JPS608799A - 金属表面の除染方法及び装置 - Google Patents
金属表面の除染方法及び装置Info
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- JPS608799A JPS608799A JP59115660A JP11566084A JPS608799A JP S608799 A JPS608799 A JP S608799A JP 59115660 A JP59115660 A JP 59115660A JP 11566084 A JP11566084 A JP 11566084A JP S608799 A JPS608799 A JP S608799A
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- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
- G21F9/002—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
- G21F9/004—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes of metallic surfaces
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、放射性酸化物が付着した金属表面の除染方法
及び装置に関するものである。
及び装置に関するものである。
種々の型式の原子炉においては、水或は様々なガスを使
用してその炉心から熱を取り出し、この熱を直接に又は
間接に発電のため利用している。即ち、加圧水型原子炉
（ＰＷＲ）では、水が一次ループの蒸気発生器と前記炉
心との間を循環する。蒸気発生器において、熱は二次ル
ープの水に伝達され、この水が蒸気になってタービン発
電機を駆動する。沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）では、−次
ループ中の水はもつと低圧であるから、ガス状の形態に
なっている。高温ガス炉（ＨＴＧＲ）のようなその他の
炉型では、炭酸ガス或はヘリウムのようなガスが熱を炉
心から蒸気発生器へ運んでいる。
用してその炉心から熱を取り出し、この熱を直接に又は
間接に発電のため利用している。即ち、加圧水型原子炉
（ＰＷＲ）では、水が一次ループの蒸気発生器と前記炉
心との間を循環する。蒸気発生器において、熱は二次ル
ープの水に伝達され、この水が蒸気になってタービン発
電機を駆動する。沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）では、−次
ループ中の水はもつと低圧であるから、ガス状の形態に
なっている。高温ガス炉（ＨＴＧＲ）のようなその他の
炉型では、炭酸ガス或はヘリウムのようなガスが熱を炉
心から蒸気発生器へ運んでいる。
しかし、熱伝達媒体が水であるかガスであるかに関係な
く、熱伝達媒体はそれが接触する金属から汚染物を捕捉
し、そして該汚染物が冷却系の金属表面に付着する。こ
れ等の汚染物には、ステンレス鋼又はインコネルのよう
な母材が腐食するときに冷却材に入るクロムがある。ク
ロム（＋６）は可溶性であるが（例えば重クロム酸塩０
ｒ２０；”）、クロム（＋３）はスピネル構造を有する
酸化物を形成し、この酸化物は金属表面から除去するの
が非常に難しい、かかるスピネル質酸化物にはＯｒｏ、
２ Ｎ ｉｏ、６Ｆ ｅ ２．．０４のようにＯｒで置
換されたニッケルフェライトがあり、該クロム置換ニッ
ケルフェライトは加圧水型原子炉に見られる還元条件の
下で形成し易い。また、付着物にはニッケルフェライト
、ヘマタイト、マグネタイト、及びその他種々の放射性
核種がある。
く、熱伝達媒体はそれが接触する金属から汚染物を捕捉
し、そして該汚染物が冷却系の金属表面に付着する。こ
れ等の汚染物には、ステンレス鋼又はインコネルのよう
な母材が腐食するときに冷却材に入るクロムがある。ク
ロム（＋６）は可溶性であるが（例えば重クロム酸塩０
ｒ２０；”）、クロム（＋３）はスピネル構造を有する
酸化物を形成し、この酸化物は金属表面から除去するの
が非常に難しい、かかるスピネル質酸化物にはＯｒｏ、
２ Ｎ ｉｏ、６Ｆ ｅ ２．．０４のようにＯｒで置
換されたニッケルフェライトがあり、該クロム置換ニッ
ケルフェライトは加圧水型原子炉に見られる還元条件の
下で形成し易い。また、付着物にはニッケルフェライト
、ヘマタイト、マグネタイト、及びその他種々の放射性
核種がある。
ニッケルフェライトＮｉＦｅＯ４は沸騰水型原子炉に見
られる酸化条件の下で形成する傾向があるが、これはク
ロム置換フェライトよりも除去が容易である。付着物中
の放射性核種は、冷却材に入って炉心内での中性子衝撃
により放射性になる非放射性イオンから生じて来る。例
えば、シールやバルブ面に用いられる硬化表面仕上げの
合金からのコバルトは、ｌ：１−１１子の衝撃を受ける
と、非放射性のコバルト！７から非常に危険な放射性の
コバルトｂｏに変わる。また、高ニッケル合金（例えば
インコネル）からの安定なニッケル５ｇは照射されて放
射性のコバルトｊｇになる。
られる酸化条件の下で形成する傾向があるが、これはク
ロム置換フェライトよりも除去が容易である。付着物中
の放射性核種は、冷却材に入って炉心内での中性子衝撃
により放射性になる非放射性イオンから生じて来る。例
えば、シールやバルブ面に用いられる硬化表面仕上げの
合金からのコバルトは、ｌ：１−１１子の衝撃を受ける
と、非放射性のコバルト！７から非常に危険な放射性の
コバルトｂｏに変わる。また、高ニッケル合金（例えば
インコネル）からの安定なニッケル５ｇは照射されて放
射性のコバルトｊｇになる。
とれ等の付着物は加圧水型原子炉の一次ループの内面（
−次表面）上に、即ち蒸気発生器の中心部内に、即ち内
部の配管内に形成される。
−次表面）上に、即ち蒸気発生器の中心部内に、即ち内
部の配管内に形成される。
また、付着物は蒸気発生器の二次側（二次表面）にも形
成されるが、放射能は弱いし且つ溶解が容易であるから
、深刻な問題はない。沸騰水型原子炉においては、付着
物はタービン羽根或は冷却ループのどんな部分にも形成
される。高温ガス炉では一次冷却ループに付着物が形成
される。一般に、加圧水屋原子炉に形成される付着物が
最も除去困難であるから、加圧水屋原子炉のプロセス及
び機器で付着物を除去できれば、他の炉屋の原子炉に形
成される付着物も除去できる。
成されるが、放射能は弱いし且つ溶解が容易であるから
