JPS5876134A - 複数の円筒状反応室を有する球形反応器とその使用法 - Google Patents

Abstract

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め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は高圧下に粒状固定床触媒を使用してガス状°
原料に化学反応を行わしめ、ガス状の生成物を得るだめ
の反応器の改良に関するものであって、その主目的は耐
圧外殻の肉厚を小とし反応器の重量を軽減するとともに
反応器の高さを低くすることによシ付帯配管の長さの短
縮と反゛応器据付のための架台および基礎をも小型化し
建設費を小と子ることにある。

高圧下のガスを粒状固定床触媒層（以下単に触媒という
）にその触媒の作動温度下で接触させて化学反応を行わ
しめガス状の生成物を得るコトハ、アンモニアの製造、
メタノールの製造等を代表例として既に多くの操業例が
見られる。

また、このような化学反応を行わしめるだめの反応器に
は既に非常に多くの例が開示されている。これらの開示
例には発熱反応の結果として温度の上昇した触媒および
ガスを冷却するために同一反応器内にｓｂかつ触媒の充
填されている７個あるいはそれ以上に区分された。

反応室内の所望の個所、あるいは異なる反応室の中間に
おいて低温の原料ガスを直接供給する開口、低温の原料
ガスまたは原料ガス以外の他の冷却剤との間接熱交換用
伝熱面等を配設しであるものが多い。

また、これら従来の反応器において、その内部に設置さ
れ、触媒を充填して使用する反応室の形状は触媒層内に
ガスを均一に流通させることの必要と製作の容易さの主
観点から円柱形または円筒形状のものが使用されている
。また、これらの反応室におけるガスの流通方向として
はガスを円柱または円筒の軸方向に流す軸流と半径方向
に流すラジアルフローが知られている。従って、従来の
反応器においては円柱または円筒形状の反応室を収容す
るための耐圧外殻としても両端に蓋を有する円筒形のも
の示使用され、この円筒形以外の耐圧外殻の開示例は見
られない。

この発明は球形あるいはほぼ球形の耐圧外殻を有する反
応器に関するものである。内容積が同一であシかつ内部
のガス圧力が同一の場合、円筒形の耐圧容器に比し球形
のものの方が表面積も小であるとともに耐圧外殻に使用
する鋼材の肉厚も薄いものでよく（同一内径、同一圧力
の場合には約十でよい）、結果的に耐圧外殻自体の重量
が軽くなることは周知となっている。

このような事実を利用して例え２ば液化石油ガスなどの
貯槽として球形のものが多用されている。

しかし耐圧反応器の外殻として球形のものを使用する場
合につきこの球形耐圧外殻の内部空間の利用の態様につ
いては何も知られていない。

この発明の発明者らは球形耐圧外殻の内部空間を反応器
として利用する場合につき検゛討の結果この発明に到っ
たものである。以下この発明の内容につき詳述する。

この発明における球形耐圧外殻の内部空間を反応器とし
て使用するための基本的特徴は、この内部空間に少なく
とも２個の円柱形９円筒形。

円錐台形または／およびこれらの外面の一部または全部
と球内面の一部によシ形成される環状型の反応室を設け
ることにある。この基本的特徴によって球形耐圧外殻の
内部空間を反応器用に有効利用することができ、かつ反
応器重量を従来の円筒形反応器の場合に比し軽減するこ
とができる。まず第１図によってこの発明の基本的内容
を説明する。

第１図は球形外殻Ａと円筒形外殻Ｂに同一水平断面積を
有する３個の反応室を設けた際の両外殻の表面積を比較
するための模式的断面図である。Ｃは球形反応器Ａの内
面に接する触媒充填用の円柱形反応室であって両外殻に
共通になるよう図示されている。ＤはＣの外側において
球形反応器Ａの内面に接し、水平断面積がＣに等しくな
るように設けた円筒形反応室である。

Ｄｌは内容積と水平断面積においてＤと等しい円柱形反
応室を円筒形反応器Ｂ内の反応室Ｃ上に積み上げた状態
を図示したものである。ＤおよびＤｌの内容積はＣよシ
小である。ＥはＤの外側において球形反応器Ａの内面に
接し一水平断面積がＣおよびＤに等しくなるよう設けた
円筒形反応室である。Ｅｌは内容積と水平断面積におい
てＥと等しい円柱形反応室を円筒形反応器Ｂ内の反応室
Ｄ１の上に積み上げた状態を図示しである。

ＥおよびＥｌの体積はＤおよびＤｌよシ小である。

上記によシ球形反応器Ａと円筒形反応器Ｂは同一容積の
触媒を充填することができ、また、球形反応器において
原料ガスを軸方向にＯ−＋Ｄ→Ｅあるいはｇ−＋Ｄ→Ｃ
の如く通過させれば、Ｃ２Ｄ、Ｅの各反応器におけるガ
ス通過の際の線速度は円筒形反応器Ｂ内をガスが軸方向
に通過した場合の線速度に等しい。すなわち触媒量にお
いてもガスの通過の際の圧力損失においても著しい性能
を有する。円筒形反応器Ｂの上およ□び下端に周知の蓋
を取シ付け（第１図では半球形）周知の方法によシ両反
応器の表面積を算出すれば球形反応器Ａの表面積は円筒
形反応器Ｂの表面積よシ著しく小である。両反応器内に
同一圧力の高圧ガスが存在している場合の両反応器の耐
圧外殻の重量は反応室間に後述する冷却装置を設置する
ことを考慮しても球形反応器の外殻の方を円筒形反応器
の外殻よシ／θ〜２θチ程度あるいはそれ以上小とする
ことができる。この耐圧外殻の重量減少は耐圧外殻に必
要な肉厚の減少によシ得られるものであるが大型の反応
器においては反応器の大きさがその外殻に使用する鋼材
の製作可能な上限肉厚によって制限される場合があシ、
肉厚の減少はこのような制限を回避できることを意味す
る。

以上がこの発明の詳細な説明である。この発明において
は従来の円筒形反応器において使用されることのない円
錐台形あるいは環状円錐台形の反応室などをも使用でき
るがこれについては後述する。また、この反応器におい
て実施できる化学反応には発熱反応と吸熱反応の一種が
あシ、吸熱反応の場合は後述とし、以下に主として発熱
反応の例を用いて説明するが、この発明におけるこの両
反応には基本的な差がなく、以下の説明は発熱反応にお
ける冷却を吸熱反応における加熱と読み替える如く、原
料ガスの予熱以外の温度関係を逆転させることによシ吸
熱反応にも適用できる。通常反応器の内部には前記の如
き反応室以外に反応の結果、温度の上昇した触媒あるい
はガスを所望の温度まで冷却し、また、反応器に供給さ
れる原料ガスを触媒の作動温度まで予熱するための設備
が必要である。

