JPS5975575A - 溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池Info
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- JPS5975575A JPS5975575A JP57184617A JP18461782A JPS5975575A JP S5975575 A JPS5975575 A JP S5975575A JP 57184617 A JP57184617 A JP 57184617A JP 18461782 A JP18461782 A JP 18461782A JP S5975575 A JPS5975575 A JP S5975575A
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- molten carbonate
- separator
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は、溶融炭酸塩を電解質とする燃料電池に関する
。
。
溶融炭酸塩型燃料電池は、電解質保持材を間に挾んで一
対の多孔質電極を有し、その外側にセパレータを有する
。７ノード側電極には還元性ガスが供給され、カソード
側電極には酸化性ガスが供給される。セパレータは装置
の枠組を構成するだけでなく電極に接して集電の役割も
果している。
対の多孔質電極を有し、その外側にセパレータを有する
。７ノード側電極には還元性ガスが供給され、カソード
側電極には酸化性ガスが供給される。セパレータは装置
の枠組を構成するだけでなく電極に接して集電の役割も
果している。
セパレータが腐食すると、セパレータと電極間の電気抵
抗が増加し出力が低下して初期の性能が得られなくなる
という問題を生ずる。カソード側セパレータは酸化雰囲
気中で、アノード側セパレータは還元雰囲気中でいずれ
も６００〜７００Ｃの高温の溶融炭酸塩と接する。この
ため極めて腐食しやすい。現状ではいずれのセパレータ
ともＳＵＳ系材料が用いられているが、腐食による出力
低下のために長時間初期の性能を保持するのが難しい状
態である。溶融炭酸塩として１ｌ−Ｊ：Ｌ１２Ｃｏ３−
Ｋ ２ ＣＯｓ 系が用いられることが多い。
抗が増加し出力が低下して初期の性能が得られなくなる
という問題を生ずる。カソード側セパレータは酸化雰囲
気中で、アノード側セパレータは還元雰囲気中でいずれ
も６００〜７００Ｃの高温の溶融炭酸塩と接する。この
ため極めて腐食しやすい。現状ではいずれのセパレータ
ともＳＵＳ系材料が用いられているが、腐食による出力
低下のために長時間初期の性能を保持するのが難しい状
態である。溶融炭酸塩として１ｌ−Ｊ：Ｌ１２Ｃｏ３−
Ｋ ２ ＣＯｓ 系が用いられることが多い。
本発明の目的は、ＳＵＳ系材料のセパレータを有する燃
料′電池よシも出力低下が少ない溶融炭酸塩型燃料電池
を提供することにある。
料′電池よシも出力低下が少ない溶融炭酸塩型燃料電池
を提供することにある。
本発明は、カソード側セパレータとして周期律表第８族
の元素を主成分とする金属部材の表面に第８族元素とｋ
ｔとの金属間化合物層を有するものを用いたことにある
。アノード側セパレータとしては、金属間化合物層を有
しない第８族元素を主成分とするものを用いることが望
ましい。
の元素を主成分とする金属部材の表面に第８族元素とｋ
ｔとの金属間化合物層を有するものを用いたことにある
。アノード側セパレータとしては、金属間化合物層を有
しない第８族元素を主成分とするものを用いることが望
ましい。
カソード側セパレータは、周期律表第８族元累のみから
なる部材にＡｔと該元素との金属間化合物層を形成した
ものでもよい。
なる部材にＡｔと該元素との金属間化合物層を形成した
ものでもよい。
第８族元素と他の元素との合金の表面に第８族元素とＡ
ｔとの金属間化合物層を形成してもよい。
ｔとの金属間化合物層を形成してもよい。
この場合、合金部相中の第８族元素の量は６０重量％以
上にすることが望ましい。Ａｔ拡散コーティングでは、
バック剤中のＡｔと金属部拐中の元素とを反応させて金
属間化合物層を形成する。普通、金属部材中に最も多量
に存在する元素とが反応するため、第８族元素とＡｔと
の金属間化合物層を形成するためには金属部材中の第８
族元素の量は６０重量％以上必要である。第８族以外の
