JPS60187897A - 核燃料の処理方法 - Google Patents
核燃料の処理方法Info
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- JPS60187897A JPS60187897A JP60026148A JP2614885A JPS60187897A JP S60187897 A JPS60187897 A JP S60187897A JP 60026148 A JP60026148 A JP 60026148A JP 2614885 A JP2614885 A JP 2614885A JP S60187897 A JPS60187897 A JP S60187897A
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Classifications
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- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/46—Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Engineering & Computer Science (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、照射済の核燃料の処理方法、特に照射によっ
て生成したグル）＝ラム、他の高次のアクチント、さら
に照射の分裂生成物からウラニウムを分離する方法に関
するものである。
て生成したグル）＝ラム、他の高次のアクチント、さら
に照射の分裂生成物からウラニウムを分離する方法に関
するものである。
本発明の方法は、概して次の工程から構成される。最初
に照射済燃料を硝酸に溶解する。この溶液を、無臭のケ
ロシンにトリブチル ホスフェートを溶解した抽出溶媒
で抽出すると、ウラニウム、プルトニウム及びある種の
テクネチウムが抽出され、他の分裂生成物の大部分及び
高次のアクチニドが水性ラフィネート中に保持される。
に照射済燃料を硝酸に溶解する。この溶液を、無臭のケ
ロシンにトリブチル ホスフェートを溶解した抽出溶媒
で抽出すると、ウラニウム、プルトニウム及びある種の
テクネチウムが抽出され、他の分裂生成物の大部分及び
高次のアクチニドが水性ラフィネート中に保持される。
次に溶媒相を逆洗（ｂａｃｋｗａｓｈ） ｌ、 、プル
トニウムを３価の状態に還元するための償元剤を加えた
後、同じ溶媒を用いて第２回目の溶媒抽出を行なうと、
ウラニウムは溶媒相に、一方プルトニウムは水性ラフィ
ネート相に残ることになる。つまシ基本的な分離が行な
われたことになる。核燃料が酸化物型の燃料の場合には
、予備の溶解工程が必要となるが、それ以外ｐ工程は同
じである。
トニウムを３価の状態に還元するための償元剤を加えた
後、同じ溶媒を用いて第２回目の溶媒抽出を行なうと、
ウラニウムは溶媒相に、一方プルトニウムは水性ラフィ
ネート相に残ることになる。つまシ基本的な分離が行な
われたことになる。核燃料が酸化物型の燃料の場合には
、予備の溶解工程が必要となるが、それ以外ｐ工程は同
じである。
本発明は、上記の還元工程に関するものであシ、還元剤
として異種の金属イオンを用いる心安性をなくすことを
目的とするものである。
として異種の金属イオンを用いる心安性をなくすことを
目的とするものである。
本発明は、照射済核燃料を処理して、ウラニウム、プル
トニウム、他の高次のアクチニド及び核分裂生成物を分
離するにあたり、硝酸で処理し、無臭のケロシンにトリ
ブチル ホスフェ−トラ溶解した抽出溶媒で抽出した後
、溶媒相を逆洗し、夕価及び６価のプルトニウムを３価
の形に還元し、これを第ユの抽出工程で水性ラフィネー
