JPH11345619A - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- JPH11345619A JPH11345619A JP10154726A JP15472698A JPH11345619A JP H11345619 A JPH11345619 A JP H11345619A JP 10154726 A JP10154726 A JP 10154726A JP 15472698 A JP15472698 A JP 15472698A JP H11345619 A JPH11345619 A JP H11345619A
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Classifications
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 寿命特性の悪化を招くことなく、固体電解質
膜と電極の接触面を三次元的にし、発電効率のよい固体
電解質型燃料電池を提供する。 【解決手段】 空気極２または燃料極４と接する固体電
解質膜３の面に電解質粒５を介在させており、該電解質
粒５は少なくとも一種類以上の二価または三価の金属を
固溶させた酸化セリウムからなる。また、前記固体電解
質膜３には安定化ジルコニアを用いる。
膜と電極の接触面を三次元的にし、発電効率のよい固体
電解質型燃料電池を提供する。 【解決手段】 空気極２または燃料極４と接する固体電
解質膜３の面に電解質粒５を介在させており、該電解質
粒５は少なくとも一種類以上の二価または三価の金属を
固溶させた酸化セリウムからなる。また、前記固体電解
質膜３には安定化ジルコニアを用いる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体電解質型燃料
電池に関する。
電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】図２は、固体電解質型燃料電池の発電の
基本単位である三層膜の構造を示す部分断面図であり、
三層膜１ａは、空気極２ａ、固体電解質膜３ａ及び燃料
極４ａからなる三層構造からなっている。
基本単位である三層膜の構造を示す部分断面図であり、
三層膜１ａは、空気極２ａ、固体電解質膜３ａ及び燃料
極４ａからなる三層構造からなっている。
【０００３】それぞれの材料として、空気極２ａには、
例えば（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3が使用され、固体電解質
膜３ａには安定化ジルコニアとして、例えばイットリア
安定化ジルコニア（以下、ＹＳＺという。）が使用さ
れ、また、燃料極４ａには、例えばNｉ−ＹＳＺのサー
メットが使用される。
例えば（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3が使用され、固体電解質
膜３ａには安定化ジルコニアとして、例えばイットリア
安定化ジルコニア（以下、ＹＳＺという。）が使用さ
れ、また、燃料極４ａには、例えばNｉ−ＹＳＺのサー
メットが使用される。
【０００４】これらの固体電解質膜３ａと空気極２ａ及
び燃料極４ａの各電極の形成方法には、湿式成膜法と乾
式成膜法がある。湿式成膜法には、例えばスラリーコー
ティング法やテープキャスティング法があり、一方、乾
式成膜法には、例えばプラズマスプレー法、フレームス
プレー法、スパッタリング法、ＲＦイオンプレーティン
グ法、プラズマジェットトーチ法、ＥＶＤ法、ＣＶＤ法
がある。
び燃料極４ａの各電極の形成方法には、湿式成膜法と乾
式成膜法がある。湿式成膜法には、例えばスラリーコー
ティング法やテープキャスティング法があり、一方、乾
式成膜法には、例えばプラズマスプレー法、フレームス
プレー法、スパッタリング法、ＲＦイオンプレーティン
グ法、プラズマジェットトーチ法、ＥＶＤ法、ＣＶＤ法
がある。
【０００５】湿式成膜法は、成膜装置が簡単で、かつ設
備にコストがかからないので、大量生産に適している。
また、乾式成膜法は、電極と固体電解質膜の反応面を三
次元的にすることができるため、発電効率のよいものが
できる。
備にコストがかからないので、大量生産に適している。
また、乾式成膜法は、電極と固体電解質膜の反応面を三
