JPH11349905A

JPH11349905A - 熱伝導性感圧接着シ―ト類

Info

Publication number: JPH11349905A
Application number: JP15466398A
Authority: JP
Inventors: Kazuyuki Kitakura; 和幸北倉; Masahiro Oura; 正裕大浦; Takao Yoshikawa; 孝雄吉川; Shigeki Muta; 茂樹牟田
Original assignee: Nitto Denko Corp
Current assignee: Nitto Denko Corp
Priority date: 1998-06-03
Filing date: 1998-06-03
Publication date: 1999-12-21
Anticipated expiration: 2018-06-03
Also published as: JP3909955B2

Abstract

(57)【要約】【課題】支持体と感圧接着剤組成物の層とから構成さ
れて、絶縁信頼性の面での問題がなく、しかも環境悪化
などの不具合を生じる下塗り層を形成することなく、支
持体と感圧接着剤組成物の層との間の密着性が良好であ
る、高温使用下での保持性能にすぐれた熱伝導性感圧接
着シ―ト類を提供する。【解決手段】粉粒状固体を２〜５０容量％含有するプ
ラスチツクフイルムを支持体とし、この支持体の表面に
上記の粉粒状固体が露出し、その上に感圧接着剤組成物
の層が設けられてなる熱伝導性感圧接着シ―ト類。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、電子部品の固定、
とくに電子部品と放熱部材との固定や、その他、建材、
車輌、航空機、船舶などの各種分野での部材の固定など
の用に供される、熱伝導性感圧接着シ―ト類に関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】従来より、ハイブリツトパツケ―ジ、マ
ルチモジユ―ル、あるいはプラスチツクや金属による密
封型集積回路などの電子部品では、ＩＣ回路の高集積化
などにともなつて発熱量が増大し、温度上昇のために電
子部品が機能障害を生じるおそれがあることなどによ
り、電子部品にヒ―トシンクなどの放熱部材を付設し
て、上記の機能障害などを予防する方策が講じられてい
る。

【０００３】電子部品に放熱部材を付設する方法とし
て、重合性アクリル酸エステルモノマ―とフリ―ラジカ
ル開始剤を含む組成物にアルミニウム粉などを加えた接
着剤を用いる方法が知られている（米国特許第４，７２
２，９６０号明細書）。しかし、この方法は、上記接着
剤を電子部品と放熱部材の一方または両方に塗設したの
ち、プライマ―を用いるか酸素を遮断して硬化処理する
必要があり、その接着処理に多時間、多労力を要し、ま
た硬化するまでの間、被着体を仮固定しておく必要があ
るなど、電子装置の製造効率に乏しい問題があつた。

【０００４】また、接着剤層中にその層厚より大きい粒
径の銀粒子を含ませた接着シ―トを用いる方法も提案さ
れている（米国特許第４，６０６，９６２号明細書）。
しかし、銀粒子を含ませると、接着剤組成物の調製中に
粘度が極端に上昇して流動性に欠け、取り扱い性とくに
塗工作業性が悪化し、シ―ト化する場合に厚さ精度が出
なかつたり、ひどい場合はシ―ト化できない問題があつ
た。

【０００５】さらに、極性基を持つアクリル系ポリマ―
に熱伝導性電気絶縁粒子をランダムに分散させてなる熱
伝導性感圧接着テ―プを用いる方法も提案されている
（特開平６−８８０６１号公報：欧州特許ＥＰ−５６６
０９３−Ａｌ）。しかし、この接着テ―プは、支持体を
持たないため、電子部品の端子部分が感圧接着剤層中に
食い込んだ場合に電気絶縁性（体積抵抗値、破壊電圧）
が著しく損なわれ、電気絶縁材料としての信頼性が強く
要求される部位には使用できない。

【０００６】また、特開平５−１９８７０９号公報（米
国特許第５，２１３，８６８号明細書）には、熱源と熱
放散器との間に配置する熱伝導性境界面材料として、ナ
イロン、ポリエステル、ポリイミドなどの電気絶縁性プ
ラスチツクフイルムからなる支持体上に、熱伝導性電気
絶縁粒子を含ませたアクリル系感圧接着剤層を設け、こ
れに熱源と熱放散器との間の空気を除去する貫通穴、エ
ンボス、溝などを形成したものが提案されている。しか
し、この材料は、支持体と感圧接着剤層との間の密着性
が悪く、高温使用下で両界面で簡単に投錨破壊する問題
があつた。