、深刻な問題はない。沸騰水型原子炉においては、付着
物はタービン羽根或は冷却ループのどんな部分にも形成
される。高温ガス炉では一次冷却ループに付着物が形成
される。一般に、加圧水屋原子炉に形成される付着物が
最も除去困難であるから、加圧水屋原子炉のプロセス及
び機器で付着物を除去できれば、他の炉屋の原子炉に形
成される付着物も除去できる。
付着物は通常薄遇ぎて管を閉塞させることはないが、そ
の強度の放射性のために作業員に対して安全上の危険を
意味している。従って、冷却系を点検してその保守を行
なうには、最初に冷却系を除染して六間柘対する危険を
減少或は排除する必要がある。付着物による放射線の危
険に加え、付着物は、配管を修理しなければならない場
合に良好な封じの形成を阻害する。配管修理は６スリー
ブ継手付け”、即ち新しい短管を古い管に挿入し双方の
管を一緒にスェージングすることによって行なイっれる
。蒸気発生器においては、スェージング又はろう付けに
より良好な封じを得るには、管を研摩剤で研ぎ、収化物
層を落して金属を清浄にする必要がある。
の強度の放射性のために作業員に対して安全上の危険を
意味している。従って、冷却系を点検してその保守を行
なうには、最初に冷却系を除染して六間柘対する危険を
減少或は排除する必要がある。付着物による放射線の危
険に加え、付着物は、配管を修理しなければならない場
合に良好な封じの形成を阻害する。配管修理は６スリー
ブ継手付け”、即ち新しい短管を古い管に挿入し双方の
管を一緒にスェージングすることによって行なイっれる
。蒸気発生器においては、スェージング又はろう付けに
より良好な封じを得るには、管を研摩剤で研ぎ、収化物
層を落して金属を清浄にする必要がある。
しかし、これは時間の掛かる作業であるので、作業員の
放射線破曝が増大する。
放射線破曝が増大する。
付着物の厚さが薄いにもかかわらず（通常、約−２〜５
ミクロン）、原子炉の冷却系における放射性の付着物は
しっかり付いていて非常に離れに＜＜、除去が難しい。
ミクロン）、原子炉の冷却系における放射性の付着物は
しっかり付いていて非常に離れに＜＜、除去が難しい。
この付着物を排除するために種々の技術が試みられてき
た。抑制剤を冷却材系に添加したことがあったが、大抵
の抑制剤は温度及び放射線の極限状態の下で分解し・ぞ
の際、腐食生成物を形成する可能性がある。付着物を形
成するイオンの連続沈降は有効でないこさが分かってい
た。今まで試みられた大抵の除染溶液はそれ自身が冷却
系内の金属を腐食させるか、或は働きが緩慢過ぎて経済
的でない。これは濃縮試薬について特に言えることであ
って、原子力発電所の数ケ月間停止を要する場合がある
。停止している蒸気発生器は１日当り膨大な電力損失と
なる利用率の低下を意味するので、除染の速度は重要で
ある。
た。抑制剤を冷却材系に添加したことがあったが、大抵
の抑制剤は温度及び放射線の極限状態の下で分解し・ぞ
の際、腐食生成物を形成する可能性がある。付着物を形
成するイオンの連続沈降は有効でないこさが分かってい
た。今まで試みられた大抵の除染溶液はそれ自身が冷却
系内の金属を腐食させるか、或は働きが緩慢過ぎて経済
的でない。これは濃縮試薬について特に言えることであ
って、原子力発電所の数ケ月間停止を要する場合がある
。停止している蒸気発生器は１日当り膨大な電力損失と
なる利用率の低下を意味するので、除染の速度は重要で
ある。
従って、本発明は、放射性物質を含む酸化物で覆われた
金属表面の除染方法において （Ａ） 第二鉄イオンを
有する化合物中で少なくとも１０’の平衡常数を有する
と共に、水中で２〜３のｐＨとなりうる水溶性有機酸Ｏ
２０コ〜０゜５条と、第二鉄イオンを有する化合物中で
７０−１０ の平衡常数を有すると共に、１．）Ｈ，２
〜３の水中においてｌＩｏｏＣで少なくともｏ、ｔｒｔ
％溶解しつる遊離酸の形態のキレート０．０／〜ｏ、
ｑ ％と、水とからなる除染溶液を準備し、（Ｂ）該除
染溶液を７０〜２００℃に加熱し、（０）該除染溶液を
前記金ｒＡ表面上に循環させると共に、該金属表向に接
触後の除染溶液の放射能強度が実質的に増大しなくなる
まで陽イオン交換樹脂に通し、（Ｄ）ｏ、、２〜コ、左
チのアルカリ金属過マンガン酸塩と、０．２〜．２Ｊ％
のアルカリ金属水酸化物と、水とからなる酸化溶液を準
備し、（Ｅ）該酸化溶液を７０−λθ０’Ｃに加熱し、
（Ｆ）該酸化溶液中の重クロム酸塩レベルが実質的に増
加するのを止めるまで、該酸化溶液を前記金属表面上に
循環させ、（Ｇ）前記除染溶液を前記金属表面上に循環
させると共に、該金属表面に接触後の除染溶液の放射能
強度が実質的に増大しなくなるまで陽イオン交換樹脂に
通す、ことを特徴とするものである。
金属表面の除染方法において （Ａ） 第二鉄イオンを
有する化合物中で少なくとも１０’の平衡常数を有する
と共に、水中で２〜３のｐＨとなりうる水溶性有機酸Ｏ
２０コ〜０゜５条と、第二鉄イオンを有する化合物中で
７０−１０ の平衡常数を有すると共に、１．）Ｈ，２
〜３の水中においてｌＩｏｏＣで少なくともｏ、ｔｒｔ
％溶解しつる遊離酸の形態のキレート０．０／〜ｏ、
ｑ ％と、水とからなる除染溶液を準備し、（Ｂ）該除
染溶液を７０〜２００℃に加熱し、（０）該除染溶液を
前記金ｒＡ表面上に循環させると共に、該金属表向に接
触後の除染溶液の放射能強度が実質的に増大しなくなる
まで陽イオン交換樹脂に通し、（Ｄ）ｏ、、２〜コ、左
チのアルカリ金属過マンガン酸塩と、０．２〜．２Ｊ％
のアルカリ金属水酸化物と、水とからなる酸化溶液を準
備し、（Ｅ）該酸化溶液を７０−λθ０’Ｃに加熱し、
（Ｆ）該酸化溶液中の重クロム酸塩レベルが実質的に増
加するのを止めるまで、該酸化溶液を前記金属表面上に
循環させ、（Ｇ）前記除染溶液を前記金属表面上に循環
させると共に、該金属表面に接触後の除染溶液の放射能
強度が実質的に増大しなくなるまで陽イオン交換樹脂に
通す、ことを特徴とするものである。
また、本発明は、放射性物質を含む皮膜を有する金属表
面の除染装置において、除染溶液を貯留する除染用タン
クと、該除染用タンク及び前記金属表面間に除染溶液を
循環させる循環装置と、陽イオン交換樹脂を含む陽イオ
ン交換塔と、該陽イオン交換塔及び前記除染用タンク間
に除染溶液を循環させる循環装置と、酸化溶液を貯留す
る酸化用タンクと、該酸化溶液を前記酸化用タンク及び
前記金属表面間に循環させる循環装置と、水を貯留する
水タンクと、該水タンク及び前記金属表面間に水を循環
させる循環装置と、混合陰イオン及び陽イオン交換樹脂
を含む混合陰イオン及び陽イオン交換塔と、該混合陰イ
