JPS5950085A - セラミツク、サ−メツトまたは金属複合体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は基体又は基礎要素としての金属又はメタロイド
の窒化物、酸化物、ヒ化物、ホウ化物、リン化物、テル
ル化物、チタン酸塩、ケイ化物、炭化物などのそれ自体
又はそれらの圧縮成形体に関する。これらはコーティン
グ、フィルム層、又は中間層形成体として錫、鉛、イン
ジウム又はそれらの合金を炭化物又はカルｙＪ？＝ル形
成体と混合して使用しかつ基体を一酸化炭素雰囲気にお
いてコーティングなどの形成体と結合する種々の他の基
体と結合できる。

我々はさきの出願（特願昭ＪＡ−ｆ♂７１１−／）にお
いて、錫、鉛、インジウム又はそれらの合金と炭化物又
はカルテニル形成体との混合物よシ成り、前記出願記載
の基体への接着コーティングを生成するのに特に有用で
あることが発見された種々の基体及び合金の組合せにつ
いて開示した。我々の方法はさきの出願の発明の種々の
点を利用、調査している間になされ、かつ異なる材料と
基体とを結合するのが非常に困難であることが従来から
知られている基体に応用して特に有用であることが常識
的に知見された次の発見に基くものである。

さきの出願において開示しているように、錫、鉛、イン
ジウム又はそれらの合金と炭化物及びカル？ニル形成体
との組合せは、それらが適当に混合され、次いで基体と
一酸化炭素雰囲気において結合されるとき従来知られて
いない、完全に予知されない結果が得られている。この
発見はこれまで結合することが最も困難である基体と金
属とを結合する可能性の途を開いた。実質的に空隙がな
く、大なる接着性と耐性に測定できない増加とを有する
良好な結合を容易に形成することが従来できなかった種
々の基体に上記方法を実施することによって、すぐれた
収量で形成されることが知見された。これは基体で可能
であり、又基体上の錫、鉛、インジウム合金はさらに他
の基体又は金属と種々の形で結合できるため熱放散、電
流伝導などの目的の電子工業の如き多くの用途に有用な
従来から知られていない、新規の基体を提供し、かつこ
れらの装置間に汚染のない、実質的に全く気孔のない（
顕微鏡試験による〕結合を形成する。圧電体例えばチタ
ン酸バリウムの如き他の装置及びヒ化アルミニウムガリ
ウムに基〈ようなレーザー光線型振器は、基体を導電性
物質又は基体或は熱伝導性であるが電気絶縁性の基体例
えば酸化ベリリウムにうまく結合させるのにあらかじめ
必要なコストの小部分でを用な用途に対し容易な手段で
容易に結合及び加工することができる。

前述に鑑み、さきの出願における開示はここで参考とす
るが、繰返す必要はない。一般に、同じ雰囲気条件が、
同じ温度範囲とともに適用され、これらは必要な条件で
基体に対し確立される。同様に、適当な結合が一酸化炭
素の還元性雰囲気により生ずる滞留時間は必要に応じ確
立されるが、一般にさきの出願に記載される範囲内であ
る。使用される特殊の温度及び滞留時間は特殊の基体に
対し最適であり、必要条件の単なる所定の確立は本発明
の実施が適用されることを求めている工業的設備におい
て実施されるとき、何れの場合でも遂行される。

一酸化炭素は極めてすぐれた還元剤であるけれども、他
の相容性の還元剤と混合することができる。同様に、−
酸化炭素の反応機構又は還元性に影響を与えない一酸化
炭素と相容性の他のガスで稀釈することもできる。還元
性雰囲気が確立され、かつ適当な結合が例えば実質的に
気孔がなく、前述のように十分な濡れと密接な付着とに
よって形成された後、還元雰囲気は適当に除かれ、他の
不活性雰囲気が置換されて形成される複合体を冷却する
。基体及び物質の予熱は同様に水素の如き還元ガスにお
いてなすことができるけれども、後続の冷却と同じ手段
で、始動する加熱は不活性雰囲気において行われる。然
しながら、最も有効な手段で、特にすぐれたものは基体
、層などを錫、鉛、インジウム及び（又は）それらの合
金及び炭化物又はカルがニル形成体と一酸化炭素の存在
において結合することであり、それは基体、錫など及び
（又は）炭化物又はカル７Ｉ＝ル形成体でともかくも共
働的に相互作用するようである。

