JPS583025B2 - 水素貯蔵用金属材料 - Google Patents
水素貯蔵用金属材料Info
- Publication number
- JPS583025B2 JPS583025B2 JP52130049A JP13004977A JPS583025B2 JP S583025 B2 JPS583025 B2 JP S583025B2 JP 52130049 A JP52130049 A JP 52130049A JP 13004977 A JP13004977 A JP 13004977A JP S583025 B2 JPS583025 B2 JP S583025B2
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- JP
- Japan
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- alloy
- hydrogen
- hydrogen storage
- metal
- metal materials
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/32—Hydrogen storage
Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、一般式Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ（ただし、ＭはＶ、Ｃ
ｒ， Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｔ，Ｃｕ及びＭｏよりなる群から
選んだ少なくとも１種の金属）で示される合金よりなり
、水素を高密度にしかも安全に貯蔵しうる実用的な水素
貯蔵用金属材料に関するものである。
ｒ， Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｔ，Ｃｕ及びＭｏよりなる群から
選んだ少なくとも１種の金属）で示される合金よりなり
、水素を高密度にしかも安全に貯蔵しうる実用的な水素
貯蔵用金属材料に関するものである。
従来より、ある種の金属、例えば周期律表の■−■族の
遷移金属は、水素と金属性の化合物を形成することが知
られている。
遷移金属は、水素と金属性の化合物を形成することが知
られている。
これらの金属水素化物は、例えばＬａＨ３ ＋ ＣｅＨ
３ ＋ ＴｔＨ２ ｔ ＺｒＨ２ＶＨ２，ＮｂＨ２のよ
うに示され、金属原子１個に対して最大３個の水素原子
を固体の金属中に結合させる。
３ ＋ ＴｔＨ２ ｔ ＺｒＨ２ＶＨ２，ＮｂＨ２のよ
うに示され、金属原子１個に対して最大３個の水素原子
を固体の金属中に結合させる。
そしてこれら単体金属材料は、それぞれ固有の温度およ
び圧力の水素雰囲気下で、水素を吸収してこれを高密度
で保有し得、更に温度または圧力条件あるいはそれらの
両方の条件を変化させることによって吸収水素を可逆的
に放出させ得るという性質を有している。
び圧力の水素雰囲気下で、水素を吸収してこれを高密度
で保有し得、更に温度または圧力条件あるいはそれらの
両方の条件を変化させることによって吸収水素を可逆的
に放出させ得るという性質を有している。
従って金属水素化物を形成する金属は水素を貯蔵および
保持する材料として使用することができる。
保持する材料として使用することができる。
しかし、これら単体金属材料は、現在水素貯蔵法として
一般に使われているガスボンベ方式や、液体水素方式に
比較すると幾つかの欠点を有している。
一般に使われているガスボンベ方式や、液体水素方式に
比較すると幾つかの欠点を有している。
例えば、上記の金属水素化物の多くは金属と水素の結合
力が大きいので、水素を吸収したり、水素を放出したり
する際に、苛酷な条件、即ち、例えばＴｉについて言え
ば、常圧付近で水素吸収を開始するためには、約４００
℃以上の加熱が要求されるという欠点を持っている。
力が大きいので、水素を吸収したり、水素を放出したり
する際に、苛酷な条件、即ち、例えばＴｉについて言え
ば、常圧付近で水素吸収を開始するためには、約４００
℃以上の加熱が要求されるという欠点を持っている。
またその後、見出されたＴｉ系合金、即ち、ＦｅＴｉ，
Ｔｉ（あるいはＺｒ）−Ｃｕ系合金、Ｔｉ（あるいはＺ
ｒ）−Ｎｉ系合金等は幾分水素の吸収および放出の条件
が緩和されたとはいえ、なお数１００℃以上の加熱を比
較的長時間必要とする。
Ｔｉ（あるいはＺｒ）−Ｃｕ系合金、Ｔｉ（あるいはＺ
ｒ）−Ｎｉ系合金等は幾分水素の吸収および放出の条件
