ
ロセン系触媒が好ましい。

【００５１】前記式（１）中、Ｍは周期律表第IV〜VIＢ
族の遷移金属であり、具体的には、チタニウム、ジルコ
ニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタル、
クロム、モリブデン、タングステンなどであり、好まし
くはチタニウム、ジルコニウム、ハフニウムであり、特
に好ましくはジルコニウムである。

【００５２】前記式（１）中、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³およびＲ⁴
は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハ
ロゲン原子、ハロゲンで置換されていてもよい炭素数１
〜２０の炭化水素基、ケイ素含有基、酸素含有基、イオ
ウ含有基、窒素含有基またはリン含有基であり、また互
いに隣接する基の一部が結合してそれらの基が結合する
炭素原子とともに環を形成していてもよい。なお、式中
それぞれ２個ずつ存在するＲ¹〜Ｒ⁴は、これらが結合し
て環を形成する際には同一記号同士の組み合せで結合す
ることが好ましいことを示しており、たとえばＲ¹とＲ¹
とで結合して環を形成することが好ましいことを示して
いる。

【００５３】前記式（１）においてＲ¹〜Ｒ⁴で示される
ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素な
どを挙げることができる。前記式（１）においてＲ¹〜
Ｒ⁴で示される炭素数１〜２０の炭化水素基としては、
たとえばメチル、エチル、n-プロピル、イソプロピル、
n-ブチル、イソブチル、sec-ブチル、tert-ブチル、n-
ペンチル、ネオペンチル、n-ヘキシル、シクロヘキシ
ル、オクチル、ノニル、ドデシル、アイコシル、ノルボ
ルニル、アダマンチルなどのアルキル基；ビニル、プロ
ペニル、シクロヘキセニルなどのアルケニル基；ベンジ
ル、フェニルエチル、フェニルプロピルなどのアリール
アルキル基；フェニル、トリル、ジメチルフェニル、ト
リメチルフェニル、エチルフェニル、プロピルフェニ
ル、ビフェニル、α−またはβ−ナフチル、メチルナフ
チル、アントラセニル、フェナントリル、ベンジルフェ
ニル、ピレニル、アセナフチル、フェナレニル、アセア
ントリレニル、テトラヒドロナフチル、インダニル、ビ
フェニリルなどのアリール基等を挙げることができる。

【００５４】これらの炭化水素基が結合して形成する環
としては、ベンゼン環、ナフタレン環、アセナフテン
環、インデン環などの縮環基、ベンゼン環、ナフタレン
環、アセナフテン環、インデン環などの縮環基上の水素
原子がメチル、エチル、プロピル、ブチルなどのアルキ
ル基で置換された基等を挙げることができる。また、こ
れらの炭化水素基は、ハロゲンで置換されていてもよ
い。

【００５５】前記式（１）においてＲ¹〜Ｒ⁴で示される
ケイ素含有基としては、メチルシリル、フェニルシリル
などのモノ炭化水素置換シリル；ジメチルシリル、ジフ
ェニルシリルなどのジ炭化水素置換シリル；トリメチル
シリル、トリエチルシリル、トリプロピルシリル、トリ
シクロヘキシルシリル、トリフェニルシリル、ジメチル
フェニルシリル、メチルジフェニルシリル、トリトリル
シリル、トリナフチルシリルなどのトリ炭化水素置換シ
リル；トリメチルシリルエーテルなどの炭化水素置換シ
リルのシリルエーテル；トリメチルシリルメチルなどの
ケイ素置換アルキル基；トリメチルフェニルなどのケイ
素置換アリール基等が挙げられる。

【００５６】前記式（１）においてＲ¹〜Ｒ⁴で示される
酸素含有基としては、ヒドロキシ基、メトキシ、エトキ
シ、プロポキシ、ブトキシなどのアルコキシ基；フェノ
キシ、メチルフェノキシ、ジメチルフェノキシ、ナフト
キシなどのアリロキシ基；フェニルメトキシ、フェニル
エトキシなどのアリールアルコキシ基等が挙げられる。

【００５７】前記式（１）においてＲ¹〜Ｒ⁴で示される
イオウ含有基としては、前記含酸素化合物の酸素がイオ
ウに置換した置換基；メチルスルフォネート、トリフル
オロメタンスルフォネート、フェニルスルフォネート、
ベンジルスルフォネート、p-トルエンスルフォネート、
トリメチルベンゼンスルフォネート、トリイソブチルベ
ンゼンスルフォネート、p-クロルベンゼンスルフォネー
ト、ペンタフルオロベンゼンスルフォネートなどのスル
フォネート基；メチルスルフィネート、フェニルスルフ
ィネート、ベンゼンスルフィネート、p-トルエンスルフ
ィネート、トリメチルベンゼンスルフィネート、ペンタ
フルオロベンゼンスルフィネートなどのスルフィネート
基等を挙げることができる。

【００５８】前記式（１）においてＲ¹〜Ｒ⁴で示される
窒素含有基としては、アミノ基、メチルアミノ、ジメチ
ルアミノ、ジエチルアミノ、ジプロピルアミノ、ジブチ
ルアミノ、ジシクロヘキシルアミノなどのアルキルアミ
ノ基；フェニルアミノ、ジフェニルアミノ、ジトリルア
ミノ、ジナフチルアミノ、メチルフェニルアミノなどの
アリールアミノ基またはアルキルアリールアミノ基等を
挙げることができる。

【００５９】前記式（１）においてＲ¹〜Ｒ⁴で示される
リン含有基としては、ジメチルフォスフィノ、ジフェニ
ルフォスフィノ等が挙げられる。

【００６０】前記式（１）中、Ｘ¹およびＸ²は、互いに
同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原
子、ハロゲンで置換されていてもよい炭素数１〜２０の
炭化水素基、酸素含有基またはイオウ含有基である。こ
れらの原子または基としては、具体的には、Ｒ¹〜Ｒ⁴で
示した原子または基と同様のものが挙げられる。

