JPS5847298A - 核燃料の再処理における前処理方法 - Google Patents
核燃料の再処理における前処理方法Info
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- JPS5847298A JPS5847298A JP56145698A JP14569881A JPS5847298A JP S5847298 A JPS5847298 A JP S5847298A JP 56145698 A JP56145698 A JP 56145698A JP 14569881 A JP14569881 A JP 14569881A JP S5847298 A JPS5847298 A JP S5847298A
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- Japan
- Prior art keywords
- nuclear fuel
- fuel
- fission products
- pretreating
- alkaline earth
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/48—Non-aqueous processes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は原子炉核燃料の再処理における前処理方法に関
する。より詳細に述べると、本発明は、従来のポロオキ
シデーション法におけりＵｓ’ｓの代りにアルカリ金属
あるいはアルカリ土類金属のウラン酸塩およびプルトニ
ウム酸塩を生成せしめることによって核燃料の細粉化と
揮発性核分裂生成物の除去を効率的に行うことを特徴と
する核燃料の再処理における前処理方法に関する。
する。より詳細に述べると、本発明は、従来のポロオキ
シデーション法におけりＵｓ’ｓの代りにアルカリ金属
あるいはアルカリ土類金属のウラン酸塩およびプルトニ
ウム酸塩を生成せしめることによって核燃料の細粉化と
揮発性核分裂生成物の除去を効率的に行うことを特徴と
する核燃料の再処理における前処理方法に関する。
従来、再処理法としては乾式、湿式に大別される諸方法
が提案され、そのうち溶媒抽出法を用いて燃料核種と核
分裂生成物および超ウラン元素を分離する工程を主工程
とした湿式法は既に実用化されている。その他にも乾式
法としてフッ化物あるいは塩化物の蒸気圧の差、および
化学的性質の差を利用して分離するハロゲン化物揮発法
、あるいは使用済燃料を数百塵の融解塩に溶かした後、
電解電圧の差、溶解度の差あるいは酸化物との反応性の
差異を利用して分離を行おうとする高温冶金化学法の可
能性が提案されている。ところで、これら分離の主工程
の前後には、主工程が湿式。
が提案され、そのうち溶媒抽出法を用いて燃料核種と核
分裂生成物および超ウラン元素を分離する工程を主工程
とした湿式法は既に実用化されている。その他にも乾式
法としてフッ化物あるいは塩化物の蒸気圧の差、および
化学的性質の差を利用して分離するハロゲン化物揮発法
、あるいは使用済燃料を数百塵の融解塩に溶かした後、
電解電圧の差、溶解度の差あるいは酸化物との反応性の
差異を利用して分離を行おうとする高温冶金化学法の可
能性が提案されている。ところで、これら分離の主工程
の前後には、主工程が湿式。
乾式のいずれであるかを問わず、前処理および後処理工
程としての乾式法が不可欠である。例えば硝酸ウラニル
の脱硝、仮焼、ＵＦａへのフッ化工程、あるいはハル処
理などである。
程としての乾式法が不可欠である。例えば硝酸ウラニル
の脱硝、仮焼、ＵＦａへのフッ化工程、あるいはハル処
理などである。
ポロオキシデーションは、これらと同じような前処理工
程の一つであるが、近年大いて注目されている。すなわ
ち、この工程は燃料の剪断と分離の主工程の間に位置し
、燃料の粉末化を行うと共にトリチウムなど揮発性核分
裂生成物の蒸発、除去を目的としている。燃料な細粉化
１−ることば分離工程が湿式法の場合、溶解を容易に行
わしめるために必要である。トリチウムは溶解により軽
水中に同伴してトリチウム水となれば分離が困難となる
から、環境安全」二の要請を満たすまで、この核種を除
去するための経済的負担も重くなる。従って、溶解の工
程の前に乾式手法によってトリチウムを揮発によって除
去することは大いに望まれる。また、ルテニウムは硝酸
に溶は難（、溶解したイオンもヨウ素と同じ（条件によ
り微妙に変化するいろいろな化学形態をとり、分離抽出
が困難となる。そこで、トリチウムと共にルテニウム。
程の一つであるが、近年大いて注目されている。すなわ
ち、この工程は燃料の剪断と分離の主工程の間に位置し
、燃料の粉末化を行うと共にトリチウムなど揮発性核分
裂生成物の蒸発、除去を目的としている。燃料な細粉化
１−ることば分離工程が湿式法の場合、溶解を容易に行
わしめるために必要である。トリチウムは溶解により軽
水中に同伴してトリチウム水となれば分離が困難となる
から、環境安全」二の要請を満たすまで、この核種を除
去するための経済的負担も重くなる。従って、溶解の工