これら反応器内部における触媒および高温となったガス
の冷却には第１の方法として低温の原料ガスを触媒層内
の所望個所あるいは区画された触媒層（すなわち反応室
）の上流側にあるものと引続く下流側にあるものとの中
間にあるガス通路に直接供給する方法がある。同様目的
の第一の方法としては、触媒層内あるいは区画された反
応室の上流側にあるものと列壁く下流側にあるものとの
中間の空間に間接熱交換のだめの伝熱面を設置し、高温
にある触媒あるいはガスと低温の原料ガスを熱交換させ
る方法がある。

この第一の方法は、原料ガスの予熱に使用することもで
きる。更に同じ目的のだめの第３の方法として、第２の
方法における熱交換器の低温側の流体である原料ガスの
代シに別の冷却用流体−例えば他のガス体あるいは加圧
下の所望温度で沸騰温度に達している液体もしくは液体
とその蒸気の混相流体を使用する方法がある。原料ガス
の予熱方法には上記第２の方法と反応室の内の最下流に
あるものから流出する高温ガスと反応器内に導入される
原料ガスとを間接熱交換させる方法がある。反応器の耐
圧外殻が触媒の作動温度まで上昇しても耐圧外殻の強度
保持と腐蝕・脆化の防止の点で支障のない場合は、原料
ガス予熱法として反応器外にある熱交換器を使用して原
料ガスを加熱し、触媒の作動温度に達した原料ガスを反
応器内に導入することもできる。しかし耐圧外殻の温度
を触媒の作動温度以下に保持する必要のある場合には上
記原料ガス予熱用間接熱交換器が反応器内に設置される
必要がある。

この発明による球形耐圧外殻の内部は上記の如き反応室
および触媒、ガスの冷却、原料ガスの予熱などの機能設
備の収容空間として使用されるが、これら諸機能設備の
それぞれに必要な容積は反応室において生起する反応の
種類、使用する触媒の種類、その反応に際し発生する熱
量２反応温度２反応圧力などによシ著しく異なる。従っ
てこの発明によシ得られる利点は前記反応器重量および
肉゛厚の減少以外にも多くある。

まず多数ある実施態様に共通なものから説明を行う。

一般的に反応圧力がｊ　ｋｇ／ｄ　（ケージ圧以下同様
）以下の反応においては、同一触媒量を使用する円筒形
反応器の重量とこの発明による球形反応器の重量との間
には、耐圧外殻に必要な鋼材使用量の差が少なく、この
発明の有利性が顕著に表われない。反応圧力／θｋｇ／
ｄ以上特に３グｋｇ／ｄ以上においてこの発明の有利性
が犬となる。また、反応室に関していえば、球形反応器
を使用する場合であっても反応室内のガスの通過方向に
垂直な断面内においてガスの均等な流れを保持し、触媒
の有効利用率を高めるために円柱形あるいは円筒形の反
応室が好ましいことは円筒形反応器の場合とほぼ同様で
ある。しかし球形反応器内に円柱形あるいは円筒形の反
応室を唯一個のみ設けた場合は反応室以外の内部空間が
大となシ、この内部空間に触媒とガスを冷却するための
設備あるいは原料ガスを予熱するための設備などを収容
してもなお余剰空間が発生し、球形反応器使用による有
利性が出ない。従って、球形反応器の内部空間を有効に
利用するためには少なくとも２個の円柱形あるいは円筒
形反応室の設置が必要である。また、球形反応器におい
ては円筒形反応器め場合と異なり円柱形２円筒形反応室
以外に円錐台形反応室および円柱形１円筒形または円錐
台形の外面の一部あるいは全部と耐圧外殻内面の一部と
の間に形成される環状空間の反応室としての使用が反応
器内の空間を有効に使用する方法として容易に実施でき
、かつ有利となる。この事実は球形反応器がいわゆる“
ずんぐｂｍ”であることから明らかである。従ってこの
発明による少なくとも一個の反応室には上記した如き円
柱形２円筒形以外のものが含まれる。これら円柱形２円
筒形以外の反応室の利点については具体例の項で述べる
。これら形状の２個以上の反応室は各反応室の中心軸が
共通、すなわち同軸であって外径の小なるものが内径の
犬なるものの内部に存在するよう設置することが内部空
間の有効利用上重要である。

上記の如き構造を有する球形反応器の構造上の利点の第
１は同一の触媒充填容積を有する円筒形反応器に比し外
殻の肉厚と重量が小となることである。その理由一つい
ては既に記述した通シである。球形反応器の構造上の利
点の第２は球形耐圧外殻の球面を呈する表面上の所望の
位置にガス、冷却剤あるいは触媒を出入させるだめの接
続口を比較的容易に設けることができる点である。すな
わち、従来の細長い円筒形反応器の場合では両端の鏡板
から離れた個所にガス、冷却剤を出入させるための空間
を設けることは可能ではあるが耐圧外殻の長さを相当増
大しなければならない。特に反応室用に内筒が必要の場
合には外殻と内筒との間に操業中の温度差に起因して大
なる伸縮差を生じ円筒状耐圧外殻の側壁と内筒側壁との
両者を貫通してガスや冷却剤を出入させるための管を設
置することは構造が複雑となシ、実用的でない。これに
対しこの発明による場合には反応器内にある隔壁と耐圧
外殻の球面部内面との間にある環状空間を利用しガス、
冷却剤などを出入させるだめの管を耐圧外殻の内面に沿
った曲管あるいはコイルとして設置することが可能であ
シ、構造が簡単でかつ反応器゛の熱膨張による熱応力も
大とならない。この点大型反応器では上記環状空間が作
業者がこの空間中で作業するのに十分な大きさとなるの
で製作上も有利である。