【００６１】前記式（１）中、Ｙは、ハロゲンで置換さ
れていてもよい炭素数１〜２０の２価の炭化水素基、２
価のケイ素含有基、２価のゲルマニウム含有基、−Ｏ
−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ₂−、−ＮＲ⁵
−、−Ｐ(Ｒ⁵)−、−Ｐ(Ｏ)(Ｒ ⁵)−、−ＢＲ⁵−または
−ＡｌＲ⁵−である。ここで、Ｒ⁵は水素原子、上記と同
様のハロゲン原子、ハロゲンで置換されていてもよい炭
素数１〜２０の炭化水素基である。

【００６２】前記式（１）においてＹで示されるハロゲ
ンで置換されていてもよい炭素数１〜２０の２価の炭化
水素基としては、メチレン、ジメチルメチレン、1,2-エ
チレン、ジメチル-1,2-エチレン、1,3-トリメチレン、
1,4-テトラメチレン、1,2-シクロヘキシレン、1,4-シク
ロヘキシレンなどのアルキレン基；ジフェニルメチレ
ン、ジフェニル-1,2-エチレンなどのアリールアルキレ
ン基等を挙げることができる。さらにクロロメチレンな
どの上記炭素数１〜２０の２価の炭化水素基をハロゲン
化したハロゲン化炭化水素基などを挙げることができ
る。

【００６３】前記式（１）においてＹで示される２価の
ケイ素含有基としては、メチルシリレン、ジメチルシリ
レン、ジエチルシリレン、ジ（n-プロピル）シリレン、
ジ（i-プロピル）シリレン、ジ（シクロヘキシル）シリ
レン、メチルフェニルシリレン、ジフェニルシリレン、
ジ（p-トリル）シリレン、ジ（p-クロロフェニル）シリ
レンなどのアルキルシリレン；アルキルアリールシリレ
ン、アリールシリレン基、テトラメチル-1,2-ジシリ
ル、テトラフェニル-1,2-ジシリルなどのアルキルジシ
リル、アルキルアリールジシリルまたはアリールジシリ
ル基等を挙げることができる。

【００６４】前記式（１）においてＹで示される２価の
ゲルマニウム含有基としては、上記２価のケイ素含有基
のケイ素をゲルマニウムに置換した化合物を挙げること
ができる。

【００６５】前記式（１）で示されるブリッジタイプの
遷移金属化合物（ａ）の具体例を下記する。ビス（シク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（イ
ンデニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（フルオレニ
ル）ジルコニウムジクロリド、ビス（n-プロピルシクロ
ペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（t-ブ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（トリメチルシリルシクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムジクロリド、ビス（ネオペンチルシクロペンタジ
エニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス（1-シクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（3-メチルシ
クロペンタジエニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,4-ジメチルシクロペン
タジエニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2,3,5-トリメチルシクロペンタジ
エニル）｝ジルコニウムジクロリドなど。

【００６６】本発明では、前記式（１）で示される遷移
金属化合物（ａ）のうちでも、下記式（２）で示される
ブリッジタイプの遷移金属化合物が好ましく用いられ
る。

【化２】 （式（２）中、Ｍ、Ｒ¹、Ｒ³、Ｘ¹、Ｘ²およびＹは、前
記式(１)の定義と同様である。Ｒ²¹〜Ｒ²⁴およびＲ⁴¹〜
Ｒ⁴⁴は、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基またはア
リール基であり、このアルキル基またはアリール基は、
ハロゲンまたは有機シリル基で置換されていてもよい。
またＲ⁴¹〜Ｒ⁴⁴は、互いに隣接する基の一部が結合して
それらの基が結合する炭素原子とともに環を形成してい
てもよい。）

【００６７】前記式（２）で示されるブリッジタイプの
遷移金属化合物の具体例を下記する。rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛１-（２-ｎ-プロピル-4-（９-フェナントリ
ル)インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチ
レン-ビス（1-インデニル）ジルコニウムジクロリド、r
ac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコニウムジブロ
ミド、rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジメチルジ
ルコニウム、rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジフ
ェニルジルコニウム、rac-エチレン-ビス（1-インデニ
ル）メチルジルコニウムモノクロリド、rac-エチレン-
ビス（1-インデニル）ジルコニウムビス（メタンスルホ
ナト）、rac-エチレン-ビス（1-インデニル）ジルコニ
ウムビス（p-トルエンスルホナト）、rac-エチレン-ビ
ス（1-インデニル）ジルコニウムビス（トリフルオロメ
タンスルホナト）、rac-エチレン-ビス｛1-（4,5,6,7-
テトラヒドロインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
rac-イソプロピリデン-ビス（1-インデニル）ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（1-イン
デニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-メチルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-
4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、

【００６８】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジ
メチル-4-エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-
n-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロ
ピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-n-ブチルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-sec-ブチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2,7-ジメチル-4-n-ペンチルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-n-ヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-シクロヘキシルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-メチルシクロヘキシルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7
-ジメチル-4-フェニルエチルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-
ジメチル-4-フェニルジクロルメチルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2,7-ジメチル-4-クロロメチルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-トリメチルシリレンメチルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-トリメチルシロキシメチル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジエチル
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、

【００６９】rac-ジ（i-プロピル）シリレンビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル)｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジ（n-ブチル）シリレンビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジ（シクロヘキシル）シリレンビ
ス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレンビ
ス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレンビ
ス｛1-（2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレンビス｛1-
（2,7-ジメチル-4-t-ブチルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジフェニルシリレンビス｛1-（2,7-
ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジフェニルシリレンビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-エチルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジ（p-トリル）シリレンビス｛1-（2,7-ジメチ
ル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジ（p-クロロフェニル）シリレンビス｛1-（2,
7-ジメチル-4-i-プロピルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレンビス｛1-（2-メチル
-4-i-プロピル-7-エチルインデニル）｝ジルコニウムジ
ブロミド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメ
チル-4-i-プロピル-1-インデニル)ジルコニウムジメチ
ル、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-
i-プロピル-1-インデニル)ジルコニウムメチルクロリ
ド、

