JPS60233193A - 熱分解温度の制御方法 - Google Patents
熱分解温度の制御方法Info
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-
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、大略、炭化水素の熱変換及び一層価値の高い
生成物の生成率を向上させる為にこの様な変換の間の温
度の制御に関するものである。特−に、本発明は、例え
ば、アセチレンやオレフィン等の生成率を向上させる為
に迅速な加熱、混合及び短い滞留時間を包含するプロセ
スにおける温度制御に関するものである。
生成物の生成率を向上させる為にこの様な変換の間の温
度の制御に関するものである。特−に、本発明は、例え
ば、アセチレンやオレフィン等の生成率を向上させる為
に迅速な加熱、混合及び短い滞留時間を包含するプロセ
スにおける温度制御に関するものである。
炭化水素が、熱分解によってオ□レフインの如き一層価
値の高い生成物に変換させることが可能であることは周
知である。従来のプロセスの多くにおいては、気体状の
炭化水素供給材料をオレフィンへ変換させる為の熱伝達
媒体夏して蒸気を使用している。
値の高い生成物に変換させることが可能であることは周
知である。従来のプロセスの多くにおいては、気体状の
炭化水素供給材料をオレフィンへ変換させる為の熱伝達
媒体夏して蒸気を使用している。
米国特許第２，９１２，４７５号は、低分子量不飽和炭
化水素（オレフィン）の製造に関するものである。
化水素（オレフィン）の製造に関するものである。
この特許は、極めて高温の燃焼□気体を蒸気又は水素を
含有しており且つ分子状の酸素を何等含有す９− ８− ることのない二次低温度気体流れと混合するプロセスを
開示している。その後、結合させた流れを制限した開口
を介して反応ゾーンへ通過させ、そこで該流れを炭化水
素と接触させて該炭化水素を熱分解し且つ所望のオレフ
ィン生成物を形成する。
含有しており且つ分子状の酸素を何等含有す９− ８− ることのない二次低温度気体流れと混合するプロセスを
開示している。その後、結合させた流れを制限した開口
を介して反応ゾーンへ通過させ、そこで該流れを炭化水
素と接触させて該炭化水素を熱分解し且つ所望のオレフ
ィン生成物を形成する。
米国特許第２，７６７．２３３号は炭化水素の熱変換を
行なう方法を記載している。この方法では、長尺状の室
内で燃料と気体状オキシダントどの流動している混合物
を連続的に燃焼し、且つ燃焼圧力の約半分以下の静圧で
得られた気体を排気し、該室内で高温度ゾーンを形成し
その少なくとも一部の中において気体状燃焼生成物が少
なくとも１ 、０００ｆｔ／ｓｅｅの速度で流れる。前
記混合物及び燃料とオキシダントとの混合物の供給率は
高温度ゾーン内に少なくとも１，４００’ Ｈの温度を
発生させる様なものである。脂肪族炭化水素を高温度ゾ
ーン内に導入し、且つそれから発生する反応生成物が迅
速に冷却され且つ回収される。この特許の記載するとこ
ろによれば、この方法は特にアセチレンの生成に有効で
あるとのことである。
行なう方法を記載している。この方法では、長尺状の室
内で燃料と気体状オキシダントどの流動している混合物
を連続的に燃焼し、且つ燃焼圧力の約半分以下の静圧で
得られた気体を排気し、該室内で高温度ゾーンを形成し
その少なくとも一部の中において気体状燃焼生成物が少
なくとも１ 、０００ｆｔ／ｓｅｅの速度で流れる。前
記混合物及び燃料とオキシダントとの混合物の供給率は
高温度ゾーン内に少なくとも１，４００’ Ｈの温度を
発生させる様なものである。脂肪族炭化水素を高温度ゾ
ーン内に導入し、且つそれから発生する反応生成物が迅
速に冷却され且つ回収される。この特許の記載するとこ
ろによれば、この方法は特にアセチレンの生成に有効で
あるとのことである。
１０−
米国特許第２，９０８，７３３号は、一部酸化プロセス
を開示しており、その場合気体状の反応物質が気体状の
反応生成物へ変換され、且つ反応生成物の生成率は高温
とすることによって一層向上される。
を開示しており、その場合気体状の反応物質が気体状の
反応生成物へ変換され、且つ反応生成物の生成率は高温
とすることによって一層向上される。
この特許の開示するところでは、気体状反応物が約１
、０００ｆｔ／ｓｅｅの速度で一次反応ゾーン内に連続
的な流れとして導入される。該反応物質の発熱反応によ
って一次反応ゾーン内に気体状反応物質に熱エネルギが
与えられ、該反応物質を高温とさせ一方速度を約１，０
ＯＯｆｔ／ｓｅｅ以上に維持して該反応物質の少なくと
も一部を気体状反応生成物に変換させる。その後、その
結果得られる流れは、第１反応ゾーンよりも断面積の一
層大きな第２反応ゾーンへ断続的に断面積が増加する流
路に沿って減速され、その際に該流れの運動エネルギが
熱エネルギに変換されて該流れの温度及び圧力を前記第
１反応ゾーンにおけるものを越えた温度及び圧力へ増加
させ且つ反応生成物の生成率を増加させる。
、０００ｆｔ／ｓｅｅの速度で一次反応ゾーン内に連続
的な流れとして導入される。該反応物質の発熱反応によ
って一次反応ゾーン内に気体状反応物質に熱エネルギが
与えられ、該反応物質を高温とさせ一方速度を約１，０
