JPH1179796A

JPH1179796A - 複層ガラス構造

Info

Publication number: JPH1179796A
Application number: JP9231447A
Authority: JP
Inventors: Takashi Shibuya; 崇澁谷; Shogo Kodera; 省吾小寺; Yoshitaka Matsuyama; 祥孝松山
Original assignee: Asahi Glass Co Ltd
Current assignee: AGC Inc
Priority date: 1997-08-27
Filing date: 1997-08-27
Publication date: 1999-03-23

Abstract

(57)【要約】【課題】生産性の高い複層ガラスを安価にかつ簡便に提
供する。【解決手段】スペーサ２が、（Ａ）分子中に少なくとも
１個のアルケニル基を有する分子量５００〜３００００
０の炭化水素系重合体、（Ｂ）分子中に少なくとも２個
のヒドロシリル基を有する硬化剤、（Ｃ）ヒドロシリル
化触媒、および（Ｄ）接着性付与剤を必須成分とするゲ
ル化分率が５０〜１００％である架橋型の飽和炭化水素
系樹脂組成物からなる複層ガラス。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、樹脂製スペーサを
用いた複層ガラス構造に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、複層ガラスは省エネルギーの観点
から注目され、その需要が増加しつづけている商品であ
る。その製造には多くの工程が必要であるため、通常の
ガラス板に比べコストが高く、さらなる低コスト化が望
まれている。

【０００３】現在の複層ガラスの多くは、図２に示すよ
うに、最低２枚のガラス板１ａ，１ｂをスペーサ１２を
介して対向させ、ガラス板１ａ，１ｂとの間に中空層を
形成してなる。そして、ガラス板１ａ，１ｂとアルミニ
ウムスペーサ１２との間に一次シール材３を介在させる
ことによって、中空層を外気から遮断し、対向している
それらのガラス板の周縁部の内面とスペーサ外周面とで
構成された空隙（凹部）をポリスルフィド系またはシリ
コーン系で代表される常温硬化型の二次シール材で封着
してなっている。

【０００４】これまで、複層ガラスの製造工程におい
て、種々の簡略化あるいは自動化による生産性改良、ひ
いてはコストダウンなどが検討され、提案されてきた。
例えば、アルミニウムスペーサを折り曲げ方式にした
り、二次シール材の塗布方法を自動化させることが挙げ
られる。また、図３に示すようにアルミニウムスペーサ
の代わりに乾燥剤を練り込んだ樹脂をスペーサ４として
用いる方法も提案されてきている。

【０００５】しかし、こうした常温硬化型シール材を用
いた複層ガラスでは、用いられるスペーサの種類を問わ
ず、複層ガラス製造後、シール材の硬化のために長時間
の養生を必要とする。そのため養生終了までは製品を出
荷できない。

【０００６】したがって、工場内に養生スペースを設
け、ある一定時間製品を保管した後に出荷しなければな
らず、納期が長期化し、客先の要望に必ずしも応えられ
なかった。また、将来的に増加する需要に対応するに
は、これまで以上の養生スペースが必要となるため、こ
れを回避し、十分な複層ガラスの供給量を確保するため
には、養生期間の短縮が必要と考えられている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】複層ガラスの低コスト
化の点からは、乾燥剤を練り込んだ樹脂からなる成形物
をスペーサとして用い、二次シール材を用いずに複層ガ
ラスを製造する方法が提案されている（特公昭６１−２
０５０１）。しかし、このスペーサ用樹脂はスペーサと
しては硬度が不足し、実際には上記樹脂からなるスペー
サ単独では複層ガラスとしての形状の維持が困難であっ
た。

【０００８】また、押出成形可能な硬質樹脂、例えば、
塩化ビニル樹脂やホットメルトブチルなどの熱可塑性樹
脂に乾燥剤を練り込んだＪＩＳＡ硬度（ＨｓＡ）９５
の硬さを有する材料をスペーサとして用いる複層ガラス
が知られている（特開平７−１７７４８）。しかし、こ
のＨｓＡ９５の硬さを有する材料を、複層ガラスのスペ
ーサまたはシール材として用いた場合には、複層ガラス
のシール部またはガラス板にかかる応力が大きく、シー
ル部の剥離や複層ガラス自体のガラス割れが生じるなど
の難点がある。したがって現状では、二次シール材を用
いずに、複層ガラスとして要求されるスペーサのみで寿
命、形状維持性、成形性などの特性を全て満足する複層
ガラスは知られていない。

【０００９】本発明の目的は、上記の二次シール材を実
質的に必要としない、縮合型硬化性を有するスペーサ用
樹脂組成物を用いた複層ガラス構造を提供することにあ
る。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明は、前記の課題を
解決すべくなされたものであり、２枚以上のガラス板
が、その間に中空層を形成するように樹脂製スペーサを
介して隔置されて対向配置された複層ガラス構造におい
て、前記スペーサは、架橋型の飽和炭化水素系樹脂組成
物が架橋した樹脂材料であって、架橋後のゲル化分率が
５０〜１００％である樹脂材料からなることを特徴とす
る複層ガラス構造を提供する。

【００１１】

【発明の実施の形態】以下、図面を参照して本発明をさ
らに詳細に説明する。図１は、本発明の複層ガラスの構
成の一例を示す断面図であり、複層ガラス１０は、２枚
のガラス板１ａおよび１ｂを、以下の配合割合の熱可塑
性樹脂組成物が架橋した樹脂材料からなるスペーサ２の
みによって所定の間隔に保持されている。なお、上記の
「スペーサ２のみによる」の意味は、他に二次シール材
や金属製のスペーサなどを不要とすることを指すもので
あり、必要に応じて適用されるプライマー処理を含むも
のとする。

【００１２】本発明におけるスペーサ用樹脂組成物は、
架橋後のゲル化分率が５０〜１００％である架橋型の飽
和炭化水素系樹脂組成物である。

【００１３】本発明においては、飽和炭化水素系樹脂組
成物が下記の成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）
を必須成分とすることが好ましい。（Ａ）分子中に少な
くとも１個のアルケニル基を有する分子量５００〜３０
００００の炭化水素系重合体、（Ｂ）分子中に少なくと
も２個のヒドロシリル基を有する硬化剤、（Ｃ）ヒドロ
シリル化触媒、（Ｄ）接着性付与剤。

【００１４】また、本発明の複層ガラスにおいては、成
分（Ａ）の重合体中にイソブチレン単量体の繰り返し単
位を５０重量％以上含み、成分（Ｂ）の硬化剤が分子中
に少なくとも１個のヒドロシリル基を含有するポリオル
ガノハイドロジェンシロキサンに由来する１価の基を少
なくとも２個有する有機系硬化剤であるか、分子中にポ
リオルガノハイドロジェンシロキサンに由来する１価の
基以外の少なくとも２個のヒドロシリル基を含有する有
機系硬化剤であり、成分（Ｄ）の接着性付与剤が後記の
一般式（Ｉ）〜（Ｖ）で示されるジグリシジルアミン類
（Ｉ）、アクリル酸エポキシ基含有エステル類（Ｉ
Ｉ）、２，４，６−トリオキソトリアジン類（ＩＩ
Ｉ）、アルコキシシリルイソシアネート類（ＩＶ）およ
びジイソシアネート類（Ｖ）から選ばれる接着性化合物
のうちの少なくとも１種を含有することが、それぞれ好
ましい。