前記第１図を使用した原理説明では説明を簡単にするた
め球形反応器内の各反応室の側面が相接する場合を図示
した。このように反応室がその表面の一部または大部分
において相互に接する如き反応室の設置は球形反応器内
の空間の多くを反応室として利用できる故望ましいこと
である。しかし反応器の形状に関係なく反応室で生起す
る反応に発熱量が大、触媒の耐熱性が小で温度の過上昇
によシ性能が低下する、あるいはガスと触媒の温度の上
昇が化学平衡上反応の進行を不利にするなどの性質があ
る場合には反応器内に前記の妬き冷却設備を設けるため
の空間が必要となる。従来の円筒形反応器においてこれ
らの冷却設備、すなわち低温原料ガスの反応室あるいは
反応室間のガス通路への供給管あるいはその開口部また
は低温の原料ガスあるいは他の冷却剤などと高温ガスを
間接熱交換させるための管状伝熱面を設置するための空
間を設ける場合には同一触媒量に対し円筒形反応器の直
径または長さを増す必要がある。゛これに対し２個以上
の反応室を有する球形反応器においては反応室と球形反
応器の外殻との間に環状の空間が残存し、この残存空間
を反応ガスの通路として直接に、あるいは内部に反応ガ
ス、原料ガス、冷却剤を熱交換させつつ流通させるだめ
の管の設置場所として利用し、球形反応器の内容積を増
加させることなく内部空間の利用率を高めることができ
る。

上記の説明で明らかな如く、この発明の利点を得るため
の球形反応器はその全表面が球形である必要がなく、球
形に近いものであればこの発明の利点を実現することが
できる。球状外殻の一部が外部に突出している場合にお
いてもこの突出部が円筒状であシ、この円筒の直径が球
の直径に比し比較的小であればこの発明の利点は損われ
ない。例えば球面部の内部空間とが連通ずる７個あるい
はそれ以上の円筒形突出部がある場合につきこの発明者
らが検討した結果では円筒形突出部と球面との接合部を
境界として球面を呈する部分の表面積が円筒形突出部の
存在しない場合の核球の全表面積土以上を占める如き球
状反応器においても突出部のない球状反応器とほぼ同様
の利点を実現することができる。この場合突出部分の突
出長が相当大であっても球面で囲まれる内部空間と同一
容積を円筒内に収容する場合に比し前記利点をほぼ同様
に実現することができる。また、これらの突出部は７個
に限る必要がなく多数の小突出部を球形反応器表面の所
望の個所に設けることも可能である。

また同様に、この発明の利点を実現でき、かつ球形反応
器の全表面が球形を呈しない場合の他の例として長さが
直径の土塊下の円筒の両端にこの円筒と同一直径の半球
状鏡板有する長球状のものがある。この長球状反応器は
後述の例の如く発生反応熱が大でガスを高速で反応室中
に流しかつこの反応室には間接冷却のだめの伝熱面積を
多く配置する必要のある場合に好ましい形状となる。こ
の長球状反応器においても前記同様少なくとも７個の円
筒上突出部の存在はこの発明の利点の実現に支障がない
。以下の説明においては上記した球状と長球状の両者に
つき円筒状突出部のある場合とない場合のいずれの反応
器をも単に球形反応器と呼ぶ。この場合の各反応室の共
通軸が第１図の如く垂直であることが組立ておよび保守
点検上好ましい場合が多いが原料ガスおよび生成ガス共
にガス状である故、この共通軸は水平でも傾斜していて
も機能上何らの支障もない。

次にこの発明による球形反応器の使用方法について説明
する。本発明反応器の内部にガスの流れ方向に対して垂
直な断面の形状がいずれの断面においても同一であシ、
かつガスの流れ方向に同一の長さを有する２個以上の反
応室を設置することが可能である。このような２個以上
の反応室に同一の触媒を充填すれば原料ガスをこれら２
個以上の反応室に並列に通過反応させる事も可能である
。しかしこのようなガスの並列通過法には各反応室に対
するガス流量が均等とならず偏流となる恐れがある。断
面形状や長さの異なる各反応室に並列にガスを流せば偏
流の恐れは強くなる。この偏流を防止するためには各反
応室に対し均等なガス流量を保持するための何らかの設
備を追加する必要がある。また球形反応器内にガスの流
れ方向に垂直な断面の形状がいずれの断面においても同
一であシ、かつガス流れ方向に同一の長さを有する反応
室を一個以上設置することは必ずしも球形反応器の内部
空間を最も有効に利用する方法といえない。これらの理
由によシこの発明の球形反応器内の少なくとも２個の反
応室にガスを直列に通過させることがこの発明反応器の
望ましい利用方法であシ、この直列に通過させる方法に
よれば各反応室の断面形状と長さにほぼ関係なく球形反
応器の内部に多量の触媒を充填し、触媒を有効に利用す
ると共に球形反応器内部空間の有効利用率を高めること
ができる。２個以上の反応室に原料ガスを直列に流すこ
とによシ得られる第１の利点は原料ガスの流れに対し上
流側（特に最上流）にある触媒の温度の過上昇を防止し
易くなる点にある。すなわち触媒を有効に利用するため
には触媒の作動温度まで予熱された原料ガスをまず最上
流にある触媒と接触させる必要があシ、この際の原料ガ
スには反応生成物が全く含まれていないか、あるいはわ
ずかしか含まれていない。従って最上流にある触媒層で
は激しい反応が生起し、ガス温度と触媒温度が共に急上
昇する。このような触媒温度の過上昇は多くの触媒に性
能低下あるいは望ましくない副生物の増加の如き悪影響
を及ぼすことが周知となっている。このような問題はガ
スの流れ方向に垂直な断面積が小であシ、かつ長さも小
なる反応室を上流側に使用し、この反応室のガス流速を
高く保持することによシ反応速度と反応熱の多量発生を
制限し、この反応室を出たガス′を前記した冷却手段の
いずれかによシ冷却すれば簡便に防止することができる
。引続きガス中の反応生成物濃度が高まるに伴って断面
積の犬なる反応室に低流速でガスを通過させるようにす
れば従来の円筒形反応器と全く同様に反応生成物を得る
ことができ、同時に触媒の寿命延長あるいは副生物の生
成量減少の効果を得ることができる。従来の円筒形反応
器において上記効果を得るためには必然的結果として反
応器内容積の増加を伴う。

