JPS60240451A - ヒートシール可能な多層フイルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は広範囲の商品の包装に使用することができる、
ヒートシールの可能な熱収縮性の、熱可塑性フィルムに
関するものである。本発明の好適実施形態は線状低密度
ポリエチレンの一内層と（１）線状低密度ポリ７エチレ
ン、（２）線状中密度ポリエチレン及び（３）エチレン
−酢酸ビニル共重合体の３成分ブレンドから成る二表面
層を有する、上下対称的な３層フィルムから成ってお勺
、それによって、望ましい物理的性質の組合わせが有効
に達成される。

発明の背景 本発明は新規且つ有用な多層熱収縮性フィルム製品を目
的とする。熱収縮フィルムの顕著な一特色は、一定の温
度へ暴露したときに、収縮するフィルムの能力又は、収
縮を抑制しである場合には、フィルム内に収縮張力を発
生させるフィルムの能力である。

収縮フィルムの製造は、この分野で公知でちるように、
一般に、流動点又は融点に加熱しである熱可塑性樹脂材
料の、たとえば、管状又は平面（シート）状の何れかの
押出しグイ又は共押出しダイからの、押出しく単層フィ
ルム）あるいは共押出しく多層フィルム）によって達成
することができる。たとえば、公知の流水方法による押
出し後急冷によって冷却したのち、比較的厚い６テープ
”押出物を、その配向温度範囲内の温度に再加熱し且つ
延伸して、材料のクリスタライト及び／又は分子を配向
すなわち配列させる。与えられた材料又は材料類に対す
る配向温度範囲は、材料を構成する異なる樹脂状重合体
及び／又はそれらのブレンドによって異なる。しかしな
がら、与えられた熱可塑性材料に対する配向温度範囲は
一般に、その材料の結晶融点よりは低いが、その二次転
移温度（ときによるとガラス転移点といわれる）よシも
高いといわれている。この温度範囲内傾おいて、その材
料を容易に効果的に配向させることができる。

本明細書中で用いる”配向“又は”配向した７という用
語は一般に、材料のクリスタライト及び／又は分子の物
理的な整列により材料の分子配列を変えて、たとえば、
収縮張力及び配向解除応力のようなフィルムのある種の
機械的性質を改良するために、配向温度範囲内の温度に
加熱しである樹脂状の熱可塑性重合体材料を延伸し且つ
直ちに冷却することによって達成されるプロセス段階及
びその結果得られる生成物の特性をいう。上記の機械的
性質は何れもＡＳＴＭ　Ｄ２８３８−８１に従って測定
することができる。延伸力を一方向で加えるときは、−
軸配向が生じる。延伸力を二方向で加えるときは、二軸
配向が生じる。１配向した“という用語は本明細書中で
は“熱収縮性”という用語と互換的にも使用するが、こ
れらの用語は何れも延伸し且つその延伸した寸法を実質
的に持続しながら冷却することによって固定しである材
料を意味する。配向した（すなわち熱収縮性の）材料は
適当な高い温度に加熱するときに、その最初の未延伸の
（伸張してない）寸法にもどる傾向がある。

前記のようなフィルムの製造に対する基本的なプロセス
にもどると、フィルムは、押出しく又は多層フィルムの
場合には共押出し）したのち、最初に、たとえば流水急
冷によって冷却し、次いでその配向温度範囲内に再加熱
し且つ延伸によって配向させるということを認めること
ができる。配向のための延伸は、たとえば、”吹込みバ
ブル“方法又は“幅出し機１のような、種々の方法によ
って達成することができる。これらの方法は、この分野
の熟達者には公知であって、材料を交差すな′わち横方
向（ＴＤ）及び／又は縦すなわち機械方向（ＭＤ　）に
延伸する配向手順に属する。延伸したのちフィルムを実
質的にその延伸した寸法に保ちながら急冷することによ
って迅速に冷却し、かくして配向し゛た（整列した）分
子形態を固定すなわちロックインする。

いうまでも々く、はとんど又は全く配向を有していない
フィルム、たとえば、非配向又は非収縮性フィルムを所
望する場合は、フィルムを非配向性材料から生成させて
もよいし、あるいは、−配向性の材料から成る場合は１
加熱吹込み”を行なってもよい。加熱吹込みフィルムの
生成においては、押出し又は共押出しの直後にフィルム
を冷却することはせずに、フィルムがなおその材料の配
向温度範囲よシも高い温度にある間に、押出しの短時間
ののちに先ず延伸する。然るのち、公知の方法によって
フィルムを冷却する。この分野の熟練者には、このよう
な方法及び生成するフィルムが実質的に未配向特性を有
しているということは周知のことであろう。非配向フィ
ルムの形成のためのその他の方法は公知である。たとえ
ば、注形押出し又は注型共押出しの方法があるが、これ
らは同様にこの分野の熟達者には公知のことである。

延伸の程度は与えられたフィルム中に存在する配向の程
度す々わち量を制御する。比較的大きな配向度は一般に
、たとえば、収縮張力及び配向解除応力値の増大によっ
て証明される。すなわち、一般的に言って、同一の材料
から他は同一の条件下に製造したフィルムに対しては、
比較的大きな程度に延伸、例えば配向、させてあるフィ
ルムは、自由収縮、収縮張力及び／又は配向解除応力に
対する比較的大きな値を示す。前記のように、最後の二
つの値はＡＳＴＭ−Ｄ−２８３８−８１に従って測定す
ることができる。最初の値はＡＳＴＭＤ２’１３２−’
１０　（１９７６年再承認）に従って測定しなければな
らない。

延伸配向した分子配置を固定したのちに、フィルムをロ
ールとして貯蔵して、広範囲の商品をぴったりと包装す
るために使用することができる。

この点に関して、小袋又は袋を生成させることが必要且
つ適当である場合には、収縮フィルムをそれ自体に対し
てシートシールし、次いでその中に製品を挿入したのち
、袋又は小袋をヒートシール又は、たとえば、クリッピ
ングのような他の適当な手段によって閉じることにより
、包装すべき製品を先ず熱収縮性材料中に封入する。材
料を１吹込みバブル１方法によって製造した場合には、
材料はなお管状をしており、それを裂いて開くことによ
ってフィルム材料のシートを形成させることができる。

あるいは、材料のシートをトレー中に入れた製品のオー
バーラツプ（ｏｖｅｒ−ｗｒａｐ）のために用いること
ができる。これらの包装方法はすべてこの分野の熟達者
には公知である。然るのち、封入した製品を、たとえば
、熱風又は熱水トンネル中を通過させることによって、
高い温度にさらせばよい。これが製品の回シにおけるフ
ィルムの収縮を生じさせて、製品の輪郭にきつちシ順応
する引き締った包装を生じさせる。前記のように、フィ
ルムのシート又は管を袋又は小袋の形態としたのちに製
品の包装に使用してもよい。この場合に、フィルムを管
状として生成させるときには、先ｆｆ状のフィルムを裂
いてフィルムのシートとし、そののちにシートを袋又は
小袋状にすることが好ましい。このような袋又は小袋の
製造方法は、同様に、この分野の熟達者には公知のこと
である。

フィルムの製造に対しての上記の概要は、すべてを包括
しようとするものではない。何故ならば、このような方
法はこの分野のものには公知のことであるからである。

たとえば、米国特許第４．２７４９００号ｉ　４．２２
９．２４１号ｉ　４．１９４．０３９号；４．１８８，
４４３号ｉ　４．０４８．４２８号ｉ　８．８２１゜１
８２号及び３，０２２，５４３号参照。これらの特許の
開示は一般に、このような方法の代表的な例であって、
参考としてここに引用する。

この種のフィルムの製造のためのその他の方法も公知で
ある。上記のような押出し又は共押出し方法によるので
はなくて、押出しコーティングによる多層フィルムの製
造は、公知の別の方法の一つである。押出しコニティ・
ングにおいては、先ずこの特許は一般に押出しコーティ
ング方法の代表的な例であり、参考としてここに引用す
る。

フィルムの形成のだめの多くのその他の変更方法は、こ
の分野のものには公知である。たとえば、多数の層を先
ず追加の層と共に共押出ししたのち、その上に押出しコ
ーティングすることができる。

