JPS5888698A - 使用ずみ核燃料棒を封入する成形体及びその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、使用ずみ核燃料棒をその１まの形状もしくは
成形した形状で安全に長期間封入するだめの黒鉛及び硫
化ニッケルから成る円筒形もしくは多角形の成形体並び
に該成形体の製法に関する。

原子炉からの使用ずみ燃料要素は、一定時間１）燃料要
素を再処理して、燃料物質を燃料要素製造工程に戻しか
つ分裂生成物を分離しかつ最終貯蔵する（高活性廃棄物
）、又は ２）使用ずみ燃料要素を直接的に最終貯蔵するが試みら
れた。いずれの場合にも、１０００年以上安全に適当な
地層内に埋込まれねば彦らない高活性廃棄物が生じる。

この種の使用ずみ燃料要素を安全に長期間封入するため
には、所望の条件、例えば生じ得る圧力及び温度での密
閉又は塩溶液に対する耐食性を良好に満足する多数の類
型の容器が提案された。容器材料としては、大抵金属及
び非金属材料が使用される。

黒鉛は優れた耐食性を有しているので、容器に黒鉛から
成る防食層を施すことが提案された（西Ｆイツ国特許出
願公開第２９４２０９２号明細書）。しかし、燃料要素
を収容するために必要な寸法を有する黒鉛成形体は気密
にもまた液密にも製造され得ないので、引続いて・ξイ
ロカーボン又は炭化珪素を有する被覆が施されている。

被覆された容器は、燃料要素の充填後回様に被覆された
蓋で気密及び液密に密封されねばならない。この場合、
黒鉛・ξツキンないしは適当な接着剤を使用すべきであ
る。この種の容器構成の著しい欠点は、大きな寸法を有
する容器の製造及び被覆のために必要である技術費用が
法外に高いことである。更に、このような大きな成形体
は所望の品質要求では被覆され得ない。

更に、黒鉛粉末を結合剤と一緒にプレスすることにより
、放射性及び毒性廃棄物を封入するだめの炭素マ）　Ｉ
Ｊラックスら成る成形体を製造することも公知である。

この場合には、結合剤として有利には硫化ニッケルが使
用される（西ドイツ国特許出願公開第２９１７４３７号
明細書）。この成形体は極めて密でありかつ特に塩溶液
に対して良好な腐食及び浸出安定性を有する。

西ドイツ国特許出願公開第２８１８７８１号明細書には
、使用ずみ核燃料棒の環境保全貯蔵法が開示されており
、該方法は核燃料棒をわん曲させかつそうして得られた
・ぞケラトを保護容器内に入れることから成る。この場
合には、核燃料棒は有利にはＵ字形もしくは巻取られた
ロールに成形される。この方法は、容器を必要としてか
つ核燃料棒の外部への熱導出が比較的悪いという欠点を
有する。

前成形した核燃料棒をアルミナ及び薄い鋼製ジャケット
と一緒に等圧で圧縮して、永久貯蔵することができるブ
ロックにすることも公知である〔１スゾレツヘザール（
５ｐｒｅｃｈｓａａｉ、　）“第１１３巻（１９８０年
）、７５３〜７６６頁〕。

しかしながら、この場合も熱導出の問題は最適には解決
されていない。更に、機械的保全性も考えられ得るあら
ゆる貯蔵状況のためには十分でない。

従って、本発明の課題は、良好な熱導出を保証し、良好
な腐食及び浸出安定性を有しかつ高い機械的保全を有す
る、使用ずみ核燃料棒をそのままの形状もしくは成形し
た形状で安全に長期間封入するだめの黒鉛及び硫化ニッ
ケルから成る円筒形もしくは多角形の成形体を提供する
ことであった。

この課題は、本発明により、ヘラ１範囲及び脚範囲にア
ンカー板をかつ核燃料棒不在帯域の内部に成形体の主軸
に対して平行にアンカー板に固定された金属棒を有する
ことにより解決される。

アンカー板及び金属棒のためには、あらゆる慣用の材料
を使用することができるが、鋼を使用するのが有利であ
る。

黒鉛／硫化ニッケルマトリックスと棒との間の機械的結
合を改善するだめには、肉眼的に粕な表面を有する金属
棒を使用するのが有利である。

また、成形体は硫化ニッケルを主としてＮｊ、３Ｓ２の
形で含有するのが有利であることが立証された１、これ
により腐食及び浸出安定性が一層高められる。成形体は
一般にマトリックス材料として黒鉛７５重量係及び硫化
ニッケル２５〜９０重量係、有利にはその内の少なくと
も８０係はＮｉ、３Ｓ２の形で含有する。