【００７０】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2,7-ジ
メチル-4-i-プロピル-1-インデニル)ジルコニウム-ビス
｛1-（トリフルオロメタンスルホナト）、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2,7-ジメチル-4-i-プロピル-1-イ
ンデニル)ジルコニウム-ビス｛1-（p-フェニルスルフィ
ナト）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-フェニル-
4-i-プロピル-7-メチル-1-インデニル)ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（1,2-ジヒドロ
アセナフチロ［4,5-ｂ］シクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムジクロリド、rac−ジメチルシリレン−ビス（ベ
ンゾ［ｅ］インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-メチル-4-（α-ナフチル)インデニル)｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
(1-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
(2-アントラセニル)インデニル)｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(9
-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(9
-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p
-フルオロフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
(ペンタフルオロフェニル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-(p-クロロフェニル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-(m-クロロフェニル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-(o-クロロフェニル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-(o,p-ジクロロフェニル) フェニル-1-インデニ
ル)ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビ
ス｛1-（2-メチル-4-(p-ブロモフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、

【００７１】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-(p-トリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-
トリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o-トリル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(o,o'-ジメチルフェニ
ル)-1-インデニル) ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-エチルフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-i-プロピルフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-ベンジル
フェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-ビフェ
ニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-ビフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(p-トリメチルシ
リレンフェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-(m-
トリメチルシリレンフェニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス(2-フェニ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジブロミド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジメチル、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムメチルクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムク
ロリドＳＯ₂Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-
メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムクロリ
ドＯＳＯ₂Ｍｅ、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムモノクロ
リドモノ（トリフルオロメタンスルフォナート）、

【００７２】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジ（トリフ
ルオロメタンスルフォナート）、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジ（p-トルエンスルフォナート）、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニ
ル)｝ジルコニウムジ（メチルスルフォナート）、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムジ（トリフルオロメタンスルフ
ィナート）、rac−ジメチルシリレン-ビス｛1−（2-メ
チル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジ（トリフ
ルオロアセテート）、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムモ
ノクロリド（n-ブトキシド）、rac-ジメチルシリレン-
ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジ（n-ブトキシド）、rac-ジメチルシリレン-ビ
ス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムモノクロリド（フェノキシド）、rac-メチレン-ビ
ス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-メチル-4-
フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジ-(i-プロピル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェ
ニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ-
（n-ブチル）シリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニル
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジシクロ
ヘキシルシリレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルイン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac−メチルフェ
ニルシリレン−ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジ（p-トリル）シリレン-
ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac−ジ（p−クロロフェニル）シリ
レン-ビス｛1-（2-メチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、

【００７３】rac-ジメチルゲルミレン-ビス｛1-（2-メ
チル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルスタニレン-ビス｛1-（2-メチル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（β-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-メチル-1-ナフチル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-（5-アセナフチル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-アントラセニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（9-フェナントリル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（o-メチルフェニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（m-メチルフェニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（p-メチルフェニル）インデ
ニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,3-ジメチルフェニル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,4-ジメチルフェニ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,5-ジメチルフ
ェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、

【００７４】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-（2,4,6-トリメチルフェニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-（o-クロロフェニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-（m-クロロフェニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-（p-クロロフェニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-（2,3-ジクロロフェニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-エチル-4-（2,6-ジクロロフェニル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-（3,5-ジクロロフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（2-ブロモフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（3-ブロモフェニル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ブロモフェニル)
インデニル)｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-ビフェニリル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（4-トリメチルシリレン
フェニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、ra
c-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、

【００７５】rac−ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プ
ロピル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プ
ロピル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-プ
ロピル-4-（2-メチル-1-ナフチル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-n-プロピル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2-n-プロピル-4-（9-アントラセニル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（9-フェナントリル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリ
レン-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（β-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン
-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（2-メチル-1-ナフチル）
インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチル
シリレン-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（5-アセナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（9-アントラ
セニル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-プロピル-4-（9-フェ
ナントリル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、
rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-s-ブチル-4-フェニ
ルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、

【００７６】rac−ジメチルシリレン−ビス｛1−（2-s-
ブチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-s-ブ
チル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-s-ブチ
ル-4-（8-メチル-9-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-s
-ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-s
-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac−ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-s-ブチル-4-（9-フェナントリル)インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1
-（2-n-ペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-
ペンチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-
ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-
（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1−（2−n−ブチル-4
-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブチル-4-
（2-メチル-1-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-ブ
チル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-n-
ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-n-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-i-ブチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、

【００７７】rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブチ
ル-4-（β-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジク
ロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2-i-ブチル-
4-（２-メチル-１-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac−ジメチルシリレン−ビス｛1-（2
-i-ブチル-4-（5-アセナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-i-ブチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-i-ブチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
｛1-（2-ネオペンチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-
（2-ネオペンチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac−ジメチルシリレン−ビス
｛1-（2-n-ヘキシル-4-フェニルインデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス｛1-（2
-n-ヘキシル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス
｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1-
（2-エチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-ビス｛1
-（2-エチル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-メチルフェニルシリレン-
ビス｛1-（2-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、

【００７８】rac−ジフェニルシリレン-ビス｛1−（2-
エチル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（9-アントラセニル）インデニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-（2
-エチル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジフェニルシリレン-ビス｛1-
（2-エチル-4-（4-ビフェリニル）インデニル）｝ジル
コニウムジクロリド、rac-メチレン-ビス｛1-（2-エチ
ル-4-フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-メチレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-エチ
レン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-エ
チル-4-（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジ
クロリド、rac-エチレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-
（α-ナフチル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド、rac-ジメチルゲルミレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フ
ェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルゲルミレン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチ
ル）インデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメ
チルゲルミレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニルイ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルス
タニレン-ビス｛1-（2-エチル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレ
ン-ビス｛1-（2-エチル-4-（α-ナフチル）インデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタニレ
ン-ビス｛1-（2-n-エチル-4-（9-フェナントリル）イン
デニル）｝ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルスタ
ニレン-ビス｛1-（2-n-プロピル-4-フェニルインデニ
ル）｝ジルコニウムジクロリドなど。