あるいは２本の多層管を１本の管と共に共押出しし、然
るのち、他のものの上に押出しコーティング又は積層す
ることができる。フィルムの形成のためのこの押出しコ
ーティング方法は、１層以上の他の層に対して有害と思
われる処理を１層以上のフィルムの層に施すことを望む
場合に、全フィルムの共押出しよりも好適でありうる。

このような情況の例は、１種以上の塩化ビニリデンと塩
化ビニルの共重合体から成る酸素バリヤ一層を含有する
１層以上のフィルムを照射することを所望する場合であ
る。この分野の熟達者には一般に、照射は上記のような
バリヤ一層組成物に対して一般に有害であることが認め
られている。それ故、押出しコーティングによって、先
ず第一の一層又は複数の層を押出し又は共押出しし、そ
の一層又は複数の層に照射を施し、然るのち酸素バリヤ
一層を押出しコートし且つ、そのようにして、押出し且
つ照射を施した管の外表面上に順次他の層をコートする
ことができる。この経過は、酸素バリヤ一層又はその他
の連続的に付加した層に有害な影響を及ぼすことのない
最初の層の照射架橋を可能とする。

全フィルム又はその一層あるいは複数の層の照射は、フ
ィルムの酷使及び／又は破裂に対する耐性あるいはその
他の物理的性質を改善するために望ましいことでありう
る。ある種のフィルム材料の照射は、その中に含まれる
重合体分子釧の架橋をもたらすということ及びこのよう
な作用は一般に向上した耐酷使性を与えるということは
一般に公知である。架橋の達成のために照射を用いる場
合には、それは電子線、Ｘ線、ガンマ線、ベータ線など
を用いる高エネルギー照射の使用によって達成すること
ができる。少なくとも約１０’電子ボルトのエネルギー
の電子線を用いることが好ましい。照射源はファンデル
グラーフ電子加速器、たとえば約５００ワツトの出力を
用いて約２１ｏｏｏ、ｏｏ。

ボルトで操作するもの、とすることができる。あるいは
、たとえばジェネラルエレクトリックのスｏ　ｏ　ｏ、
　ｏ　ｏ　ｏボルト共鳴変圧器又は和尚する１、　ＯＯ
Ｏ，０００ポルト、４キロワツト共鳴変圧器のようなそ
の他の高エネルギー電子線源を用いることができる。電
圧は、たとえば、１．ＯＯＱ、０００又はｚ、　ｏ　ｏ
　ｏ、　ｏ　ｏ　ｏ又はａ、ｏｏｏ、ｏｏｏ又は６、０
００．０００ポル）ｌるいはこれらの電圧よシも高いか
又は低いものとすることができる適当な水準に調節する
ことができる。フィルムを照射するためのその他の装置
は、この技術における熟達者には公知である。照射は通
常は１メガラツド乃至７５メガランドで行なわれるが、
８メガラツド乃至２０メガラツドが好適範囲である。照
射は室温で行なうことが便宜的であるけれども、室温以
上又は以下の温度、たとえば、０〜６０℃を用いること
ができる。

架橋は、この分野の熟達者には公知であるように、過酸
化物の使用によって化学的に行なうこともできる。架橋
についての全般的な論議は、ジョン　ワイリー　エンド
　サンズ社によって１９６６年に版権が得られた、”エ
ンサイクロペディアオプポリマーサイエンスエンドテク
ノロジー、プラスチックス、レジンズ、ラパーズ、ファ
イバーズの第４巻の３３１〜４１４頁に見出すことがで
きる。この文献は６４−２２１８８という国会図書館カ
タログカード番号を有している。

もう一つの可能性のある異なる加工方法は、管状の材料
の加工性をいっそう改善するための、押出したばかりの
管状の材料の内部へのシリコーン又はアンチ−７オツグ
剤の細かい霧の適用である。

このような内部への適用を達成するだめの方法と装置は
、ヨーロッパ特許明細書中に、第００７１３４９Ａ２号
の公告番号下に開示されている。この文献は１９８３年
２月９日に公開されている。

ポリオレフィンの部類の収縮フィルム、特にポリエチレ
ンの部類の収縮フィルムは、たとえば、収縮力（収縮の
間にフィルムがその単位断面積当りに表わす力の量）、
自由収縮の程度（無拘束の状態で高い温度にさらされた
ときに材料が受ける特定方向における線状寸法の低下）
、引張強き（切断が生じる前にフィルムの単位面積当り
に加えることができる最大の力）、ヒートシール性（フ
ィルムをそれ自体に対して又は他の与えられた表面に対
してヒートシールするべき能力）、収縮温度曲線（収縮
の温度に対する関係）、引裂開始及び引裂抵抗（フィル
ムが裂は始める力及び引裂きを継続する力）、光学的性
質（材料の光沢、くもり及び透明性）、伸び（室温にお
いてフィルムが延伸又は伸張する程度）、弾性記憶（室
温で伸張を与えられた後フィルムがその最初の未延伸（
未伸張）の寸法にもどる程度）及び寸法安定性（フィル
ムが異なる種類の貯蔵条件下に最初の寸法を維持する能
力）のような、広い範囲の物理及び性能特性を提供する
。フィルムの特性は特定のフィルムの選択において重要
な役割を果し且つそれぞれのフィルムの用途に対して異
なっている。

ポリオレフィンフィルム及びポリオレフィン成分を含有
するフィルムに付随する上記の多くの物理的性質にかん
がみて、またさらにこれらのフィルムにおいて現在考え
られる多くの用途且つまた将来予測される多くの用途に
かんがみて、これらのフィルムにおける上記の物理的性
質又はそれらの組合わせの一部あるいは全部をさらに向
上させる必要は大であり且つ当然進行しつつあるという
ことは容易に認められることである。特に、包装材料と
して用いることができる高度に配向したフィルムについ
ての探索は常に進行しつつある。収縮フィルムが有して
いなければならないきわめて望ましい特性の一つは低温
における向上した収縮（自由収縮率）である。これは、
そのフィルムから形成させた袋又は包装を、包装する製
品と密接した輪郭に収縮させるために工業的に用いられ
る熱風トンネル又は熱水浴を、比較的低い温度で操作す
ることを可能としてエネルギーの節約をもたらす。収縮
フィルムが持つべきもう一つの望ましい性質は、比較的
ゆるやかで直線的な収縮／温−曲線である。与えられた
温度まで加熱した場合の与えられたフィルムの収縮は、
フィルムの収縮／温度曲線（自由収縮と温度との関係）
がゆるやかで且つｔｌぼ直線的であるときには比較的正
確に予測し且つ制御することができる。収縮フィルムが
有していなければならないさらに他の特性は、良好な耐
酷使性である。この特性は一般に向上したボール破裂及
び引裂生長試験値によって証明される。

線状ポリエチレン材料及びそのブレンドを用いる従来の
フィルムは、この技術分野における熟達者には公知であ
る。線状低密度ポリエチレン材料の６層を有する従来の
多層フィルムの例はホーナー　（Ｈｏｒｎｅ”ｒ）に対
する米国特許第４，３６４，９８１号であって、これは
低圧、低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）の６層と高圧
低密度ポリエチレン（通常の低密度ポリエチレン）の外
層を有する３層フィルムを論じておシ、またブリッグズ
（Ｂｒｉｇｇｓ）に対する米国特許第４．３９９．１８
０号は、少なくとも一方の側に高度に枝分れした低密度
ポリエチレンからなる層を伴なっている線状低密度ポリ
エチレンの６層を有する延伸包装フィルムについて記し
ている。アンソニー（Ａｎｔｈｏｎｙ）に対する米国特
許第４．３９９．１７３号は低メルトインデックスの低
圧低密度ポリエチレンの６層と高メルトイを有する多層
フィルムについて記している。クーパー（Ｃｏｏｐｅｒ
）に対する米国特許第４．４２４．２６８号は延伸包装
フィルムに加工するために適した組成物を開示している
。簡単に言えば、クーパーの組成物はエチレン−酢酸ビ
ニル共重合体と線状低密度ポリエチレン材料のブレンド
から成っている。