ＯＯｆｔ／ｓｅｅ以上に維持して該反応物質の少なくと
も一部を気体状反応生成物に変換させる。その後、その
結果得られる流れは、第１反応ゾーンよりも断面積の一
層大きな第２反応ゾーンへ断続的に断面積が増加する流
路に沿って減速され、その際に該流れの運動エネルギが
熱エネルギに変換されて該流れの温度及び圧力を前記第
１反応ゾーンにおけるものを越えた温度及び圧力へ増加
させ且つ反応生成物の生成率を増加させる。
米国特許第２，７９０，８３８号及び第３，４０８，４
１７号は、炭化水素の熱分解を行なうプロセスを開示し
ている。これらの特許は、混合を向上させる為にベンチ
ュリ収縮乃至はノズルの利点に付いて記載している。
１７号は、炭化水素の熱分解を行なうプロセスを開示し
ている。これらの特許は、混合を向上させる為にベンチ
ュリ収縮乃至はノズルの利点に付いて記載している。
米国特許第３，５６３，７０９号は、本発明と同じ問題
、即ち吸熱熱分解の間に温度を維持することの問題に関
するものである。それに開示されているプロセスによれ
ば、炭化水素が熱分解されて、熱分解温度以上に混合物
を加熱するのに充分な速度で炭化水素を高温燃焼気体と
混合することによって不飽和脂肪族炭化水素を低くする
。有孔性の壁を持った管の中で吸熱反応が行なわれる。
、即ち吸熱熱分解の間に温度を維持することの問題に関
するものである。それに開示されているプロセスによれ
ば、炭化水素が熱分解されて、熱分解温度以上に混合物
を加熱するのに充分な速度で炭化水素を高温燃焼気体と
混合することによって不飽和脂肪族炭化水素を低くする
。有孔性の壁を持った管の中で吸熱反応が行なわれる。
該有孔性の壁を介して該管内に酸素を強制的に流入させ
て消費された熱エネルギを供給すると共に熱分解生成物
の一部の酸化によって熱分解温度を維持する。
て消費された熱エネルギを供給すると共に熱分解生成物
の一部の酸化によって熱分解温度を維持する。
従って、これも別の一部酸化プロセスである。
一部酸化プロセスにおける基本的な問題は、例えば、メ
タンの適度の変換を開始させ且つ維持する為に過剰の量
の酸素を使用せねばならないこ゛とである。この様なプ
ロセスにおいて、通常、０１１や○等の高濃度のラジカ
ルを形成し、これらが主と＝１１− してＣＯである炭素酸化物の副産物を多量に生成する。
タンの適度の変換を開始させ且つ維持する為に過剰の量
の酸素を使用せねばならないこ゛とである。この様なプ
ロセスにおいて、通常、０１１や○等の高濃度のラジカ
ルを形成し、これらが主と＝１１− してＣＯである炭素酸化物の副産物を多量に生成する。
明らかであるが、多量の炭素酸化物の副産物が形成され
ることは、例えば、アセチレンやエチレン等の所望の生
成物又は中間生成物の生成率に悪影響を与える。
ることは、例えば、アセチレンやエチレン等の所望の生
成物又は中間生成物の生成率に悪影響を与える。
酸化剤として塩素を使用したり又熱分解の為に電気アー
クを使用して、一層価値の高、い生成物を生成する為に
炭化水素を熱分解するその他のプロセスも提案されてい
る。然し乍ら、これら何れのプロセスも何等著しい程度
の商業的な受け入れ方を得たものではない。
クを使用して、一層価値の高、い生成物を生成する為に
炭化水素を熱分解するその他のプロセスも提案されてい
る。然し乍ら、これら何れのプロセスも何等著しい程度
の商業的な受け入れ方を得たものではない。
本発明は、以上の点に鑑みなされたものであって、」二
連した如き従来技術の欠点を解消し、支配的な熱分解反
応が吸熱的である熱分解反応において温度を制御する方
法を提供するものである。従って、本発明は特に、アセ
チレンやオレフィン等の成る所望の中間反応生成物を得
る為に炭化水素を迅速に加熱し且つ除冷する場合の炭化
水素の熱分解に適用可能なものである。
連した如き従来技術の欠点を解消し、支配的な熱分解反
応が吸熱的である熱分解反応において温度を制御する方
法を提供するものである。従って、本発明は特に、アセ
チレンやオレフィン等の成る所望の中間反応生成物を得
る為に炭化水素を迅速に加熱し且つ除冷する場合の炭化
水素の熱分解に適用可能なものである。
本発明によれば、燃料と酸化剤とが燃焼ゾーン−１３＝
１２−
内に導入され且つ燃焼されて超大気圧力で高温気体流れ
を発生させる。この高温気体流は先細末広ノズルを通過
されて少なくとも約マツハ２の速度へ加速される。この
加速の結果、圧力及び温度の両方が減少される。熱分解
されるべき反応物質を高温気体流内に注入して超音速で
流れている反応混合物を生成し且つ吸熱熱分解反応を開
始する。
を発生させる。この高温気体流は先細末広ノズルを通過
されて少なくとも約マツハ２の速度へ加速される。この
加速の結果、圧力及び温度の両方が減少される。熱分解
されるべき反応物質を高温気体流内に注入して超音速で
流れている反応混合物を生成し且つ吸熱熱分解反応を開
始する。
実質的にその直後に、該反応混合物の速度を所定の反応
時間に渡って減速させて反応混合物の運動エネルギを、
超音速流れを維持しながら所望の中間反応生成物を生成
する吸熱反応の効果を実質的にオフセットする為に充分
な量の熱エネルギへ変換させる。この反応混合物の速度
を減少させることによって発生される熱エネルギと行な
われる吸熱反応によって消費される熱エネルギとの間の