ト中に残し、他方、ウラニウムを溶媒抽出して分離する
方法において、還元工程にヒドラジン又はこれと夕餉の
硝酸ウラニウムを用い、かつ触媒として夕価のテクネチ
ウム又はこれとよシ高原子価状態の７種又は２種以上の
テクネチウムとを用いることを特徴とする方法である。
トニウム、他の高次のアクチニド及び核分裂生成物を分
離するにあたり、硝酸で処理し、無臭のケロシンにトリ
ブチル ホスフェ−トラ溶解した抽出溶媒で抽出した後
、溶媒相を逆洗し、夕価及び６価のプルトニウムを３価
の形に還元し、これを第ユの抽出工程で水性ラフィネー
ト中に残し、他方、ウラニウムを溶媒抽出して分離する
方法において、還元工程にヒドラジン又はこれと夕餉の
硝酸ウラニウムを用い、かつ触媒として夕価のテクネチ
ウム又はこれとよシ高原子価状態の７種又は２種以上の
テクネチウムとを用いることを特徴とする方法である。
テクネチウムは、原子炉中での核燃料の照射の間の生成
によって系中に存在でき、これは、硝酸への溶解工程で
パーテクネテート（ｐｅｒ ｔｅｃｈｎａｔａｔｅ）に
変化する。ξれ以外で社、％ｌ・、チク、ネチウムは、
その硝酸塩及び／又はパーテクネテートのような化合物
の形態で、反応の流れの適切な位置に添加することがで
きる。
によって系中に存在でき、これは、硝酸への溶解工程で
パーテクネテート（ｐｅｒ ｔｅｃｈｎａｔａｔｅ）に
変化する。ξれ以外で社、％ｌ・、チク、ネチウムは、
その硝酸塩及び／又はパーテクネテートのような化合物
の形態で、反応の流れの適切な位置に添加することがで
きる。
７価のテクネチウムを夕価のプルトニウムを含む溶液に
加えたとすると、次の反応が生じる。
加えたとすると、次の反応が生じる。
Ｔｃ（■） ＋ Ｐｕ（■） −） Ｔｃ（Ｖ） 十Ｐ
ｕ（Ｉｔ） −（９１Ｔｃ（Ｖ） ＋ Ｐｕ（ＩＶ）
−＋ Ｔｅ（Ｖ） ＋ Ｐｕ（ＩＩ） −（１，ＱＩＴ
ｃ（Ｍ） ＋ Ｐｕ（ＩＶ） −＋ Ｔｃ（■） ＋
Ｐｕ（ＩＩＩ） −（８ｊ最後の反応（８）は停止工程
である。
ｕ（Ｉｔ） −（９１Ｔｃ（Ｖ） ＋ Ｐｕ（ＩＶ）
−＋ Ｔｅ（Ｖ） ＋ Ｐｕ（ＩＩ） −（１，ＱＩＴ
ｃ（Ｍ） ＋ Ｐｕ（ＩＶ） −＋ Ｔｃ（■） ＋
Ｐｕ（ＩＩＩ） −（８ｊ最後の反応（８）は停止工程
である。
ヒドラジンによるｐｕ（ＩＶ）の還元反応は、室温では
非常に遅い。Ｔｃ（Ｆ／）及び他の低次の原子価状態の
テクネチウムが存在すると、還元反応は室温で速く進行
する。テクネチウム／硝酸／ヒドラジン系の反応メカニ
ズムは、反応過程にりつの相を伴うと考えられる。第１
の相は、開始工程であシ、ここでは、Ｔｃ（■）がヒド
ラジンによシゆつくシと還元されてＴｃ（■）又はＴｃ
（Ｖ）となシ、続いて迅速にＴｃ（ＩＶ）に還元される
工程である。又、Ｔｃ（■）は、Ｕ（Ｖ） によって迅
速に還元されうる。一度微量のＴｃ（］Ｖ）が生成する
と、第２の相、つまシ誘導相が開始され、ここでは、Ｔ
ｃ（ＩＶ）は迅速にＴｃ（■）とコ元反応である。次の
相は速い反応であシ、これはＴｃ（■）が実質的にＴＣ
（■） Ｋ還元された場合にのみ開始する。最後の相は
、停止反応であ、！ｌ）％ Ｔｃ（■）と場合によって
はＴｃ（Ｖ）が、Ｔｃ（■）に酸化される。
非常に遅い。Ｔｃ（Ｆ／）及び他の低次の原子価状態の
テクネチウムが存在すると、還元反応は室温で速く進行
する。テクネチウム／硝酸／ヒドラジン系の反応メカニ
ズムは、反応過程にりつの相を伴うと考えられる。第１
の相は、開始工程であシ、ここでは、Ｔｃ（■）がヒド
ラジンによシゆつくシと還元されてＴｃ（■）又はＴｃ
（Ｖ）となシ、続いて迅速にＴｃ（ＩＶ）に還元される
工程である。又、Ｔｃ（■）は、Ｕ（Ｖ） によって迅
速に還元されうる。一度微量のＴｃ（］Ｖ）が生成する
と、第２の相、つまシ誘導相が開始され、ここでは、Ｔ
ｃ（ＩＶ）は迅速にＴｃ（■）とコ元反応である。次の
相は速い反応であシ、これはＴｃ（■）が実質的にＴＣ