炭化物又はカルΔ？ニル形成体は種々の形式で使用され
るけれども、コロイド状から始まり、微粒子状で′今イ
ンチまでの微細粒子で使用するのが最も有利である。こ
れらの微粒子は錦などの金属に、例えば捏造及び（又は
）加温成形又は同様の方法によって助けられる条件の下
において分散され：同様に、それらの極めて微細な形式
の他における一方の分散質はロジン油又は分散体より容
易に蒸発する種々のフレオンの如きベヒクルに適当に混
合される。分散体はそれから基体上に塗布されるか又は
基体の厚さによってスクリーン法又は印刷によってそれ
に適用される。その後、材料が適当な条件の下において
前述の如き還元雰囲気で挿入される。斯くして、異なる
型（・母ターン）が基体例えば回路などを形成する導電
性通路及び同効物上に形成される。

さきの出願において与えられた基体例のあるものはこれ
まで開示されない基体とこの出願における同様によく結
合される。従って、本出願において開示し、請求してい
るような種々の基体はと＼に開示しているような目的に
対し有用な顕著にして新規な組合せで結合することがで
きる。斯くして、電子顕微鐘に使用される非常に有効な
電子源として有用なホウ化ランタン、ＬａＢ５　は最初
に錫−バナジウムで被覆されるとき、電気装置に顕著に
結合される。この基体は一酸化炭素の雰囲気において約
１０００℃で、約／ｊ〜２チのバナジウム、残部錫より
組成物で良好に結合又は被覆される。

これらの粉末の均質混合、微細な形における容易な分散
性及び基体への容易な適用はこれらの組合せを前述の如
き他の種々の基体に対する適用の目的に対し貢献する。

例えば酸化ベリリウムは２つの層の他方であるようなホ
ウ化ランタン又は炭化物又はカルブニル形成体例えばバ
ナジウムとの混合物においてコつに対する中間層として
錫などを有する基体と容易に結合される ヒ化ガリウム又はヒ化アルぽニウムガリウム上にフィル
ム、層などを形成し、かつ（又は）ヒ化ガリウム又はヒ
化アル電ニウムガリウムを種々の基体と結合する他の同
様に容易な方法が錫と炭化物又はカル＆ニル形成体との
組合せを使用するとき発見された。これらのあるものは
例えばＣｒ−３ｎ。

Ｖ　−Ｓｎ％Ｍｏ−！３ｎ、　Ｗ　−Ｓｎ、Ａ−８ｎ、
７’ｊ−５ｎ。

Ｔａ　−Ｓｎ　、　Ｍｎ　−ｓｎ　、　Ｎｌ　−Ｓｎ　
　及びｃｏ−５ｎである。

上記組合せのチは約／ｊ〜・２チの炭化物又はカルブニ
ル形成体、残り錫であり、好ましい範囲はヒ化ガリウム
又はヒ化アルミニウムガリウムに結合されるとき約１０
〜７３％の炭化物又はカルｙｔ”ニル形成体である。上
記と同様に、特に５ｎ−Ｖの組合せはケイ素、窒化ケイ
素又は酸化ケイ素に接着コーティングを形成するのに容
易に使用され、斯くして３つの種々の層の組合せを形成
する（これらの他、順繰りに他の前述の基体に結合され
る）。

上述の炭化物又はカル＆ニル形成体の他、これらの混合
物も同様に有用である。例えば、Ｃｒ、Ｖ、ＭＯ及び２
０％のＳｎに対し１０ｆｌ、のＣＯより成るコバルト混
合物に対する１０チのニッケルの添加は炭化タングステ
ンの如き基体に、ここに述べたような基体との組合せに
おいて同様に顕著な接着を生ずる。

さらに、発光ダイオード（ｌｉｇｈｔ　ｅｍｌｔｔｌｎ
ｇｄｌｏｄｅ　）用のような高周波数で使用されるリン
死力゛リウムは炭化物又はカルブニル形成体との錫、イ
ンジウム、鉛合金、りＯチのａｎ、７％のＶ及びｊチの
Ｎ１で一酸化炭素の雰囲気においてり００℃で被覆され
る。著しく接着性の結合が形成された。