バランスは、所望の中間反応生成物の形成を支配的とす
る範囲内の温度を維持することを可能とする。
時間に渡って減速させて反応混合物の運動エネルギを、
超音速流れを維持しながら所望の中間反応生成物を生成
する吸熱反応の効果を実質的にオフセットする為に充分
な量の熱エネルギへ変換させる。この反応混合物の速度
を減少させることによって発生される熱エネルギと行な
われる吸熱反応によって消費される熱エネルギとの間の
バランスは、所望の中間反応生成物の形成を支配的とす
る範囲内の温度を維持することを可能とする。
所定の反応時間の終りにおいて、反応混合物の速度は亜
音速流れへ減少され、且つ反応がクエンチされて所望の
中間反応生成物が更に反応してより＝１４− 望ましくない平衡反応生成物を形成することを防止する
。
音速流れへ減少され、且つ反応がクエンチされて所望の
中間反応生成物が更に反応してより＝１４− 望ましくない平衡反応生成物を形成することを防止する
。
本発明の利点は４つの段階で達成される。第１段階にお
いては、熱分解反応用の高温気体を燃料を酸化剤と反応
させて形成し上昇させた温度及び圧力の高温気体の流れ
を形成する。使用する燃料は、酸化剤と反応して浸蝕性
の固体の無い実質的に気体状の流れを形成することの可
能な任意の燃焼可能な物質とすることが可能である。こ
の様な燃料は、種々の石油、及び残留物、メタン、水素
等の石油副産物を包含する。然し乍ら、本発明の特に好
適な実施例によれば、該燃料は以下に記載する理由から
水素である。この水素はそれのみ、又は、メタンの如き
別の燃料と結合して導入することが可能であり、且つ加
熱蒸気を包含することも可能である。
いては、熱分解反応用の高温気体を燃料を酸化剤と反応
させて形成し上昇させた温度及び圧力の高温気体の流れ
を形成する。使用する燃料は、酸化剤と反応して浸蝕性
の固体の無い実質的に気体状の流れを形成することの可
能な任意の燃焼可能な物質とすることが可能である。こ
の様な燃料は、種々の石油、及び残留物、メタン、水素
等の石油副産物を包含する。然し乍ら、本発明の特に好
適な実施例によれば、該燃料は以下に記載する理由から
水素である。この水素はそれのみ、又は、メタンの如き
別の燃料と結合して導入することが可能であり、且つ加
熱蒸気を包含することも可能である。
同様に、使用されるべき酸化剤は、燃料と反応して高温
の気体状燃焼生成物を形成する任意の気体状又は□液体
上の化合物とすることが可能である。
の気体状燃焼生成物を形成する任意の気体状又は□液体
上の化合物とすることが可能である。
空気は容易に入手可能であり且つ廉価な酸化剤であり、
それを使用することは本発明の実施に適している。燃焼
室で所望される圧力で必要な量の空気を供給する為の充
分なポンプ能力が要求されるのみである。然し乍ら、空
気を使用することの不利益は、多量の窒素が存在してい
ることであり、窒素は希釈剤としてのみ作用しそれを加
熱する為の熱エネルギの消費が必要となり、且つ所望の
反応が行なわれた後の爾後の分離工程が複雑となる。
それを使用することは本発明の実施に適している。燃焼
室で所望される圧力で必要な量の空気を供給する為の充
分なポンプ能力が要求されるのみである。然し乍ら、空
気を使用することの不利益は、多量の窒素が存在してい
ることであり、窒素は希釈剤としてのみ作用しそれを加
熱する為の熱エネルギの消費が必要となり、且つ所望の
反応が行なわれた後の爾後の分離工程が複雑となる。
従って、特に好適な酸化剤は比較的純粋な酸素である。
このことは、好適な燃料の水素を使用する場合に特に言
えることであり、何故ならば、燃焼生成物は水であって
それは容易に熱分解反応生成物から分離可能だからであ
る。然し乍ら、全ての場合に、全ての燃料と反応する為
に化学量論的に必要とされるよりも少ない量の酸化剤が
存在することが好適である。この燃料リッチな燃焼の目
的は、反応生成物と反応して炭素酸化物の如き不所望の
副産物を形成することのある任意の反応していない酸素
が存在することの可能性を回避することである。然し乍
ら、燃焼生成物の温度と圧力とは、それらが爾後の熱分
解反応に所望のものよりも高い温度及び圧力である限り
、それらは特に臨界的なものではない。
えることであり、何故ならば、燃焼生成物は水であって
それは容易に熱分解反応生成物から分離可能だからであ
る。然し乍ら、全ての場合に、全ての燃料と反応する為
に化学量論的に必要とされるよりも少ない量の酸化剤が
存在することが好適である。この燃料リッチな燃焼の目
的は、反応生成物と反応して炭素酸化物の如き不所望の
副産物を形成することのある任意の反応していない酸素
が存在することの可能性を回避することである。然し乍
ら、燃焼生成物の温度と圧力とは、それらが爾後の熱分
解反応に所望のものよりも高い温度及び圧力である限り
、それらは特に臨界的なものではない。
次の段階において、燃焼の高温気体を先細末広ノズルを
介して通過させて該気体を少なくともマツハ１．５を越
えた速度、望ましくは少なくともマツハ２の速度へ加速
させる。この段階の重要な特徴は、高温気体を温度及び
圧力が減少する所望の超音速へ加速させた後に、この減
少された温度及び圧力が所望の中間反応生成物の生成を
促進させ且つ何れの不所望の副産物の形成を最小とする
ようなものであるように燃焼ゾーン内の圧力及び温度が