次元的にすることができるため、発電効率のよいものが
できる。
【０００６】そこで、乾式成膜法による利点、つまり、
電極と固体電解質膜の反応面が三次元的になるという利
点を湿式成膜法にも取り入れることが考えられている。
すなわち、固体電解質膜と、空気極または燃料極との間
に電解質粒を存在させ、この電解質粒により、固体電解
質膜と空気極または燃料極との接触面を三次元的にする
ことが試みられている。
電極と固体電解質膜の反応面が三次元的になるという利
点を湿式成膜法にも取り入れることが考えられている。
すなわち、固体電解質膜と、空気極または燃料極との間
に電解質粒を存在させ、この電解質粒により、固体電解
質膜と空気極または燃料極との接触面を三次元的にする
ことが試みられている。
【０００７】このようにして作製された三層膜の部分断
面図を図3に示す。三層膜1ｂが、空気極2ｂ、固体電解
質膜3ｂ、及び燃料極4ｂで構成され、空気極２ｂ及び燃
料極４ｂと固体電解質膜３ｂの各接触面には、固体電解
質膜３ｂと同じ材料の電解質粒５ａが存在している。そ
して、この電解質粒５ａが、空気極２ｂ及び燃料極４ｂ
の各電極と固体電解質膜３ｂの接触面を三次元的にして
いる。
面図を図3に示す。三層膜1ｂが、空気極2ｂ、固体電解
質膜3ｂ、及び燃料極4ｂで構成され、空気極２ｂ及び燃
料極４ｂと固体電解質膜３ｂの各接触面には、固体電解
質膜３ｂと同じ材料の電解質粒５ａが存在している。そ
して、この電解質粒５ａが、空気極２ｂ及び燃料極４ｂ
の各電極と固体電解質膜３ｂの接触面を三次元的にして
いる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、固体電
解質型燃料電池は、その周辺に用いる部品に、安価で技
術の確立した金属材料を用いることができるようにする
ため、動作温度を従来の１０００℃程度から８００℃程
度まで下げることが考えられている。
解質型燃料電池は、その周辺に用いる部品に、安価で技
術の確立した金属材料を用いることができるようにする
ため、動作温度を従来の１０００℃程度から８００℃程
度まで下げることが考えられている。
【０００９】そのため、従来のように、固体電解質膜の
材料として、例えばＹＳＺを始め、イッテルビアやスカ
ンジアを添加して安定化させたジルコニアを用いる場合
は、内部抵抗を下げるために、その厚みを２０μm以下
程度に薄くする必要があるとされている。
材料として、例えばＹＳＺを始め、イッテルビアやスカ
ンジアを添加して安定化させたジルコニアを用いる場合
は、内部抵抗を下げるために、その厚みを２０μm以下
程度に薄くする必要があるとされている。
【００１０】しかしながら、このように厚みの薄い固体
電解質膜の表面に、固体電解質膜と同じ材質の電解質粒
（粒径数十μｍ）を存在させると、実質的には固体電解
質膜の厚さが大きな偏差をもってばらつくことになる。
そして、固体電解質膜面内で発電特性のばらつきが生
じ、結果的に寿命特性の悪化につながる。
電解質膜の表面に、固体電解質膜と同じ材質の電解質粒
（粒径数十μｍ）を存在させると、実質的には固体電解
質膜の厚さが大きな偏差をもってばらつくことになる。
そして、固体電解質膜面内で発電特性のばらつきが生
じ、結果的に寿命特性の悪化につながる。
【００１１】そこで、本発明の目的は、上記問題を解決
し、寿命特性の悪化を招くことなく、固体電解質膜と電
極の接触面を三次元的にし、発電効率のよい固体電解質
型燃料電池を提供することにある。
し、寿命特性の悪化を招くことなく、固体電解質膜と電
極の接触面を三次元的にし、発電効率のよい固体電解質
型燃料電池を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明は、請求項１にお
いて、空気極または燃料極と接する固体電解質膜の面に
電解質粒を介在させており、該電解質粒が少なくとも一
種類以上の二価または三価の金属を固溶させた酸化セリ
ウムからなることを特徴とする。
いて、空気極または燃料極と接する固体電解質膜の面に
電解質粒を介在させており、該電解質粒が少なくとも一
種類以上の二価または三価の金属を固溶させた酸化セリ
ウムからなることを特徴とする。
【００１３】また、請求項２において、前記固体電解質
膜が安定化ジルコニアからなることを特徴とする。
