JPS585699B2 - 窒素酸化物の除去方法 - Google Patents
窒素酸化物の除去方法Info
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- JPS585699B2 JPS585699B2 JP51041576A JP4157676A JPS585699B2 JP S585699 B2 JPS585699 B2 JP S585699B2 JP 51041576 A JP51041576 A JP 51041576A JP 4157676 A JP4157676 A JP 4157676A JP S585699 B2 JPS585699 B2 JP S585699B2
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- Japan
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- nitrogen oxides
- alkali
- activated carbon
- nox
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- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
窒素酸化物ＮＯｘによる大気汚染の問題は、窒素酸化物
自体の環境濃度レベルでの毒性や、それが光化学スモッ
グの原因物質となっている背景などから深刻な問題とさ
れている。
自体の環境濃度レベルでの毒性や、それが光化学スモッ
グの原因物質となっている背景などから深刻な問題とさ
れている。
現在の汚染レベルが環境基準のレベルよりもずっと高い
ことから、その発生源対策力咄動車排ガス規制、固定発
生源に対するＮＯｘ排出基準などを通して実施されつつ
ある。
ことから、その発生源対策力咄動車排ガス規制、固定発
生源に対するＮＯｘ排出基準などを通して実施されつつ
ある。
しかしこれらの対策が功を奏して大気全般として例えば
環境基準レベルが達成されるにしても、それまでの過渡
的な期間あるいは発生源近くにおける局所的な高濃度汚
染の問題は深刻な間題である。
環境基準レベルが達成されるにしても、それまでの過渡
的な期間あるいは発生源近くにおける局所的な高濃度汚
染の問題は深刻な間題である。
本発明は、主としてこの大気中の窒素酸化物の浄化に関
して取扱いの簡単な乾式法によシ、大気中の窒素酸化物
を高性能で処理し、また寿命的にも安定した方法を提供
するものである。
して取扱いの簡単な乾式法によシ、大気中の窒素酸化物
を高性能で処理し、また寿命的にも安定した方法を提供
するものである。
従来よりよく知られている大気中の窒素酸化物の除去方
法としては、ほとんどが大型の固定発生源の技術であり
、乾式法として適用する場合には、アンモニア等の還元
剤を用いる選択還元法等が有力であるが、これは低濃度
の環境濃度レベルでの窒素酸化物の処理には用いられな
い。
法としては、ほとんどが大型の固定発生源の技術であり
、乾式法として適用する場合には、アンモニア等の還元
剤を用いる選択還元法等が有力であるが、これは低濃度
の環境濃度レベルでの窒素酸化物の処理には用いられな
い。
この様なレベルの窒素酸化物の処理には、吸着法、吸収
法などが有力であると考えられる。
法などが有力であると考えられる。
吸着法の場合、有力な技術としては、活性炭が最も有効
である。
である。
活性炭の場合、窒素酸化物のうち二酸化窒素（ＮＯ２）
のみと反応し、若干とれるが二酸化窒素を還元する性質
があり、水蒸気（相対湿度）が増大する程除去能力は良
くなるが、寿命が短い。
のみと反応し、若干とれるが二酸化窒素を還元する性質
