JPS59199501A - 水素の製造法 - Google Patents
水素の製造法Info
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- JPS59199501A JPS59199501A JP7465583A JP7465583A JPS59199501A JP S59199501 A JPS59199501 A JP S59199501A JP 7465583 A JP7465583 A JP 7465583A JP 7465583 A JP7465583 A JP 7465583A JP S59199501 A JPS59199501 A JP S59199501A
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- JP
- Japan
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- hydrogen
- gas
- steam reforming
- reforming
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は工業上必要とされる種々のグレートの水素製造
法の改良（こ関Ｊる。その必要量が特に大男の場合、あ
るいは特に高純度を必要とり−る場合、低コス１〜で水
素の製造が可能のプロセスを本発明は提供す゛るもので
ある。
法の改良（こ関Ｊる。その必要量が特に大男の場合、あ
るいは特に高純度を必要とり−る場合、低コス１〜で水
素の製造が可能のプロセスを本発明は提供す゛るもので
ある。
従来炭化水素から水素を得ようとづ−る場合、取られる
代表的な方法を人別づ”ると次のようになる。
代表的な方法を人別づ”ると次のようになる。
（ａ）脱硫−水蒸気改質ｍ−酸化炭素高温転化−／ｌ
低温転化〜脱炭酸ガスーメタネーション（１〕）部分酸
化−−酸化炭素高温転化−ツノ 低温１転化−説炭酸
ガスー脱硫−メタネーシ三」ン（Ｃ）脱硫−水蒸気改質
ｍ−酸化炭素高温転化（−ＩＩ低低乾転化−圧力変動吸
着法 （ａ）原料炭化水素が硫黄を含んでいる揚台は先ずｌＢ
２硫Ｊる。次に外熱式水蒸気改質にイ」される。
低温転化〜脱炭酸ガスーメタネーション（１〕）部分酸
化−−酸化炭素高温転化−ツノ 低温１転化−説炭酸
ガスー脱硫−メタネーシ三」ン（Ｃ）脱硫−水蒸気改質
ｍ−酸化炭素高温転化（−ＩＩ低低乾転化−圧力変動吸
着法 （ａ）原料炭化水素が硫黄を含んでいる揚台は先ずｌＢ
２硫Ｊる。次に外熱式水蒸気改質にイ」される。
炭化水素の大部分は改質反応をうり、水素と一酸化炭素
を主成分とする混合カスが得られる。次に一酸化炭素は
転化反応をつり水素に転換される。
を主成分とする混合カスが得られる。次に一酸化炭素は
転化反応をつり水素に転換される。
−酸化炭素転化反応には、鉄り［］−ム系の触媒を使っ
て４００’Ｃ程度で反応を行わせる高温転化と、銅−亜
鉛系の触媒を使って２００〜２３０″Ｃ程度で反応を行
わせる低温転化とがあり、−酸化炭素の最終″８望濶１
良か２・〜４％程度でよい場合は高温転化のみ、希望温
度が１％以下の場合には、高温転化−低温転化を組合せ
て使用する３゜次にカス中から炭酸ガスを除去する。ガ
ス中に僅かの１＞の−酸化炭素、二酸化炭素が残るが、
これらは多くの場合触媒毒とか、有害なことが多いので
、メタネーション反応に付し、メタンに転換させる。
て４００’Ｃ程度で反応を行わせる高温転化と、銅−亜
鉛系の触媒を使って２００〜２３０″Ｃ程度で反応を行
わせる低温転化とがあり、−酸化炭素の最終″８望濶１
良か２・〜４％程度でよい場合は高温転化のみ、希望温
度が１％以下の場合には、高温転化−低温転化を組合せ
て使用する３゜次にカス中から炭酸ガスを除去する。ガ
ス中に僅かの１＞の−酸化炭素、二酸化炭素が残るが、
これらは多くの場合触媒毒とか、有害なことが多いので
、メタネーション反応に付し、メタンに転換させる。
この場合水素温度は９７〜９８％程度で、主な不純分は
メタン、窒素などである。
メタン、窒素などである。
（ｂ ）は通富原斜として重質の炭化水素の場合用いら
れることが多い。
れることが多い。
例えば中質油の場合は、酸素を使用して部分酸化にＪζ
リカス化される。
リカス化される。
でれ以降は＜ａ ＞の場合とほとんど同じである。
（ａ ）、（ｂ）は通常行われている方法でおるが、］
ニ程数が多く、従ってブラントコス１〜も比較的高いと
