JPH0473467B2 - - Google Patents
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- JPH0473467B2 JPH0473467B2 JP60079486A JP7948685A JPH0473467B2 JP H0473467 B2 JPH0473467 B2 JP H0473467B2 JP 60079486 A JP60079486 A JP 60079486A JP 7948685 A JP7948685 A JP 7948685A JP H0473467 B2 JPH0473467 B2 JP H0473467B2
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、大略、炭化水素の熱変換及び一層価
値の高い生成物の生成率を向上させる為にこの様
な変換の間の温度の制御に関するものである。特
に、本発明は、例えば、アセチレンやオレフイン
等の生成率を向上させる為に迅速な加熱、混合及
び短い滞留時間を包含するプロセスにおける温度
制御に関するものである。
値の高い生成物の生成率を向上させる為にこの様
な変換の間の温度の制御に関するものである。特
に、本発明は、例えば、アセチレンやオレフイン
等の生成率を向上させる為に迅速な加熱、混合及
び短い滞留時間を包含するプロセスにおける温度
制御に関するものである。
炭化水素が、熱分解によつてオレフインの如き
一層価値の高い生成物に変化させることが可能で
あることは周知である。従来のプロセスの多くに
おいては、気体状の炭化水素供給材料をオレフイ
ンへ変換させる為の熱伝達媒体として蒸気を使用
している。
一層価値の高い生成物に変化させることが可能で
あることは周知である。従来のプロセスの多くに
おいては、気体状の炭化水素供給材料をオレフイ
ンへ変換させる為の熱伝達媒体として蒸気を使用
している。
米国特許第2912475号は、低分子量不飽和炭化
水素（オレフイン）の製造に関するものである。
この特許は、極めて高温の燃焼気体を蒸気又は水
素を含有しており且つ分子状の酸素を何等含有す
ることのない二次低温度気体流れと混合するプロ
セスを開示している。その後、結合させた流れを
制限した開口を介して反応ゾーンへ通過させ、そ
こで該流れを炭化水素と接触させて該炭化水素を
熱分解し且つ所望のオレフイン生成物を形成す
る。
水素（オレフイン）の製造に関するものである。
この特許は、極めて高温の燃焼気体を蒸気又は水
素を含有しており且つ分子状の酸素を何等含有す
ることのない二次低温度気体流れと混合するプロ
セスを開示している。その後、結合させた流れを
制限した開口を介して反応ゾーンへ通過させ、そ
こで該流れを炭化水素と接触させて該炭化水素を
熱分解し且つ所望のオレフイン生成物を形成す
る。
米国特許第2767233号は炭化水素の熱変換を行
なう方法を記載している。この方法では、長尺状
の室内で燃料と気体状オキシダントとの流動して
いる混合物を連続的に燃焼し、且つ燃焼圧力の約
半分以下の静圧で得られた気体を排気し、該室内
で高温度ゾーンを形成しその少なくとも一部の中
において気体状燃焼生成物が少なくとも1000ft／
secの速度で流れる。前記混合物及び燃料とオキ
シダントとの混合物の供給率は高温度ゾーン内に
少なくとも1400°Kの温度を発生させる様なもの
である。脂肪族炭化水素を高温度ゾーン内に導入
し、且つそれから発生する反応生成物が迅速に冷
却され且つ回収される。この特許の記載するとこ
ろによれば、この方法は特にアセチレンの生成に
有効であるとのことである。
なう方法を記載している。この方法では、長尺状
の室内で燃料と気体状オキシダントとの流動して
いる混合物を連続的に燃焼し、且つ燃焼圧力の約
半分以下の静圧で得られた気体を排気し、該室内
で高温度ゾーンを形成しその少なくとも一部の中
において気体状燃焼生成物が少なくとも1000ft／
secの速度で流れる。前記混合物及び燃料とオキ
シダントとの混合物の供給率は高温度ゾーン内に
少なくとも1400°Kの温度を発生させる様なもの
である。脂肪族炭化水素を高温度ゾーン内に導入
し、且つそれから発生する反応生成物が迅速に冷
却され且つ回収される。この特許の記載するとこ
ろによれば、この方法は特にアセチレンの生成に
有効であるとのことである。
米国特許第2908733号は、一部酸化プロセスを
開示しており、その場合気体状の反応物質が気体
状の反応生成物へ変換され、且つ反応生成物の生
成率は高温とすることによつて一層向上される。
この特許の開示するところでは、気体状反応物が
約1000ft／secの速度で一次反応ゾーン内に連続
的な流れとして導入される。該反応物質の発熱反
応によつて一次反応ゾーン内に気体状反応物質に
熱エネルギが与えられ、該反応物質を高温とさせ
一方速度を約1000ft／sec以上に維持して該反応
物質の少なくとも一部を気体状反応生成物に変換
させる。その後、その結果得られる流れは、第１
反応ゾーンよりも断面積の一層大きな第２反応ゾ
ーンへ断続的に断面積が増加する流路に沿つて減
速され、その際に該流れの運動エネルギが熱エネ
ルギに変換されて該流れの温度及び圧力を前記第
１反応ゾーンにおけるものを越えた温度及び圧力
へ増加させ且つ反応生成物の生成率を増加させ
る。
開示しており、その場合気体状の反応物質が気体