【００１５】また、本発明においては、飽和炭化水素系
樹脂組成物に一液性を付与することを目的とする場合に
は、成分（Ａ）〜（Ｄ）にさらに成分（Ｅ）の保存安定
性改良剤を含有させることができる。

【００１６】成分（Ａ）は、分子中に少なくとも１個の
アルケニル基を有する分子量５００〜３０００００の炭
化水素系重合体であり、１分子中にアルケニル基を１〜
１０個有していることが好ましく、１〜５個有している
ことがさらに好ましい。

【００１７】ここで、炭化水素系重合体とは、主骨格に
芳香環以外の炭素−炭素不飽和結合を実質的に含有しな
い重合体を意味する概念であり、アルケニル基を除く主
鎖を構成する繰り返し単位が飽和炭化水素から構成され
ることを意味する。

【００１８】成分（Ａ）である炭化水素系重合体の骨格
をなす重合体は、１）エチレン、プロピレン、１−ブテ
ン、イソブチレン等の炭素数２〜６のオレフィン系化合
物を主モノマーとして重合させる、２）ブタジエン、イ
ソプレン等のジエン系化合物を単独重合させたり、ある
いはオレフィン系化合物とジエン系化合物とを共重合さ
せたりした後、水素添加するなどの方法により得ること
ができる。

【００１９】これらの方法により得られる重合体のう
ち、末端に官能基を導入しやすい、分子量を制御しやす
い、末端官能基の数を多く導入することができる等の点
から、イソブチレン系重合体や水添ポリブタジエン系重
合体または水添ポリイソプレン系重合体が望ましい。

【００２０】イソブチレン系重合体は、単量体単位の全
てがイソブチレンから構成されるホモポリマーであって
もよく、非透湿性の向上のためにはイソブチレンと共重
合性を有する単量体単位をイソブチレン系重合体中に好
ましくは５０％（重量％、以下同様）以下、さらに好ま
しくは３０％以下、特に好ましくは１０％以下の範囲で
含有するコポリマーであってもよい。

【００２１】このような共重合成分としては、例えば炭
素数４〜１２のオレフィン、ビニルエーテル、芳香族ビ
ニル化合物、ビニルシラン類、アリルシラン類等が挙げ
られる。このような共重合性単量体の具体例としては、
例えば１−ブテン、２−ブテン、２−メチル−１−ブテ
ン、３−メチル−１−ブテン、ペンテン、４−メチル−
１−ペンテン、ヘキセン、ビニルシクロヘキサン、メチ
ルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、イソブチル
ビニルエーテル、スチレン、α−メチルスチレン、ジメ
チルスチレン、ｐ−ｔ−ブトキシスチレン、ｐ−ヘキセ
ニルオキシスチレン、ｐ−アリロキシスチレン、ｐ−ヒ
ドロキシスチレン、ビニルジメチルメトキシシラン、ビ
ニルトリメチルシラン、ジビニルジメトキシシラン、ジ
ビニルジメチルシラン、１，３−ジビニル−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン、トリビニルメチル
シラン、テトラビニルシラン、アリルジメチルメトキシ
シラン、アリルトリメチルシラン、ジアリルジメトキシ
シラン、ジアリルジメチルシラン等の他に、β−ピネ
ン、インデン、γ−メタクリロイルオキシプロピルトリ
メトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルメ
チルジメトキシシラン等が挙げられる。

【００２２】水添ポリブタジエン系重合体や他の炭化水
素系重合体においても、イソブチレン系重合体の場合と
同様に、主成分となる単量体単位の他にその共重合性単
量体単位を含有させてもよい。また、成分（Ａ）として
用いる炭化水素系重合体には、本発明の目的が達成され
る範囲で、ブタジエン、イソプレン、１，５−ヘキサジ
エン、１，９−デカジエン、１，１３−テトラデカジエ
ン等のポリエン化合物のように、重合後二重結合の残る
ような単量体単位を少量、好ましくは１０％以下の範囲
で含有させてもよい。

【００２３】成分（Ａ）の炭化水素系重合体は、前述し
たとおり、分子量５００〜３０００００のものが用いら
れるが、数平均分子量が５００〜１０００００程度のも
のが好ましく、特に１０００〜４００００程度の流動性
を有する粘稠な液体であるものが取り扱いやすさ等の点
から好ましい。

【００２４】アルケニル基を炭化水素系重合体に導入す
る方法については、種々提案されているものを採用する
ことができるが、重合後にアルケニル基を導入する方法
と重合中にアルケニル基を導入する方法に大別すること
ができる。重合後にアルケニル基を導入する方法として
は、例えば末端、主鎖または側鎖に水酸基を有する場合
は、その水酸基を−ＯＮａや−ＯＫ等のメタルオキシ基
に変換した後、下記一般式（ＶＩ）で示される不飽和ハ
ロゲン化合物を反応させることにより、アルケニル基を
有する炭化水素系重合体が製造される。

【００２５】ＣＨ₂ ＝ＣＨ−Ｒ₁₃−Ｘ（ＶＩ）［式中、Ｘは塩素原子、ヨウ素原子等のハロゲン原子を
表す。Ｒ₁₃は、−Ｒ₁₄−、−Ｒ₁₄’−ＯＣ（＝Ｏ）−ま
たは−Ｒ₁₄”−Ｃ（＝Ｏ）−（ここで、Ｒ₁₄、Ｒ₁₄’、
Ｒ₁₄”は、それぞれ炭素数１〜２０の２価の炭化水素基
であり、好ましい例としてはアルキレン基、シクロアル
キレン基、アリレーン基、アラルキレン基が挙げられ
る）で示される２価の有機基を表し、メチレン基または
下記構造式（ここで、Ｒ₁₅は炭素数１〜１０の２価の炭
化水素基である）で示される２価の炭化水素基が特に好
ましい。］

【００２６】

【化３】

【００２７】ヒドロキシ炭化水素系重合体の例えば末端
水酸基をメタルオキシ基に変換する方法としては、Ｎ
ａ、Ｋ等のアルカリ金属、ＮａＨ等の金属水素化物、Ｎ
ａＯＣＨ₃ 等の金属アルコキシド、苛性ソーダ、苛性カ
リ等の苛性アルカリなどと反応させる方法が挙げられ
る。

【００２８】一般式（ＶＩ）で示される不飽和ハロゲン
化合物の具体例としては、例えばアリルクロライド、ア
リルブロマイド、ビニル（クロロメチル）ベンゼン、ア
リル（クロロメチル）ベンゼン、アリル（ブロモメチ
ル）ベンゼン、アリル（クロロメチル）エーテル、アリ
ル（クロロメトキシ）ベンゼン、１−ヘキセニル（クロ
ロメトキシ）ベンゼン、アリルオキシ（クロロメチル）
ベンゼン等が挙げられるが、これらに限定されるもので
はない。これらの不飽和ハロゲン化合物（ＶＩ）のなか
では、安価でかつ容易に反応することからアリルクロラ
イドが好ましい。

