JPH1176736A - 分離膜モジュール - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 特定の気体を分離する分離膜モジュールにお
いて、ガス流路面積を増大して圧損失を少なくし、耐圧
強度を大きく、しかも製造コストを低減する。 【解決手段】 特定ガスを選択的に透過する金属膜と、
該金属膜の補強板及びガス捕捉部を有するベース板から
なり、該ベース板をベース枠内部にコルゲート板をはめ
込んだ構造とする。特に好ましくは、コルゲート板を補
強板に固着する、また、ベース板の両面に補強板と金属
膜を取り付ける。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明はガス分離膜モジュー
ルに関し、詳しくは特定ガスの製造装置，回収装置或い
は精製装置等に使用されるガス分離膜モジュールに関す
る。

【０００２】

【従来の技術】ガスを製造、分離、回収又は精製する手
段として、特定ガスを選択的に透過する金属又は合金膜
（以下、「金属膜」と略記する場合もある）を用いる方
法があり、工業的にも半導体製造分野における超高純度
水素製造等に実用化され、また石油化学工業分野でのア
ンモニア製造への適用も進みつつある。金属膜が特定ガ
スのみを透過する現象については、特定ガスを含有する
混合ガスを金属膜の一方の面に接触させると、特定ガス
分子が金属膜に吸収されて原子状態になり、更にイオン
化して金属膜の反対側に拡散し、ここで再結合して再び
特定ガス分子になると説明されている。この現象を利用
して、金属膜の反対側において特定ガスを集めるわけで
ある。金属膜の製造法としては、特定ガス選択透過性
を有する金属又は合金を焼鈍して冷間圧延する、金属
膜の支持体になる多孔質体の表面に、電気メッキ，無電
解メッキ等のメッキ法あるいは電子ビーム加熱による真
空蒸着等の蒸着操作により金属膜を形成させる、等の方
法がある。

【０００３】工業的適用においては、以上のような手段
で作成された金属膜（箔）を外側にして目的とする特定
ガスを含有する混合ガス側に配置し、該金属膜の混合ガ
ス接触面とは反対側には、透過してくる特定ガスを集め
る空間を有するベース板を設けた分離膜モジュールが構
成される。金属膜の両側での圧力差、即ち混合ガスと透
過した特定ガスとの圧力差が大きいほど、特定ガスの金
属膜内を透過する量が増大するが、金属膜がこの圧力差
に耐えられるように、補強手段が必要となる。そのため
に、金属膜とベース板の間には、通常、金属膜を支持
し、その膜強度を補強するために、多孔質体や多孔体か
らなる補強材が設けられる。しかし、補強によりガス流
路は狭められるため、圧損失が大きくなるので、圧力差
を大きく保ち、しかも特定ガスの流路を確保できる補強
材が望まれ、出願人等は既に、金属繊維不織布と金網の
組合せた補強材と金属箔を接合した構造の分離膜（特願
平５−２０３２５０号明細書）、或いは多数の貫通孔を
設けた金属多孔質支持体に金属膜を重ねた分離膜（特願
平５−７６７３８号明細書）を提案している。また、分
離膜モジュール形状には、ベース板の形状に従い、平板
状と円筒状とがある。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】図３は、出願人等が特
願平８−６０８８３号明細書で提案した分離膜モジュー
ルの一具体例を説明する図であり、多数の開口を有する
補強板１４を複数枚重ねることにより総合的に金属膜１
５の強度を増加させ、また略長方形の開口の長軸が互い
に直交するように補強板１４を配置している。この分離
膜モジュールを作製するには、例えば冷間圧延によって
製作したＰｄ−Ａｇ合金からなる水素選択透過性箔等の
金属膜１５及び複数の補強板１４（図示の例では３枚）
の下に、金属膜１５及び補強板１４を通過して集まって
くる特定ガスを集めるための溝１２を有する金属又は合
金製のベース板１１を配置し、図４の一部切欠き斜視図
に示すように金属膜１５、補強板１４及びベース板１１
の外周をろう付け、拡散接合、シール溶接等により接合
することにより、全体を一体化する。１８は接合部であ
る。また、ベース板１１に溝１２と導通するガス抜き出
し管１６を取り付けて目的の特定ガスを抜き出せるよう
にする。さらにはスイープガス導入管１７も取り付け、
スイープガスを流入させ、透過してきた特定ガス（精製
ガス）とともにガス抜き出し管１４から抜き取れるよう
にする場合もある。

