JPS5937749B2 - 光沢クロメ−ト処理剤およびその処理方法 - Google Patents
光沢クロメ−ト処理剤およびその処理方法Info
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- JPS5937749B2 JPS5937749B2 JP11670279A JP11670279A JPS5937749B2 JP S5937749 B2 JPS5937749 B2 JP S5937749B2 JP 11670279 A JP11670279 A JP 11670279A JP 11670279 A JP11670279 A JP 11670279A JP S5937749 B2 JPS5937749 B2 JP S5937749B2
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- chromate treatment
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
- C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
- C23C22/00—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
- C23C22/05—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using aqueous solutions
- C23C22/06—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using aqueous solutions using aqueous acidic solutions with pH less than 6
- C23C22/34—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using aqueous solutions using aqueous acidic solutions with pH less than 6 containing fluorides or complex fluorides
- C23C22/37—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using aqueous solutions using aqueous acidic solutions with pH less than 6 containing fluorides or complex fluorides containing also hexavalent chromium compounds
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は亜鉛又は亜鉛メッキ材に優れた耐蝕性の光沢ク
ロメート皮膜を生成させる改良された光沢クロメート処
理剤およびこれを用いたクロメート処理法に関するもの
である。
ロメート皮膜を生成させる改良された光沢クロメート処
理剤およびこれを用いたクロメート処理法に関するもの
である。
従来光沢クロメート処理皮膜は有色クロメート処理皮膜
と異り、皮膜中に６価のクロム酸塩が含まれていないこ
とから耐蝕性が悪く、白錆が発生し易い欠点があつた。
と異り、皮膜中に６価のクロム酸塩が含まれていないこ
とから耐蝕性が悪く、白錆が発生し易い欠点があつた。
更に近年処理液の低濃度化が普及したため、使用開始ま
もなくクロム酸塩の濃度は皮膜形成に必要なそれ以下に
低下し、事実上は化学研磨機能のみ残された液で多量の
被処理物を処理することになつて大部分の光沢クロメー
ト処理製品の耐蝕性は殆んど無に等しいというのが現状
である。
もなくクロム酸塩の濃度は皮膜形成に必要なそれ以下に
低下し、事実上は化学研磨機能のみ残された液で多量の