本発明の成形体は著しく高い機械的保全性を有する、従
って永久貯蔵のために課せられる要求を余すところなく
満足する。

本発明の成形体は、本発明方法により、核燃料棒が埋込
まれた、黒鉛、ニッケル及び硫黄から成る混合物を母型
内で１００℃よりも高い温度でプレスすることにより、
使用ずみ核燃料棒をそのままの形状もしくは成形した形
状で安全に長時間封入するだめの黒鉛及び硫化ニッケル
から成る円筒形もしくは多角形の成形体を製造する方法
において、母型にまず黒鉛、ニッケル及び硫黄から成る
マトリックス粉末を、次いで金属棒が固定されたアンカ
ー板を、引続き核燃料棒をマ）　ＩＪソックス末と一緒
に、更に金属棒が固定されたもう１つのアンカー板をか
つ次いで再度マトリックス粉末を入れかつ圧縮し、その
際に核燃料棒が埋込まれた範囲のマトリックス粉末を前
圧縮しかつ上にも下にも核燃料棒がマトリックス内に存
在しないアンカー板の範囲にのみ金属棒を取付けること
により製造することができる。この場合、プレスは４０
０−５００℃の温度で実施するのが有利である。

この場合、アンカー板の圧入は、金属棒が核燃料棒不在
の中央及び周辺範囲内を圧縮の際に屑入しかつ硬化した
マトリックス内で固定されるように行なう。これにより
特に引張り及び曲げ負荷における成形体の保全性が著し
く高められる、従って核燃料棒を任意の形状（例えば巻
いた、折曲げたもしくはそのままの形状）で封入するこ
とが可能である１、 有利には核燃料棒を円板状のうずまき体に変形させる、
この際には有利には直径≧８０間の中心範囲を開ける。

この燃料棒うず寸き体を製造する際には、ピッチを≦６
欄に保つのが有利であることが立証された。

核燃料含有範囲と核燃料不在範囲のマトリックスの圧縮
比は、両者の範囲内の残留変形性が同じ大きさになるよ
うに相互に合わせる。これにより成形体全長に渡って均
一な全体密度を達成することができる。

本発明方法によれば、多数の核燃料棒の他に、有利に個
々の燃料棒うず捷き体を黒鉛／硫化ニッケルマトリック
ス内に封入することができる。

このような円板は、永久貯蔵のために適当な容器に積み
重ね、必要に応じて容易に取出すこともでき又は永久貯
蔵することもできる。取出しやすくするためには、円板
に中央に掴み穴を設けることもできる。

この方法で、触れられない核燃料棒の他に、汚染された
核燃料棒スリーブを封入することもできる。

次に図示の実施例につき本発明の詳細な説明する。

成形体はヘラ１２範囲２及び脚範囲３に夫々１つのアン
カー板を有し、該アンカー板に金属棒４が、評言すれば
成形体をプレスする際に核燃料棒５不在であるアンカー
板１の範囲にのみ固定されている。従って、核燃料棒５
は有利には燃料棒不在の中央部７を有する円板状のうず
まき体に成形されており、従って金属棒牛は成形体の外
側範囲の他に中央部にも配置され得る。

次に、実施例により本発明の成形体及び本発明の方法を
詳細に説明する。

例１ ７）　ＩＪソックスの出発粉末として、微粉化した天然
黒鉛４３７重計係、微粉砕した硫黄１５重量係及びニッ
ケル金属粉末４１．３重量係から成る混合物を乾式混合
によって製造した。核燃料棒は内径８（転）を有しかつ
密度１０．４９　／　ｃ、ｒｄを有する焼結ＵＯ２ベレ
ットで被覆されていた。個々の核燃料棒を適当な鋼製管
に挿入しかつ読管を両側で密閉した。一方の端部な緊定
した核燃料棒を、適当な装置を用いて外側の最大ピッチ
≦６ｒＭＩ及び直径約２６０叫を有するうず捷き体にま
きつけた。

うずまき体を封入するために、直径３００ｗｍを有する
鋼製母型にマトリックス粉末から成る層を充填し、該層
を冷間前圧縮し、その上に５本の金属棒を有するアンカ
ー板（外周に３本、内部に２本）を置いた。アンカー板
上に別の厚さ１０ｍｍのマトリックス粉末層を施した。

その上に核燃料棒うずまき体を置き、次いで７トリソク
ス粉末をほぼ核燃料棒うずまき体の層厚に一致する高さ
に充填した。うずまき体の中央及び周辺範囲で、マトリ
ックス粉末含量を付加的に前圧縮することにより約３０
％高めた。成形体を構成するために、更に３９個のうず
捷き体を前記工程に基づき層状に積ねて配置した。雇後
のうず捷き体の上端面に、ずらして配置された金属棒を
有する第２のアンカー板を差し込んだ。このアンカー板
の上に、本方法の開始時に下に充填したと同じ量の別の
マトリックス粉末を充填した。１３０℃に加熱した後、
プレス圧５０ＭＮ／−で仕上げプレスした。硫黄／ニッ
ケル混合物を反応させてＮｉ、３Ｓ２に″変えるために
、圧力を保持した状態で温度を４５０℃に高めた。