オン及び陽イオン交換塔及び前記水タンク間に水を循環
させる循環装置と、を備えることを特徴とするものであ
る。
面の除染装置において、除染溶液を貯留する除染用タン
クと、該除染用タンク及び前記金属表面間に除染溶液を
循環させる循環装置と、陽イオン交換樹脂を含む陽イオ
ン交換塔と、該陽イオン交換塔及び前記除染用タンク間
に除染溶液を循環させる循環装置と、酸化溶液を貯留す
る酸化用タンクと、該酸化溶液を前記酸化用タンク及び
前記金属表面間に循環させる循環装置と、水を貯留する
水タンクと、該水タンク及び前記金属表面間に水を循環
させる循環装置と、混合陰イオン及び陽イオン交換樹脂
を含む混合陰イオン及び陽イオン交換塔と、該混合陰イ
オン及び陽イオン交換塔及び前記水タンク間に水を循環
させる循環装置と、を備えることを特徴とするものであ
る。
本発明によると、代表的には／り〜２０の非常に高い除
染係数ＤＦが得られる。除染係数は、除染前の放射能強
度（キューリー）を除染後の放射能強度で割ったもので
ある。本発明の方法は加圧水型原子炉の蒸気発生器に対
して：１４／時間プラス設定時間以下で実施可能であり
、これは利用率に対する停止時間のコストを大幅に低減
させる。本発明で用いられる組成は全てイオン交換可能
であり、これは、汚染物がイオン交換塔で除去できるこ
と、及び試薬の大部分が回収され再使用できることを意
味している。このプロセスで使用する試薬は他のプロセ
スよりも少なく、また、試薬の大部分は非常に安価であ
る。放射能汚染物の実質的に全てがイオン交換塔によっ
て捕捉され、溶液の残留放射能強度は非常に低い。その
結果、亮棄量が少なく、プロセスからの廃棄水のコバル
トｔ、ｏ放射能強度は！；Ｘ１０ マイクロＯｉ ／ｍ
ＪＬ以下であり、これは米国原子力委員会の行政管理を
免れている。また、本発明の好適なプロセスは系統を徹
底的に清浄にするので、蒸気発生器の伝熱管に新しい管
をスリーブ継手付けする前に肢管を研摩する必要なしに
、ＳＯよりよい除染係数を得られることが分かった。本
発明のプロセスは原子炉冷却系における諸金属、諸合金
に対して非腐食性である。
染係数ＤＦが得られる。除染係数は、除染前の放射能強
度（キューリー）を除染後の放射能強度で割ったもので
ある。本発明の方法は加圧水型原子炉の蒸気発生器に対
して：１４／時間プラス設定時間以下で実施可能であり
、これは利用率に対する停止時間のコストを大幅に低減
させる。本発明で用いられる組成は全てイオン交換可能
であり、これは、汚染物がイオン交換塔で除去できるこ
と、及び試薬の大部分が回収され再使用できることを意
味している。このプロセスで使用する試薬は他のプロセ
スよりも少なく、また、試薬の大部分は非常に安価であ
る。放射能汚染物の実質的に全てがイオン交換塔によっ
て捕捉され、溶液の残留放射能強度は非常に低い。その
結果、亮棄量が少なく、プロセスからの廃棄水のコバル
トｔ、ｏ放射能強度は！；Ｘ１０ マイクロＯｉ ／ｍ
ＪＬ以下であり、これは米国原子力委員会の行政管理を
免れている。また、本発明の好適なプロセスは系統を徹
底的に清浄にするので、蒸気発生器の伝熱管に新しい管
をスリーブ継手付けする前に肢管を研摩する必要なしに
、ＳＯよりよい除染係数を得られることが分かった。本
発明のプロセスは原子炉冷却系における諸金属、諸合金
に対して非腐食性である。
また、酸化前に除染を行ない１．酸化後にλ回目の除染
を行なえは、除染係ｉｒ＋ｐを約５０％増大させうるこ
とが分かった。これは、最初の除染はＤＦを非常に目立
つほど増大させなかったので（放射能強度の変化５％以
下）、予期しないことであった。除染溶液は透明であり
酸化溶液は不透明であるので、最初に除染することは作
業員が系統をチェックするのを可能にする。
を行なえは、除染係ｉｒ＋ｐを約５０％増大させうるこ
とが分かった。これは、最初の除染はＤＦを非常に目立
つほど増大させなかったので（放射能強度の変化５％以
下）、予期しないことであった。除染溶液は透明であり
酸化溶液は不透明であるので、最初に除染することは作
業員が系統をチェックするのを可能にする。
更に、酸化及び除染のステップ追加は金属の清浄化にな
り、スリーブ継手付けをすることができる。
り、スリーブ継手付けをすることができる。
更に、酸化溶液中の過マンガン酸塩が超過すると、酸化
溶液の濃度が３俸以下の場合、優れた除染が得られるこ
とが分かった。
溶液の濃度が３俸以下の場合、優れた除染が得られるこ
とが分かった。
本発明をより明確に理解しつるように、その好適な実施
例を添付図面について説明する。
例を添付図面について説明する。
図面において、それぞれ撹拌表置ｆ、！ｆ、Ａ及びヒー
タ７、ｇ、９を有するタンク／、２．３には、希薄除染
溶液、希釈酸化溶液、脱塩水が入っている。また、イオ
ン交換塔１０．／／には、陽イオン交換樹脂、陰イオン
交換樹脂、イオン交換塔／、２ 、 ／、？には、混合
陽イオン及び陰イオン交換樹脂、即ちその混合物が入っ
ている。全てのイオン交換樹脂は、樹脂体積を減らし、
延いては廃棄物処理コストを低減するために、大容積弱
塩基樹脂が好ましい陰イオン樹脂（イオン交換塔ｌｌ内
）を除いて、固形樹脂（ｓｔｒＯｎｇｒｅｓｉｎｇ）で
なければならない。符号／グは除染すべき金属表面を有
する蒸気発生器を表わしている。蒸気発生器内の冷却材
はすでに排出され貯留されている。蒸気発生器／４（は
分割された水室）５と、数千本の伝熱管きを有し、その
うちの７本のみが符号／Ａで図示しである。本発明の方
法は除染溶液、酸化溶液及びゆすぎ水を蒸気発生器とイ
オン交換塔とに貫通させる。特定の溶液を蒸気発生器に
繰り返し流すかどうかは、蒸気発生器内の伝熱管からど
の程度付着物を除去するのが希望であるかにかかつてい
る。
タ７、ｇ、９を有するタンク／、２．３には、希薄除染
溶液、希釈酸化溶液、脱塩水が入っている。また、イオ
ン交換塔１０．／／には、陽イオン交換樹脂、陰イオン
交換樹脂、イオン交換塔／、２ 、 ／、？には、混合
陽イオン及び陰イオン交換樹脂、即ちその混合物が入っ
ている。全てのイオン交換樹脂は、樹脂体積を減らし、
延いては廃棄物処理コストを低減するために、大容積弱
塩基樹脂が好ましい陰イオン樹脂（イオン交換塔ｌｌ内
）を除いて、固形樹脂（ｓｔｒＯｎｇｒｅｓｉｎｇ）で
なければならない。符号／グは除染すべき金属表面を有
する蒸気発生器を表わしている。蒸気発生器内の冷却材
はすでに排出され貯留されている。蒸気発生器／４（は
分割された水室）５と、数千本の伝熱管きを有し、その
うちの７本のみが符号／Ａで図示しである。本発明の方
法は除染溶液、酸化溶液及びゆすぎ水を蒸気発生器とイ