被処理物を処理することになつて大部分の光沢クロメー
ト処理製品の耐蝕性は殆んど無に等しいというのが現状
である。
光沢クロメート皮膜の耐食性を向上させる技術は以前か
らあり、例えば、クロメート処理液にチタン化合物を添
加する方法（特公昭３７−５７１１号公報参照）、Ａｓ
、Ｗ、Ｍｏ、Ｖ等の化合物を添加する方法（特公昭４５
−４１０８８号公報参照）、あるいはアルキルシリケー
トを添加して処理する方法（特公昭４５−２４８４５号
公報参照）又クロメート処理した後に珪酸ゾル又は珪酸
塩水溶液で２次処理する方法（特開昭５３−１０８８３
４号公報、同５３−１０８８３５号公報参照）などが提
案されているがそれぞれ一長一短があつて満′足する効
果をあげるにはいたつていない。また一方、クロメート
処理液に例えばポリメタアクリル酸あるいはその誘導体
などの水溶性樹脂を添加して使用することは知られてい
るがこの方法は焼付処理を目的としたものであつて、光
沢クロメートの化成処理法とは技術的にも異なるもので
ある。本発明者らは、亜鉛又は亜鉛メッキ材の光沢クロ
メート皮膜の耐食性の向上について前記の事実に鑑み鋭
意研究を続けたところ、従来のクロメート液に特定なポ
リアクリルアミド系の水溶性樹脂を添加して処理したも
のは著しく白錆の発生を抑制することを知見し、本発明
を完成した。また、この処理液で処理した後に多価金属
塩水溶液で後処理すると更に耐食性の改善がなされるこ
とを見い出した。すなわち、本発明の第１の発明は６価
クロム化合物を主剤とする酸性水溶液から組成される光
沢クロメートの化成処理剤において加水分解度が２０〜
８０％のポリアクリルアミド系水溶性高分子を添加して
なることを特徴とする亜鉛又は亜鉛メツキ材の光沢クロ
メート処理剤である。
らあり、例えば、クロメート処理液にチタン化合物を添
加する方法（特公昭３７−５７１１号公報参照）、Ａｓ
、Ｗ、Ｍｏ、Ｖ等の化合物を添加する方法（特公昭４５
−４１０８８号公報参照）、あるいはアルキルシリケー
トを添加して処理する方法（特公昭４５−２４８４５号
公報参照）又クロメート処理した後に珪酸ゾル又は珪酸
塩水溶液で２次処理する方法（特開昭５３−１０８８３
４号公報、同５３−１０８８３５号公報参照）などが提
案されているがそれぞれ一長一短があつて満′足する効
果をあげるにはいたつていない。また一方、クロメート
処理液に例えばポリメタアクリル酸あるいはその誘導体
などの水溶性樹脂を添加して使用することは知られてい
るがこの方法は焼付処理を目的としたものであつて、光
沢クロメートの化成処理法とは技術的にも異なるもので
ある。本発明者らは、亜鉛又は亜鉛メッキ材の光沢クロ
メート皮膜の耐食性の向上について前記の事実に鑑み鋭
意研究を続けたところ、従来のクロメート液に特定なポ
リアクリルアミド系の水溶性樹脂を添加して処理したも
のは著しく白錆の発生を抑制することを知見し、本発明
を完成した。また、この処理液で処理した後に多価金属
塩水溶液で後処理すると更に耐食性の改善がなされるこ
とを見い出した。すなわち、本発明の第１の発明は６価
クロム化合物を主剤とする酸性水溶液から組成される光
沢クロメートの化成処理剤において加水分解度が２０〜
８０％のポリアクリルアミド系水溶性高分子を添加して
なることを特徴とする亜鉛又は亜鉛メツキ材の光沢クロ
メート処理剤である。
光沢クロメート処理剤は、無水クロム酸、重クロム酸ソ
ーダなどの６価クロム化合物に硫酸、硝酸などの鉱酸、
酸性弗化ソーダなどの弗素化合物から組成される水溶液
であり、本発明においては従来の処理剤がそのまま適用
できる。
ーダなどの６価クロム化合物に硫酸、硝酸などの鉱酸、
酸性弗化ソーダなどの弗素化合物から組成される水溶液
であり、本発明においては従来の処理剤がそのまま適用
できる。
すなわち、液組成としては処理目的、処理条件および被
処理物等によつて一様でないが、６価クロム化合物はＣ
ｒＯ３として０．１〜１０ｇ／１，Ｈ２Ｓ０４０．１〜