３００℃に冷却した後、成形体を押出した。

仕上げプレスした成形体は以下の特性を有していた。

ψ＝３００謳 Ｈ＝７６０喘 マトリックス密度　　　　　　　３．３　ｆ　／　ｃｒ
ｌｌ密度　　　　　　　　理論値の９７％ 熱伝導性　　　　　　　　　　　０．８　Ｗ／ｃｒｎ、
　Ｘ線状熱膨張係数　　　　　　　　９．２石／　ｍ　
、　Ｋ耐圧強度　　　　　　　　　　　１０７ＭＮ／ｍ
２例２ 例１と同様にして、マトリックス粉末を製造した。カプ
セルに充填された長さ約５ｍの核燃料棒を２０回折曲げ
た、従って高さ４５０ｍ＋＋で幅は２５０職であった。

折曲げた燃料棒を４角形母型に封入した。第１のマトリ
ックス粉末層を充填しかつ外側に２本の金属棒を有する
アンカー板を入れた後、６個の折曲げた燃料棒を配置し
かつその中空にマトリックス粉末を充填した。ずらして
配置された金属棒を有する第２のアンカー板を入れた後
、その上に本方法の開始時に充填したと同じ量のマトリ
ックス粉末を積層した。プレスは例１と同様にして行な
った。

仕上げプレスした成形体のマ）　ＩＪソックス性は、例
１に記載の成形体の特性に一致した。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の成形体の略示縦断面図、第２図はうず
まき体の形状の核燃料棒を示す図である。 １・・・アンカー板、２・・・ヘッド範囲、３・・・脚
範囲、牛・・・金属棒、５　・核燃料棒、６・・・うず
まき体、７・・・中央範囲 第１頁の続き ０発　明　者トーマス・シュミット−パンスベルク ドイツ連邦共和国フランクフル ト５０リンデンリング３７ ０発　明　者　パンス・フシュカ ドイツ連邦共和国ハナウ９グリ ューナウシュトラーセ７ ５４３−

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ■、使用ずみ核燃料棒をそのま捷の形状もしくは成形し
   た形状で安全に長期間封入するための黒鉛及び硫化ニッ
   ケルから成る円筒形もしくは多角形の成形体において、
   ヘラ１２範囲（２）及び脚範囲（３）にアンカー板（１
   ）をかつ核燃料棒不在帯域の内部に成形体の主軸に対し
   て平行にアンカー板（１）に固定された金属棒（４）を
   有することを特徴とする、使用ずみ核燃料棒を封入する
   成形体。 ２　金属棒（４）が肉眼的に粗な面を有する、特許請求
   の範囲第１項記載の成形体。 ３　硫化ニッケルなＮｉ３Ｓ２の形で含有する、特許請
   求の範囲第１項又は第２項記載の成形体３．４、　核燃
   料棒（５）が円板状のうずまき体（６）に成形されてお
   り、該うずまき体が直径≧８０咽を有する核燃料物質不
   在の中央範囲（７）を有している、特許請求の範囲第１
   項〜第３項のいずれか１項に記載の成形体。 ５　円板状うずまき体（６）のピッチが≦６爺である、
   特許請求の範囲第１項〜第４項のいずれか１項に記載の
   成形体。 ６　核燃料棒（５）の円板状うずまき体（６）のみを特
   徴する特許請求の範囲第１項〜第５項のいずれか１項に
   記載の成形体。 ７、　核燃料棒が埋込捷れた、黒鉛、ニッケル及び硫黄
   から成る混合物を母型内で１．　Ｏ０℃よりも高い温度
   でプレスすることにより、使用ずみ核燃料棒をそのまま
   の形状もしくは成形した形状で安全に長時間封入するだ
   めの黒鉛及び硫化ニッケルから成る円筒形もしくは多角
   形の成形体を製造する方法において、母型にまず黒鉛、
   ニッケル及び硫黄から成るマトリックス粉末を、次いで
   金属棒が固定されたアンカー板を、引続き核燃料棒なマ
   ）　ＩＪソックス末と一緒に、更に金属棒が固定された
   もう１つのアンカー板をかつ次いで再度７トリツクス粉
   末を入れかつ圧縮し、その際に核燃料棒が埋込まれた範
   囲のマトリックス粉末を前圧縮しかつ上にも下にも核燃
   料棒がマトリックス内に存在しないアンカー板の範囲に
   のみに金属棒を取付けることを特徴とする、使用ずみ核
   燃料棒を封入する成形体の製法。 ８６　　仕上げプレスの際に４００〜５００℃の温度を
   特徴する特許請求の範囲第７項記載の方法。