この発明においてガスを各反応室に直列に通過させるこ
とによシ得られる第２の利点は前記した構造上の第２の
利点を利用し、一旦触媒層を通過した高温ガスの配管を
用いて耐圧外殻外に取シ出し、耐圧外殻表面の他の位置
から再び耐圧外殻内にガスを導入することが比較的容易
にできる点にある。この利点は原料ガスが微量の触媒に
対する毒性物質を含有している場合に、球形反応器内に
他の反応室から完全に区画された反応室を設け、この反
応室を反応器における最上流反応室とし、この反応室内
の触媒が触媒毒を吸収し性能劣化を起すが、他の下流の
反応室の触媒は毒性物質から保護され、下流側の触媒を
交換することなく、最上流の触媒のみを新品と交換し、
全触媒の平均寿命を延長させることに利用できる。また
、この第２の利点は異なった触媒を使用する２種または
それ以上の化学反応を同一の反応器内で直列的に実施す
ることを可能にするが、これについては具体例について
後記する。

′この発明による球形反応器内の各反応室におけるガス
の流通方向として反応室の軸方向と半径方向のいずれを
も使用することができる。軸方向の流れでは上から下へ
、右から左へ、あるいはこの逆方向、半径方向について
は内側から外側あるいはその逆方向を使用することがで
きる。また−個以上ある反応室の一部では軸方向の流れ
とし、他の反応室では半径・方向の流れ七するなど所望
に応じ上記の各種流れ方向を反応室側に混用することも
可能である。

前記の如くこの発明による球形反応器の内部空間は反応
室、ガス通路、高温ガスと低温原料ガス混合のための空
間９間接熱交換のための伝熱面設置空間などに利用する
。これらの各設計上の要件は原料ガスに生起せしめられ
る反応の種類、温度、圧力などの反応条件、触媒′の種
類。

原料ガスの供給量など反応熱の除去方法など多くの要因
によシ変化する。従ってこれら要因。

要件などの組み合わせの如何によシ無数の実施態様が存
在する。以下にこれら実施態様の数例につき図面を用い
て具体的に説明するが、この発明は例示した実施態様に
ょシ制限されるものではない。

第２図は円筒形または円柱形であって触媒を充填した３
個の反応室３／　、３２．３３を垂直な同軸配置とし５
反応器上部に円筒状の突出部を設けこの中に原料ガス予
熱用のシェルアンドチー−プ形熱交換器を配置し発熱反
応を行わしめるようにした例である。充分予熱されてい
ない原料ガスは管／よシ耐圧外殻３の最下部から反応器
中に入シ、耐圧外殻３０球面部の内面に接する空間／／
を通シ、次に耐圧外殻３の円筒突出部の内面に接する空
間を経由して熱交換器グの上部空間７．２に到達する。

この原料ガス経路によシ耐圧外殻の温度上昇を防止する
ことができる。原料ガスは次に熱交換器グの多数のチー
ープ内を通過し、ここで反応室３３を出る高温の反応生
成ガスと間接熱交換を行って所望温度まで予熱され空間
／３に到達する。原料ガスは更に管／グ内の空間を通過
して反応室３／に入シ、この反応室で化学反応が部分的
に生起せしめられ、ガスの温度は反応熱によって上昇す
る。この反応室３／は球の中心を垂直に通る軸を有する
円筒形である。反応室３／で部分的に反応の生起した高
温ガスは空間／Ｓに出て、次にこの空間および反応室３
／と３コとの間に円筒状に設けられた空間を通過する間
にこれら雨空間に設けられた内部に冷却剤の流通する冷
却管Ａ３と接触し所望温度まで冷却されて空間／７に到
達する。次にガスは空間／７から反応室３コに入シ、こ
こで反応が更冗進行し、温度も再び上昇して空間／９に
出る。反応室３２は球の中心を通る垂直軸を有する円筒
形反応室であって、反応室３／と同軸であシ、内径は３
／よシ小であるが水平断面積および反応室高は３／よシ
犬とすることができる。ガスは空間／９および反応室３
．２と３３の間に設けられた円筒状空間−〇を通過する
間に内部に冷却剤の流通する冷却管Ｓ３と接触し、所望
温度まで冷却され空間２／を経由反応室３３に入る。゛
反応室３３は球の中心を通る垂直軸を有し、この軸の位
置にガスの通路としての管状空間コ３を設けた円柱状反
応室である。反応室３３内でガスは化学反応を終了し、
再び高温となって空間ｊＪ　、２３を経由ガス通路開口
２グから熱交換器グのシェル側に入り、ここで前記の通
シ原料ガスを予熱し、自身の温度は低下してガス通路開
口２ｊを経由ガス出口管コから反応器外に去る。

一方、冷却剤は所望の沸騰温度になるよう圧力を調整さ
れ、かつほぼ沸騰温度にある液として冷却剤分配管Ｊ／
、％るいは乙／に供給され、管５．２あるいは乙２によ
って反応器内部に導入され、続いてそれぞれ冷却管ｓ３
あるいは乙３に入シ、これらを通過中に前記の如く反応
室３．２あるいは３／を出たガスと熱交換してガスを冷
却し、自身は液の一部が蒸発したガス相もしくはガス相
と液の混相物となってそれぞれ管３’１あるいはるりを
経由して気液分離器７θ内に流入する。気液分離器７θ
において冷却剤はその蒸気と液に分離され、蒸気は所望
の用途に利用され液は重力あるいはポンプによシ冷却剤
の分配管Ｓ／および乙／に返送される（この部分は図示
していない）。

この実施態様例において冷却管Ｓ３および６３はいずれ
もコイル状の伝熱面として図示しであるが、両者共７本
の管よシなるコイルでもよいが一本あるいはそれ以上の
管よシなるコイルでもよく、またこの際の管列の数も７
個あるいはそれ以上でもよく、要は所望の交換すべき熱
量に応じ必要とする伝熱面積を具備すればよい。

また冷却管はコイル状のもののほか、後記する如く同心
円上に配置された多数のほぼ垂直な管群でもよい。

第３図は発熱反応を行う円錐台状反応室を一個設け、ガ
スの冷却は反応室中に低温の原料ガスを添加混合して行
う例である。この図は反応室の配置と形状を示す目的で
簡略化されている。