選択されているということである。
介して通過させて該気体を少なくともマツハ１．５を越
えた速度、望ましくは少なくともマツハ２の速度へ加速
させる。この段階の重要な特徴は、高温気体を温度及び
圧力が減少する所望の超音速へ加速させた後に、この減
少された温度及び圧力が所望の中間反応生成物の生成を
促進させ且つ何れの不所望の副産物の形成を最小とする
ようなものであるように燃焼ゾーン内の圧力及び温度が
選択されているということである。
第３段階においては、反応生成物が高温燃焼気体の超音
速流れへ付与される。この段階の重要な特徴は、高温気
体流れの速度を減少させることによって、行なわれてい
る吸熱性の熱分解反応を減少させる温度をオフセットす
るのに充分な量の熱エネルギへ運動エネルギを変換する
為に所望の中間生成物の生成に望ましい温度に反応混合
物を維＝ １７− 持することである。更に、この速度の減少の際に、実質
的に所定め反応時間を介して混合物が音速以上に維持さ
れる様に初期速度が選択される。所望の中間反応生成物
が更に反応してより望ましくない生成物を形成すること
を防止する為に極めて短い滞留時間を維持する一方、一
様な混合を確保する為に適当な長さを持った反応器を使
用する為に超音速が必要である。
速流れへ付与される。この段階の重要な特徴は、高温気
体流れの速度を減少させることによって、行なわれてい
る吸熱性の熱分解反応を減少させる温度をオフセットす
るのに充分な量の熱エネルギへ運動エネルギを変換する
為に所望の中間生成物の生成に望ましい温度に反応混合
物を維＝ １７− 持することである。更に、この速度の減少の際に、実質
的に所定め反応時間を介して混合物が音速以上に維持さ
れる様に初期速度が選択される。所望の中間反応生成物
が更に反応してより望ましくない生成物を形成すること
を防止する為に極めて短い滞留時間を維持する一方、一
様な混合を確保する為に適当な長さを持った反応器を使
用する為に超音速が必要である。
第４段においては、反応混合物の温度を迅速に減少させ
て反応を停止させ且つ所望の中間反応生成物が更に反応
して該反応が平衡状態へ到達する迄進行された場合に得
られる生成物を形成することを防止する。気体反応混合
物を拡大する断面流れ面積の区域内に導入させて気体反
応混合物の速度を迅速に減少させると共に反応混合物を
冷却用の流体と直接的又は間接的な熱交換関係又はその
両方で接触させることによってこの反応をクエンチさせ
る。好適には、該反応混合物は拡大する断面流れ面積の
区域内に導入させ、且つ同時的に。
て反応を停止させ且つ所望の中間反応生成物が更に反応
して該反応が平衡状態へ到達する迄進行された場合に得
られる生成物を形成することを防止する。気体反応混合
物を拡大する断面流れ面積の区域内に導入させて気体反
応混合物の速度を迅速に減少させると共に反応混合物を
冷却用の流体と直接的又は間接的な熱交換関係又はその
両方で接触させることによってこの反応をクエンチさせ
る。好適には、該反応混合物は拡大する断面流れ面積の
区域内に導入させ、且つ同時的に。
冷却媒体と直接的に接触させる。
燃料、反応物質、温度、圧力等は多くの場合に所望とさ
れる特定の生成物に依存して選択可能なものである。然
し乍ら、この様な選択は当業者等の技術範囲内のもので
あると考えられる。
れる特定の生成物に依存して選択可能なものである。然
し乍ら、この様な選択は当業者等の技術範囲内のもので
あると考えられる。
以下、添付の図面を参考に、本発明の具体的な実施の態
様に付いて詳細に説明する。
様に付いて詳細に説明する。
第１ａ図及び第１ｂ図を特に参照して、本発明の特に好
適な実施形態、即ち水素と酸素とを燃焼させてエチレン
及びアセチレンからなる群から選択される少なくとも１
つの物質を生成する為にメタンの熱分解用の高温気体流
れを生成する形態に付いて説明する。第１ａ図において
、本発明の方法を実施する為の反応器１０を示しである
。反応器１０は、内側壁１２と外側壁１４とを有してお
り、その間に冷却用流体の通路を形成している。
適な実施形態、即ち水素と酸素とを燃焼させてエチレン
及びアセチレンからなる群から選択される少なくとも１
つの物質を生成する為にメタンの熱分解用の高温気体流
れを生成する形態に付いて説明する。第１ａ図において
、本発明の方法を実施する為の反応器１０を示しである
。反応器１０は、内側壁１２と外側壁１４とを有してお
り、その間に冷却用流体の通路を形成している。
この冷却用流体は、該通路を介して冷却インレット１６
を介して流れ且つ冷却アウトレット１８を介して流出す
る。この冷却流体の流れの方向を変えることは可能であ
る。更に、冷却流体が反応器１０の全長を流れることの
ないように多数のインレット及びアウトレットを設ける
ことが可能である。好適実施例によれば、冷却流体は水
であり、熱エネルギを冷却アウトレットから蒸気として
回収することが可能である。
を介して流れ且つ冷却アウトレット１８を介して流出す
る。この冷却流体の流れの方向を変えることは可能であ
る。更に、冷却流体が反応器１０の全長を流れることの
ないように多数のインレット及びアウトレットを設ける
ことが可能である。好適実施例によれば、冷却流体は水
であり、熱エネルギを冷却アウトレットから蒸気として
回収することが可能である。
