JPS5953246B2 - 2,5−ジクロロ−p−キシレンの製造方法 - Google Patents

2,5−ジクロロ−p−キシレンの製造方法

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JPS5953246B2
JPS5953246B2 JP1121276A JP1121276A JPS5953246B2 JP S5953246 B2 JPS5953246 B2 JP S5953246B2 JP 1121276 A JP1121276 A JP 1121276A JP 1121276 A JP1121276 A JP 1121276A JP S5953246 B2 JPS5953246 B2 JP S5953246B2
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Description

【発明の詳細な説明】 p−キシレンを塩素と触媒の存在下に反応せしめ、殺虫
剤およびポリマー材料の製造に中間体として有用な化合
物である2、5−シクロロー p−キシレンを含む各種
の環塩素化化合物および異性体の混合物を得ることは公
知である。
かかる反応は溶液中、懸濁液中、あるいは溶剤の不存在
下に実施される。例えば米国特許第2412389号に
はp−キシレンを鉄屑あるいは塩化第二鉄の如き触媒の
存在下に塩素化し核塩素化物の混合物を作9それを次に
一連の工程で分離し該混合物のある成分群を単離するこ
とが記載されている。しかしながらこの方法で作られる
各種化合物ならびに異性体は皆同じように工業的vc重
要あるいは価値があるわけではない。かかる方法は種々
な環塩素化物の混合物を作るのには有用であるが、特定
の環塩素化生放物製造のための直接塩素化法としてはあ
まυ有用ではない。溶剤として酢酸を用い触媒量の塩化
第二鉄あるいぱ沃度の存在下に実施されるp−キシレン
の環塩素化のためのより特殊な方法が米国特許第300
2027号に記載されている。
この方法はモノ−およびジー塩素化誘導体の生成に環塩
素化が限定せられる。2、5−シクロロー p−キシレ
ン異性体は柑反応生成物を水中に圧入し、沈澱物を適当
な溶剤例えば有機アルコールあるいは酢酸から再結晶せ
しめることにより分離せられる。
また米国特許第3035103号により、p一キシレン
を四塩化炭素の如き溶剤中、塩化第二鉄の如き触媒の存
在下に塩素化し、モノ−、ジー、トリ−、およびアト、
ラ項塩素化p−キシレンの混合物を作り、次に蒸留し、
シクロロー p−キシレン留分を低級アルカノールc処
理し工業的に所望の2、5−シクロロー p−キシレン
を回収することが知られている。これら従来法は塩素化
キシレン類を作ク、次に分離を行つて2,5−ジクロロ
−p−キシレンを単離するのには有用であるが、製造の
効率、経済性ならびに所望生成物2,5−ジクロロ−p
−キシレンの収率をさらに良くすることか依然として要
望されている。
従つて本発明の目的の1つは処理ならびに取扱い工程数
を最少限のものとし高純度の2,5−ジクロロ−p−キ
シレンを製造するための簡単な、直接法を提供するにあ
る。
本発明のさらに別の目的は望ましからざる2,3−ジク
ロロ−p−キシレン異性体および過剰あるいは不足塩素
化物の収量を最少限におさえ、2,5−ジクロロ−p−
キシレンの収率を最人ならしめるp−キシレンの接触塩
素化法を提供するにある。p−キシレンを鉄硫化物、ア
ンチモン硫化物、およびそれらの混合物からなる群より
選ばれる触媒の存在下に塩素ど反応せしめると高収率で
2,5−ジクロロ−p−キシレンが得られることが見出
された。
本発明において用いられる鉄および/またはアンチモン
の硫化物には伊えばFeS,FeS2,Fe,S4,F
e2S4,Fe2S,,Sb,S,,sb2s,等なら
びにそれらの混合物が含まれる。本発明の塩素化法は、
塩素化条件下に塩素との反応に不活性な適当な溶剤例え
ば四塩化炭素、クロロホルム、ポリクロロアルカン、パ
ークロロアルカン等の存在下に実施することが出米る。
しかしながら溶剤の不存在下に実施し、所望生成物単離
のための別の分離工程を不要ならしめることがより有利
である。使用せられる触媒の量は広範囲に変更可能で例
えばp−キシレン重1に基いて約0,04重量俸あるい
はそれ以下から約10.0重量%あるいはそれ以上力1
Kす・−ることが出来る。p−キシレノ重量に基いて約
0.1〜1.0重量%を用いるのが好ましい。2,5−
ジクロロ−p−キシレンの収率を最天となし、また高度
塩素化物の形成を最少限ならしめるためには殆んど理論
量の塩素を用いるのが有利で、例えばp−キシレン1モ
ル当り約1.8〜1↓峰ルの塩素が用いられるが、これ