１０９／１，ＨＮ０３：５〜５０９／１，弗化物：０．
１〜２０９／ｌおよび残部は水からなる６価クロム化合
物を主剤とする稀酸性水溶液である。かかる処理剤に添
加する加水分解されたポリアクリルアミドのほかにこれ
と均等な対応するアクリル酸とアクリルアミド共重合物
も適用可能である。重合度については、低いものは添加
効果はなくなり一方高すぎると曳系性が発現して処理操
作が不便なだけで重合度に従つて効果があがることはな
いから大体数１０００以上のものであればよく多くの場
合一万前後が好適である。また、加水分解度というのは
、アミド基の一部がアルカリで加水分解されてカルボン
酸塩となつた割合をいうが本発明においては２０〜８０
％が適当であり多くの場合３０〜７０％の範囲が好適で
ある。ポリアクリルアミドの加水分解度が２０％〜８０
％を外れた範囲ではポリアクリルアミド加水分解物によ
るクロムに対するキレート効果がなく、クロメート被覆
の強固な形成が達成されない。かかる水溶性樹脂をクロ
メート処理剤に添加する割合は種々の条件により一様で
ないが、０．１〜５９／ｌが適当であり、特に０．５〜
２ｆ！／ｊの濃度が好適である。なお前記樹脂の添加に
際し液の…を調整するため、硫酸、硝酸を使用すること
ができる。本発明に係るクロメート処理剤は従来の方法
と全く変ることなく用いて処理することができ、これに
よつて光沢クロメート皮膜の耐食性が向上する。またこ
れは予想外のことであつたが、液寿命が延長し一般のク
ロメート処理液ではクロム酸濃度が薄くなつて化成皮膜
が生成しないような液から優れた耐食性皮膜が得られる
。更に、従来のクロメート処理液は老化した場合新液を
補充して使用すると老化の悪影響のため新しく建浴して
老化液は廃棄するか又はイオン交換樹脂により幣害イオ
ンを除去して使用するのが通常であるが、本発明にかか
わる処理剤は老化液に新液を添加補充しても化成皮膜の
効果は実質的に差異がなく有効に使用することができる
。
処理物等によつて一様でないが、６価クロム化合物はＣ
ｒＯ３として０．１〜１０ｇ／１，Ｈ２Ｓ０４０．１〜
１０９／１，ＨＮ０３：５〜５０９／１，弗化物：０．
１〜２０９／ｌおよび残部は水からなる６価クロム化合
物を主剤とする稀酸性水溶液である。かかる処理剤に添
加する加水分解されたポリアクリルアミドのほかにこれ
と均等な対応するアクリル酸とアクリルアミド共重合物
も適用可能である。重合度については、低いものは添加
効果はなくなり一方高すぎると曳系性が発現して処理操
作が不便なだけで重合度に従つて効果があがることはな
いから大体数１０００以上のものであればよく多くの場
合一万前後が好適である。また、加水分解度というのは
、アミド基の一部がアルカリで加水分解されてカルボン
酸塩となつた割合をいうが本発明においては２０〜８０
％が適当であり多くの場合３０〜７０％の範囲が好適で
ある。ポリアクリルアミドの加水分解度が２０％〜８０
％を外れた範囲ではポリアクリルアミド加水分解物によ
るクロムに対するキレート効果がなく、クロメート被覆
の強固な形成が達成されない。かかる水溶性樹脂をクロ
メート処理剤に添加する割合は種々の条件により一様で
ないが、０．１〜５９／ｌが適当であり、特に０．５〜
２ｆ！／ｊの濃度が好適である。なお前記樹脂の添加に
際し液の…を調整するため、硫酸、硝酸を使用すること
ができる。本発明に係るクロメート処理剤は従来の方法
と全く変ることなく用いて処理することができ、これに
よつて光沢クロメート皮膜の耐食性が向上する。またこ
れは予想外のことであつたが、液寿命が延長し一般のク
ロメート処理液ではクロム酸濃度が薄くなつて化成皮膜
が生成しないような液から優れた耐食性皮膜が得られる
。更に、従来のクロメート処理液は老化した場合新液を
補充して使用すると老化の悪影響のため新しく建浴して
老化液は廃棄するか又はイオン交換樹脂により幣害イオ
ンを除去して使用するのが通常であるが、本発明にかか
わる処理剤は老化液に新液を添加補充しても化成皮膜の