水素と酸素とが夫々燃料インレット２０及び酸素インレ
ット２２を介して導入される。この酸素は全ての水素と
反応するのに必要なものよりも少ない量で導入される。
ット２２を介して導入される。この酸素は全ての水素と
反応するのに必要なものよりも少ない量で導入される。
一般的に、酸素は、水素の全てと反応するのに化学量論
的に必要とされるものの約６０乃至９５％の量導入され
る。これらの水素及び酸素が反応され且つ反応器１０内
の燃焼ゾーン２４内で燃焼されて、典型的に約２，００
０乃至３ 、０００℃の温度と約３大気圧以上の圧力を
持った高温気体流れを生成する。燃焼ゾーン２４は長さ
八〇を持っており、それは水素と酸素の間の反応が実質
的に完了させることを確保するのに充分である。燃焼ゾ
ーン２４からの高温気体流れは反応器１０の長さＡ２に
渡って延在する先細末広ノズルを介して通過され、それ
により高温気体は少なくとも約マツハ２であって好適に
は約マツハ２゜５を越えた速度へ加速する。該ノズルは
そのスロートＤＴにおいて最小の断面流れ面積を持って
おり、且つ下流方向へ最大断面流れ面積ＤＲへ拡大する
。ＤＲとＤＴとの間の比をここでは膨張比と呼ぶが、所
望の超音速流れを確保すべく選択されている。概して、
膨張比は少なくとも約７＝１であり、典型的には約８：
１以上である。
的に必要とされるものの約６０乃至９５％の量導入され
る。これらの水素及び酸素が反応され且つ反応器１０内
の燃焼ゾーン２４内で燃焼されて、典型的に約２，００
０乃至３ 、０００℃の温度と約３大気圧以上の圧力を
持った高温気体流れを生成する。燃焼ゾーン２４は長さ
八〇を持っており、それは水素と酸素の間の反応が実質
的に完了させることを確保するのに充分である。燃焼ゾ
ーン２４からの高温気体流れは反応器１０の長さＡ２に
渡って延在する先細末広ノズルを介して通過され、それ
により高温気体は少なくとも約マツハ２であって好適に
は約マツハ２゜５を越えた速度へ加速する。該ノズルは
そのスロートＤＴにおいて最小の断面流れ面積を持って
おり、且つ下流方向へ最大断面流れ面積ＤＲへ拡大する
。ＤＲとＤＴとの間の比をここでは膨張比と呼ぶが、所
望の超音速流れを確保すべく選択されている。概して、
膨張比は少なくとも約７＝１であり、典型的には約８：
１以上である。
反応器１０は更に熱分解されるべき反応物質を導入する
為のインレット２８を具備したマニホールド２６を有し
ており、図示した如く、該反応物質は複数個の注入ボー
ト３０を介して流入し、そこで反応ゾーン３２内の高温
気体流れと接触する。
為のインレット２８を具備したマニホールド２６を有し
ており、図示した如く、該反応物質は複数個の注入ボー
ト３０を介して流入し、そこで反応ゾーン３２内の高温
気体流れと接触する。
反応ゾーン３２は、所望の反応時間を与えるのに充分な
長さＢを持っている。反応ゾーン３２は終端乃至は下流
セクションで終端し、該セクションには末広壁３４が具
備されていて増加する断面流れ面積を与えると共にその
中を流れる気体の速度を減少させる。壁３４は１０″よ
りも小さな角度αであって、好適には約６６の角度で拡
開している。好適には、反応ゾーン３２の終端乃至は下
流２１− セクションに隣接して、複数個の注入ボート４０を介し
て冷却媒体を導入する為のインレット３８を具備したマ
ニホールド３６が設けられている。
長さＢを持っている。反応ゾーン３２は終端乃至は下流
セクションで終端し、該セクションには末広壁３４が具
備されていて増加する断面流れ面積を与えると共にその
中を流れる気体の速度を減少させる。壁３４は１０″よ
りも小さな角度αであって、好適には約６６の角度で拡
開している。好適には、反応ゾーン３２の終端乃至は下
流２１− セクションに隣接して、複数個の注入ボート４０を介し
て冷却媒体を導入する為のインレット３８を具備したマ
ニホールド３６が設けられている。
末広壁３４と冷却マニホールド３６とを有するこの反応
器１０の下流セクションは、反応器１０のクエンチゾー
ンＣを有している。
器１０の下流セクションは、反応器１０のクエンチゾー
ンＣを有している。
動作に付いて説明すると、水素及び実質的に純粋な酸素
が、約２，０００乃至３，５００℃、好適には２，００
０乃至３ 、０００℃の範囲内の温度で約３大気圧の圧
力の高温気体流れを生成する量で燃焼ゾーン２４内に導
入される。この高温気体流れは先細末広ノズルを介して
流れ、注入ボート３０を介して導入されるメタンの流れ
と接触される。先細末広ノズルを通過した後に、高温気
体流れは約１ 、５００乃至２，０００℃の温度を持っ
ており且つ大気圧以下、通常、約０．５大気圧で好適に
は約０．０３乃至０．２大気圧である。この高温気体流
れとメタンとが混合して高速（超音速）で流れる反応混
合物を生成する。混合物質の速度は反応ゾーン３２の長
さＢに渡って減少されて反応混合物の運動エネルギを行
なわれて２２− いる吸熱反応をオフセットする為の量の熱エネルギへ変
換し、反応ゾーンＢの長さに渡っての温度は１ 、５０
０乃至２，０００℃の範囲内に維持され、その温度はエ
チレンとアセチレンの形成に好適であり且つ何れの不所
望の副産物の形成を最小とさせる。
が、約２，０００乃至３，５００℃、好適には２，００
０乃至３ 、０００℃の範囲内の温度で約３大気圧の圧