この材料は粘着付与剤（ｔａｃｋｉｆｉｅｒ）をも含有
することができる。

典型的な従来の単層フィルムは（ｆｆ）重量で約５０チ
の２３℃で約０．９２２１１　／　ｃｒ＆の密度と約１
４８〜２！Ｏｇ／１０分のメルトフローインデックス（
ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８、条件Ｅ）を有する通常の低密度
ポリエチレン樹脂及び（ｂ）重量で約５０−の約０．９
５３１７ｔｒｉの密度と約５，４〜約７．４１７１０分
のメルトフローインデックスを有する通常の高密度ポリ
エチレン樹脂のブレンドから成る単層フィルムである。

この低密度樹脂はエルノ（ソボリオレフィン社からレフ
セン（Ｒｅ、ｚｅｎｅ）　Ｐ　Ｒ−１０９−Ｃ５−５２
樹脂の商標下に取得することができる。高密度材料はニ
ー・エスインダストリャルケミカル社からペトロセン（
ｐｅｔｒｏｔｈｅｎｅ）ＬＹ６６０樹脂の商標下に入手
することができる。

単層フィルムは、必要に応じ、適当な酸化防止剤及びそ
の他の添加剤をも含有することができる。

との従来のフィルムを以下においては従来フィルム″Ａ
”と記す。

従来の単層フィルムのもう一つの例は、重量で約１００
チの２３℃において約０．９３５１／ａｌｌの密度と約
ｚｓｓｙＺｔｏ分のメルトフローインデックス（ＡＳＴ
Ｍ　Ｄ１２３８、条件Ｅ）を有する線状中密度ポリエチ
レン材料から成るフィルムである。この材料はダウケミ
カル社からダウレックス（Ｄｏｗｌｔｔｘ）　２０３７
樹脂の商品名で入手することができる。このフィルムは
少量の添加剤を含有することができ、且つ有機ポリシロ
キサン材料の表面コーティングを有することが好ましい
。表面コーティングは、材料を管状に押出した直後に、
その内側表面に施す加工助剤である。この従来の単層フ
ィルムを以下においては従来フィルム６Ｂ”と記す。

本発明の目的 かくして本発明の概括的な目的はヒートシールの可能な
熱収縮性包装フィルムを提供することにある。

本発明の他の目的は、たとえば、適度な伸びと弾性記憶
を伴なう良好な耐引裂性と結び付いた高度の配向又は熱
収縮性のような物理的性質の、望ましい、新規且つ改良
した組み合わせを有する熱収縮性フィルムを提供するこ
とにちる。

高度の配向と望ましい収縮／温度曲線を有する熱収縮性
フィルムを提供することは、本発明のもう一つの目的で
ある。特に収縮／温度曲線は、たとえば２００ｃ″Ｆ〜
２６０’Ｆというような比較的広い温度範囲にわたって
、比較的一定でゆるやかな直線的な傾斜を有していなけ
ればならない。これは比較的低く且つ／又は比較的広い
収縮トンネル温度操作範囲を提供する。

本発明の別の目的は、高度の配向を有し且つまた良好な
ボール破裂及び引裂生長値をも有する熱収縮性フィルム
を提供することにある。

本発明のもう一つの目的は、線状低密度ポリエチレンを
含んで成る６層と（１）線状低密度ポリエチレン、（２
）線状中密度ポリエチレン、及び（３）エチレン−酢酸
ビニル共重合体の３成分ブレンドを含んで成る２表面層
を有する３層熱収縮フィルムを提供することにある。

本質的に線状の低密度ポリエチレンから成る６層と本質
的に（１）線状低密度ポリエチレン、（２）線状中密度
ポリエチレン及び（３）エチレン−酢酸ビニル共重合体
の３成分ブレンドから成る２表面層を有する３層フィル
ムを提供することは本発明のさらに別の目的である。

本発明のさらに他の目的は線状低密度ポリエチレンを含
んで成る６層と（１）重量で約４０チ乃至約６０チの線
状低密度ポリエチレン、（２）重量で約２０チ乃至約３
０−の線状中密度ポリエチレン及び（３）重量で約３０
−のエチレン−酢酸ビニル共重合体の３成分ブレンドを
含んで成る２表面層を含有する３層ヒートシール性熱収
縮フィルムを提供することにある。

本発明の他の目的は本質的に線状低密度ポリエチレンか
ら成る６層と本質的に（１）重量で約４０％乃至約６０
チの線状低密度ポリエチレン、（２）重量で約２０チ乃
至約３０チの線状中密度ポリエチレン及び（３）重量で
約２０チ乃至約３０チのエチレン−酢酸ビニル共重合体
の３成分ブレンドから成る２表面層を含有する３層ヒー
トシール性熱収縮フィルムを提供することにある。

本発明の他の一目的は、本質的に線状低密度ポリエチレ
ンから成る６層及び本質的に（す重量で約５０蝿の線状
低密度ポリエチレン、（２ン重量で約２５チの線状中密
度ボーリエチレン及び（３ン重量で約２５褒のエチレン
−酢酸ビニル共重合体の３成分ブレンドから成る２表面
層を含有する、ヒートシール可能な包装フィルムとして
の使用に対して適する３層熱収縮フィルムを提供するこ
とにある。

本発明のさらにそのほかの目的及び広い範囲の応厨性は
、この分野の通常の熟達者には以下に開示する詳細な説
明から明白となるであろう。しかしながら、本発明の現
時点の好適実施態様を示す以下の詳細な説明は単に例証
のために記したものであって、本発明の範囲内にある種
々の変化及び修飾は、以下の詳細な説明を考慮して２．
この分野の通常の熟達者には明白となることを理解すべ
きである。

定　義 特に記し且つ定義し、あるいはその他の限定のない限シ
は、本明細書中で用いる場合の゛重合体”又は１重合体
樹脂”という用語は、一般に単独重合体、たとえばブロ
ック、グラフト、ランダム及び交互共重合体のような共
重合体、三元重合体など、及びそれらのブレンド及び変
性物を包含するが、しかしこれらに限定されることはな
い。さらに、特に限定してない限りは、１重合体“又は
７重合体樹脂ゝという用語はその材料について可能なす
べての対称構造を包含するものとする。こＡＳＴＭ　Ｄ
１２３８−７９に従って、特定の圧力と温度の条件下に
１０分以内に所定のオリフィスを通じて押出すことがで
きる熱可塑性樹脂のダラム単位での量である。本明細書
中で用いる７メルトフローイーンデツクス”の用語は、
ＡＳＴＭＤ１２３８−７９の条件Ｅに従って所定のオリ
フィスを通じて１０分以内に押出すことができる熱可塑
性樹脂のダラム単位での量である。

本明細書中で用いる０表面７又は７表面層′おるいは”
スキン７又は”スキン層′という用語は、多層フィルム
の表面を成す層を意味する。

本明細書中で用いる”内部”又は１内部層“という用語
は、多層フィルム中のスキン層又は表面層ではない層を
意味する。

本明細書中で用いる”心”又は”６層”という用語は、
６層の両側に同数の層が存在している場合の寄数の層を
有する多層フィルムの内部層を意本明細書中で用いる６
中間０又は”中間層”という用語は、多層フィルムの６
層と表面層の間に位置する該フィルムの内部層を意味す
る。

本明細書中で用いる”対称（ｐαｌｉｎｄｒｏｍｉｃ）
　”フィルムという用語は、層の配置が実質的に対称的
である多層フィルムを意味する。対称フィルムの例は以
下の層配置を有するフィルムである＝Ｅ／Ｃ／Ａの層配
置を有するフィルムである。

本明細書中で用いる場合の１ポリオレフイン１という用
語は、たとえばエチレン、プロピレン、ブテン、インプ
レン及びペンテンのような比較的簡単なオレフィンの重
合体を意味し、このような比較的簡単なオレフィンの単
独重合体、共重合体、ブレンド及び変性物を含有するが
、これらに限定されることはない。