があり、水蒸気（相対湿度）が増大する程除去能力は良
くなるが、寿命が短い。
その除去容量は２〜３ｍ９Ｎ０２／１ｍｌ活性炭程度の
能力がある。
能力がある。
その他の環境濃度レベルでの窒素酸化物の処理法に湿式
吸収法がある。
吸収法がある。
Ｎ０２がアルカリ溶液によって吸収されるので、主とし
て、アルカリ溶液を多孔質の担体例えば和紙とか不織布
などにグリセリン等の保湿剤と一緒に含湿させ担持させ
たものを用いて、ＮＯ２を吸収させる技術である。
て、アルカリ溶液を多孔質の担体例えば和紙とか不織布
などにグリセリン等の保湿剤と一緒に含湿させ担持させ
たものを用いて、ＮＯ２を吸収させる技術である。
この技術はＮＯ２よりもむしろ他の大気汚染物質、主に
ＳＯ２を除去する目的で開発された技術であるだめ、Ｎ
０２の吸収効率（除去率）は低く、担持させているアル
カリの量も少ないだめ、反応の寿命も短い。
ＳＯ２を除去する目的で開発された技術であるだめ、Ｎ
０２の吸収効率（除去率）は低く、担持させているアル
カリの量も少ないだめ、反応の寿命も短い。
まだ、本来湿式法であるだめ、操作の際空間速度を上げ
て操作することが、液滴の飛散に対する配慮からできな
いので、１０００〜２０００（ｈ−１）程度の空間速度
の操作となるだめ、除去剤の部分の容積が膨大なものと
なることは避けられない。
て操作することが、液滴の飛散に対する配慮からできな
いので、１０００〜２０００（ｈ−１）程度の空間速度
の操作となるだめ、除去剤の部分の容積が膨大なものと
なることは避けられない。
これに対して本発明の方法は、大気中の窒素酸化物の中
で特にＮＯ２の除去に優れた方法であるが、取扱いが簡
便で、しかも反応性が高く、活性炭吸着法などと比較し
てはるかに寿命が長い。
で特にＮＯ２の除去に優れた方法であるが、取扱いが簡
便で、しかも反応性が高く、活性炭吸着法などと比較し
てはるかに寿命が長い。
しかも窒素酸化物の汚染の現状をみると、発生源ではそ
のＮＯｘのほとんどが二酸化窒素（Ｎｏ）であるのに対
して、このＮＯは大気中で次第に酸化されてＮＯ２へと
変化するが、最近の公害監視センター等から公表された
大気汚染のデータでは、ほとんど大気中ではＮＯとＮＯ
２との割合が１／１付近になっている。
のＮＯｘのほとんどが二酸化窒素（Ｎｏ）であるのに対
して、このＮＯは大気中で次第に酸化されてＮＯ２へと
変化するが、最近の公害監視センター等から公表された
大気汚染のデータでは、ほとんど大気中ではＮＯとＮＯ
２との割合が１／１付近になっている。
これは低濃度になるにつれて、ＮＯの酸化速度が遅くな
る為であるが、ちょうど１／１付近がそのバランスがと
れた状態になっているのかも知れない。
る為であるが、ちょうど１／１付近がそのバランスがと
れた状態になっているのかも知れない。
本発明はこの様なＮＯ／ＮＯ２が１／１付近という組成
のＮＯｘの処理に極めて優れた効果を示すので実用的な
技術であると評価される。
のＮＯｘの処理に極めて優れた効果を示すので実用的な
技術であると評価される。
本発明はアルカリと硬化材と粉末活性炭とを水とともに
混練して適当な粒度に成型して硬化させ、その粒子に窒
素酸化物含有気体を接触させて気体中の窒素酸化物を吸
収除去することを特徴とするものである。
混練して適当な粒度に成型して硬化させ、その粒子に窒
素酸化物含有気体を接触させて気体中の窒素酸化物を吸
収除去することを特徴とするものである。
ここに用いる硬化材は、アルミナセメント、ボルトラン
ドセメントなどの水硬性セメント材、焼石こう（硫酸カ
ルシウム）、ベントナイト、ケイソウ土または水酸化カ
ルシウムである。
ドセメントなどの水硬性セメント材、焼石こう（硫酸カ
ルシウム）、ベントナイト、ケイソウ土または水酸化カ
ルシウムである。