膜が安定化ジルコニアからなることを特徴とする。
【００１４】本発明は、少なくとも一種類以上の二価ま
たは三価の金属を固溶させた比較的抵抗値の低い酸化セ
リウムからなる電解質粒を、電極と接する固体電解質膜
の面に介在させている。よって、固体電解質膜自体の厚
さのばらつきを押さえながら、固体電解質膜と電極の接
触面を三次元的にでき、発電効率をよくすることができ
る。
たは三価の金属を固溶させた比較的抵抗値の低い酸化セ
リウムからなる電解質粒を、電極と接する固体電解質膜
の面に介在させている。よって、固体電解質膜自体の厚
さのばらつきを押さえながら、固体電解質膜と電極の接
触面を三次元的にでき、発電効率をよくすることができ
る。
【００１５】また、固体電解質膜の材料に安定化ジルコ
ニアを用いる場合は、電解質粒が、二価または三価の金
属を固溶させた、安定化ジルコニアよりも抵抗が約１／
３低い酸化セリウムからなっているので、固体電解質膜
の厚さを、電解質粒の粒径（約１０μｍ）と同程度まで
薄くすることができる。そして、固体電解質面内での抵
抗（固体電解質膜の抵抗と電解質粒の抵抗の合計）の偏
差が、電解質粒に固体電解質膜と同じ材料の安定化ジル
コニアを用いた場合よりも小さくなる。したがって、固
体電解質膜面内での発電のばらつきが抑制されて寿命特
性が悪化せず、発電効率がよくなる。
ニアを用いる場合は、電解質粒が、二価または三価の金
属を固溶させた、安定化ジルコニアよりも抵抗が約１／
３低い酸化セリウムからなっているので、固体電解質膜
の厚さを、電解質粒の粒径（約１０μｍ）と同程度まで
薄くすることができる。そして、固体電解質面内での抵
抗（固体電解質膜の抵抗と電解質粒の抵抗の合計）の偏
差が、電解質粒に固体電解質膜と同じ材料の安定化ジル
コニアを用いた場合よりも小さくなる。したがって、固
体電解質膜面内での発電のばらつきが抑制されて寿命特
性が悪化せず、発電効率がよくなる。
【００１６】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を実施
例にもとづき説明する。
例にもとづき説明する。
【００１７】（実施例）始めに、燃料極の材料としてＮ
ｉ−ＹＳＺのサーメットを用い、ドクターブレード法に
より、燃料極用セラミックグリーンシートを形成した。
続いて、この燃料極用セラミックグリーンシートを所定
の寸法にカットして、十分な強度が得られるように、適
当枚数を積み重ねてこれを熱圧着した。
ｉ−ＹＳＺのサーメットを用い、ドクターブレード法に
より、燃料極用セラミックグリーンシートを形成した。
続いて、この燃料極用セラミックグリーンシートを所定
の寸法にカットして、十分な強度が得られるように、適
当枚数を積み重ねてこれを熱圧着した。
【００１８】そして、この燃料極用セラミックグリーン
シートの圧着体を１４００℃で２時間焼成して燃料極用
のセラミック基板を得た。
シートの圧着体を１４００℃で２時間焼成して燃料極用
のセラミック基板を得た。
【００１９】次に、得られた燃料極用セラミック基板上
に、スクリーン印刷法でさらにＮｉ−ＹＳＺのサーメッ
トからなる燃料極層を形成した。そして、この燃料極層
の上から、サマリウム（三価の金属）を添加した酸化セ
リウム（以下、ＳＤＣという。）からなる平均粒径約１
０μｍの電解質粒を振り掛けた後、上から治具で押さえ
てＳＤＣの電解質粒を燃料極層にめり込ませた。
に、スクリーン印刷法でさらにＮｉ−ＹＳＺのサーメッ
トからなる燃料極層を形成した。そして、この燃料極層
の上から、サマリウム（三価の金属）を添加した酸化セ
リウム（以下、ＳＤＣという。）からなる平均粒径約１
０μｍの電解質粒を振り掛けた後、上から治具で押さえ
てＳＤＣの電解質粒を燃料極層にめり込ませた。
【００２０】続いて、この燃料極層の上から、スクリー
ン印刷法で厚さ２０μｍのＹＳＺからなる固体電解質膜
を形成した。
ン印刷法で厚さ２０μｍのＹＳＺからなる固体電解質膜
を形成した。
【００２１】さらに、このＹＳＺからなる固体電解質膜
の上に、平均粒径約１０μｍのＳＤＣの電解質粒を振り
掛けてから、上から治具で押さえてＳＤＣの電解質粒を
固体電解質膜にめり込ませた。続いて、この固体電解質
膜の上から（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3からなる空気極をス