【００７９】さらに、上記の遷移金属化合物のジルコニ
ウムを、チタニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオ
ブ、タンタル、クロム、モリブデン、またはタングステ
ンに置き換えた遷移金属化合物を挙げることができる。

【００８０】上記遷移金属化合物（ａ）は、通常ラセミ
体としてオレフィン重合用触媒成分として用いられる
が、Ｒ型またはＳ型を用いることもできる。本発明で
は、上記のような遷移金属化合物（ａ）を２種以上組み
合わせて用いることもできる。

【００８１】上記の遷移金属化合物（ａ）を活性化させ
得る活性化化合物として、有機アルミニウム化合物
（ｂ）、有機アルミニウムオキシ化合物（ｃ）、および
イオン性化合物（ｄ）からなる群から選ばれる少なくと
も１種の化合物が用いられる。

【００８２】上記有機アルミニウム化合物（ｂ）は、た
とえば下記式（３）で示される。 Ｒ¹ _nＡｌＸ_3-n …（３） （式（３）中、Ｒ¹は炭素数１〜１２の炭化水素基であ
り、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜
３である。）

【００８３】上記式（３）において、Ｒ¹は炭素数１〜
１２の炭化水素基、例えばアルキル基、シクロアルキル
基またはアリール基であり、具体的には、メチル基、エ
チル基、n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル
基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペン
チル基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基など
である。

【００８４】このような有機アルミニウム化合物（ｂ）
としては、具体的には、トリメチルアルミニウム、トリ
エチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、
トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニウ
ム、トリ2−エチルヘキシルアルミニウムなどのトリア
ルキルアルミニウム；イソプレニルアルミニウムなどの
アルケニルアルミニウム；ジメチルアルミニウムクロリ
ド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソプロピルア
ルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニウムクロリ
ド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジアルキルア
ルミニウムハライド；メチルアルミニウムセスキクロリ
ド、エチルアルミニウムセスキクロリド、イソプロピル
アルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセス
キクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどの
アルキルアルミニウムセスキハライド；メチルアルミニ
ウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、イソ
プロピルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウム
ジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライド；ジ
エチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミ
ニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイド
ライド等を挙げることができる。

【００８５】また有機アルミニウム化合物（ｂ）とし
て、下記式（４）で表される化合物を用いることもでき
る。 Ｒ¹ _nＡlＹ_3-n …（４） （式（４）中、Ｒ¹は式（３）のＲ¹と同様であり、Ｙは
−ＯＲ²基、−ＯＳiＲ³ ₃基、−ＯＡｌＲ⁴ ₂基、−ＮＲ⁵ ₂
基、−ＳiＲ⁶ ₃基または−Ｎ(Ｒ⁷)ＡlＲ⁸ ₂基であり、ｎ
は１〜２であり、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴およびＲ⁸はメチル基、
エチル基、イソプロピル基、イソブチル基、シクロヘキ
シル基、フェニル基などであり、Ｒ⁵は水素原子、メチ
ル基、エチル基、イソプロピル基、フェニル基、トリメ
チルシリル基などであり、Ｒ⁶およびＲ⁷はメチル基、エ
チル基などである。）

【００８６】具体的には、下記の化合物を挙げることが
できる。 （１）Ｒ¹ _nＡｌ(ＯＲ²)_3-nで表される化合物、たとえば
ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウ
ムエトキシド、ジイソブチルアルミニウムメトキシドな
ど、（２）Ｒ¹ _nＡl(ＯＳiＲ³ ₃)_3-nで表される化合物、
たとえばＥt₂Ａl(ＯＳiＭe₃）、(iso-Ｂu)₂Ａl(ＯＳiＭ
e₃）、(iso-Ｂu)₂Ａl(ＯＳiＥt₃)など、（３）Ｒ¹ _nＡl
(ＯＡｌＲ⁴ ₂)_3-nで表される化合物、たとえばＥt₂ＡlＯ
ＡlＥt₂、(iso-Ｂu)₂ＡlＯＡl(iso-Ｂu)₂など、（４)
Ｒ¹ _nＡl(ＮＲ⁵ ₂)_3-nで表される化合物、たとえばＭe₂Ａ
lＮＥt₂ 、Ｅt₂ＡlＮＨＭe 、Ｍe₂ＡlＮＨＥt 、Ｅt₂Ａ
lＮ(ＳiＭe₃)₂、(iso-Ｂu)₂ＡlＮ(ＳiＭe₃)₂など、
（５）Ｒ¹ _nＡl(ＳiＲ⁶ ₃)_3-nで表される化合物、たとえ
ば(iso-Ｂu)₂ＡlＳiＭe₃など、（６）Ｒ¹ _nＡl(Ｎ(Ｒ⁷)
ＡlＲ⁸ ₂)_3-nで表される化合物、たとえばＥt₂ＡlＮ(Ｍ
e)ＡlＥt₂ 、(iso-Ｂu)₂ＡlＮ(Ｅt)Ａl(iso-Ｂu)₂な
ど。上記において、Ｍｅはメチル基、Ｅｔはエチル基、
Ｂｕはブチル基を示す。

【００８７】これらのうちでは、式Ｒ¹ ₃Ａl、Ｒ¹ _nＡl
(ＯＲ²)_3-n、Ｒ¹ _nＡl(ＯＡlＲ⁴ ₂)_3-nで表わされる化合
物が好ましく、特にＲがイソアルキル基であり、ｎが２
である化合物が好ましい。これらを組合わせて用いるこ
ともできる。

【００８８】前記有機アルミニウムオキシ化合物（ｃ）
は、従来公知のベンゼン可溶性のアルミノキサンであっ
てもよく、また特開平２−２７６８０７号公報で開示さ
れているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキ
シ化合物であってもよい。