（■） Ｋ還元された場合にのみ開始する。最後の相は
、停止反応であ、！ｌ）％ Ｔｃ（■）と場合によって
はＴｃ（Ｖ）が、Ｔｃ（■）に酸化される。
上記の反応は図式化できるものであり、第１図にテクネ
チウム／プルトニウム／ヒドラジン／硝酸系を、第２図
にテクネチウムを触媒として用いたＰｕ（Ｗ）の還元を
示す。第１図中、番号／は、前記の誘導反応のＴｃ（■
）がＶＣ（■）になるのを示し、コはＴＣ（Ｗ）が（Ｉ
Ｖ）になるのを示し、−＋５は、Ｔｃ（Ｗ）とＴｃ（Ｖ
）とがＴｃ（ＩＶ）になるのを示し、左は硝酸イオンの
存在下におけるＴｃ（■）がＴｃ（■）に４るのを示し
、３はＴｃ（ＴＶ）とＴｃ（■ｉ）とのコンブロポーシ
ョネーション（ｃｏｍｐｒｏｐｏｒ ｔ １ｏｎａｔ
Ｉｏｎ） によｐＴｃ（Ｖ）とＴＣ（■）とになるのを
示し、ｑはＴｃ（Ｍ）を生成するＴｃ（■）と硝酸イオ
ンとの遅い反応を示す。
チウム／プルトニウム／ヒドラジン／硝酸系を、第２図
にテクネチウムを触媒として用いたＰｕ（Ｗ）の還元を
示す。第１図中、番号／は、前記の誘導反応のＴｃ（■
）がＶＣ（■）になるのを示し、コはＴＣ（Ｗ）が（Ｉ
Ｖ）になるのを示し、−＋５は、Ｔｃ（Ｗ）とＴｃ（Ｖ
）とがＴｃ（ＩＶ）になるのを示し、左は硝酸イオンの
存在下におけるＴｃ（■）がＴｃ（■）に４るのを示し
、３はＴｃ（ＴＶ）とＴｃ（■ｉ）とのコンブロポーシ
ョネーション（ｃｏｍｐｒｏｐｏｒ ｔ １ｏｎａｔ
Ｉｏｎ） によｐＴｃ（Ｖ）とＴＣ（■）とになるのを
示し、ｑはＴｃ（Ｍ）を生成するＴｃ（■）と硝酸イオ
ンとの遅い反応を示す。
乙と７は、ＶＣ（■）とＴｃ（Ｖ）がＴｃ（■）になる
停止反応を示し、ｇ（上記のように）は、ＴＣ（Ｗ）と
ｐｕ （■）とが反応してＴｃ（■）とｐｕ（１）を与
える停止反応を示し、９及びＩＯ（第２図参照）は、上
記の反応を示す。
停止反応を示し、ｇ（上記のように）は、ＴＣ（Ｗ）と
ｐｕ （■）とが反応してＴｃ（■）とｐｕ（１）を与
える停止反応を示し、９及びＩＯ（第２図参照）は、上
記の反応を示す。
７．２〜２．２Ｍ ＨＮＯ！、の間で最も良い結果が得
られること及び酸度が低くなると費元率が低下すること
がわかった。反応は２０℃で十分進行し。
られること及び酸度が低くなると費元率が低下すること
がわかった。反応は２０℃で十分進行し。
２７〜３５℃では還元率は若干増加する。又、還元率は
、ヒドラゾンの濃度が増大するに従って増加しｓ５０−
７〜２以上で十分な結果が得られる。
、ヒドラゾンの濃度が増大するに従って増加しｓ５０−
７〜２以上で十分な結果が得られる。
Ｐｕ（ＩＶ）の濃度が増加すると（７，０〜３．７ ｆ
／ｌ）還元率は減少する。
／ｌ）還元率は減少する。
第１図は、テクネチウム／フルトニウム／ヒドラジン／
硝酸系の反応を示し、第２図は、テクネチウムを触媒と
して用いたＰｕ（Ｗ）の還元を示す。
硝酸系の反応を示し、第２図は、テクネチウムを触媒と
して用いたＰｕ（Ｗ）の還元を示す。
Claims (6)
- （１）照射済核燃料を処理して、ウラニウム、プルトニ
ウム、他の高次のアクチニド及び核分裂生成物を分離す
るにあたり、硝酸で処理し、無臭のケロシンにトリブチ
ルホスフェートを含む抽出溶媒で抽出しだ後、溶媒相を
逆洗し、り価及び６価のプルトニウムを３価の形に還元
し、これを第コの抽出工程で水性ラフィネート中に残し
、他方ウラニウムを溶媒抽出して分離する方法において
、還元工程にとドラジン及びこれと９価の硝酸ウラニウ
ムから選ばれる７秒の遣元剤を用い、かつ触媒として９
価のテクネチウム及びこれとこれよりも高原子価状態の
７種又は２種以上のテクネチウムとから選ばれる／ｍ＠
を用いることを特徴とする核燃料の処理方法。 - （２） テクネチウムが、原子炉中での核燃料の放射線
照射の間の生成により系中に存在する特許請求の範囲第
