JPH1154281A

JPH1154281A - 有機薄膜ｅｌ素子

Info

Publication number: JPH1154281A
Application number: JP9219276A
Authority: JP
Inventors: Kazukiyo Nagai; 一清永井; Tomoyuki Shimada; 知幸島田; Chihaya Adachi; 千波矢安達
Original assignee: Ricoh Co Ltd
Current assignee: Ricoh Co Ltd
Priority date: 1997-07-30
Filing date: 1997-07-30
Publication date: 1999-02-26

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】耐熱性、機械的強度、経時変化がなく耐久性
に優れた有機薄膜ＥＬ素子を提供する。【解決手段】互いに対向する陽極と陰極間に、単層ま
たは複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有
機薄膜ＥＬ素子において、該有機化合物薄膜の少なくと
も１層が、下記一般式（Ｉ）具体的には、例えばで表わされる繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネ
ート樹脂を含有する層であることを特徴とする有機薄膜
ＥＬ素子。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は新規な有機薄膜ＥＬ
素子に関し、更に詳しくは耐熱性、機械的強度、経時変
化がなく、耐久性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂
からなる有機薄膜ＥＬ素子に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、有機薄膜ＥＬ素子は自己発光型で
あるために視野角依存性に富み、視認性が高く、さらに
は薄膜型の完全固体素子であるために省スペース等の観
点から注目され、実用化研究への展開が開始されてい
る。しかしながら、エネルギー変換効率、発光量子効率
のさらなる向上や、経時での有機薄膜の安定性の付与な
ど解決すべき問題が多数ある。

【０００３】これまで、有機薄膜ＥＬ素子は低分子を利
用したものと高分子を利用したものが報告されている。
低分子系においては、種々の積層構造の採用により高効
率化の実現が、またドーピング法をうまくコントロール
することにより耐久性の向上が報告されている。ただ
し、低分子集合体の場合、長時間における経時での膜状
態の変化が生じることが報告されており、膜の安定性に
関して本質的な問題点を抱えている。一方、高分子系材
料においては、これまで、主にＰＰＶ（ｐｏｌｙ−ｐ−
ｐｈｅｎｙｌｅｎｅｖｉｎｙｌｅｎｅ）系列やｐｏｌｙ
−ｔｈｉｏｐｈｅｎｅ等について精力的に検討が行われ
てきた。しかしながらこれらの材料系は純度を上げるこ
とが困難であることや、本質的に蛍光量子収率が低いこ
とが挙げられ、高性能なＥＬ素子は得られていないのが
現状である。高分子材料の場合、本質的にガラス状態が
安定であることを考慮した場合、高蛍光量子効率を付与
することができれば、優れたＥＬ素子の構築が可能とな
る。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記従来技
術の現状に鑑みてなされたものであり、発光層の有機薄
膜層を構成する成分として、特に電荷輸送性を有し耐熱
性に優れる芳香族ポリカーボネート樹脂を含有した、経
時変化がなく耐久性に優れる有機薄膜ＥＬ素子を提供す
ることをその目的とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意検討し
た結果、特定の芳香族ポリカーボネート樹脂を含有させ
た有機層を有するＥＬ素子が優れた発光特性を有するこ
とを見出し、本発明を完成するに至った。

【０００６】即ち、本発明によれば、互いに対向する陽
極と陰極間に、単層または複数層の有機化合物薄膜より
なる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、該有機
化合物薄膜の少なくとも１層が、下記一般式（Ｉ）で表
わされる繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート
樹脂を含有する層であることを特徴とする有機薄膜ＥＬ
素子が提供される。

【化１】〔式中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、
Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、ｎ及びＸは夫々前記の
定義と同一。〕

【０００７】また、本発明によれば、前記発光層の有機
化合物薄膜の少なくとも１層が、前記一般式で表わされ
る芳香族ポリカーボネート樹脂と電子輸送性物質、或い
は更に発光性物質とを含有する層からなることを特徴と
する前記有機薄膜ＥＬ素子が提供される。また、本発明
によれば、互いに対向する陽極と陰極間に、少なくとも
１層のホール注入輸送層を有する複数層の有機化合物薄
膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、
該ホール注入輸送層の少なくとも１層が、前記一般式
（Ｉ）で表わされる芳香族ポリカーボネート樹脂を含有
する層であることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子が提供
される。また、本発明によれば、互いに対向する陽極と
陰極間に、複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備
えた有機薄膜ＥＬ素子において、該発光層が、前記一般
式（Ｉ）で表わされる芳香族ポリカーボネート樹脂を含
有する層と、少なくとも１層のホール注入輸送層及び／
又は少なくとも１層の電子注入輸送層、もしくは少なく
とも１層のホール及び電子注入輸送層から構成されてい
ることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子が提供される。

【０００８】更に、本発明によれば、前記芳香族ポリカ
ーボネート樹脂が、下記一般式（II）および（III）で
表わされる繰り返し単位からなり、繰り返し単位の組成
比が０＜ｍ／（ｍ＋ｌ）≦１である芳香族ポリカーボネ
ート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素
子が提供される。

【化２】

【化３】〔式中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、
Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、ｍ、ｌ及びＸは夫々前
記の定義と同一。〕

【０００９】本発明の有機薄膜ＥＬ素子の発光層に含有
させる芳香族ポリカーボネート樹脂は、下記一般式
（Ｉ）、下記一般式（II）又は下記一般式（II）および
（III）で表わされる繰り返し単位からなり、第３級ア
ミン構造を側鎖に有し、ホール輸送性と蛍光特性を合せ
持つため、有機薄膜ＥＬ素子においては電荷輸送性高分
子材料、或いは蛍光材料として使用できるものである。