が緩和されたとはいえ、なお数１００℃以上の加熱を比
較的長時間必要とする。
これらに対して水素吸収および放出の操作条件が容易な
水素貯蔵材として、Ｒ−Ｎｉ５，Ｒ−Ｃｏ５（Ｒ：希土
類元素）等の希土類元素の合金が見出された。
水素貯蔵材として、Ｒ−Ｎｉ５，Ｒ−Ｃｏ５（Ｒ：希土
類元素）等の希土類元素の合金が見出された。
しかし、これらの材料は、単位重量あたりの水素貯蔵量
が他の水素貯蔵材に比べて比較的小さいこと、およまた
、本発明の合金の水素貯蔵用材料の特性を示すために、
第３図、第４図に、縦軸には水素解離平衡圧力（Ｐａｔ
ｍ）をとり、横軸には合金１ｇに対する水素吸収量（ｘ
ｃｃＨ２／ｇ）をとったグラフに材料（合金）温度の等
温線（Ｔ℃）を引いたＰ−ｘ−Ｔの関係図を示した。
が他の水素貯蔵材に比べて比較的小さいこと、およまた
、本発明の合金の水素貯蔵用材料の特性を示すために、
第３図、第４図に、縦軸には水素解離平衡圧力（Ｐａｔ
ｍ）をとり、横軸には合金１ｇに対する水素吸収量（ｘ
ｃｃＨ２／ｇ）をとったグラフに材料（合金）温度の等
温線（Ｔ℃）を引いたＰ−ｘ−Ｔの関係図を示した。
これらの図で、試料温度（Ｔ℃）はいずれも２５℃の場
合であり、試料は先の第１表に示した試料記号Ａ〜Ｊよ
り、第３図にはＡ（Ｍ＝Ｖ）、Ｄ（Ｍ＝Ｃｒ），Ｅ（Ｍ
＝Ｆｅ），Ｇ（Ｍ＝Ｃｏ）を、第４図にはＨ（Ｍ＝Ｎｉ
），Ｉ（Ｍ＝Ｃｕ），Ｊ（Ｍ＝Ｍｏ）をそれぞれ示した
。
合であり、試料は先の第１表に示した試料記号Ａ〜Ｊよ
り、第３図にはＡ（Ｍ＝Ｖ）、Ｄ（Ｍ＝Ｃｒ），Ｅ（Ｍ
＝Ｆｅ），Ｇ（Ｍ＝Ｃｏ）を、第４図にはＨ（Ｍ＝Ｎｉ
），Ｉ（Ｍ＝Ｃｕ），Ｊ（Ｍ＝Ｍｏ）をそれぞれ示した
。
第１表及び第３〜４図から、本発明の合金は、吸収水素
量および放出水素量が比較的多く、さらに、各温度での
所定圧力が水素吸収量（ｘ）に対してほぼ水平な圧力領
域、いわゆるプラトー圧が、室温で４〜２０ａｔｍの範
囲に存在し、水素放出の際に加熱を必要としないことな
ど水素貯蔵用金属材料として非常に優れていることがわ
かる。
量および放出水素量が比較的多く、さらに、各温度での
所定圧力が水素吸収量（ｘ）に対してほぼ水平な圧力領
域、いわゆるプラトー圧が、室温で４〜２０ａｔｍの範
囲に存在し、水素放出の際に加熱を必要としないことな
ど水素貯蔵用金属材料として非常に優れていることがわ
かる。
またその他に本発明の合金の優れている点は，（１）格
子定数を最適値に調整された合金ではＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系
合金のＭ量はほぼ最大でも１０原子％以下であり、Ｍが
高価なＶ、Ｍｏ等でも、既知水素貯蔵材料と比較してコ
スト的に安価な材料であること、 （２）水素の吸収・放出時のスピードが十分速いこと、 （３）金属水素化物の反応での生成熱量（−ΔＨｆ）は
、６〜８Ｋｃａｌ／ｍｏｌＨ２付近の値を持ち、生成熱
量が小さいことから水素放出による吸熱ロスが小さく水
素貯蔵用合金として適していること、 （４）初期水素化が極めて容易であること、などである
。
子定数を最適値に調整された合金ではＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系
合金のＭ量はほぼ最大でも１０原子％以下であり、Ｍが
高価なＶ、Ｍｏ等でも、既知水素貯蔵材料と比較してコ
スト的に安価な材料であること、 （２）水素の吸収・放出時のスピードが十分速いこと、 （３）金属水素化物の反応での生成熱量（−ΔＨｆ）は
、６〜８Ｋｃａｌ／ｍｏｌＨ２付近の値を持ち、生成熱
量が小さいことから水素放出による吸熱ロスが小さく水
素貯蔵用合金として適していること、 （４）初期水素化が極めて容易であること、などである
。
先の第１表および第３，４図では、Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合
金のＭは１種の金属からなる場合についで示した．しか
し、本発明のＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金において、Ｍは１種
だけでなく、２種以上の金属であっても同様な効果を持
つものである。
金のＭは１種の金属からなる場合についで示した．しか
し、本発明のＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金において、Ｍは１種
だけでなく、２種以上の金属であっても同様な効果を持
つものである。
すなわちＭがＶ、Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ、Ｃｕ、Ｍｏ