【００２９】エーテル化反応では、出発原料として使用
した末端ヒドロキシ基置換炭化水素系重合体とほぼ同じ
分子量を有する末端アルケニル基含有炭化水素系重合体
が得られる。一方、より高分子量の重合体を得たい場合
には、不飽和ハロゲン化合物（ＶＩ）を反応させる前
に、塩化メチレン、ビス（クロロメチル）ベンゼン、ビ
ス（クロロメチル）エーテル等の１分子中にハロゲン原
子を２個以上含む多価有機ハロゲン化合物と反応させれ
ばよい。そして、その後不飽和ハロゲン化合物（ＶＩ）
と反応させると、より高分子量でかつ末端にアルケニル
基を有する炭化水素系重合体を得ることができる。

【００３０】また、例えば共有結合した塩素原子を有す
るイソブチレン系重合体にアルケニル基を導入する方法
としては、特に制限はないが、ｉ）種々のアルケニルフ
ェニルエーテル類と上記重合体とのフリーデルクラフツ
反応を行う方法、ｉｉ）アリルトリメチルシラン等と上
記重合体とをルイス酸の存在下に置換反応を行う方法、
およびｉｉｉ）種々のフェノール類と上記重合体とのフ
リーデルクラフツ反応を行って水酸基を導入した上で、
さらにアルケニル基導入方法を併用する方法等が挙げら
れる。

【００３１】重合中にアルケニル基を導入する他の方法
としては、例えば次の方法が挙げられる。すなわち、開
始剤兼連鎖移動剤としてハロゲン原子を有し、該ハロゲ
ン原子が結合する炭素原子が芳香環炭素に結合している
化合物および／または該炭素原子が第３級炭素原子であ
る化合物を使用し、かつ触媒としてルイス酸を使用して
イソブチレンを含有するカチオン重合性モノマーをカチ
オン重合させるに当たり、アリルトリメチルシランを重
合系に添加することによるアリル基を末端に有するイソ
ブチレン系重合体の製造法がある。他の方法としては、
１，９−デカジエンのような非共役ジエン類やｐ−ヘキ
セニルオキシスチレンのようなアルケニルオキシスチレ
ン類を重合系に添加することによるアルケニル基を主鎖
または側鎖の末端に有するイソブチレン系重合体の製造
法が挙げられる。

【００３２】なお、カチオン重合触媒成分として用いら
れるルイス酸は、一般式ＭＸ’_b （式中、Ｍは金属原
子、Ｘ’はハロゲン原子であり、ｂは金属原子の原子価
である）で表されるもの、例えばＢＣｌ₃ 、Ｅｔ₂ Ａｌ
Ｃｌ、ＥｔＡｌＣｌ₂ 、ＡｌＣｌ₃ 、ＳｎＣｌ₄ 、Ｔｉ
Ｃｌ₄ 、ＶＣｌ₅ 、ＦｅＣｌ₃ 、ＢＦ₃ 等が挙げられる
が、これらに限定されるものではない。これらのルイス
酸のうち、ＢＣｌ₃ 、ＳｎＣｌ₄ 、ＢＦ₃ 等が好まし
く、更に好ましいものとしてＴｉＣｌ₄ が挙げられる。
ルイス酸の使用量は開始剤兼連鎖移動剤のモル数に対し
て０．１〜１０倍が好ましく、更に好ましくは２〜５倍
である。

【００３３】本発明において、成分（Ｂ）である硬化剤
としては分子内に少なくとも２個のヒドロシリル基を含
有するものであれば、制限はない。ここで、ヒドロシリ
ル基１個とはＳｉＨ基１個をさす。したがって、同一Ｓ
ｉに水素原子が２個結合している場合はヒドロシリル基
２個と計算する。（Ｂ）成分としては、ポリオルガノハ
イドロジェンシロキサンが好ましいものの一つに挙げら
れ、その構造については具体的に示すと、化４などで示
される鎖状、環状のものが挙げられる。

【００３４】

【化４】

【００３５】また、成分（Ｂ）としては、分子中に少な
くとも１個のヒドロシリル基を含有するポリオルガノハ
イドロジェンシロキサンに由来する１価の基を少なくと
も２個有する有機系硬化剤も好ましい。このような有機
系硬化剤の好ましい例としては、下記一般式（ＶＩＩ）
で示される有機系硬化剤が挙げられる。

【００３６】Ｒ₁₆Ｙ_c （ＶＩＩ）［式中、Ｙは少なくとも１個のヒドロシリル基を含むポ
リオルガノハイドロジェンシロキサンに由来する１価の
基、Ｒ₁₆は炭素数２〜２０００の１〜４価の炭化水素
基。ｃは、２〜４から選ばれる整数。］

【００３７】式（ＶＩＩ）中のＹを具体的に例示するな
らば、化５等で示される鎖状、環状のものが挙げられ
る。

【００３８】

【化５】

【００３９】上記の各種のポリオルガノハイドロジェン
シロキサンに由来する１価の基のうち、本発明の（Ｂ）
成分であるヒドロシリル基含有硬化剤の（Ａ）成分等の
各種有機重合体に対する相溶性を損なう可能性が少ない
という点を考慮すれば、特に下記のものが好ましい。

【００４０】

【化６】

【００４１】また、式（ＶＩＩ）中、Ｒ₁₆は炭素数２〜
２０００の１〜４価の炭化水素基であり制限はないが、
各種有機重合体に対する相溶性、さらにヒドロシリル基
の反応性も考慮すれば、特に飽和炭化水素基などが好ま
しい。また、成分（Ｂ）としては、分子中にポリオルガ
ノハイドロジェンシロキサンに由来する１価の基以外の
少なくとも２個のヒドロシリル基を含有する有機系硬化
剤も好ましい。この有機系硬化剤の好ましい例として
は、下式（ＶＩＩＩ）で表される有機系硬化剤が挙げら
れる。

【００４２】Ｒ₁₇Ｙ_d （ＶＩＩＩ）［式中、Ｙは少なくとも２個のヒドロシリル基を含む、
ポリオルガノハイドロジェンシロキサンに由来する１価
の基以外の基、Ｒ₁₇は炭素数２〜２０００の１〜４価の
炭化水素基。ｄは、１〜４から選ばれる整数。］

【００４３】一般式（ＶＩＩＩ）中のＹを具体的に例示
するならば、−Ｓｉ（Ｈ）_d （ＣＨ₃ ）_3-d 、−Ｓｉ
（Ｈ）_d （Ｃ₂ Ｈ₅ ）_3-d 、−Ｓｉ（Ｈ）_d （Ｃ₆ Ｈ
₅ ）_3-d、−ＳｉＨ₂ （Ｃ₆ Ｈ₁₃）（上記式中、ｄはそ
れぞれ１〜３の整数である）などのケイ素原子を１個だ
け含有する基や、例えば下記構造式で示されるケイ素原
子を２個以上含む基等が挙げられる。

【００４４】

【化７】

【００４５】また、式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ₁₇は炭素数２
〜２０００の１〜４価の炭化水素基であり制限はない
が、各種有機重合体に対する相溶性を損なう可能性が少
ないという点、さらにヒドロシリル基の反応性も考慮す
れば、特に飽和炭化水素基などが好ましい。