状の反応生成物へ変換され、且つ反応生成物の生
成率は高温とすることによつて一層向上される。
この特許の開示するところでは、気体状反応物が
約1000ft／secの速度で一次反応ゾーン内に連続
的な流れとして導入される。該反応物質の発熱反
応によつて一次反応ゾーン内に気体状反応物質に
熱エネルギが与えられ、該反応物質を高温とさせ
一方速度を約1000ft／sec以上に維持して該反応
物質の少なくとも一部を気体状反応生成物に変換
させる。その後、その結果得られる流れは、第１
反応ゾーンよりも断面積の一層大きな第２反応ゾ
ーンへ断続的に断面積が増加する流路に沿つて減
速され、その際に該流れの運動エネルギが熱エネ
ルギに変換されて該流れの温度及び圧力を前記第
１反応ゾーンにおけるものを越えた温度及び圧力
へ増加させ且つ反応生成物の生成率を増加させ
る。
米国特許第2790838号及び第3408417号は、炭化
水素の熱分解を行なうプロセスを開示している。
これらの特許は、混合を向上させる為にベンチユ
リ収縮乃至はノズルの利点に付いて記載してい
る。
水素の熱分解を行なうプロセスを開示している。
これらの特許は、混合を向上させる為にベンチユ
リ収縮乃至はノズルの利点に付いて記載してい
る。
米国特許第3563709号は、本発明と同じ問題、
即ち吸熱熱分解の間に温度を維持することの問題
に関するものである。それに開示されているプロ
セスによれば、炭化水素が熱分解されて、熱分解
温度以上に混合物を加熱するのに充分な速度で炭
化水素を高温燃焼気体と混合することによつて不
飽和脂肪族炭化水素を低くする。有孔性の壁を持
つた管の中で吸熱反応が行なわれる。該有孔性の
壁を介して該管内に酸素を強制的に流入させて消
費された熱エネルギを供給すると共に熱分解生成
物の一部の酸化によつて熱分解温度を維持する。
従つて、これも別の一部酸化プロセスである。
即ち吸熱熱分解の間に温度を維持することの問題
に関するものである。それに開示されているプロ
セスによれば、炭化水素が熱分解されて、熱分解
温度以上に混合物を加熱するのに充分な速度で炭
化水素を高温燃焼気体と混合することによつて不
飽和脂肪族炭化水素を低くする。有孔性の壁を持
つた管の中で吸熱反応が行なわれる。該有孔性の
壁を介して該管内に酸素を強制的に流入させて消
費された熱エネルギを供給すると共に熱分解生成
物の一部の酸化によつて熱分解温度を維持する。
従つて、これも別の一部酸化プロセスである。
一部酸化プロセスにおける基本的な問題は、例
えば、メタンの適度の変換を開始させ且つ維持す
る為に過剰の量の酸素を使用せねばならないこと
である。この様なプロセスにおいて、通常、OH
やＯ等の高濃度のラジカルを形成し、これらが主
としてCOである炭素酸化物の副産物を多量に生
成する。明らかであるが、多量の炭素酸化物の副
産物が形成されることは、例えば、アセチレンや
エチレン等の所望の生成物又は中間生成物の生成
率に悪影響を与える。
えば、メタンの適度の変換を開始させ且つ維持す
る為に過剰の量の酸素を使用せねばならないこと
である。この様なプロセスにおいて、通常、OH
やＯ等の高濃度のラジカルを形成し、これらが主
としてCOである炭素酸化物の副産物を多量に生
成する。明らかであるが、多量の炭素酸化物の副
産物が形成されることは、例えば、アセチレンや
エチレン等の所望の生成物又は中間生成物の生成
率に悪影響を与える。
酸化剤として塩素を使用したり又熱分解の為に
電気アークを使用して、一層価値の高い生成物を
生成する為に炭化水素を熱分解するその他のプロ
セスも提案されている。然し乍ら、これら何れの
プロセスも何等著しい程度の商業的な受け入れ方
を得たものではない。
電気アークを使用して、一層価値の高い生成物を
生成する為に炭化水素を熱分解するその他のプロ
セスも提案されている。然し乍ら、これら何れの
プロセスも何等著しい程度の商業的な受け入れ方
を得たものではない。
本発明は、以上の点に鑑みなされたものであつ
て、上述した如き従来技術の欠点を解消し、支配
的な熱分解反応が吸熱的である熱分解反応におい
て温度を制御する方法を提供するものである。従
つて、本発明は特に、アセチレンやオレフイン等
の或る所望の中間反応生成物を得る為に炭化水素
を迅速に加熱し且つ除冷する場合の炭化水素の熱
分解に適用可能なものである。
て、上述した如き従来技術の欠点を解消し、支配
的な熱分解反応が吸熱的である熱分解反応におい
て温度を制御する方法を提供するものである。従
つて、本発明は特に、アセチレンやオレフイン等
の或る所望の中間反応生成物を得る為に炭化水素
を迅速に加熱し且つ除冷する場合の炭化水素の熱
分解に適用可能なものである。
本発明によれば、燃料と酸化剤とが燃焼ゾーン
内に導入され且つ燃焼されて超大気圧力で高温気
体流れを発生させる。この高温気体流は先細末広
ノズルを通過されて少なくとも約マツハ２の速度
へ加速される。この加速の結果、圧力及び温度の
両方が減少される。熱分解されるべき反応物質を
高温気体流内に注入して超音速で流れている反応
混合物を生成し且つ吸熱熱分解反応を開始する。
実質的にその直後に、該反応混合物の速度を所定
の反応時間に渡つて減速させて反応混合物の運動
エネルギを、超音速流れを維持しながら所望の中
間反応生成物を生成する吸熱反応の効果を実質的
にオフセツトする為に充分な量の熱エネルギへ変