【００８９】上記のようなアルミノキサンは、例えば下
記のような方法によって製造することができる。 （１）吸着水を含有する化合物あるいは結晶水を含有す
る塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和
物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩
化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、ト
リアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
を添加して反応させる方法。 （２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒ
ドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウム
などの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸
気を作用させる方法。 （３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリ
アルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物
に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなど
の有機スズ酸化物を反応させる方法。

【００９０】なおこのアルミノキサンは、少量の有機金
属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミ
ノキサンの溶液から溶媒あるいは未反応有機アルミニウ
ム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解してもよ
い。

【００９１】アルミノキサンを製造する際に用いられる
有機アルミニウム化合物としては、具体的には、上記に
有機アルミニウム化合物（ｂ）として示したものと同様
のものを挙げることができる。これらのうち、トリアル
キルアルミニウムおよびトリシクロアルキルアルミニウ
ムが特に好ましい。有機アルミニウム化合物は、組合せ
て用いることもできる。

【００９２】アルミノキサンの製造の際に用いられる溶
媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、
シメンなどの芳香族炭化水素；ペンタン、ヘキサン、ヘ
プタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、
オクタデカンなどの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、
シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタ
ンなどの脂環族炭化水素；ガソリン、灯油、軽油などの
石油留分；上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環
族炭化水素のハロゲン化物、とりわけ塩素化物、臭素化
物などの炭化水素溶媒を挙げることができる。その他、
エチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類
を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族
炭化水素が好ましい。

【００９３】また本発明で用いられるベンゼン不溶性の
有機アルミニウムオキシ化合物（ｃ）は、６０℃のベン
ゼンに溶解するＡｌ成分がＡｌ原子換算で１０％以下、
好ましくは５％以下、特に好ましくは２％以下であり、
ベンゼンに対して不溶性あるいは難溶性である。

【００９４】このような有機アルミニウムオキシ化合物
（ｃ）のベンゼンに対する溶解性は、１００ミリグラム
原子のＡｌに相当する該有機アルミニウムオキシ化合物
を１００ｍｌのベンゼンに懸濁した後、攪拌下６０℃で
６時間混合した後、ジャケット付Ｇ−５ガラス製フィル
ターを用い、６０℃で熱時濾過を行い、フィルター上に
分離された固体部を６０℃のベンゼン５０ｍｌを用いて
４回洗浄した後の全濾液中に存在するＡｌ原子の存在量
（Ｘミリモル）を測定することにより求められる（Ｘ
％）。

【００９５】前記イオン化イオン性化合物（ｄ）は、前
記式（１）で示される遷移金属化合物（ａ）と反応して
イオン対を形成する化合物である。このようなイオン化
イオン性化合物（ｄ）としては、特開平１−５０１９５
０号公報、特開平１−５０２０３６号公報、特開平３−
１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公報、
特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７７０
４号公報、米国特許５３２１１０６号明細書などに記載
されたルイス酸、イオン性化合物およびカルボラン化合
物などが使用できる。

【００９６】ルイス酸としては、トリフェニルボロン、
トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（p-トリ
ル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス（3,5-
ジメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボロン、ＭｇＣl₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂-Ａｌ₂
Ｏ₃などを挙げることができる。

【００９７】イオン性化合物としては、トリフェニルカ
ルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、トリn-ブチルアンモニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェ
ロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート
などを挙げることができる。

【００９８】カルボラン化合物としては、ドデカボラ
ン、1-カルバウンデカボラン、ビスn-ブチルアンモニウ
ム（1-カルベドデカ）ボレート、トリn-ブチルアンモニ
ウム(7,8-ジカルバウンデカ）ボレート、トリn-ブチル
アンモニウム（トリデカハイドライド-7-カルバウンデ
カ）ボレートなどを挙げることができる。

【００９９】イオン化イオン性化合物（ｄ）は、２種以
上組合わせて用いることもできる。また遷移金属化合物
（ａ）を活性化させ得る活性化化合物として、上記の
（ｂ）、（ｃ）、および（ｄ）の各成分を組合わせて用
いることもできる。

【０１００】メタロセン系触媒は、上記遷移金属化合物
（ａ）と、（ｂ）〜（ｄ）からなる群から選ばれる少な
くとも一種の活性化化合物とを不活性炭化水素溶媒中ま
たはオレフィン溶媒中で混合することにより調製するこ
とができる。

【０１０１】メタロセン系触媒の調製に用いられる不活
性炭化水素溶媒としては、たとえばプロパン、ブタン、
ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ド
デカン、ヘキサデカンなどの脂肪族炭化水素；シクロペ
ンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、シク
ロオクタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエ
ン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリ
ド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化
炭化水素；ガソリン、灯油、軽油などの石油留分；これ
らの混合物などを用いることができる。

【０１０２】これら各成分からメタロセン系触媒を調製
するに際して、遷移金属化合物（ａ）は、通常約１０^-8
〜１０^-1ｍｏｌ／ｌｉｔｅｒ（重合容積）、好ましくは
１０ ^-7〜５×１０^-2ｍｏｌ／ｌｉｔｅｒの濃度で用いる
ことが望ましい。

【０１０３】活性化化合物として、（ｂ）成分および／
または（ｃ）成分が用いられる場合には、遷移金属化合
物（ａ）の遷移金属に対するアルミニウムの原子比（Ａ
ｌ／遷移金属）で、通常１０〜１００００、好ましくは
２０〜５０００の量で（ｂ）成分および／または（ｃ）
成分を使用するのが好ましい。有機アルミニウム化合物
（ｂ）と有機アルミニウムオキシ化合物（ｃ）とが併用
されるときには、(ｂ)成分中のアルミニウム原子（Ａl-
1）と（ｃ）成分中のアルミニウム原子（Ａl-2）の原子
比（Ａl-1／Ａl-2）が０.０２〜３、好ましくは０.０５
〜１.５となる量で用いられることが望ましい。

【０１０４】またイオン化イオン性化合物（ｄ）が用い
られる場合には、遷移金属化合物(ａ)と(ｄ)成分とのモ
ル比（（ａ）／（ｄ））は、通常０.０１〜１０、好ま
しくは０.１〜５の量で用いられる。