以外の比を帛瞥(かに鷹わ竜い。
反応温度dかr・E′変更が可能であるが、約0゜〜約
100″℃力僧1しく、約25゜〜約70℃あノ範囲が
最も好ましい。
大体室温例えば25℃で反応を開始せしめ、反応中に反
応温度を約50゜〜70℃まで徐々に上昇せしめるのが
好都合であることが見出された。本発明方法は大気圧で
実施するのが好ましいが、所望により人気圧以下あるい
は入気圧以上の圧力下でも実施可能である。反応が終了
するど反応中に形成された副生塩化水素の残留分卦よび
残存塩素ガスは公知方法例えば混合物中に空気あるいは
窒素を吹きこみ除去せしめるのが好都合である。HCI
の除去後、本発明方法で得られる粗塩素化物は通常、約
0〜6重量%の2−クロロ−p−キシレン、約65〜8
0重量%の2,5ニジクロロ一p−キシレン、約10〜
20重量%の2,3−ジクロロ−p−キシレン、約0〜
8重量%の2,3,5−トリクロロ−p−キシレンおよ
び痕跡量の、通常1%以下の2,3,5,6−テトラク
ロロ−p−キシレンを含む。
この粗生成物から簡単な精製工程で純度約90%以上の
2,5−ジクロロ−p−キシレンが容易に得られる。反
応を溶剤中で実施する場合、この溶剤は公知方法、例え
ば蒸留で好都合に除去せられる。
あるいはまた、反応混合物を濾過して、2,5−ジクロ
ロ−p−キシレンを直接得ることも出来る。反応を溶剤
の不存在下に実施する場合、この溶剤分離工程は不要で
ある。粗反応生成物は次に、2,5−ジクロロ−p−キ
シレンは実質的に溶けないが、残クの塩素化生成物の人
部分は溶ける適当な溶剤を用い結晶化処理せしめられる
。この目的に適した溶剤には例えばアルカノール、特に
低級アルカノール例えばメタノール、エタノール、n−
プロパノール、イソプロパノールおよび各種の異性体プ
タノール類が包含される。イソプロバノールがこの目的
に対し特に好ましい溶剤である。般に洛剤の量は、粗反
応生成物1部当り、約0.25〜約10.0重量部、好
ましくは約0.5〜約5.0重量部である。得られる混
合物の固体分を、好ましくは人体室温(例えば25℃)
で濾過し乾燥させる。得られる固体は通常、融点が64
.5゜〜66.5℃であつて、これは高純度2,5−ジ
クロロ−pキシレン融点に近似している。こうして得ら
れる生成物のガスクロマトグラフ分析で通常このものが
約9496の2,5−ジクロロ−p−キブレン、約4%
の2,3−ジクロロ−p−キシレンおよび約2%の2,
3,5−トリクロロ−p−キシレンの組成物であること
が判つた。以下実施例により本発明方法を説明する。
しかしながら、これら実施例は本発明方法の例示にすぎ
ず本発明を限定する意図のものではないことが理解さる
べきである。これら実施例においては、特にことわジな
き限ク、部および%は重量で、また温度は摂氏で示され
ている。実施例 1 A955.8部のp−キシレンと1.9部の硫化第一鉄
(0.2重量%)の混合物を反応容器に仕込み約55℃
に加熱した。
反応混合物の温度を撹拌下約55゜〜60℃に保ち、1
325部の塩素ガスを約14時間を要し徐々に導入した
。反応生成物を窒素でパージし塩化水素と残存塩素を除
去した。この粗生成物のガスクロマトグラフ法による分
析結果を後段の表1に示してある。B 上記粗反応生成
物に約788部のイソプロパノールを約60℃で加え混
合した。混合物を室温まで冷却させ、固体分を濾取し乾
燥させ、融点64.5〜66.5℃の固体1006部を
得た。このものはガスクロマトグラフ分析により93.
5f)2,5−ジクロロ−p−キシレン;4.2%2,
3−ジクロロ−p−キシレン;}よび2.3%2,3,
5−トリクロロ−p−キシレンの組成物であることが確
認された。実施例 2 実施例1Aの方法を繰返し実施した。
但しp−キシレン重量に基いて約0.5重量%の量で硫
化第一鉄を用いた。得られた粗反応生成物の分析結果j
を後段の表1VC.示した。この粗反応生成物を実施例
1Bの如くイソプロパノールで処理し、純度90%以上
の2,5−ジクロロ−p−キシレンを得た。
実施例 33 四塩化炭素100部にp−キシレン1062部をとかし
た溶液に32部の硫化第]失を加えた。
この溶液を約25℃で反応容器5(仕込んた。温度を約
25℃から約55℃に徐々に上昇させ反応物が溶液状に
保たれるようになし、その間に撹拌下411448部の
塩素ガスを約18時間を要し導入せしめた。反応混合物
を窒素でパージし塩化水素と残存塩素を除き、次に25
℃まで徐々に冷却せしめた。
得られた沈澱固体を濾取し乾燥させ969部の生成物を
得たが、このものはガスクロマトグラフ分析で下記組成
であることが確認された。2,5−ジクロロ−p−キシ
レン 95.9%2,3−ジクロロ−p−キシレン