オン交換塔とに貫通させる。特定の溶液を蒸気発生器に
繰り返し流すかどうかは、蒸気発生器内の伝熱管からど
の程度付着物を除去するのが希望であるかにかかつてい
る。
最も簡単な方法では、蒸気発生器を除染し、次に酸化さ
せ、その後再び除染する。スリーブ継手付けのため清浄
な金屑を希望する場合には、酸化及び除染の工程を付加
する必要がある。
せ、その後再び除染する。スリーブ継手付けのため清浄
な金屑を希望する場合には、酸化及び除染の工程を付加
する必要がある。
本発明の好適な方法においては、図示の種々の弁閉は、
タンク／内の除染溶液が管／ ７ 、 ／ ｆ。
タンク／内の除染溶液が管／ ７ 、 ／ ｆ。
ポンプ／？、管／ざ、コＱを通って蒸気発生器ｌ弘の水
室１５のホットレッグ側Ｕ／に流入するようになってい
る。伝熱管／６内の上方的／、２ ｍ（４ｔフイート）
までの部分は、通常、最も悪い付着物が成長するところ
であるので、この部分のみに除染溶液を通すのが望まし
い。除染溶液はパンピング（ｔ）ｕｍｐｉｎｇ ）サイ
クルによって１時間毎に約３〜ダ回伝熱管１６内を上下
させるのが好ましい。次に除染溶液は舌コλ、／ｇ、コ
３を通って陽イオン交換塔／θに流入し、そこで金属イ
オンが除去される。その後、除染溶液は管２’ｌを通っ
てタンク／に戻る。イＵ２２における放射能レベルが一
１ｆ、２θ内よりも実質的に高くなくなるまで、除染溶
液の再循環を続ける。
室１５のホットレッグ側Ｕ／に流入するようになってい
る。伝熱管／６内の上方的／、２ ｍ（４ｔフイート）
までの部分は、通常、最も悪い付着物が成長するところ
であるので、この部分のみに除染溶液を通すのが望まし
い。除染溶液はパンピング（ｔ）ｕｍｐｉｎｇ ）サイ
クルによって１時間毎に約３〜ダ回伝熱管１６内を上下
させるのが好ましい。次に除染溶液は舌コλ、／ｇ、コ
３を通って陽イオン交換塔／θに流入し、そこで金属イ
オンが除去される。その後、除染溶液は管２’ｌを通っ
てタンク／に戻る。イＵ２２における放射能レベルが一
１ｆ、２θ内よりも実質的に高くなくなるまで、除染溶
液の再循環を続ける。
除染サイクルが終了したら、除染溶液をタンク／にドレ
ンし、そして蒸気発生器をゆすぐ。
ンし、そして蒸気発生器をゆすぐ。
これは、タンク３からの水が管／ｇ、２０を通って蒸発
器／４１に流入し、少なくとも除染溶液が流れたのと同
じ高さまで伝熱管内を上昇するように図示の弁を切り換
えることによって行なう。
器／４１に流入し、少なくとも除染溶液が流れたのと同
じ高さまで伝熱管内を上昇するように図示の弁を切り換
えることによって行なう。
その後、ゆすぎ水は９ ａ 、２ 、７ｇを経て混合イ
オン交換塔ｌＪをこ流入し、そこでどんなイオンも除去
される。その結果できる清浄な水は管２よ。
オン交換塔ｌＪをこ流入し、そこでどんなイオンも除去
される。その結果できる清浄な水は管２よ。
コロを通ってタンク３内に戻る。ゆすぎサイクルは、管
ココの内容分析をして蒸気発生器から除去されているイ
オンが重大な量ではなくなるまで、続ける。ゆすぎ水は
、除染溶液で行なったように伝熱管／６内で上下させる
のが好ましい。
ココの内容分析をして蒸気発生器から除去されているイ
オンが重大な量ではなくなるまで、続ける。ゆすぎ水は
、除染溶液で行なったように伝熱管／６内で上下させる
のが好ましい。
７″
／′
／″
／
／
／
／″
次の工程においては、図示の弁を切り換えて、タンクコ
内の酸化溶液が管２り、 １ｇ 、−〇を経由して蒸気
発生器ｌダの伝熱管内に流入し、そこで前述した流体と
同様に上下させるようにする。酸化溶液はその後管コλ
、Ｉｇ、２ｇ、２？。
内の酸化溶液が管２り、 １ｇ 、−〇を経由して蒸気
発生器ｌダの伝熱管内に流入し、そこで前述した流体と
同様に上下させるようにする。酸化溶液はその後管コλ
、Ｉｇ、２ｇ、２？。
３０を通ってタンクコ内に戻る。このサイクルは、管、
２２内の重クロム酸塩のようなりロムレベルが管コθ内
のクロムレベルよりも実質的に高くなくなるまで、続け
られる。酸化サイクルが完了したら、ゆすぎ、除染、ゆ
すぎのサイクルを上述したように繰り返す。付着物を除
去して清浄な金属にするために、除染、ゆすぎ、酸化、
ゆすぎのサイクルを繰り返す。
２２内の重クロム酸塩のようなりロムレベルが管コθ内
のクロムレベルよりも実質的に高くなくなるまで、続け
られる。酸化サイクルが完了したら、ゆすぎ、除染、ゆ
すぎのサイクルを上述したように繰り返す。付着物を除
去して清浄な金属にするために、除染、ゆすぎ、酸化、
ゆすぎのサイクルを繰り返す。
蒸気発生器の仕上げゆすぎの後、各タンクと、除染系統
の残留物とを清浄にする必要がある。
の残留物とを清浄にする必要がある。
この工程は、ゆすぎ水タンク３内の水が管ｉｇを通って
混合イオン交換塔１３に流入しそこでゆすぎ水から陽イ
オン及び陰イオンの双方が除去されるように、図示の弁
を設定して開始する。
混合イオン交換塔１３に流入しそこでゆすぎ水から陽イ
オン及び陰イオンの双方が除去されるように、図示の弁
を設定して開始する。
水はタンク１３から出て管２ｊ３−．Ｊ／を通り下水に
放出される。
放出される。
浄化手順の次の工程では、タンクコ内の酸化溶液が管コ
ア、Ｉｇ、３２を通って混合イオン交換塔１２へ流れ該
溶液中の全試薬及び金属イオンを除去するように、弁を
設定する。水はその後管３３，７ｇを通って混合イオン
交換塔１３に流れ、残留しているどんな金属イオン又は
試薬も除去される。清浄な水は管２ｊｔ、３１を通り排
水路に放出される。
ア、Ｉｇ、３２を通って混合イオン交換塔１２へ流れ該
溶液中の全試薬及び金属イオンを除去するように、弁を
設定する。水はその後管３３，７ｇを通って混合イオン
交換塔１３に流れ、残留しているどんな金属イオン又は
試薬も除去される。清浄な水は管２ｊｔ、３１を通り排
水路に放出される。
次の工程では、タンク／内の除染溶液が管ｌり、ｌざ、
コグ、３θを通ってタンクλに流入するように、弁が切
り換えられる。その後、弁を再び切り換えて、除染溶液
がタンクコから管コク。
コグ、３θを通ってタンクλに流入するように、弁が切
り換えられる。その後、弁を再び切り換えて、除染溶液
がタンクコから管コク。
／ざ１．２３を経由して、金属イオンを除去する陽イオ
ン交換塔１０に循環するようにする。除染溶液は次いで
管λ＃、Ｊｌ、、３０を経てタンクコに戻る。タンクコ
が浄化され、そして金属イオンが除染溶液から除去され
るまで、再循環を続ける。しかる後、弁を切り換えて、
除染溶液がタンクコから管２’ｌ、／ｇ、３！；を通っ
て、除染試薬を除去する陰イオン交換塔／ｌに戻るよう
にする。その後、除染溶液は管、３Ａ、３’）、２’ｌ