【０００５】該ベース板１１は、従来、例えばステンレ
ス板等の金属又は合金板を材料とし、この表面を化学エ
ッチングにより溝加工していた。ガス抜き出し管１６、
スイープガス導入管１７等は、溝１２を形成した後に別
途溶接により取り付ける。このように、ベース板１１の
製造にもコスト、時間がかかり、上記した金属膜１５及
び補強板１４の製造コストと相まって、分離膜モジュー
ルの製造はコストの高いものであった。また、ガス捕捉
部における圧損失が小さいほど特定ガス透過量が多いこ
とはわかっているが、化学エッチングによると溝１２の
深さ方向のエッチングは溝幅の約１／２程度となり、溝
を深くしてガス流路を大きく形成することには限度があ
り、圧損失を小さくすることが困難であった。このよう
な現状に鑑み本発明は、従来より安価に製造し得て、し
かもガス流路を大きく形成できる構造の分離膜モジュー
ルを提供することを目的とするものである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は、従来の溝加工
したベース板に代えてベース枠にコルゲート板（corrug
ated sheet：波形板）をはめ込むことによりガス捕捉部
を形成することにより上記課題を解決できたものであ
る。すなわち、本発明は (1)特定ガスを選択的に透過する金属膜と、該金属膜を
支持する補強板と、ガス捕捉部を有するベース板とから
なる分離膜モジュールにおいて、該ベース板がベース枠
内部にコルゲート板がはめ込まれてなるものであること
を特徴とする分離膜モジュール、(2)前記コルゲート板
は前記ベース板及び前記補強板に固着されてなることを
特徴とする上記(1) に記載の分離膜モジュール、及び
(3)前記ベース板の両面に前記補強板を設け、該補強板
の外側にそれぞれ前記金属膜を設けられてなることを特
徴とする上記(1) 又は(2) に記載の分離膜モジュール、
を提供する。

【０００７】

【発明の実施の形態】次に、本発明を具体例により説明
する。図１は本発明の分離膜モジュールの構成を説明す
る図であり、本例ではベース板１０の両面に補強板４及
び金属膜５を配置した平板型である。ベース板１０はベ
ース枠１に流路３を形成するコルゲート板２をはめ込ん
でなり、ガス捕捉部を構成している。コルゲート板を利
用したベース板１０は、その流路（溝）３の深さを深く
することが容易であり、従来の化学エッチングにより作
製したベース板に比較し、ガス流れの圧損失を小さくで
きるので、目的とする特定ガスの透過量を大きくでき
る。

【０００８】ベース枠２は、機械加工、鋳造等により作
製し、ヘッダ（ガス抜き出し管やスイープガス導入管）
６，７との接続部には穴を開けてある。コルゲート板２
は波状ロールでプレスして作製する。さらにピッチを小
さくするためつぶし加工してもよい。図２の（ａ）にコ
ルゲート板のピッチ及び高さを示し、同図の（ｂ）にこ
れを側面から矢印方向に圧縮（つぶし加工）してピッチ
を小さくした状態を模式的に示す。

【０００９】コルゲート板２としては、無孔のスタンダ
ード型でも、穴の開いたパーポレート型でも良いが、外
圧に対して金属膜及び補強板を支持するためピッチ間隔
は適切な値を選択する必要がある。というのも、使用の
際には例えば外圧約５ｋｇｆ／ｃｍ² がかかり、これを
数千回繰り返すことになるので、ピッチ間隔が大きすぎ
ると補強板がピッチの間にたわんできて破損に至るため
である。

【００１０】コルゲート板２が倒れてピッチが大きくな
らないように、コルゲート板２を補強板４及びベース枠
１に接合し、固定することが特に好ましい。接合手段
は、一般にはろう付けであり、例えば銀ろうをコルゲー
ト板２、補強板４、ベース枠１にメッキし、ベース枠１
にコルゲート板２を組み込み、補強板４で両面を挟んで
プレスし、コルゲート板２の各頂点と補強板４を接触さ
せて５００℃〜７００℃に加熱する。

【００１１】本発明において金属膜としては、特定のガ
スを透過する金属膜（箔）であれば特に限定されるとこ
ろはないが、金属の種類として例えばＰｄ又はＰｄ合金
が挙げられる。Ｐｄ合金としては、Ｙ及びその他希土類
元素、Ａｇ，Ａｕ，Ｃｕなどの１１族元素、Ｐｔ，Ｎｉ
などの１０族元素、Ｒｈ，Ｃｏなどの９族元素、Ｒｕ，
Ｆｅなどの８族元素、Ｍｏなどの６族元素及びＶなどの
５族元素からなる群から選ばれる１種以上とＰｄからな
る合金が好適なものとして挙げられる。金属膜の製法自
体についても特に限定されるところはなく、例えば金属
板を圧延する、基材表面にめっき，溶射，蒸着等の手段
で膜形成した後に該基材を除去する等の手段が挙げられ
る。