第３図において３／は反応室であって１球形の耐圧外殻
・３の中心を通る垂直な中心軸を有し、この中心軸の周
辺部においてのみ触媒層を有する中空円錐台形反応室で
ある。また３ノは球形耐圧外殻３の中心を通る垂直軸を
有する円錐台形の反応室である。この実施態様例では触
媒の作動温度まで予熱された原料ガスは上部の原料ガス
人口／から反応器内に入シ放射状に設けられた一個ある
いはそれ以上のガス通路／／を経て環状の空間に到シ、
この空間から反応室３／に入る。この反応室において触
媒と接触することによシ部分的に反応が進行しガスの温
度は上昇する。この反応室内には管７／によシ反応器外
に連通し、この反応室内の所望の水平断面に均等に低温
の原料ガスを分散供給するだめの分散器にθよシなるガ
ス冷却設備が具備されている。この設備による低温原料
ガスの所望量の供給混合によってガスと触媒の温度の過
上昇は防止され、反応は更に進行し、ガスは再び昇温し
、反応室３／がら空間／３に出る。空間／３においてガ
スは再び反応器外に通ずる管７コおよびこれに連通ずる
分散器ざθよシなるガス冷却設備から低温の原料ガスの
供給を受けて混合後のガス温度は所望温度士で低下する
。次にガスは中空円錐台状の空間／グを通シ空間／ｊを
経由して反応室３．２に入シ更に反応が進行する。反応
室３２中において反応の進行の結果、温度の上昇したガ
スは反応室３／の場合と同様管７３゜７グのそれぞれが
これらに連通ずる一個の分散器ｇθから供給される低温
原料ガスと２回にわたシ混合し冷却作用を受け、反応を
終了して空間／６を経由し反応ガス出口−から反応器外
に去る。反応器外に出た高温ガスからは例えば廃熱ボイ
ラーなどによシ熱を回収することができるが、この部分
は図示していない。この実施態様例では冷却のための低
温原料ガスの追加供給が反応室内あるいは反応室と反応
室の中間において行われる故、下流にある反応室３２中
ガス量が増加する傾向となる。しかし円錐台状の反応室
を使用しガスを円錐台の頂点から底面の方向に流動させ
ることにより、ガスが流動するに伴ってガスの通過断面
積を増加させ、反応室内におけるガスの流動速度の上昇
を防止し、ガス流動に伴う圧力損失を比較的小とし、か
つ空間速度の上昇に伴う反応率の低下を防止することが
できる。

同様に下流の反応基稈ガスの通過断面積を大としガスの
流動速度を低下させ、圧力損失低下の効果を得ることが
できる。また下流の反応室３２中の充填量を増加させる
ことにょ多空間速度の適正値を保つことができる。

第９図は発熱反応を行う一つの円柱状反応室３／とそれ
と同一中心軸を有し該円柱と耐圧外殻の球面によってで
きる一つの環状の空間を利用した反応室３．２を設け、
ガスの冷却は第３図の場合と同様に低温の原料ガスを重
力は混合して行うが原料ガスの予熱と反応途中ガスの冷
却は球形外殻の上部に設けたシェルアンドチー−プ形熱
交換器グにて両ガスを間接熱交換することによシ行う。

この図は反応室の配置と形状を示す目的で簡略化されて
いる。第９図において３／は球形の耐圧外殻３の中心を
通る垂直な中心軸を有する円柱状の反応室であシ、３２
は耐圧外殻３の中心を通る垂直な中心軸を有し、球面と
反応室３／の外側面の一部によって作られる環状の反応
室である。この実施態様例では十分予熱されていない原
料ガスは管／′よシ入〃熱交換の上部の空間／／を経て
熱交換器グの多数チ−ブ内を通過し、ここで反応室３／
を出る高温の反応生成ガスと間接熱交換を行って所望温
度まで予熱され、空間／２に入シこの空間から反応室３
／に入る。この反応室において触媒と接触することによ
シ部分的に反応が進行し、ガスの温度は上昇する。この
反応室内には管７／によシ反応器外に連通し、この反応
室内の所望の水平断面に均等に低温の原料ガスを分散供
給するだめの分散器ざθよシなるガス冷却設備が具備さ
れている。この設備によシ低温原料ガスの所望量の供給
混合によってガスと触媒の温度の過上昇は防止され、反
応は更に進行し、ガスは再び昇温するが、同様に管７．
２．７３のそれぞれがこれに連通ずる２個の分散器ざθ
から供給される低温原料ガスと２回にわたシ混合し冷却
作用を受けて反応室３／をでて空間／３．／’Ｉを経て
ガス通路開口／ｊから熱交換器グのシェル側に入シここ
で前記のとおり原料ガスを予熱し、自身の温度は所望温
度まで下って空間／Ａ、／７゜７ｇを経て反応室３コに
入る。反応室３．２で反応を完了したガスは空間／９を
経由して出口２よシ反応器外に去る。第９図においては
反応室３／と反応室３−のガス゛通路断面は等しくなっ
ているが、この構造においても必要に応じ第３図の場合
と同様反応室の形を円錐台状にしたシ、また多段円柱状
にしてガス通路断面積を変え圧力損失の低減および反応
条件の適正化を計ることができる。

第Ｓ図は円筒形反応室３／とその内側にある円筒形反応
室３２をガスが両反応室の半径方向に流れ発熱反応が生
起する場合の実施゛ｇ様例である。円筒形反応室３．！
の内部には冷却剤を流通させるための７個あるいはそれ
以上の同心円上に垂直に配列した多継の冷却管Ｓ３を具
備している。予熱されていない原料ガスは下部のガス入
口／から反応器内に入シ、球形耐圧外殻の内面に沿った
空間／／を通シ、次に反応室３．２の中心部空間に設け
られたシェルアンドチーープ形熱交換器グの上部室３−
の中心部空間に設けられた／エルアンドチーーブ形熱交
換器グの上部室７．２を経てこの熱交換の多数のチーー
プ内を通過し、その際反応終了後の高温ガスと熱交換し
て所望温度まで予熱された後この熱交換器の下部室／３
に流入する。次にこの予熱された原料ガスは放射状に設
けられた連結管内の空間／グを通って周辺部の均圧空間
／ｊに入シ、ここから反応室３／の内部をほぼ水平に半
径方向、すなわちこの円筒形反応室の外周部から耐圧外
殻の球形部の中心を通る円筒軸方向に向けて流れる。こ
の反応室３／内部において原料ガスが触媒と接触するこ
とによシ発熱反応が生起しガスの温度は上昇する。この
反応室３／内には第３図の場合と同様に管７／によシ反
応器外から導入され、分散器ｇＯによって、この円筒形
反応室内の該円筒と同軸な円筒状断面上に均等に低温原
料ガスを分散添加し、反応中のガスの温度の過上昇を防
止するだめの冷却設備を具備することができる。反応室
３／がらガスはこの反応室とその内側にある円筒状反応
室３２との中間に設けられた円筒状均圧空間／６に一旦
流入した後、次に反応室３／に比し垂直方向の長さの長
い円筒状反応室３２内にほぼ水平かつ半径方向、すなわ
ち中心軸方向に流入する。反応は再び進行するが、反応
室３コ内には前記の如く同心円配列の多数の冷却管ｓ３
が設備されてあシ、これら冷却管ｊ３内を流通する冷却
剤によシ、この反応室内で発生する反応熱は除熱され温
度の過上昇が防止される。この実施態様例でこの反応室
３２に上記の如き冷却設備を使用した理由は、この冷却
設備によると冷却管ｊ３内に例えば適当な圧力下に所望
の沸騰温度を示す冷却液を沸騰させつつ流通させること
にょシ非常に大なる冷却力を付与することが可能であシ
、更にこれら多数の冷却管の反応室３コ内における配置
密度を加減することにょシ、この反店家３ノ内のガスの
流通方向（すなわち半径方向）に沿った触媒層およびガ
ス流の温度分布を予め設定された所望の温度分布に一致
させることが可能となるためである。触媒層内のガスの
流れ方向に沿った温度分布の適正な設定は、発熱反応に
多く見られるガスの温度上昇に伴う化学平衡的な理由に
よる反応の到達限界の低下現象によシ生成物の濃度およ
び収量が小となるのを防止するため、あるいは最小の触
媒量で一定の生成物量を得るためなどに重要である。反
応室３２内を半径方向に通過し、反応を終了したなお高
温のガスは熱交換器グと反応室３．２との”間の円筒状
空間／７に流出した後熱交換器グのシェル側に下部から
流入し、前記の如く原料ガスを間接的に予熱した後ガス
出口−から反応器外に去る。