本明細書中で用いる場合の”ポリエチレンｉという用語
は、エチレンガス、ＣｔＨ４を重合させることによって
得た樹脂の部類を意味する。重合の触媒と方法を変える
ことによって、たとえば密度、メルトインデックス、結
晶化度、枝分れと架橋の程度、分子量及び分子量分布の
ような性質を広い範囲にわたって調節することができる
。共重合、塩素化及び配合添加剤によってさらに修飾す
ることができる。エチレンの低分子量重合体は潤滑剤と
して用いられる液体であり、中分子量重合体はパラフィ
ンと混合しうるワックスであり、高分子量重合体（一般
に６０００以上）はプラスチック工業において広く用い
られる樹脂である。約０．９００ｇ／ｃＪ１から約０．
９２５ｇ／ｍまでの範囲の密度を有するポリエチレンを
低密度ポリエチレンといい、約０．９２ｆｌ／ｄ乃至約
ｏ、９４０ＩＩ／−の密度を有するものを中密度ポリエ
チレンと呼び、約０．９４１／ｃｄ乃至約０．９６５．
９／ｃｓ４及びそれ以上の密度を有するものを高密度ポ
リエチレンと呼ぶ。通常の低密度品種のポリエチレンは
普通は高温高圧で重合させるのに対して、高密度の品種
は通常は比較的低い温度と圧力で重合させる。

通常の低密度ポリエチレンの分子構造は高度に枝分れし
ている。通常の中密度ポリエチレンも枝分れした分子構
造を有しているけれども、枝分れの程度は通常の低密度
ポリエチレンの場合よりも低い。高密度ポリエチレンの
分子構造はほとんど又は全く枝分れ側鎖を有していない
。

本明細書中で用いる“線状低密度ポリエチレン”又は′
１線状中密度ポリエチレン”という用語は、エチレンと
、たとえばブテン−１１オクテンなどのようなＣ４〜（
’ｔｏアルファーオレフィンから選んだ１種以上のコモ
ノマーとの共重合体であって、その分子がほとんど枝分
れの側鎖又は架橋構造を有していないものを意味する。

この分子構造は、対応する各々の線状のポリエチレンよ
りも高度に枝分れしている通常の低又は中密度ポリエチ
レンとは対照的なものである。その上、線状低又は線状
中密度ポリエチレン中に存在する枝分れ側鎖は各非線状
ポリエチレンに比較して短かい。線状重合体の分子鎖は
からみ合っているが、分子同士を保持する傾向のある力
は化学的なものよりはむしろ物理的なものであると思わ
れ、それ故、熱の形態で加えるエネルギーによって弱化
するものと思われる。ここに定義するような線状低密度
ポリエチレンは通常は約ｏ、ｓｏｏｇ、’−又はそれ以
下から約０．９２５　ｊｉ／ｃｄ’Ｌでの範囲の密度を
有しているが、ｏ、ｅｔ６１／−乃至０．９２５Ｊ’／
ａ！の密度に保つことが好棟しい。本明細書中で定義し
たような線状中密度ポリエチレンは通常は約０．９２６
１１７−から約０．９４１１７／、ｉまでの範囲の密度
を有している。線状低及び中密度ポリエチレンのメルト
フローインデックスは一般に１０分間当り約０．１乃至
約１０．９．好ましくは１０分間当り約０．５乃至約３
．０．９の範囲である。この種の線状低及び線状中密度
ポリエチレン樹脂は商業的に入手可能であって、遷移金
属触媒を使用する低圧気相又は液相重合法によって製造
される。

本明細書中で用いる”エチレン−酢酸ビニル共重合体（
ＥＶＡ）″とい、う用語は、エチレンと酢酸ビニル単量
体から成る共重合体であって、共重合体中のエチレンに
由来する単位が過半量で存在し且つ酢酸ビニルに由来す
る単位が比較的僅かな量で存在しているものを意味する
。

７配向した７又はゝ熱収縮性１材料とは、本明細書にお
いては、室温よりも高い適当な温度（たとえば９６℃）
に加熱するときに、少なくとも１つの直線的方向におい
て５チ又はそれ以上の自由収縮を有している材料として
定義する。

本明細書中で用いる組成百分率はすべて“重量”基準で
計算する。

密度はＡＳＴＭ　Ｄ１５０５−６８（１９７９年再承認
）に従って２３℃において測定しなければならない。

自由収縮はＡＳＴＭ　Ｄ２７３２に従って測定しなけれ
ば々らない。

収縮張力及び配向解除応力（ｏｒｉｅｎｔａｔｉｏｎｒ
ｅｔｌｅａｓｅ　５ｔｒｅｓｓ）はＡＳＴＭ　Ｄ２８３
８−８１に従って測定しなければならない。

フィルムの引張特性はＡＳＴＭ　Ｄ８８２−８１に従っ
て測定しなければならない。

フィルムの伸張性はＡＳＴ、Ａｆ　Ｄ６３８に従って測
定しなければならない。

フィルムのくもり及び光透過性はＡＳＴＭ　Ｄ１００３
−６１　（１９７１年再承認）に従って測定しなければ
ならない。

フィルムの反射性光沢はＡＳＴＭ　Ｄ２４５ｒ−Ｔｏ　
（１９７７年再承認）に従って測定しなければならない
。

フィルムの引裂生長はＡＳＴＭ　Ｄ１９３８−６７　（
１９７８年再承認）に従って測定しなければならない。

フィルムの耐衝撃性はＡＳＴＭ　Ｄ３４２０−８０に従
って測定しなければならない。

材料が架橋しているかどうかを決定するための一方法は
、沸とうトルエン又はキシレン中で４０時間還流させる
方法である。少なくとも５Ｉｓの重量百分率の残留物が
残る場合には架橋しているとみなされる。材料が架橋し
ているかどうかを確かめるための方法は、０．４＃の材
料を沸とうトルエン又はその他の適当な溶剤、たとえば
キシレン、　゛中で２０時間還流させることである。不
溶解残留物（ゲル）が残ら力い場合には、材料は架橋し
ていないと思われる。しかしながら、これは下記の７メ
ルトフロー゛方法によって確かめなければならない。２
０時間の速流後に不溶解残留物（ゲル）が残る場合には
、その材料を同一条件下にさらに２０時間還流する。第
二の還流の完了後に５重量％を超える材料が残留する場
合には、その材料は架橋しているものとみなされる。少
なくとも２回の繰返しを行なうことが好ましい。架橋及
び架橋度を測定するためのもう一つの方法はＡＳＴＭ／
）−２７６５−６８（１９７８年再承認）の方法である
。材料が架橋しているかどうかを決定するためのさらに
他の方法はＡＳＴＭ　Ｄ１２３８−７９に従って２３０
℃において２１．６００１／の荷重を用いながら材料の
メルトフローを測定する方法である。７５１９／１０分
を超えるメルトフローを有する材料は非架橋とみなされ
る。この方法は、残留する不溶解物（ゲル含量）が重量
で５チ未満である場合に、前記の７ゲル”方法を確かめ
るために用いなければならない。その理由は、ちる種の
架橋材料は５重量％未満の残留ゲル含量を有することが
認められるからである。架橋がフィルムの照射によって
達成される場合には、既知のフィルム材料によって吸収
されたイオン化放射線の量は、試料を還流したのちに残
留する不溶解物（ゲル）の重量パーセントを、異なる既
知の程度に照射しである同一材料の標準物の還流後に残
留するゲルの重量パーセントと比較することによって、
計算することができる。この分野の熟達者は、吸収され
たイオン化放射線の量と材料のメルトフローの間には関
係が存在することをも認めている。

それ故、材料が吸収したイオン化放射線の量は、その材
料のメルトフローを異なる既知の程度まで照射しである
同じ材料の試料のメルト７０−と比較することによって
、決定することができる。

本明細書中で用いる場合の６結晶性（ｃｒｙｓｔａｌ−
１ｉｎｅ）　”又は１結晶性重合体（ｃｒｙｓｔａｌｌ
ｉｎｅｐｏｌｙｍｅｒ）　”材料という用語は、十分に
規則的な配置で詰め合わせることができるように構成さ
れた分子鎖から成る重合体材料を意味する。その間中に
配列が及んでいる有限の体積を６クリスタライト０の用
語で示し、その回りに配列していない領域があれば、そ
の領域は１無定形“の用語によって表わされる。クリス
タライトは、それを取り巻いているその材料の無定形領
域よりも密度が高く、且つまた高い屈折率を有している
。結晶性の材料を配向させるとクリスタライトは全体的
に相互に整列するようになる。結晶化度を測定するだめ
の公知の３方法は（ｌ）（α）試験片の比容積（Ｖ）を
測定し、（ｂ）その試験片内のクリスタライトの比容積
（ＶＣ）を測定し且つ（Ｃ）その試験片内に含まれる無
定形領域の比容積（ＶＣ）を測定したのち、Ｘ線回折方
法及び（３）赤外吸収方法である。これらの方法はすべ
てこの分野のものには公知である。