【化１】

【化２】

【化３】〔上記各式中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａ、
Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、ｎ、ｍ、ｌ
及びＸは夫々前記の定義と同一。〕

【００１０】本発明の有機薄膜ＥＬ素子の発光層に含有
させる、上記芳香族ポリカーボネート樹脂は、従来ポリ
カーボネート樹脂の製造法として公知のビスフェノール
と炭酸誘導体との重合と同様の方法で製造できる。すな
わち、本発明の前記一般式（II）で表される繰り返し単
位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂は、下記一般式
（IV）で表される第３級アミノ基を有するジオール化合
物と、ビスアリールカーボネートとのエステル交換法、
ホスゲンとの溶液または界面重合によるホスゲン法、或
いは、ジオールから誘導されるモノクロロホーメートあ
るいはビスクロロホーメートを用いるクロロホーメート
法等により製造される。この際、下記一般式（Ｖ）で表
されるジオールを併用することによって、前記一般式
（II）で表される繰り返し単位と前記一般式（III）で
表される繰り返し単位からなる芳香族ポりカーボネート
樹脂を製造することができ、こうすることによって所望
の特性を備えた芳香族ポリカーボネート樹脂が得られ
る。前記一般式（II）で表される第３級アミノ基を有す
る繰り返し単位と前記一般式（III）で表される繰り返
し単位との割合は、所望の特性により広い範囲から選択
することができる。また、前記一般式（Ｉ）で表される
繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂は、
下記一般式（IV）で表される第３級アミノ基を有するジ
オール化合物と、一般式（Ｖ）から誘導されるビスクロ
ロホーメートとの界面重合あるいは溶液重合によって得
られる。また一般式（IV）で表される第３級アミノ基を
有するジオール化合物から誘導されるビスクロロホーメ
ートと一般式（Ｖ）で表されるジオールとの重合によっ
ても得られる。

【００１１】

【化４】

【化５】ＨＯ−Ｘ−ＯＨ（Ｖ）〔各式（IV）、（Ｖ）中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａ
ｒ⁴、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、
及びＸは夫々前記の定義と同一。〕

【００１２】

【発明の実施の形態】以下、本発明を更に詳しく説明す
る。本発明は、上記したように前記一般式（Ｉ）、また
は前記一般式（II）、或いは該一般式（II）および前記
一般式（III）で表わされる繰り返し単位からなる芳香
族ポリカーボネート樹脂を含有した有機薄膜からなる発
光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子に関するものである。

【００１３】本発明において用いる芳香族ポリカーボネ
ート樹脂は、前記一般式（II）で表される繰り返し単位
からなる単独重合体、または、前記一般式（Ｉ）で表さ
れる繰り返し単位からなる交互共重合体、更にまた前記
一般式（II）及び（III）で表される繰り返し単位を構
成単位とするランダムまたはブロック共重合体のいずれ
でもよい。また、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂
の分子量は、ポリスチレン換算数平均分子量で１０００
〜１００００００、好ましくは２０００〜５０００００
である。

【００１４】本発明において用いる芳香族ポリカーボネ
ート樹脂を構成する、前記一般式（Ｉ）、（II）で表さ
れる各繰り返し単位を与える原料の、前記一般式（IV）
で表される第３級アミノ基を有するジオール化合物にお
いて、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａｒ⁵、Ａｒ⁶、
Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、Ｘの具体例として
は以下のものを挙げることができる。

【００１５】Ｒ¹〜Ｒ⁴が置換もしくは無置換のアルキル
基である場合のアルキル基（−Ｒ⁵）としては、Ｃ₁〜Ｃ
₁₂とりわけＣ₁〜Ｃ₉、さらに好ましくはＣ₁〜Ｃ₄の直
鎖または分岐鎖のアルキル基であり、これらのアルキル
基はさらにフッ素原子、水酸基、シアノ基、Ｃ₁〜Ｃ₄の
アルコキシ基、フェニル基、又はハロゲン原子、Ｃ₁〜
Ｃ₄のアルキル基もしくはＣ₁〜Ｃ₄のアルコキシ基で置
換されたフェニル基を含有してもよい。具体的にはメチ
ル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｔ
−ブチル基、ｓ−ブチル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブチル
基、トリフルオロメチル基、２−ヒドロキシエチル基、
２−シアノエチル基、２−エトキシエチル基、２−メト
キシエチル基、ベンジル基、４−クロロベンジル基、４
−メチルベンジル基、４−メトキシベンジル基、４−フ
ェニルベンジル基等が挙げられる。

【００１６】Ｒ¹〜Ｒ⁴が置換もしくは無置換の芳香族基
である場合の芳香族基（−Ａｒ⁷）としては、炭素環式
芳香族基および複素環式芳香族基を含み、具体的なこれ
らの代表例としては、フェニル基、ビフェニリル基、タ
ーフェニリル基、ペタレニル基、インデニル基、ナフチ
ル基、アズレニル基、ヘプタレニル基、ビフェニレニル
基、ａｓ−インダセニル基、フルオレニル基、ｓ−イン
ダセニル基、アセナフチレニル基、プレイアデニル基、
フルオレニル基、ｓ−インダセニル基、アセナフチレニ
ル基、プレイアデニル基、アセナフテニル基、フェナレ
ニル基、フェナントリル基、アントリル基、フルオラン
テニル基、アセフェナントリレニル基、アセアントリレ
ニル基、トリフェニルレニル基、ピレニル基、クリセニ
ル基及びナフタセニル基、ピリジル基、ピラジニル基、
トリアジニル基、フリル基、ピロリル基、チエニル基、
キノリル基、クマリニル基、ベンゾフラニル基、ベンズ
イミダゾリル基、ベンズオキサゾリル基、ジベンゾフラ
ニル基、ベンゾチエニル基、ジベンゾチオニル基、イン
ドリル基、カルバゾリル基、ピラゾリル基、イミダゾリ
ル基、オキサゾリル基、イソオキサゾリル基、チオゾリ
ル基、インダゾリル基、ベンゾチアゾリル基、ピリダジ
ニル基、シンノリニル基、キナゾニリル基、キノキサリ
ル基、フタラジニル基、フタラジンジオニル基、クロモ
ニル基、ナフトラクトニル基、キノロニル基、ｏ−スル
ホ安息香酸イミジル基、マレイン酸イミジル基、ナフタ
リジニル基、ベンズイミダゾロニル基、ベンズオキサゾ
ロニル基、ベンゾチアゾロニル基、ベンゾチアゾチオニ
ル基、キナゾロニル基、キノキサロニル基、フタラゾニ
ル基、ジオキソピリミジニル基、ピリドニル基、イソキ
ノロニル基、イソキノリル基、イソチアゾリル基、ベン
ズイソオキサゾリル基、ベンズイソチアゾリル基、イン
ダゾロニル基、アクリジニル基、アクリドニル基、キナ
ゾリンジオニル基、キノキサリンジオニル基、ベンゾオ
キサジンジオニル基、ベンゾオキサジニル基、ナフタル
イミジル基等が挙げられる。