換させる。この反応混合物の速度を減少させるこ
とによつて発生される熱エネルギと行なわれる吸
熱反応によつて消費される熱エネルギとの間のバ
ランスは、所望の中間反応生成物の形成を支配的
とする範囲内の温度を維持することを可能とす
る。所定の反応時間の終りにおいて、反応混合物
の速度は亜音速流れへ減少され、且つ反応がクエ
ンチされて所望の中間反応生成物が更に反応して
より望ましくない平衡反応生成物を形成すること
を防止する。
内に導入され且つ燃焼されて超大気圧力で高温気
体流れを発生させる。この高温気体流は先細末広
ノズルを通過されて少なくとも約マツハ２の速度
へ加速される。この加速の結果、圧力及び温度の
両方が減少される。熱分解されるべき反応物質を
高温気体流内に注入して超音速で流れている反応
混合物を生成し且つ吸熱熱分解反応を開始する。
実質的にその直後に、該反応混合物の速度を所定
の反応時間に渡つて減速させて反応混合物の運動
エネルギを、超音速流れを維持しながら所望の中
間反応生成物を生成する吸熱反応の効果を実質的
にオフセツトする為に充分な量の熱エネルギへ変
換させる。この反応混合物の速度を減少させるこ
とによつて発生される熱エネルギと行なわれる吸
熱反応によつて消費される熱エネルギとの間のバ
ランスは、所望の中間反応生成物の形成を支配的
とする範囲内の温度を維持することを可能とす
る。所定の反応時間の終りにおいて、反応混合物
の速度は亜音速流れへ減少され、且つ反応がクエ
ンチされて所望の中間反応生成物が更に反応して
より望ましくない平衡反応生成物を形成すること
を防止する。
本発明の利点は４つの段階で達成される。第１
段階においては、熱分解反応用の高温気体を燃料
を酸化剤と反応させて形成し上昇させた温度及び
圧力の高温気体の流れを形成する。使用する燃料
は、酸化剤と反応して浸蝕性の固体の無い実質的
に気体状の流れを形成することの可能な任意の燃
焼可能な物質とすることが可能である。この様な
燃料は、種々の石油、及び残留物、メタン、水素
等の石油副産物を包含する。然し乍ら、本発明の
特に好適な実施例によれば、該燃料は以下に記載
する理由から水素である。この水素はそれのみ、
又は、メタンの如き別の燃料と結合して導入する
ことが可能であり、且つ加熱蒸気を包含すること
も可能である。
段階においては、熱分解反応用の高温気体を燃料
を酸化剤と反応させて形成し上昇させた温度及び
圧力の高温気体の流れを形成する。使用する燃料
は、酸化剤と反応して浸蝕性の固体の無い実質的
に気体状の流れを形成することの可能な任意の燃
焼可能な物質とすることが可能である。この様な
燃料は、種々の石油、及び残留物、メタン、水素
等の石油副産物を包含する。然し乍ら、本発明の
特に好適な実施例によれば、該燃料は以下に記載
する理由から水素である。この水素はそれのみ、
又は、メタンの如き別の燃料と結合して導入する
ことが可能であり、且つ加熱蒸気を包含すること
も可能である。
同様に、使用されるべき酸化剤は、燃料と反応
して高温の気体状燃焼生成物を形成する任意の気
体状又は液体上の化合物とすることが可能であ
る。空気は容易に入手可能であり且つ廉価な酸化
剤であり、それを使用することは本発明の実施に
適している。燃焼室で所望される圧力で必要な量
の空気を供給する為の充分なポンプ能力が要求さ
れるのみである。然し乍ら、空気を使用すること
の不利益は、多量の窒素が存在していることであ
り、窒素は希釈剤としてのみ作用しそれを加熱す
る為の熱エネルギの消費が必要となり、且つ所望
の反応が行なわれた後の爾後の分離工程が複雑と
なる。従つて、特に好適な酸化剤は比較的純粋な
酸素である。このことは、好適な燃料の水素を使
用する場合に特に言えることであり、何故なら
ば、燃焼生成物は水であつてそれは容易に熱分解
反応生成物から分離可能だからである。然し乍
ら、全ての場合に、全ての燃料と反応する為に化
学量論的に必要とされるよりも少ない量の酸化剤
が存在することが好適である。この燃料リツチな
燃焼の目的は、反応生成物と反応して炭素酸化物
の如き不所望の副産物を形成することのある任意
の反応していない酸素が存在することの可能性を
回避することである。然し乍ら、燃焼生成物の温
度と圧力とは、それらが爾後の熱分解反応に所望
のものよりも高い温度及び圧力である限り、それ
らは特に臨界的なものではない。
して高温の気体状燃焼生成物を形成する任意の気
体状又は液体上の化合物とすることが可能であ
る。空気は容易に入手可能であり且つ廉価な酸化
剤であり、それを使用することは本発明の実施に
適している。燃焼室で所望される圧力で必要な量
の空気を供給する為の充分なポンプ能力が要求さ
れるのみである。然し乍ら、空気を使用すること
の不利益は、多量の窒素が存在していることであ
り、窒素は希釈剤としてのみ作用しそれを加熱す
る為の熱エネルギの消費が必要となり、且つ所望
の反応が行なわれた後の爾後の分離工程が複雑と
なる。従つて、特に好適な酸化剤は比較的純粋な
酸素である。このことは、好適な燃料の水素を使
用する場合に特に言えることであり、何故なら
ば、燃焼生成物は水であつてそれは容易に熱分解
反応生成物から分離可能だからである。然し乍
ら、全ての場合に、全ての燃料と反応する為に化
学量論的に必要とされるよりも少ない量の酸化剤
が存在することが好適である。この燃料リツチな
燃焼の目的は、反応生成物と反応して炭素酸化物