効果は実質的に差異がなく有効に使用することができる
。
本発明にかかるクロメート処理による化成皮膜は均一な
青味のある光沢が終始安定して得られ、この点従来のク
ロメート処理液ではクロム酸の濃度が低下するにつれて
皮膜が薄くなり、外観も不均一になり易いなどの皮膜効
果と比べて著しい差異が認められる。このように、従来
の方法と操作上全く変ることなく、従来の一般の光沢ク
ロメート処理剤に前記の水溶性樹脂を添加すると、これ
自体で皮膜の著しい耐食性の向上を初めとする利点が得
られるが、更に前記クロメート処理剤でクロメート被覆
処理を施した後に次いで多価金属水溶液に浸漬処理する
と安定した耐食性、添加する前記水溶性樹脂の添加量の
節減、加水分解度の適用値が拡大するなどの一段と安定
した効果を得ることができる。ここで多価金属塩という
のはカルシウム、マグネシウム、バリウム又はストロン
チウムの如きアルカリ土類金属、マンガン、クロム、モ
リブデン、チタンなどの硫酸塩、硝酸塩又は燐酸塩など
をいう。使用する際の濃度は０．０１〜０．１モル／ｌ
でよく、また液のＰＨは４．５〜８の間である。処理操
作はクロメート処理のそれと大体同様で前記のクロメー
ト処理後、要すれば水洗したものを１〜３０秒、好まし
くは２〜２０秒浸漬し、次いで水洗、湯洗および乾燥す
ることによつて処理を終了する。以下実施例にて更に本
発明を説明する。
青味のある光沢が終始安定して得られ、この点従来のク
ロメート処理液ではクロム酸の濃度が低下するにつれて
皮膜が薄くなり、外観も不均一になり易いなどの皮膜効
果と比べて著しい差異が認められる。このように、従来
の方法と操作上全く変ることなく、従来の一般の光沢ク
ロメート処理剤に前記の水溶性樹脂を添加すると、これ
自体で皮膜の著しい耐食性の向上を初めとする利点が得
られるが、更に前記クロメート処理剤でクロメート被覆
処理を施した後に次いで多価金属水溶液に浸漬処理する
と安定した耐食性、添加する前記水溶性樹脂の添加量の
節減、加水分解度の適用値が拡大するなどの一段と安定
した効果を得ることができる。ここで多価金属塩という
のはカルシウム、マグネシウム、バリウム又はストロン
チウムの如きアルカリ土類金属、マンガン、クロム、モ
リブデン、チタンなどの硫酸塩、硝酸塩又は燐酸塩など
をいう。使用する際の濃度は０．０１〜０．１モル／ｌ
でよく、また液のＰＨは４．５〜８の間である。処理操
作はクロメート処理のそれと大体同様で前記のクロメー
ト処理後、要すれば水洗したものを１〜３０秒、好まし
くは２〜２０秒浸漬し、次いで水洗、湯洗および乾燥す
ることによつて処理を終了する。以下実施例にて更に本
発明を説明する。
実施例 １
市販の光沢クロメート処理剤１ＣＰ−３３（日本エム・
アン下・テ一株社製品）１５ｄ／１１重合度１００００
の加水分解したポリアクリルアミド２ｇ／ｌからなる光
沢クロメート処理剤を各種調製する。
アン下・テ一株社製品）１５ｄ／１１重合度１００００
の加水分解したポリアクリルアミド２ｇ／ｌからなる光
沢クロメート処理剤を各種調製する。
く光沢クロメート処理法〉
亜鉛メツキされた軟鋼板（５０ｍ１×１００１１）の試
験片を光沢クロメート処理液に常温にて１０秒間浸漬、
空中放置５秒、水洗５秒、次いで乾燥する。
験片を光沢クロメート処理液に常温にて１０秒間浸漬、
空中放置５秒、水洗５秒、次いで乾燥する。
く多価金属塩水溶液による後処理法〉
光沢クロメート処理後水洗した試験片を多価金属塩水溶
液に常温において５秒間浸漬、空中放置５秒、水洗５秒
、８０〜９０℃の熱湯中に５秒浸漬次いで７０℃で１５
分間乾燥する。
液に常温において５秒間浸漬、空中放置５秒、水洗５秒
、８０〜９０℃の熱湯中に５秒浸漬次いで７０℃で１５
分間乾燥する。
＜耐食性試験＞
ＪＩＳ− Ｚ − ２３７１に基づく塩水噴霧試験によ
り耐食性の評価を行う。
り耐食性の評価を行う。
結果はレイテイング▲で表示したが、これはつぎの第１
表の判定基準に従い、判定基準の評価の結果は第２表と
して表示する。なお▲１（ポリアクリルアミドの加水分