元素にはＣｒ、ＭＯ，Ｗ、Ｔｉなどを使用することが望
ましい。
上にすることが望ましい。Ａｔ拡散コーティングでは、
バック剤中のＡｔと金属部拐中の元素とを反応させて金
属間化合物層を形成する。普通、金属部材中に最も多量
に存在する元素とが反応するため、第８族元素とＡｔと
の金属間化合物層を形成するためには金属部材中の第８
族元素の量は６０重量％以上必要である。第８族以外の
元素にはＣｒ、ＭＯ，Ｗ、Ｔｉなどを使用することが望
ましい。
好適なＦｅ合金はステンレス鋼或いは軟鋼である。本発
明に適用できる金属間化合物層の形成方法としてはスパ
ッタリング法、ＣＶＤ法（ケミカル・ベーパ・デポジシ
ョン）、バンク法＜拡散コーティング）などがある。こ
れらの中ではＡ７パツク法が最も望ましい。複雑形状の
大型品に数百ミクロンの厚い金属間化合物層を形成する
ためにはパック法が適している。
明に適用できる金属間化合物層の形成方法としてはスパ
ッタリング法、ＣＶＤ法（ケミカル・ベーパ・デポジシ
ョン）、バンク法＜拡散コーティング）などがある。こ
れらの中ではＡ７パツク法が最も望ましい。複雑形状の
大型品に数百ミクロンの厚い金属間化合物層を形成する
ためにはパック法が適している。
金属間化合物層の厚さは５００μｍ以下が望ましい。金
属間化合物層は比較的、脆いために５００μｍ以上の厚
さにすると剥離、破損などを起こしやすくなる。
属間化合物層は比較的、脆いために５００μｍ以上の厚
さにすると剥離、破損などを起こしやすくなる。
金属間化合物の成分は、第８族元索とＡｔがに１モル比
となっていることが望ましい。
となっていることが望ましい。
アノード側部拐は第８族元素を主成分とするものからな
る。この場合Ａ４と第８元素との金属間化合物層は形成
しない。カソード側は酸化性雰囲気のためＡｔ２０３
が保護膜となシ耐食性が保たれるが、アノード側は還元
性雰囲気のためＡｔ２０３で保護する必要がないためで
ある。
る。この場合Ａ４と第８元素との金属間化合物層は形成
しない。カソード側は酸化性雰囲気のためＡｔ２０３
が保護膜となシ耐食性が保たれるが、アノード側は還元
性雰囲気のためＡｔ２０３で保護する必要がないためで
ある。
アノード側セパレータでは部拐表面にＮｉメッキ又はＮ
ｉクラッドなどによ！０Ｎｉｔコーティングしてもよい
。
ｉクラッドなどによ！０Ｎｉｔコーティングしてもよい
。
本発明によるセパレータはアノード側及びカソード側と
もに溶融炭酸塩に対する耐食性にすぐれておシ、従来の
８ＵＳ材系のセパレータを用いた場合に比べて溶融炭酸
塩型燃料電池の初期性能を長時間保持できる。
もに溶融炭酸塩に対する耐食性にすぐれておシ、従来の
８ＵＳ材系のセパレータを用いた場合に比べて溶融炭酸
塩型燃料電池の初期性能を長時間保持できる。
以下実施例を説明する。
試料として純Ｎ ｉ、５ＵＳ３１６，５ＵＳ３０４ハス
テロイＸ、純Ｆｅ、Ｆｅ−５重量％ＭＯ鋼。
テロイＸ、純Ｆｅ、Ｆｅ−５重量％ＭＯ鋼。
１ｉ” ｅ −１０重量％ＭＯ鋼、軟鋼、Ｓｉ拡散コー
ティングした純Ｎｉ、Ａｔ拡散コーティングした５ＵＳ
３０４およびＣｒ拡散コーティングした８ＵＳ３０４の
計１１種を用いた。これら１１塊の試料について酸化及
び還元雰囲気中で溶融炭酸塩に対する耐食性試験を行な
った。また耐食性の良好なものについて模擬セパレータ
を作製して出力試験を行なった。
ティングした純Ｎｉ、Ａｔ拡散コーティングした５ＵＳ
３０４およびＣｒ拡散コーティングした８ＵＳ３０４の
計１１種を用いた。これら１１塊の試料について酸化及
び還元雰囲気中で溶融炭酸塩に対する耐食性試験を行な
った。また耐食性の良好なものについて模擬セパレータ
を作製して出力試験を行なった。
５ＵＳ３１６，５Ｕ８３０４．ノ１ステロイＸは市販品
である。成分組成を第１表に示す。
である。成分組成を第１表に示す。
第１表
（重量％）
純Ｎｉは電解Ｎｉ、純Ｆｅは電解ｐｅである。
軟鋼は市販の８８４１である。Ｆｅ−ＭＯ鋼は電解Ｆｅ
とフェロＭＯよシ作製した。第２表にコーティング処理
条件を示す。バック法（拡散浸透法）第２表 によってコーティング処理を行なった。Ｘ線によると純
ＮｉにＳｉ拡散コーティングしたものの表面層はＳｉと
Ｎｉの化合物であシ、５ＵＳ３０４にＡｔ拡散コーティ
ングしたものではＦｅｋｔとなっておｌ）、Ｃｒ拡散コ
ーティングしたものでは純Ｃｒである。
とフェロＭＯよシ作製した。第２表にコーティング処理
条件を示す。バック法（拡散浸透法）第２表 によってコーティング処理を行なった。Ｘ線によると純