を通ってタンクｌに戻る。
ン交換塔１０に循環するようにする。除染溶液は次いで
管λ＃、Ｊｌ、、３０を経てタンクコに戻る。タンクコ
が浄化され、そして金属イオンが除染溶液から除去され
るまで、再循環を続ける。しかる後、弁を切り換えて、
除染溶液がタンクコから管２’ｌ、／ｇ、３！；を通っ
て、除染試薬を除去する陰イオン交換塔／ｌに戻るよう
にする。その後、除染溶液は管、３Ａ、３’）、２’ｌ
を通ってタンクｌに戻る。
浄化手順の次の工程において、タンクｌ内の除染溶液は
管／７．／ｇ、、３左を経て陰イオン交換塔／／に流れ
、残留する除染試薬が除去される。
管／７．／ｇ、、３左を経て陰イオン交換塔／／に流れ
、残留する除染試薬が除去される。
しかる後、除染溶液は管３ｘ、 、？ｇ、、ｙ３．ｉｇ
を通って、陽イオン及び陰イオンの双方を除去する混
合イオン交換塔１３に流れてから、管２５゜コグを経由
しタンク／に戻る。除染溶液が十分に浄化されたら、弁
を切り換え、タンク／内の除染溶液を管／７．／ｇ、２
’？、３０を経由してタンク２に通す。酸化タンクλの
ゆすぎを完全にするため、流体が再循環するように、管
２７ 、１ｇ３Ｓを経由して陰イオン交換塔／／に流入
させ次いで管３６．３ｇ、、３Ｊ、／ｇを経由して混合
イオン交換塔／３ζこ流入させ、その後管、２ｇ、、３
θを経由してタンクコに戻す。タンクコを十分にゆすい
だら、弁を切り換え、流体を管２７ 、１ｇ 。
を通って、陽イオン及び陰イオンの双方を除去する混
合イオン交換塔１３に流れてから、管２５゜コグを経由
しタンク／に戻る。除染溶液が十分に浄化されたら、弁
を切り換え、タンク／内の除染溶液を管／７．／ｇ、２
’？、３０を経由してタンク２に通す。酸化タンクλの
ゆすぎを完全にするため、流体が再循環するように、管
２７ 、１ｇ３Ｓを経由して陰イオン交換塔／／に流入
させ次いで管３６．３ｇ、、３Ｊ、／ｇを経由して混合
イオン交換塔／３ζこ流入させ、その後管、２ｇ、、３
θを経由してタンクコに戻す。タンクコを十分にゆすい
だら、弁を切り換え、流体を管２７ 、１ｇ 。
３５を経由して陰イオン交換塔／／に流入させ。
次いで管、３Ａ、３１；、、３３．／ＩＩを経由して混
合イオン交換塔１３に流入させ、しかる後管２３，３／
を経由して排水路に放出するようにする。最終的には、
全ての水が放射能の検出可能なレベル以下に浄化され排
出できる結果をどなる。試薬及び放射能汚染物がイオン
交換樹脂に残っており、放射性廃棄物とし処理しなけれ
ばならない。
合イオン交換塔１３に流入させ、しかる後管２３，３／
を経由して排水路に放出するようにする。最終的には、
全ての水が放射能の検出可能なレベル以下に浄化され排
出できる結果をどなる。試薬及び放射能汚染物がイオン
交換樹脂に残っており、放射性廃棄物とし処理しなけれ
ばならない。
本発明のプロセスで用いた除染溶液は金属イオンを可溶
性にすると共に、該金属イオンとの化合物を形成するこ
とによって放射性核種を除去する。この除染溶液は、水
と、０，０．２〜０．Ａｒ ％の有機酸と、θ、θ／
−０，ＩＩ ％のキレートからなる（全て重量％であり
、溶液重量が基準になっている）。好ましいのは、除染
溶液が０．０３−０．３俤の有機酸及び０９０３〜θ、
コチのキレートを含み、残りが水であることである。有
機酸の使用量が少ないと除染係数ＤＦが減少し、有機酸
の使用量が多いと浄化中の装置が腐食する可能性がある
。キレートの使用量が少ないと簡単に溶解しない沈澱物
が形成することがあり、キレートの使用量が多いと、イ
オン交換能力の低下ζこより溶液中の残留金属濃度が高
くなる。両方の影響により除染係数ＤＦが低下する。除
路鵠溶液全体は７．５〜ｌＩのｐＨ１好ましくは２〜３
のｐＨを有するべきである。有機酸は、２〜３のｐＨを
もたらしうろことだけが必要であるが、高温で・Ｖレー
トが存在する場合、もつと若干高Ｇ）力）イ氏（１）ｐ
Ｈ力５得られる。除染溶液の温度（まりθ〜、２００″
Ｏ？こすべきである。
性にすると共に、該金属イオンとの化合物を形成するこ
とによって放射性核種を除去する。この除染溶液は、水
と、０，０．２〜０．Ａｒ ％の有機酸と、θ、θ／
−０，ＩＩ ％のキレートからなる（全て重量％であり
、溶液重量が基準になっている）。好ましいのは、除染
溶液が０．０３−０．３俤の有機酸及び０９０３〜θ、
コチのキレートを含み、残りが水であることである。有
機酸の使用量が少ないと除染係数ＤＦが減少し、有機酸
の使用量が多いと浄化中の装置が腐食する可能性がある
。キレートの使用量が少ないと簡単に溶解しない沈澱物
が形成することがあり、キレートの使用量が多いと、イ
オン交換能力の低下ζこより溶液中の残留金属濃度が高
くなる。両方の影響により除染係数ＤＦが低下する。除
路鵠溶液全体は７．５〜ｌＩのｐＨ１好ましくは２〜３
のｐＨを有するべきである。有機酸は、２〜３のｐＨを
もたらしうろことだけが必要であるが、高温で・Ｖレー
トが存在する場合、もつと若干高Ｇ）力）イ氏（１）ｐ
Ｈ力５得られる。除染溶液の温度（まりθ〜、２００″
Ｏ？こすべきである。
除染溶液中の酸は、無機酸であると残留イオンを残しこ
れが原子炉にお（／１て腐食問題を」３来するので、有
機酸でなければならなＧ）。一方。
れが原子炉にお（／１て腐食問題を」３来するので、有
機酸でなければならなＧ）。一方。
有機酸は分解して水及び炭酸ガスを生成するだけである
。平衡常数が約ｉｏｏ以下であると全７％イオンは沈澱
することがあるので、有＠酸ζま金属イオンとの化合の
ため少なくとも１０９の平衡常数を有するべきである。
。平衡常数が約ｉｏｏ以下であると全７％イオンは沈澱
することがあるので、有＠酸ζま金属イオンとの化合の
ため少なくとも１０９の平衡常数を有するべきである。
また、有機酸Ｃま水中で、２〜３のｐＨを与えることが
でき、１２１’；］’ならなＧ）が、その理由は、 も
つとｐＨがイ氏Ｇ）と腐食やキレートの沈澱を生じさせ
、 もつとｐｇ力３高０と除染係数ＤＦを低下させるか
らである。適当な有機酸にはクエン酸、酒石酸、修酸、
ピコリン酸、グルコン酸があるが、クエン酸が安価、無
害、入手容易性、放射安定性等のために好適である。
でき、１２１’；］’ならなＧ）が、その理由は、 も
つとｐＨがイ氏Ｇ）と腐食やキレートの沈澱を生じさせ
、 もつとｐｇ力３高０と除染係数ＤＦを低下させるか
らである。適当な有機酸にはクエン酸、酒石酸、修酸、
ピコリン酸、グルコン酸があるが、クエン酸が安価、無
害、入手容易性、放射安定性等のために好適である。
キレートは第二鉄イオンとの化合のため／Ｑ１５〜／に