【０００７】支持体と感圧接着剤層との密着性を改良す
るために、下塗りと呼ばれる層を支持体と感圧接着剤層
との間に１層以上設けることがよく行われている。これ
は、支持体と感圧接着剤層との中間の極性を有する材料
を有機溶剤などに溶解させ、これを支持体上に塗布、乾
燥して、形成される。しかし、この場合、製造作業の煩
雑、有機溶剤などの使用による環境悪化などの不具合を
生じる。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】このように、公知の熱
伝導性感圧接着テ―プなどによると、電子部品と放熱部
材との固定などに際し、多時間、多労力を要さず、簡単
に接着処理できる利点はあるが、支持体を持たないもの
では絶縁信頼性の面で問題があり、一方支持体を持つも
のでは支持体と感圧接着剤層との間の密着性に問題があ
り、これを下塗り層で解決しようとすると製造作業の煩
雑、環境悪化などの不具合があつた。

【０００９】本発明は、このような事情に照らし、電子
部品の固定、とくに電子部品と放熱部材との固定や、そ
の他、建材、車輌、航空機、船舶などの各種分野での部
材の固定などの用に供される熱伝導性感圧接着シ―ト類
として、支持体と感圧接着剤層とから構成されて、絶縁
信頼性の面での問題がなく、しかも製造作業の煩雑、環
境悪化などの不具合を生じる下塗り層を形成することな
く、支持体と感圧接着剤層との間の密着性の改良され
た、高温使用下での保持性能にすぐれた熱伝導性感圧接
着シ―ト類を提供することを目的としている。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成するため、鋭意検討した結果、支持体として、粉
粒状固体を特定量含有するプラスチツクフイルムであつ
て、このフイルム表面に上記の粉粒状固体が露出したも
のを使用し、この上に感圧接着剤組成物の層を設けるよ
うにしたときに、下塗り層を設けなくても、支持体と感
圧接着剤組成物の層との密着性にすぐれ、高温使用下で
の保持性能にすぐれた熱伝導性感圧接着シ―ト類が得ら
れることを知り、本発明を完成するに至つた。

【００１１】すなわち、本発明は、粉粒状固体を２〜５
０容量％含有するプラスチツクフイルムを支持体とし、
この支持体の表面に上記の粉粒状固体が露出し、その上
に感圧接着剤組成物の層が設けられてなる熱伝導性感圧
接着シ―ト類（請求項１）に係るものである。とくに、
本発明は、このような熱伝導性感圧接着シ―ト類とし
て、上記の支持体を構成するプラスチツクフイルムがポ
リイミド（アミド）からなるもの（請求項２）、上記の
粉粒状固体が酸化アルミニウムまたは窒化ホウ素からな
るもの（請求項３）、上記の感圧接着剤組成物が（メ
タ）アクリル酸アルキルエステル系ポリマ―を主剤とし
たもの（請求項４）、上記の感圧接着剤組成物が熱伝導
性充填剤を含むもの（請求項５）、上記の感圧接着剤組
成物がシランカツプリング剤を含むもの（請求項６）
を、提供することができる。

【００１２】

【発明の実施の形態】本発明において、支持体として
は、粉粒状固体を２〜５０容量％含有する厚さが通常１
２μｍ〜４mmのプラスチツクフイルムが用いられる。プ
ラスチツクフイルムのポリマ―材質には、ポリイミド
（アミド）、ポリエチレンテレフタレ―ト、ポリエチレ
ンナフタレ―ト、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエ
―テルケトン、ポリエ―テルスルホン、ポリメチルペン
テン、ポリエ―テルイミド、ポリスルホン、ポリフエニ
レンサルフアイド、ポリエステルイミド、芳香族ポリア
ミドなどがある。これらのうち、熱寸法安定性、長期耐
熱信頼性の点より、ポリイミド（アミド）、つまりポリ
イミドまたはポリイミドアミドが好ましく、その他、ポ
リテトラフルオロエチレンなとも好ましく用いられる。