結晶化度についての全般的な議論は、ジョンワイリーエ
ンドサンズ社から１９６６年に出版された１エンサイク
ロベジアオプポリマーサイエンスエンドテクノロジー、
プラスチックス、レジンズ、ラバーズ、ファイバーズの
第４巻の４４９〜５２７頁に見出すことができる。この
文献は６４−２２１８８の国会図書館目録カード番号を
有している。

“ゲージ“という用語は、フィルム又はその層の厚さに
対して適用する尺度の単位である。１００ゲージは１ミ
ルに等しく、後者は１０００分の１インチである。

ラッドとは、照射線源にかかわジなく、照射を受ける材
料のグラム当シに１００エルグのエネルギーの吸収をも
たらすイオン化放射線の量である。

メガラッドは１０’　ランドである（’ＭＲはメガラッ
ドの略号である）。

本発明の要約 本発明の軟質フィルムによって、たとえば、高度の配向
又は熱収縮性、良好な伸張性、良好な耐破裂及び耐引裂
性、適度な弾性記憶、たとえばスナップもどり又は弾性
回復、及び望ましい収縮／温度曲線のような物理的性質
の望ましい組み合わせを有する、柔軟な、熱収縮性、ヒ
ートシール性熱可塑性包装フィルムを取得しうろことが
見出された。

このフィルムは線状低密度ポリエチレンを含んで成る内
部層とく１）線状低密度ポリエチレン、（２）線状中密
度ポリエチレン及び（３）エチレン−酢酸ビニル共重合
体の３成分ブレンドを含んで成る２表面層を含有してい
る。本発明のフィルムの好適実施形態は、本質的に線状
の低密度ポリエチレンから成る６層と本質的に（１）重
量で約４０チ乃至約６０−の線状低密度ポリエチレン、
（２）重量で約２０チ乃至３０チの線状中密度ポリエチ
レン及び（３）重量で約２０チ乃至約３０チのエチレン
−酢酸ビニル共重合体の３成分ブレンドから成る２表面
層を含有している。本発明のもつとも好適な実施形態は
本質的に約０．９２（１／！の密度を有するエチレンと
オクテンの共重合体である線状低密度ポリエチレンから
成る６層を包含する３層フィルムである。もつとも好適
な実施形態の２表面層は、本質的に（１）重量で約５０
チの、約０．９２０＃／ｃｍ！の密度を有するエチレン
とオクテンの共重合体である、線状低密度ポリエチレン
、（２）重量で約２５％の、約０．９３５１１／ｄの密
度を有する、線状中密度ポリエチレン及び（３）重量で
約２５チの、約３．６チの酢酸ビニルに由来する単位と
約０．９２３２〜ｏ、５２ｓｏｙ／−の密度を有する、
エチレン−酢酸ビニル共重合体の３成分ブレンドから成
っている。

フィルムは延伸、たとえば２軸配向、及び架橋が共に行
なわれている。フィルムは約１．０乃至約６、０　Ｍ　
Ｈの照射によって架橋することが好ましい。

さらに好適な架橋度は約１．５乃至約３．ｓ＆Ｒの範囲
の照射によって達成される。もつとも好適な架橋度は約
λ５１１（Ｒの照射によって達成される。架橋の結果と
してフィルムは、Ａ、ＳＴＭ　Ｄ１２３８−７９に従っ
て２１．６００　ＩＩの全荷重下に２３０℃において測
定するときに、約ｉ、ｏＩＩ、’ｉｏ分乃至約１０１！
／１０分のメルトフローを有するようになる。

適当な程度の２軸配向及び付随する物理的特性を達成す
るための延伸の程度は、横（ＴＤ）及び縦（ＭＤ）方向
の両方における最初の寸法の約ａＯ乃至約６．０倍又は
それ以上の範囲であることが好ましい。フィルムは縦、
横の両方向において最初の寸法の約４．５倍よりも大き
い延伸の程度を有する高度に配向したフィルムがいっそ
う好適である。縦横の両方向で最初の寸法の約４，５倍
乃至約５，５倍の延伸の程度が、さらにいっそう好適で
おる。もつとも好適な延伸、すなわち配向の程度は縦横
の両方向において最初の寸法の約５０倍である。

スキンＩｉｉの６層に対する好適な厚さの比は約１対１
乃至約１対４の範囲である。２スキン層の厚さは実質的
に相互に等しく且つ各スキン層の厚さは必要の厚さの約
半分であることが好ましい。フィルムの全体の厚さは約
０．４０ミル乃至約２０ミルの範囲とすることができる
。すなわち、約４０乃至約２００ゲージである。フィル
ムの全体の厚さは約５０乃至約１５０ゲージの範囲であ
ることが好ましい。フィルムの全体の厚さは約６０乃至
１００ゲージの範囲であることがいっそう好ましい。

この多層フィルムは特定の用途に対しては他の重合体材
料と組合わせることができる。たとえば、種々の物理的
性質を改善するためにフィルムの片側又は両側に対して
追加の層を付加することができる。

好適実施態様の説明 本発明の好適な３層実施態様の断面図である第１図を参
照すると、この実施態様は８層１と２スキン層すなわち
表面層２及び３から成っている。

３層の好適な厚さ比は第１図に示すように１／２／！で
ある。好適な８層１の組成は１種以上の線状低密度ポリ
エチレン材料から成っている。８層１は本質的に約０．
９１８乃至約ｏ、９２２１１／ｃｆｌの密度を有するエ
チレンとオクテンの共重合体である線状低密度ポリエチ
レン材料から成っていることが好ましい。８層１は本質
的に約０．９２０Ｊｉｒ／ｃｒＡの密度を有するエチレ
ンとオクテンの共重合体である線状低密度ポリエチレン
材料から成ることがもつとも好ましい。

ダウケミカル社からダウレックス（Ｄｏｗｌｅｘ）２０
４５の商品名下に入手することができる石層材料が特に
好適であることが実験的に確かめられている。この材料
は２３℃において約０．９２０．！ｉ’／ｄの密度と約
０．７〜１２Ｆ／１０分のメルトフロー速度（ＡＳＴＭ
　Ｄ−１２３８，Ｅ−２８によつ七測定）を有している
。その他の線状低密度ポリエチレン材料又はそのブレン
ドを８層１の形成のために用いてもよい。

第１図、特に表面層２及び３について考察すると、好適
表面層の組成は（１）線状低密度ポリエチレン材料、（
２）線状密度龍ポリエチレン材料及び（３）エチレン−
酢酸ビニル共重合体の３成分ブレンドから成っているこ
とが実験的に確められている。

２スキン層の組成は（１）重量で約４０％乃至約６０チ
の線状低密度ポリエチレン材料、（２）重量で約２０チ
乃至約３０チの線状中密度ポリエチレン材料及び（３）
重量で約２０チ乃至約３０−のエチレン−酢酸ビニル共
重合体の３成分ブレンドを含有して成ることが好ましい
。フィルムの表面層は（１）重量で約４５チ乃至約５５
％の線状低密度ポリエチレン材料、（２）重量で約２３
チ乃至約２７チの線状中密度ポリエチレン材料及び（３
）重量で約２３％乃至約２７％のエチレン−酢酸ビニル
共重合体の３成分ブレンドを含んで成ることがさらにい
っそう好ましい。本発明のもつとも好適外スキンすなわ
ち表面層組成は、本質的に（１）重量で約５０−の線状
低密度ポリエチレン材料、０）重量で約２５チの線状中
密度ポリエチレン材料及び（３）重量で約２５チのエチ
レン−酢酸ビニル共重合体の３成分ブレンドから成って
いる。