いう欠点がある。また水素純度も９７〜９８％以上は無
理である。
ニ程数が多く、従ってブラントコス１〜も比較的高いと
いう欠点がある。また水素純度も９７〜９８％以上は無
理である。
（Ｃ）の方法は比較的最近開発された技術である。
圧力変動吸着法（ＰＳＡ）は吸着剤の選択吸着性を利用
し、ガスの圧力を変化させることによりガスを吸容剤に
吸着、脱＠せしめ−Ｃ、ガスの分離を行うものである。
し、ガスの圧力を変化させることによりガスを吸容剤に
吸着、脱＠せしめ−Ｃ、ガスの分離を行うものである。
特に水素の混合カスから水素を分離リ−る詩に威力を発
揮する。即ち通常水素と混合ガスをつくるガス、例えば
窒素、アルゴン、−酸化炭素、二酸化炭素、炭化水素な
どはり−べて有効に分離され、非常に純度の高い水素を
１ｑることかできる。
揮する。即ち通常水素と混合ガスをつくるガス、例えば
窒素、アルゴン、−酸化炭素、二酸化炭素、炭化水素な
どはり−べて有効に分離され、非常に純度の高い水素を
１ｑることかできる。
く注）圧力変動吸着法−Ｐ Ｓ Ａ （Ｐ ｒｃｓｓｕ
ｒｅＳｗｉｎｇＡｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ） この圧力変動吸着法が開発される以前は、水素の製造法
は（ａ）か（ｂ）のどちらかによっていた。即ら外熱式
の水蒸気改質か、部分酸化による内熱式のどちらかであ
った。この両方を組合せたプロセスは、アンモニア製造
においては以前から用いられていたが、水素製造プラン
１へでは用いられていない。空気を使った部分酸化内熱
式ではガス中に窒素が入り、具合が悪く、それかといつ
Ｃ酸素を使った部分酸化内熱式ではコストが烏くつくか
らであろう。
ｒｅＳｗｉｎｇＡｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ） この圧力変動吸着法が開発される以前は、水素の製造法
は（ａ）か（ｂ）のどちらかによっていた。即ら外熱式
の水蒸気改質か、部分酸化による内熱式のどちらかであ
った。この両方を組合せたプロセスは、アンモニア製造
においては以前から用いられていたが、水素製造プラン
１へでは用いられていない。空気を使った部分酸化内熱
式ではガス中に窒素が入り、具合が悪く、それかといつ
Ｃ酸素を使った部分酸化内熱式ではコストが烏くつくか
らであろう。
（Ｃ）の方法は新しい方法であるが、それでもこれに使
われている改質装置として外熱式と内熱式を絹み合わｌ
た例はない。後で説明づるように圧力変動吸着法では水
素を選択的に分離でき、ガ、λ中に窒素が入っても完全
に除去できるのでかまわない。まＩｃ熱効率はこの組み
合せの場合が最も高い。
われている改質装置として外熱式と内熱式を絹み合わｌ
た例はない。後で説明づるように圧力変動吸着法では水
素を選択的に分離でき、ガ、λ中に窒素が入っても完全
に除去できるのでかまわない。まＩｃ熱効率はこの組み
合せの場合が最も高い。
圧ツノ変動吸着法の発達とともにこれを使った水素プラ
ントの規模も大きくなり、とくに最近はエネルギー原単
位について厳しくなって来ている。
ントの規模も大きくなり、とくに最近はエネルギー原単
位について厳しくなって来ている。
我々が提供するこの発明によって、高純度の水素を大量
にかつ安いコストで生産することができる。
にかつ安いコストで生産することができる。
我々の発明の要点を一口に言えば、重質炭化水素にこの
水蒸気改質を一次改質、即ち通常の外熱式水蒸気改質と
、二次改質、すなわち酸素、酸素富化空気あるいは空気
を使った内熱式部分酸化あるいは水蒸気改質を２段階に
行って、水素に富む７Ｊスをつくり、これを−酸化炭素
転化反応に付した後、圧力変動吸着法によって処理づ−
るところにある。
水蒸気改質を一次改質、即ち通常の外熱式水蒸気改質と
、二次改質、すなわち酸素、酸素富化空気あるいは空気
を使った内熱式部分酸化あるいは水蒸気改質を２段階に
行って、水素に富む７Ｊスをつくり、これを−酸化炭素
転化反応に付した後、圧力変動吸着法によって処理づ−
るところにある。
炭、化水素を原料として水素を製造づる場合、先ず改質
あるいは部分酸化によって水素を多く含／υだガスをつ
くらねばならない。軽質炭化水素例えば直留ナフサより
軽質の炭化水素は水蒸気改質によりガス化される。
あるいは部分酸化によって水素を多く含／υだガスをつ
くらねばならない。軽質炭化水素例えば直留ナフサより
軽質の炭化水素は水蒸気改質によりガス化される。
また重質炭化水素は酸素、酸素富化空気あるいは空気を