【００１３】粉粒状固体としては、酸化アルミニウム
（Ａｌ₂Ｏ₃）、窒化ホウ素（ＢＮ）、ＳｉＯ₂、Ｔｉ
Ｂ₂、Ｓｉ₃Ｎ₄、ＴｉＯ₂、ＭｇＯ、ＮｉＯ、Ｆｅ₂
Ｏ₃、ＣｕＯなどがある。これらのうち、熱伝導性や入
手の容易さの面で、酸化アルミニウムまたは窒化ホウ素
が好ましい。粒子径は、通常０．５〜２５０μｍ、好ま
しくは１〜１００μｍ、より好ましくは２〜１０μｍで
ある。形状は、球形、針状、フレ―ク状、スタ―状など
のいかなる形状でもよい。含有量は、フイルム中、２〜
５０容量％、好適には１０〜３５容量％である。２容量
％より少ないと、熱伝導性や感圧接着剤組成物の層との
密着性の点で好結果が得られにくい。５０容量％を超え
てしまうと、フイルム強度などの点で問題を生じやす
い。

【００１４】本発明においては、このような粉粒状固体
を含有するプラスチツクフイルムを支持体として使用す
るが、この支持体の表面、つまりフイルム表面に、上記
の粉粒状固体が露出していることが重要であり、この露
出表面に感圧接着剤組成物の層を設けることにより、こ
の層と支持体との密着性の改善に格段にすぐれた効果が
得られるものである。すなわち、プラスチツクフイルム
中に粉粒状固体を含有していても、この粉粒状固体がフ
イルム表面に露出していない場合には、上記の層と支持
体との密着性に乏しいものとなる。

【００１５】支持体の表面に粉粒状固体を露出させるに
は、たとえば、ポリテトラフルオロエチレンなどのポリ
マ―に粉粒状固体を含有させて焼結しこれをバイトなど
で削つてフイルム化する、いわゆる切削法を採用すれば
よい。また、別の有効な方法として、ポリマ―に粉粒状
固体を含ませた組成物をキヤステイング法や押出し法で
フイルム化したのち、その表面をスパツタエツチング処
理、コロナ処理、サンドブラスト処理、ケミカルエツチ
ング処理などによりエツチング処理して、フイルム表面
に粉粒状固体を露出させるようにしてもよい。

【００１６】エツチング処理を高周波スパツタリング処
理で行う場合、処理時の雰囲気圧が０．０００５〜０．
５Ｔｏｒｒ、周波数が数百ＫＨｚ〜数十ＭＨｚ、実用上
は工業用割り当て周波数の１３．５６ＭＨｚ、放電電力
が０．１〜５．０Ｗ／cm²の条件で行えばよい。処理時
間は、放電電力が小さい程長くする必要があるため、実
用的には放電電力を大きくして処理時間を少なくするの
がよい。処理度合は、ほぼ放電電力と処理時間の積とし
て表わされる。雰囲気ガスは、すべての気体が使用可能
であるが、塩素ガスやフツ素ガスなどの著しく活性なガ
スやスパツタエツチング時に放電重合する有機ガスは避
けた方がよい。実用上は、アルゴンなどの不活性ガス、
空気、窒素、水蒸気、炭酸ガスなどが用いられる。

【００１７】このような切削法やエツチング処理にて得
られるプラスチツクフイルムにおいて、表面に粉粒状固
体が露出しているかどうかは、ＥＳＣＡ（光電子分光
法）による表面観察を行うことで容易に確認できる。た
とえば、粉粒状固体が酸化アルミニウムや窒化ホウ素で
ある場合、ＥＳＣＡによる表面分析により、アルミニウ
ム（Ａｌ）やホウ素（Ｂ）のピ―クがみられるかどうか
を観察することで、上記粉粒状固体の表面露出の有無を
確認することができる。

【００１８】本発明において、感圧接着剤組成物として
は、各種のゴムや合成樹脂を主剤としたものを広く使用
できるが、長期信頼性の面より、（メタ）アクリル酸ア
ルキルエステル系ポリマ―を主剤としたものが好まし
い。このポリマ―は、溶液重合法、乳化重合法、懸濁重
合法、塊状重合法などで合成できるが、紫外線や電子線
などを照射して重合させる塊状重合法で合成するのが望
ましい。これは、有機溶剤の残存による電子部品の腐食
や、高温での気化膨張による膨れ、剥がれ、ずれなどの
問題がなく、また乳化剤のブリ―ドによる汚染、接着不
良、耐湿性低下などの心配もなく、さらに比較的弱い強
度の紫外線などを照射することによりポリマ―の分子量
を高くでき、高い架橋度と大きな凝集力を有する耐熱性
にとくにすぐれた感圧接着剤組成物の調製が可能となる
ためである。