一方、冷却剤は所望の圧力下の沸騰高温度で液体として
反応器外から管ｊ／によシ反応器に導入され、管ｊ／に
連通ずる７個あるいはそれ以上の環状の冷却剤分配管ｊ
ノによって多数の冷却管Ｓ３に分配され、これら冷却管
内を沸騰しつつ上向流として７個あるいはそれ以上の環
状の冷却剤集合管Ｓ４ｔに集合し、管ｊｊを経由反応器
外にある気液分離器７θ内に流入する。

気液分離器７θにおいて冷却剤の液と蒸気が分離され、
蒸気は管ＳＡによシ所望の用途に供され、液は冷却され
ることなく重力あるいはポンプを使用して管ｊ／に返送
されるがこの部分については図示していない。またこの
反応器においては上部にターンバックルワ／を使用し、
反応室の重量を吊す構造になっているが、この構造は熱
応力や強度上の観点から反応室を下から支持する場合に
比し有利である。

第６図は反応器外にある熱交換器を使用する例である。

この例において反応器は球の中心を通る直線を軸とする
一個の円筒形反応室３／および３．２と７個の円柱形反
応室３３を有するが、３／、３２および３３の３個の反
応室はともに球の中心を通シ上記軸に垂直な平面で区分
される一個の半球中に隔離されたそれぞれ独立の反応室
３／ａと３／ｂ；３２ａと３．２ｂ　、３３ａと３３ｂ
に２等分されていて、３／ａと３１ｂとの間にはガスの
通路となる環状空間／３が、３、！ａと３２ｂとの間に
はガスの通路となる環状の空間／７が、３３ａとＪＪｂ
との間には円板状空間−〇がそれぞれ介在している。予
熱された原料ガスは一重管の入口／から反応器内に導入
され、まず空間／／に流入する。この空間／／から原料
ガス流ははホ２等分され、一方の流れａは反応室３７Ｂ
と球形耐圧外殻の内面との間にある間隙を矢印の如く通
過し環状空間／２ａを経由反応室Ｊ／ａ内に流入する。

他の流れｂは反応室３１ｂと球形耐圧外殻の内面との間
にある間隙を矢印の如く通過し、環状空間７．２ｂを経
由反応室３１ｂに流入する。反応室３／ａおよび３１ｂ
に流入した原料ガスは両反応室内で化学反応を生起し、
この化学反応が発熱反応である場合には温度上昇を、こ
の化学反応が吸熱反応である場合には温度低下を伴って
ともに空間／３に流入合流する。この合流したガスは空
間／ｌＩを通って反応器外にある間接熱交換器ざに流入
し管に／ａから流入しｇ／ｂから流出する所望温度の流
体と熱交換し温度の調整を受ける。すなわち空間／３に
て合流した後のガス温度が隣接下流の触媒層の適正温度
よシ過高であれば冷却し、過低であれば加熱して所望の
温度に調整する。温度調整されたガス流は再びほぼ一等
分され、一方の流れａは管／３ａを通り環状の空間／Ａ
ａを経由して反応室３．！ａに流入し、他の流れｂは管
／ｊｂを通シ環状の空間／６ｂを経由して反応室３２ｂ
にそれぞれ流入する。反応室３．２ａおよび３．２ｂに
おいては再び化学反応が生起し、ガスの温度はこの化学
反応が発熱反応であれば上昇し、吸熱反応であれば下降
する。反応室３．２ａおよびＪ２’ｂを通過したガスは
それぞれ環状空間／７に流入して、ここで再び合流し、
空間／ｇを経由して熱交換りに流入する。この熱交換器
りにおいてガスは前記と同様温度調整を受け、更にほぼ
一等分され、それぞれが管／９ａまたは／９ｂを経由し
て反応室３３ａまだは３３ｂにそれぞれ流入する。反応
室３３ａおよび３３ｂに流入したガスはそれぞれ再び反
応を生起して温度変化を生じ、これら両度店家で化学反
応を終了して空間−〇において再び合流し生成ガス出口
−〇から反応器外に去る。この生成ガス出口は紙面に垂
直に耐圧外殻３を貫通して設けられている。生成ガス出
口−〇から反応器外に出たガスはなお高温であシ、この
ガスから熱を回収することができるが図示していない。

この例では円筒形および円柱形反応室を一個に分割して
並列に使用することによシ圧力損失を軽減している。ま
た同時に発熱反応の場合には耐圧外殻を比較的低い温度
に保つことができる。

この実施態様例では各反応室の前記共通軸が垂直である
場合を図示しであるが、この共通軸は水平であっても傾
斜していてもガス透過性触媒受けの位置を調整すること
によシ何らの支障もなく使用することができる。また前
記した如く化学反応が吸熱反応であっても発熱反応であ
っても発熱反応であってもよい。更に反応室３／、３．
２あるいは３３に充填する触媒は同一化学反応を生起さ
せるだめの同一触媒でもよいが、同一化学反応を生起さ
せるための温度特性。