【００１７】Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ⁵、Ａｒ⁶の芳香族の２
価基、及びＡｒ³、Ａｒ⁴が芳香族の３価基の具体例とし
ては、上記Ｒ¹〜Ｒ⁴で定義した芳香族基から誘導される
２価基、及び３価基が挙げられる。

【００１８】Ａ、Ｙ¹、Ｙ²、Ｘ、Ｚが置換もしくは無置
換のアルキレン基（−Ｒ⁶−）の場合、アルキレン基と
しては、前記Ｒ¹〜Ｒ⁴で定義したアルキル基（−Ｒ⁵）
から誘導される２価基を挙げることができる。具体的に
はメチレン基、エチレン基、１，３−プロピレン基、
１，４−ブチレン基、２−メチル−１，３−プロピレン
基、ジフルオロメチレン基、ヒドロキシエチレン基、シ
アノエチレン基、メトキシエチレン基、フェニルメチレ
ン基、４−メチルフェニルメチレン基、２，２−プロピ
レン基、２，２−ブチレン基、ジフェニルメチレン基等
を挙げることができる。

【００１９】Ａ、Ｙ¹、Ｙ²、Ｘ、Ｚが置換もしくは無置
換のシクロアルキリデン基の場合、シクロアルキリデン
基は、下記式で表される基である。

【化６】〔式中、ｋは４〜１０の整数を表す。〕具体的には、１，１−シクロペンチリデン基、１，１−
シクロヘキシリデン基、１，１−シクロオクチリデン基
を挙げることができる。

【００２０】Ａ、Ｙ¹、Ｙ²、Ｘ、Ｚが置換もしくは無置
換のアルキレンエーテル基の場合、具体的にはジメチレ
ンエーテル基、ジエチレンエーテル基、メチレンエチレ
ンエーテル基、ビス（トリエチレン）エーテル基、ビス
（ヘキサメチレン）エーテル基等が挙げられる。

【００２１】またこれらＡｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、
Ａｒ⁵、Ａｒ⁶、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、
Ｘ、Ｚに置換基を有する場合、それら置換基としては前
記Ｒ¹〜Ｒ⁴で定義したアルキル基、芳香族基や、下記種
々の基を挙げることができる。（１）ハロゲン原子：フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙
げられる。（２）シアノ基（−ＣＮ）（３）ニトロ基（−ＮＯ₂）（４）ヒドロキシ基（−ＯＨ）（５）アルコキシ基（−ＯＲ⁷）；Ｒ⁷は上記Ｒ¹〜Ｒ⁴で
定義したアルキル基（−Ｒ⁵）を表す。具体的にはメト
キシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉ−プロポキ
シ基、ｔ−ブトキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓ−ブトキシ
基、ｉ−ブトキシ基、２−ヒドロキシエトキシ基、２−
シアノエトキシ基、ベンジルオキシ基、４−メチルベン
ジルオキシ基、トリフルオロメトキシ基等が挙げられ
る。（６）アルキルチオ基（−ＳＲ⁸）；Ｒ⁸はＲ¹〜Ｒ⁴で定
義したアルキル基を表す。具体的にはメチルチオ基、エ
チルチオ基、ベンジルチオ基、ヒドロキシエチルチオ基
等が挙げられる。（７）アリールオキシ基（−ＯＡｒ⁸）；Ａｒ⁸はＲ¹〜
Ｒ⁴で定義した芳香族基（−Ａｒ⁷）を表す。具体的には
フェノキシ基、４−メチルフェノキシ基、ナフトキシ基
等を挙げることができる。（８）アリールチオ基（−ＳＡｒ⁹）；Ａｒ⁹はＲ¹〜Ｒ⁴
で定義した芳香族基（−Ａｒ⁷）を表す。具体的にはフ
ェニルチオ基、ナフチルチオ基等を挙げることができる（９）アミノ基〔−Ｎ（Ｒ⁹）（Ｒ¹⁰）〕；Ｒ⁹、Ｒ¹⁰
は各々独立にＲ¹〜Ｒ⁴で定義したアルキル基（−
Ｒ⁵）、芳香族基（−Ａｒ⁷）を表し、共同で環を形成し
てもよい。具体的にはジエチルアミノ基、Ｎ−メチル−
Ｎ−フェニルアミノ基、Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ基、
Ｎ，Ｎ−ジ（ｐ−トリール）アミノ基、ジベンジルアミ
ノ基、ピペリジノ基、モルホリノ基、ユロリジル基等が
挙げられる。（１０）ビニル基〔下記式で表される基〕