【００１９】（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポ
リマ―を合成する際には、主単量体として、アクリル酸
ブチル、アクリル酸イソノニル、アクリル酸イソオクチ
ル、アクリル酸２−エチルヘキシルなどのアルキル基の
炭素数が２〜１４の（メタ）アクリル酸アルキルエステ
ルが用いられる。また、これらの主単量体と共重合可能
な改質用単量体として、アクリル酸、イタコン酸、スル
ホプロピルアクリレ―ト、ヒドロキシアルキルアクリレ
―ト、シアノアルキルアクリレ―ト、アクリルアミド、
置換アクリルアミド、Ｎ−ビニルカプロラクタム、アク
リロニトリル、２−メトキシエチルアクリレ―ト、アク
リル酸グリシジル、カプロラクトン変性アクリレ―ト、
カプロラクタン変性ヒドロキシエチルアクリレ―ト、酢
酸ビニル、スチレンなどの単量体が、１種または２種以
上用いられる。

【００２０】上記の主単量体と共重合可能な改質用単量
体は、主単量体が７０〜１００重量％、好ましくは８０
〜９５重量％で、共重合可能な改質用単量体が３０〜０
重量％、好ましくは２０〜５重量％となる割合で使用す
るのがよい。改質用単量体は、接着性を改良し、またポ
リマ―のガラス転移温度をコントロ―ルして凝集力や耐
熱性を改良するためのものであり、上記範囲内で使用す
ることにより接着性、凝集力などのバランスをうまくと
ることができる。なお、接着特性に悪影響を与えない範
囲内で、上記単量体のオリゴマ―や、ポリオ―ルやエ―
テル系などの市販されているオリゴマ―増粘剤などを必
要に応じて用いてもよい。

【００２１】（メタ）アクリル酸アルキルエステル系ポ
リマ―からなる主剤には、剪断強度を増加させるため
に、トリレンジイソシアネ―ト、トリメチロ―ルプロパ
ントリレンジイソシアネ―ト、ジフエニルメタントリイ
ソシアネ―ト、ジフエニルメタントリイソシアネ―トな
どの多官能イソシアネ―ト系架橋剤、ポリエチレングリ
コ―ルジグリシジルエ―テル、トリメチロ―ルプロパン
トリグリシジルエ―テルなどのエポキシ系架橋剤、メラ
ミン樹脂系架橋剤、金属塩系架橋剤、金属キレ―ト系架
橋剤、アミノ樹脂系架橋剤、過酸化物系架橋剤などを配
合してもよい。その配合量は、主剤である（メタ）アク
リル酸アルキルエステル系ポリマ―１００重量部あた
り、通常０．０１〜１０重量部とするのがよい。

【００２２】また、交叉結合剤として、多官能（メタ）
アクリレ―トを使用することもできル。具体的には、ト
リメチロ―ルプロパントリ（メタ）アクリレ―ト、ペン
タエリスリト―ルテトラ（メタ）アクリレ―ト、１，２
−エチレングリコ―ルジ（メタ）アクリレ―ト、１，６
−ヘキサンジオ―ルジ（メタ）アクリレ―トなどを挙げ
ることができる。これらの多官能（メタ）アクリレ―ト
の使用量は、前記の単量体１００重量部あたり、０．０
２〜５重量部、好ましくは０．１〜３重量部とするのが
よい。このような範囲内において、２官能の場合は多
く、３官能やそれ以上の官能基数の場合は少なくするこ
とができる。

【００２３】本発明に用いる感圧接着剤組成物には、熱
伝導性充填剤として、Ａｌ₂Ｏ₃、ＢＮ、ＳｉＯ₂、Ｔ
ｉＢ₂、Ｓｉ₃Ｎ₄、ＴｉＯ₂、ＭｇＯ、ＮｉＯ、Ｃｕ
Ｏ、Ｆｅ₂Ｏ₃などを配合するのが望ましい。配合量
は、主剤であるポリマ―１００重量部あたり、通常１０
〜３００重量部、好ましくは１０〜１２０重量部とする
のがよい。粒子径は通常０．５〜２５０μｍ、好ましく
は１〜１００μｍ、より好ましくは２〜１０μｍであ
る。形状は、単量体のレオロジ―および最終的な組成物
のレオロジカルな性質に応じて、球形、針状、フレ―ク
状、スタ―状などの種々の形状を選択できる。純度は、
感圧接着剤組成物の調製中での極端な粘度上昇を避ける
ため、好ましくは９５重量％以上であるのがよい。