以下本発明をその実施例により説明する。
アルカリ水溶液と窒素酸化物との反応はよく知られてお
り、アルカリとして炭酸カリウムＫ２ＣＯ３を用いた場
合は次のようになる。
り、アルカリとして炭酸カリウムＫ２ＣＯ３を用いた場
合は次のようになる。
（１）ＮＯに対しては反応しない。
（２）ＮＯ２との反応
２ＮＯ２＋Ｋ２ＣＯ３→ＫＮＯｓ＋ＫＮＯ２＋ＣＯ２（
３）Ｎ２０３との反応 Ｎ２０ｓ＋Ｋ２ＣＯｓ→２ＫＮＯ２＋Ｃ０２アルカリと
しては、ＮａＯＨ，ＫＯＨ，Ｎａ２Ｃ０３ｔＣａ（ＯＨ
）２，Ｍｇ（ＯＨ）２などのアルカリ金属もしくはアル
カリ土類金属の水酸化物又は炭酸塩、その他ＮＨ４０Ｈ
，ＮＨ４ｃｏ３なども同様の反応をすることが知られて
いる。
３）Ｎ２０３との反応 Ｎ２０ｓ＋Ｋ２ＣＯｓ→２ＫＮＯ２＋Ｃ０２アルカリと
しては、ＮａＯＨ，ＫＯＨ，Ｎａ２Ｃ０３ｔＣａ（ＯＨ
）２，Ｍｇ（ＯＨ）２などのアルカリ金属もしくはアル
カリ土類金属の水酸化物又は炭酸塩、その他ＮＨ４０Ｈ
，ＮＨ４ｃｏ３なども同様の反応をすることが知られて
いる。
これらは当然液相反応であり、水分の存在下でイオン反
応を中心とした化学吸収反応である。
応を中心とした化学吸収反応である。
これを湿式で吸収させる場合には、先に示しだ様に、水
滴の飛散を防止する観点から空間速度（ＳＶ）を上げて
操作できないだめ、操作性が悪い。
滴の飛散を防止する観点から空間速度（ＳＶ）を上げて
操作できないだめ、操作性が悪い。
一方アルカリと硬化材とで造粒成型したものは、ＮＯ／
ＮＯ２中１／１程度のガスを送って種々試験したが、後
述の表に示す様にこれらはほとんどＮＯｘを除去しない
。
ＮＯ２中１／１程度のガスを送って種々試験したが、後
述の表に示す様にこれらはほとんどＮＯｘを除去しない
。
これはおそらく反応剤表面でのＮ０２吸収速度、Ｎ２０
３吸収速度が遅いためであると考えられる。
３吸収速度が遅いためであると考えられる。
この様な系での乾式吸収の反応速度は、Ｎ０２の吸収速
度が遅いため、Ｎ２０３の吸収速度をさらに早める検討
が必要であろうと考えられる。
度が遅いため、Ｎ２０３の吸収速度をさらに早める検討
が必要であろうと考えられる。
そこで、本発明者らはアルカリと硬化材とから成る乾式
吸収組成物に種々の触媒作用の期待される物質を添加し
て試験したところ活性炭を粉末としてこれに添加したも
のが極めて優れたＮＯｘ除去効果を有することを見出し
だ。
吸収組成物に種々の触媒作用の期待される物質を添加し
て試験したところ活性炭を粉末としてこれに添加したも
のが極めて優れたＮＯｘ除去効果を有することを見出し
だ。
次表は各種組成物についてのＮＯｘ除去率を比較したも
のである。
のである。
試料は各種の原料の混合物に２０〜３０重量％の水を加
え、混練しだ後１００℃で１時間程度乾燥して硬化させ
、次いで粉砕し、４〜８メッシュの粒度に分級したもの
を用いた。
え、混練しだ後１００℃で１時間程度乾燥して硬化させ
、次いで粉砕し、４〜８メッシュの粒度に分級したもの
を用いた。
なお活性炭は８０メッシュのものを用いた。
ＮＯｘの除去率は、ＮＯ／ＮＯ２が１／１付近の組成を
もつＮＯｘを１００ｐｐｍ含む空気を、温度３０℃、相
対湿度５０％のもとで、空間速度２５，ｏｏｏ（ｈ−１
）で前記試料粒子の充填層を通過させ、出口ガス濃度を
測定して求めたものであり、初期から３０分間の平均値
を示す。
もつＮＯｘを１００ｐｐｍ含む空気を、温度３０℃、相
対湿度５０％のもとで、空間速度２５，ｏｏｏ（ｈ−１
）で前記試料粒子の充填層を通過させ、出口ガス濃度を
測定して求めたものであり、初期から３０分間の平均値
を示す。
なお表には示していないが、Ｋ２ＣＯ３ｔＮａ２ｓ２０
３ｔＮａＯＨｔＮａ２ＳＯ３，ＣＯ（ＮＨ２）２，Ｃａ
（ＨＰＯ４）３，ＫＯＨなどの１種と、アルミナセメン
