JPS6086002A - メタノ−ルより水素を製造する方法 - Google Patents
メタノ−ルより水素を製造する方法Info
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- JPS6086002A JPS6086002A JP58192435A JP19243583A JPS6086002A JP S6086002 A JPS6086002 A JP S6086002A JP 58192435 A JP58192435 A JP 58192435A JP 19243583 A JP19243583 A JP 19243583A JP S6086002 A JPS6086002 A JP S6086002A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
- Fuel Cell (AREA)
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はメタノールから水素を製造する方法に関し、特
に、メタノールを工業用及び燃料電池発電用水素源とす
る場合に応用して有用な方法に関するものである。
に、メタノールを工業用及び燃料電池発電用水素源とす
る場合に応用して有用な方法に関するものである。
メタノールと水蒸気の反応で適当な触媒が存在すれば、
２５０〜３００℃で下記の式の反応が起ることは古くか
ら知られている。
２５０〜３００℃で下記の式の反応が起ることは古くか
ら知られている。
ＣＨ３０Ｈ＋ Ｈ２０＝ ＣＯｚ ＋ ３Ｈｚ ・・・
・・・（１）然し乍ら、工業的な水素の製造に式（１）
の反応が利用されたことは殆んどなく、通常、水素の製
造は、軽質石油系炭化水素（ＬＰＧまたはナフサ）また
は天然ガスの接触スチームリフオーミングと、そのリフ
ォームドガスに１酸化炭素のシフト反応で行われており
、メタンを用いた場合の反応は下記の式で表わされる。
・・・（１）然し乍ら、工業的な水素の製造に式（１）
の反応が利用されたことは殆んどなく、通常、水素の製
造は、軽質石油系炭化水素（ＬＰＧまたはナフサ）また
は天然ガスの接触スチームリフオーミングと、そのリフ
ォームドガスに１酸化炭素のシフト反応で行われており
、メタンを用いた場合の反応は下記の式で表わされる。
ＣＨ４＋ Ｈａ Ｏ＝ Ｃｏ ＋ ３Ｈ２・・・・・・
・・（２）ＣＯ＋ＨＪＯ＝ＣＯ２＋Ｈｘ ・・・・・・
・・（３）而して、式（２）の反応はメタン１モルに対
して少なくとも２モルの水蒸気を使用してニッケル系触
媒上８００〜８５０℃で操作され、そのリフォームドガ
スを約４５０℃に冷却した後、酸化鉄系の１酸化炭素シ
フト触媒に通じて式（３）の反応を進め、更に要すれば
約２５０℃に冷却して、銅系触媒上で残る１酸化炭素を
１％以下とする。この反応ガスから水素を分離するには
、かつてはこれを冷却した後モノエタノールアミンなど
の再生可能なアルカリ水溶液で洗って２酸化炭素を除き
、更に、アンモニア性第１銅鉗塩溶液で残留１酸化炭素
を吸収除去するか、戒はニッケル系触媒上で１酸化炭素
をメタンに水素化して無害化するなどの方法が採用され
ていたが、近年、吸着剤を使用した圧力差による吸脱着
法（以下、ＰＳＡ法という）によって、水素以外のすべ
ての不純物を除去する方法が普及し、水素の製造は大い
に合理化されるようになった。
・・（２）ＣＯ＋ＨＪＯ＝ＣＯ２＋Ｈｘ ・・・・・・
・・（３）而して、式（２）の反応はメタン１モルに対
して少なくとも２モルの水蒸気を使用してニッケル系触
媒上８００〜８５０℃で操作され、そのリフォームドガ
スを約４５０℃に冷却した後、酸化鉄系の１酸化炭素シ
フト触媒に通じて式（３）の反応を進め、更に要すれば
約２５０℃に冷却して、銅系触媒上で残る１酸化炭素を
１％以下とする。この反応ガスから水素を分離するには
、かつてはこれを冷却した後モノエタノールアミンなど
の再生可能なアルカリ水溶液で洗って２酸化炭素を除き
、更に、アンモニア性第１銅鉗塩溶液で残留１酸化炭素
を吸収除去するか、戒はニッケル系触媒上で１酸化炭素
をメタンに水素化して無害化するなどの方法が採用され
ていたが、近年、吸着剤を使用した圧力差による吸脱着
法（以下、ＰＳＡ法という）によって、水素以外のすべ
ての不純物を除去する方法が普及し、水素の製造は大い
に合理化されるようになった。
一方、石油の価格は近年若干廉くなったとはいえ、未だ
かなり高価で、燃料のみならず水素の原料である軽質炭
化水素の価格もその例の洩れず、水素の原価を高からし
めている。これに対して、天然ガスまたは石炭の産地で
それらを大規模に原料から合成したメタノールを輸入し