の如き不所望の副産物を形成することのある任意
の反応していない酸素が存在することの可能性を
回避することである。然し乍ら、燃焼生成物の温
度と圧力とは、それらが爾後の熱分解反応に所望
のものよりも高い温度及び圧力である限り、それ
らは特に臨界的なものではない。
次の段階において、燃焼の高温気体を先細末広
ノズルを介して通過させて該気体を少なくともマ
ツハ1.5を越えた速度、望ましくは少なくともマ
ツハ２の速度へ加速させる。この段階の重要な特
徴は、高温気体を温度及び圧力が減少する所望の
超音速へ加速させた後に、この減少された温度及
び圧力が所望の中間反応生成物の生成を促進させ
且つ何れの不所望の副産物の形成を最小とするよ
うなものであるように燃焼ゾーン内の圧力及び温
度が選択されているということである。
ノズルを介して通過させて該気体を少なくともマ
ツハ1.5を越えた速度、望ましくは少なくともマ
ツハ２の速度へ加速させる。この段階の重要な特
徴は、高温気体を温度及び圧力が減少する所望の
超音速へ加速させた後に、この減少された温度及
び圧力が所望の中間反応生成物の生成を促進させ
且つ何れの不所望の副産物の形成を最小とするよ
うなものであるように燃焼ゾーン内の圧力及び温
度が選択されているということである。
第３段階においては、反応生成物が高温燃焼気
体の超音速流れへ付与される。この段階の重要な
特徴は、高温気体流れの速度を減少させることに
よつて、行なわれている吸熱性の熱分解反応を減
少させる温度をオフセツトするのに充分な量の熱
エネルギへ運動エネルギを変換する為に所望の中
間生成物の生成に望ましい温度に反応混合物を維
持することである。更に、この速度の減少の際
に、実質的に所定の反応時間を介して混合物が音
速以上に維持される様に初期速度が選択される。
所望の中間反応生成物が更に反応してより望まし
くない生成物を形成することを防止する為に極め
て短い滞留時間を維持する一方、一様な混合を確
保する為に適当な長さを持つた反応器を使用する
為に超音速が必要である。
体の超音速流れへ付与される。この段階の重要な
特徴は、高温気体流れの速度を減少させることに
よつて、行なわれている吸熱性の熱分解反応を減
少させる温度をオフセツトするのに充分な量の熱
エネルギへ運動エネルギを変換する為に所望の中
間生成物の生成に望ましい温度に反応混合物を維
持することである。更に、この速度の減少の際
に、実質的に所定の反応時間を介して混合物が音
速以上に維持される様に初期速度が選択される。
所望の中間反応生成物が更に反応してより望まし
くない生成物を形成することを防止する為に極め
て短い滞留時間を維持する一方、一様な混合を確
保する為に適当な長さを持つた反応器を使用する
為に超音速が必要である。
第４段においては、反応混合物の温度を迅速に
減少させて反応を停止させ且つ所望の中間反応生
成物が更に反応して該反応が平衡状態へ到達する
迄進行された場合に得られる生成物を形成するこ
とを防止する。気体反応混合物を拡大する断面流
れ面積の区域内に導入させて気体反応混合物の速
度を迅速に減少させると共に反応混合物を冷却用
の流体と直接的又は間接的な熱交換関係又はその
両方で接触させることによつてこの反応をクエン
チさせる。好適には、該反応混合物は拡大する断
面流れ面積の区域内に導入させ、且つ同時的に、
冷却媒体と直接的に接触させる。
減少させて反応を停止させ且つ所望の中間反応生
成物が更に反応して該反応が平衡状態へ到達する
迄進行された場合に得られる生成物を形成するこ
とを防止する。気体反応混合物を拡大する断面流
れ面積の区域内に導入させて気体反応混合物の速
度を迅速に減少させると共に反応混合物を冷却用
の流体と直接的又は間接的な熱交換関係又はその
両方で接触させることによつてこの反応をクエン
チさせる。好適には、該反応混合物は拡大する断
面流れ面積の区域内に導入させ、且つ同時的に、
冷却媒体と直接的に接触させる。
燃料、反応物質、温度、圧力等は多くの場合に
所望とされる特定の生成物に依存して選択可能な
ものである。然し乍ら、この様な選択は当業者等
の技術範囲内のものであると考えられる。
所望とされる特定の生成物に依存して選択可能な
ものである。然し乍ら、この様な選択は当業者等
の技術範囲内のものであると考えられる。
以下、添付の図面を参考に、本発明の具体的な
実施の態様に付いて詳細に説明する。
実施の態様に付いて詳細に説明する。
第１ａ図及び第１ｂ図を特に参照して、本発明
の特に好適な実施形態、即ち水素と酸素とを燃焼
させてエチレン及びアセチレンからなる群から選
択される少なくとも１つの物質を生成する為にメ
タンの熱分解用の高温気体流れを生成する形態に
付いて説明する。第１ａ図において、本発明の方
法を実施する為の反応器１０を示してある。反応
器１０は、内側壁１２と外側壁１４とを有してお
り、その間に冷却用流体の通路を形成している。
この冷却用流体は、該通路を介して冷却インレツ
ト１６を介して流れ且つ冷却アウトレツト１８を
介して流出する。この冷却流体の流れの方向を変
えることは可能である。更に、冷却流体が反応器
１０の全長を流れることのないように多数のイン
レツト及びアウトレツトを設けることが可能であ
る。好適実施例によれば、冷却流体は水であり、
熱エネルギを冷却アウトレツトから蒸気として回
収することが可能である。
の特に好適な実施形態、即ち水素と酸素とを燃焼
させてエチレン及びアセチレンからなる群から選