【００１２】本発明において、補強板の材質、構造につ
いても上記したコルゲート板と接合でき、ベース枠とシ
ール溶接可能な部分を有するものであれば、特に限定さ
れるところはない。具体的には材質として溶接可能な金
属又は合金製が望ましく、目的とする特定ガスが透過す
るように多孔質な構造（但し外周に非多孔質の枠を有し
ていてもよい）のもの、例えばレーザ法、エッチング
法、ドリル法等により孔あけ加工したもの、網構造のも
の、金属不織布等が挙げられる。

【００１３】

【実施例】

〔実施例１〜３〕実施例１〜３として、ベース枠及びヘ
ッダは機械加工により、図１の構造の分離膜モジュール
を作製した。コルゲート板は、厚さ０．５ｍｍのスタン
ダード型平板を波形加工したものにつき、波のピッチ３
ｍｍ、波の高さ１２ｍｍのものを用意した。なお、通常
プレス加工だけでは高さ１２ｍｍに対してピッチは６ｍ
ｍ程度にした製造できないので、さらにつぶし加工して
ピッチ３ｍｍにした。

【００１４】実施例１及び実施例３は、ベース枠にコル
ゲート板をはめ込み、両面を補強板と金属膜（水素透過
性箔）の接合体ではさみ、接合炉で加圧しながら、５５
０℃に加熱してろう付けした。その後、補強板とベース
枠の周囲をシール溶接し、さらにヘッダを溶接で取り付
け、水素分離膜モジュールを作製した。

【００１５】実施例２はコルゲート板と補強板を接合せ
ずに、補強板とベース枠の周囲をシール溶接し、更にヘ
ッダを溶接で取り付け、水素分離膜モジュールを作製し
た。

【００１６】得られた各水素分離膜モジュールについて
圧損失と耐久性を評価した。圧損失は、スイープガスと
して水蒸気１ｍ³ Ｎ／ｈを流すときの入口側圧力と、出
口側圧力の差が０．０３ａｔｍ以下のとき○（良）、
０．０５ａｔｍ以上のとき×（不良）、０．０３ａｔｍ
を超え０．０５ａｔｍ未満のとき△（やや良）と評価し
た。

【００１７】耐久性は、条件１：常温、差圧なし：と、
条件２：５５０℃、差圧１０ａｔｍ：の２つの条件の間
を一日５回急速に変化させ、膜の破損（差圧が発生しな
くなる）までの回数が１０００回（２００日間）以下の
とき×（不良）、１０００回を超え３０００回未満（２
００日を超え６００日未満）のとき△（やや良）、３０
００回（６００日）以上のとき○（良）と評価した。

【００１８】〔比較例〕また、比較例として従来の化学
エッチング法により溝を形成したベース板を用いた水素
分離膜モジュールを製造し、その圧損失及び耐久性を実
施例１〜３と同様に評価した。結果を表１に示す。

【００１９】

【表１】

【００２０】評価結果は、コルゲート板をベース板に使
用することにより圧損失が低減できることを示す。耐久
性については、銀ろうをメッキし、コルゲート板をろう
付けすることで保証できることを確認した。さらに、コ
ルゲート板の高さ（溝の深さ）をベース枠より僅かに高
くすることにより、コルゲート板の各頂点が補強板と接
触できて確実ににろう付けされるので、耐久性を更に向
上できる。

【００２１】

【発明の効果】

１．ベース板としてコルゲート板を使用することによ
り、ガス流路面積が増大し、ガスの圧損失を減少でき
た。 ２．コルゲート板をベース板として使用する場合、コル
ゲート板の各頂点を補強板で接合することにより外圧に
よりコルゲート板が倒れてつぶれることを防げるので、
耐圧強度も増している。 ３．化学エッチング法によるベース板作製に比較して、
製造コストも低減できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】は本発明の分離膜モジュールの一具体例の構造
を説明する部分切欠き斜視図である。

【図２】は本発明に用いるコルゲート板とそのつぶし加
工を説明する模式図である。

【図３】は従来の分離膜モジュールの一例の構造を説明
する斜視図である。

【図４】は従来の分離膜モジュールの一例の構造を説明
する部分切欠き斜視図である。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 特定ガスを選択的に透過する金属膜と、
   該金属膜を支持する補強板と、ガス捕捉部を有するベー
   ス板とからなる分離膜モジュールにおいて、該ベース板
   がベース枠内部にコルゲート板がはめ込まれてなるもの
   であることを特徴とする分離膜モジュール。
2. 【請求項２】 前記コルゲート板は前記補強板に固着さ
   れてなることを特徴とする請求項１に記載の分離膜モジ
   ュール。
3. 【請求項３】 前記ベース板の両面に前記補強板を設
   け、該補強板の外側にそれぞれ前記金属膜を設けられて
   なることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の分
   離膜モジュール。