程の前に乾式手法によってトリチウムを揮発によって除
去することは大いに望まれる。また、ルテニウムは硝酸
に溶は難（、溶解したイオンもヨウ素と同じ（条件によ
り微妙に変化するいろいろな化学形態をとり、分離抽出
が困難となる。そこで、トリチウムと共にルテニウム。
ヨウ素、クリプトン、キセノンなどの揮発性核分裂生成
物を乾式手法によって除去しようというのがポロオキシ
デーション法の目的である。ポロオキシデーションは燃
料を空気中あるいは酸素雰囲気中４００〜７００°Ｃに
焼灼することがら成る。この操作により燃料のＵＯ２は
Ｕｓ Ｏｓ に酸化され、反応に伴う体積増加のため
ペレットが粉末に変ると共に揮発性核分裂生成物が蒸発
、除去される。
物を乾式手法によって除去しようというのがポロオキシ
デーション法の目的である。ポロオキシデーションは燃
料を空気中あるいは酸素雰囲気中４００〜７００°Ｃに
焼灼することがら成る。この操作により燃料のＵＯ２は
Ｕｓ Ｏｓ に酸化され、反応に伴う体積増加のため
ペレットが粉末に変ると共に揮発性核分裂生成物が蒸発
、除去される。
しかしながら、ポロオキシデーション法には次の諸点に
問題があることがわがってきている：（１）トリチウム
は９０〜９９％が揮発して除去されろが、炭素−１４，
クリプトン、キセノン、ヨウ素、ルテニウムなどは充分
に放出されない。（２）高速中性子増殖炉（ＦＢＲ）燃
料すなわちＵＯ２−Ｐｕ ０２混合酸化物燃料ではプル
トニウム含量が２０％以下では粉末化するが、２５％以
上になるとＭ２Ｏ３相（Ｍ＝Ｕ＋Ｐｕ）に止まり、８０
０’ｃに加熱しても粉末化が進まない。（３）ポロオキ
シデーションを行うと、溶解工程で発生する不溶性プル
トニウム（ｐｕｏ２）の量が４〜５倍はどにも増加する
。これらの欠点を除（ために高温ポロオキシデーション
法、硝酸塩転換法などの改良法も提案されているが、未
だ問題の解決眞は至っていない。
問題があることがわがってきている：（１）トリチウム
は９０〜９９％が揮発して除去されろが、炭素−１４，
クリプトン、キセノン、ヨウ素、ルテニウムなどは充分
に放出されない。（２）高速中性子増殖炉（ＦＢＲ）燃
料すなわちＵＯ２−Ｐｕ ０２混合酸化物燃料ではプル
トニウム含量が２０％以下では粉末化するが、２５％以
上になるとＭ２Ｏ３相（Ｍ＝Ｕ＋Ｐｕ）に止まり、８０
０’ｃに加熱しても粉末化が進まない。（３）ポロオキ
シデーションを行うと、溶解工程で発生する不溶性プル
トニウム（ｐｕｏ２）の量が４〜５倍はどにも増加する
。これらの欠点を除（ために高温ポロオキシデーション
法、硝酸塩転換法などの改良法も提案されているが、未
だ問題の解決眞は至っていない。
本発明の目的は、ポロオキシデーション法の長所は残し
、かつ、上記のような欠点を持たない乾式前処理法を提
供することである。すなわち、本発明に従って、ポロオ
キシデーションにおけろＵａ Ｏｓの代りにアルカリ金
属あるいはアルカリ土類金属のウラン酸塩およびプルト
ニウム酸塩を生成せしめることによって燃料の細粉化と
揮発性核分裂生成物の除去を効率的に行おうとするもの
である。
、かつ、上記のような欠点を持たない乾式前処理法を提
供することである。すなわち、本発明に従って、ポロオ
キシデーションにおけろＵａ Ｏｓの代りにアルカリ金
属あるいはアルカリ土類金属のウラン酸塩およびプルト
ニウム酸塩を生成せしめることによって燃料の細粉化と
揮発性核分裂生成物の除去を効率的に行おうとするもの
である。
本発明に従って使用済燃料にアルカリ金属の化合物ある
いはアルカリ土類金属の化合物の適当量を添加する。添
加する量はウラン酸塩およびプルトニウム酸塩の生成に
必要十分な量とする。添加する化合物は数百度で熱分解
し、有害ガスを生じないものが望ましい。また、分解温
度より低温で融解する特性をもつことも燃料との反応性
から見て望ましい。添加したあと、酸素あるいは空気を
流しながら混合物を加熱すれば、数百度で化合物は分解
し、それと共に燃料ペレットと反応してウラン酸塩およ
びプルトニウム酸塩を生成する。この過程で燃料は細粉
化され、核分裂生成物が気相中に放出される。
いはアルカリ土類金属の化合物の適当量を添加する。添
加する量はウラン酸塩およびプルトニウム酸塩の生成に
必要十分な量とする。添加する化合物は数百度で熱分解
し、有害ガスを生じないものが望ましい。また、分解温
度より低温で融解する特性をもつことも燃料との反応性
から見て望ましい。添加したあと、酸素あるいは空気を
流しながら混合物を加熱すれば、数百度で化合物は分解
し、それと共に燃料ペレットと反応してウラン酸塩およ
びプルトニウム酸塩を生成する。この過程で燃料は細粉
化され、核分裂生成物が気相中に放出される。
本発明の方法によればプルトニウムもプルトニウム酸塩
をつ（す、体積が太き（増加するから（プルトニウム酸
塩の格子定数はＰＬ１０２よりも一般に相当大きい）、
ＦＢＲ燃料のよってプルトニウム含量の大きなＵＯ２−
Ｐｕ ０２混合酸化物も容易に粉末化される。また、ポ
ロオキシデーションではＵ８’ｇに転換したが、この、
化合物は共有結合性の強い層状化合物であり、ウランと
酸素原子とが二次元状網目構造をつくった一種のポリマ
ーと見做すことが出来るものであって、そのため揮発性