択される少なくとも１つの物質を生成する為にメ
タンの熱分解用の高温気体流れを生成する形態に
付いて説明する。第１ａ図において、本発明の方
法を実施する為の反応器１０を示してある。反応
器１０は、内側壁１２と外側壁１４とを有してお
り、その間に冷却用流体の通路を形成している。
この冷却用流体は、該通路を介して冷却インレツ
ト１６を介して流れ且つ冷却アウトレツト１８を
介して流出する。この冷却流体の流れの方向を変
えることは可能である。更に、冷却流体が反応器
１０の全長を流れることのないように多数のイン
レツト及びアウトレツトを設けることが可能であ
る。好適実施例によれば、冷却流体は水であり、
熱エネルギを冷却アウトレツトから蒸気として回
収することが可能である。
水素と酸素とが夫々燃料インレツト２０及び酸
素インレツト２２を介して導入される。この酸素
は全ての水素と反応するのに必要なものよりも少
ない量で導入される。一般的に、酸素は、水素の
全てと反応するのに化学量論的に必要とされるも
のの約60乃至95％の量導入される。これらの水素
及び酸素が反応され且つ反応器１０内の燃焼ゾー
ン２４内で燃焼されて、典型的に約2000乃至3000
℃の温度と約３大気圧以上の圧力を持つた高温気
体流れを生成する。燃焼ゾーン２４は長さA1を
持つており、それは水素と酸素の間の反応が実質
的に完了させることを確保するのに充分である。
燃焼ゾーン２４からの高温気体流れは反応器１０
の長さA2に渡つて延在する先細末広ノズルを介
して通過され、それにより高温気体は少なくとも
約マツハ２であつて好適には約マツハ2.5を越え
た速度へ加速する。該ノズルはそのスロートDT
において最小の断面流れ面積を持つており、且つ
下流方向へ最大断面流れ面積DRへ拡大する。
DRとDTとの間の比をここでは膨張比と呼ぶが、
所望の超音速流れを確保すべく選択されている。
概して、膨張比は少なくとも約７：１であり、典
型的には約８：１以上である。
素インレツト２２を介して導入される。この酸素
は全ての水素と反応するのに必要なものよりも少
ない量で導入される。一般的に、酸素は、水素の
全てと反応するのに化学量論的に必要とされるも
のの約60乃至95％の量導入される。これらの水素
及び酸素が反応され且つ反応器１０内の燃焼ゾー
ン２４内で燃焼されて、典型的に約2000乃至3000
℃の温度と約３大気圧以上の圧力を持つた高温気
体流れを生成する。燃焼ゾーン２４は長さA1を
持つており、それは水素と酸素の間の反応が実質
的に完了させることを確保するのに充分である。
燃焼ゾーン２４からの高温気体流れは反応器１０
の長さA2に渡つて延在する先細末広ノズルを介
して通過され、それにより高温気体は少なくとも
約マツハ２であつて好適には約マツハ2.5を越え
た速度へ加速する。該ノズルはそのスロートDT
において最小の断面流れ面積を持つており、且つ
下流方向へ最大断面流れ面積DRへ拡大する。
DRとDTとの間の比をここでは膨張比と呼ぶが、
所望の超音速流れを確保すべく選択されている。
概して、膨張比は少なくとも約７：１であり、典
型的には約８：１以上である。
反応器１０は更に熱分解されるべき反応物質を
導入する為のインレツト２８を具備したマニホー
ルド２６を有しており、図示した如く、該反応物
質は複数個の注入ポート３０を介して流入し、そ
こで反応ゾーン３２内の高温気体流れと接触す
る。反応ゾーン３２は、所望の反応時間を与える
のに充分な長さＢを持つている。反応ゾーン３２
は終端乃至は下流セクシヨンで終端し、該セクシ
ヨンには末広壁３４が具備されていて増加する断
面流れ面積を与えると共にその中を流れる気体の
速度を減少させる。壁３４は10°よりも小さな角
度αであつて、好適には約6°の角度で拡開してい
る。好適には、反応ゾーン３２の終端乃至は下流
セクシヨンに隣接して、複数個の注入ポート４０
を介して冷却媒体を導入する為のインレツト３８
を具備したマニホールド３６が設けられている。
末広壁３４と冷却マニホールド３６とを有するこ
の反応器１０の下流セクシヨンは、反応器１０の
クエンチゾーンＣを有している。
導入する為のインレツト２８を具備したマニホー
ルド２６を有しており、図示した如く、該反応物
質は複数個の注入ポート３０を介して流入し、そ
こで反応ゾーン３２内の高温気体流れと接触す
る。反応ゾーン３２は、所望の反応時間を与える
のに充分な長さＢを持つている。反応ゾーン３２
は終端乃至は下流セクシヨンで終端し、該セクシ
ヨンには末広壁３４が具備されていて増加する断
面流れ面積を与えると共にその中を流れる気体の
速度を減少させる。壁３４は10°よりも小さな角
度αであつて、好適には約6°の角度で拡開してい
る。好適には、反応ゾーン３２の終端乃至は下流
セクシヨンに隣接して、複数個の注入ポート４０
を介して冷却媒体を導入する為のインレツト３８
を具備したマニホールド３６が設けられている。
末広壁３４と冷却マニホールド３６とを有するこ
の反応器１０の下流セクシヨンは、反応器１０の
クエンチゾーンＣを有している。
動作に付いて説明すると、水素及び実質的に純
粋な酸素が、約2000乃至3500℃、好適には2000乃
至3000℃の範囲内の温度で約３大気圧の圧力の高
温気体流れを生成する量で燃焼ゾーン２４内に導
入される。この高温気体流れは先細末広ノズルを
介して流れ、注入ポート３０を介して導入される