【００２４】本発明に用いる感圧接着剤組成物には、支
持体と感圧接着剤組成物の層との密着性をより一段と向
上させるために、シランカツプリング剤を配合してもよ
い。シランカツプリング剤は、分子中に２個以上の異な
つた反応基を持つ有機珪素単量体であり、上記反応基の
一つは無機質と化学結合する反応基であり、もう一つは
有機材料と化学結合する反応基である。無機質と化学結
合する反応基には、メトキシ基、エトキシ基、シラノ―
ル基などがあり、有機材料と化学結合する反応基には、
ビニル基、エポキシ基、メタクリル基、アミノ基、メル
カプト基などがある。このシランカツプリング剤の使用
量は、主剤であるポリマ―１００重量部あたり、通常
０．０１〜２０重量部とするのがよい。

【００２５】シランカツプリング剤には、ビニルトリク
ロルシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シ
ラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシ
シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラ
ン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルト
リメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメト
キシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキ
シシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピル
トリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミ
ノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピ
ルトリエトキシシラン、Ｎ−フエニル−γ−アミノプロ
ピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリ
メトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ
−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ
−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ
−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β
（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラ
ン、γ−アミノプロピルトリメトキシシランなどがあ
る。これらのシランカツプリング剤の中から、感圧接着
剤組成物との相溶性、増粘性、ゲル化の有無などを考慮
して、適宜のものが選択される。

【００２６】本発明に用いる感圧接着剤組成物には、上
記成分のほか、さらに必要により、接着性能や本発明の
効果を損なわない範囲内で、顔料、充填剤、老化防止
剤、粘着付与剤、難燃剤などの公知の各種の添加剤を配
合してもよい。本発明においては、このように構成され
る感圧接着剤組成物の層を、前記した支持体の粉粒状固
体の露出表面に設けることにより、シ―ト状やテ―プ状
などの形態とした熱伝導性感圧接着シ―ト類とすること
ができる。支持体上に設けられる感圧接着剤組成物の層
の厚さは、通常１０〜３００μｍであるのがよい。

【００２７】本発明の熱伝導性感圧接着シ―ト類の製造
において、感圧接着剤組成物が（メタ）アクリル酸アル
キルエステル系ポリマ―を主剤としたもので、かつこの
ポリマ―を光重合による塊状重合で得る場合は、以下の
ように重合処理すればよい。まず、前記の主単量体また
はこれと共重合可能な改質用単量体に光重合開始剤を加
え、これを部分的に重合して粘度が約５００〜５，００
０センチポイズの塗工可能なシロツプ状にする。これに
必要により多官能（メタ）アクリレ―ト、熱伝導性充填
剤、シランカツプリング剤、追加の光重合開始剤、前記
の各種の添加剤成分などを混合して、光重合性組成物を
調製し、これを剥離ライナ上に塗布し、紫外線または放
射線を照射して光重合させ、感圧接着剤組成物の層を形
成する。この層を前記支持体の粉粒状固体の露出表面に
転写することにより、熱伝導性感圧接着シ―ト類を得る
ことができる。また、上記の光重合性組成物を上記支持
体の粉粒状固体の露出表面に直接塗布し、上記同様に光
重合させて、感圧接着剤組成物の層を形成するようにし
てもよい。

【００２８】このように製造される本発明の熱伝導性感
圧接着シ―ト類は、熱伝導性と感圧接着性にすぐれ、ま
た、支持体上に環境悪化などの不具合を生じる下塗り層
を設けていないにもかかわらず、支持体と感圧接着剤組
成物の層との密着性にもすぐれており、上記両者間で投
錨破壊を起こすおそれががない。このため、各種部材の
固定などに用いた場合に、高温使用下で良好な保持性能
を発揮する。