ＮｉにＳｉ拡散コーティングしたものの表面層はＳｉと
Ｎｉの化合物であシ、５ＵＳ３０４にＡｔ拡散コーティ
ングしたものではＦｅｋｔとなっておｌ）、Ｃｒ拡散コ
ーティングしたものでは純Ｃｒである。
腐食試験は塗布法で行なった。即ち１×１０×１５ｗｍ
の試料表面にＬｉ２ＣＯ３に２ＣＯ３溶融塩を５ｍｇ／
ｃｍ２塗布して７５０Ｃまたは８５０Ｃに加熱して行な
った。アノード側ガスとしてＨ２、カソード側ガスとし
て大気を用いた。腐食試験前後の重量変化量で耐食性を
評価した。
の試料表面にＬｉ２ＣＯ３に２ＣＯ３溶融塩を５ｍｇ／
ｃｍ２塗布して７５０Ｃまたは８５０Ｃに加熱して行な
った。アノード側ガスとしてＨ２、カソード側ガスとし
て大気を用いた。腐食試験前後の重量変化量で耐食性を
評価した。
大気中で７５０Ｃ，１２２時間の腐食試験を行なった試
料のうち耐食性の良好なもののみの結果を第１図にまと
めた。試験は２回行っている。重量変化量が負になって
いるのはスケールが剥離しやすいことを示している。ス
ケールが剥離しやすいものは剥離部分からさらに腐食が
進行するので好ましくない。スケールが剥離しに＜＜シ
かも重量変化量の最も少ないのはＡｔ拡散コーティング
した５ＵＳ３０４である。Ｘ線回折によると表面層はＦ
ｅＡｊになっておシ、これが溶融炭酸塩に対してすぐれ
た耐食性を示すものと考えられる。なおＦｅとＡ４の化
合物としてＦｅＡｔ以外にｐｅんムＦｅＡｔａ、Ｆｅ２
Ａｔ５などが考えられるが、これらは脆いためコーティ
ング層の破損、剥離などを起こしやすくコーティング層
としてはＦｅＡｔｋ主体とすることが好ましい。従来Ｓ
ｔ、 Ｃｒは銅酸化性が良好と考えられていたがＳｉ拡
散コーティングしたＮｉ、Ｃｒコーティングした５ＵＳ
３Ｑ４の耐食性はＡｔコーティングに比較して良好では
なかった。以上の結果、カソード側セパレータとしては
ＳＵＳ ３０４にＡ４拡散コーティング（ｉｒＩＭした
ものが最適であった。
料のうち耐食性の良好なもののみの結果を第１図にまと
めた。試験は２回行っている。重量変化量が負になって
いるのはスケールが剥離しやすいことを示している。ス
ケールが剥離しやすいものは剥離部分からさらに腐食が
進行するので好ましくない。スケールが剥離しに＜＜シ
かも重量変化量の最も少ないのはＡｔ拡散コーティング
した５ＵＳ３０４である。Ｘ線回折によると表面層はＦ
ｅＡｊになっておシ、これが溶融炭酸塩に対してすぐれ
た耐食性を示すものと考えられる。なおＦｅとＡ４の化
合物としてＦｅＡｔ以外にｐｅんムＦｅＡｔａ、Ｆｅ２
Ａｔ５などが考えられるが、これらは脆いためコーティ
ング層の破損、剥離などを起こしやすくコーティング層
としてはＦｅＡｔｋ主体とすることが好ましい。従来Ｓ
ｔ、 Ｃｒは銅酸化性が良好と考えられていたがＳｉ拡
散コーティングしたＮｉ、Ｃｒコーティングした５ＵＳ
３Ｑ４の耐食性はＡｔコーティングに比較して良好では
なかった。以上の結果、カソード側セパレータとしては
ＳＵＳ ３０４にＡ４拡散コーティング（ｉｒＩＭした
ものが最適であった。
Ｈ２中で８５０Ｃ，２５時間の腐食試験を行なった結果
を第２図にまとめた。Ｈ２中では純Ｎｉ、軟鋼の耐食性
が特に良好で、次いで純Ｆｅ、 Ｆｅ−ＭＯ鋼が良好で
ある。
を第２図にまとめた。Ｈ２中では純Ｎｉ、軟鋼の耐食性
が特に良好で、次いで純Ｆｅ、 Ｆｅ−ＭＯ鋼が良好で
ある。
上記腐食試験結果をもとに模擬セパレータ全製作した。
溶融炭酸塩型燃料電池の単セルあたシの出力は約１ｖと
低いために積層構造にして出力を高めるのが普通である
。その場合、セパレーク構成部材の片面をアノード側、
他の面をカソード側として積層していく方法が好適であ
る。
低いために積層構造にして出力を高めるのが普通である
。その場合、セパレーク構成部材の片面をアノード側、
他の面をカソード側として積層していく方法が好適であ
る。
３種類の模擬セパレータを製作した。１つは構成部材’
ｒ８Ｕ８３０４としてカソード側にＡｔ拡散コーティン
グし、アノード側にＮｉメッキしたものである。Ａ／＝
拡散コーティング層はＦｅｋｔとなっておシ、厚さは約
１００μｍである。これを（ａ）とする。
ｒ８Ｕ８３０４としてカソード側にＡｔ拡散コーティン
グし、アノード側にＮｉメッキしたものである。Ａ／＝
拡散コーティング層はＦｅｋｔとなっておシ、厚さは約
１００μｍである。これを（ａ）とする。
１つは構成部材を軟鋼としてカソード側にＡＡ拡散コー
