JPS5949155A - ポリチアジルカソ−ドおよびアルカリ金属アノ−ドを有する一次電池 - Google Patents
ポリチアジルカソ−ドおよびアルカリ金属アノ−ドを有する一次電池Info
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Classifications
-
- Y02E60/12—
Landscapes
- Primary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
硫黄窒化物ポリマーまたはポリ（硫黄窒化物）あるいは
（ＳＮ）ｘとしても知られているポリチアジルは、かな
り高い導電性（すなわちドーパントの不存下での導電性
）をもともとそなえた公知の無機、ｆ ＩＪママ−料で
ある。その導電性を改良する種々の方法（たとえばハロ
ゲンへの暴露）が知られている。Ｋ、Ｋａｎｅｔｏによ
る”５ｏｌｉｄ 、５ｔａｔ、ｅＧｏｍｍｕｎｉ ｃａ
ｔｉｏｎｓ” 、第４０巻、第８８９頁（１９８１）
には、ポリチアジルが分解することなくナトリウム金属
と共に錯体となりつることが示されている。
（ＳＮ）ｘとしても知られているポリチアジルは、かな
り高い導電性（すなわちドーパントの不存下での導電性
）をもともとそなえた公知の無機、ｆ ＩＪママ−料で
ある。その導電性を改良する種々の方法（たとえばハロ
ゲンへの暴露）が知られている。Ｋ、Ｋａｎｅｔｏによ
る”５ｏｌｉｄ 、５ｔａｔ、ｅＧｏｍｍｕｎｉ ｃａ
ｔｉｏｎｓ” 、第４０巻、第８８９頁（１９８１）
には、ポリチアジルが分解することなくナトリウム金属
と共に錯体となりつることが示されている。
Ｒ、Ｊ 、 Ｎｏｖａｋ等は１９８２年５月１０日カナ
ダのモン） ＩＪオールで開かれた電気化学学会での談
話で、ポリチアジルはテトラアルキルアンモニウム塩を
含有１−る溶液中で還元分解しうろことを指摘した。
ダのモン） ＩＪオールで開かれた電気化学学会での談
話で、ポリチアジルはテトラアルキルアンモニウム塩を
含有１−る溶液中で還元分解しうろことを指摘した。
同様な観察は”Ｅｌｃｓｔｒｏｃｌｌｉｍｉｃａ Ａｃ
ｔ、ａ−第２５巻、第４３５〜４ろ９頁（１９８０）で
Ｃ，Ｂｅｒｎａｒｄ等も行なった。彼らはテトラアルキ
ル−ムまたはアルカリ金属塩のいずれかのアセトニトリ
ル溶液中における陰極電位−この（ＳＮ）ｘの表面分解
を観察しているに一→−ぎなかつプこ。
ｔ、ａ−第２５巻、第４３５〜４ろ９頁（１９８０）で
Ｃ，Ｂｅｒｎａｒｄ等も行なった。彼らはテトラアルキ
ル−ムまたはアルカリ金属塩のいずれかのアセトニトリ
ル溶液中における陰極電位−この（ＳＮ）ｘの表面分解
を観察しているに一→−ぎなかつプこ。
電池、特に二次電池、に共役ｔ，ｌこ主鎖乞有するポリ
マーカソードおよびリチウムアノ− Ｆ欠イ吏うことが
提案された。特にＭＨｅＤ１＋ｌｒｍｉｔ１（ １ ９
８ ２ ）の米国特許第４，６２１，１１４号ヶ参照
。こσ）特許ではアセチレンポリマー類につ（・−（主
に述ｌくて（・るが、他の共役ポリマー類につ（・ても
調べて℃・る（第４４，’．５８〜６３行参照）。、１
？ ＋１チアジルのような共役した主鎖を有１−る無機
ｒｅ ｌマー類に関する記載はない。
マーカソードおよびリチウムアノ− Ｆ欠イ吏うことが
提案された。特にＭＨｅＤ１＋ｌｒｍｉｔ１（ １ ９
８ ２ ）の米国特許第４，６２１，１１４号ヶ参照
。こσ）特許ではアセチレンポリマー類につ（・−（主
に述ｌくて（・るが、他の共役ポリマー類につ（・ても
調べて℃・る（第４４，’．５８〜６３行参照）。、１
？ ＋１チアジルのような共役した主鎖を有１−る無機
ｒｅ ｌマー類に関する記載はない。
高エネルギーおよび高電力密度の一次電池を、ポリチア
ジルまたはノ・ロゲン化ｙｌ”４リチアジルカソードお
よびリチウム、ナトリウムまたは合金アノードな使って
つくることができることを見出した。
ジルまたはノ・ロゲン化ｙｌ”４リチアジルカソードお