石層材料として用いることができる線状低密度ポリエチ
レン材料と同一のグループを表面層の線状低密度ポリエ
チレン成分として使用することができる。しかしながら
、スキン層中で用いる線状低密度ポリエチレン材料は８
層において用いる材料でなければならないという′こと
はない。スキン層中で使用するだめに好適な線状低密度
ポリエチレンは前記のダウレックス２ｏ４５である。ス
キン層の線状中密度ポリエチレンは２３℃において約０
．９３３乃至約ｏ、ｏａ７ＩＩ／−の密度を有している
ことが好ましい。線状中密度ポリエチレン材料は２３℃
で約０．９３５．ｐ／ｄの密度を有していることがいっ
そう好ましい。表面層材料中で使用するために好適な線
状中密度ポリエチレン材料はダウケミカル社からダウレ
ックス２０３７の商品名下に取得することができる。こ
の材料はエチレンとオクテンの共重合体であり且つ２３
℃において約０．９３５．９／ｍの密度とＺ５５±０．
３５ＩＩ／１０分の流れ速度（ＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８
、条件Ｅ−２８によって測定）を有している。この分野
の熟達者は容易に認識するように、その他の線状密度ポ
リエチレン及び線状中密度ポリエチレン材料を使用する
ことができる。

重量で約２チ乃至約１８１の酢酸ビニルから由来する単
位を含有するエチレン−酢酸ビニル共重合体を用いるこ
とができる。エチレン−酢酸ビニル共重合体は重量で約
２チ乃至約ｌＯチの酢酸ビニルに由来する単位を含有す
ることが好ましい。

エチレン−酢酸ビニル共重合体は重量で約２チ乃至約５
−の酢酸ビニルに由来する単位を含有することがいっそ
う好適である。表面層材料中で使用するためにもつとも
好適なエチレン−酢酸ビニル共重合体はエルパソポリオ
レフイン社から人手することができる。この材料は２３
℃において約０、９２３２　、Ｆ乃至約０．９２５０ｇ
／ｍの密度と約ｚＯ±０．５ｇ／１０分（７）メル）７
＋＝１−（ＡＳＴＭ、Ｚ）１２３Ｂ、条件Ｅ−２８によ
って測定）を有している。この材料は約λ３チ乃至約４
１％の酢酸ビニルに由来する単位を含有する。この材料
中に存在する酢酸ビニルに由来する単位の公称百分率は
約３．６チである。この分野の熟達者でおれば容易に認
めうるように、その他のエチレン−酢酸ビニル共重合体
を使用することもできる。

スキン層２と３の組成及びその他のパラメーターは実質
的に同一であることが好ましい。しかしながら、異なる
線状低密度ポリエチレン、線状中密度ポリエチレン及び
エチレン−酢酸ビニル共重合体又はそれらのブレンドを
各スキン層に対して使用することもできる。

この分野の熟達者であれば、ここに開示した重量による
百分率は、すべて僅かな変動を受けるということを容易
にｇ識するであろう。加うるに、これらの百分率は、た
とえば前記のシリコーン噴霧のような、表面層への添加
剤の添加又は適用あるいはたとえば滑剤、酸化防止剤及
びアンチブロック剤のような添加剤の添加の結果として
、僅かに変化する可能性がある。好適なアンチブロック
剤は珪藻性シリカ、Ｓｉｎ、であり、これはマツカライ
エンドペントン社からスーパーファインスーパー７　Ｃ
ｌス（Ｓｔｂｐｅｒｆｉｎｅ　５ｕｐｅｒｆｌｏｓｓ）
の商品名で入手することができる。この材料は約２９．
０ボンド／立方フイートの湿潤密度、約２３０の比重及
び約９．５のｐＨを有している。その他の公知のアンチ
ブロック剤を使用することもできる。好適な滑剤はエル
カミド（ハンコケミカルからケマミト責Ｋｅｍｔｔｍｉ
ｄｅ）　Ｅの商品名下に入手できる）である。この材料
は約３３５の平均分子量と約７２℃乃至約８６℃の融点
範囲を有しているものと思われる。たとえばステアラミ
ド（）−ンコケミカル社からケマミドＳの商品名下に入
手できる）及びＮ、Ｎ′−ジオレオイルエチレンジアミ
ン（グリコケミカルからアクラワックス（Ａｃｒａｗｃ
ｔｔ）　Ｃの商品名下に入手できる）のようなその他の
滑剤を使用することもできる。押出した管の内側表面に
対して使用するために好適なシリコーン噴霧剤はジェネ
ラルエレクトリックによってジェネラルエレクトリック
（Ｇｅ％ｅｒａｌ　ＥｌｅｃｔｒｉＣ）　Ｓ　Ｆ　１　
Ｂポリジメチルシロキサンの商品名下に製造されている
液状のポリオルガノシロキサンである。好適な酸化防止
剤及び熱安定剤はテトラキス〔メチレン３−　（３１，
５Ｉ−ジ−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシフェニル）グ
ロピオネート〕メタンである。この物質は４個の立体障
害を有するフェノール性水酸基を包含し且つ約１１７８
の分子量を有する対称的な分子であると考えられる。こ
の物質はチバーガイギーからイルガノックス（Ｉγｇａ
ｎｏｚ）　１０１０の商標下に入手できる。

表面層２及び３へのこれらの添加剤の包含及び、シリコ
ーン噴霧剤の場合に、噴霧剤ミストの管状押出物の内側
表面層への適用に対する一般的な範囲は、次のとおりで
ある： （１）珪藻性シリカ：好ましくは１ｏｏｏ〜２０００ｐ
ｐｍ。

さらに好ましくは１２５０〜 １７５０ｐｐ飢、 もつとも好ましくは約１５００ ｐｐｍ （２）　エルカミド：　好ましくは、２０００〜４００
０ｐｐハ さらに好ましくは、２５００ 〜３５００ｐｐｍ。

もつとも好ましくは、約 ３０００ｐｐｍ。

（３）　ポリジメチルシロキサン：０．ｓｗｑｆｔ”以
上、（４）　酸化防止剤：　好ましくはＩＯＱ〜ｓｏ。

ｐｐｍ。

さらに好ましくは２００〜 ４００ｐｐｍ、 もつとも好ましくは約３００ ｐｐｍ０ 本発明の説明及び特許請求の範囲内で用する場合の”本
質的に・・印・から成る”とｈう用語は、僅かな百分率
の変動又はこの種の添加剤及び作用物を排除することを
意味するものではない。

付加的な層及び／又は上記の種類の比較的僅かな量の各
種添加剤を、必要に応じ本発明のフィルム構造に加える
ことができるが、本発明のフィルムの望ましい物理的性
質及びその他の特性に悪影響を及ぼすことがないように
注意しなければならない。製造者から入手する多くの樹
脂が、既に異なる種類の少量の添加剤を含有しているこ
とをも認識すべきである。

本発明の多層フィルムを製造するための好適方法におい
ては、多層フィルムを形成させるために各層を共押出し
し、フィルムを照射し、次いでフィルムを延伸して二軸
的に配向させることが基本的な段階である。これらの段
階及び付加的な望ましい段階を、以下の項において詳細
に説明する。

この方法は、必要に応じ、原材料（すなわち重合体樹脂
）を前記のような望ましい割合及び範囲で混合すること
によって始まる。樹脂は通常は供給者からベレット状で
購入して、この分野において公知であるような商業的に
入手することができる多くの混合機の中の一つを用いて
、混合することができる。混合工程の間に使用すること
が望ましい添加剤及び／又は作用物（αｇｅｎｔｓ）を
も混入する。添加剤は、僅かな割合の添加剤を含有する
マスターパッチを用いることによって、ブレンド中に混
入してもよい。

次いで樹脂及び使用可能な添加剤及び／又は作用物を、
共押出しダイに送る押出機のホッパーに供給する。実質
的に同一の２表面層を有する好適な対称３層フィルムに
対しては、少なくとも２基の押出機を′使用する必要が
ある。−基は実質的に同一の２スキン層すなわち表面層
に対するもので、他の一基は６層に対するものである。