メタンの流れと接触される。先細末広ノズルを通
過した後に、高温気体流れは約1500乃至2000℃の
温度を持つており且つ大気圧以下、通常、約0.5
大気圧で好適には約0.03乃至0.2大気圧である。
この高温気体流れとメタンとが混合して高速（超
音速）で流れる反応混合物を生成する。混合物質
の速度は反応ゾーン３２の長さＢに渡つて減少さ
れて反応混合物の運動エネルギを行なわれている
吸熱反応をオフセツトする為の量の熱エネルギへ
変換し、反応ゾーンＢの長さに渡つての温度は
1500乃至2000℃の範囲内に維持され、その温度は
エチレンとアセチレンの形成に好適であり且つ何
れの不所望の副産物を最小とさせる。反応ゾーン
３２内の混合物の速度及び反応器１０の長さＢ
は、約1msec以下の反応時間で好適には所望の生
成物の生成率を向上させる為に約1/2msecの反応
時間を与える様に選択されている。
粋な酸素が、約2000乃至3500℃、好適には2000乃
至3000℃の範囲内の温度で約３大気圧の圧力の高
温気体流れを生成する量で燃焼ゾーン２４内に導
入される。この高温気体流れは先細末広ノズルを
介して流れ、注入ポート３０を介して導入される
メタンの流れと接触される。先細末広ノズルを通
過した後に、高温気体流れは約1500乃至2000℃の
温度を持つており且つ大気圧以下、通常、約0.5
大気圧で好適には約0.03乃至0.2大気圧である。
この高温気体流れとメタンとが混合して高速（超
音速）で流れる反応混合物を生成する。混合物質
の速度は反応ゾーン３２の長さＢに渡つて減少さ
れて反応混合物の運動エネルギを行なわれている
吸熱反応をオフセツトする為の量の熱エネルギへ
変換し、反応ゾーンＢの長さに渡つての温度は
1500乃至2000℃の範囲内に維持され、その温度は
エチレンとアセチレンの形成に好適であり且つ何
れの不所望の副産物を最小とさせる。反応ゾーン
３２内の混合物の速度及び反応器１０の長さＢ
は、約1msec以下の反応時間で好適には所望の生
成物の生成率を向上させる為に約1/2msecの反応
時間を与える様に選択されている。
本発明の重要な特徴であるが、実質的に反応器
１０の全長Ｂに渡り、反応混合物は音速を越えて
維持される。従つて、少なくとも約70％且つ好適
には反応ゾーン３２の90％に渡り、反応混合物は
超音速で流れる。更に、反応ゾーン３２に入る高
温気体流れの初期速度は、反応混合物が反応ゾー
ン３２の下流端に到達する時間迄に、それがエネ
ルギ損失を減少させる為に音速以下であることが
望ましい。
１０の全長Ｂに渡り、反応混合物は音速を越えて
維持される。従つて、少なくとも約70％且つ好適
には反応ゾーン３２の90％に渡り、反応混合物は
超音速で流れる。更に、反応ゾーン３２に入る高
温気体流れの初期速度は、反応混合物が反応ゾー
ン３２の下流端に到達する時間迄に、それがエネ
ルギ損失を減少させる為に音速以下であることが
望ましい。
反応ゾーン３２の終端において、反応混合物の
速度を実質的に音速以下、好適には約マツハ0.5
以下へ減少させることによつて反応混合物は迅速
にクエンチされる。特に好適な実施例によれば、
この反応混合物は同時的に冷却媒体と直接又は間
接的に接触されて反応をクエンチさせ、反応混合
物の温度を約800℃以下へ減少させることによつ
て形成された所望の中間反応生成物のいずれもが
更に反応してより好ましくない平衡反応生成物を
生成することを防止する。この冷却媒体は、炭化
水素、水、又は不活性気体とすることが可能であ
る。
速度を実質的に音速以下、好適には約マツハ0.5
以下へ減少させることによつて反応混合物は迅速
にクエンチされる。特に好適な実施例によれば、
この反応混合物は同時的に冷却媒体と直接又は間
接的に接触されて反応をクエンチさせ、反応混合
物の温度を約800℃以下へ減少させることによつ
て形成された所望の中間反応生成物のいずれもが
更に反応してより好ましくない平衡反応生成物を
生成することを防止する。この冷却媒体は、炭化
水素、水、又は不活性気体とすることが可能であ
る。
反応器１０のクエンチ部分Ｃから流出する反応
混合物を回収し且つ処理してアセチレン及びエチ
レンを回収する。更に、反応しなかつたメタンは
本プロセスへリサイクルする為に公知の気体分離
技術を使用して回収される。更に、残存する水素
又は反応ゾーン３２内で発生される水素は別々に
回収され且つ燃焼ゾーン２４へリサイクルされ
る。
混合物を回収し且つ処理してアセチレン及びエチ
レンを回収する。更に、反応しなかつたメタンは
本プロセスへリサイクルする為に公知の気体分離
技術を使用して回収される。更に、残存する水素
又は反応ゾーン３２内で発生される水素は別々に
回収され且つ燃焼ゾーン２４へリサイクルされ
る。
本発明によれば、反応器１０を一度通過させる
だけで、メタンの最大60％以上を所望の中間反応
生成物である、エチレンやアセチレン等に変換可
能であることが分かつた。
だけで、メタンの最大60％以上を所望の中間反応
生成物である、エチレンやアセチレン等に変換可
能であることが分かつた。
例
本発明を更に説明する為に、上に記載し且つ図
面に示したものと実質的に同一の装置を使用し前
述したパラメータで動作させた。反応器は1500ト
ン／日のメタンを処理する様に設計されている。
クエンチ後の反応混合物を回収し、低温分離で処
理し、1171トン／日のアセチレンと43トン／日の