よびリチウム、ナトリウムまたは合金アノードな使って
つくることができることを見出した。
従って、本発明は、
（α） ポリチアジルおよびノ・ロゲン処理１−た，ｆ
＋）チアジル類よりなる群から選択した無機＋＋’ｅ
リマーカソ−Ｆ； （５１ リチウム、リチウム合金類、ナトリウムおよ
びナトリウム合金類よりなる群から選択したアノード；
および （Ｃ）極性有機溶媒に溶解したアルカリ金属塩よりなる
電解質； よりなる−次電池に関する。
＋）チアジル類よりなる群から選択した無機＋＋’ｅ
リマーカソ−Ｆ； （５１ リチウム、リチウム合金類、ナトリウムおよ
びナトリウム合金類よりなる群から選択したアノード；
および （Ｃ）極性有機溶媒に溶解したアルカリ金属塩よりなる
電解質； よりなる−次電池に関する。
本発明の電池は一次電池であり、再充電することができ
ない。−次電池の放電の間に、無機ポリマーカソードは
、以下に詳述するよ５に分解１−る。
ない。−次電池の放電の間に、無機ポリマーカソードは
、以下に詳述するよ５に分解１−る。
本発明のカソードには、ヤリチアジルまたは・・ロゲン
処理したポリチアジルのいずれかの無機ポリマー、材料
がある。ハロゲン処理したポリチアジル類の中で、塩素
および臭素処理した（ドープした）ポリチアジル類が好
ましく、臭素処理したポリチアジルが最も好ましい。こ
のような材料は時には゛・・ロゲン化パまたは゛°臭素
化パとも呼ばれる。
処理したポリチアジルのいずれかの無機ポリマー、材料
がある。ハロゲン処理したポリチアジル類の中で、塩素
および臭素処理した（ドープした）ポリチアジル類が好
ましく、臭素処理したポリチアジルが最も好ましい。こ
のような材料は時には゛・・ロゲン化パまたは゛°臭素
化パとも呼ばれる。
臭素でドープするのがより適している。ポリチアジルが
ハロゲン処理されている場合、放電プロ七スには、まず
初めに・・ロゲンが陰極から分離する（たとえば還元ま
たは置換または脱力１ｆによって）反応そしてポリチア
ジル主鎖が分角Ｔ１１″る第二の段階が含まれる。無機
ポリマー類の分子量は限定的ではなく、不融性で不溶性
の導電性月別を形成するのに十分な分子量であるのが好
ましい。無機ポリマー材料の製法はＧ．Ｂ．Ｓｌ，ｒｅ
ｅｌ．等の’ Ｍｏｌ−ｅｃｕ．Ｊ．ａｒＭｅｔａ．Ｊ
−ｓ” 、第５０１〜３２６頁で明らかにされているよ
うに周知である。
ハロゲン処理されている場合、放電プロ七スには、まず
初めに・・ロゲンが陰極から分離する（たとえば還元ま
たは置換または脱力１ｆによって）反応そしてポリチア
ジル主鎖が分角Ｔ１１″る第二の段階が含まれる。無機
ポリマー類の分子量は限定的ではなく、不融性で不溶性
の導電性月別を形成するのに十分な分子量であるのが好
ましい。無機ポリマー材料の製法はＧ．Ｂ．Ｓｌ，ｒｅ
ｅｌ．等の’ Ｍｏｌ−ｅｃｕ．Ｊ．ａｒＭｅｔａ．Ｊ
−ｓ” 、第５０１〜３２６頁で明らかにされているよ
うに周知である。
硫黄対窒素の比が１対１である組成が、電池の内部抵抗
を最低にするという観点から、好ましいが、この比が１
：１である必′皮はない。この内部抵抗が低いといつこ
とは、式（ＳＮ）ｘの１対１組成物が、ポリマーのーＸ
１（のみに（Ｓ＝Ｎ）単位を含む他の組成物に較べて、
導電１ヒ１“が高くなっていることに帰因する。
を最低にするという観点から、好ましいが、この比が１
：１である必′皮はない。この内部抵抗が低いといつこ
とは、式（ＳＮ）ｘの１対１組成物が、ポリマーのーＸ
１（のみに（Ｓ＝Ｎ）単位を含む他の組成物に較べて、
導電１ヒ１“が高くなっていることに帰因する。
無機月利の物理的形態も限定的ではなく、プ・レストは
レット、単結晶および薄いフィルムを含めた種々の形態
が考えられる。電池をつくる際に、無機材料の他に別の
材料、たとえば結合剤、も存在させうる。適当な別の材
料の一つは炭素粉末である。
レット、単結晶および薄いフィルムを含めた種々の形態
が考えられる。電池をつくる際に、無機材料の他に別の
材料、たとえば結合剤、も存在させうる。適当な別の材