【０１０５】上記各触媒成分は、重合器中で混合しても
よいし、予め混合したものを重合器に添加してもよい。
予めこれら成分を混合する際には、通常−５０〜＋１５
０℃、好ましくは−２０〜＋１２０℃の温度で、１分〜
５０時間、好ましくは５分〜２５時間接触させることが
できる。また、混合接触時には混合温度を変化させても
よい。

【０１０６】メタロセン系触媒は、上記（ａ）〜（ｄ）
成分のすべてまたはいずれかが顆粒状ないしは微粒子状
固体（担体）に担持された固体状触媒であってもよい。
この担体は、無機担体であっても有機担体であってもよ
い。無機担体としては、たとえばＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃な
どの多孔質酸化物が好ましく用いられる。また有機担体
としては、たとえばエチレン、プロピレン、1-ブテン、
4-メチル-1-ペンテンなどの炭素数２〜１４のα−オレ
フィンを主成分として生成される（共）重合体あるいは
ビニルシクロヘキサン、スチレンを主成分として生成さ
れる重合体あるいは共重合体などを用いることができ
る。

【０１０７】メタロセン系触媒は、上記の各触媒成分に
オレフィンを予備重合させて予備重合触媒を形成してか
ら用いることもできる。予備重合に用いられるオレフィ
ンとしては、プロピレン、エチレン、1-ブテンなどのα
−オレフィンが用いられるが、これらと他のオレフィン
とを組合わせて用いることもできる。

【０１０８】なお、メタロセン系触媒を形成するに際し
て、上記のような各成分以外にもオレフィン重合に有用
な他の成分、たとえば触媒成分としての水などを用いる
ことができる。

【０１０９】本発明で用いられるエチレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体(Ｂ）およびプロピレン・エチレ
ン・１−ブテンランダム共重合体（Ｃ）は、各々上記の
メタロセン系触媒の存在下に、エチレンとα−オレフィ
ンを、あるいはプロピレンと1-ブテンとエチレンを共重
合させることによって製造することができる。

【０１１０】重合は、懸濁重合、溶液重合などの液相重
合法あるいは気相重合法のいずれの方法によっても行う
ことができる。液相重合法では上述した触媒調製の際に
用いた不活性炭化水素溶媒と同じものを用いることがで
き、プロピレンなどのα−オレフィンを溶媒として用い
ることもできる。

【０１１１】重合を懸濁重合法により行うときには−５
０〜＋１００℃、好ましくは０〜９０℃の温度で、また
溶液重合法により行うときは０〜２５０℃、好ましくは
２０〜２００℃の温度で行うことが望ましい。重合を気
相重合法により行うときには０〜１２０℃、好ましくは
２０〜１００℃の温度で、常圧〜９．８ＭＰａ（常圧〜
１００ｋｇｆ／ｃｍ²、ゲージ圧）、好ましくは常圧〜
４．９ＭＰａ（常圧〜５０ｋｇｆ／ｃｍ²、ゲージ圧）
の圧力下で行うことが望ましい。

【０１１２】重合は、回分式、半連続式、連続式のいず
れの方法においても行うことができる。さらに重合を反
応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能であ
る。得られる共重合体の分子量は、重合系に水素を存在
させるか、あるいは重合温度、重合圧力を変化させるこ
とによって調節することができる。

【０１１３】本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、上
記のポリプロピレン樹脂（Ａ）を５０〜９５重量部、エ
チレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）を３〜
４０重量部、およびプロピレン・エチレン・１−ブテン
ランダム共重合体（Ｃ）を２〜２０重量部、好ましくは
ポリプロピレン樹脂（Ａ）を６０〜９２重量部、エチレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｂ）を５〜３０
重量部、プロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共
重合体（Ｃ）を３〜１０重量部含有する。ここで、
（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）成分の合計量は、１００重
量部である。

【０１１４】上記ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプ
ロピレン（Ａ）、エチレン・α−オレフィンランダム共
重合体（Ｂ）、およびプロピレン・エチレン・１−ブテ
ンランダム共重合体（Ｃ）とともに、本発明の組成物の
利点を損なわない範囲で他の添加剤、他のポリマーなど
の他の成分を含有していてもよい。上記添加剤として、
耐候安定剤、耐熱安定剤、防曇剤、耐ブロッキング剤、
スリップ剤、滑剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、
充填剤などを挙げることができる。

【０１１５】本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、ポ
リプロピレン樹脂組成物の調製方法として知られている
一般的な方法によって調製され、例えばポリプロピレン
樹脂（Ａ）、エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体（Ｂ）、およびプロピレン・エチレン・１−ブテンラ
ンダム共重合体（Ｃ）を、さらには所望により配合され
る他の成分を、溶融混練することによって調製すること
ができる。例えば、本発明のポリプロピレン樹脂組成物
は、上記各成分を同時にまたは逐次的にヘンシェルミキ
サー、Ｖ型ブレンダー、タンブラーミキサー、リボンブ
レンダーなどに装入して混合した後、単軸押出機、多軸
押出機、ニーダー、バンバリーミキサーなどで溶融混練
することによって得ることができる。

【０１１６】本発明のポリプロピレン樹脂組成物のＭＦ
Ｒ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重）は１〜１００ｇ／１０分、特には１〜５０ｇ／１
０分であることが好ましい。また、本発明のポリプロピ
レン樹脂組成物の融点(ＤＳＣ法)は１００〜１６７℃、
特には１２０〜１６７℃であることが好ましい。

【０１１７】本発明のポリプロピレン樹脂組成物から、
公知の押出成形法により、無延伸フィルムを成形するこ
とができる。押出成形法により得られる無延伸フィルム
は、透明性、耐衝撃性、低温ヒートシール性、およびヒ
ートシール強度に優れており、単層無延伸フィルムとし
て用いるのに適している。

【０１１８】本発明の無延伸フィルムは、前記本発明の
ポリプロピレン樹脂組成物を押出成形法により成形して
得られる無延伸フィルムである。本発明の無延伸フィル
ムの厚みは、用途によってもことなるが、通常１０〜１
００μｍ、好ましくは２０〜８０μｍである。