【００２９】本発明の熱伝導性接着シ―ト類を用いて、
たとえば、電子部品と放熱部材とを接着固定するには、
両者間に上記の感圧接着シ―ト類を介装し、その感圧接
着性を利用して圧着処理すればよく、これにより両者を
熱伝導性良好にして、かつ高温下でも良好な接着強度で
固定できる。

【００３０】接着固定の対象となる電子部品は、とくに
限定されないが、たとえば、ＩＣチツプ、ハイブリツド
パツケ―ジ、マルチチツプモジユ―ル、パワ―トランジ
スタ、プラスチツクや金属よる密閉型の集積回路などが
挙げられる。本発明では、ＩＣ回路を高度に集積したも
ののように、発熱量の大きい電子部品の接着固定に有利
に適用することができる。また、接着固定の対象となる
他方の放熱部材には、金属の板やシ―ト状物などからな
るヒ―トシンク、その他の放熱器などが挙げられる。ヒ
―トシンクの厚さとしては、１０μｍ〜１０mm、好まし
くは１００μｍ〜３mmが一般的であるが、これに限定さ
れない。また、放熱器は冷却フアンを有する形態などの
適宜な構造であつてもよい。

【００３１】本発明の熱伝導性感圧接着シ―ト類は、上
記のような電子部品と放熱部材との接着固定に限らず、
建材、車輌、航空機、船舶などの各種部材の固定目的な
どの用に供することができる。これらの用途目的に用い
たときでも、上記と同様のすぐれた効果を奏することは
いうまでもない。

【００３２】

【実施例】以下、本発明の実施例を記載して、より具体
的に説明する。なお、以下において部とあるのはすべて
重量部を意味するものである。

【００３３】実施例１アクリル酸イソオクチル７５部、アクリル酸ブチル２０
部、アクリル酸５部および２，２−ジメトキシ−２−フ
エニルアセトン（光重合開始剤）０．１部からなるプレ
ミツクスを、窒素ガス雰囲気中で紫外線に暴露して部分
重合させ、粘度が約４０ポイズの塗工可能なシロツプを
得た。このシロツプ１００部に、トリメチロ―ルプロパ
ントリアクリレ―ト（交叉結合剤）０．２部と、窒化ホ
ウ素（ＢＮ）４０部とを添加して、光重合性組成物を調
製した。これを剥離ライナ上に塗布し、窒素ガス雰囲気
中で光強度５ｍＷ／cm²の高圧水銀ランプにて９００ｍ
ｊ／cm²の紫外線を照射して光重合したのち、熱風循環
乾燥機により１３０℃で５分間乾燥処理して、厚さが５
０μｍの感圧接着剤組成物の層を形成した。

【００３４】支持体として、Ａｌ₂Ｏ₃を１７容量％含
有する厚さが２５μｍのポリイミドフイルムを使用し、
このフイルムの両面をスパツタエツチング処理（導入ガ
ス：Ａｒ）した。ＥＳＣＡの表面分析により、Ａｌのピ
―クがみられたことより、上記処理表面にＡｌ₂Ｏ₃が
露出していることを確認した。この露出表面（両面）
に、前記の厚さが５０μｍの感圧接着剤組成物の層を貼
り合わせることにより、全厚が１２５μｍの熱伝導性感
圧接着シ―トを作製した。

【００３５】実施例２アクリル酸２−エチルヘキシル８５部、アクリル酸５
部、カプロラクトン変性アクリレ―ト〔東亜合成化学
（株）製の「アロニツクスＭ−５３００」〕１０部およ
び２，２−ジメトキシ−２−フエニルアセトン（光重合
開始剤）０．１部からなるプレミツクスを、窒素雰囲気
中で紫外線に暴露して部分重合させ、粘度が約４０ポイ
ズの塗工可能なシロツプを得た。このシロツプ１００部
に、トリメチロ―ルプロパントリアクリレ―ト（交叉結
合剤）０．２部と、窒化ホウ素（ＢＮ）４０部とを添加
して、光重合性組成物を調製した。