用いてガス化するのが通常のやり方である。
用いてガス化するのが通常のやり方である。
我々の方法は重質炭化水素を水蒸気改質に例ずことから
始まる。
始まる。
一般的に外熱式の重質炭化水素の水蒸気改質は炭素析出
のため不可能とされていたものであるが、適当な触媒の
開発によりこれが可能となった。
のため不可能とされていたものであるが、適当な触媒の
開発によりこれが可能となった。
即ち″水素に富むガスの製造法゛′（特許１０６８１２
３）に明らかなように、例えば減圧蒸留残油などの重質
炭化水素も外熱式の水蒸気改質によりガス化することが
可能どなったのである。
３）に明らかなように、例えば減圧蒸留残油などの重質
炭化水素も外熱式の水蒸気改質によりガス化することが
可能どなったのである。
この方法を使用することにより、重質炭化水素例えば原
油、重質油なども処理りることかでき、使用＋３；＜
ｒ３＋の種類の拡大により、経溜性の向上茗しいしのが
ある、３ この−次改質された改質カスを、必要に応じ（、酸素、
酸素富化空気、あるいは空気を用いて二次改質ないし部
分酸化にイｑ′ｔＪ。これで得られる高温によつＣメタ
２分が牝しく減少し、Ｈ２＋ＣＯが増加りる。水素を得
るためのプラントの熱効率としく、−次改質についで二
次改質ないし部分酸化にイ」ず場合が最す高くなる。原
料コストの低回さと、この高い熱効率とにより、水素の
価格は最も魅力的なものとなる３゜ 特５′１請求の範囲（ロ）にをいて、また上述の″必要
に応じて″と言うのは、酸化剤を添加しない場合もある
という意味である。
油、重質油なども処理りることかでき、使用＋３；＜
ｒ３＋の種類の拡大により、経溜性の向上茗しいしのが
ある、３ この−次改質された改質カスを、必要に応じ（、酸素、
酸素富化空気、あるいは空気を用いて二次改質ないし部
分酸化にイｑ′ｔＪ。これで得られる高温によつＣメタ
２分が牝しく減少し、Ｈ２＋ＣＯが増加りる。水素を得
るためのプラントの熱効率としく、−次改質についで二
次改質ないし部分酸化にイ」ず場合が最す高くなる。原
料コストの低回さと、この高い熱効率とにより、水素の
価格は最も魅力的なものとなる３゜ 特５′１請求の範囲（ロ）にをいて、また上述の″必要
に応じて″と言うのは、酸化剤を添加しない場合もある
という意味である。
発明者の研究によればこの一次改質反応は温１哀が高い
ので、ガスをそのまま二次改質反応器に導入しても自己
の保有顕熱により、かなりの改質反応が行われることが
明らかになったからである。
ので、ガスをそのまま二次改質反応器に導入しても自己
の保有顕熱により、かなりの改質反応が行われることが
明らかになったからである。
従ってプロレスとしては酸素を含むガスを一切添加しな
い場合もあり得るのである。
い場合もあり得るのである。
ガス化されたカスは次に一酸化炭素転化反応をうりる。
圧力変動吸着法では一酸化炭素の多少の変動は問題なく
対処できるので、−酸化炭素をどこまで゛除ａ−，１ろ
かは水素の原価計算によることになる。
対処できるので、−酸化炭素をどこまで゛除ａ−，１ろ
かは水素の原価計算によることになる。
ガスはこの後すぐに圧ツノ変動吸も法に（＝Ｉすことに
なるが、場合によっては二酸化炭素の除去を行うことも
ある。除去する場合として、尿素プラント用として二酸
化炭素が必要な場合がある。つまりここで製造された水
素がアンモニアに転換され、更に尿素となる場合である
。二酸化炭素を分−１１−るのは、後の圧ツノ変動吸着
工程で水素を分離する工程には良い影響を与える。即ち
二酸化炭素を除去することにより僅かながら水素の分離
効率が上る。また圧力変動吸着装置からの排ガスの発熱
（ｊｌが上るという効果もある。しかし尿素などに特に
必要な時以外は二酸化炭素を除去する必要はなく、その
まま圧力変動吸着装置で除去するのが水素のコストとし
−Ｃ最も安くなるのが普通である。
なるが、場合によっては二酸化炭素の除去を行うことも
ある。除去する場合として、尿素プラント用として二酸
化炭素が必要な場合がある。つまりここで製造された水
素がアンモニアに転換され、更に尿素となる場合である
。二酸化炭素を分−１１−るのは、後の圧ツノ変動吸着
工程で水素を分離する工程には良い影響を与える。即ち
二酸化炭素を除去することにより僅かながら水素の分離
効率が上る。また圧力変動吸着装置からの排ガスの発熱
（ｊｌが上るという効果もある。しかし尿素などに特に
必要な時以外は二酸化炭素を除去する必要はなく、その