ティングし、アノード側は軟銅のマ址としたものである
。Ａｔコーティング処理は５ＵＳ３０４の場合と同様の
条件で行なった。コーティング層はＦｅＡｔ’ｔ”らシ
厚さは約１００μｍである。
ティングし、アノード側は軟銅のマ址としたものである
。Ａｔコーティング処理は５ＵＳ３０４の場合と同様の
条件で行なった。コーティング層はＦｅＡｔ’ｔ”らシ
厚さは約１００μｍである。
これを（１））とする。
１つは従来のＳＵＳ ３０４（ｉ−用いたものである。
これを（Ｃ）とする。
以上のセパレータを用い、単セルを３層に積層して出力
試験を行なった。燃料電池の概略積層構造を第３図に示
す。符号１は電解質保持材、２ａはカソード、２ｂはア
ノード、３はセパレータ、４はカソード側ガス通路、５
はアノード側ガス通路である。アノード側ガスとしてＨ
２、カソード側ガスとして０２とＣＯ２の混合ガスを用
いた。
試験を行なった。燃料電池の概略積層構造を第３図に示
す。符号１は電解質保持材、２ａはカソード、２ｂはア
ノード、３はセパレータ、４はカソード側ガス通路、５
はアノード側ガス通路である。アノード側ガスとしてＨ
２、カソード側ガスとして０２とＣＯ２の混合ガスを用
いた。
試験温度は７５０Ｃとした。第４図に試験結果を示す。
横軸に試験時間、たて軸に出力電圧をとった。従来の５
ＴＪＳ ３０４利を用いたもの（Ｃ）では約３００ｈ程
度から出力の低下が看しいのに対して、本発明の２種の
セパレータを用いたもの（ａ）、（ｂ）は、出力の低下
かはとんとなかった。このように本発明のセパレータを
用いた溶融炭酸塩型燃料電池は、従来の５ＵＳ３０４．
１製のセパレータ音用いたものに比較して明らかに寿命
が長い。
ＴＪＳ ３０４利を用いたもの（Ｃ）では約３００ｈ程
度から出力の低下が看しいのに対して、本発明の２種の
セパレータを用いたもの（ａ）、（ｂ）は、出力の低下
かはとんとなかった。このように本発明のセパレータを
用いた溶融炭酸塩型燃料電池は、従来の５ＵＳ３０４．
１製のセパレータ音用いたものに比較して明らかに寿命
が長い。
以上のように本発明による溶融炭酸塩型燃料電池は、従
来のセパレータにＳＵＳ制’ｒ用いたものに比較して初
期の電池性能全長時間保持することができる。
来のセパレータにＳＵＳ制’ｒ用いたものに比較して初
期の電池性能全長時間保持することができる。
第１図は大気中腐食試験による重量変化金示すグラフ、
第２図はＨ２中腐食試験による重量変化を示すグラフ、
第３図は単セルを３層積層した溶融炭酸塩型燃料電池の
断面図、第４図は出力試験結果を示すグラフである。 １・・・電解質保持材、２ａ・・・カソード、２ｂ・・
・アノード、３・・・セパレータ。 苓、３図 薯４♂
第２図はＨ２中腐食試験による重量変化を示すグラフ、
第３図は単セルを３層積層した溶融炭酸塩型燃料電池の
断面図、第４図は出力試験結果を示すグラフである。 １・・・電解質保持材、２ａ・・・カソード、２ｂ・・
・アノード、３・・・セパレータ。 苓、３図 薯４♂
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １６一対の多孔質電極と、がＪ起電極間に配置された電
解質保持材と前記一対の電極の外側に配置されたセパレ
ータとを有する燃料電池において、前記カソード側セパ
レータが周期律表第８族の元素を主成分とする金属部材
の表面に、前記第８族元素とアルミニウムとの金属間化
合物層に！することを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池
。 ２、特許請求の範囲第１項において、前記金属間化合物
層の厚さが５００μｍ以下であることを特徴とする溶融
炭酸型燃料電池。 ３、特許請求の範囲第１項において、前記金属間化合物
層はアルミニウム拡散コーティングによって形成されて
いることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ４、特許請求の範囲第１項において、前記第８族元素が
鉄からなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ５、特許請求の範囲第１項において、前記金属部材がス
テンレス鋼からなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料
電池。 ６、特許請求の範囲第１項において、前記金属部材がＮ
ｉからなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 ７、特許請求の範囲第１項において、前記金属部制がＮ
ｊ金合金らなることを％徴とする溶融炭酸塩型燃料電池
。 ８、一対の多孔質電極と、前記電極間に配置された電解
質保持材と前記一対の電極の外側に配置されたセパレー
タとを有し、カソード側の前記セパレータが周期律表第
８族の元素を主成分とする金属部材の表面に前記第８族
元素とアルミニウムとの金属間化合物層を有する燃料電
池において、前記アノード側セパレータが周期律表第８
族の元素を主成分とする金属部材からなることを特徴と
する溶融炭酸塩型燃料電池。 ９、特許請求の範囲第８項において、前記アノード側セ
パレータがＮｉからなることを特徴とする溶融炭酸塩型
燃料電池。 １０．特許請求の範囲第８項において、前記アノード側
セパレークが軟鋼からなることを特徴とする溶融炭酸塩
型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57184617A JPS5975575A (ja) | 1982-10-22 | 1982-10-22 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57184617A JPS5975575A (ja) | 1982-10-22 | 1982-10-22 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5975575A true JPS5975575A (ja) | 1984-04-28 |
Family
ID=16156356
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57184617A Pending JPS5975575A (ja) | 1982-10-22 | 1982-10-22 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5975575A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59141174A (ja) * | 1983-02-02 | 1984-08-13 | Fuji Electric Corp Res & Dev Ltd | 溶融炭酸塩型燃料電池用構成材料 |
| JPS63236266A (ja) * | 1987-03-20 | 1988-10-03 | Agency Of Ind Science & Technol | 溶融炭酸塩型燃料電池構成材料の製造方法 |
| JPS643962A (en) * | 1987-06-26 | 1989-01-09 | Hitachi Ltd | Separator for fuel cell |
| JPH0193062A (ja) * | 1987-10-01 | 1989-04-12 | Ishikawajima Harima Heavy Ind Co Ltd | 燃料電池用セパレータの製造方法 |
| NL1006185C2 (nl) * | 1996-05-31 | 2001-12-10 | Korea Heavy Ind & Construction | Anticorrosie-behandelingswerkwijze voor een separator van een brandstofcel met gesmolten carbonaat. |
| WO2005069415A1 (ja) * | 2004-01-16 | 2005-07-28 | Mitsubishi Materials Corporation | 燃料電池用セパレータ、セパレータの製造方法および固体酸化物形燃料電池 |
| JP2005228734A (ja) * | 2004-01-16 | 2005-08-25 | Mitsubishi Materials Corp | 燃料電池用セパレータおよび固体酸化物形燃料電池 |
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-
1982
- 1982-10-22 JP JP57184617A patent/JPS5975575A/ja active Pending
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