【００３６】支持体として、Ａｌ₂Ｏ₃を１７容量％含
有する厚さが２５μｍのポリイミドフイルムを使用し、
このフイルムの両面をサンドブラスト処理した。ＥＳＣ
Ａの表面分析により、Ａｌのピ―クがみられたことよ
り、上記処理表面にＡｌ₂Ｏ₃が露出していることを確
認した。この露出表面（両面）に、前記の光重合性組成
物を塗布したのち、窒素ガス雰囲気中で光強度５ｍＷ／
cm²の高圧水銀ランプにて９００ｍｊ／cm²の紫外線を
照射して光重合した。その後、熱風循環乾燥機により１
３０℃で５分間乾燥処理して、厚さが５０μｍの感圧接
着剤組成物の層を形成し、全厚が１２５μｍの熱伝導性
感圧接着シ―トを作製した。

【００３７】実施例３アクリル酸２−エチルヘキシル９５部とアクリル酸５部
を、酢酸エチル２１０部中で、２，２−アゾビスイソブ
チロニトリル０．４部の共存下、かつ窒素ガス置換下６
０〜８０℃で攪拌しながら溶液重合処理して、粘度が約
１２０ポイズ、重合率が９９．２重量％、固形分が３０
重量％となるポリマ―溶液を得た。このポリマ―溶液１
００部に、多官能イソシアネ―ト系架橋剤３部と、窒化
ホウ素（ＢＮ）４０部と、γ−グリシドキシプロピルメ
チルジエトキシシラン０．２部とを添加して、感圧接着
剤溶液を調製した。

【００３８】この感圧接着剤溶液を、剥離ライナ上に塗
布し、熱風乾燥機にて４０℃で５分間乾燥後、１３０℃
で５分間乾燥処理して、厚さが５０μｍの感圧接着剤組
成物の層を形成した。支持体として、実施例１と同じ両
面にＡｌ₂Ｏ₃を露出させたポリイミドフイルムを用
い、その露出表面（両面）に上記の感圧接着剤組成物の
層を貼り合わせ、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着
シ―トを作製した。

【００３９】実施例４支持体として、切削方法で作製した窒化ホウ素（ＢＮ）
を１８容量％含有する厚さが２５μｍのポリテトラフル
オロエチレンフイルムを用いた。ＥＳＣＡの表面分析で
Ｂのピ―クがみられたことより、両面にＢＮが露出して
いるのを確認した。この露出表面（両面）に実施例１で
形成した厚さが５０μｍの感圧接着剤組成物の層を貼り
合わせ、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―トと
した。

【００４０】実施例５表面にＡｌ₂Ｏ₃を露出させたポリイミドフイルムの片
面にのみ感圧接着剤組成物の層を貼り合わせるようにし
た以外は、実施例１と同様にして、全厚が７５μｍの熱
伝導性感圧接着シ―トを作製した。

【００４１】比施例１支持体として、Ａｌ₂Ｏ₃を含有しない厚さが２５μｍ
のポリイミドフイルムを使用した以外は、実施例１と同
様にして、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧接着シ―ト
を作製した。

【００４２】比施例２支持体として用いたＡｌ₂Ｏ₃を含有するポリイミドフ
イルムの両面にスパツタエツチング処理を施さなかつた
以外は、実施例１と同様にして、全厚が１２５μｍの熱
伝導性感圧接着シ―トを作製した。

【００４３】比施例３支持体として、キヤステイング法にて作製した窒化ホウ
素（ＢＮ）を１８容量％含有する厚さが２５μｍのポリ
テトラフルオロエチレンフイルムを使用した以外は、実
施例４と同様にして、全厚が１２５μｍの熱伝導性感圧
接着シ―トを作製した。上記の支持体フイルムは、ＥＳ
ＣＡの表面分析でＢのピ―クがみられず、フイルム表面
にＢＮが露出していないことを確認した。

【００４４】以上の実施例１〜５および比較例１〜３の
各熱伝導性感圧接着シ―トにつき、以下の方法により、
定荷重剥離試験および熱抵抗試験を行つた。これらの結
果は、後記の表１に示されるとおりであつた。

【００４５】＜定荷重剥離試験＞実施例１〜４および比
較例１〜３の各熱伝導性感圧接着シ―トについては、厚
さが２５μｍのポリエチレンテレフタレ―トフイルムを
裏打ちして試料とした。実施例５の熱伝導性感圧接着シ
―トはそのまま試料とした。これらの各試料を幅２０mm
に切断して、アルミニウム板に貼り合わせ、試験片とし
た。この試験片をアルミニウム板が上方に位置するよう
に水平にし、試料の一方（右側）にのみ荷重（１５０
ｇ）を付し、１３０℃の雰囲気中に３０分間放置したの
ちに、試料の一方の移動距離（剥離距離）とその破壊状
態を観察した。