2.7%2,3,5−トリクロロ−p−キシレン1
.3%濾液を蒸留して四塩化炭素を除去し、残渣(78
5部)を約393部のイソプロパノールから結晶化させ
た。
イソプロパノールを用いての再結晶でさらに266部の
生成物を得、このものはガスクロマトグラフ分析によリ
下記組成のものであることが確認された。2,5−ジク
ロロ−p−キシレン 98.3%2,3−ジクロロ−
p−キシレン 1.6%2,3,5−トリクロロ−
p−キシレン0.1?実施例 4106.2部のp−キ
シレンと0.32部の硫化アンチモン(約0.3%)の
混合物を反応容器に仕込み約25℃に加温した。
反応混合物の温度を撹拌下約25℃に保ち、その間Qて
約152部の塩素ガスを約5時間を要し徐々に導入した
。反応生成物を窒素でパージして塩化水素}よび残存塩
素を除去した。得られた粗反応生成物をガスクロマトグ
ラフ法C分析し結果を後段の表1に示した。この粗反応
生成物を実施例1Bの如くイソプロパノールで処理し、
純度90%以上の2,5−ジクロロ−p−キシレンを得
た。比較例 1 比較のため、公知の触媒FeCl3を、実施例1,2訃
よび4とそれぞれ同様方法でp−キシレンの塩素化の触
媒として用いた。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 p−キシレンと塩素とを、鉄硫化物、アンチモン硫
    化物およびそれらの混合物からなる群より選ばれる触媒
    の存在下に反応せしめることを特徴とする2,5−シク
    ロロ−p−キシレンの製造方法。 2 p−キシレンと塩素とを、約0〜100℃の温度で
    p−キシレン量に基づいて約0.1〜約1.0重量%の
    、FeSおよびSb_2S_2からなる群より選ばれる
    触媒の存在下に反応せしめることを特徴とする特許請求
    の範囲第1項記載の方法。 3 p−キシレンと塩素とを約25℃〜約70℃の温度
    で、p−キシレン量に基づいて約0.1〜約1.0重量
    %の、FeSおよびSb_2S_2からなる群より選ば
    れる触媒の存在下に反応させ、その反応生成物を該反応
    生成物1部当り約0.25〜約10.0部のイソプロパ
    ノールで処理して精製せしめることを特徴とする特許請
    求の範囲第1項記載の方法。 4 触媒がFeSであることを特徴とする特許請求の範
    囲第3項記載の方法。 5 触媒がSb_2S_2であることを特徴とする特許
    請求の範囲第3項記載の方法。
JP1121276A 1975-02-04 1976-02-03 2,5−ジクロロ−p−キシレンの製造方法 Expired JPS5953246B2 (ja)

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BE (1) BE838198A (ja)
BR (1) BR7600572A (ja)
CA (1) CA1081713A (ja)
CH (1) CH619913A5 (ja)
DE (1) DE2604278C2 (ja)
FR (1) FR2300058A1 (ja)
GB (1) GB1492162A (ja)
IT (1) IT1057596B (ja)
NL (1) NL7600938A (ja)
SU (2) SU637075A3 (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH05332871A (ja) * 1992-06-01 1993-12-17 Tokinori Tsuda 指圧計

Family Cites Families (2)

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NL7600938A (nl) 1976-08-06
IT1057596B (it) 1982-03-30
DE2604278A1 (de) 1976-08-05
SU637075A3 (ru) 1978-12-05
JPS51101926A (ja) 1976-09-08
BE838198A (fr) 1976-08-02
GB1492162A (en) 1977-11-16
BR7600572A (pt) 1976-08-31
CA1081713A (en) 1980-07-15
DE2604278C2 (de) 1984-07-05
SU791219A3 (ru) 1980-12-23
FR2300058A1 (fr) 1976-09-03
CH619913A5 (en) 1980-10-31

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