【００４６】式（ＶＩＩ）、（ＶＩＩＩ）中に含まれる
ヒドロシリル基の個数については、少なくとも１分子中
に２個あればよいが、２〜１５個が好ましく、３〜１２
個が特に好ましい。本発明における飽和炭化水素系樹脂
組成物をヒドロシリル化反応により硬化させる場合に
は、該ヒドロシリル基の個数が２より少ないと、硬化が
遅くしかも硬化不良を起こす場合が多い。また、該ヒド
ロシリル基の個数が１５より多くなると、（Ｂ）成分で
ある硬化剤の安定性が悪くなり、その上硬化後も多量の
ヒドロシリル基が硬化物中に残存し、ボイドやクラック
の原因となる。

【００４７】成分（Ｂ）の硬化剤を製造する方法につい
ては、特に制限はなく任意の方法を用いればよい。例え
ば、ｉ）分子内にＳｉ−Ｃｌ基を有する炭化水素系化合
物をＬｉＡｌＨ₄ 、ＮａＢＨ₄ 等の還元剤で処理して該
化合物中のＳｉ−Ｃｌ基をＳｉ−Ｈ基に還元する方法、
ｉｉ）分子内にある官能基Ｗを有する炭化水素系化合物
と分子内に該官能基Ｗと反応する官能基Ｚおよびヒドロ
シリル基を同時に有する化合物とを反応させる方法、ｉ
ｉｉ）不飽和炭化水素系化合物に対して少なくとも２個
のヒドロシリル基を有するポリヒドロシラン化合物を付
加させることにより、反応後もヒドロシリル基を該炭化
水素系化合物の分子中に残存させる方法等が例示され
る。

【００４８】上記の方法のうち、ｉｉｉ）の方法が製造
工程が一般に簡便なため好適に採用することができる。
この場合、一部のポリヒドロシラン化合物のヒドロシリ
ル基の２個以上が不飽和炭化水素系化合物のアルケニル
基と反応して、分子量が増大する場合があるが、反応生
成物を成分（Ｂ）として用いても何らさしつかえない。

【００４９】上記のようにして製造される成分（Ｂ）中
のヒドロシリル基と成分（Ａ）中のアルケニル基との比
率は、モル比で０．２〜５．０が好ましく、さらに０．
４〜２．５が特に好ましい。モル比が０．２より小さく
なると、本発明における組成物を硬化させた場合に硬化
が不十分で強度の小さいベトツキのある硬化物しか得ら
れない。また、モル比が５．０より大きくなると、硬化
後も硬化物中に活性なヒドロシリル基が多量に残存する
ので、クラック、ボイドが発生し、均一で強度の大きい
硬化物が得られない傾向がある。

【００５０】本発明の成分（Ｃ）であるヒドロシリル化
触媒については、特に制限はなく任意のものが使用でき
る。触媒を具体的に例示すれば、白金の単体、塩化白金
酸、アルミナ、シリカ、カーボンブラック等の担体に固
体白金を担持させたものの他に、下記の白金錯体等が挙
げられる。

【００５１】・白金−ビニルシロキサン錯体：例えば、
（Ｐｔ）_e （ＶｉＭｅ₂ ＳｉＯＳｉＭｅ₂ Ｖｉ）_e 、Ｐ
ｔ［（ＭｅＶｉＳｉＯ）₄ ］_f ；・白金−ホスフィン錯体：例えば、Ｐｔ（ＰＰｈ₃ ）
₄ 、Ｐｔ（ＰＢｕ₃ ）₄ ；・白金−ホスファイト錯体：例えば、Ｐｔ［Ｐ（ＯＰ
ｈ）₃ ］₄ 、Ｐｔ［Ｐ（ＯＢｕ）₃ ］₄ ；・白金−活性水素含有化合物錯体：例えば、ビスアセチ
ルアセトナト白金［Ｐｔ（ＡｃＣＨ₂ Ａｃ）₂ ］、ビス
エチルアセトアセタト白金［Ｐｔ（ＡｃＣＨ₂ ＣＯＯＥ
ｔ）₂ ］（式中、Ｖｉはビニル基、Ｍｅはメチル基、Ｐ
ｈはフェニル基、Ｂｕはブチル基、Ａｃはアセチル基、
Ｅｔはエチル基を表す。また、ｅ、ｆは整数である。）

【００５２】また、米国特許第３１５９６０１号明細書
および米国特許第３１５９６６２号明細書中に記載され
た白金−炭化水素複合体、米国特許第３２２０９７２号
明細書中に記載された白金アルコラート触媒も挙げられ
る。

【００５３】白金化合物以外のヒドロシリル化触媒の例
としては、ＲｈＣｌ（ＰＰｈ₃ ）₃、ＲｈＣｌ₃ 、Ｒｈ
／Ａｌ₂ Ｏ₃ 、ＲｕＣｌ₃ 、ＩｒＣｌ₃ 、ＦｅＣｌ₃ 、
ＡｌＣｌ₃ 、ＰｄＣｌ₂ ・２Ｈ₂ Ｏ、ＮｉＣｌ₂ 、Ｔｉ
Ｃｌ₄ 等が挙げられる。これらの触媒は単独で使用して
もよくあるいは２種以上併用してもよい。触媒活性の点
から、塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金−ビニ
ルシロキサン錯体、ビスアセチルアセトナト白金等が好
ましい。触媒量としては特に制限はないが、成分（Ａ）
中のアルケニル基１モルに対して１０^-1〜１０^-8モルの
範囲で用いるのがよい。好ましくは１０^-2〜１０^-6モル
の範囲で用いるのがよい。また、ヒドロシリル化触媒
は、一般に高価で腐食性があり、また水素ガスを大量に
発生して硬化物が発泡してしまうことがあるので、１０
^-1モル以上使用しいないことが望ましい。

【００５４】本発明においては、成分（Ｃ）のヒドロシ
リル化触媒の存在下に、アルケニル基に対するＳｉ−Ｈ
基の付加反応によって飽和炭化水素系樹脂組成物が硬化
するので、硬化速度が非常に速く、ライン生産を行うう
えで好都合である。

【００５５】本発明の成分（Ｄ）である接着性付与剤と
しては、下記一般式（Ｉ）〜（Ｖ）で示される化合物で
あることが好ましく、付加型硬化させる際の硬化障害の
問題もなく使用することができる。

【００５６】

【化８】

【００５７】［式中、Ｒ₁ 、Ｒ₃ 、Ｒ₈ 、Ｒ₁₁は、炭素
数１〜２０の２価の有機基を表し、それぞれ同一でも異
なっていてもよい。Ｒ₂ はアルコキシシリル基または下
記構造式で示される基から選ばれる１種を表し、Ｒ₄ は
水素原子または炭素数１〜１０の１価の有機基を表す。
Ｒ₅ 、Ｒ₆ 、Ｒ₇ は、水素原子または炭素数１〜２０の
１価の有機基を表し、それぞれ同一でも異なっていても
よい。Ｒ₉ は水素または炭素数１〜１０の１価の有機基
を表し、Ｒ₁₀はアルコキシ基を表す。また、ａは１また
は２の整数を意味する。］

【００５８】

【化９】

【００５９】［ここで、Ｒ₁₂は炭素数１〜６のアルキル
基である。］

【００６０】一般式（Ｉ）〜（Ｖ）におけるＲ₁ 、Ｒ
₈ 、Ｒ₁₁として好ましい有機基は、アルキレン基、シク
ロアルキレン基、アルケニレン基、アリーレン基、アラ
ルキレン基等である。Ｒ₃ として好ましい有機基は、ア
ルキレン基、アルケニレン基、シクロアルキレン基、ア
リーレン基、アラルキレン基等であり、これらの炭化水
素残基の末端に酸素原子が置換したり、鎖状炭素原子間
に１〜３個の酸素原子が介在してもよい。