の７元素から選定された２種以上の金属の場合でもＴｉ
−Ｍｎ−Ｍ系合金として、合金相が単一なＭｇＺｎ２型
ラーバス相を形成し、かつその結晶格子定数が前述の最
適値に入るように調整されれば前述の第１表第３図、第
４図に示した特性とほぼ同等な特性が得られることを確
認した。
の７元素から選定された２種以上の金属の場合でもＴｉ
−Ｍｎ−Ｍ系合金として、合金相が単一なＭｇＺｎ２型
ラーバス相を形成し、かつその結晶格子定数が前述の最
適値に入るように調整されれば前述の第１表第３図、第
４図に示した特性とほぼ同等な特性が得られることを確
認した。
これらの具体例として、第２表に、試料記号Ｋ，Ｌ，Ｍ
の３試料を代表としてその特性を示す。
の３試料を代表としてその特性を示す。
このように本発明の合金系は、特性面で十分実用的なも
のである。
のである。
またこのＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金は、先に本発明者等が提
案したＴｉ−Ｍｎ ２元系合金に比較して、特性面のみ
でなく、合金製造条件を簡易にしたものである．すなわ
ち、Ｔｉ−Ｍｎ２元系とＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金との水素
貯蔵料としての有効合金相はいずれもＭｇＺｎ２型ラー
バス相であるが、本発明のように、Ｔｉ−Ｍｎ２元系に
Ｍとして新たに、Ｖ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｍｏの少なくとも１種の金属を加えた多元系合金にする
ことによって合金の結晶性および均質性を向上させるこ
とができた。
案したＴｉ−Ｍｎ ２元系合金に比較して、特性面のみ
でなく、合金製造条件を簡易にしたものである．すなわ
ち、Ｔｉ−Ｍｎ２元系とＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金との水素
貯蔵料としての有効合金相はいずれもＭｇＺｎ２型ラー
バス相であるが、本発明のように、Ｔｉ−Ｍｎ２元系に
Ｍとして新たに、Ｖ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｍｏの少なくとも１種の金属を加えた多元系合金にする
ことによって合金の結晶性および均質性を向上させるこ
とができた。
これは、アーク溶解等によって得られた合金の、Ｔｉ−
Ｍｎ２元系合金と、Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金との結晶性お
よび均質性をＸ線回折等によって調べた結果、明らかに
Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金にすることによってＭｇＺｎ２型
ラーバス相合金の結晶性および均質性が向上しているこ
とが認められた。
Ｍｎ２元系合金と、Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金との結晶性お
よび均質性をＸ線回折等によって調べた結果、明らかに
Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金にすることによってＭｇＺｎ２型
ラーバス相合金の結晶性および均質性が向上しているこ
とが認められた。
そのため、アーク溶解で得られた合金を熱処理等によっ
て均質化を図る過程で、Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金はもとも
と合金の結晶性および均質性が優れているため均質化熱
処理の条件を著しく緩和することが可能となり製造工程
が容易になるものである。
て均質化を図る過程で、Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金はもとも
と合金の結晶性および均質性が優れているため均質化熱
処理の条件を著しく緩和することが可能となり製造工程
が容易になるものである。
本発明の水素貯蔵用金属材料の製造例を示すと純度９９
％程度のＴｉ，Ｍｎ，Ｍを銅製るつぼに入れ、アルゴン
アーク炉で直接溶解する．表裏面数回の溶解でかなり均
質なボタン状Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金を得ることができる
。
％程度のＴｉ，Ｍｎ，Ｍを銅製るつぼに入れ、アルゴン
アーク炉で直接溶解する．表裏面数回の溶解でかなり均
質なボタン状Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金を得ることができる