力の高温気体流れを生成する量で燃焼ゾーン２４内に導
入される。この高温気体流れは先細末広ノズルを介して
流れ、注入ボート３０を介して導入されるメタンの流れ
と接触される。先細末広ノズルを通過した後に、高温気
体流れは約１ 、５００乃至２，０００℃の温度を持っ
ており且つ大気圧以下、通常、約０．５大気圧で好適に
は約０．０３乃至０．２大気圧である。この高温気体流
れとメタンとが混合して高速（超音速）で流れる反応混
合物を生成する。混合物質の速度は反応ゾーン３２の長
さＢに渡って減少されて反応混合物の運動エネルギを行
なわれて２２− いる吸熱反応をオフセットする為の量の熱エネルギへ変
換し、反応ゾーンＢの長さに渡っての温度は１ 、５０
０乃至２，０００℃の範囲内に維持され、その温度はエ
チレンとアセチレンの形成に好適であり且つ何れの不所
望の副産物の形成を最小とさせる。
反応ゾーン３２内の混合物の速度及び反応器１０の長さ
Ｂは、約１ ｍ５ｅｃ以下の反応時間で好適には所望の
生成物の生成率を向上させる為に約１／２ｖＡｓｅＣの
反応時間を与える様に選択されている。
Ｂは、約１ ｍ５ｅｃ以下の反応時間で好適には所望の
生成物の生成率を向上させる為に約１／２ｖＡｓｅＣの
反応時間を与える様に選択されている。
本発明の重要な特徴であるが、実質的に反応器１０の全
長Ｂに渡り、反応混合物は音速を越えて維持される。従
って、少なくとも約７０％且つ好適には反応ゾーン３２
の９０％に渡り、反応混合物は超音速で流れる。更に、
反応ゾーン３２に入る高温気体流れの初期速度は、反応
混合物が反応ゾーン３２の下流端に到達する時間迄に、
それがエネルギ損失を減少させる為に音速以下であるこ
とが望ましい。
長Ｂに渡り、反応混合物は音速を越えて維持される。従
って、少なくとも約７０％且つ好適には反応ゾーン３２
の９０％に渡り、反応混合物は超音速で流れる。更に、
反応ゾーン３２に入る高温気体流れの初期速度は、反応
混合物が反応ゾーン３２の下流端に到達する時間迄に、
それがエネルギ損失を減少させる為に音速以下であるこ
とが望ましい。
反応ゾーン３２の終端において、反応混合物の速度を実
質的に音速以下、好適には約マツハ０．５以下へ減少さ
せることによって反応混合物は迅速にクエンチされる。
質的に音速以下、好適には約マツハ０．５以下へ減少さ
せることによって反応混合物は迅速にクエンチされる。
特に好適な実施例によれば、この反応混合物は同時的に
冷却媒体と直接又は間接的に接触されて反応をクエンチ
させ、反応混合物の温度を約８００℃以下へ減少させる
ことによって形成された所望の中間反応生成物のいずれ
もが更に反応してより好ましくない平衡反応生成物を生
成することを防止する。この冷却媒体は、炭化水素、水
、又は不活性気体とすることが可能である。
冷却媒体と直接又は間接的に接触されて反応をクエンチ
させ、反応混合物の温度を約８００℃以下へ減少させる
ことによって形成された所望の中間反応生成物のいずれ
もが更に反応してより好ましくない平衡反応生成物を生
成することを防止する。この冷却媒体は、炭化水素、水
、又は不活性気体とすることが可能である。
反応器１０のクエンチ部分Ｃから流出する反応混合物を
回収し且つ処理してアセチレン及びエチレンを回収する
。更に、反応しなかったメタンは本プロセスへリサイク
ルする為に公知の気体分離技術を使用して回収される。
回収し且つ処理してアセチレン及びエチレンを回収する
。更に、反応しなかったメタンは本プロセスへリサイク
ルする為に公知の気体分離技術を使用して回収される。
更に、残存する水素又は反応ゾーン３２内で発生される
水素は別々に回収され且つ燃焼ゾーン２４ヘリサイクル
される。
水素は別々に回収され且つ燃焼ゾーン２４ヘリサイクル
される。
本発明によれば、反応器１０を一度通過させるだけで、
メタンの最大６０％以上を所望の中間反応生成物である
、エチレンやアセチレン等に変換可能であることが分か
った。
メタンの最大６０％以上を所望の中間反応生成物である
、エチレンやアセチレン等に変換可能であることが分か
った。
粁
本発明を更に説明する為に、上に記載し且つ図面に示し
たものと実質的に同一の装置を使用し前、述したパラメ
ータで動作させた。反応器は１ 、５００トン１日のメ
タンを処理する様に設計されている。
たものと実質的に同一の装置を使用し前、述したパラメ
ータで動作させた。反応器は１ 、５００トン１日のメ
タンを処理する様に設計されている。
クエンチ後の反応混合物を回収し、低温分離で処理し、
１，１７１）−２７日のアセチ・レンと４３トン７日の
□ アセチレンとを生成する。更に、本プロセスへリサイク
ルする為の４７４トン／日のメ・タンと、燃焼ゾーン２
４ヘリサイクルする為の４９３トン７日の水素を回収す
る。本発明の特に利点とするところは、供給物質の６ト
ン／日のみが一体炭素乃至はススに変換され且つ１３８
トン／日が不所望の炭素酸化物副産物へ変換されるに過
ぎないということである。
１，１７１）−２７日のアセチ・レンと４３トン７日の
□ アセチレンとを生成する。更に、本プロセスへリサイク
ルする為の４７４トン／日のメ・タンと、燃焼ゾーン２
４ヘリサイクルする為の４９３トン７日の水素を回収す
る。本発明の特に利点とするところは、供給物質の６ト
ン／日のみが一体炭素乃至はススに変換され且つ１３８