、それを燃料とすれば発熱量当りの価格を石油製品と同
等になし得るとして、これを実施しようとする動きがあ
る。既にメタノール専用自動車の設計を終り、ボイラー
やガスタービンの燃料としてメタノールを使用した場合
の効率の測定や燃焼廃気中の大気汚染物質の分析なども
行われ、メタノールを石油代替燃料とすることは技術的
にも経済にも可能とされている。
かなり高価で、燃料のみならず水素の原料である軽質炭
化水素の価格もその例の洩れず、水素の原価を高からし
めている。これに対して、天然ガスまたは石炭の産地で
それらを大規模に原料から合成したメタノールを輸入し
、それを燃料とすれば発熱量当りの価格を石油製品と同
等になし得るとして、これを実施しようとする動きがあ
る。既にメタノール専用自動車の設計を終り、ボイラー
やガスタービンの燃料としてメタノールを使用した場合
の効率の測定や燃焼廃気中の大気汚染物質の分析なども
行われ、メタノールを石油代替燃料とすることは技術的
にも経済にも可能とされている。
本発明はメタノールを用いて、特に、工業用や燃料電池
発電用の水素源となる水素を製造する方法を提供するこ
とを目的としてなされたもので、その構成は、メタノー
ルと水蒸気の接触反応によって水素ガスを製造する方法
において、原料としてメタノールと水蒸気の等モル混合
物を使用することを特徴とするものである。
発電用の水素源となる水素を製造する方法を提供するこ
とを目的としてなされたもので、その構成は、メタノー
ルと水蒸気の接触反応によって水素ガスを製造する方法
において、原料としてメタノールと水蒸気の等モル混合
物を使用することを特徴とするものである。
前述の式（１）の反応は適当な触媒を選べば２５０ ’
Ｃで迅速に進行するが、これに対して式（２）の反応は
８００〜８５０℃を必要とし、その差は双方の加熱用燃
料の所要量や反応装置の建設費、廃熱回収設備費など経
済性に大差を生じる原因となる。
Ｃで迅速に進行するが、これに対して式（２）の反応は
８００〜８５０℃を必要とし、その差は双方の加熱用燃
料の所要量や反応装置の建設費、廃熱回収設備費など経
済性に大差を生じる原因となる。
式（１）の反応は下記の式（４）及び（５）の反応が併
発する結果と考えられる。
発する結果と考えられる。
ＣＨａ ＯＨ＝ ＣＯ＋ ２ｔｌｚ ・・・・・・・・
・・・・（４）ＣＯ＋Ｈ寡０＝ＣＯス＋Ｈ２・・・・・
・・・・・（５）本発明方法において使用される触媒は
この双方の反応に活性を有するものが望ましい。而して
式（４）の反応の平衡は高温下では右側に有利であるが
、式（５）の反応はその逆に低温が右側に有利である。
・・・・（４）ＣＯ＋Ｈ寡０＝ＣＯス＋Ｈ２・・・・・
・・・・・（５）本発明方法において使用される触媒は
この双方の反応に活性を有するものが望ましい。而して
式（４）の反応の平衡は高温下では右側に有利であるが
、式（５）の反応はその逆に低温が右側に有利である。
然し、式（４）の反応と式（５）の反応が綜合された、
式（１）の反応を完結さぜるには、式（４）の反応の平
衡や速度を無視し、式（５）の反応を完結させる条件を
選ばなければならない。それには、触媒の活性が許す限
り反応速度を低くする必要がある。
式（１）の反応を完結さぜるには、式（４）の反応の平
衡や速度を無視し、式（５）の反応を完結させる条件を
選ばなければならない。それには、触媒の活性が許す限
り反応速度を低くする必要がある。
一般に、式（１）の反応の適温は式（２）の炭化水素ス
チームリフォーミングの適温よりはるかに低いため、反
応ガス中の１酸化炭素残留量を充分低くなし得るので、
式（３）の１酸化炭素のシフトを必要としないが、一般
に水素の多くの用途では微量の１酸化炭素の存在も嫌わ
れるので、過剰の水蒸気を使用を必要とし、特に式（１
）の反応用触媒の適温が高い時は過剰の水蒸気を使用し
なければ、反応ガス中の１酸化炭素を充分低くすること
が出来ない。
チームリフォーミングの適温よりはるかに低いため、反
応ガス中の１酸化炭素残留量を充分低くなし得るので、
式（３）の１酸化炭素のシフトを必要としないが、一般
に水素の多くの用途では微量の１酸化炭素の存在も嫌わ
れるので、過剰の水蒸気を使用を必要とし、特に式（１
）の反応用触媒の適温が高い時は過剰の水蒸気を使用し
なければ、反応ガス中の１酸化炭素を充分低くすること
が出来ない。
然し乍ら、前述のようにｐｓＡ法で水素の精製が行われ
るならば、１酸化度素の除去は比較的容易であるから、
反応ガス中の１酸化炭素の残留量を特別低くする努力の
必要は少なくなっている。
るならば、１酸化度素の除去は比較的容易であるから、
反応ガス中の１酸化炭素の残留量を特別低くする努力の
必要は少なくなっている。
本発明の発明者はこのような見地からメタノール−１モ