【化７】

【化８】〔式中、Ｒ¹¹、Ｒ¹²は（１）〜（４）、（７）、（８）
及び前記芳香族炭化水素基（−Ａｒ⁷）で定義した基、
またＲ¹³、Ｒ¹⁴はアルキレン基（−Ｒ⁶−）、シクロア
ルキリデン基、アルキレンエーテル基で定義した基を表
し、ｊは０もしくは１の整数を、Ｗは酸素原子、イオウ
原子、ビニレン基またはアルキレン基を表す。〕具体的にはスチリル基、４−メチルスチリル基、β−メ
チルスチリル基、４−クロロスチリル基、β−フェニル
スチリル基、β−（４−メチルフェニル）スチリル基、
４−フェニル−１，３−ブタジェニル基等を挙げること
ができる。

【００２２】次いで、一般式（Ｖ）で示されるジオール
の具体例を以下に示す。１，３−プロパンジオール、
１，４−ブタンジオール、１，５−ベンタンジオール、
１，６−ヘキサンジオール、１，８−オクタンジオー
ル、１，１０−デカンジオール、２−メチル−１，３−
プロパンジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパ
ンジオール、２−エチル−１，３−プロパンジオール、
ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリ
エチレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリ
コール等の脂肪族ジオールや、１，４−シクロヘキサン
ジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、シクロヘ
キサン−１，４−ジメタノール等の環状脂肪族ジオール
が挙げられる。

【００２３】また、芳香環を有するジオールとしては、
４，４’−ジヒドロキシジフェニル、ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ
フェニル）エタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）−１−フェニルエタン、２，２−ビス（４−ヒド
ロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−メチル
−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−
ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、２，
２−ビス（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）プ
ロパン、２，２−ビス（３−イソプロピル−４−ヒドロ
キシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキ
シフェニル）ブタン、２，２−ビス（３、５−ジメチル
−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス
（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパ
ン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，
４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’
−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、３，３’−ジメ
チル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、
４，４’−ジヒドロキシジフェニルオキシド、２，２−
ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパ
ン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレ
ン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）キサンテ
ン、エチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾ
エート）、ジエチレングリコール−ビス（４−ヒドロキ
シベンゾエート）、トリエチレングリコール−ビス（４
−ヒドロキシベンゾエート）、１，３−ビス（４−ヒド
ロキシフェニル）−テトラメチルジシロキサン、フェノ
ール変性シリコーンオイル等が挙げられる。

【００２４】本発明において用いる芳香族ポリカーボネ
ート樹脂は、前記したように、前記一般式（IV）で表さ
れる第３級アミノ基等を有するジオール化合物と、必要
に応じて前記一般式（Ｖ）で表されるジオールとを、エ
ステル交換法、又はホスゲン法により、或いは、前記一
般式（IV）で表される第３級アミノ基等を有するジオー
ル化合物と、前記一般式（Ｖ）で表されるジオールから
誘導されるビスクロロホ−メートとを、溶媒、脱酸剤の
存在下で反応させる方法等により製造できる。

【００２５】以下、前記製造法に関してさらに詳細に説
明する。エステル交換法では、不活性ガス存在下にジオ
ール化合物とビスアリールカーボネートを混合し、通常
減圧下１２０〜３５０℃で反応させる。減圧度は段階的
に変化させ、最終的には１ｍｍＨｇ以下にして生成する
フェノール類を系外に留去させる。反応時間は通常１〜
４時間程度である。また、必要に応じて分子量調節剤や
酸化防止剤を加えてもよい。ビスアリールカーボネート
としてはジフェニルカーボネート、ジ−ｐ−トリルカー
ボネート、フェニル−ｐ−トリルカーボネート、ジ−ｐ
−クロロフェニルカーボネート、ジナフチルカーボネー
トなどが挙げられる。

【００２６】ホスゲン法では、通常脱酸剤および溶媒の
存在下に反応を行う。脱酸剤としては水酸化ナトリウム
や水酸化カリウムなどのアルカリ金属水酸化物、ピリジ
ンなどが用いられる。溶媒としては例えばジクロロメタ
ン、クロロベンゼンなどのハロゲン化炭化水素が用いら
れる。また、反応促進のためにたとえば第３級アミン、
第４級アンモニウム塩などの触媒を用いることができ、
分子量調節剤としてたとえばフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ
−ブチルフェノールなどの末端停止剤を用いることが望
ましい。反応温度は通常０〜４０℃、反応時間は数分〜
５時間であり、反応中のｐＨは通常１０以上に保つこと
が好ましい。

【００２７】ビスクロロホ−メートを用いる場合はジオ
ール化合物を溶媒に溶解し、脱酸剤を添加し、これにビ
スクロロホ−メートを添加することにより得られる。脱
酸剤としては、トリメチルアミン、トリエチルアミン、
トリプロピルアミンのような第３級アミンおよびピリジ
ンが使用される。反応に使用される溶媒としては、たと
えば、ジクロロメタン、ジクロロエタン、トリクロロエ
タン、テトラクロロエタン、トリクロロエチレン、クロ
ロホルムなどのハロゲン化炭化水素およびテトラヒドロ
フラン、ジオキサンなどの環状エーテル系の溶媒が好ま
しい。また、分子量調節剤として、たとえば、フェノー
ル、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールなどの末端停止剤
を用いることが望ましい。反応温度は通常０〜４０℃、
反応時間は数分〜５時間である。

【００２８】上記の方法に従って製造される芳香族ポリ
カーボネート樹脂には、必要に応じて酸化防止剤、光安
定剤、熱安定剤、滑剤、可塑剤等の添加剤を加えること
ができる。