最適空間速度などにおいて異なる別種の触媒でもよい。

更にこの実施態様例は反応室３／、３２および３３に異
なる化学反応を生起させるための別種の触媒を充填し、
これら別種の触媒のそれぞれに適当な温度に温度調整し
たガスをそれぞれの触媒層に直列に通過させることによ
り、従来の反応器を用いる場合においては一個あるいは
３個の反応器を使用してコ段あるいは３段の化学反応と
して実施、する必要のある場合をこの例の如き方法で実
質的に／段反応として実施す゛ることか可能となる。こ
の際の異なる化学反応には吸熱反応と発熱反応が混在し
ていてもよい。このような異なる化学反応を生起せしめ
るに際し各反応室の温度の差が大なる場合は相接する反
応室間に介在する隔壁゛に断熱性のあるものを使用する
のが好ましい。また所望によシ例えば追加原料供給口／
θからガス人口／から供給される原料ガスとは別種の原
料ガスを追加供給して　−反応室３３で他の２反応室と
は異なる化学反応を行わしめることもできるし、逆に空
間／ｇと熱交換器２との間に反応室３／および３２にお
いて生成した生成物のある種のものを分離除去する手段
を介在させることもできる。

このような異なる化学反応を行わしめる例として水素と
酸化炭素からメタノールを合成し、引続きメタノールか
ら炭化水素を合成する場合を挙げることができる。すな
わち原料ガス人口／からは水素と酸化炭素に富む高圧ガ
スを供給して反応室３／および３２では周知のメタノー
ル合成触媒（例えばクロム、銅亜鉛などを含むもの）を
使用し、圧力／θθ（儲、温度約３０θ℃でメタノール
、水素および酸化炭素よシなる混合ガスを製造し、この
混合ガスを分離するとと々く熱交換器りで温度を３５θ
℃程度に調整した後ゼオライト触媒を使用する反応室３
３に通すことによジメタツールを炭化水素に変換するこ
とかできる。この際メタノールに変換しなかった水素と
酸化炭素はメタノールおよび炭化水素を分離後原料ガス
人口／に再循環し、炭化水素に変換したかったメタノー
ルは炭化水素から分離後蒸気または液として追加原料供
給口ｎに返送し反応室３３に再導入することができる。

この発明による反応器とその使用法の利点は既に述べた
如く多数あるが、要約すれば利点の第１は反応器に関す
るものであって、前記した如く同一触媒量を収容するた
めの反応器の耐圧外殻の肉厚が小となシ、反応器の重量
も小となることである。この利点によシ反応器製作用鋼
材が節減でき、反応器自身が安価に製作できるとともに
、この反応器を据付るための基礎、架台、配管などをも
小とすることができ、総合的な建設費を少なくすること
ができるみ特に大型の高圧反応器においてはこの利点が
大となる。

利点の第２は反応方法に関し、反応器内にガスの通過方
向に対して垂直な断面積と触媒充填量において異なる一
個以上の円柱形あるいは円筒形あるいは円錐台形などの
既述の反応室を有する故、これら異なる形状の反応室を
化学反応の性質、触媒の特性に応じ任意に設計使用する
ことができる点にある。すなわち、同一の化学反応を同
一の空間速度で実施する場合（特に大型の反応器におい
ては）、円筒形の反応器は非常に細長いものとなシ、ガ
スを円筒の軸方向に流通させれば触媒層内におけるガス
の偏流は小となるが、流速が大となって圧力損失が増加
し、逆に圧力損失を小とするためガスを半径方向に流通
させると長い軸に垂直な各断面ごとに偏流が生じ易くな
るが、この発明の如く球形反応器を用いると内部の各反
応室の形状はいずれも直径と高さの比の小さい、いわゆ
るずんぐシ型となる故偏流を起さずかつ圧力損失の少な
い反応器として使用することができる。

またこの利点は触媒の寿命延長にも効果をもたらす。触
媒の寿命延長は原理の異なる２個の理由によって発揮さ
れる。理由の第１は、例えば水素と酸化炭素からのメタ
ノール合成の如く大きな発熱反応の場合である。一般に
この種の反応では各触媒層内に全触媒に対し適当な如き
平均流速でガスを流通させると前記の如く原料ガスと最
初に接触する触媒では生成物濃度が小なるため激しい反
熱反応が生起して触媒温度の過上昇による触媒性能の熱
劣化現象が起る。この現象は触媒にガスを高速で流通さ
せることによシ防止できる。円筒形反応器をこの種の反
応に使用してこの現象を防止するためにはガスを軸流と
すれば反応器の長さを長くする必要を生じて圧力損失が
犬となシ、ガスを半径方向に流す場合は反応器内に無駄
な空間を作る必要を生じいずれも実用的で、ない。これ
に対しこの発明による場合は反応器内に無駄な空間を増
加させることなく、ずんぐシ型の小反応室を設けること
が容易である故上記現象をも防止することができる。触
媒の寿命延長効果の第２は、既に記載した如く原料ガス
に微量の触媒に対する毒性物質が含まれている場合に、
この原料ガスに最初に接触する小触媒層空間（反応室）
を球形反応器内の他の反応室、熱交換器および冷却設備
用空間から充分に隔離された構造に製作し、これらを球
形反応器の外部を通るノζルプ付配管で連結すれば、原
料ガスに最初に接触する触媒が被毒した場合にこの触媒
のある反応室のみを他の反応室からバルブによシ隔離し
て内部の触媒を新品と交換することが可能となシ、他の
大部分の触媒の寿命を延長することができる。

この発明の利点の第３は、この反応器の利用方法に関し
、前記第６図の実施態様例の説明で述べた如く同一圧力
下に同一あるいは異なる温度で生起する２種あるいはそ
れ以上の異なる化学反応にこの反応器が利用できること
である。

この際の２種以上の異なる反応は相互に全く無関係の化
学反応を並行して実施するだめの反応器として使用する
こともできるが、一般的にある原料から一個以上の化学
反応を段階的に直列実施して最終生成物を得る場合に本
反応器を使用することによシ実質的に／段反応とするこ
とが可能であシ、反応器の数を減少させるだめの手段と
して好ましい使用法である。