ルに対して使用する水蒸気の量を１．５モル。
ルに対して使用する水蒸気の量を１．５モル。
１．２モル、１．０モルとする場合を試みた。その結果
を下に示す。
を下に示す。
反応温度 ２５０℃
液体メタノールの空間速度 １．５
メタノール反応率 約８０％
水、メタノールのモル比 １．５ １．２ １．０反応
ガスの組成（体積％） ＣＯｘ ２３．２２ ２３．２８ ２３．５７（０１，
０７１，４６１，５２ １目ｚ７５．７１７５．２６７４．９１この結果からメ
タノールに対する水蒸気の過剰量は反応温度が充分低く
、且つ１回通過反応率があまり高くない時は、反応ガス
中の１酸化炭素の濃度に及ぼす影響は少ないことが判明
した。反応温度が低ければ、ｌ酸化炭素の濃度が低くな
ることは式（５）の反応の平衡から当然であり、また、
反応率が低ければ式（４）の反応で生成した】酸化炭素
に対して水蒸気は過剰に存在することになるからである
。
ガスの組成（体積％） ＣＯｘ ２３．２２ ２３．２８ ２３．５７（０１，
０７１，４６１，５２ １目ｚ７５．７１７５．２６７４．９１この結果からメ
タノールに対する水蒸気の過剰量は反応温度が充分低く
、且つ１回通過反応率があまり高くない時は、反応ガス
中の１酸化炭素の濃度に及ぼす影響は少ないことが判明
した。反応温度が低ければ、ｌ酸化炭素の濃度が低くな
ることは式（５）の反応の平衡から当然であり、また、
反応率が低ければ式（４）の反応で生成した】酸化炭素
に対して水蒸気は過剰に存在することになるからである
。
このメタノールに対する水蒸気の過剰量を無くすること
の利益の一つは、未反応メタノールと水の循環使用にあ
る。一般に触媒反応において一定量の触媒による単位時
間の目的物の収得量（空時得量）を多くするには、一定
量の触媒に対する原料の流量（空間速度）を大きくする
ことが必要である。それがために１回通過反応率が低け
れば反応器出口物質より目的物を分離して未反応物を原
料に循環させなければならない。然し水、メタノールモ
ル比が１より大きい原料を使用すれば、未反応物の水、
メタノールモル比は原料と異なり、それを原料に循環す
れば、全体の原料の水、メタノールモル比が変ることに
なる。この変動はメタノールに対して水蒸気が増加する
方向であるから。
の利益の一つは、未反応メタノールと水の循環使用にあ
る。一般に触媒反応において一定量の触媒による単位時
間の目的物の収得量（空時得量）を多くするには、一定
量の触媒に対する原料の流量（空間速度）を大きくする
ことが必要である。それがために１回通過反応率が低け
れば反応器出口物質より目的物を分離して未反応物を原
料に循環させなければならない。然し水、メタノールモ
ル比が１より大きい原料を使用すれば、未反応物の水、
メタノールモル比は原料と異なり、それを原料に循環す
れば、全体の原料の水、メタノールモル比が変ることに
なる。この変動はメタノールに対して水蒸気が増加する
方向であるから。
支障は起らないが、装置の生産量を変え、或は触媒が劣
化す才ｔば、循環量が変り、それに応じて供給メタノー
ルと水のモル比が変動する。
化す才ｔば、循環量が変り、それに応じて供給メタノー
ルと水のモル比が変動する。
燃料電池に水素を供給する場合、電力需要の１００％か
ら２５ａＩｏまでの変動に対応させて水素の供給も変動
させなければならないが、メタノール反応率をこの大き
な変動に対して一定に維持することは殆んど不可能であ
って、それによって反応ガス中の１酸化炭素の濃度が変
動し、ｌ’ｓＡ法の操作もそれに応じて変えなければな
らないが、景と濃度の同時変動に対する制御は極めて困
難で゛ある。
ら２５ａＩｏまでの変動に対応させて水素の供給も変動
させなければならないが、メタノール反応率をこの大き
な変動に対して一定に維持することは殆んど不可能であ
って、それによって反応ガス中の１酸化炭素の濃度が変
動し、ｌ’ｓＡ法の操作もそれに応じて変えなければな
らないが、景と濃度の同時変動に対する制御は極めて困
難で゛ある。
今、もし、水、メタノールモル比１の原料を使用すれば
、反応率に関係なく未反応メタノールも水、メタノール
モル比は１となり、これを原料に循環させても供給原料
の組成は変動しないので、生産量の変動に対しては原料
供給量の制御のみで濃度の制御の必要はない。
、反応率に関係なく未反応メタノールも水、メタノール
モル比は１となり、これを原料に循環させても供給原料
の組成は変動しないので、生産量の変動に対しては原料
供給量の制御のみで濃度の制御の必要はない。
水、メタノールのモル比１の原料を使用することによる
第二の利点は、水の蒸発潜熱が節約出来ることである。
第二の利点は、水の蒸発潜熱が節約出来ることである。