アセチレンとを生成する。更に、本プロセスへリ
サイクルする為の474トン／日のメタンと、燃焼
ゾーン２４へリサイクルする為の493トン／日の
水素を回収する。本発明の特に利点とするところ
は、供給物質の６トン／日のみが固体炭素乃至は
ススに変換され且つ138トン／日が不所望の炭素
酸化物副産物へ変換されるに過ぎないということ
である。従つて、初期のメタン供給の60％以上が
所望のオレフイン中間生成物へ変換される。それ
と対比して、実質的に同一の条件下であるが反応
ゾーン３２内において超音速流れ及び熱発生を維
持することが無い場合には、供給メタンの約30％
以下が所望のアセチレン及びオレフイン中間生成
物へ変換される。
面に示したものと実質的に同一の装置を使用し前
述したパラメータで動作させた。反応器は1500ト
ン／日のメタンを処理する様に設計されている。
クエンチ後の反応混合物を回収し、低温分離で処
理し、1171トン／日のアセチレンと43トン／日の
アセチレンとを生成する。更に、本プロセスへリ
サイクルする為の474トン／日のメタンと、燃焼
ゾーン２４へリサイクルする為の493トン／日の
水素を回収する。本発明の特に利点とするところ
は、供給物質の６トン／日のみが固体炭素乃至は
ススに変換され且つ138トン／日が不所望の炭素
酸化物副産物へ変換されるに過ぎないということ
である。従つて、初期のメタン供給の60％以上が
所望のオレフイン中間生成物へ変換される。それ
と対比して、実質的に同一の条件下であるが反応
ゾーン３２内において超音速流れ及び熱発生を維
持することが無い場合には、供給メタンの約30％
以下が所望のアセチレン及びオレフイン中間生成
物へ変換される。
以上、本発明の具体的実施の態様に付いて詳細
に説明したが、本発明はこれら具体的にのみ限定
されるべきものでは無く、本発明の技術的範囲を
逸脱すること無しに種々の変形が可能であること
は勿論である。
に説明したが、本発明はこれら具体的にのみ限定
されるべきものでは無く、本発明の技術的範囲を
逸脱すること無しに種々の変形が可能であること
は勿論である。
第１ａ図は炭化水素の熱分解の間の温度を制御
する為の本方法を実施する反応器の概略断面図、
第１ｂ図は第１ａ図に示した装置に関連して反応
器の長さの関数としの圧力Ｐと温度Ｔと速度Ｖと
を示したグラフ図、である。 符号の説明、１０……反応器、２０……燃料イ
ンレツト、２２……酸素インレツト、２４……燃
焼ゾーン、３２……反応ゾーン、Ｃ……クエンチ
ゾーン。
する為の本方法を実施する反応器の概略断面図、
第１ｂ図は第１ａ図に示した装置に関連して反応
器の長さの関数としの圧力Ｐと温度Ｔと速度Ｖと
を示したグラフ図、である。 符号の説明、１０……反応器、２０……燃料イ
ンレツト、２２……酸素インレツト、２４……燃
焼ゾーン、３２……反応ゾーン、Ｃ……クエンチ
ゾーン。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 反応物質の熱分解の間の温度制御方法であつ
て支配的な熱分解反応が吸熱的であり且つ前記反
応が迅速にクエンチされて或る所望の中間反応生
成物を得る方法において、 (a) 燃焼ゾーン内に燃料と酸化剤とを導入すると
共にこれらを燃焼させて超大気圧圧力の高温気
体流れを生成し、 (b) 前記高温気体流れを先細末広ノズルを介して
通過させ、前記ノズルは対応する圧力及び温度
の減少を伴つて前記高温気体流れを少なくとも
マツハ2.0の速度へ加速させるのに充分な膨張
比を持つており、 (c) 熱分解されるべき反応物質を前記高温気体流
れ内に注入して超音速で流れる反応混合物を生
成すると共に吸熱性熱分解反応を開始させ、 (d) 前記反応混合物の速度を所定の反応時間に渡
つて減少させて前記反応混合物の運動エネルギ
を行なわれている吸熱性反応の効果を実質的に
オフセツトさせる為に充分な量の熱エネルギに
変換して超音速流れを維持したままで所望の中
間反応生成物を生成し、 (e) 前記反応混合物の速度を亜音速流れへ減少さ
れると共に同時的に前記反応をクエンチさせ、 (f) 所望の中間反応生成物を回収する、 上記各工程を有することを特徴とする方法。 ２ 特許請求の範囲第１項において、工程(e)にお
いて、前記反応混合物の速度がそれを末広ノズル
内に導入させることによつて亜音速流れへ減少さ
れることを特徴とする方法。 ３ 特許請求の範囲第１項において、工程(e)にお
いて、前記反応は前記反応混合物を冷却媒体と間
接的な接触状態とさせるように通過させることに
よつてクエンチされることを特徴とする方法。 ４ 特許請求の範囲第１項において、工程(e)にお
いて、前記反応は前記反応混合物を冷却媒体と直
接的な接触状態とさせるように通過させることに
よつてクエンチされることを特徴とする方法。 ５ 特許請求の範囲第４項において、前記冷却媒
体が水であることを特徴とする方法。 ６ 特許請求の範囲第４項において、前記冷媒体
が炭化水素であることを特徴とする方法。 ７ 特許請求の範囲第４項において、前記冷却媒
体が不活性気体であることを特徴とする方法。 ８ 特許請求の範囲第１項において、工程(b)にお
いて、前記高温気体が少なくともマツハ2.5の速
度へ加速されることを特徴とする方法。 ９ 特許請求の範囲第１項において、工程(b)にお
いて、前記圧力が約大気圧より低く減少されるこ