解度がゼロの処理剤）は比較例である。実施例 ２ 加水分解度６０％の重合度の異なつたポリアクリルアミ
ド加水分解物を用いる以外は実施例１と：全く同じ処理
剤および処理方法でクロメート皮膜を形成させその耐食
性を調べたところ、第３表の結果が得られた実施例 ３ 加水分解度６０％、重合度５０００のポリアクリルアミ
ドの加水分解物を用いその添加量を変えた以外はクロメ
ート処理剤および処理方法は実施例１と同様にしてクロ
メート皮膜を形成させその耐食性を調べたところ第４表
の結果が得られた。
表の判定基準に従い、判定基準の評価の結果は第２表と
して表示する。なお▲１（ポリアクリルアミドの加水分
解度がゼロの処理剤）は比較例である。実施例 ２ 加水分解度６０％の重合度の異なつたポリアクリルアミ
ド加水分解物を用いる以外は実施例１と：全く同じ処理
剤および処理方法でクロメート皮膜を形成させその耐食
性を調べたところ、第３表の結果が得られた実施例 ３ 加水分解度６０％、重合度５０００のポリアクリルアミ
ドの加水分解物を用いその添加量を変えた以外はクロメ
ート処理剤および処理方法は実施例１と同様にしてクロ
メート皮膜を形成させその耐食性を調べたところ第４表
の結果が得られた。
実施例 ４重合度１００００）加水分解度６０％に相当
するアクリル酸とアクリルアミドの共重合体を用い：Ｋ
た以外は実施例１と同様の処理剤および処理方法にてク
ロメート皮膜を形成させ、その耐食性を調べたところ、
第５表の結果が得られた。
するアクリル酸とアクリルアミドの共重合体を用い：Ｋ
た以外は実施例１と同様の処理剤および処理方法にてク
ロメート皮膜を形成させ、その耐食性を調べたところ、
第５表の結果が得られた。
実施例 ５
ＩＣＰ−３３，１５ゴ／ｌ）重合度５０００および加水
分解度６０％のポリアクリルアミド加水分解物２ｇ／ｌ
からなるクロメート処理剤で実施コ例１と同じ方法で処
理した後、各種の多価金属塩水溶液（０．００８６モル
／ｌ）を用いて実施例１と同様の後処理を行つたところ
第６表の結果が得られた。
分解度６０％のポリアクリルアミド加水分解物２ｇ／ｌ
からなるクロメート処理剤で実施コ例１と同じ方法で処
理した後、各種の多価金属塩水溶液（０．００８６モル
／ｌ）を用いて実施例１と同様の後処理を行つたところ
第６表の結果が得られた。
なお、硫酸マンガンの濃度を０．０８６モル〜０．３４
モル／ｌと変えた水溶液で同様の後処理を行つたが、こ
の間の濃度の影響は特になく、よい結果が得られた。
モル／ｌと変えた水溶液で同様の後処理を行つたが、こ
の間の濃度の影響は特になく、よい結果が得られた。
実施例６及び比較例
建浴組成：ＩＣＰ−３３，１５７ｎＩＶ１，および加水
分解度６０％、重合度１００００のポリアクリルアミド
加水分解物２９／ｌから組成される光沢クロメート処理
剤（比較のため前記ポリアクリルアミド加水分解物（Ｐ
ＡＭ）の無添加の光沢クロメート処理剤）について実施
例１と同様の方法で老化試験を行つた。
分解度６０％、重合度１００００のポリアクリルアミド
加水分解物２９／ｌから組成される光沢クロメート処理
剤（比較のため前記ポリアクリルアミド加水分解物（Ｐ
ＡＭ）の無添加の光沢クロメート処理剤）について実施
例１と同様の方法で老化試験を行つた。
すなわち前記組成における従来の無添加光沢クロメート
処理剤では処理量が６７ｄｗ？／ｌからクロメート皮膜
の耐食性が急激に低下することが確認されたので６７ｄ
イ／ｌ処理後、第１回目の新液補充を建浴時のＺ量（Ｉ
ＣＰ− ３３，５ｍ１）前記水溶性樹脂Ｚｙ）、次いで
第２回目の新液補充を１００ｄｒｒＩ−／ｌ処理後同じ
く建浴時のＺ量行つて、生成皮膜の耐食性を調べたとこ
ろ、第７表の結果が得られた。上記の結果から明らかな
ように、従来のタイプのクロメート処理剤は老化後、新
薬補充しても皮膜の耐食性は回復せず、新たに建浴しな
ければならないが、本発明に係る浴は新薬補充で建浴時
と同様な安定した処理効果を得ることができる。