まま圧力変動吸着装置で除去するのが水素のコストとし
−Ｃ最も安くなるのが普通である。
（３１られたガスは次に圧力変動吸着法により水素を分
離される。ここで水素以外の不純ガスは窒素、ｊ′ルゴ
ン、メタン、−酸化炭素、二酸化炭素、水分ｄ５よび硫
黄化合物である。これらは合成ゼオライ１〜、活性炭、
シリカゲル等のよって吸着剤で吸着され、水素のみが純
粋に分離される。
離される。ここで水素以外の不純ガスは窒素、ｊ′ルゴ
ン、メタン、−酸化炭素、二酸化炭素、水分ｄ５よび硫
黄化合物である。これらは合成ゼオライ１〜、活性炭、
シリカゲル等のよって吸着剤で吸着され、水素のみが純
粋に分離される。
必要によっては水素の純度は９９．９９９〜９９．９９
９９％即ち不純物が１〜１０ｐｐｍ程瓜のガスが得られ
る。
９９％即ち不純物が１〜１０ｐｐｍ程瓜のガスが得られ
る。
しかし水素の純度がこれ程高いことを要しないような場
合、例えば９９％以上で良いというような場合は、必要
以上に純度を上げない方が水素の分離効率も高くなり、
また吸着剤の量も少くてよいので得策ｒある。この場合
主な不純物は窒素である。圧］ｊ変動吸着法の圧力は製
品水素の使用先によって適当に選ばれるが１ｏ〜３０ｋ
（］／ｃｎｆｇ程度が多い。装置内の圧力降下は０．５
〜１に９／ｃｍｇ稈度である。
合、例えば９９％以上で良いというような場合は、必要
以上に純度を上げない方が水素の分離効率も高くなり、
また吸着剤の量も少くてよいので得策ｒある。この場合
主な不純物は窒素である。圧］ｊ変動吸着法の圧力は製
品水素の使用先によって適当に選ばれるが１ｏ〜３０ｋ
（］／ｃｎｆｇ程度が多い。装置内の圧力降下は０．５
〜１に９／ｃｍｇ稈度である。
圧力変動吸着装置からの排ガスは通常−次改質の燃料ど
して使用される。この発明の場合触媒が硫黄に強く原料
炭化水素は脱硫する必要がないので、この１ノ１ガスは
硫黄を含むことがあり脱硫の必要がある。排ガスの量は
がなりの量になり、−次改質の燃料として好適である。
して使用される。この発明の場合触媒が硫黄に強く原料
炭化水素は脱硫する必要がないので、この１ノ１ガスは
硫黄を含むことがあり脱硫の必要がある。排ガスの量は
がなりの量になり、−次改質の燃料として好適である。
次に本発明による例を示す。
（ａ ）原料 減圧蒸留残油
組成 Ｃ８５、５９ｗｔ％
！」 ９．０８ＩＩ
８ ４．１０ 〃
Ｎ ０．７７ 〃
０ ０；４６ＩＩ
Ｃ／ｌ」 ９．４３
低位発熱量 ９１７０ｋｃａｆ／ｋ（＋原料油
３３．２７１ｋｇ／時 （１） ）二次改質 酸素富化空気添加量１２．１３４
ｋａ／時（０２淵度９０％）（ｃ）改質ガス 組成 ＣＯ２２０，２モル％ Ｃｏ １６．７ 〃 Ｎ２ ５７． １ １ｌＣＩ−Ｌｔ
４． ２ ”Ｎ２１．１’ノ Ｎｔ（ｄｒＶ） １２６．９１．１ｋＣＩ／時水分
１３５，７３３ ＩＩ（ｄ）−酸化炭素転
化出口 Ｃｏ２ ３０．９−Ｅル％ Ｃ０１，１１１ １−１２６２，８１Ｉ ＣＨＩ ３．６ 〃 Ｎ２ １．１” 計（ｄｒｙ ） １４６，５４９ｋｇ／時水分
１１３．１６９ 〃 （ｅ ）辻ツノ変動吸着装置分離ガス Ｈｚ ９９．０モル％ Ｎ２ １．０” Ｃｏ ＜１０＋）ｐｍ 分［ｆｆｉ ７８．１１５ｋｑ／時（ｆ ）圧力
変動吸着装置排ガス Ｃｏ２ ６６、’１モル％ Ｃｏ ２．３ １１１１２
２１．５１ＩＣＨ４７，８〃 Ｎ２ ０．９Ｉｌ計
６８，４３４ｋｇ／時
３３．２７１ｋｇ／時 （１） ）二次改質 酸素富化空気添加量１２．１３４
ｋａ／時（０２淵度９０％）（ｃ）改質ガス 組成 ＣＯ２２０，２モル％ Ｃｏ １６．７ 〃 Ｎ２ ５７． １ １ｌＣＩ−Ｌｔ
４． ２ ”Ｎ２１．１’ノ Ｎｔ（ｄｒＶ） １２６．９１．１ｋＣＩ／時水分
１３５，７３３ ＩＩ（ｄ）−酸化炭素転
化出口 Ｃｏ２ ３０．９−Ｅル％ Ｃ０１，１１１ １−１２６２，８１Ｉ ＣＨＩ ３．６ 〃 Ｎ２ １．１” 計（ｄｒｙ ） １４６，５４９ｋｇ／時水分
１１３．１６９ 〃 （ｅ ）辻ツノ変動吸着装置分離ガス Ｈｚ ９９．０モル％ Ｎ２ １．０” Ｃｏ ＜１０＋）ｐｍ 分［ｆｆｉ ７８．１１５ｋｑ／時（ｆ ）圧力
変動吸着装置排ガス Ｃｏ２ ６６、’１モル％ Ｃｏ ２．３ １１１１２
２１．５１ＩＣＨ４７，８〃 Ｎ２ ０．９Ｉｌ計
６８，４３４ｋｇ／時
第１図 本発明による水素製造プラン１〜 ブロックダ
イアグラム １−次改質工程 ２ 二次改質工程 ３−酸化炭素転化反応工程 ４ 圧力変動吸着工程 ５ 空気分離装置 ６ 排カス脱硫工程 出願人 重質油対策技術研究組合