【００６１】Ｒ₄ として好ましい有機基は、アルキル
基、アリール基、アラルキル基等である。Ｒ₅ 、Ｒ₆ 、
Ｒ₇ 、Ｒ₉ として好ましい有機基は、アルキル基、アル
コキシ基、シクロアルキル基、アルケニル基、アルケニ
ルオキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アラルキ
ル基、アラルキルオキシ基、グリシジル基、グリシジル
オキシ基、ヒドロキシアルキル等である。

【００６２】成分（Ｄ）として使用することができる接
着性付与剤を具体的に例示すれば、下記の化合物を挙げ
ることができる。

【００６３】

【化１０】

【００６４】

【化１１】

【００６５】

【化１２】

【００６６】

【化１３】

【００６７】（Ｅ）成分である保存安定性改良剤は、飽
和炭化水素系樹脂組成物の保存安定性を改良するために
添加するものであり、（Ｂ）成分の保存安定剤として知
られている通常の安定剤で、所期の目的を達成するもの
であればよく、特に限定されるものではない。具体的に
は、脂肪族不飽和結合を含有する化合物、有機リン化合
物、有機硫黄化合物、窒素含有化合物、スズ系化合物、
有機過酸化物等を好適に用いることができる。さらに具
体的には、２−ベンゾチアゾリルサルファイド、ベンゾ
チアゾール、チアゾール、ジメチルアセチレンダイカル
ボキシレート、ジエチルアセチレンダイカルボキシレー
ト、ＢＨＴ、ブチルヒドロキシアニソール、ビタミン
Ｅ、２−（４−モルフォジニルジチオ）ベンゾチアゾー
ル、３−メチル−１−ブテン−３−オール、アセチレン
性不飽和基含有オルガノシロキサン、アセチレンアルコ
ール、３−メチル−１−ブチル−３−オール、ジアリル
フマレート、ジアリルマレエート、ジエチルフマレー
ト、ジエチルマレエート、ジメチルマレエート、２−ペ
ンテンニトリル、２，３−ジクロロプロペン等が挙げら
れ、特にポットライフ／速硬化性の両立という点でチア
ゾール、ベンゾチアゾールが好ましいが、これらに限定
されるわけではない。保存安定性改良剤の使用量は、
（Ａ）成分および（Ｂ）成分１モルに対して、１０^-6〜
１０^-1モルの範囲で用いることが好ましい。この量が１
０^-6未満では（Ｂ）成分の保存安定性が十分に改良され
ず、また１０^-1モルを超えると硬化を阻害することがあ
るからである。保存安定性改良剤は単独で用いても、ま
た２種以上を混合して用いてもよい。

【００６８】本発明に使用される飽和炭化水素系樹脂組
成物には乾燥剤の他、必要に応じて各種の添加物が添加
される。このような添加物の例としては、可塑剤、充填
剤、老化防止剤、ラジカル禁止剤、紫外線吸収剤、金属
不活性化剤、オゾン劣化防止剤、光安定剤、リン系過酸
化物分解剤、滑剤、顔料等が挙げられる。

【００６９】乾燥剤としては、特に限定されるものでは
なく、一般に用いられている乾燥剤が使用できるが、ゼ
オライト、シリカゲル、アルミナなどが好ましい。

【００７０】また、可塑剤は本発明における組成物と相
溶性の良いものが好ましい。このような可塑剤の具体例
としては、例えばポリブテン、水添ポリブテン、エチレ
ン−α−オレフィンオリゴマー、α−メチルスチレンオ
リゴマー、ビフェニル、トリフェニル、トリアリールジ
メタン、アルキレントリフェニル、水添液状ポリブタジ
エン、アルキルジフェニル、部分水素添加ターフェニ
ル、パラフィン油、ナフテン油、アタクチックポリプロ
ピレン等、好ましくは不飽和結合を含まない水添ポリブ
テン、水添液状ポリブタジエン、パラフィン油、ナフテ
ン油、アタクチックポリプロピレン等の炭化水素系化合
物類；塩化パラフィン類；ジブチルフタレート、ジヘプ
チルフタレート、ジ（２−エチルヘキシル）フタレー
ト、ブチルベンジルフタレート、ブチルフタリルブチル
グリコレート等のフタル酸エステル類；ジオクチルアジ
ペート、ジオクチルセバケート等の脂肪族２塩基酸エス
テル類；ジエチレングリコールジベンゾエート、トリエ
チレングリコールジベンゾエート等のポリアルキレング
リコールのエステル類；トリクレジルホスフェート、ト
リブチルホスフェート等のリン酸エステル類などが挙げ
られる。これらは単独で用いてもよくあるいは２種以上
併用してもよい。

【００７１】これらのうちでは、炭素−炭素不飽和結合
を持たない炭化水素系化合物類が、炭化水素系重合体
（Ａ）との相溶性および耐候性が良好で、樹脂組成物の
硬化速度への影響が小さく、かつ安価なため好ましい。
可塑剤を用いる場合の使用量は、炭化水素系重合体
（Ａ）１００部に対して１０〜５００部が好ましく、２
０〜３００部がさらに好ましい。

【００７２】充填剤の具体例としては、例えばガラス繊
維、炭素繊維、マイカ、グラファイト、ケイソウ土、白
土、ヒュームシリカ、沈降性シリカ、無水ケイ酸、カー
ボンブラック、炭酸カルシウム、クレー、タルク、酸化
チタン、炭酸マグネシウム、石英、アルミニウム微粉
末、フリント粉末、亜鉛末等が挙げられる。これら充填
剤のうちでは、沈降性シリカ、ヒュームシリカ、カーボ
ンブラック等の構造粘性（チキソトロピー性）を有する
充填剤や、炭酸カルシウム、酸化チタン、タルク等が好
ましい。

【００７３】充填剤を用いる場合の使用量は、炭化水素
系重合体（Ａ）１００部に対して１０〜５００部が好ま
しく、２０〜３００部がさらに好ましい。

【００７４】老化防止剤としては、一般に用いられてい
る老化防止剤、例えばクエン酸系、リン酸系、硫黄系老
化防止剤等が用いられる。硫黄系老化防止剤としては、
メルカプタン類、メルカプタンの塩類、スルフィドカル
ボン酸エステル類やヒンダードフェノール系スルフィド
類を含むスルフィド類、ポリスルフィド類、ジチオカル
バミン酸塩類、チオウレア類、チオホスフェイト類、ス
ルホニウム化合物、チオアルデヒド類、チオケトン類、
メルカプタール類、メルカプトール類、モノチオ酸類、
ポリチオ酸類、チオアミド類、スルホキシド類等が挙げ
られる。