とを特徴とする方法。 １０ 特許請求の範囲第１項において、工程(b)に
おいて、前記圧力及び温度における減少が所望の
中間反応生成物の生成率を向上させる様に選択さ
れていることを特徴とする方法。 １１ メタンの熱分解の間の温度制御方法であつ
て支配的な反応が吸熱性であり且つ前記反応は迅
速にクエンチされてアセチレン及びエチレンから
なる群から選択される少なくとも１個の中間反応
生成物を得る方法において、 (a) 燃焼ゾーン内に燃料と酸素とを導入すると共
にこれらを燃焼させて超大気圧圧力の高温気体
流れを生成し、 (b) 前記高温気体流れを先細末広ノズルを介して
通過させ、前記ノズルは対応する圧力及び温度
の減少を伴つて前記高温気体流れを少なくとも
マツハ2.0の速度へ加速させるのに充分な膨張
比を持つており、 (c) 前記メタンを前記高温気体流れ内に注入して
超音速で流れる反応混合物を生成すると共に吸
熱性熱分解反応を開始させ、 (d) 前記反応混合物の速度を所定の反応時間に渡
つて減少させて前記反応混合物の運動エネルギ
を行なわれている吸熱性反応の効果を実質的に
オフセツトさせる為に充分な量の熱エネルギに
変換して超音速流れを維持したままで所望の中
間反応生成物を生成し、 (e) 前記反応混合物の速度を亜音速流れへ減少さ
せると共に同時的に前記反応をクエンチさせ、 (f) 選択した反応生成物を回収する、 上記各工程を有することを特徴とする方法。 １２ 特許請求の範囲第１１項において、水素も
生成され、それが別個に回収され且つ少なくとも
燃料の一部として使用する為に工程(a)ヘリサイク
ルされることを特徴とする方法。 １３ 特許請求の範囲第１１項において、工程(e)
において、前記反応混合物の速度はそれを末広ノ
ズル内に導入させることによつて減少させること
を特徴とする方法。 １４特許請求の範囲第１１項において、工程(e)に
おいて、前記反応混合物も熱交換媒体と接触され
ることを特徴とする方法。 １５ 特許請求の範囲第１１項において、工程(a)
において、前記高温気体流れは約2000乃至3500℃
の温度と少なくとも３大気圧の圧力を持つている
ことを特徴とする方法。 １６ 特許請求の範囲第１５項において、工程(a)
において、前記燃料及び酸化剤が水素と酸素とを
有していることを特徴とする方法。 １７ 特許請求の範囲第１６項において、前記水
素が全ての酸素と反応するのに化学量論的に必要
とされるものを越えて存在していることを特徴と
する方法。 １８ メタンの熱分解の間の温度制御方法であつ
て支配的な反応が吸熱性であり且つ前記反応は迅
速にクエンチされてアセチレン及びエチレンから
なる群から選択される少なくとも１個の中間反応
生成物を得る方法において、 (a) 燃焼ゾーン内に水素と酸素とを導入すると共
にこれらを燃焼させて2000乃至3500℃の温度及
び超大気圧圧力を持つた高温気体流れを生成
し、 (b) 前記高温気体流れを先細末広ノズルを介して
通過させ、前記ノズルは対応する圧力及び温度
の減少を伴つて前記高温気体流れを少なくとも
マツハ2.0の速度へ加速させるのに充分な膨張
比を持つており、前記減少された温度は1500乃
至2000℃の範囲内であり且つ前記減少された圧
力は大気圧以下であり、 (c) 前記熱分解されるべきメタンを前記高温気体
流れ内に注入して超音速で流れる反応混合物を
生成すると共に吸熱性熱分解反応を開始させ、 (d) 前記反応混合物の速度を所定の反応時間に渡
つて減少させて前記反応混合物の運動エネルギ
を行なわれている吸熱性反応の効果を実質的に
オフセツトさせる為に充分な量の熱エネルギに
変換して超音速流れを維持したままで選択した
中間反応生成物を生成し、 (e) 前記反応混合物の速度を亜音速流れへ減少さ
せると共に同時的に前記反応をクエンチさせ、 (f) 選択した中間反応生成物を回収する、 上記各工程を有することを特徴とする方法。 １９ 特許請求の範囲第１８項において、工程(b)
において、前記高温気体流れが約マツハ2.5の速
度を持つていることを特徴とする方法。 ２０ 特許請求の範囲第１９項において、工程(b)
において、前記圧力が約0.03乃至0.2大気圧の範
囲内であることを特徴とする方法。 ２１ 特許請求の範囲第２０項において、工程(d)
において、前記反応時間は約2msecより短いこと
を特徴とする方法。 ２２ 特許請求の範囲第２１項において、工程(d)
において、前記所定の反応時間は約0.5msecであ
り且つ前記所望の中間反応生成物はアセチレンで
あることを特徴とする方法。 ２３ 特許請求の範囲第２１項において、工程(e)
において、前記速度が約マツハ0.5以下に減少さ
れることを特徴とする方法。 ２４ 特許請求の範囲第２３項において、工程(e)
において、前記反応混合物を増加された断面流れ
面積の区域内に導入させることによつて前記速度
を減少させることを特徴とする方法。 ２５ 特許請求の範囲第２３項において、工程(e)
において、前記反応混合物は冷却流体と直接的に
接触することによつてクエンチされることを特徴
とする方法。 ２６ 特許請求の範囲第２５項において、前記冷
却流体が炭化水素であることを特徴とする方法。 ２７ 特許請求の範囲第２５項において、工程(e)
において、前記冷却流体が水であることを特徴と
する方法。
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