。
これを例えばアルゴン雰囲気中で１１００℃、１０時間
程度均質化熱処理を行なうことによって均質な合金を得
ることができる。
程度均質化熱処理を行なうことによって均質な合金を得
ることができる。
この合金塊は比較的もろく、機械的にも容易に粉砕され
る。
る。
この合金の水素化について示すと、得られた合金を数個
に粉砕して、例えばステンレス鋼製反応容器に入れ、容
器内を油回転ポンプ等で数分間排気する．その後純度９
９．９％の水素ガスを前記反応容器に約２０気圧程度も
加えれば、直ちに水素を吸収しはじめ、例えば合金重量
約１００ｇでは室温でも数分以内に水素の吸収が完了し
、粒径数ミクロンのＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金の水素化物が
生成される。
に粉砕して、例えばステンレス鋼製反応容器に入れ、容
器内を油回転ポンプ等で数分間排気する．その後純度９
９．９％の水素ガスを前記反応容器に約２０気圧程度も
加えれば、直ちに水素を吸収しはじめ、例えば合金重量
約１００ｇでは室温でも数分以内に水素の吸収が完了し
、粒径数ミクロンのＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金の水素化物が
生成される。
なお、本発明のＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金のうち、Ｍ＝Ｃｏ
とした場合のＴｉ−Ｍｎ−Ｃｏ系合金については、先に
本発明者らが提案した合金と関連があるが、本発明のＴ
ｉ−Ｍｎ−Ｃｏ系合金は、第１表の比較で明らかなよう
に合金相および結晶格子定数を調整することにより室温
での放出水素量を大幅に改善したものである。
とした場合のＴｉ−Ｍｎ−Ｃｏ系合金については、先に
本発明者らが提案した合金と関連があるが、本発明のＴ
ｉ−Ｍｎ−Ｃｏ系合金は、第１表の比較で明らかなよう
に合金相および結晶格子定数を調整することにより室温
での放出水素量を大幅に改善したものである。
以上のことから、Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍで示される合金（ただ
しＭは、Ｖ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｍｏから
選定された少なくとも１種の金属）で、その合金がＭｇ
Ｚｎ２型ラーバス相よりなりその結晶格子定数のａおよ
びｃが各々、ａ＝４．８６ 〜４．９０Å，ｃ＝７．９
５〜８．０２Åである水素貯蔵用金属材料は、吸収水素
量、放出水素量が共に大きく、またプラトー圧力も適当
であるなどの特徴を持ち、さらに合金コストが安い、反
応スピードが速い、反応生成熱が少さい、初期水素化が
容易であるなど、多くの利点を持つものである。
しＭは、Ｖ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｍｏから
選定された少なくとも１種の金属）で、その合金がＭｇ
Ｚｎ２型ラーバス相よりなりその結晶格子定数のａおよ
びｃが各々、ａ＝４．８６ 〜４．９０Å，ｃ＝７．９
５〜８．０２Åである水素貯蔵用金属材料は、吸収水素
量、放出水素量が共に大きく、またプラトー圧力も適当
であるなどの特徴を持ち、さらに合金コストが安い、反
応スピードが速い、反応生成熱が少さい、初期水素化が
容易であるなど、多くの利点を持つものである。
このＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金は、Ｔｉ−Ｍｎ２元系合金よ
り結晶性および均質性が向上するため製造工程が簡易化
するという利点を持っている。
り結晶性および均質性が向上するため製造工程が簡易化
するという利点を持っている。
さらに実用的立場から、このＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金は、
プラトー圧力を組成変化（Ｍとしての元素を変えること
と、格子定数を変えること）によって、室温で、ほぼ１
ａｔｍより２０ａｔｍまで連続的に調整できるという特
徴を持っている。
プラトー圧力を組成変化（Ｍとしての元素を変えること
と、格子定数を変えること）によって、室温で、ほぼ１
ａｔｍより２０ａｔｍまで連続的に調整できるという特
徴を持っている。
以上のように、本発明のＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金は、水素
貯蔵用金属材料として極めて有用な材料である。
貯蔵用金属材料として極めて有用な材料である。