同様な手段において、錫などに対しバナジウムを前述と
同じ割合で使用し、又ニッケル、ジルコニウムオルト−
シリケート自体又はケイ酸マグネシウムとの混合物及び
さらにケイ酸アルミニウムと混合する前記の２つは同じ
条件で一酸化炭素において著しい接着特性を有して良好
に被覆される。

前記と同じ手段で、種々のチタン酸塩例えばチタン酸バ
リウム；窒化ケイ素−酸化物例えば酸化ホウ素；ヒ化物
；ケイ化物：テルル化物及び同効物が錫含有災化物又は
カルホニル形成体で炭素例えば黒鉛；金属例えばステン
レス鋼；酸化物例えば酸化ベリリウムなどの如き基体に
結合される。

水沫によれば、複合物はすぐれた機械的及び（又は）電
気的及び（又は）熱伝導特性を有する。

新規な金属を使用する必要もなくメス・々ツタリングも
必要とせずかつ極めて堅実にして強固な結合が形成され
る。温度は高温要求がこれまでできなかったような、例
えばこれまでのこれらの温度制限が達成できないスラン
して鋼に結合するときのような特別製のケースにおいて
遭遇するよう風種々の基体で調節される。

一般に、本発明はサーメットとして知られるセラミック
スと金属との混合物を包含する総てのセラミック型の物
質及び金属又はメタロイドの酸化物、窒化物、ヒ化物、
チタン酸塩、テルル化物、ケイ化物、ホウ化物、リン化
物及び炭化物を包含する同効物に適用できることが発見
された。これらは粉末の形において例えば非常に高い圧
力の下（粉末の鑵において、周知の技術のように高い静
圧に付されるとき）で非常な強固なマスに　静圧的に圧
縮されるとき、基体物質として特に有用であることが発
見された。

これらの基体物質は又相容性であるか又は相容性でない
が強い互に又は他の同様の形式で微細な分散体を形成す
る形式で粉末として分布され、それから顕著な性質の完
全に稠密な形に　静圧的に圧縮される。斯くして、これ
らはその後鍋など及び炭化物又はカルボニル形成体とに
よって他の金属、セラミックス、サーメット及び同効物
に結合される処のセラミックス又はサーメット（セラミ
ック、金属の糺合せ）であり得る。その後こ＼に記載す
るように炭化物又はカルボニル形成体と混合する錫、鉛
、インジウム又はそれらの合金体で結合されるとき、こ
れらの基体はお互に又は他の金属及びサーメットと強い
結合を有しかつ上述の種々の目的に使用される。

又さきの出願において、我々は炭素例えば黒鉛、ダイヤ
モンドなど及び基体と結合するのが非常に困難なその他
のものと接着複合体を形成するための炭化物又はカルｙ
ｔ”ニル形成体との種々の錫、鉛、インジウム組成物に
ついて開示した。加うるに、これらの基体は、これらが
さきの出願に開示したように錫、鉛、インジウム組成物
をその上に析出及び処理したとき、基体と結合するのが
困難なこれらに、他の金属を結合するこれまで藺められ
なかったり能性を有している。例えば錫合金にこのよう
に結合されるとき鋼は温度特性を強化した青銅組成物を
形成し、又黒鉛、錫及び銅の如き複合体は最後のλつが
青銅に変るとき、錫単味で達成できるものよシ遥かに過
剰の有用な温度限界を有する黒鉛−青銅複合体を形成す
る。

我々はさらに、これら及び他の基体がＮｌ　−Ｃｕ−Ｎ
ｌの如きサンドウィッチの形である金属と共に使用され
るとき、さらに付加する有益な特性が得られかつ温度限
界がさらに改良されることを発見した。

なお又、我々は窒化ホウ素、ニホウ化チタン（Ｔ４８２
　）又はそれらの混合物が基体として使用されるとき、
これらは又錫、鉛、インジウム及びそれらの合金を炭化
物又はカルボニル形成体と混合して、顕著な特性を有す
る接着複合体を形成することを発見した。これらの複合
体はそれから前述の如き目的及び抵抗体（ｒｅｓｉｓｔ
ａｎｃｅ　ｅｌｅｍｅｎｔ　）よりの汚染のないことが
求められる雰囲気において抵抗体の如き他の目的に対し
使用さｎる。その型式の汚染は、例えば半導体の製造又
はシリコン金属の製造即ちシリコンが例えば太陽電池に
用いられる単結晶成長又はエビターシリコン成長には非
常に望まシくないものである。