【０１１９】本発明の無延伸フィルムは、上記諸特性に
優れているので、各種包装用分野、たとえば野菜、魚肉
などの生鮮食品；スナック、麺類の乾燥食品、スープ、
漬物などの水物食品などの各種食品包装用分野；錠剤、
粉末、液体などの各種形態の医療品、医療周辺材料など
に用いる医療関連品包装用分野；カセットテープ、電気
部品などの各種電気機器包装用分野等、広範囲な包装用
分野で使用することができる。

【０１２０】本発明の無延伸フィルムを成形する成形法
は、公知のポリプロピレン樹脂あるいはポリプロピレン
樹脂組成物を押出成形する際に従来用いられている装
置、条件などを適宜採用して行うことができる。

【０１２１】

【発明の効果】以上の通り、本発明の無延伸フィルム用
のポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂、
特定のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体、お
よび特定のプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム
共重合体を特定量含有するので、透明性、耐衝撃性、低
温ヒートシール性、およびヒートシール強度に優れた無
延伸フィルムを成形することができ、成形された無延伸
フィルムは、上記諸特性に優れる。

【０１２２】

【発明の実施の形態】以下、実施例および比較例に基づ
き本発明を具体的に説明するが、本発明は実施例によっ
て制限されるものではない。各例における評価方法は、
以下の通りである。

【０１２３】［評価方法］ （１）ヒートシール強度 ＪＩＳ Ｚ１７０７に準じて、下記条件下でヒートシー
ル強度（剥離強度）を測定した。 シール圧力：０．２ＭＰａ シール時間：１秒 剥離速度 ：３００ｍｍ／ｍｉｎ （２）耐衝撃性 耐衝撃性の指標となるフィルムインパクト強度を、ＪＩ
Ｓ Ｐ８１３４に準拠して測定した。なお、試験機の容
量は３０kg／ｃｍ・ｃｍであり、衝撃頭は１／２インチ
φである。 （３）透明性 透明性の指標となるヘイズ(曇度)をＡＳＴＭ Ｄ１００
３に準拠して測定した。 （４）グロス（光沢度） ＡＳＴＭ Ｄ５２３に準拠して、グロスを測定した。

【０１２４】製造例１（エチレン・１−ブテンランダム
共重合体（Ｂ）の製造） メタロセン系触媒を用いてエチレン・１−ブテンランダ
ム共重合体を製造した。すなわち、充分に窒素置換した
２リットルのオートクレーブに、ヘキサンを９５０ｍ
ｌ、1-ブテンを５０ｇ仕込み、そこへトリイソブチルア
ルミニウムを１ミリモル加え、７０℃に昇温した後、エ
チレンを供給して全圧を０．７ＭＰａ（７ｋｇｆ／ｃｍ
²、ゲージ圧）とし、メチルアルミノキサン０.３０ミリ
モル、rac-ジメチルシリレン−ビス｛1-（2-n-プロピル
-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジルコニウム
ジクロリドをＺｒ原子に換算して０.００１ミリモル加
え、引き続きエチレンを連続的に供給して、全圧を０．
７ＭＰａ（７ｋｇｆ／ｃｍ²、ゲージ圧）に保ちながら
３０分間重合を行った。重合後、脱気して大量のメタノ
ール中でポリマーを回収し、１１０℃で１２時間減圧乾
燥した。得られたポリマー（長鎖分岐型のエチレン・1-
ブテンランダム共重合体（Ｂ−１））は２８.０ｇであ
り、重合活性は５６ｋｇ・ポリマー／ミリモルＺｒ・ｈ
ｒであった。

【０１２５】このポリマーの組成、物性などは、以下の
通りである。 （１）組成 エチレン単位含量 ：８９．０モル％ １−ブテン単位含量：１１．０モル％ （２）ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、１９０℃、
２．１６ｋｇ荷重)：３.６ｇ／１０分 （３）ＧＰＣによる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．０ （４）密度：０．８８５ｇ／ｃｍ³ （５）Ｂ値：１．１ （６）極限粘度〔η〕:１．４８ｄｌ／ｇ （７）ｇη^*：０．８９

【０１２６】製造例２ 製造例１においてrac-ジメチルシリレン−ビス｛1-（2-
n-プロピル-4-（9-フェナントリル）インデニル）｝ジ
ルコニウムジクロリドの代わりにビス（１，３−ジメチ
ルシクロペンタジエニル）ジルコニウムを用いた以外
は、製造例１と同様にして、直鎖状エチレン・１−ブテ
ンランダム共重合体（Ｂ−２）を得た。

【０１２７】このポリマーの組成、物性などは以下の通
りである。 （１）組成 エチレン単位含量：８９．２モル％ １−ブテン単位含量：１０．８モル％ （２）ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、１９０℃、
２．１６ｋｇ荷重）：３．４ｇ／１０分 （３）ＧＰＣによる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．０ （４）密度：０．８８４ｇ／ｃｍ³ （５）Ｂ値：１．０ （６）極限粘度［η］：１．４９ｄｌ／ｇ （７）ｇη^*：１．００

【０１２８】製造例３（プロピレン・エチレン・１−ブ
テンランダム共重合体（Ｃ）の製造） メタロセン系触媒を用いてプロピレン・エチレン・１−
ブテンランダム共重合体を製造した。すなわち、充分に
窒素置換した２リットルのオートクレーブに、ヘキサン
を９５０ｍｌ、1-ブテンを７５ｇ仕込み、そこにトリイ
ソブチルアルミニウムを１ミリモル加え、７０℃に昇温
した後、プロピレンとエチレンを供給して全圧を０．７
ＭＰａ（７ｋｇｆ／ｃｍ²、ゲージ圧）とし、メチルア
ルミノキサン０.３０ミリモル、rac-ジメチルシリレン
−ビス｛1-（2-n-プロピル-4-（9-フェナントリル）イ
ンデニル）｝ジルコニウムジクロリドをＺｒ原子に換算
して０.００１ミリモル加え、引き続きプロピレン供給
量とエチレン供給量とのモル比（プロピレン／エチレ
ン）が９５／５となるように連続的に供給して、全圧を
０．７ＭＰａ（７ｋｇｆ／ｃｍ²、ゲージ圧）に保ちな
がら３０分間重合を行った。重合後、脱気して大量のメ
タノール中でポリマーを回収し、１１０℃で１２時間減
圧乾燥した。得られたポリマー（プロピレン・1-ブテン
・エチレン共重合体）は２８.０ｇであり、重合活性は
５６ｋｇ・ポリマー／ミリモルＺｒ・ｈｒであった。