１１１１の平衡常数を有していなければならない。
１１１１の平衡常数を有していなければならない。
キレートの平衡常数が／θ１５以下であると、金６イオ
ンが沈澱するかも知れず、除染係数ＤＦは低下する。平
衡常数がｔｏ１９ｙ上であると、金λ・１イオンがキレ
ートとの化合物から離れずイオン交換樹脂に付着する。
ンが沈澱するかも知れず、除染係数ＤＦは低下する。平
衡常数がｔｏ１９ｙ上であると、金λ・１イオンがキレ
ートとの化合物から離れずイオン交換樹脂に付着する。
キレートは少なくともｏ、ａ ％で２〜３のｐＨを有す
る水に可溶でなければならない。また、キレートは塩で
はなく遊離酸の形でなければすらないが、その理由は、
塩を形成する陽イオンはイオン交換塔で除去され、その
結果できる酸の形態は沈澱可能であり、イオン交換塔を
詰まらせるからである。適当なキレートにはニトリロト
リ酢酸（Ｎ Ｔ Ａ）、オキシエチレン・ジアミン・ト
リ酸９（ＨＥＤＴＡ）カする。Ｎ Ｔ Ａは、より高い
除染係数Ｄ１１″をもたらし、可溶性がよく、除染中の
装置に残す鉄及び二゛ンケルが少なく、コバルトＡＯの
溶液放射能強度レベルが最も低く、しかも単位キレート
当りより多くの金属をキレート化合物にすること力３で
きるので、好適である。エチレン・ジアミン・テトラ酢
酸（ＥＤＴＡ）は容易にイオン交換できないので５本発
明の方法においては適当なものではないことが分かった
。これは、イオン交換塔においてＥＤＴＡ化合物から金
Ｆイオンを効率的に除去できないことを示しており、残
留コ／イルトがＥＤＴＡと共に溶液中に残る結果になる
。残留コバルトは陰イオン交換樹脂で除去できる力５、
これはＥＤＴＡ試薬をロスする結果になる。また。
る水に可溶でなければならない。また、キレートは塩で
はなく遊離酸の形でなければすらないが、その理由は、
塩を形成する陽イオンはイオン交換塔で除去され、その
結果できる酸の形態は沈澱可能であり、イオン交換塔を
詰まらせるからである。適当なキレートにはニトリロト
リ酢酸（Ｎ Ｔ Ａ）、オキシエチレン・ジアミン・ト
リ酸９（ＨＥＤＴＡ）カする。Ｎ Ｔ Ａは、より高い
除染係数Ｄ１１″をもたらし、可溶性がよく、除染中の
装置に残す鉄及び二゛ンケルが少なく、コバルトＡＯの
溶液放射能強度レベルが最も低く、しかも単位キレート
当りより多くの金属をキレート化合物にすること力３で
きるので、好適である。エチレン・ジアミン・テトラ酢
酸（ＥＤＴＡ）は容易にイオン交換できないので５本発
明の方法においては適当なものではないことが分かった
。これは、イオン交換塔においてＥＤＴＡ化合物から金
Ｆイオンを効率的に除去できないことを示しており、残
留コ／イルトがＥＤＴＡと共に溶液中に残る結果になる
。残留コバルトは陰イオン交換樹脂で除去できる力５、
これはＥＤＴＡ試薬をロスする結果になる。また。
ＥＤＴＡはＮＴＡよりも可溶性が劣るので、もつと低濃
度の溶液及びもつと高已度を使用しなければならない。
度の溶液及びもつと高已度を使用しなければならない。
その結果、プロセスはもつと長し１時間を要し、且つも
つと高圧を必要とし、取扱上及び作業上の難度が増す。
つと高圧を必要とし、取扱上及び作業上の難度が増す。
酸化溶液は（酸化膜中の）不溶性Ｑｒ＋３ を可溶性の
Ｃｒ十″（実際にはＯｒ、Ｏ＝、 、重クロム酸塩）に
転換する。これは、酸化付着物の格子構造においては放
射性核種が固定化され、含有クロムがそれを不溶性にす
るので必要である。酸化溶液は水と、０．λ〜λ、左ヂ
のアルカリ金属過マンガン酸塩と、０．５〜／ｑ６のア
ルカリ金属水酸化物とからなるのが好適である。使用す
る過マンガン酸塩がもつと少ないとクロムが容易に酸化
されず、そのため装置の除染が効果的でなくなる。
Ｃｒ十″（実際にはＯｒ、Ｏ＝、 、重クロム酸塩）に
転換する。これは、酸化付着物の格子構造においては放
射性核種が固定化され、含有クロムがそれを不溶性にす
るので必要である。酸化溶液は水と、０．λ〜λ、左ヂ
のアルカリ金属過マンガン酸塩と、０．５〜／ｑ６のア
ルカリ金属水酸化物とからなるのが好適である。使用す
る過マンガン酸塩がもつと少ないとクロムが容易に酸化
されず、そのため装置の除染が効果的でなくなる。
しかし、使用する過マンガン酸塩がもつと多くても、ク
ロムが酸化されない他、沈澱物が形成する場合がある。
ロムが酸化されない他、沈澱物が形成する場合がある。
特定の量よりもアルカリ金属水酸化物が少ないか又は多
いことも不十分な酸化を招来し、また、もつと多い水酸
化物は浄化中の系で使用されている合金にクランクを生
じさせ、廃棄樹脂量を増大させる。最士の結果は。
いことも不十分な酸化を招来し、また、もつと多い水酸
化物は浄化中の系で使用されている合金にクランクを生
じさせ、廃棄樹脂量を増大させる。最士の結果は。
酸化溶液中の過マンガン酸塩及び水酸化物の総濃度が３
％以下であり且つ過マンガン酸塩の量が水酸化物の量を
超えると、該溶液が廃棄物の量を最少にし除染係数ＤＦ
を最大にするので、このときに得られることが分かった
。時々、水酸化物の添加によって酸化溶液の機能を新た
に強化する必要があるかも知れない。
％以下であり且つ過マンガン酸塩の量が水酸化物の量を
超えると、該溶液が廃棄物の量を最少にし除染係数ＤＦ
を最大にするので、このときに得られることが分かった
。時々、水酸化物の添加によって酸化溶液の機能を新た
に強化する必要があるかも知れない。
過マンガン酸リチウム及び過マンガン酸ナトリウムのよ
うなアルカリ金属過マンガン酸塩を使用できるが、過マ
ンガン酸カリウムが、安価であり且つ容易に入手しうる
ので、好適である。
うなアルカリ金属過マンガン酸塩を使用できるが、過マ
ンガン酸カリウムが、安価であり且つ容易に入手しうる
ので、好適である。
過マンガン酸カリウムは良好なイオン交換特性を有する
ものである。リチウム及びカリウムのようなアルカリ金
属の水酸化物は水酸化ナトリウム同様に働かないことが
分かった。過マンガン酸カリウムを水酸ナトリウムと組
み合わぜて使用した場合、酸化及びクロム除去が良好に
なるようである。
ものである。リチウム及びカリウムのようなアルカリ金
属の水酸化物は水酸化ナトリウム同様に働かないことが
分かった。過マンガン酸カリウムを水酸ナトリウムと組
み合わぜて使用した場合、酸化及びクロム除去が良好に
なるようである。
本発明において使用される水は全て、系のイオン交換樹
脂及び残留イオンの汚れを防止するために、脱塩水であ
るのが好適である。また。
脂及び残留イオンの汚れを防止するために、脱塩水であ
るのが好適である。また。
水は系の加熱及び冷却を避けるために、７０〜２００°
Ｃに加熱すべきである。