上述のような多くの複合体の中、複合体を加工する前述
の方法は混合物の析出、圧縮粉末予備成形体の析出又は
粉末混合物又は予備成形体への金属の析出に同様に適用
することができるものであり、そのいずれもは複合体を
形成するために基体又は金属の上でなすものである。

さきの出願は炭化物又はカルボニル形成体の他に種々の
方法の詳細について述べているので、さきの出願はこ＼
では参考となり本出願の一部を構成するものである。

次に本発明の実施例を示すが本発明はこれに限るもので
はない。

実施例／ 基体として窒化ホウ素が使用されるとき、実質的に自由
境界面のないＳｎ　−Ｃｒ組成物（Ｓｎ　９０ｗｔチ、
Ｃｒ　／　Ｏｗｔ　％、／　００　％　Ｃｏ雰囲気中）
の接着コーティングが窒化ホウ素の表面上に形成される
。この組成物は濡れ低下しない。黒鉛基体と同様に、そ
の錫コーティング上の銅層は青銅を形成する。窒化ホウ
素に加えて、前述の組成物で被覆されるとき（又は銅と
のサンドウィッチがコーティングで形成されるとき）ニ
ホウ化チタンはすぐれた構造的特性例えば強度を発揮す
る。窒化ホウ素とＴｃ　Ｂ　２との混合物は同様に錫及
び炭化物又はカルテニル形成元素又はその混合物例えば
上記のり０’１ｏａｎ−１０１ｒＣｒ組成物と結合され
る。窒化ホウ素はすぐれた研磨剤であり、又窒化ホウ素
−Ｔｔ　Ｂ　２混合物はすぐれた抵抗体である。

実施例λ 錫、鉛又はインジウム合金との炭化物又はカルｙ）Ｐニ
ル形成体、例えばＣｒ　、ＴＬ、　Ｈｆ、　Ｚｒ、　Ｃ
ｏ　、ＦｂＮ　ｌ　ｓ　Ｍｎ　、Ｒｅ　、Ｒｕ１Ｒｈ　
＜　Ｏｓ　％　ｌ　ｒ、ｖｓ　Ｎｂ−”ａ　ｓ　Ｗ、Ｍ
Ｏ又はこれらの混合物は窒化ホウ素又はニホウ化チタン
基体如対し選択であり、或はこれらの基体は相互の混合
物例えば／：ｌ混合物（重ｔ）である。

これらの基体組成物に対し他の金属が接着複合体（前述
の基体に対すると同様）として結合され、例えば揮々の
割合でのモネル金属型のようなＣｕとＮ１　又は厚さ７
〜１０ミルのＮｉと２〜！ミル〜０、　／インチのＣｕ
とのＮｌ　−Ｃｕ　−Ｎｌ　ｖンドゥイノテが例えば錦
上におかれる。／ミルのＮｉ　、　ｊミルのＣｕ、　／
ミルのＮｉが特に黒鉛上に７０％５ｎ−１０チＣｒ子備
成形体組成物で上記の複合体を形成するのに十分に作用
する。Ｎｌ、Ｃｕ、Ｍｏなとの種々の他のサンドウィッ
チ上張りが使用される。

手続補正書（方式） １、事件の表示　昭和よ７　　年特許願　第１７０ｇ２
．１号２　発明（Ｄ名称　　セラミック、サーメットま
だは金属複合体３、　補正をする者 事件との関係　　出願人 ４、代理人