【０１２９】このポリマーの組成、物性などは、以下の
通りである。 １）組成 プロピレン単位含量：６８．５モル％ エチレン単位含量 ：１０．２モル％ １−ブテン単位含量：２１．３モル％ ２）ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、２３０℃、２．
１６ｋｇ荷重）：４.４ｇ／１０分 ３）ＧＰＣによる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．３ ４）頭−尾結合したプロピレン単位からなる３連鎖構
造：存在する ５）頭−尾結合したプロピレン単位と１−ブテン単位か
らなり、第２単位目にプロピレン単位が存在する３連鎖
構造：存在する

【０１３０】実施例１ プロピレン単位含有量９６．８モル％、エチレン単位含
有量３．２モル％、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）６．９ｇ／１０分のプロ
ピレン・エチレンランダム共重合体樹脂（Ａ）と、製造
例１で得られた長鎖分岐型エチレン・１−ブテンランダ
ム共重合体（エラストマー）（Ｂ−１）と、製造例３で
得られたプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共
重合体（Ｃ）とを表１の配合割合で配合し、ミキサーで
混合した後、押出機により２１０℃の温度で溶融混練
し、ストランド状に押し出したポリプロピレン樹脂組成
物を水中カットして、該組成物のペレットを作製した。
このペレットから、スリット状のダイを付した押出機
（４０ｍｍφ単軸、Ｌ／Ｄ＝２６、シリンダー温度２１
０℃）を用いて、厚み５０μｍの単層無延伸フィルムを
作成した。得られた単層無延伸フィルムの評価結果を表
１に示す。

【０１３１】実施例２、３ 表１の組成に変更した以外は実施例１と同様に行った。
結果を表１に示す。

【０１３２】

【表１】 ＊１ プロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂（Ａ） ＊２ 製造例１の長鎖分岐型エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｂ−１） ＊３ 製造例２の直鎖状エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｂ−２） ＊４ 製造例３のプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｃ）

【０１３３】実施例４ 実施例１において、製造例１で得られた長鎖分岐型エチ
レン・１−ブテンランダム共重合体（Ｂ−１）の代わり
に製造例２で得られた直鎖状エチレン・１−ブテンラン
ダム共重合体（Ｂ−２）を用いた以外は、実施例１と同
様にして単層無延伸フィルムを作製した。得られた無延
伸フィルムの評価結果を表２に示す。

【０１３４】比較例１ 実施例１において、プロピレン・エチレン・１−ブテン
ランダム共重合体（Ｃ）を用いず、かつエチレン・１−
ブテンランダム共重合体（Ｂ−１）の配合量を２０重量
部に変更した以外は、実施例１と同様に行い、厚み５０
μｍの単層無延伸フィルムを作成した。得られた単層無
延伸フィルムの評価結果を表２に示す。

【０１３５】

【表２】 ＊１ プロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂（Ａ） ＊２ 製造例１の長鎖分岐型エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｂ−１） ＊３ 製造例２の直鎖状エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｂ−２） ＊４ 製造例３のプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｃ）

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 23:14）

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）ポリプロピレン樹脂５０〜９５重
   量部、 （Ｂ）エチレン単位の含有量が６０〜９５モル％であ
   り、密度が０．９００ｇ／ｃｍ³以下であり、ＭＦＲ
   （ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、１９０℃、２．１６ｋｇ荷
   重）が０．１〜５０ｇ／１０分であり、かつゲルパーミ
   エーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求めら
   れる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以下であるエチレン
   ・α−オレフィンランダム共重合体（ここで、α−オレ
   フィンの炭素数は３以上である）３〜４０重量部、およ
   び （Ｃ）下記条件１）〜３）を充足するプロピレン・エチ
   レン・１−ブテンランダム共重合体２〜２０重量部（こ
   こで、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計量は１００重
   量部である）を含有する無延伸フィルム用のポリプロピ
   レン樹脂組成物。プロピレン・エチレン・１−ブテンラ
   ンダム共重合体（Ｃ）の条件： １）プロピレン単位５０〜８８モル％、エチレン単位２
   〜３０モル％、および１−ブテン単位１０〜４０モル％
   を含有し、かつ１−ブテン単位の含有量はエチレン単位
   の含有量より多いこと。 ２）ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、２３０℃、２．
   １６ｋｇ荷重）が０．１〜５０ｇ／１０分であること。 ３）ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰ
   Ｃ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３以
   下であること。
2. 【請求項２】 ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、プロピレ
   ン単独重合体、プロピレン以外のα−オレフィン単位含
   有量が１０モル％以下であるプロピレン・α−オレフィ
   ンランダム共重合体、およびｎ−デカン抽出量が１０重
   量％以下のプロピレン・α−オレフィンブロック共重合
   体からなる群から選択される少なくとも１種である請求
   項１記載の無延伸フィルム用のポリプロピレン樹脂組成
   物。
3. 【請求項３】 エチレン・α−オレフィンランダム共重
   合体（Ｂ）は、エチレン単位の含有量が６０〜９５モル
   ％、１−ブテン単位の含有量が５〜４０モル％のエチレ
   ン・ブテンランダム共重合体である請求項１または２記
   載の無延伸フィルム用のポリプロピレン樹脂組成物。
4. 【請求項４】 請求項１ないし３のいずれかに記載のポ
   リプロピレン樹脂組成物からなる無延伸フィルム。