核分裂生成物が結晶格子中に捕集され、気相中への放出
率が低いと考えられる。また、共存するプルトニウムは
ポロオキシデーションによっても、初めのＰｕ０ｚから
変らず、従ってＰｕ０ｚ格子中に捕集された核分裂生成
物の放出が困難になっている。本発明の方法によれば、
ウランもプルトニウムも、初めのＵＯ２、Ｐｕ０ｚと全
（異なった結晶構造をもつウラン酸塩、プルトニウム酸
塩に転換されるから、この生成反応の間に揮発性核分裂
生成物が高い収率で放出される。つぎに溶解性の問題で
あるが、ＰｕＯ２は本来、酸への溶解が容易でない化合
物として知られているものであるが、ボロオキシデーシ
ョンのような加熱処理を行うことにより、−属その溶解
が困難になる。しかし、文献などにも記載されている様
にアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属のウラン酸塩
あるいはプルトニウム酸塩の酸への溶解性は良好であり
、生成物知よっては水てさえも溶けるから、本発明の方
法によれば、溶解性のわるいことによって従来生じてい
た困難が解決される。
をつ（す、体積が太き（増加するから（プルトニウム酸
塩の格子定数はＰＬ１０２よりも一般に相当大きい）、
ＦＢＲ燃料のよってプルトニウム含量の大きなＵＯ２−
Ｐｕ ０２混合酸化物も容易に粉末化される。また、ポ
ロオキシデーションではＵ８’ｇに転換したが、この、
化合物は共有結合性の強い層状化合物であり、ウランと
酸素原子とが二次元状網目構造をつくった一種のポリマ
ーと見做すことが出来るものであって、そのため揮発性
核分裂生成物が結晶格子中に捕集され、気相中への放出
率が低いと考えられる。また、共存するプルトニウムは
ポロオキシデーションによっても、初めのＰｕ０ｚから
変らず、従ってＰｕ０ｚ格子中に捕集された核分裂生成
物の放出が困難になっている。本発明の方法によれば、
ウランもプルトニウムも、初めのＵＯ２、Ｐｕ０ｚと全
（異なった結晶構造をもつウラン酸塩、プルトニウム酸
塩に転換されるから、この生成反応の間に揮発性核分裂
生成物が高い収率で放出される。つぎに溶解性の問題で
あるが、ＰｕＯ２は本来、酸への溶解が容易でない化合
物として知られているものであるが、ボロオキシデーシ
ョンのような加熱処理を行うことにより、−属その溶解
が困難になる。しかし、文献などにも記載されている様
にアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属のウラン酸塩
あるいはプルトニウム酸塩の酸への溶解性は良好であり
、生成物知よっては水てさえも溶けるから、本発明の方
法によれば、溶解性のわるいことによって従来生じてい
た困難が解決される。
以上、分離主工程が湿式の場合を主眼において述べたが
、本発明による前処理法が乾式分離を主工程とする再処
理法においても成り立つことは勿論である。
、本発明による前処理法が乾式分離を主工程とする再処
理法においても成り立つことは勿論である。
以下、実施例を掲げて本発明をより具体的に解説する。
未照射Ｕ Ｏ２ペレツトの一部、約２００ ｍ９を石英
ルツボに入れ、硝酸す） ＩＪウムの濃厚水溶液０．２
５ｍ１を加えた後、乾燥器中、数十塵で乾燥させた。
ルツボに入れ、硝酸す） ＩＪウムの濃厚水溶液０．２
５ｍ１を加えた後、乾燥器中、数十塵で乾燥させた。
このＮａ／Ｕ比は原子比ではソ１７である。石英ルツボ
は横置管状炉中で酸素ガスを流しなから３°Ｃ／分の速
度で昇温した。３２０°Ｃで硝酸ナトリウムが融解し、
ＵＯ２との反応がはじまり、４００〜５００°Ｃでペレ
ットが粉末化する反応と共にウラン酸すトリウムの茶褐
色結晶が生じた。５５０〜６００°ＣではＮＯ２が完全
に揮発して反応が終り、Ｎａ２Ｏ（またはＮａ２０２）
と共に、かさ高かウラン酸ナトリウムの微粉末が得られ
た。
は横置管状炉中で酸素ガスを流しなから３°Ｃ／分の速
度で昇温した。３２０°Ｃで硝酸ナトリウムが融解し、
ＵＯ２との反応がはじまり、４００〜５００°Ｃでペレ
ットが粉末化する反応と共にウラン酸すトリウムの茶褐
色結晶が生じた。５５０〜６００°ＣではＮＯ２が完全
に揮発して反応が終り、Ｎａ２Ｏ（またはＮａ２０２）
と共に、かさ高かウラン酸ナトリウムの微粉末が得られ
た。
特許出願人 日本原子力研究所
Claims (1)
- 核燃料に、アルカリ金属塩あるいはアルカリ土類金属の
塩を添加した後、空気中又は酸素ガスの存在下で加熱し
て両者を反応させることによりウランおよびプルトニウ
ムをそれぞれアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属の
ウラン酸塩あるいはプルトニウム酸塩に変えて、核燃料
を細粉化し、同時に揮発性核分裂生成物を気相中に放出
除去することから成る核燃料の再処理における前処理方
法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56145698A JPS5847298A (ja) | 1981-09-16 | 1981-09-16 | 核燃料の再処理における前処理方法 |