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）金属またはメタロイドの窒化物、酸化物、ヒ化物
   、チタン酸塩、ケイ化物、オ・つ化物、テルル化物、リ
   ン化物または炭化物、あるいはそれらの圧縮成形体から
   なる基体上の、接着コーティング、フィルムまたは層と
   しての、炭化物形成体またはカルブニル形成体と組合わ
   されたー成分としての錫、鉛、インジウム、錫合金、鉛
   合金を九はインジウム合金からなる複合体であって、加
   熱においても濡れ低下性がなく、該接着コーティング、
   フィルムまたは層と該基体との間の接触角が零乃至負で
   あり、該コーティング、フィルムまたは層と該基体との
   間の界面には実質的に空隙のない複合体。 （２）炭化物形成体またはカルブニル形成体がクロム、
   チタン、ハフニウム、ジルコニウム、コバ＃）、鉄、ニ
   ッケル、マンガン、レニウム、ルテニウム、ロジウム、
   オスミウム、イリジウム、バナジウム、ニオブ、タンタ
   ル、タングステンまたはモリブデン、あるいはそれらの
   混合物である特許請求の範囲第（１）項記載の複合体。 （３）基体構造物がヒ化ガリウムまたはリン化がリウー
   である特許請求の範囲第（１）項記載の複合体。 （４）　　基体構造物がヒ化アルミニウムガリウムゝで
   ある特許請求の範囲第（１）項記載の複合体。 （５）基体がＬａ日。で示される・ホウ化ランタンであ
   る特許請求の範囲第（１）項記載の複合体。 （６）　　基体がチ・タン酸バリウム、オルトケイ酸ジ
   ルコニウム、ケイ酸マグネシウム、またはケイ酸アルミ
   ニウム、あるいはこれらのケイ酸塩の混合物である特許
   請求の範囲第（１）項記載の複合体。 （７）基体が窒化ケイ素である特許請求の範囲第（１）
   項記載の複合体。 （８）基体がと化物である特許請求の範囲第（１）項記
   載の複合体。 （９）基体が金属、メタロイドまたはこのコ種の混合物
   の酸化物、窒化物、ホウ化物、ヒ化物、テルル化物、リ
   ン化物、ケイ化物、チタンｒｖ＆塩またはそれらの混合
   物の圧縮成形体である特許請求の範囲第（１）項記載の
   複合体。 （ト）　炭化物形成体またはカルがニル形成体が７ｊ〜
   、２優のクロム、バナジウム、モリブデン、タングステ
   ン、鉄、チタン、り／タル、マンガン、ニッケルまたは
   コバルトあるいはそれらの混合物であり、残余が錫また
   はインジウムあるいはそれらの合金である特許請求の範
   囲第（２）項記載の複合体。 Ｑｌ）　　鉄が錫とで約ｊ対７ｊの比で炭化物形成体ま
   たはカル／ニル形成体である特許請求の範囲第（１）項
   記載の複合体。 に）炭化物形成体がクロムである特許請求の範囲第（１
   ）項記載の複合体。 （２）　炭化物形成体がバナジウムである特許請求の範
   囲第（１）項記載の複合体。 α◆　カルぎニル形成体がバナジウムと混合したニッケ
   ルである特許請求の範囲第（１）項記載の複合体。 （ト）錫合金が錫−鉛合金である特許請求の範囲第（１
   ）項記載の複合体。 （ロ）　合金がインジウム合金である特許請求の範囲第
   （１）項記載の複合体。 ０乃　インジウムがバナジウムと混合されている特許請
   求の範囲第αＱ項記載罐合体。 舖　基体材料の７種からなる基体上のコーティング、フ
   ィルムまたは層の上にある上張りを更に含み、該上張り
   は該基体上の該コーティング、フィルムまたは層と合金
   化可能な金属である特許請求の範囲第（１）項記載の複
   合体。 （至）　上張りが錫−クロムーヒ化物複合体上の銅であ
   る特許請求の範囲第ａ→項記載の複合体。 翰　上張りがε化物である特許請求の範囲第ａ枠項記載
   の複合体。 ６！９　　基体がヒ化ガリウムであり、コーティングが
   錫とバナジウムとからなるものであり、上張りが酸化ぺ
   ＩＪ　ＩＪクロムある特許請求の範囲第α樟項記載の複
   合体。 （ロ）基体がホウ化ランタンであシ、上張シが酸イヒペ
   リリウムである特許請求の範囲第Ｑ１項項記載複合体。 （ハ）　ベリリアと、その上にある錫−バナジウムめコ
   ーティング、フィルムまたは層と、ヒ化ガリウムまたは
   ヒ化アル電ニウムバナジウムの上張りとからなるサンド