本発明方法の必要とする熱量は反応熱と水及びメタノー
ルを反応温度に加熱するための熱量の合Ｍ１であるが、
その中で水の蒸発潜熱は少なからぬ割合を占める。原料
に過剰の水を使用しなければ過剰分の水の蒸発潜熱が節
約出来る７これは本発明方法の所要熱量の低減に大きく
貢献する。特に本発明方法が燃料電池発電用水素の製造
に利用される場合、燃料電池のエネルギ変換効率の高い
利点を減殺しないためには、電池に供給される水素の製
造のエネルギ変換効率も高くしなければならない。それ
には本発明の水素製造プロセスにおいて水蒸気の過剰量
を無くす方法は極めて有効である。
ルを反応温度に加熱するための熱量の合Ｍ１であるが、
その中で水の蒸発潜熱は少なからぬ割合を占める。原料
に過剰の水を使用しなければ過剰分の水の蒸発潜熱が節
約出来る７これは本発明方法の所要熱量の低減に大きく
貢献する。特に本発明方法が燃料電池発電用水素の製造
に利用される場合、燃料電池のエネルギ変換効率の高い
利点を減殺しないためには、電池に供給される水素の製
造のエネルギ変換効率も高くしなければならない。それ
には本発明の水素製造プロセスにおいて水蒸気の過剰量
を無くす方法は極めて有効である。
本発明は上述の通りであって、メタノールと水蒸気の接
触反応によって水素ガスを製造するに際し、原料として
メタノールと水蒸気の等モル混合物を使用するから、水
素の製造過程において反応率に関係なく未反応メタノー
ルも、水、メタノールモル比は１となり、これを原料に
循環させても供給原料の組成は変動しないので、生産量
の変動に対する制御が容易であるばかりでなく、水の蒸
発潜熱を節約出来、従って水素製造コン′、トを従来に
比して著しく低減出来る。
触反応によって水素ガスを製造するに際し、原料として
メタノールと水蒸気の等モル混合物を使用するから、水
素の製造過程において反応率に関係なく未反応メタノー
ルも、水、メタノールモル比は１となり、これを原料に
循環させても供給原料の組成は変動しないので、生産量
の変動に対する制御が容易であるばかりでなく、水の蒸
発潜熱を節約出来、従って水素製造コン′、トを従来に
比して著しく低減出来る。
代理人 小 泉 良 邦
Claims (1)
- １ メタノールと水蒸気の接触反応によって水素ガスを
製造する方法において、原料としてメタノールと水蒸気
の等モル混合物を使用することを特徴とするメタノール
より水素を製造する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58192435A JPS6086002A (ja) | 1983-10-17 | 1983-10-17 | メタノ−ルより水素を製造する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58192435A JPS6086002A (ja) | 1983-10-17 | 1983-10-17 | メタノ−ルより水素を製造する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6086002A true JPS6086002A (ja) | 1985-05-15 |
| JPH0345002B2 JPH0345002B2 (ja) | 1991-07-09 |
Family
ID=16291257
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58192435A Granted JPS6086002A (ja) | 1983-10-17 | 1983-10-17 | メタノ−ルより水素を製造する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6086002A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0333001A (ja) * | 1989-06-29 | 1991-02-13 | Nippon Sanso Kk | メタノールリフォーミングの原料供給方法 |
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-
1983
- 1983-10-17 JP JP58192435A patent/JPS6086002A/ja active Granted
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0345002B2 (ja) | 1991-07-09 |
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