クリーン印刷法で形成した。
の上に、平均粒径約１０μｍのＳＤＣの電解質粒を振り
掛けてから、上から治具で押さえてＳＤＣの電解質粒を
固体電解質膜にめり込ませた。続いて、この固体電解質
膜の上から（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ3からなる空気極をス
クリーン印刷法で形成した。
【００２２】こうして形成した燃料極、固体電解質膜及
び空気極からなる三層膜を１３００℃で焼成した。
び空気極からなる三層膜を１３００℃で焼成した。
【００２３】図１は、得られた三層膜の部分断面図であ
る。ＹＳＺからなる固体電解質膜３ｃの一方の面に空気
極２ｃが配設され、他方の面に燃料極４ｃが配設され
て、三層膜１ｃが構成されている。そして、この空気極
２ｃと燃料極４ｃがそれぞれ接する、ＹＳＺからなる固
体電解質膜３ｃの面に、ＳＤＣの電解質粒５ｂが存在し
ている。これにより、空気極２ｃと固体電解質膜３ｃと
の境界面、及び固体電解質膜３ｃと燃料極４ｃとの境界
面が三次元的に複雑になる。さらにＳＤＣの抵抗値がＹ
ＳＺの約1／3と低いので、固体電解質膜面内での抵抗の
偏差が小さくなる。
る。ＹＳＺからなる固体電解質膜３ｃの一方の面に空気
極２ｃが配設され、他方の面に燃料極４ｃが配設され
て、三層膜１ｃが構成されている。そして、この空気極
２ｃと燃料極４ｃがそれぞれ接する、ＹＳＺからなる固
体電解質膜３ｃの面に、ＳＤＣの電解質粒５ｂが存在し
ている。これにより、空気極２ｃと固体電解質膜３ｃと
の境界面、及び固体電解質膜３ｃと燃料極４ｃとの境界
面が三次元的に複雑になる。さらにＳＤＣの抵抗値がＹ
ＳＺの約1／3と低いので、固体電解質膜面内での抵抗の
偏差が小さくなる。
【００２４】このようにして得られた三層膜を用いて固
体電解質型燃料電池を構成し、この固体電解質型燃料電
池を１０００℃に保ち、水素を燃料として３００ｍＡ／
ｃｍ2の電流密度で運転した。
体電解質型燃料電池を構成し、この固体電解質型燃料電
池を１０００℃に保ち、水素を燃料として３００ｍＡ／
ｃｍ2の電流密度で運転した。
【００２５】この際の端子電圧の経時変化を図４のグラ
フに示す。また、同じく図４に、従来例品として、電解
質粒に固体電解質膜と同じＹＳＺを用い、その他の条件
は実施例品と同じ条件で作製した三層膜を用いて構成し
た固体電解質型燃料電池の特性も併せて示す。
フに示す。また、同じく図４に、従来例品として、電解
質粒に固体電解質膜と同じＹＳＺを用い、その他の条件
は実施例品と同じ条件で作製した三層膜を用いて構成し
た固体電解質型燃料電池の特性も併せて示す。
【００２６】図４から明らかなように、従来例品は２０
０時間の運転で端子電圧が約１０％低下したのに対し、
実施例品は２００時間の運転でも端子電圧の低下は殆ど
見られなかった。
０時間の運転で端子電圧が約１０％低下したのに対し、
実施例品は２００時間の運転でも端子電圧の低下は殆ど
見られなかった。
【００２７】なお、本実施例では、電解質粒に、三価の
金属のサマリウムを固溶させた酸化セリウム（ＳＤＣ）
を用いたが、本発明はこれに限るものではない。すなわ
ち、二価の金属としてカルシウム、また、三価の金属と
してガドリニウム，イットリウム，ランタン，スカンジ
ウム等を固溶させた酸化セリウムを電解質粒に用いて
も、本実施例と同様の効果を得ることができる。いずれ
も、二価や三価の金属で四価のセリウムを置換するの
で、電価補償のために酸素欠損ができ、これによりイオ
ン伝導性が高められる。
金属のサマリウムを固溶させた酸化セリウム（ＳＤＣ）
を用いたが、本発明はこれに限るものではない。すなわ
ち、二価の金属としてカルシウム、また、三価の金属と
してガドリニウム，イットリウム，ランタン，スカンジ
ウム等を固溶させた酸化セリウムを電解質粒に用いて
も、本実施例と同様の効果を得ることができる。いずれ
も、二価や三価の金属で四価のセリウムを置換するの
で、電価補償のために酸素欠損ができ、これによりイオ
ン伝導性が高められる。
【００２８】また、本実施例では、固体電解質膜に、イ
ットリアを安定化成分としたジルコニア（ＹＳＺ）を用
いたが、本発明はこれに限るものではなく、例えば、イ
ッテルビアやスカンジアを安定化成分に用いたジルコニ
アでも、本実施例と同様の効果を得ることができる。
ットリアを安定化成分としたジルコニア（ＹＳＺ）を用