（１）項記載の方法０ - （３） テクネチウムが化合物の形態で反応系に加えら
れる特許請求の範囲第（１）項記載の方法。 - （４）化合物の形態のテクネチウムがその硝酸塩である
特許請求の範囲第（３）項記載の方法。 - （５）化合物の形態のテクネチウムがｉ９−テクネチウ
ムである特許請求の範囲第（３）項記載の方法。 - （６）化合物の形態のテクネチウムが、硝酸塩とパーテ
クネテートの両方を含む特許請求の範囲第（３）項記載
の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB8403724 | 1984-02-13 | ||
| GB8403724A GB8403724D0 (en) | 1984-02-13 | 1984-02-13 | Treating nuclear fuel |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60187897A true JPS60187897A (ja) | 1985-09-25 |
| JPH0518076B2 JPH0518076B2 (ja) | 1993-03-10 |
Family
ID=10556502
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60026148A Granted JPS60187897A (ja) | 1984-02-13 | 1985-02-13 | 核燃料の処理方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4656011A (ja) |
| JP (1) | JPS60187897A (ja) |
| BE (1) | BE901721A (ja) |
| DE (1) | DE3504743A1 (ja) |
| FR (1) | FR2559612B1 (ja) |
| GB (2) | GB8403724D0 (ja) |
| IT (1) | IT1182439B (ja) |
Families Citing this family (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2607823B1 (fr) * | 1986-12-03 | 1989-02-17 | Commissariat Energie Atomique | Procede pour separer le technetium present dans un solvant organique avec du zirconium et au moins un autre metal tel que l'uranium ou le plutonium, utilisable notamment pour le retraitement des combustibles nucleaires irradies |
| DE3718338A1 (de) * | 1987-06-01 | 1989-01-05 | Karlsruhe Wiederaufarbeit | Verfahren und vorrichtung zur loesungsmittelwaesche bei der wiederaufarbeitung von bestrahlten kernbrennstoffen |
| DE3809042A1 (de) * | 1988-03-18 | 1989-09-28 | Wiederaufarbeitung Von Kernbre | Verfahren und vorrichtung zum abtrennen von uran, plutonium sowie spaltprodukten |
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