同一でない表面層を有するフィルムを所望する場合には
、追加の押出機を用いることができる。材料を共押出し
ダイの直径とダイ間隙に依存する初期直径及び厚さを有
する比較的厚い管又は７テーブとじて共押出しする。管
状のフィルムの最終直径と厚さはラッキング比、たとえ
ば延伸比に依存する。円形の共押出しダイはとの分野の
ものに公知であって、多くの製造者から購入することが
できる。管状の共押出しダイの代りとして、スロットダ
イを用いて材料をシート状に共押出ししてもよい。所望
するならば、公知の単層又は多層押出しコーティング方
法を使用することもできる。

本発明のフィルムの好適実施態様を製造するために用い
なければならない付加的な加工段階は、テープ又は膨張
させてない管又はシートを、加速器からの高エネルギー
電子による衝撃によって照射することにより、管の材料
を架橋することである。フィルム材料が主としてポリエ
チレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体のようにエチ
レンから成るときは、架橋は、フィルムの構造的強度及
び／又は材料が切断するまで延伸することができる力を
著るしく増大させる。照射はフィルムの光学的性質及び
高温におけるフィルムの性質をも変化させることができ
る。好適な照射用量水準は約ＬＯＭＢ乃至約６．０ＭＲ
の範囲である。さらにいっそう好適な範囲は約Ｌ５ＭＲ
乃至約３．５ＭＲである。もつとも好適な用量水準は約
２ｓＭＲである。架橋の結果として最終フィルムは、Ａ
ＳＴＭＤ１２３８−７９に従って２３０℃において２１
゜６００９の全荷重下に測定するときに、約１．０乃至
約ｔｏ、ｏｙ／ｌｏ分のメルトフローを有している。フ
ィルムの流れ速度は、ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８−７９に従
って、２３０℃の温度で２１．６００　、！ｉｉの全荷
重下に測定するときに、約ＺＯ乃至約５．０１７１０分
であることがいっそう好ましい。フィルムのメルトフロ
ーはＡＳＴＭ　Ｄ１２３８−７９に従って２３０℃にお
いて２１．６００１／の全荷重下に測定するときに約２
乃至約４．９７１０分であることが、さらにいっそう好
ましい。フィルムのメルトフローはＡＳＴＭ　Ｄ１２３
ＢＶＣ従って２３０℃において２１．６００　、％ｊの
全荷重下に測定するときに、約ａ、ｏｙ、’ｔｏ分であ
ることがもつとも好ましい。

テープの共押出し、冷却と固化のための急冷及び照射の
のちに、押出しテープをその配向温度範囲に再加熱し且
つ、内部的な空気圧力によって、気泡状に膨張させ、そ
れによって厚い壁を有する狭いテープを所望の厚さと幅
の薄い壁を有する幅の広いフィルムに変形させる。この
方法はしばしば配向の１トラツプドパプル法（ｔｒａｐ
ｐｅｄ　ｂｕｂｂｌｅｔｅｃｈｎｉｑｕｅ）″として又
は”ラッキング（ｒａｃｋｉｎｇ）″と呼ばれる。膨張
と引続く延伸の程度は、しばしば、”ラッキング比”又
Ｉよ゛１延伸比”と呼ばれる。

たとえば、２．０の横方向のラッキングすなわち延伸比
は、横方向のラッキングの間にフィルムを横方向におけ
るその最初の押出した寸法の２０倍に延伸しであるとと
を意味する。延伸後に、管状のフィルムを折シ重ねた形
態に押しつぶして、しばしば”ミルロール７と呼ばれる
ロール状に巻く。

ラッキング工程は、フィルムを横方向に且つ、ある程度
は、縦方向に延伸することに、よってそれを配向させ、
かくしてフィルムに収縮能力を付与する。追加して与え
る縦方向すなわち機械方向のラッキングすなわち延伸は
、再加熱したテープをラッキングすなわち吹込み膨張区
域へ運ぶために働らくローラーの速度よりも大きな速度
で吹込み膨張物（ｂｌｏｗｎ　ｂｖ、ｂｂｌｅ）の押し
つぶしに働らく収縮ローラーを回転させることによって
、達成することができる。本発明のフィルムの好適な横
及び縦方向の延伸比は、横方向で約３．０に縦方向で約
３．０から横方向で約６．０又はそれ以上に縦方向で約
６．０又はそれ以上に至る範囲である。さらに好適な延
伸の程度は、縦横の両方向で最初の寸法の約４．５倍を
越える延伸度である。さらにいっそう好適な延伸の程度
は、縦横の両方向において最初の寸法の約４．５乃至約
５５倍である。特に好適な延伸比は縦横の両方向におい
て約５．０倍である。

この分野の熟達者に対して本発明の範囲をさらに開示し
且つ明確とするために、前記の教示に従って、本発明の
３実施態様を、共押出し、照射及び内部空気の適用によ
る延伸（配向）によって生成せしめた。これらの実施態
様はそれぞれ約ＺＯ±０．５ＭＲの平均ＭＲで照射した
３層フィルムであった。各フィルムは約１／２／１のお
およその層の厚さの比を有していた。実施態様１は約”
重量で５０チの７４＋重量で約２０％のＢ十重量で約ａ
　ｏ　％ｔｖＣ７重量で１００チの７７重量で５０チ（
ＤＡ＋を量で２０１７６（ＤＥ十重重量３０１！６のＣ
″の３層構造から成っている。実施態様璽は約７重量で
約５０チのＡ十重量で２５−〇Ｂ十重重量２５チのＣ／
重量で１００％の７７重量で５０％のＡ十重量で２５チ
のＢ十重量で２５チのＣ″の３層構造から成っている。

実施態様頂は約゛重量で５０チのＡ十重量で２０チのＢ
十重量で３０％のＣ／重量で１００％のＤ／重量で５０
チのＡ十重量で２０チのＢ十重量で３０チのＣ″の３層
構造から成っている。＋Ａ′は約０．９２０１１／−の
密度を有する線状低密度ポリエチレン（ダウレックス２
０４５）を表わす。′Ｂ″は約ｏ、９ａｓＩＩ／−の密
度を有する線状中密度ポリエチレン（ダウレックス２０
３７　ｉ）ｔ！を表わす。”Ｃ′ｌは約３．３チ乃至約
４．１％の酢酸ビニルに由来する単位と約０、９２３２
〜０．９２５０１／ｃｔ／ｌの密度を有するエチレン−
酢酸ビニル共重合体（エルパソｐ　Ｅ　２０４Ｃ５９ｓ
）を表わす。”Ｄ′は２３℃において約０．９２０ｆ／
ｃｔ／ｌの密度と約１．０．９’／１０分の公称メルト
フローインデックスを有する線状低密度ポリエチレンを
表わす。この線状低密度材料はエチレンとブテンの共重
合体であると考えられ、モービルオイルコーポレーショ
ンからモービル（Ｍｏｂｉｌ）ＭＪＡ−０４２の商品名
下に取得することができる。これらの３種のフィルムを
横方向で当初の約４．８倍に、機械すｋわち縦方向で当
初の約５．２倍に延伸した。３種の全フィルムの全部の
表面層は１００万部当り約３０００部のエルカミドとｌ
ＯＯ万部当り１．５００部の珪藻性シリカをも包含する
。

これらのフィルムに対する試験結果を下記第１表に示す
。

！　寸 め・　ト　の り　−　へ　呼　−−ω　ロ　ロ の　−− 一　へ　ｃ＋ｓ　ｌｖ＋　へ　曽　１）　−−の　−− η　−ＯＪ　ｕｌ　−−の　−− 中　■　ｈ　ψ　−■ ｄ　ｄ　ｄ　ｃｉ　ｃｉ　ｃｉ　ｅ　＋ｍ　Ｃ１）　６
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ロ　哨　ロ 畔起　ロＣＯ■　の■■ の　トトト　■　ヘ　−　■ ｃ３ｃ３Ｃ３Ｃｉ　Ｃｆ　（５ｄＣ３ 第１表に対して以下の脚注を適用する。

ｏ、ｉｏｏゲージは１ミルに等しい。

１、ＡＳＴＭ　Ｉ）８ｓｚ−ｓｌ λ　信頼限界を記している場合は第１表中の値は４回の
繰返し測定から得た平均値である。

３、信頼限界とは、た七えば報告平均値がｌＯで９５チ
信頼限界が２であったとすれば、若し１００回の繰返し
の読みを行なった場合に、その中の９５の読みが８〜１
２の値を有するであろうということを示す。