ト、ベントナイト、焼石とうなどの硬化材とからなる系
についても同様に試料を作成して試験したところ、いず
れもＮＯｘ除去率は低く、最も優れたもので５％程度の
除去率しか得られなかった。
３ｔＮａＯＨｔＮａ２ＳＯ３，ＣＯ（ＮＨ２）２，Ｃａ
（ＨＰＯ４）３，ＫＯＨなどの１種と、アルミナセメン
ト、ベントナイト、焼石とうなどの硬化材とからなる系
についても同様に試料を作成して試験したところ、いず
れもＮＯｘ除去率は低く、最も優れたもので５％程度の
除去率しか得られなかった。
アルカリと硬化材に粉末活性炭を組合せたものはＮＯｘ
除去率が優れており、活性炭の代わりに活性アルミナや
ゼオライトを用いたものに比較して、Ｎ０２の除去率が
優れている。
除去率が優れており、活性炭の代わりに活性アルミナや
ゼオライトを用いたものに比較して、Ｎ０２の除去率が
優れている。
特にアルカリにＫ２ＣＯ３、硬化材に水酸化カルシウム
Ｃａ（ＯＨ）ｓを用いたものが活性炭との組合せにおい
て有効であった。
Ｃａ（ＯＨ）ｓを用いたものが活性炭との組合せにおい
て有効であった。
これはＮＯｘとの反応生成物であるＣａ（ＮＯ２）２，
Ｃａ（ＮＯ３）２などの溶解度が小さいために反応が有
効に進むことによるものと考えられる。
Ｃａ（ＮＯ３）２などの溶解度が小さいために反応が有
効に進むことによるものと考えられる。
表に示すように、アルカリにＫ２Ｃ０３，硬化材にＣａ
（ＯＲ）２と硫酸カルシウムＣａＳＯ４・１／２Ｈ２０
を用いたものにおいては、Ｋ２ＣＯ３／Ｃａ（ＯＨ）２
／ＣａＳＯ４・１／２Ｈ２０／活性炭−３／３／２／２
の組成物が最良であった。
（ＯＲ）２と硫酸カルシウムＣａＳＯ４・１／２Ｈ２０
を用いたものにおいては、Ｋ２ＣＯ３／Ｃａ（ＯＨ）２
／ＣａＳＯ４・１／２Ｈ２０／活性炭−３／３／２／２
の組成物が最良であった。
この組成物はその容積１ｍｌ当たりの除去容量４８■Ｎ
Ｏ２を示した。
Ｏ２を示した。
この値は同量の活性炭単独の場合の約２０倍であり、大
気中の窒素酸化物の除去方法として極めて優れているこ
とが明らかである。
気中の窒素酸化物の除去方法として極めて優れているこ
とが明らかである。
又同じ組成の粒子の充填層に、ＮＯ２一１．４ｐｐｍ，
ＮＯ−０．２ｐｐｍを含む空気を通して温度３０℃、相
対温度６０％のもとで試験した結果、ＳＶ＝２５，００
０（ｈ−１〕ｔでは、ＮＯ２除去率１００％、ＮＯ除去
率１０％、ＳＶ＝５０，０００（ｈ−１）でＮＯ２除去
率９５％、Ｎｏ除去率５％、ＳＶ＝１００，０００（ｈ
−１）でＮＯ２除去率９０％、ＮＯ除去率キ０であった
。
ＮＯ−０．２ｐｐｍを含む空気を通して温度３０℃、相
対温度６０％のもとで試験した結果、ＳＶ＝２５，００
０（ｈ−１〕ｔでは、ＮＯ２除去率１００％、ＮＯ除去
率１０％、ＳＶ＝５０，０００（ｈ−１）でＮＯ２除去
率９５％、Ｎｏ除去率５％、ＳＶ＝１００，０００（ｈ
−１）でＮＯ２除去率９０％、ＮＯ除去率キ０であった
。
この様に本発明で用いる組成物は大気中の低濃度レベル
でのＮＯｘ、特にＮＯ２の除去に関して、極めて優れた
性能を示す。
でのＮＯｘ、特にＮＯ２の除去に関して、極めて優れた
性能を示す。
この理由は次のように考えられる。
即ち、窒素酸化物のアルカリへの吸収反応は、反応その
ものとしては先に反応式で示した様に、Ｎ０２との反応
とＮ２０３との反応が起こり得るが、ＮＯ２との反応は
反応速度が遅く、Ｎ２０３との反応は速度が速いことが
知られている，Ｎ２０３という窒素酸化物の状態は、中
間生成物としては存在するが大気中で安定な化合物とし
ては存在しない。
ものとしては先に反応式で示した様に、Ｎ０２との反応
とＮ２０３との反応が起こり得るが、ＮＯ２との反応は
反応速度が遅く、Ｎ２０３との反応は速度が速いことが