【００７５】このような硫黄系老化防止剤の具体例とし
ては、２−メルカプトベンゾチアゾール等のメルカプタ
ン類；２−メルカプトベンゾチアゾールの亜鉛塩等のメ
ルカプタンの塩類；４，４’−チオ−ビス（３−メチル
−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−チオ−ビス
（２−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’
−チオ−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノー
ル）、ビス（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブ
チルベンジル）スルフィド、テレフタロイル−ジ（２，
６−ジメチル−４−ｔ−ブチル−３−ヒドロキシベンジ
ル）スルフィド、フェノチアジン、２，２’−チオ−ビ
ス（４−オクチルフェノール）ニッケル、チオジプロピ
オン酸ラウリル、チオジプロピオン酸ステアリル、チオ
ジプロピオン酸ミリスチル、チオジプロピオン酸トリデ
シル、β，β’−チオジ酪酸ステアリル、チオジプロピ
オン酸のラウリル−ステアリルエステル、２，２’−チ
オ−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロ
キシフェニル）プロピオン酸エチル〕等のスルフィド
類；２−ベンゾチアゾールジスルフィド等のポリスルフ
ィド類；ジンクジ−ｉ−ブチルジチオカルバメイト、ジ
ンクジエチルジチオカルバメイト、ニッケルジブチルジ
チオカルバメイト、ジンクジ−ｎ−ブチルジチオカルバ
メイト、ジブチルアンモニウムジブチルジチオカルバメ
イト、ジンクエチル−フェニル−ジチオカルバメイト、
ジンクジメチルカルバメイト等のジチオカルバミン酸塩
類；１−ブチル−３−オキシ−ジエチレン−２−チオウ
レア、ジ−ｏ−トリル−チオウレア、エチレンチオウレ
ア等のチオウレア類；トリラウリルトリチオホスフェイ
ト等のチオホスフィン類などを挙げることができる。

【００７６】老化防止剤を本発明の飽和炭化水素系樹脂
組成物に添加した場合、他の老化防止剤に比べて、主鎖
の熱による分解劣化を大幅に防止することができ、表面
タック（ベトツキ）の発生等を防止することができる。
老化防止剤の使用量は、炭化水素系重合体（Ａ）１００
部に対して０．０１〜５０部が好ましく、０．１〜５部
がさらに好ましい。

【００７７】ラジカル禁止剤としては、例えば２，２’
−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノ
ール）、テトラキス［メチレン−ビス−３−（３，５−
ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネ
ート］メタン等のフェノール系ラジカル禁止剤や、β−
ナフリルアニリン、α−ナフチルアミン、Ｎ，Ｎ’−第
二ブチル−ｐ−フェニレンジアミン、フェノチアジン、
Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン等のア
ミン系ラジカル禁止剤等が挙げられる。

【００７８】紫外線吸収剤としては、例えば２−（２−
ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾ
トリアゾール、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−
４−ピペリジル）セバケート等が挙げられる。上述のよ
うに、飽和炭化水素系樹脂組成物に用いる重合体は室温
で容易に硬化させることができ、優れた機械的性質を有
し、ガラスに長期間にわたって安定して接着させること
が可能なゴム状物にすることができる。また、本発明に
使用される飽和炭化水素系樹脂組成物は保存安定性が良
好であり、湿気を遮断した状態では長時間安定であるの
で、作業性のよい一液型シーリング剤としても用いるこ
とが可能である。さらに、飽和炭化水素系樹脂組成物
は、常温で適度な粘性、チキソトロピー性を有する流動
状物にすることができ、複層ガラス製造時の作業性等が
良好である。そして、本発明に使用される飽和炭化水素
系樹脂組成物が架橋した樹脂材料は、湿気透過性が低
く、耐候性、耐候接着性が良好である。

【００７９】本発明に使用される飽和炭化水素系樹脂組
成物は、以上のような特性を有しており、従来のスペー
サ部材のように１次、２次シール材を必要とせず、架橋
させて得られる樹脂材料のみで複層ガラスのスペーサと
して用いることができる。

【００８０】ゲル化分率は、架橋後の樹脂材料を秤量
し、これを１００ｍｌのトルエン中に２４時間浸漬し、
その後溶媒を１００℃にて２４時間乾燥し、完全に溶媒
を揮発させた後の架橋後の樹脂材料の重量を測定し、次
式によって算出される。ゲル化分率＝［｛（溶媒に浸漬
する前の重量）−（溶媒に浸漬した後の乾燥重量）｝／
（溶媒に浸漬する前の重量）］×１００。

【００８１】また、上記した樹脂組成物からなるスペー
サの硬化架橋の割合は、ゲル化分率であらわして５０〜
１００％の間である事が好ましく７０〜１００％の間が
特に好ましい。ゲル化分率が、５０％未満の場合には、
スペーサが熱により溶融することに起因して、ガラスの
ずれが生じる場合があるため好ましくない。

【００８２】成形法としては押出し成形法や射出成形法
などの溶融成形法を使用できる。また成形操作と連続し
て成形物を、２枚以上のガラス板が対向配置された複層
ガラス材料の端部に配置して複層ガラスを製造できる。
この場合成形機から出た高温の組成物を用いることによ
り、ガラス板との高い接着性が得られる。また、アプリ
ケータなどの装置を用いて組成物の温度低下を抑制しな
がら、複層ガラス材料に適用することもできる。この装
置としては加熱可能なものが好ましい。

【００８３】以上のように、本発明におけるスペーサ用
樹脂組成物は、上記成分を混練して調製される。その調
製に際しては、樹脂組成物の架橋後に得られる樹脂材料
のＪＩＳＡ硬度が２５℃において９０以下になるよう
に必要成分を配合することが好ましい。９０以下とする
理由は次のようである。

【００８４】ＪＩＳＡ硬度が９０を超える樹脂を複層
ガラスのスペーサとして用いようとした場合、クリープ
がほとんど起きないために、ＪＩＳＲ３２０９に示さ
れた耐久試験を実施した際、高温下で空気の膨張による
応力がガラス板とスペーサとの接着界面にかかる。この
ため、接着力が不十分であれば剥離が発生し、仮に接着
力が確保されている場合でもガラスが割れるということ
が起きることがある。現在知られている接着剤でも、高
温あるいは高圧をかけることによって、中空層が膨張す
る応力に耐えるだけの接着力を得ることは可能である
が、高温高圧をかけることによってガラスの破損が発生
し、著しく生産性が低下するため、製造コスト低減を目
標とする本発明の目的には沿わない。

【００８５】一方、硬度が低すぎると複層ガラスの形状
維持性に問題が生じるので、樹脂材料のＪＩＳＡ硬度
は２５℃において１０以上になるように必要成分を配合
することが好ましい。さらにＪＩＳＡ硬度が１０以上
であっても硬度が比較的小さい場合、中空層の厚みが厚
いと板ずれを引き起こすことがある。

【００８６】一般的に用いられる複層ガラスは、その中
空層の厚みが４〜１８ｍｍ程度におよぶ（６ｍｍまたは
１２ｍｍのものが多い）。したがって、硬度が比較的小
さい場合には中空層の厚みが６ｍｍのものでは板ずれが
生じなくとも、１２ｍｍのものでは板ずれが生じてしま
うことがある。硬度を４０以上にすることによって、中
空層の厚みが１２ｍｍのものであっても板ずれを生じな
いようにできる。このことから、本発明における複層ガ
ラスにおいて架橋型の飽和炭化水素系樹脂スペーサのＪ
ＩＳＡ硬度は４０以上が好ましい。

【００８７】また、スペーサ全体としての水蒸気透過係
数が５０００×１０^-13 ｃｍ³ ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓｅｃ
・Ｐａ以下、さらに露点性能を維持するために水蒸気透
過係数が５００×１０^-13 ｃｍ³ ・ｃｍ／ｃｍ² ・ｓｅ
ｃ・Ｐａ以下にすることが好ましい。