イアグラム １−次改質工程 ２ 二次改質工程 ３−酸化炭素転化反応工程 ４ 圧力変動吸着工程 ５ 空気分離装置 ６ 排カス脱硫工程 出願人 重質油対策技術研究組合
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 ゛１ 重質炭化水素を水蒸気改質に付し、−酸化炭水転
化反応上程、カス精製工程を経て、水系を寄るカン去に
おいて、 （イ）小１．ｉ４ｉ炭化水素を外部加熱による一次水蒸
気改ｖ′ｆ反応にイ・」シ、 （ロ）次にこの改質カスを断熱炉（こ導入し、必要（ご
応じて、酸素、あるいは酸素を゛富化した空気、あるい
は空気を添加して二次水蒸気改質反応あるい（ユ部分酸
化反応にイリし、 （ハ）次に一酸化炭素転化反応に（＝Ｊ して、−酸化
炭車を水素に転化させ、 （ニ） ４ＳＩられたガスを圧力変動吸着法跨に導入し
く、水素以外のカスを分離して、水素を得ることを特徴
とり−る水素の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7465583A JPS59199501A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 水素の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7465583A JPS59199501A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 水素の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59199501A true JPS59199501A (ja) | 1984-11-12 |
Family
ID=13553457
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7465583A Pending JPS59199501A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 水素の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59199501A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62153102A (ja) * | 1985-12-24 | 1987-07-08 | Osaka Gas Co Ltd | コ−クス炉ガスを原料とする水素ガスの製造方法 |
| JPH03242302A (ja) * | 1990-02-20 | 1991-10-29 | Mitsubishi Kakoki Kaisha Ltd | 水素及び一酸化炭素の製造方法 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5078590A (ja) * | 1973-10-10 | 1975-06-26 | ||
| JPS5515937A (en) * | 1978-07-18 | 1980-02-04 | Marutani Kakoki Kk | Hydrogen gas purifying method |
| JPS5734021A (en) * | 1980-01-07 | 1982-02-24 | David L Banquy | Manufacture of ammonia synthetic gas and ammonia |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP7465583A patent/JPS59199501A/ja active Pending
Patent Citations (3)
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|---|---|---|---|---|
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| JPH03242302A (ja) * | 1990-02-20 | 1991-10-29 | Mitsubishi Kakoki Kaisha Ltd | 水素及び一酸化炭素の製造方法 |
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