４、ＡＳＴＭ　Ｄ８８２−８１ ｓ、ＡＳＴＭ　１）８Ｂ２−ｓ１ ６、ＡＳＴＭ　Ｄ１９３８−７９ ７、ＡＳＴＭ　Ｄ３４２０−８０ ８、ＡＳＴＭ　／１）１００３−６１（１９７７年再承
認） ９、ＡＳＴＭ　Ｄ２４５Ｔ−Ｔｏ（１９ＴＴ年再承認） ９α、外側表面測定 １０、ＡＳＴＭ　Ｄ８８２−８１ １１、ＡＳＴＭ　Ｄ２７３２−ＴＯ（１９７６年再承認
） １２、ＡＳＴＭ　Ｄ２８３８−８１（収縮力＝収縮張力
×フィルムの厚さくミル）Ｘ　１０００）１３、ＡＳＴ
Ｍ　Ｄ２８３８−８１ １４、ＡＳＴＭ　Ｄ１５０５−６８（１９７９年再承認
） １５、ＡＳＴＭ　Ｄ１３２８−’１９ １６、ＡＳＴＭ　Ｄ３９８５−８１゜ １７、ＡＳＴＭ　Ｄ１８９４．−７８ 上記のデータは本発明のフィルムが引裂生長及びボール
破裂（ｂａｌＬ　ｂｘγｓｔ）に対する良好な値を有し
ていることを実証している。好適なポール破裂値範囲は
約１７乃至約２２儒・眩及びそれ以上である。約１９ｃ
ｒｎ−ｋｇよりも犬であることがいっそう好適な範囲で
ある。以下に記す自由収縮一対温度のデータをも注目す
べきである。

収縮／温度曲線データをも上記の実施態様１゜■及びｍ
に対して集めた。このデータを前記の従来の単層フィル
ム″Ａｌ＋及びＢ″に対する収縮／温度曲線値と比較し
た。このデータを第２表及び第２図と第３図に示す。

本発明の現状における好適実施態様を示す詳細力説間及
び特定的な実施例は例証のためにのみ記したものであっ
て、この分野の通常の技術者には上記の詳細な説明及び
実施例の吟味によって本発明の精神及び範囲内の種々の
変更及び修飾が明白となるであろう。

上記の値から且つ第２図と第３図の吟味後に、実施態様
ｒ、ｉ及び■の縦横両方向における収縮／温度曲線は従
来のフィルムＡ及びＢに対する曲線よりもゆるやかで且
つ直線的であることを容易に認める仁とができる。特に
注目すべきことは、本発明の３実施態様が与えられた温
度に対して、従来のフィルムＡ及びＢに対する自由収縮
値と比較して大きな自由収縮値を有していることである
。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の好適表３層実施態様の断面図である
。 第２図は、実施態様１．ＩＩ、及びｍ並びに従来フィル
ムＡ及びＢに対する縦方向における自由収縮百分率と温
度（’Ｆ）の−係のプロットである。 第３図は、実施態様１．１及び■並びに従来フィルムＡ
及びＢに対する横方向における収縮百分率と温度（ＯＦ
２）の関係のプロットである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、線状低密度ポリエチレンを含んで成る架橋した６層
   ；及び それぞれ（１）線状低密度ポリエチレン、（２）線状中
   密度ポリエチレン及び（３）エチレン−酢酸ビニル共重
   合体の３成分ブレンドを含んで成る架橋した２表面層 を含んで成る配向したヒートシール可能な多層フィルム
   。 ２　線状低密度ポリエチレンを含んで成る架橋した６層
   ；及び それぞれ、（１）重量で約４０チ乃至゛約６０チの線状
   低密度ポリエチレン、（２）重量で約２０チ乃至約３０
   チの線状中密度ポリエチレン及び（３）重量で約２〇−
   乃至約３０％のエチレン−酢酸ビニル共重合体の３成分
   ブレンド物を含んで成る架橋した２表面層 を含んで成る配向したヒートシール可能な３層包装フィ
   ルム。 ３、本質的に、約ｏ、９２０ｇ／ｄの密度を有する線状
   低密度ポリエチレンから成る架橋した６層；及び それぞれ、本質的に（１１重量で約５０チの約０．９２
   ０１　／　ｃＴ４の密度を有する線状低密度ポリエチレ
   ン、（２）重量で約２５−の約０．９３５１　／　ｃｒ
   Ａの密度を有する線状中密度ポリエチレン及び（３）重
   量で約２５−の、約λ３ｑＡ乃至約４１−の酢酸ビニル
   に由来する単位を含んで成り且つ約０．９２３２乃至約
   ０．９２５０１！／−の密度を有するエチレン−酢酸ビ
   ニル共重合体の３成分ブレンドから成る架橋した２表面
   層 を含んで成る配向したヒートシール可能な３層包装フィ
   ルム。 ４．実質的に実施形態ｔ、ｌ及び■に対する第２図及び
   第３図に示すような縦及び横方向の収縮／温度曲線を有
   する、特許請求の範囲第１．２又は３項記載のフィルム
   。 ５．２００’ｌ’において１０チよシも大きい縦及び横
   方向の自由収縮値を有する、特許請求の範囲第１．２又
   は３項記載のフィルム。 ６、該エチレンー酢酸ビニル共重合体は重量で約２１乃
   至重量で約１８優の酢酸ビニルに由来する単位を含んで
   成る、特許請求の範囲第２項記載のフィルム。 ７、該エチレンー酢酸ビニル共重合体は重量で約２チ乃
   至重量で約１０％の酢酸ビニルに由来する単位を含んで
   成る、特許請求の範囲第２項記載のフィルム。 ８、該エチレンー酢酸ビニル共重合体は重量で約２チ乃
   至重量で約５−の酢酸ビニルに由来する単位を含んで成
   る、特許請求の範囲第２項記載のフィルム。 ９．２３０℃の温度及び２１．６００グラムの荷重にお
   いて１０分間当り約１．０乃至約１０ｇのメルトフロー
   を有する、特許請求の範囲第２又は３項記載のフィルム
   。 １０．２３０℃の温度及び２１．６００グラムの荷重に
   おいて１０分間当り約ｚＯ乃至約５．０グラムのメルト
   ７０−を有する、特許請求の範囲第２又は３項記載のフ
   ィルム。 １１．２３０℃の温度及び２１．６００グラムの荷重に
   おいてｌＯ分間当シ約＆θグラムのメルトフローを有す
   る、特許請求の範囲第２又は３項記載のフィルム。 ＩＬ　約１７乃至約２２ｃＩｒＬ１１ｋｇの平均ボール
   破裂値を有する、特許請求の範囲第２又は３項記載のフ
   ィルム。 １ａ　約１９慮・ｋ１９よりも大きい平均ボール破裂値
   を有する、特許請求の範囲第２又は３項記載のフィルム
   。 １４　約１．０　、Ｍ　Ｒ乃至約ａｏ＃７？（７）照射
   によって架橋しである、特許請求の範囲第２又は３項記
   載のフィルム。 １５、約ｉ、ｓＭＲ乃至約３．５　Ｍ　Ｈの照射によっ
   て架橋しである、特許請求の範囲第２又は３項記載のフ
   ィルム。 １６、約７−ｓＭＲの照射によって架橋しである、特許
   請求の範囲第２又は３項記載のフィルム。 １７、縦及び横の両方向で約３．０乃至約６．０のラン
   キング比におけるラッキングによって配向させである、
   特許請求の範囲第２又は３項記載のフィルム。 １８、縦及び横の両方向において約４．５倍よりも大き
   いラッキング比におけるラッキングによって配向させで
   ある、特許請求の範囲第２又は３項記載のフィルム。 ｌ＆　縦及び横の両方向において約４．５乃至約５．５
   のラッキング比におけるラッキングによって配向させで
   ある、特許請求の範囲第２又は３項記載のフィルム。 ２０、縦及び横の両方向において約５，０のラッキング
   比におけるラッキングによって配向させである、特許請
   求の範囲第２又は３項記載のフィルム。