【００８８】本発明の複層ガラスの構成に使用するガラ
ス板は、通常、建材、車両などに広く使用されている
窓、ドアなどのガラス板、強化ガラス、合わせガラス、
金属網入りガラス、熱線吸収ガラス、さらには、熱線反
射ガラス、低反射率ガラスなどのように、内面に金属や
他の無機物を薄くコートしたガラス板、有機ガラスと呼
ばれるアクリル樹脂板、ポリカーボネート板などであ
り、特に限定されない。

【００８９】また、複層ガラスは２枚のガラス板から構
成されるものでもよく、３枚以上のガラス板から構成さ
れるものでもよい。

【００９０】本発明の複層ガラスは、２枚のガラス板を
所定間隔（例えば６ｍｍ、１２ｍｍ）に保持し、次に汎
用のアプリケーターを用い、本発明の樹脂組成物を、例
えば４０〜８０℃の温度で溶融させ、適当な先端形状を
もつダイから押出ながら、２枚のガラス板間に介在させ
て冷却することによって形成される。

【００９１】この複層化の方法は一例であって、本発明
の複層ガラスの製造方法自体は上記方法に限定されず、
例えば、前記樹脂組成物から予め所望形状のスペーサを
成形しておき、これを例えば２枚のガラス板で熱圧着さ
せて形成してもよい。

【００９２】

【実施例】次に実施例および比較例を挙げて本発明をさ
らに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限
定されない。

【００９３】≪スペーサ用樹脂組成物の例≫ ［組成例１］ポリイソブチレン（数平均分子量１０００
０）の末端にアリル基を有する飽和炭化水素系重合体
（Ａ）、（ｎ−Ｃ₈ Ｈ₁₇）₂ Ｃ（ＳｉＨ₂ ＣＨ₃ ）₂ を
硬化剤（Ｂ）としてアリル基に対してモル比で１. ５使
用し、ヒドロキシリル化触媒（Ｃ）として塩化白金酸を
アリル基に対して１０^-3モル用い、接着性付与剤（Ｄ）
として式（ＩＶ−１）に示すアルコキシシリルイソシア
ネートを飽和炭化水素系樹脂１００部に対して１０部、
保存安定改良剤（Ｅ）ベンゾチアゾールを（Ａ）成分お
よび（Ｂ）成分１モルに対して１０^-3モル用いる。さら
に、飽和炭化水素系樹脂１００部に対して、可塑剤水添
ポリブテン５０部、充填剤タルク５０部、カーボンブラ
ック５０部、接着性改良剤トリメトキシアミノシラン５
部、老化防止剤２−メルカプトベンゾチアゾール０．５
部、乾燥剤ゼオライト４Ａパウダー５０部からなるスペ
ーサ用組成物。上記組成物の架橋後の樹脂材料のゲル化
分率は７０％であった。

【００９４】［組成例２］ポリイソブチレン９５重量％
とトリメトキシビニルシラン５重量％との共重合体（数
平均分子量５０００）の末端にアリル基を有する飽和炭
化水素系重合体（Ａ）、（ｎ−Ｃ₈ Ｈ₁₇）₂ Ｃ（ＳｉＨ
₂ ＣＨ₃ ）₂ を硬化剤（Ｂ）としてアリル基に対してモ
ル比で１. ５使用し、ヒドロキシリル化触媒（Ｃ）とし
て塩化白金酸をアリル基に対して１０^-3モル用い、接着
性付与剤（Ｄ）として式（ＩＶ−１）に示すアルコキシ
シリルイソシアネートを飽和炭化水素系樹脂１００部に
対して１０部、保存安定改良剤（Ｅ）ベンゾチアゾール
を（Ａ）成分および（Ｂ）成分１モルに対して１０^-3モ
ル用いる。さらに、飽和炭化水素系樹脂１００部に対し
て、可塑剤水添ポリブテン５０部、充填剤タルク５０
部、カーボンブラック５０部、接着性改良剤トリメトキ
シアミノシラン５部、老化防止剤２−メルカプトベンゾ
チアゾール０．５部、乾燥剤ゼオライト４Ａパウダー５
０部からなるスペーサ用組成物。上記組成物の架橋後の
樹脂材料のゲル化分率は８０％であった。

【００９５】［組成例３］ポリイソブチレン９５重量
％、イソプレン３重量％およびトリメトキシビニルシラ
ン２重量％の共重合体（数平均分子量５０００）の末端
にアリル基を有する飽和炭化水素系重合体（Ａ）、（ｎ
−Ｃ₈ Ｈ₁₇）₂ Ｃ（ＳｉＨ₂ ＣＨ₃ ）₂ を硬化剤（Ｂ）
としてアリル基に対してモル比で１．５使用し、ヒドロ
キシリル化触媒（Ｃ）として塩化白金酸をアリル基に対
して１０^-3モル用い、接着性付与剤（Ｄ）として式（Ｉ
Ｖ−１）に示すアルコキシシリルイソシアネートを飽和
炭化水素系樹脂１００部に対して１０部、保存安定改良
剤（Ｅ）ベンゾチアゾールを（Ａ）成分および（Ｂ）成
分１モルに対して１０^-3モル用いる。さらに、飽和炭化
水素系樹脂１００部に対して、可塑剤水添ポリブテン５
０部、充填剤タルク５０部、カーボンブラック５０部、
接着性改良剤トリメトキシアミノシラン５部、老化防止
剤２−メルカプトベンゾチアゾール０．５部、乾燥剤ゼ
オライト４Ａパウダー５０部からなるスペーサ用組成
物。上記組成物の架橋後の樹脂材料のゲル化分率は７８
％であった。

【００９６】［組成例４］水添ポリブタジェン（数平均
分子量１００００）の末端にアリル基を有する飽和炭化
水素系重合体（Ａ）、（ｎ−Ｃ₈ Ｈ₁₇）₂ Ｃ（ＳｉＨ₂
ＣＨ₃ ）₂ を硬化剤（Ｂ）としてアリル基に対してモル
比で１. ５使用し、ヒドロキシリル化触媒（Ｃ）として
塩化白金酸をアリル基に対して１０^-3モル用い、接着性
付与剤（Ｄ）として式（ＩＶ−１）に示すアルコキシシ
リルイソシアネートを飽和炭化水素系樹脂１００部に対
して１０部、保存安定改良剤（Ｅ）ベンゾチアゾールを
（Ａ）成分および（Ｂ）成分１モルに対して１０^-3モル
用いる。さらに、飽和炭化水素系樹脂１００部に対し
て、可塑剤水添ポリブテン５０部、充填剤タルク５０
部、カーボンブラック５０部、接着性改良剤トリメトキ
シアミノシラン５部、老化防止剤２−メルカプトベンゾ
チアゾール０．５部、乾燥剤ゼオライト４Ａパウダー５
０部からなるスペーサ用組成物。上記組成物の架橋後の
樹脂材料のゲル化分率は７５％であった。