処理剤では処理量が６７ｄｗ？／ｌからクロメート皮膜
の耐食性が急激に低下することが確認されたので６７ｄ
イ／ｌ処理後、第１回目の新液補充を建浴時のＺ量（Ｉ
ＣＰ− ３３，５ｍ１）前記水溶性樹脂Ｚｙ）、次いで
第２回目の新液補充を１００ｄｒｒＩ−／ｌ処理後同じ
く建浴時のＺ量行つて、生成皮膜の耐食性を調べたとこ
ろ、第７表の結果が得られた。上記の結果から明らかな
ように、従来のタイプのクロメート処理剤は老化後、新
薬補充しても皮膜の耐食性は回復せず、新たに建浴しな
ければならないが、本発明に係る浴は新薬補充で建浴時
と同様な安定した処理効果を得ることができる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ６価クロム化合物を主剤とする酸性水溶液から組成
される光沢クロメートの化成処理剤において、加水分解
度が２０〜８０％のポリアクリルアミド系水溶性高分子
を添加してなることを特徴とする亜鉛又は亜鉛メッキ材
の光沢クロメート処理剤。 ２ ６価クロム化合物を主剤とする酸性水溶液に加水分
解度が２０〜８０％のポリアクリルアミド系水溶性高分
子を添加してなるクロメート処理剤に亜鉛又は亜鉛メッ
キ材を浸漬してクロメート処理後、次いで多価金属塩水
溶液で浸漬処理することを特徴とする亜鉛又は亜鉛メッ
キ材の光沢クロメート処理法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11670279A JPS5937749B2 (ja) | 1979-09-13 | 1979-09-13 | 光沢クロメ−ト処理剤およびその処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11670279A JPS5937749B2 (ja) | 1979-09-13 | 1979-09-13 | 光沢クロメ−ト処理剤およびその処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5641387A JPS5641387A (en) | 1981-04-18 |
| JPS5937749B2 true JPS5937749B2 (ja) | 1984-09-11 |
Family
ID=14693711
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11670279A Expired JPS5937749B2 (ja) | 1979-09-13 | 1979-09-13 | 光沢クロメ−ト処理剤およびその処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5937749B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3782326T2 (de) * | 1986-07-14 | 1993-05-06 | Nihon Parkerizing | Zusammensetzung zur behandlung einer metallflaeche und behandlungsverfahren. |
| JP6551270B2 (ja) * | 2016-03-11 | 2019-07-31 | Ｊｆｅスチール株式会社 | 亜鉛系めっき鋼板の製造方法 |
| WO2019000452A1 (zh) * | 2017-06-30 | 2019-01-03 | 深圳市恒兆智科技有限公司 | 皮膜剂、金属件及其表面皮膜化处理方法 |
-
1979
- 1979-09-13 JP JP11670279A patent/JPS5937749B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5641387A (en) | 1981-04-18 |
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