【００２９】以下に本発明で用いる芳香族ポリカーボネ
ート樹脂の代表的な具体例を煩雑さを避けるため化学構
造式を三つのユニットに分けてそれぞれ表１〜表３に示
す。以後、芳香族ポリカーボネート樹脂Ｎｏ．はそれぞ
れの表の組み合わせで表す。例えば芳香族ポリカーボネ
ート樹脂Ｎｏ．２−４−１とは以下の繰り返し単位から
なる化合物である。

【化９】

【００３０】

【表１−（１）】

【００３１】

【表１−（２）】

【００３２】

【表１−（３）】

【００３３】

【表１−（４）】

【００３４】

【表１−（５）】

【００３５】

【表２】

【００３６】

【表３】

【００３７】次に、本発明の有機薄膜ＥＬ素子について
説明する。本発明の有機薄膜ＥＬ素子における有機化合
物薄膜層のうち上記の芳香族ポリカーボネート樹脂を含
有する層は、スピンコート法やキャスト法等の公知の方
法によって薄膜化することができる。上記芳香族ポリカ
ーボネート樹脂はジクロロメタンやテトラヒドロフラン
等の有機溶媒に容易に溶解する。従って上記芳香族ポリ
カーボネート樹脂を溶解できる適当な溶媒により適当な
濃度の溶液を作製し、これを用いて上記方法等により塗
工し薄膜を作製できる。電子輸送性物質や発光性物質と
を含有する膜を作製する場合は、上記芳香族ポリカーボ
ネート樹脂溶液にそれらを共に溶解させて塗工すれば作
製できる。また、異種のポリマーは相溶しにくい性質を
利用して一種のポリマー媒体中に他種のポリマー微小分
散相を形成するような膜を作製することもできる。この
場合、樹脂の組み合わせや混合比を変えた混合溶液を作
製し、これを用いて同様な湿式成膜法で塗工すればよ
い。この様な膜に於いては前記芳香族ポリカーボネート
樹脂をポリマー媒体として使用しても良いし、微小分散
相として使用しても良い。

【００３８】これらの膜は通常２０μｍ以下と薄いの
で、塗工前に孔径０．４５μｍ以下、より好ましくは孔
径０．１μｍ以下のフィルターで溶液を濾過して使用す
るのが好ましい。また、有機薄膜ＥＬ素子における有機
層が複数の有機化合物薄膜層からなり低分子化合物層を
有する場合には湿式成膜法以外に真空蒸着やスパッタ法
等の乾式成膜法を利用することができる。

【００３９】本発明の有機薄膜ＥＬ素子を構成する発光
層は、有機化合物薄膜の単層もしくは複数層から構成さ
れてもよい。発光層が単層から構成される場合、その層
が、ポリカーボネート樹脂単独から構成されても良い
し、場合によっては、電子輸送性を有する低分子化合物
の分散や高分子とのブレンドまたは他の電荷輸送性ポリ
マーとのブレンド、さらには蛍光量子効率の極めて高い
蛍光分子を微量ドーピングすることも、高効率化に有効
である。

【００４０】本発明の有機薄膜ＥＬ素子を構成する発光
層は、さらに、必要であれば、複数層から構成すること
も可能である。この場合、ポリカーボネート樹脂含有層
の上部にさらにスピンコート法や真空蒸着法により電子
注入輸送層や他の発光層等を積層することが可能であ
る。また、ポリカーボネート樹脂含有層を形成する前
に、ホール注入輸送層を形成することも性能向上に有効
な場合がある。

【００４１】上記電子輸送性物質としては、電子を輸送
する能力を持つ既存の材料を使用することができる。例
えば、フルオレノン、アントラキノジメタン、ジフェノ
キノン、チオピランジオキシド、ペリレンテトラカルボ
ン酸、フルオレニリデンメタン、アントラキノジメタ
ン、アントロン等とその誘導体やこれまで優れた電子輸
送性を有することが報告されているオキサジアゾール誘
導体やトリアゾール誘導体を利用することが可能であ
る。

【００４２】また、上記蛍光量子効率の極めて高い蛍光
分子としては、溶液状態において強い蛍光を示すレーザ
ー色素等やこれまで有機ＥＬ素子に発光材として使用さ
れてきた既存の低分子蛍光性材料を利用することが可能
である。例えば、アントラセン、ナフタレン、フェナン
トレン、ピレン、テトラセン、コロネン、クリセン、フ
ルオレセイン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペ
リレン、ペリノン、フタロペリノン、ナフタロペリノ
ン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエ
ン、クマリン、オキサジアゾール、アルダジン、ビスベ
ンゾキサゾリン、ビススチリル、ピラジン、シクロペン
タジエン、キノリン金属錯体、アミノキノリン金属錯
体、ベンゾキノリン金属錯体、イミン、ジフェニルエチ
レン、ビニルアントラセン、ジアミノカルバゾール、ピ
ラン、チオピラン、ポリメチン、メロシアニン、イミダ
ゾールキノレート化オキシノイド化合物、キナクリド
ン、ルブレン等およびそれらの誘導体がある。

【００４３】更に、上記ホール注入輸送層を構成する材
料としては、これまで有機ＥＬ素子において機能するこ
とが報告されているフタロシアニン系化合物、ポルフィ
リン系化合物、オキサジアゾール、トリアゾール、トリ
フェニルアミン系化合物、ポリシラン等の既存材料を利
用することが可能である。

【００４４】この様にして形成された有機化合物薄膜層
の膜厚については特に制限はなく、通常５ｎｍから２０
μｍの範囲で選ばれる。更に好ましくは５ｎｍから０．
２μｍの範囲である。膜厚はピンホール等の膜欠陥の発
生や発光波長での素子内での光干渉や膜厚増加により印
加電圧の上昇等を加味して調整される。