料の一つは炭素粉末である。
本発明の電池のアノードはリチウムまたはリチウム合金
またはナトリウムまたはすトリウム合金である。リチウ
ム／アルミニウムおよびリチウム／ホウ素合金が中でも
好ましい制別であるが、最も好ましいアノード材料はリ
チウム自体である。
またはナトリウムまたはすトリウム合金である。リチウ
ム／アルミニウムおよびリチウム／ホウ素合金が中でも
好ましい制別であるが、最も好ましいアノード材料はリ
チウム自体である。
やはり物理的形態は限定されないが、リチウム箔、プレ
ートまたはロンドが特に適している。
ートまたはロンドが特に適している。
本発明の電池の電解質は、極性有機溶媒に溶解した無機
アルカリ金属塩よりなる。塩の陽イオン・はアノードに
相応して普通リチウムまたはナトリウムであり、従って
リチウムが好ましい。リチウムまたはナトリウム以外の
アルカリ金属塩を少なくとも初めに存在させることも考
えられる。適当な塩には、陰イオンがハロゲン化物、ハ
ロゲン化物を含む錯体陰イオン（たとえば、テトラフル
オロホウ酸塩、ヘキザフルオロ砒酸塩、ヘギザフルオロ
リン酸塩およびトリフルオロメタンスルホン酸塩）また
は酸素を含む錯体陰イオン（たとえば過塩素酸塩）およ
びホウ化テトラフェニルのような他の錯体陰イオンであ
るものをあげることができる。特に好ましい塩はハロゲ
ン化リチウム、特に塩化リチウムまたは臭化リチウムで
ある。ハロゲン処理したポリチアジルを使用する場合、
電解質中の陰イオンは無機７１″：リフ−中のハロゲン
ドーパントに相当し５る。
アルカリ金属塩よりなる。塩の陽イオン・はアノードに
相応して普通リチウムまたはナトリウムであり、従って
リチウムが好ましい。リチウムまたはナトリウム以外の
アルカリ金属塩を少なくとも初めに存在させることも考
えられる。適当な塩には、陰イオンがハロゲン化物、ハ
ロゲン化物を含む錯体陰イオン（たとえば、テトラフル
オロホウ酸塩、ヘキザフルオロ砒酸塩、ヘギザフルオロ
リン酸塩およびトリフルオロメタンスルホン酸塩）また
は酸素を含む錯体陰イオン（たとえば過塩素酸塩）およ
びホウ化テトラフェニルのような他の錯体陰イオンであ
るものをあげることができる。特に好ましい塩はハロゲ
ン化リチウム、特に塩化リチウムまたは臭化リチウムで
ある。ハロゲン処理したポリチアジルを使用する場合、
電解質中の陰イオンは無機７１″：リフ−中のハロゲン
ドーパントに相当し５る。
電解質中に使用する不活性極性有機溶媒は、従来からリ
チウム塩を溶’１９Ｔｒ Ｔるのに使用されてきたどの
ようなものでもよい３、好まＩ７い種類はエステル類（
たとえばプロピレンカーボネート）、脂肪族エーテル類
（たとえばジメトキシエタン）および環状エーテル類（
たとえばテトラヒドロフラン）である。特に好ましい溶
媒はプロ上０レンカーボネートおよびジメトキシエタン
である。これらの溶媒の混合物も使用しつる。塩をポリ
エチレンオキシドに分散させたような固体電解質を使用
することも考えられる。
チウム塩を溶’１９Ｔｒ Ｔるのに使用されてきたどの
ようなものでもよい３、好まＩ７い種類はエステル類（
たとえばプロピレンカーボネート）、脂肪族エーテル類
（たとえばジメトキシエタン）および環状エーテル類（
たとえばテトラヒドロフラン）である。特に好ましい溶
媒はプロ上０レンカーボネートおよびジメトキシエタン
である。これらの溶媒の混合物も使用しつる。塩をポリ
エチレンオキシドに分散させたような固体電解質を使用
することも考えられる。
無機ポリマーに対して存在させるリチ？ムの量は、少な
くとも無機ポリマーが還元分解１−ろのに必要な量であ
る。無機ｙＮ＋）マーがハロゲン処理されたものである
のならば、追加リチウムは脱ハロゲン化および分解を行
なう（電気化学的手段で直接あるいは間接的に）必要が
ある。一般に、無機ポリマーカソードの無機ポリマーの
各−８４Ｎ４−に対して少なくとも一個のリチウムが必
要であり、そして無機ポリマー中の各ハロゲン原子に対