   イッチである特許請求の範囲第（至）項記載の複合体。 （ハ）窒化ホウ素またはニホウ化チタンあるいはそれら
   の混合物からなる基体上の、接着コーティング、フィル
   ムまたは層としての、炭化物形成体またはカルビニル形
   成体と組合わされ九−成分としての錫、鉛、インジウム
   、錫合金、鉛合金またはイン・・クロム合金からなる複
   合体。 （ハ）　炭化物形成体またはカルビニル形成体がクロム
   、チタン、ハフニウム、ジルコニウム、コバルト、鉄、
   ニッケル、マンガン、レニウム、ルテニウム、ロジウム
   、オスミウム、イリジウム。 パナゾウム、ニオブ、タンタル、タングステンまたはモ
   リブデン、あるいはそれらの混合物である特許請求の範
   囲第（ハ）項記載の複合体。 （ハ）　接着コーティング、フィルムまたは層が接着シ
   タ銅、ニッケル、モリブデンまたはこれらの金属のサン
   ドインチ層で更に上張シされている特許請求の範囲第（
   ハ）項記載の複合体。 （ロ）接着上張す層がニッケルー銅−ニッケル複合材料
   である特許請求の範囲第（ハ）項記載の複合体。 翰　基体が窒化ホウ素とニホウ化チタンとの混合物であ
   る特許請求の範囲第（ハ）項記載の複合体。 四　基体が窒化ホウ素である特許請求の範囲第（ハ）項
   記載の複合体。 （７）　基体がニホウ化チタンである特許請求の範囲第
   （ハ）項記載の複合体。 ０溌　窒化ホウ素基体上の接着コーティングとして錫が
   クロムと組合わされている特許請求の範囲第（ハ）項記
   載の複合体。 ０■　基体が窒化ホウ素とニホウ化チタンとの／対／の
   重量比の混合物である特許請求の範囲第（ハ）項記載の
   複合体。 勢　上張り層が黒鉛上にある特許請求の範囲第（ロ）項
   記載の複合体。 （ロ）　金属形態の炭化物形成体またはカルがニル形成
   体と錫、錫合金、鉛、鉛合金、インジウムまたはインジ
   ウム合金の「錫群」金属とからなり、該炭化物形成体ま
   たはカルテニル形成体か／〜ｔｉｏｓであり、残余が該
   錫群金属である合金であって、−酸化炭素雰囲気中にお
   いて、金属またはメタロイドの窒化物、酸化物、ヒ化物
   、チタン酸塩、ケイ化物、ホウ化物、テルル化物、リン
   化物または炭化物、あるいはそれらの圧縮成形体からな
   る基体上での加熱溶融で零または負の接触角を有し且つ
   繰り返しの加熱サイクルにおいても濡れ低下性のない層
   を該基体上に形成する特性を有する合金。 （至）　クロムが５〜１３％であり、残余が錫であるク
   ロム−錫合金である特許請求の範囲第（ロ）項記載の合
   金。 （ロ）　モリブデンが夕〜１０％であり、残余が錫であ
   るモリブデン−錫合金である特許請求の範囲第（ロ）項
   記載の合金。 （ロ）金属またはメタロイドの窒化物、酸化物、ヒ化物
   、チタン酸塩、ケイ化物、ホウ化物、テルル化物、リン
   化物または炭化物、あるいはそれらの圧縮成形体からな
   る基体上の、炭化物形成体またはカルテニル形成体と組
   合わされた錫、鉛、インジウムまたはそれぞれの合金か
   らなる接着コーティング、フィルムまたは層の調製法に
   おいて、粒状の錫、鉛、インジウムまたはそれぞれの合
   金と微細粒状の金属形態の炭化物形成体またはカルｙｔ
   ｒニル形成体とを、該基体上に与える分散液のための分
   散質を形成するために、適したビヒクル中で混合して混
   合物を生成させる工程、−酸化炭素の存在下で該混合物
   の融点まで及びその融点で該混合物を反応させる工程、
   該−酸化炭素雰囲気または一酸化炭素と不活性ガスとの
   混合物の存在下で酸混合物を冷却するかあるいは水素ま
   たは水素と窒素の不活性雰囲気中で該混合物を冷却する
   工程、該混合物を「活性」合金として回収する工程を特
   徴とする調製法。 （至）粒状物がコロイド状の３３０メツシユ（米国）カ
   ラ／々インチ（３，／−７３■）の粒度範囲の混合物で
   ある特許請求の範囲第（ロ）項記載の調製法。 （２）　ビヒクルがロジン、オイル、フレオン組成物ま
   九は類似のビヒクルであり、分散液がスクリーン印刷、
   塗装、吹付または印刷によって基体上に付与される特許
   請求の範囲第０η項記載の調製法。