Ｃに加熱すべきである。
除染溶液及び酸化溶液のどちらを単独で使用しても除染
にはならないので、両溶液を組み合わせて使用せねばな
らない。
にはならないので、両溶液を組み合わせて使用せねばな
らない。
本発明を次の実施例について説明する。
実施例 ／
この実験において、加圧水型原子炉の蒸気発生器の配管
から取った幾つかの部分を使用した。
から取った幾つかの部分を使用した。
各配管部分は直径が約／ ９ ｍｍ （％ ｉｎ ）
、長さが約ａ、！、ｌＩ〜３ｇ、／ｍｍ （／ 〜／％
ｉｎ）であった。各配管部分を長手方向に切断してａつ
の分割片をつくった。該分割片を種々のＯ０！ｆ％除染
溶液を含むビーカーに入れ、攪拌しながら’／！ｒ−１
００υでグ時装置いておいた。脱塩水でゆすいだ後分割
片を酸化溶液に入れた。酸化溶液は重量比３二／の水酸
化ナトリウム及び過マンガン酸カリウムからなる５チ溶
液とした。分割片は？Ｓ〜１０θ°Ｃで６時間攪拌しな
がら酸化溶液中に入れておいた。ゆすぎの後１分割片を
同じ組成の除染溶液内に同一条件で再び入れておいた。
、長さが約ａ、！、ｌＩ〜３ｇ、／ｍｍ （／ 〜／％
ｉｎ）であった。各配管部分を長手方向に切断してａつ
の分割片をつくった。該分割片を種々のＯ０！ｆ％除染
溶液を含むビーカーに入れ、攪拌しながら’／！ｒ−１
００υでグ時装置いておいた。脱塩水でゆすいだ後分割
片を酸化溶液に入れた。酸化溶液は重量比３二／の水酸
化ナトリウム及び過マンガン酸カリウムからなる５チ溶
液とした。分割片は？Ｓ〜１０θ°Ｃで６時間攪拌しな
がら酸化溶液中に入れておいた。ゆすぎの後１分割片を
同じ組成の除染溶液内に同一条件で再び入れておいた。
次表は、７１１の除染溶液内の３対の分割片のテスト結
果を表わしている。
果を表わしている。
上記の表ばＫＤＴＡをベースとする混合物が最も良いＤ
Ｆ値を示し、ＮＴＡ混合物がその後に続いている。残念
乍ら、ＥＤＴＡ混合物は悪いイオン交換パラメータを有
していた。ｏ、ｓ ％溶液においては、鉄を約、２ｊＯ
ｐｐｍ以下に除去できず、また、コバルトを約ｌθｐＩ
）ｍ以下に除去できなかった。これ等の問題は０．１％
溶液濃度でさえもその傾向が残っており、ＮＴＡ混合物
よりも除染係数ＤＦの値が低かった。ＨＥＤＴＡ混合物
のイオン交換特性はＥＤＴＡベースの溶液のそれに類似
している。従って、ＮＴＡ／クエン酸／修酸の混合物は
、０．５％溶液が陽イオン交換鉄をＳＯｐｐｍの流体レ
ベル以下に下げ且つニッケル及びコバルトを小さいｐｐ
ｍレベル以下に除去することができるので、好適な除染
溶液である。
Ｆ値を示し、ＮＴＡ混合物がその後に続いている。残念
乍ら、ＥＤＴＡ混合物は悪いイオン交換パラメータを有
していた。ｏ、ｓ ％溶液においては、鉄を約、２ｊＯ
ｐｐｍ以下に除去できず、また、コバルトを約ｌθｐＩ
）ｍ以下に除去できなかった。これ等の問題は０．１％
溶液濃度でさえもその傾向が残っており、ＮＴＡ混合物
よりも除染係数ＤＦの値が低かった。ＨＥＤＴＡ混合物
のイオン交換特性はＥＤＴＡベースの溶液のそれに類似
している。従って、ＮＴＡ／クエン酸／修酸の混合物は
、０．５％溶液が陽イオン交換鉄をＳＯｐｐｍの流体レ
ベル以下に下げ且つニッケル及びコバルトを小さいｐｐ
ｍレベル以下に除去することができるので、好適な除染
溶液である。
実施例コ
水酸化ナトリウム及び過マンガン酸カリウム（重量比／
：／）の２−酸化溶液を使用して同様の実験を行なった
。その結果は以下の表の通りである。
：／）の２−酸化溶液を使用して同様の実験を行なった
。その結果は以下の表の通りである。
除染溶液 総ＤＦ
０１３％３０ρθ７’ｙｏ多クエン酸／修酸／ＮＴＡ
λＯ，ダ〃〃〃／り、！ θ、Ｓ係３の勺ｏ／ｙｏ褒修酸／修酸／ＥＤＴＡ コ１
．デ／／ ／／ ／ｌ 、２Ｊ’ｉ’ 実施例３ 同−条件並びに同−除染溶液及び酸化溶液を使用して実
施例−を繰り返した。ただし、除染溶液及びゆすぎ水は
イオン交換樹脂に通してから、コθガロンの総容積を有
する金属ループを介して分割片に戻すよう循環させた。
λＯ，ダ〃〃〃／り、！ θ、Ｓ係３の勺ｏ／ｙｏ褒修酸／修酸／ＥＤＴＡ コ１
．デ／／ ／／ ／ｌ 、２Ｊ’ｉ’ 実施例３ 同−条件並びに同−除染溶液及び酸化溶液を使用して実
施例−を繰り返した。ただし、除染溶液及びゆすぎ水は
イオン交換樹脂に通してから、コθガロンの総容積を有
する金属ループを介して分割片に戻すよう循環させた。
除染溶液は、登録商標名”ＤＯＷＥＸ ＨＱＲ−Ｗコ°
′ でダウ・ケミカル・カンパニーから販売されている
オールゲル化タイプ（ビード）の強酸であるイオン交換
樹脂に循環させた。ゆすぎ水は強酸−強塩基の混合層イ
オン交換樹脂に循環させた。この循環を行なうのに、前
述したＤＯＷＥＸ ＨＯＲ−Ｗ２”と、ダウ・ケミカル
・カンパニーから登録商標名” ＤＯＷＥＸ ＳＢＲ″
で販売されているオールゲル化タイプの強塩基陰イオン
交換樹脂とをｌ：ｌの当量比で組み谷わぜた。次の表が
その結果を示している。
′ でダウ・ケミカル・カンパニーから販売されている
オールゲル化タイプ（ビード）の強酸であるイオン交換
樹脂に循環させた。ゆすぎ水は強酸−強塩基の混合層イ
オン交換樹脂に循環させた。この循環を行なうのに、前
述したＤＯＷＥＸ ＨＯＲ−Ｗ２”と、ダウ・ケミカル
・カンパニーから登録商標名” ＤＯＷＥＸ ＳＢＲ″
で販売されているオールゲル化タイプの強塩基陰イオン
交換樹脂とをｌ：ｌの当量比で組み谷わぜた。次の表が
その結果を示している。
タイプ 温 度 総 ＤＦ’
不連続 ｇ左−９０″ｃ！／、２．８／ｌＩ、ｔｐ ｉ
ｓ、ｓ ／ｌＩ、ｇ連 続 灯”（ｆ ｇＯＡ！ 上の表から、最初の工程では、不連続であり且つ低温で
あったので、若干低いＤＦが得られたことが分かる。連
続であり且つ若干高温であった二回目の工程では素晴ら
しい結果が得られた。除かれた全て、の放射能は陽イオ
ン交換樹脂層によって回収され、また、溶液は実質的に
放射能強度がなかった（ｊ、ｌｌＸ１０ ’μＣ１／ｍ
ｌ以下）。
ｓ、ｓ ／ｌＩ、ｇ連 続 灯”（ｆ ｇＯＡ！ 上の表から、最初の工程では、不連続であり且つ低温で
あったので、若干低いＤＦが得られたことが分かる。連
続であり且つ若干高温であった二回目の工程では素晴ら
しい結果が得られた。除かれた全て、の放射能は陽イオ
ン交換樹脂層によって回収され、また、溶液は実質的に
放射能強度がなかった（ｊ、ｌｌＸ１０ ’μＣ１／ｍ
ｌ以下）。
全工程の時間はＵ＋待時間あった。予定の最終樹脂体積
は処理した系の容量の約ＩＡＯ％であった。比較のため
に述べると、現在使用されている通常の除染工程は約ｇ
ＯＸ１０ ’μＣ１／ｍｌ の放射能強度を有し、また