【００４５】本発明における有機薄膜ＥＬ素子の陽極と
しては４ｅＶ、好ましくは４．８ｅＶより大きな仕事関
数を持つ金属、合金、金属酸化物等が利用される。この
ような電極材料の具体例としては、金、白金、パラジウ
ム、銀、タンクステン、ニッケル、コバルト、ＩＴＯ、
ＣｕＩ、ＳｎＯ₂、ＺｎＯ等の透明電極の利用が挙げら
れる。特に好ましくはＩＴＯ基板が好適である。ＩＴＯ
基板の場合、表面の平滑なものが好ましく、また、表面
の汚れを良く洗浄して使用する。洗浄法としては既知の
方法でよいが、オゾン雰囲気下での紫外線照射や酸素雰
囲気下でのプラズマ処理を行ったものが好適である。

【００４６】一方、陰極としては、仕事関数の４ｅＶよ
り小さい金属、合金等が利用される。このような物質の
具体例としては、ナトリウム、カルシウム、マグネシウ
ム、リチウム、アルミニウム、サマリウム及びこれらの
合金等が利用できる。

【００４７】本発明の有機薄膜ＥＬ素子を面発光素子と
して使用する場合は、これらの電極は少なくとも一方が
素子の発光波長領域において十分透明であり、その反対
側は発光波長領域において十分反射率が大きいことが望
まれる。端面発光の場合には透明である必要は無い。透
明電極としては先に述べたＩＴＯが好ましく、その基板
も透明なガラス板やプラスチック板が使用される。

【００４８】得られた有機薄膜ＥＬ素子の環境の温湿
度、雰囲気に対する安定性向上のために、素子の表面に
保護層を設けたり、シリコンオイル等を封入して素子全
体を保護することが有効である。

【００４９】このようにして得られた本発明の有機薄膜
ＥＬ素子を用い、陽極にプラスを陰極にマイナスを接続
し、電圧を印加するとＥＬ発光を観測することができ
る。通常有機薄膜ＥＬ素子では、通電によりジュール熱
が発生しその熱により有機化合物薄膜層の再結晶化、凝
集の進行等や低分子材料の拡散が生じ、これらはいずれ
も素子の耐久性を低下すると言う問題を有している。本
発明の有機薄膜ＥＬ素子では、有機化合物薄膜層に融点
が高くアモルファス状態の安定な芳香族ポリカーボネー
ト樹脂を使用するため、結晶化や凝集による素子劣化や
拡散による素子劣化を抑制することができ、良好な耐久
性を有する素子を得ることができる。

【００５０】

【実施例】以下、実施例により本発明を説明するが、本
発明は、これら実施例によって何ら限定されるものでは
ない。

【００５１】製造例１窒素気流下、１，１−ビス〔３−（４−ジ−ｐ−トリル
アミノフェネチル）−４−ヒドロキシフェニル〕シクロ
ヘキサン８．６７ｇ（１０．０ｍｍｏｌ）、トリエチル
アミン３．０４ｇ（３０．０ｍｍｏｌ）を乾燥テトラヒ
ドロフラン５０ｍｌに溶解させ、これにジエチレングリ
コールビス（クロロホーメート）２．３１ｇ（１０．０
ｍｍｏｌ）を乾燥テトラヒドロフラン１０ｍｌに溶解さ
せたものを室温にて３０分間かけ滴下した。続いて室温
にて３時間撹拌を行ったのち、フェノール０．０４ｇ
（０．４ｍｍｏｌ）をテトラヒドロフラン１ｍｌに溶解
させたものを加え、更に１０分間撹拌を行った。次に析
出しているトリエチルアミン塩酸塩を濾過することによ
り取り除き、濾液のテトラヒドロフラン溶液をメタノー
ルに滴下して、析出した樹脂を濾別し、減圧加熱乾燥を
行った。更に得られた樹脂をテトラヒドロフランに溶解
させてメタノール中にて析出させる操作を２回繰り返
し、減圧加熱乾燥して目的物の下記構造式で示される芳
香族ポリカーボネート樹脂（Ｎｏ．２−４−１）７．９
２ｇ（収率７７．３％）を得た。このもののＴｇは９１
℃であり、又、数平均分子量、重量平均分子量（ポリス
チレン換算）は５８００、１１９００であった。

【化１０】なお、上記芳香族ポリカーボネート樹脂の元素分析値は
下記のとおりであった。Ｃ％Ｈ％Ｎ％実測値７９．２０６．８２２．５４計算値７９．６６６．６９２．７３

【００５２】実施例１２ｍｍのストライプ状にエッチングを行ったＩＴＯ基板
を煮沸アルコールにより洗浄し、さらに表面を酸素プラ
ズマにより表面処理した。化合物Ｎｏ．２−４−１の芳
香族ポリカーボネート樹脂の１．０ｗｔ％ジクロロメタ
ン溶液を作製し、孔径０．１μｍのメンブランフィルタ
ーで濾過した。この溶液を使用して、ＩＴＯ基板上にス
ピンコート法により１００ｎｍの膜厚の有機発光層を形
成した。十分乾燥を行った後に、蒸着装置内部に基板を
セットし、１０^-4Ｐａの真空度にてマスクを介し２００
ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄膜ＥＬ素子を作
製した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍｍであった。こ
のようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極
に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖ
にて青色発光が観測された。また、この有機層は結晶化
等の変質は起こさなかった。

【００５３】実施例２実施例１と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、この場合さらにジクロロメタン溶液内に下
記構造式で表わされる２−（４−Ｂｉｐｈｅｎｙｌｙ
ｌ）−５−（４−ｔ−ｂｕｔｙｌｐｈｅｎｙｌ）−１，
３，４−ｏｘａｄｉａｚｏｌｅ（ＰＢＤ）（Ａ）を固形
分の３０ｗｔ％になるように溶解させ、有機発光層を形
成した。このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴ
Ｏを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電
圧１０Ｖにて青色発光が観測された。また、この有機層
は結晶化等の変質は起こさなかった。