トン／日が不所望の炭素酸化物副産物へ変換されるに過
ぎないということである。
従って、初期のメタン供給の６０％以上が所望のオレフ
ィン中間生成物へ変換される。それと対比して、実質的
に同一の条件下であるが反応ゾーン３２内において超音
速流れ及び熱発生を維持することが無い場合には、供給
メタンの約３０％以下２５− が所望のアセチレン及びオレフィン中間生成物へ変換さ
れる。
ィン中間生成物へ変換される。それと対比して、実質的
に同一の条件下であるが反応ゾーン３２内において超音
速流れ及び熱発生を維持することが無い場合には、供給
メタンの約３０％以下２５− が所望のアセチレン及びオレフィン中間生成物へ変換さ
れる。
以上、本発明の具体的実施の態様に付いて詳細に説明し
たが、本発明はこれら具体例にのみ限定されるべきもの
では無く、本発明の技術的範囲を逸脱すること無しに種
々の変形が可能であることは勿論である。
たが、本発明はこれら具体例にのみ限定されるべきもの
では無く、本発明の技術的範囲を逸脱すること無しに種
々の変形が可能であることは勿論である。
第１ａ図は炭化水素の熱分解の間の温度を制御する為の
本方法を実施する反応器の概略断面図、第１ｂ図は第１
ａ図に示した装置に関連して反応器の長さの関数として
の圧力Ｐと温度Ｔと速度■とを示したグラフ図、である
。 （符号の説明） １０：反応器 ２０：燃料インレット ２２：酸素インレット ２４：燃焼ゾーン ３２：反応ゾーン ９６− Ｃ：クエンチゾーン 特許出願人 ロックウェル インターナショナル コー
ポレーション ２７−
本方法を実施する反応器の概略断面図、第１ｂ図は第１
ａ図に示した装置に関連して反応器の長さの関数として
の圧力Ｐと温度Ｔと速度■とを示したグラフ図、である
。 （符号の説明） １０：反応器 ２０：燃料インレット ２２：酸素インレット ２４：燃焼ゾーン ３２：反応ゾーン ９６− Ｃ：クエンチゾーン 特許出願人 ロックウェル インターナショナル コー
ポレーション ２７−
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、反応物質の熱分解の間の温度制御方法であって支配
的な熱分解反応が吸熱的であり且つ前記反応が迅速にク
エンチされて成る所望の中間反応生成物を得る方法にお
いて、 （ａ）燃焼ゾーン内に燃料と酸化剤とを導入すると共に
これらを燃焼させて超大気圧圧力の高温気体流れを生成
し。 （ｂ）前記高温気体流れを先細末広ノズルを介して通過
させ、前記ノズルは対応する圧力及び温度の減少を伴っ
て前記高温気体流れを少なくともマツハ２．０の速度へ
加速させるのに充分な膨張比を持っており、 （ｃ）熱分解されるべき反応物質を前記高温気体流れ内
に注入して超音速で流れる反応混合物を生成すると共に
吸熱性熱分解反応を開始させ、（ｄ）前記反応混合物の
速度を所定の反応時間に１− 渡って減少させて前記反応混合物の運動エネルギを行な
われている吸熱性反応の効果を実質的にオフセットさせ
る為に充分な量の熱エネルギに変換して超音速流れを□
維持したままで所望の中間反応生成物を生成し、 （ｅ）前記反応混合物の速度を亜音速流れへ減少させる
と共に同時的に前記反応をクエンチさせ、（ｆ）所望の
中間反応生成物を回収する、上記各工程を有することを
特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第１項において、工程（ｅ）におい
て、前記反応混合物の速度がそれを末広ノズル内に導入
させることによって亜音速流れへ減少されることを特徴
とする方法。 ３、特許請求の範囲第１項において、工程（ｅ）におい
て、前記反応は前記反応混合物を冷却媒体と間接的な接
触状態とさせるように通過させることによってクエンチ
されることを特徴とする方法。 ４、特許請求の範囲第１項において、工程（ｅ）におい
て、前記反応は前記反応混合物を冷却媒体と直接的な接
触状態とさせるように通過させることによってクエンチ
されることを特徴とする方法ゎ５．特許請求の範囲第４
項において、前記冷却媒体が水であることを特徴とする
方法。 ６、特許請求の範囲第４項において、前記冷媒体が炭化
水素であることを特徴とする方法。 ７、特許請求の範囲第４項において、前記冷却媒体が不
活性気体であることを特徴とする方法。 ８、特許請求の範囲第１項において、工程（ｂ）におい
て、前記高温気体が少なくともマツハ２．５の速度へ加
速されることを特徴とする方法。 ９、特許請求の範囲第１項において、工程（ｂ）におい
て、前記圧力が約大気圧より低く減少されることを特徴
とする方法。 １０、特許請求の範囲第１項において、工程（ｂ）にお
いて、前記圧力及び温度における減少が所望の中間反応
生成物の生成率を向上させる様に選択されていることを
特徴とする方法。 １１、メタンの熱分解の間の温度制御方法であって支配
的な反応が吸熱性であり且つ前記反応は迅速にゲエンチ
されてアセチレン及びエチレンからなる群から選択され
る少なくとも１個の中間反応生成物を得る方法において
、 （ａ）燃焼ゾーン内に燃料と酸素とを導入すると共にこ
れらを燃焼させて超大気圧圧力の高温気体流れを生成し
、 （ｂ）前記高温気体流れを先細末広ノズルを介して通過
させ、前記ノズルは対応する圧力及び温度の減少を伴っ