、最終樹脂体積は処理した系の容量の約−〇θ〜３０θ
チである。
は処理した系の容量の約ＩＡＯ％であった。比較のため
に述べると、現在使用されている通常の除染工程は約ｇ
ＯＸ１０ ’μＣ１／ｍｌ の放射能強度を有し、また
、最終樹脂体積は処理した系の容量の約−〇θ〜３０θ
チである。
実施例ダ
実施例コを、異なる濃度のＮＴＡ溶液、ＥＤＴＡ溶液或
は市販製品（Ｅ！ＤＴＡグ左係、 クエン酸、２Ｓ％、
修酸３θチと思イっれる）を使用して繰り返した。酸化
溶液は比率ｌ：３又は／：ｌのｌチ又はＪ％の水酸化す
ｌ−１）ラム及び過マンガン酸カリウムであった。次の
表はａつの分割片を処理して得た平均結果を表わしてい
る。
は市販製品（Ｅ！ＤＴＡグ左係、 クエン酸、２Ｓ％、
修酸３θチと思イっれる）を使用して繰り返した。酸化
溶液は比率ｌ：３又は／：ｌのｌチ又はＪ％の水酸化す
ｌ−１）ラム及び過マンガン酸カリウムであった。次の
表はａつの分割片を処理して得た平均結果を表わしてい
る。
／
上の表から、ＥＤＴＡを含有する除染溶液は双方共、鉄
或はコバルトを十分なレベル以下にイオン交換しない・
のて、不適であることが分かる。
或はコバルトを十分なレベル以下にイオン交換しない・
のて、不適であることが分かる。
実施例り
程々の比率のＫＭｎＯ４，ＮａＯＨを有する７％酸化溶
液及び実施例グで記載した市販の除染溶液を使用して、
実施例／を繰り返した。複数対の分割片を９時間除染溶
液に入れ、その後５．２時間酸化溶液に入れ、このサイ
クルをダ回、全て？３〜ｌＯＯ′Ｃで混合することなく
行なった。次の表は各除染溶液に入れた後の界積除染係
数ＤＦを示している。（）内の数値はλ番目の分割片に
ついての結果である。
液及び実施例グで記載した市販の除染溶液を使用して、
実施例／を繰り返した。複数対の分割片を９時間除染溶
液に入れ、その後５．２時間酸化溶液に入れ、このサイ
クルをダ回、全て？３〜ｌＯＯ′Ｃで混合することなく
行なった。次の表は各除染溶液に入れた後の界積除染係
数ＤＦを示している。（）内の数値はλ番目の分割片に
ついての結果である。
図は放射性物質”を、含む酸化物で覆われた金属表面の
除染方法を実施する装置の概要図である。 ／ｅｅ除染用タンク、コ・・酸化用タンク、３・・水タ
ンク、１０−・陽イオン交換塔、／、２．／、？・拳混
合陰イオン及び陽イオン交換塔、／ｌＩ ・・蒸気発生
器、／Ａ・・伝熱管、 ／７゜１ｇ、−〇 、 、２！
、 ２．３〜３０．３１〜３１に・・各循環装置を構
成する管。
除染方法を実施する装置の概要図である。 ／ｅｅ除染用タンク、コ・・酸化用タンク、３・・水タ
ンク、１０−・陽イオン交換塔、／、２．／、？・拳混
合陰イオン及び陽イオン交換塔、／ｌＩ ・・蒸気発生
器、／Ａ・・伝熱管、 ／７゜１ｇ、−〇 、 、２！
、 ２．３〜３０．３１〜３１に・・各循環装置を構
成する管。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 ｌ 放射性物質を含む酸化物で覆われた金属表面の除染
方法において、 （Ａ） 第二鉄イオンを有する化合物中で少なくとも／
０’の平衡常数を有すると共に、水中でａ〜Ｊのｐｎ
となりつる水溶性有機酸Ｏ２０コ〜０゜５チと、第二鉄
イオンを有する化合物中で１０１５〜１０１′の平衡常
数を有すると共に、ｐＨ−〜３の水中においてｑｏ℃で
少なくとも０．クチ溶解しつる遊陥酸の形態のキレート
０．０／〜０．クチと、水とからなる除染溶液を準備し
、 （Ｂ） 該除染溶液を７０〜−００℃に加熱し、（０）
該除染溶液を前記金属表面上に循遷させると共に、該
金属表面に接触後の除染溶液の放射能強度が実質的に増
大しなくなるまで陽イオン交換樹脂に通し、 （Ｄ） ｏ、ａ〜、２．、ｔ ％のアルカリ金属過マン
ガン酸塩と、０．２〜２．！ｒ ％のアルカリ金属水酸
化物と、水とからなる酸化溶液を準備し、 （Ｅ） 該酸化溶液を７０−一〇θ℃に加熱し、（Ｆ）
該酸化溶液中の重クロム酸塩レベルが実質的に増加す
るのを止めるまで、該酸化溶液を前記金属表面上に循環
させ、 （Ｇ） 前記除染溶液を前記金属表面上に循環させると
共に、該金属表面に接触後の除染溶液の放射能強度が実
質的に増大しなくなるまで陽イオン交換樹脂に通す、 ことを特徴とする金属表面の除染方法。 ユ 放射性物質を含む皮膜を有する金属表面の除染装置
において、 除染溶液を貯留する除染用タンクと、 該除染用タンク及び前記金馬表面間に除染溶液を循環さ
せる循環装置と、 陽イオン交換樹脂を含む陽イオン交換塔と、該陽イオン
交換塔及び前記除染用タンク間に除染溶液を循環させる
循環装置と、 酸化溶液を貯留する酸化用タンクと、 該酸化溶液を前記酸化用タンク及び前記金属表面同に循
環させる循環装置と、 水を貯留する水タンクと、 該水タンク及び前記金属表面間に水を循環させる循環装
置と、 混合陰イオン及び陽イオン交換樹脂を含む混合隘イオン
及び陽イオン交換塔と、 該混合陰イオン及び陽イオン交換塔及び前記水タンク間
に水を循環させる循環装置と、を備えることを特徴とす
る金属表面の除染装置。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US501980 | 1983-06-07 | ||
| US06/501,980 US4587043A (en) | 1983-06-07 | 1983-06-07 | Decontamination of metal surfaces in nuclear power reactors |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS608799A true JPS608799A (ja) | 1985-01-17 |
Family
ID=23995808
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4587043A (ja) |
| EP (1) | EP0138289A1 (ja) |
| JP (1) | JPS608799A (ja) |
| KR (1) | KR850000732A (ja) |
| CA (1) | CA1224025A (ja) |
| ES (1) | ES8700782A1 (ja) |
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| FR (1) | FR2547450B1 (ja) |
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