知られている，Ｎ２０３という窒素酸化物の状態は、中
間生成物としては存在するが大気中で安定な化合物とし
ては存在しない。
一方活性炭の窒素酸化物の吸着は、Ｎ２０３という状態
での吸着であると考れられる。
での吸着であると考れられる。
まだ活性炭自身、大気中でＮＯ２を通しだ場合、ＮＯ２
をＮＯに還元する性質がある。
をＮＯに還元する性質がある。
活性炭自身のＮ２０３の吸着容量は２■ＮＯ２／１ｍ４
古性炭の程度で、すぐに寿命が飽和となる。
古性炭の程度で、すぐに寿命が飽和となる。
そこで本発明では活性炭のこの様な性質を応用して、Ｎ
２０３を吸着させ、吸着したＮ２０３はアルカリで吸収
させることのサイクルを行わしめ、活性炭を１種の触媒
として、ＮＯｘとアルカリとの反応速度を高めることに
利用している訳である。
２０３を吸着させ、吸着したＮ２０３はアルカリで吸収
させることのサイクルを行わしめ、活性炭を１種の触媒
として、ＮＯｘとアルカリとの反応速度を高めることに
利用している訳である。
ＮＯｘとアルカリとの吸収反応が、実際に進行している
反応であるので、ＮＯｘの吸収容量（除去容量）として
は、ＮＯｘとアルカリとの当量吸収反応のレベルの近く
まで反応が進行するために、５０〜Ｎ Ｏ ２／１ｍｌ
試料程度の除去容量が得られているものと考えられる。
反応であるので、ＮＯｘの吸収容量（除去容量）として
は、ＮＯｘとアルカリとの当量吸収反応のレベルの近く
まで反応が進行するために、５０〜Ｎ Ｏ ２／１ｍｌ
試料程度の除去容量が得られているものと考えられる。
したがって、活性炭の作用は、吸着剤として作用すると
言うよりはむしろ、先に述べた様に触媒として作用して
いるものであると考えられる。
言うよりはむしろ、先に述べた様に触媒として作用して
いるものであると考えられる。
図面は、Ｋ２ＣＯａ／Ｃａ（ＯＨ）２／ＣａＳＯ４・１
／２Ｈ２０／−３／３／２の組成物について、活性炭の
添加量を変えた場合のＮＯ２除去率の変化を示す。
／２Ｈ２０／−３／３／２の組成物について、活性炭の
添加量を変えた場合のＮＯ２除去率の変化を示す。
試験条件は前記の表の場合と同様である。
活性炭の添加は５重量％程度から有効であり、又３０重
量％を越えると強度が低下する不都合がある。
量％を越えると強度が低下する不都合がある。
従って５〜３０重量％の範囲が好ましい。
以上の様にＫ２ＣＯ３、Ｃａ（ＯＨ）２などのアルカリ
と粉末活性炭の共存はＮＯｘ除去性能、とくにＮＯ２除
去性能が高いだめの必要条件であるが、硬化材としては
本来反応には直接関係せず、ポーラスで安定な形に造粒
硬化するだめに用いるものであるだめ、比較的広範囲の
硬化材が使用可能である。
と粉末活性炭の共存はＮＯｘ除去性能、とくにＮＯ２除
去性能が高いだめの必要条件であるが、硬化材としては
本来反応には直接関係せず、ポーラスで安定な形に造粒
硬化するだめに用いるものであるだめ、比較的広範囲の
硬化材が使用可能である。
なかでも、水硬化性セメント材や水との混練物を乾燥な
どにより硬化できるものは、アルカリを均一に分散でき
るので有利である。
どにより硬化できるものは、アルカリを均一に分散でき
るので有利である。
成型性をも考慮すると、実用的には、水硬性セメント材
、ベントナイト、ケイソウ士、焼石こう（硫酸カルシウ
ム）、水酸化カルシウムが有効であり、特に焼石こうを
用いた場合、最良のＮＯ２除去性能が得られる。
、ベントナイト、ケイソウ士、焼石こう（硫酸カルシウ
ム）、水酸化カルシウムが有効であり、特に焼石こうを
用いた場合、最良のＮＯ２除去性能が得られる。
以上のように本発明によれば、大気中の窒素酸化物を極
めて簡便な乾式法で除去することができる。
めて簡便な乾式法で除去することができる。
図面はＫ２ＣＯ３−Ｃａ（ＯＨ）２−ＣａＳＯ４・１／