いたが、本発明はこれに限るものではなく、例えば、イ
ッテルビアやスカンジアを安定化成分に用いたジルコニ
アでも、本実施例と同様の効果を得ることができる。
【００２９】
【発明の効果】本発明によれば、固体電解質膜と空気極
または燃料極との接触面を、寿命特性の悪化を招くこと
なく三次元的にすることができ、発電効率のよい固体電
解質型燃料電池が得られる。また、固体電解質膜を薄く
した場合でも、実質的な固体電解質膜の厚みのばらつき
が小さいので、良好な発電特性を長時間維持でき、信頼
性の高い固体電解質型燃料電池を得ることができる。
または燃料極との接触面を、寿命特性の悪化を招くこと
なく三次元的にすることができ、発電効率のよい固体電
解質型燃料電池が得られる。また、固体電解質膜を薄く
した場合でも、実質的な固体電解質膜の厚みのばらつき
が小さいので、良好な発電特性を長時間維持でき、信頼
性の高い固体電解質型燃料電池を得ることができる。
【図１】 本発明の固体電解質型燃料電池の三層膜の部
分断面図である。
分断面図である。
【図２】 従来の固体電解質型燃料電池の三層膜の部分
断面図である。
断面図である。
【図３】 従来の固体電解質型燃料電池の固体電解質膜
と電極の接触面を三次元的にした三層膜の部分断面図で
ある。
と電極の接触面を三次元的にした三層膜の部分断面図で
ある。
【図４】 実施例品及び従来例品の固体電解質型燃料電
池の端子電圧の経時変化を示すグラフである。
池の端子電圧の経時変化を示すグラフである。
１ａ，１ｂ，１ｃ 三層膜 ２ａ，２ｂ，２ｃ 空気極 ３ａ，３ｂ，３ｃ 固体電解質膜 ４ａ，４ｂ，４ｃ 燃料極 ５ａ，５ｂ 電解質粒
Claims (2)
- 【請求項１】 空気極または燃料極と接する固体電解質
膜の面に電解質粒を介在させており、該電解質粒が少な
くとも一種類以上の二価または三価の金属を固溶させた
酸化セリウムからなることを特徴とする固体電解質型燃
料電池。 - 【請求項２】 前記固体電解質膜が安定化ジルコニアか
らなることを特徴とする請求項１記載の固体電解質型燃
料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10154726A JPH11345619A (ja) | 1998-06-03 | 1998-06-03 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10154726A JPH11345619A (ja) | 1998-06-03 | 1998-06-03 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11345619A true JPH11345619A (ja) | 1999-12-14 |
Family
ID=15590619
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10154726A Pending JPH11345619A (ja) | 1998-06-03 | 1998-06-03 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH11345619A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7482082B2 (en) | 2000-10-05 | 2009-01-27 | Forskningsventer Riso | Electrochemical cell and a method for the manufacture thereof |
-
1998
- 1998-06-03 JP JP10154726A patent/JPH11345619A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7482082B2 (en) | 2000-10-05 | 2009-01-27 | Forskningsventer Riso | Electrochemical cell and a method for the manufacture thereof |
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