【化１１】

【００５４】実施例３実施例１と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、ジクロロメタン溶液内に２−（４−Ｂｉｐ
ｈｅｎｙｌｙｌ）−５−（４−ｔ−ｂｕｔｙｌｐｈｅｎ
ｙｌ）−１，３，４−ｏｘａｄｉａｚｏｌｅ（ＰＢＤ）
を固形分の３０ｗｔ％と微量の下記構造式で表わされる
ペリレン誘導体（Ｂ）を固形分の３ｗｔ％溶解させ、有
機発光層を形成した。このようにして作製したＥＬ素子
を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したと
ころ、印加電圧１０Ｖにてオレンジ色の発光が観察され
た。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかっ
た。

【化１２】

【００５５】実施例４実施例１と同様に処理したＩＴＯ基板上に、実施例１と
同じジクロロメタン溶液を用いてｄｉｐｐｉｎｇ法によ
り実施例１と同様な５０ｎｍの膜を形成した。十分乾燥
を行った後に、蒸着装置内部に基板をセットし、１０^-4
Ｐａの真空度にて５０ｎｍの下記構造式で表わされる化
合物（Ｃ）のＡｌｑ分子堆積膜を形成し、さらに、マス
クを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄
膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍ
ｍであった。このようにして作製したＥＬ素子を用い、
ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印
加電圧１０Ｖにて緑色の発光が観測された。また、この
有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【化１３】

【００５６】実施例５実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎ
ｏ．２−４−２を用いた。このようにして作製したＥＬ
素子にＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したとこ
ろ、印加電圧１０Ｖにて青色発光が観測された。また、
この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【００５７】実施例６実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎ
ｏ．２−４−３を用いた。このようにして作製したＥＬ
素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続し
たところ、印加電圧１０Ｖにて青色発光が観測された。
また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【００５８】実施例７実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎ
ｏ．２−４−５を用いた。このようにして作製したＥＬ
素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続し
たところ、印加電圧１０Ｖにて青色発光が観測された。
また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【００５９】実施例８実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎ
ｏ．２−４−２を用いた。このようにして作製したＥＬ
素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続し
たところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。
また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【００６０】実施例９実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎ
ｏ．２−４−３を用いた。このようにして作製したＥＬ
素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続し
たところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。
また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【００６１】実施例１０実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行っ
た。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎ
ｏ．２−４−５を用いた。このようにして作製したＥＬ
素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続し
たところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。
また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【００６２】実施例１１２ｍｍのストライプ状にエッチングを行ったＩＴＯ基板
を煮沸アルコールにより洗浄し、さらに表面を酸素プラ
ズマにより表面処理した。この上にホール注入輸送層と
して銅フタロシアニンの１０ｎｍの膜を真空蒸着により
作製した。この上に実施例１で使用した化合物Ｎｏ．２
−４−１の芳香族ポリカーボネート樹脂溶液を用いてス
ピンコート法により９０ｎｍの膜厚の有機発光層を形成
した。十分乾燥を行った後に、蒸着装置内部に基板をセ
ットし、１０^-4Ｐａの真空度にてマスクを介し２００ｎ
ｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄膜ＥＬ素子を作製
した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍｍであった。この
ようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、
ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて
青色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の
変質は起こさなかった。

【００６３】実施例１２実施例１１と同様にしてＩＴＯ基板上に銅フタロシアニ
ン層と化合物Ｎｏ．２−４−１の芳香族ポリカーボネー
ト層を作製した。この上に実施例４と同じように真空蒸
着法により５０ｎｍのＡｌｑ分子堆積膜を形成し、さら
に、マスクを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成
し、有機薄膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２
ｍｍ×２ｍｍであった。このようにして作製したＥＬ素
子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続した
ところ、印加電圧１０Ｖにて緑色の発光が観測された。
また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。

【００６４】実施例１３実施例１１と同様にしてＩＴＯ基板上に銅フタロシアニ
ン層を作製した。この上に実施例３で用いた化合物Ｎ
ｏ．２−４−１の芳香族ポリカーボネート樹脂とＰＢＤ
とペリレン誘導体（Ｂ）の混合溶液を用いてスピンコー
ト法で有機発光層を作製した。さらに、真空蒸着法で、
下記構造式で表わされる化合物（Ｄ）のオキサジアゾー
ル化合物の３０ｎｍの電子注入輸送層を作製した。さら
に、マスクを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成
し、有機薄膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２
ｍｍ×２ｍｍであった。このようにして作製したＥＬ素
子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続した
ところ、印加電圧１０Ｖにてオレンジ色の発光が観測さ
れた。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなか
った。