２Ｈ２０の系に対する活性炭の添加量とＮＯ２除去率と
の関係を示す。
２Ｈ２０の系に対する活性炭の添加量とＮＯ２除去率と
の関係を示す。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 水硬性セメント材、焼石こう、ベントナイト、ケイ
ソウ土及び水酸化カルシウムよりなる群から選んだ硬化
材とアルカリと粉末活性炭との成型物よクなる粒子の集
合体に、窒素酸化物含有気体を接触させることによシ前
記気体中の窒素酸化物を吸収除去することを特徴とする
窒素酸化物の除去方法。 ２ アルカリが、アルカリ金属もしくはアルカリ士類金
属の水酸化物まだは炭酸塩の群から選んだものである特
許請求の範囲第１項記載の窒素酸化物の除去方法。 ３ アルカリが炭酸カリウムであり、硬化材が水酸化カ
ルシウムである特許請求の範囲第２項記載の窒素酸化物
の除去方法。 ４ 粒子の活性炭含量が５〜３０重量％である特許請求
の範囲第１項記載の窒素酸化物の除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP51041576A JPS585699B2 (ja) | 1976-04-12 | 1976-04-12 | 窒素酸化物の除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP51041576A JPS585699B2 (ja) | 1976-04-12 | 1976-04-12 | 窒素酸化物の除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS52123987A JPS52123987A (en) | 1977-10-18 |
| JPS585699B2 true JPS585699B2 (ja) | 1983-02-01 |
Family
ID=12612259
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP51041576A Expired JPS585699B2 (ja) | 1976-04-12 | 1976-04-12 | 窒素酸化物の除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS585699B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS53127900A (en) * | 1977-04-13 | 1978-11-08 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Cigarette filter |
| CN104226251A (zh) * | 2014-09-29 | 2014-12-24 | 镇江华域环保设备制造有限公司 | 一种氧化改性活性炭吸附剂及其制备方法 |
| CN106861610A (zh) * | 2017-04-12 | 2017-06-20 | 明光市国星凹土有限公司 | 一种含有膨润土吸附剂的制备方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4984956A (ja) * | 1972-12-11 | 1974-08-15 |
-
1976
- 1976-04-12 JP JP51041576A patent/JPS585699B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS52123987A (en) | 1977-10-18 |
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