この発明による反応器はＳ（例以上の圧力下にガス状原
料からガス状生成物を得るだめの反応器として好適てあ
シ、前記の利点は反応圧力が増加しまた反応器の／基当
シの内容積が犬となるほど増加する。またこの発明によ
る反応器を使用するのに好ましい化学反応としては以下
に述べる如きものがある。水素と窒素を含むガスからア
ンモニアの合成反応：水素と酸化炭素を含むガスからメ
タノール、エタノール、プロパツール類、ブタノール類
などの脂肪族／価アルコール合成反応：水素と酸化炭素
を含むガスから炭化水素類の直接合成反応（いわゆるフ
イシャートロップシー合成）：水素と酸化炭素を含むガ
スから脂肪域／価アルコールを合成し引続きこの脂肪域
／価アルコールを炭化水素に転換せしめる炭化水素合成
法：水蒸気と一酸化炭素を含むガスを水素と二酸化炭素
を含むガスに変換せしめる反応：メタン、ナフサの如き
炭化水素と水蒸気を含むガスを水素と酸化炭素を含むガ
スに変換せしめる反応：不飽和炭化水素ガスと水素を含
むガスから飽和炭化水素を合成する反応器などが主なも
のである。

これらの化学反応を実施する場合の温度、圧力空間速度
などの条件は反応の種類、使用する触媒の特性によシそ
れぞれ異なるが、従来の円筒形反応器を使用する場合に
ついて周知となっている条件とほぼ同等の条件を使用す
ることができる。

またこの発明による反応器の内部において触媒およびガ
スを冷却する際に供給する低温原料ガスのための分散器
および各種の熱交換器ガス透過性触媒支持具などには周
知のものを使用することができる。またこの発明におい
て間接熱交換法によって触媒および反応途中のガスを冷
却するための冷却剤としてはいずれも所望の温度におい
て沸騰するよう圧力を調整された水。

常温において液状の炭化水素の７種あるいは少なくとも
２種の混合物、ダウサームなどの如き熱媒体などを好ま
しい例として挙げることができる。しかしガス状冷却媒
体やその他の液状冷却媒体も場合によシ充分使用可能で
ある。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の原理を示す円筒形反応器と球形反応器
の模式的断面図である。 第２．第３．第グ、第ｊ図および第６図はそれぞれこの
発明の実施態様例である。 Ａ　　　　　　球形耐圧外殻 Ｂ　　　　　　円筒形耐圧外殻 Ｃ，Ｄ、Ｅ、Ｄ’、Ｅ’反応室 ／　　　　　　原料ガス入口 コ　　　　　　反応生成ガス出口 ３　　　　　　耐圧外殻 グ　　　　　　原料ガス予熱用熱交換器Ｓ　　　　　　
触媒充填口 ６　　　　　　触媒抜出口 ア　　　　　　反応室の外面の少なくとも一部を構成す
るガス透過性触媒 受 ざ、９　　　　熱交換器 ／θ　　　　　追加　原料供給口 ／／〜２９　　ガスの通路用空間であって数の順がガス
の通過経路の順を 示す。 ３７〜３９　　反応室であって継の願力；反応室へのガ
スの通過順を示す。 ｊ／〜Ｓ９　　冷却剤の通路であって数の順が冷却剤の
経路の順を示す。 ６７〜６９　　同上による冷却剤の通路であってＳ／〜
ｊワとは異なる通 路を示す。 ７０　　　　　冷却剤の気液分離器 ７７〜７９　　ガスおよび触媒冷却用低温原料ガスの注
入管であって数の 多いもの程下流にある。 ざθ　　　　　冷却用低温原料ガスの分散器に／　　　
　　流体入口 ざ２　　　　　流体出口 ？／　　　　　　ターンノ（ツクル 第１図 第１図 第３図 第Ｖ図 第ｊ図

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ■　ガス状原料を高圧下に固定床粒状触媒と接触せしめ
   て該原料ガスに化学反応を生起せしめ反応生成ガスを得
   るだめの反応器であって、耐圧外殻は （イ）球もしくは長さが直径の十以下である円筒の両端
   に該円筒の直径と同一直径の半球形鏡板を有する長球で
   あるか （ロ）あるいは該球状または該長球状耐圧外殻は少なく
   とも７個の円筒状突出部を有し、この場合の耐圧外殻の
   該突出部を除く部分の表面積は核球または該長球の全表
   面積の十以上を占めるものでアシ、 かつこれら゛耐圧外殻の内部に円柱形２円筒形。 円錐台形あるいは、これらの外面の一部または全部と球
   の内面の一部との間に形成される環状型の触媒充填用反
   応室のそれぞれ少なくとも７個よシなる反応室群から選
   択された少なくとも２個の反応室が、該反応室の外径の
   小なるものは内径の犬なるものの内部に存在する相互配
   置関係において具備されていることを特徴とする球形反
   応器。 ■　ガス状原料を高圧下に固定床粒状触媒と接触せしめ
   て該原料ガスに化学反応を生起せしめ反応生成ガスを得
   る方法において術許請求の範囲第１項記載の反応器を使
   用しかつ該使用に際し該反応器内の少なくとも一個の反
   応室に該ガス　を直列に通過せしめることを特徴とする
   反応方法。 ■　耐圧外殻の外部から該耐圧外殻の球面部もしくは該
   長球面部と該反応器の内部空間を区画するための隔壁と
   を貫通してこの反応器内部の区画された空間と反応器外
   とを連通させるための管の該耐圧外殻貫通部と該内部区
   画壁貫通部との間が該耐圧外殻の球面部もしくは該長球
   面部の内面に近接した空間内に曲管として具備されてい
   る特許請求の範囲第１項記載の反応器。 ■■　各該反応室は、円筒形であってかつ円筒の軸は垂
   直配置であシ、 ＠　相隣れる該反応室の間には均圧空間が設けられ、 θ　原料ガスは各該反応室を直列にかつ半径方向に流通
   せしめられ、 ■　少なくとも７個の該反応室には該軸に平行であシ、
   内部に所望圧力で沸騰しつつある気液混相の冷却剤を上
   向きに流通せしめる多数の冷却管が少なくとも２個の同
   心円上に配置されている、 特許請求の範囲第１項または第３項記載の反応器。 ■　耐圧外殻の該円筒状突出部のうち少なくとも７個の
   内部空間には低温の原料ガスを該反応の途中にあるかあ
   るいは該反応を終了した高温ガスによシ予熱するための
   間接熱交換器が設置されている特許請求の範囲第１項、
   第３項または第９項記載の反応器。