【化１４】

【００６５】

【発明の効果】本発明の有機薄膜ＥＬ素子は、発光層を
構成する有機化合物薄膜層に、第３級アミン構造を側鎖
に有する前記一般式（Ｉ）、または前記一般式（２）、
或いは該一般式（２）と前記一般式（３）で表わされる
繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂を使
用しており、該芳香族ポリカーボネート樹脂は電荷輸送
能を持ち且つ高い機械的強度を有し、融点が高く、安定
なアモルファス状態を有するため、結晶化や凝集、或い
は拡散による素子の劣化を生じることがなく耐久性に優
れた有機薄膜ＥＬ素子である。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】互いに対向する陽極と陰極間に、単層ま
たは複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有
機薄膜ＥＬ素子において、該有機化合物薄膜の少なくと
も１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる繰り返し単位
からなる芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層であ
ることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子。【化１】〔式中、Ａｒ¹及びＡｒ²は同一又は異なる芳香族の２価
基、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³及びＲ⁴は同一又は異なる置換もしく
は無置換のアルキル基、置換もしくは無置換の芳香族基
を表す。また、Ｒ¹とＲ²、Ｒ³とＲ⁴、Ｒ¹とＡｒ¹もしく
はＲ³とＡｒ²は窒素原子と共同で環を形成してもよい。
Ｙ¹及びＹ²は同一又は異なる置換もしくは無置換のアル
キレン基、置換もしくは無置換のシクロアルキリデン
基、置換もしくは無置換のアルキレンエーテル基、酸素
原子、硫黄原子、ビニレン基を表し、ｐ₁及びｐ₂は各々
１または２の整数である。Ａｒ³及びＡｒ⁴は同一又は異
なる、置換もしくは無置換の芳香族の３価基、Ａは単結
合、置換もしくは無置換のアルキレン基、置換もしくは
無置換のシクロアルキリデン基、置換もしくは無置換の
アルキレンエーテル基、酸素原子、硫黄原子、ビニレン
基を表す。ｎは５〜５０００の整数を表す。Ｘは置換も
しくは無置換のアルキレン基、置換もしくは無置換のシ
クロアルキリデン基、置換もしくは無置換のアルキレン
エーテル基、又は下記一般式から選ばれる基を表す。 −Ａｒ⁵−Ｚ−Ａｒ⁶− （ここで、Ａｒ⁵及びＡｒ⁶は同一又は異なる置換もしく
は無置換の芳香族の２価基、Ｚは単結合、置換もしくは
無置換のアルキレン基、置換もしくは無置換のシクロア
ルキリデン基、置換もしくは無置換のアルキレンエーテ
ル基、酸素原子、硫黄原子、ビニレン基を表す。）〕
【請求項２】前記発光層の有機化合物薄膜の少なくと
も１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる芳香族ポリカ
ーボネート樹脂と電子輸送性物質とを含有する層からな
ることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。【化１】〔式中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、
Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、ｎ及びＸは夫々前記の
定義と同一。〕
【請求項３】前記発光層の有機化合物薄膜の少なくと
も１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる芳香族ポリカ
ーボネート樹脂と電子輸送性物質と発光性物質とを含有
する層からなることを特徴とする請求項１記載の有機薄
膜ＥＬ素子。【化１】〔式中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、
Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、ｎ及びＸは夫々前記の
定義と同一。〕
【請求項４】互いに対向する陽極と陰極間に、少なく
とも１層のホール注入輸送層を有する複数層の有機化合
物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子におい
て、該ホール注入輸送層の少なくとも１層が、下記一般
式（Ｉ）で表わされる芳香族ポリカーボネート樹脂を含
有する層であることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子。【化１】〔式中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、
Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、ｎ及びＸは夫々前記の
定義と同一。〕
【請求項５】互いに対向する陽極と陰極間に、複数層
の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ
素子において、該発光層が、下記一般式（Ｉ）で表わさ
れる芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層と、少な
くとも１層のホール注入輸送層及び／又は少なくとも１
層の電子注入輸送層、もしくは少なくとも１層のホール
及び電子注入輸送層から構成されていることを特徴とす
る有機薄膜ＥＬ素子。【化１】〔式中、Ａｒ¹、Ａｒ²、Ａｒ³、Ａｒ⁴、Ａ、Ｒ¹、Ｒ²、
Ｒ³、Ｒ⁴、Ｙ¹、Ｙ²、ｐ₁、ｐ₂、ｎ及びＸは夫々前記の
定義と同一。〕
【請求項６】前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下
記一般式（II）および（III）で表わされる繰り返し単
位からなり、繰り返し単位の組成比が０＜ｍ／（ｍ＋
ｌ）≦１である芳香族ポリカーボネート樹脂であること
を特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載の有機薄
膜ＥＬ素子。【化２】【化３】〔式中、Ａｒ¹及びＡｒ²は同一又は異なる芳香族の２価
基、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³及びＲ⁴は同一又は異なる置換もしく
は無置換のアルキル基、置換もしくは無置換の芳香族基
を表す。また、Ｒ¹とＲ²、Ｒ³とＲ⁴、Ｒ¹とＡｒ¹もしく
はＲ³とＡｒ²は窒素原子と共同で環を形成してもよい。
Ｙ¹及びＹ²は同一又は異なる置換もしくは無置換のアル
キレン基、置換もしくは無置換のシクロアルキリデン
基、置換もしくは無置換のアルキレンエーテル基、酸素
原子、硫黄原子、ビニレン基を表し、ｐ₁及びｐ₂は各々
１または２の整数である。Ａｒ³及びＡｒ⁴は同一又は異
なる、置換もしくは無置換の芳香族の３価基、Ａは単結
合、置換もしくは無置換のアルキレン基、置換もしくは
無置換のシクロアルキリデン基、置換もしくは無置換の
アルキレンエーテル基、酸素原子、硫黄原子、ビニレン
基を表す。Ｘは置換もしくは無置換のアルキレン基、置
換もしくは無置換のシクロアルキリデン基、置換もしく
は無置換のアルキレンエーテル基、又は下記一般式から
選ばれる基を表す。 −Ａｒ⁵−Ｚ−Ａｒ⁶− （ここで、Ａｒ⁵及びＡｒ⁶は同一又は異なる置換もしく
は無置換の芳香族の２価基、Ｚは単結合、置換もしくは
無置換のアルキレン基、置換もしくは無置換のシクロア
ルキリデン基、置換もしくは無置換のアルキレンエーテ
ル基、酸素原子、硫黄原子、ビニレン基を表す。）ｍは
５〜５０００の整数、ｌは０〜５０００の整数を表
す。〕