第１図はＴｉ−Ｍｎ−Ｍ系合金のＭｇＺｎ２型結晶格子
定数ａと、２５℃での吸収及び放出水素量との関係を示
す図、第２図は同じく結晶格子定数ｃと２５℃での吸収
及び放出水素量との関係を示す図、第３図及び第４図は
２５℃における水素解離平衡圧力と水素吸収量との関係
を示す。
定数ａと、２５℃での吸収及び放出水素量との関係を示
す図、第２図は同じく結晶格子定数ｃと２５℃での吸収
及び放出水素量との関係を示す図、第３図及び第４図は
２５℃における水素解離平衡圧力と水素吸収量との関係
を示す。
Claims (1)
- １ 一般式Ｔｉ−Ｍｎ−Ｍ（ただし、ＭはＶ，Ｃｒ，Ｆ
ｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ及びＭｏよりなる群から選んだ少
なくとも１種の金属）で示される合金で、その合金相が
ＭｇＺｎ２型ラーバス相よりなり、その結晶格子定数ａ
及びｃが各々ａ＝４．８６〜４．９０Å，ｃ＝７．９５
〜８．０２Åである水素貯蔵用金属材料。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP52130049A JPS583025B2 (ja) | 1977-10-28 | 1977-10-28 | 水素貯蔵用金属材料 |
| US05/954,619 US4195989A (en) | 1977-10-28 | 1978-10-25 | Hydrogen storage material |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP52130049A JPS583025B2 (ja) | 1977-10-28 | 1977-10-28 | 水素貯蔵用金属材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5462914A JPS5462914A (en) | 1979-05-21 |
| JPS583025B2 true JPS583025B2 (ja) | 1983-01-19 |
Family
ID=15024840
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP52130049A Expired JPS583025B2 (ja) | 1977-10-28 | 1977-10-28 | 水素貯蔵用金属材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS583025B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS597774B2 (ja) * | 1982-01-29 | 1984-02-21 | 工業技術院長 | チタン−クロム−マンガン系水素吸蔵用合金 |
| DE3210381C1 (de) * | 1982-03-20 | 1983-05-19 | Daimler-Benz Ag, 7000 Stuttgart | Legierung zum Speichern von Wasserstoff |
| US9272259B2 (en) * | 2012-04-19 | 2016-03-01 | Ovonic Battery Company, Inc. | Metal hydride alloys having improved activation and high rate performance |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5220314A (en) * | 1975-08-07 | 1977-02-16 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Reservoir for storing hydrogen |
| NL7513159A (nl) * | 1975-11-11 | 1977-05-13 | Philips Nv | Titaan en ijzer bevattend materiaal voor het opslaan van waterstof. |
-
1977
- 1977-10-28 JP JP52130049A patent/JPS583025B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5462914A (en) | 1979-05-21 |
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