して少なくとも一個のリチウムが必要とされる。リチウ
ム合金の場合、一般にリチウムのみを数える。
くとも無機ポリマーが還元分解１−ろのに必要な量であ
る。無機ｙＮ＋）マーがハロゲン処理されたものである
のならば、追加リチウムは脱ハロゲン化および分解を行
なう（電気化学的手段で直接あるいは間接的に）必要が
ある。一般に、無機ポリマーカソードの無機ポリマーの
各−８４Ｎ４−に対して少なくとも一個のリチウムが必
要であり、そして無機ポリマー中の各ハロゲン原子に対
して少なくとも一個のリチウムが必要とされる。リチウ
ム合金の場合、一般にリチウムのみを数える。
この最小値の２００〜４００チまたはそれ以上の過剰量
が考えられる。
が考えられる。
リチウム塩の濃度および量は限定されないが、一般にカ
ソードおよびアノードの両方を湿らせるのに十分な溶媒
および電解質の導電率を少なくとも約２×１０３ｓ／Ｃ
ＩｒＬのレベル［するのに十分な電解質中の塩と限定す
る。カソードとアノードとの間の分離は十分に行なって
（使用するのならば十分なセパレーターを入れる）有意
な自己放電を防止すべきであるＡ３、長い保存寿命は必
ずしも必要ではないであろう。たとえば、乾電池を使用
直前に電解質溶液で満だ１−ことが考えられる。
ソードおよびアノードの両方を湿らせるのに十分な溶媒
および電解質の導電率を少なくとも約２×１０３ｓ／Ｃ
ＩｒＬのレベル［するのに十分な電解質中の塩と限定す
る。カソードとアノードとの間の分離は十分に行なって
（使用するのならば十分なセパレーターを入れる）有意
な自己放電を防止すべきであるＡ３、長い保存寿命は必
ずしも必要ではないであろう。たとえば、乾電池を使用
直前に電解質溶液で満だ１−ことが考えられる。
次の二つの実施例は本発明？説明書Ｉ−るものである。
実施例１
不活性雰囲気下、粉末状の゛臭素化“（’５Ｎ）Ｘ、平
均組成力ゝ（ＳＮ Ｂｒｏ、：＞３５）ｘσ）化合物（
ＳＮ Ｂｒｏ、 ２５）Ｘと（ＳＮ Ｂｒｏ、４ ）Ｘ
との混合物で電池を２くった。
均組成力ゝ（ＳＮ Ｂｒｏ、：＞３５）ｘσ）化合物（
ＳＮ Ｂｒｏ、 ２５）Ｘと（ＳＮ Ｂｒｏ、４ ）Ｘ
との混合物で電池を２くった。
この粉末は５ ％ Ｓｂａｗｉ ｎｇａｎ Ｂ、１ａｃ
ｋ （ガルフ オイル ケミカル社のアセチレンブラッ
ク）と混合し、投レットにプレスした。このべ°レット
を、リチウムアノードおよびＬｉＢｒで飽和させたプロ
ピレンカーボネート（ＰＣ）の電解質を有する′電池内
にカソードとして用いた１、この電池の放電曲線（荷電
対電圧）は二つのプラト〜を示した。′５４〜６．２Ｖ
の上部のプラトー（臭素化試料の特性であることを後に
示で）は、（ＳＮ ＢｒＯ，３３５））（４７）！ノｔ
ｉ−量に対し４７．５ Ａ４１７ｋｇの客用を丞した。
ｋ （ガルフ オイル ケミカル社のアセチレンブラッ
ク）と混合し、投レットにプレスした。このべ°レット
を、リチウムアノードおよびＬｉＢｒで飽和させたプロ
ピレンカーボネート（ＰＣ）の電解質を有する′電池内
にカソードとして用いた１、この電池の放電曲線（荷電
対電圧）は二つのプラト〜を示した。′５４〜６．２Ｖ
の上部のプラトー（臭素化試料の特性であることを後に
示で）は、（ＳＮ ＢｒＯ，３３５））（４７）！ノｔ
ｉ−量に対し４７．５ Ａ４１７ｋｇの客用を丞した。
２７〜２．４■の低部のアラ）−’（（ＳＮ）Ｘ自体の
還元に相当すると思われる）は、（ＳＮ）ｘのみの重量
に対し１５．０Ａｈ／ｋｇの容量を示した。固体（ＳＮ
）ｘカッ〜ドは放電の間溶解することが観察された。
還元に相当すると思われる）は、（ＳＮ）ｘのみの重量
に対し１５．０Ａｈ／ｋｇの容量を示した。固体（ＳＮ
）ｘカッ〜ドは放電の間溶解することが観察された。
実施−例２
カソードとしての（ＳＮ）ｘ単結晶の小片、リチウムア
ノードおよびＰＣ中にＬ ｊ、 Ｂ ｒを加えたものか
らなる電解質で電池をつくった。ただ一つの放電プラト
ーが２．９Ｖ〜２．６■に見られた。電池の不完全放電
は（ＳＮ）ｘ結晶の重量に対し１３９ Ａｈ／ｋｇを示