| FR8215606A FR2513000B1 (fr) | 1981-09-16 | 1982-09-15 | Procede de pretraitement de combustible nucleaire lors du retraitement du combustible |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56145698A JPS5847298A (ja) | 1981-09-16 | 1981-09-16 | 核燃料の再処理における前処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5847298A true JPS5847298A (ja) | 1983-03-18 |
| JPS6351516B2 JPS6351516B2 (ja) | 1988-10-14 |
Family
ID=15391034
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56145698A Granted JPS5847298A (ja) | 1981-09-16 | 1981-09-16 | 核燃料の再処理における前処理方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5847298A (ja) |
| FR (1) | FR2513000B1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63109936A (ja) * | 1986-10-27 | 1988-05-14 | マホ アクチエンゲゼルシャフト | プログラム制御式万能フライス盤および中ぐり盤の工具交換機 |
Family Cites Families (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR1399016A (fr) * | 1963-05-15 | 1965-05-14 | Kernforschung Gmbh Ges Fuer | Procédé de préparation et de séparation de combustibles nucléaires |
| DE1199748B (de) * | 1963-05-15 | 1965-09-02 | Kernforschung Mit Beschraenkte | Verfahren zum Aufarbeiten von bestrahlten Kernbrennstoffen |
| DE1467322B2 (de) * | 1964-06-10 | 1972-06-22 | Europäische Atomgemeinschaft (EURATOM), Brüssel | Verfahren zur wiederaufbereitung von oxydischen kernreaktorbrennstoffen |
| BE815189A (fr) * | 1974-05-17 | 1974-09-16 | Procede de conditionnement de combustible nucleaire irradie | |
| IT1034322B (it) * | 1975-03-17 | 1979-09-10 | Agip Nucleare Spa | Separazione pirochimica del pluto nio da combustibili nucleari ir raggiati mediante termodecomposi zione in nitrati fusi |
| US4297174A (en) * | 1979-03-09 | 1981-10-27 | Agip Nucleare, S.P.A. | Pyroelectrochemical process for reprocessing irradiated nuclear fuels |
-
1981
- 1981-09-16 JP JP56145698A patent/JPS5847298A/ja active Granted
-
1982
- 1982-09-15 FR FR8215606A patent/FR2513000B1/fr not_active Expired
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63109936A (ja) * | 1986-10-27 | 1988-05-14 | マホ アクチエンゲゼルシャフト | プログラム制御式万能フライス盤および中ぐり盤の工具交換機 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2513000B1 (fr) | 1988-01-22 |
| FR2513000A1 (fr) | 1983-03-18 |
| JPS6351516B2 (ja) | 1988-10-14 |
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