【００９７】［組成例５］水添イソプレン（数平均分子
量１００００）の末端にアリル基を有する飽和炭化水素
系重合体（Ａ）、（ｎ−Ｃ₈ Ｈ₁₇）₂ Ｃ（ＳｉＨ₂ ＣＨ
₃ ）₂ を硬化剤（Ｂ）としてアリル基に対してモル比で
１. ５使用し、ヒドロキシリル化触媒（Ｃ）として塩化
白金酸をアリル基に対して１０^-3モル用い、接着性付与
剤（Ｄ）として式（ＩＶ−１）に示すアルコキシシリル
イソシアネートを飽和炭化水素系樹脂１００部に対して
１０部、保存安定改良剤（Ｅ）ベンゾチアゾールを
（Ａ）成分および（Ｂ）成分１モルに対して１０^-3モル
用いる。さらに、飽和炭化水素系樹脂１００部に対し
て、可塑剤水添ポリブテン５０部、充填剤タルク５０
部、カーボンブラック５０部、接着性改良剤トリメトキ
シアミノシラン５部、老化防止剤２−メルカプトベンゾ
チアゾール０．５部、乾燥剤ゼオライト４Ａパウダー５
０部からなるスペーサ用組成物。上記組成物の架橋後の
樹脂材料のゲル化分率は６５％であった。

【００９８】≪複層ガラスの例≫次に、組成例１〜５の
スペーサ用樹脂組成物を用いて複層ガラスを作製した例
を示す。

【００９９】［例１］組成例１のスペーサ用樹脂組成物
をアプリケーターを用いて、サイズ３５０×５００ｍ
ｍ、厚さ５ｍｍの２枚のフロートガラス板の間に６ｍｍ
の間隔を保ち、ガラス板の外周部にスペーサを押出成形
して本発明の複層ガラスを得た。

【０１００】［例２〜５］例１と同様の手順で、組成例
２〜５のスペーサ用樹脂組成物を用い、他は例１と同様
にして複層ガラスを得た。

【０１０１】［評価方法］耐板ずれ試験：得られた各複層ガラスの片側のガラス板
を固定し、他方のガラス板に１３ｋｇの荷重をかけ、２
５℃の温度条件で被荷重側のガラス板の低下量を測定し
た。その移動量が２０分間で０．５ｍｍ以下であるもの
を合格とした。

【０１０２】加速耐久試験：ＪＩＳＲ３２０９にした
がい、厚さ６ｍｍのスペーサを有する複層ガラスについ
て行った。

【０１０３】露点測定：ＪＩＳＲ３２０９に記載の装
置と方法にしたがって測定した。

【０１０４】これらの測定結果を表１に示す。

【０１０５】

【表１】

【０１０６】表中、評価項目Ａ〜Ｆおよび評価結果ａは
それぞれ次のことを表す。Ａ：初期露点（６体中最も露点が高いもの）、Ｂ：ＪＩＳＲ３２０９加速耐久試験１類終了後露点
（℃）、Ｃ：ＪＩＳＲ３２０９加速耐久試験２類終了後露点
（℃）、Ｄ：ＪＩＳＲ３２０９加速耐久試験３類終了後露点
（℃）、Ｅ：ＪＩＳ３類判定、Ｆ：板ずれ、評価結果ａ：露点−６０℃以下。

【０１０７】表１の結果より（Ａ）分子中に少なくとも
１個のアルケニル基を有する分子量５００〜３００００
０の炭化水素系重合体、（Ｂ）分子中に少なくとも２個
のヒドロシリル基を有する硬化剤、（Ｃ）ヒドロシリル
化触媒、（Ｄ）接着性付与剤からなるゲル化分率が５０
〜１００％である架橋型の飽和炭化水素系樹脂組成物に
乾燥剤が練り込まれた樹脂組成物がスペーサ用として最
適であることがあきらかである。

【０１０８】

【発明の効果】本発明によれば、アルミニウムなどの金
属スペーサの張り付けおよび二次シール材を充填する作
業を削減して、複層ガラス製造時の工程数を大幅に削減
でき、かつ複層ガラスが高い生産性および低コストで提
供される。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の複層ガラスの構成の一例を示す断面図

【図２】従来の複層ガラスの構成の一例を示す断面図

【図３】従来の複層ガラスの構成の一例を示す断面図

【符号の説明】

１０：複層ガラス１ａ、１ｂ：ガラス板２：スペーサ３：１次シール材４：スペーサ５：２次シール材

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】２枚以上のガラス板が、その間に中空層を
形成するように樹脂製スペーサを介して隔置されて対向
配置された複層ガラス構造において、前記スペーサは、
架橋型の飽和炭化水素系樹脂組成物が架橋した樹脂材料
であって、架橋後のゲル化分率が５０〜１００％である
樹脂材料からなることを特徴とする複層ガラス構造。
【請求項２】前記飽和炭化水素系樹脂組成物は、（Ａ）
分子中に少なくとも１個のアルケニル基を有する分子量
５００〜３０００００の炭化水素系重合体、（Ｂ）分子
中に少なくとも２個のヒドロシリル基を有する硬化剤、
（Ｃ）ヒドロシリル化触媒、および（Ｄ）接着性付与剤
を必須成分とすることを特徴とする請求項１記載の複層
ガラス構造。
【請求項３】成分（Ａ）の重合体中に、イソブチレン単
量体の繰り返し単位を５０重量％以上含むことを特徴と
する請求項２記載の複層ガラス構造。
【請求項４】成分（Ｂ）の硬化剤が、分子中に少なくと
も１個のヒドロシリル基を含有するポリオルガノハイド
ロジェンシロキサンに由来する１価の基を少なくとも２
個有する有機系硬化剤であることを特徴とする請求項２
または３記載の複層ガラス構造。
【請求項５】成分（Ｂ）の硬化剤が、分子中にポリオル
ガノハイドロジェンシロキサンに由来する１価の基以外
の少なくとも２個のヒドロシリル基を含有する有機系硬
化剤であることを特徴とする請求項２または３記載の複
層ガラス構造。
【請求項６】成分（Ｄ）の接着性付与剤が、下記一般式
（Ｉ）〜（Ｖ）で示される接着性化合物のうちの少なく
とも１種を含有する請求項２〜５のいずれかに記載の複
層ガラス。【化１】［式中、Ｒ₁ 、Ｒ₃ 、Ｒ₈ 、Ｒ₁₁は、炭素数１〜２０の
２価の有機基を表し、それぞれ同一でも異なっていても
よい。Ｒ₂ はアルコキシシリル基または下記構造式（こ
こで、Ｒ₁₂は炭素数１〜６のアルキル基である）で示さ
れる基から選ばれる１種を表し、Ｒ₄ は水素原子または
炭素数１〜１０の１価の有機基を表す。Ｒ₅ 、Ｒ₆ 、Ｒ
₇ は、水素原子または炭素数１〜２０の１価の有機基を
表し、それぞれ同一でも異なっていてもよい。Ｒ₉ は水
素または炭素数１〜１０の１価の有機基を表し、Ｒ₁₀は
アルコキシ基を表す。また、ａは１または２の整数を意
味する。］【化２】
【請求項７】前記スペーサの水蒸気透過係数が、５００
０×１０^-13 ｃｍ³ ・ｃｍ／ｃｍ²・ｓｅｃ・Ｐａ以下
であることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載
の複層ガラス構造。
【請求項８】前記飽和炭化水素系樹脂組成物には乾燥剤
が練り込まれていることを特徴とする請求項１〜７のい
ずれかに記載の複層ガラス構造。