て前記高温気体流れを少なくともマツハ２．０の速度へ
加速させるのに充分な膨張比を持っており、 （ｃ）前記メタンを前記高温気体流れ内に注入して超音
速で流れる反応混合物を生成すると共に吸熱性熱分解反
応を開始させ、 （ｄ）前記反応混合物の速度を所定の反応時間に渡って
減少させて前記反応混合物の運動エネルギを行なわれて
いる吸熱性反応の効果を実質的にオフセットさせる為に
充分な量の熱エネルギに変換して超音速流れを維持した
ままで所望の中間反応生成物を生成し、 （ｅ）前記反応混合物の速度を亜音速流れへ減少３− させると共に同時的に前記反応をクエンチさせ、（ｆ）
選択した反応生成物を回収する、上記各工程を有するこ
とを特徴とする方法。 １２、特許請求の範囲第１１項において、水素も生成さ
れ、それが別箇に回収され且つ少なくとも燃料の一部と
して使用する為に工程（ａ）ヘリサイクルされることを
特徴とする方法。 １３、特許請求の範囲第１１項において、工程（ｅ）に
おいて、前記反応混合物の速度はそれを末広ノズルに導
入させることによって減少されることを特徴とする方法
。 １４、特許請求の範囲第１１項において、工程（ｅ）に
おいて、前記反応混合物も熱交換媒体と接触されること
を特徴とする方法。 １５、特許請求の範囲第１１項において、工程（ａ）に
おいて、前記高温気体流れは約２，０００乃至３゜５０
０℃の温度と少なくとも３大気圧の圧力を持っているこ
とを特徴とする方法。 １６、特許請求の範囲第１５項において、工程（ａ）に
おいて、前記燃料及び酸化剤が水素と酸素−ζ − ４− とを有していることを特徴とする方法。 １７、特許請求の範囲第１６項において、前記水素が全
ての酸素と反応するのに化学量論的に必要とされるもの
を越えて存在していることを特徴とする方法。 １８、メタンの熱分解の間の温度制御方法であって支配
的な反応が吸熱性であり且つ前記反応は迅速にクエンチ
されてアセチレン及びエチレンからなる群から選択され
る少なくとも１個の中間反応生成物を得る方法において
、 （、）燃焼ゾーン内に水素と酸素とを導入すると共にこ
れらを燃焼させて２，０００乃至３ 、５００℃の温度
及び超大気圧圧力を持った高温気体流れを生成し。 （ｂ）前記高温気体流れを先細末広ノズルを介して通過
させ、前記ノズルは対応する圧力及び温度の減少を伴っ
て前記高温気体流れを少なくともマツハ２．０の速度へ
加速させるのに充分な膨張比を持っており、前記減少さ
れた温度はｌ 、 ５００乃至２，０００℃の範囲内で
あり且つ前記減少された圧力は大気圧以下であり、 ６− （ｃ）前記熱分解されるべきメタンを前記高温気体流れ
内に注入して超音速で流れる反応混合物を生成すると共
に吸熱性熱分解反応を開始させ、（ｄ）前記反応混合物
の速度を所定の反応時間に渡って減少させて前記反応混
合物の運動エネルギを行なわれている吸熱性反応の効果
を実質的にオフセットさせる為に充分な量の熱エネルギ
に変換して超音速流れを維持したままで選択した中間反
応生成物を生成し、 ′ （ｅ）前記反応混合物の速度を亜音速流れへ減少させる
と共に同時的に前記反応をクエンチさせ、（ｆ）選択し
た中間反応生成物を回収する、上記各工程を有すること
を特徴とする方法。 １９、特許請求の範囲第１８項において、工程（ｂ）に
おいて、前記高温気体流れが約マツハ２．５の速度を持
っていることを特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第１９項において、工程（ｂ）にお
いて、前記圧力が約０．０３乃至０．２大気圧の範囲内
であることを特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第２０項において、工程（ｄ）にお
いて、前記反応時間は約２ ｍ５ｅｃより短いことを特
徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第２１項において、工程（ｄ）にお
いて、前記所定の反応時間は約０．５ｍ５ｅｃであり且
つ前記所望の中間反応生成物はアセチレンであることを
特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第２１項において、工程（ｅ）にお
いて、前記速度が約マツハ０．５以下に減少されること
を特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第２３項において、工程（ｅ）にお
いて、前記反応混合物を増加された断面流れ面積の区域
内に導入させることによって前記速度を減少させること
を特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第２３項において、工程（ｅ）にお
いて、前記反応混合物は冷却流体と直接的に接触するこ
とによってクエンチされることを特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第２５項において、前記冷却流体が
炭化水素であることを特徴とする方法。 ２、特許請求の範囲第２５項において、工程７− （ｅ）において、前記冷却流体が水であることを特徴と
する方法。
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