【００４６】＜熱抵抗試験＞ＴＯ−２２０パツケ―ジ中
のトランジスタを、熱伝導性感圧接着シ―トを用いて、
水に浸し一定温度になつたヒ―トシンクに、圧着圧力２
Kg／cm²で接着固定したのち、トランジスタに一定量の
出力を供給し、トランジスタの温度（Ｔ２）と熱伝導性
感圧接着シ―ト下側の表面温度（Ｔ１）の温度差（Ｔ２
−Ｔ１）を測定した。この温度差より、下記の式にした
がつて、熱抵抗を算出した。熱抵抗（℃・cm²／Ｗ）＝（Ｔ２−Ｔ１）×Ａ／ＰＡ：トランジスタの面積（cm²）Ｐ：トランジスタの消費電力（Ｗ）

【００４７】なお、トランジスタの温度（Ｔ２）は、ト
ランジスタパツケ―ジの金属ベ―ス部分にスポツト溶接
された熱電対により測定した。また、熱伝導性感圧接着
シ―ト下側の表面温度（Ｔ１）は、ヒ―トシンクに微小
の穴をあけ、熱電対を押し込むことにより測定した。そ
の際、熱電対を熱伝導性感圧接着シ―トの接着面積に影
響がでないように極力近接して保持するようにした。

【００４８】

【００４９】上記の表１の結果から明らかなように、本
発明の実施例１〜５の各熱伝導性感圧接着シ―トは、定
荷重剥離試験において移動距離が４cm以下と小さくかつ
その破壊状態は凝集破壊であり、支持体フイルムと感圧
接着剤組成物の層との密着性にすぐれて、高温使用下で
も良好な保持性能を示し、しかも熱抵抗試験による熱伝
導性も十分に満足しているものであることがわかる。

【００５０】これに対して、比較例１〜３の各熱伝導性
感圧接着シ―トは、いずれも、定荷重剥離試験において
移動距離が１５cm以上と大きくかつその破壊状態は投錨
破壊であり、支持体フイルムと感圧接着剤組成物の層と
の密着性が悪く、高温使用下での保持性能に著しく劣つ
ていることがわかる。さらに、比較例１の熱伝導性感圧
接着シ―トは、熱抵抗試験による熱伝導性にも劣つてい
る。

【００５１】

【発明の効果】以上のように、本発明は、支持体とし
て、粉粒状固体を特定量含有するプラスチツクフイルム
であつて、このフイルム表面に上記の粉粒状固体が露出
したものを使用し、この上に感圧接着剤組成物の層を設
けるようにしたことにより、下塗り層を設けなくても、
支持体と感圧接着剤組成物の層との密着性にすぐれ、高
温使用下での保持性能にすぐれた熱伝導性感圧接着シ―
ト類を提供することができる。この熱伝導性感圧接着シ
―ト類は、電子部品の固定、とくに電子部品と放熱部材
との固定や、その他、建材、車輌、航空機、船舶などの
各種分野での部材の固定などの用途目的に幅広く利用す
ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者牟田茂樹大阪府茨木市下穂積１丁目１番２号日東電工株式会社内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】粉粒状固体を２〜５０容量％含有するプ
ラスチツクフイルムを支持体とし、この支持体の表面に
上記の粉粒状固体が露出し、その上に感圧接着剤組成物
の層が設けられてなる熱伝導性感圧接着シ―ト類。
【請求項２】支持体を構成するプラスチツクフイルム
がポリイミド（アミド）からなる請求項１に記載の熱伝
導性感圧接着シ―ト類。
【請求項３】粉粒状固体が酸化アルミニウムまたは窒
化ホウ素である請求項１に記載の熱伝導性感圧接着シ―
ト類。
【請求項４】感圧接着剤組成物が（メタ）アクリル酸
アルキルエステル系ポリマ―を主剤とする請求項１に記
載の熱伝導性感圧接着シ―ト類。
【請求項５】感圧接着剤組成物が熱伝導性充填剤を含
む請求項１に記載の熱伝導性感圧接着シ―ト類。
【請求項６】感圧接着剤組成物がシランカツプリング
剤を含む請求項１に記載の熱伝導性感圧接着シ―ト類。