した。（注二四個のＳＮ単位当りの一つの電子の放電は
１４４ Ａ１１／に９であった。）特許出願人 アラ
イド・コーポレーション１゛１ 代理人 弁理士 湯 浅 恭 三□ （外４名）
ノードおよびＰＣ中にＬ ｊ、 Ｂ ｒを加えたものか
らなる電解質で電池をつくった。ただ一つの放電プラト
ーが２．９Ｖ〜２．６■に見られた。電池の不完全放電
は（ＳＮ）ｘ結晶の重量に対し１３９ Ａｈ／ｋｇを示
した。（注二四個のＳＮ単位当りの一つの電子の放電は
１４４ Ａ１１／に９であった。）特許出願人 アラ
イド・コーポレーション１゛１ 代理人 弁理士 湯 浅 恭 三□ （外４名）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （Ｉ）（α） ポリチアジルおよびハ、ロゲン処理した
ポリチアジル類よりなる群から選択した無機ポリマーを
含むカソード； （ｈ） リチウム、リチウム合金類、ナトリウムおよ
びナトリウム合金類よりなる群から選択したアノード；
および （Ｃ）極性有機溶媒に溶解したアルカリ金属塩よりなる
電解質； よりなる−次電池。 （２）前記無機ポリマーがポリチアジルである、特許請
求の範囲第（１１項に記載の一次電池。 （３）前記無機ポリマーが臭素化ポリチアジルである、
特許請求の範囲第（１）項に記載の一次電池。 （４）前記アノードがリチウムである、特許請求の範囲
第（１）項または第（２）項または第（３）項のいずれ
かに記載の一次電池。 （５）前記アルカリ金属がリチウム塩である、特許請求
の範囲第（４）項に記載の一次電池。 （６）前記不活性有機溶媒がプロピレンカーボネートで
ある、特許請求の範囲第（１）項または第（２）項また
は第（３）項のいずれかに記載の一次電池、。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US40838982A | 1982-08-16 | 1982-08-16 | |
| US408389 | 1982-08-16 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5949155A true JPS5949155A (ja) | 1984-03-21 |
Family
ID=23616096
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14908783A Pending JPS5949155A (ja) | 1982-08-16 | 1983-08-15 | ポリチアジルカソ−ドおよびアルカリ金属アノ−ドを有する一次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5949155A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0356352A (ja) * | 1988-03-12 | 1991-03-11 | Meinan Mach Works Inc | ベニヤ単板の自動仕組堆積装置 |
| JP2003308839A (ja) * | 2002-04-15 | 2003-10-31 | Nec Corp | ラジカル電池 |
-
1983
- 1983-08-15 JP JP14908783A patent/JPS5949155A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0356352A (ja) * | 1988-03-12 | 1991-03-11 | Meinan Mach Works Inc | ベニヤ単板の自動仕組堆積装置 |
| JP2003308839A (ja) * | 2002-04-15 | 2003-10-31 | Nec Corp | ラジカル電池 |
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